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DE1421817B2 - Verfahren zur Entalkalisierung von Glas - Google Patents
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DE1421817B2 - Verfahren zur Entalkalisierung von Glas - Google Patents

Verfahren zur Entalkalisierung von Glas

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DE1421817B2
DE1421817B2 DE19601421817 DE1421817A DE1421817B2 DE 1421817 B2 DE1421817 B2 DE 1421817B2 DE 19601421817 DE19601421817 DE 19601421817 DE 1421817 A DE1421817 A DE 1421817A DE 1421817 B2 DE1421817 B2 DE 1421817B2
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    • C03GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03CCHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C21/00Treatment of glass, not in the form of fibres or filaments, by diffusing ions or metals in the surface
    • C03C21/001Treatment of glass, not in the form of fibres or filaments, by diffusing ions or metals in the surface in liquid phase, e.g. molten salts, solutions
    • C03C21/006Treatment of glass, not in the form of fibres or filaments, by diffusing ions or metals in the surface in liquid phase, e.g. molten salts, solutions to perform an exchange of the type Xn+ ----> nH+

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Description

1 2
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren hoher mechanischer Festigkeit beschrieben, welches zur Entalkalisierung von Glas durch Ersatz seiner darin besteht, daß die Gläser, die 45 bis 80 Gewichts-Alkaliionen durch Wasserstoffionen, welches dadurch prozent SiO2 und 7 bis 25 Gewichtsprozent Na2O gekennzeichnet ist, daß das zu entalkalisierende Glas und/oder K2O enthalten, bei einer Temperatur oberbei einer Temperatur von 300 bis 320° C mit kon- 5 halb des Spannungspunktes, jedoch unterhalb des Erzentrierter Schwefelsäure, deren Wassergehalt hoch- weichungspunktes, mit einem Lithiumsalz in Berüh-
stens 10% beträgt, oder mit saurem Ammonium- rung gebracht werden, das geschmolzen ist, sich jesulfat oder einem sauren Sulfat eines im Glas über- doch bei dieser Temperatur nicht in störender Weise
wiegend vorkommenden Alkalimetalls bei einer Tem- zersetzt, und die Glasgegenstände bei der genannten
peratur von 350 bis 400° C behandelt wird. io Temperatur so lange mit dem Lithiumsalz in Berüh-
In der deutschen Patentschrift 645 128 wird ein rung gebracht werden, daß Lithiumionen im Aus-Verfahren zur Herstellung von Gegenständen mit tausch gegen Alkalimetallionen des Glases in die einem sehr hohen Kieselsäuregehalt beschrieben. Bei Oberfläche des Glases eindringen können. Wie dieser der Durchführung dieses Verfahrens werden Alkali- Literaturstelle weiterhin zu entnehmen ist, erfolgt der borosilikatgläser einer Hitzebehandlung unterzogen, 15 Austausch der Lithiumionen gegen die Alkaliionen wobei zwei Phasen gebildet werden. Die eine Phase, des Glases bei einer Temperatur in der Größenord- und zwar die unlösliche Phase, ist sehr reich an nung von 550 bis 825° C.
Kieselsäure, während die andere Phase, und zwar die Gegenüber den Maßnahmen der vorstehend belösliche Phase, einen hohen Gehalt an Alkali und schriebenen deutschen Auslegeschrift hat sich die Borsäure aufweist. Diese ist in Säuren löslich und 20 vorliegende Erfindung nicht den Austausch von kann durch Auslaugen von der unlöslichen Base ge- Alkaliionen untereinander, sondern den Austausch trennt werden, die dabei in Form eines starren, von Alkalimetallionen gegen Wasserstoffionen zum porigen, gelähnlichen Zellengebildes zurückbleibt. Ziel gesetzt. Dieses Ziel wird in überraschenderweise Gemäß dieser Patentschrift werden zur Auslaugung durch die erfindungsgemäßen, weiter oben angegebeder Glasoberflächen Säuren mit einem hohen Wasser- 25 nen Verfahrensbedingungen erreicht. In Kenntnis des gehalt verwendet. Bei den verwendeten Säuren han- in der erwähnten deutschen Auslegeschrift 1 016 908 delt es sich um 3normale Salzsäure und 5normale beschriebenen Verfahrens, bei dem als Lithiumsalz-Schwefelsäure, schmelzen unter anderem eine Schmelze aus saurem
Bei diesem Verfahren zur Behandlung von Gläsern Lithiumsulfat bei einer Temperatur im Bereich zwimit Säuren, deren überwiegender Bestandteil Wasser 30 sehen 550 und 825° C verwendet wird, wobei ein ist, zersetzen sich die Silikate des Glases in beson- Austausch ,der Alkaliionen des Glases durch die derem Maße hydrolytisch. Eine dadurch bedingte LithiumionAi erfolgt, war es besonders überraschend, Zerstörung des Silikatgefüges, die mit vielen Nach- daß bei Einhaltung des erfindungsgemäß definierten teilen für die Eigenschaften des Glases verbunden ist, tieferen Temperaturbereichs (350 bis 400° C) und bei ist jedoch bei der erfindungsgemäßen Behandlung 35 Verwendung eines sauren Sulfats eines Alkalimetalls, unerwünscht. Zur Vermeidung der genannten Nach- das in dem behandelten Glas überwiegt, ein Austausch teile wird daher erfindungsgemäß vorgeschlagen, von Alkalimetallionen des Glases gegen Wasserstoff-Säuren mit einem maximalen Wassergehalt von ionen erfolgt.
10 Gewichtsprozent und vorzugsweise Säuren mit Der durch die vorliegende Erfindung gegebene
einem Wassergehalt von 5 Gewichtsprozent für die 40 technische Fortschritt (hochgradige Entalkalisierung
Glasbehandlung einzusetzen. Dieselbe gute Wirkung von Gläsern ohne Zerstörung der Glas-Kieselsäure-
läßt sich mit Salzschmelzbädern, deren Wassergehalt Struktur) geht am deutlichsten aus den nachfolgenden
infolge der hohen anzuwendenden Temperaturen Beispielen hervor. So zeigt das Beispiel 2, daß durch
gleich Null ist, erzielen. die erfindungsgemäße Behandlung der K2O-Gehalt
Die vorliegende Erfindung beruht auf der über- 45 von 18,50 auf 2,17 Gewichtsprozent und der Na2O-raschenden Erkenntnis, daß bei der Einwirkung von Gehalt von 0,75 auf 0,08 Gewichtsprozent gesenkt konzentrierter Schwefelsäure (oder von sauren Am- werden kann. Die Beispiele 1,4 und 5 zeigen die Hermonium- oder solchen Alkaliverbindungen, die in stellung von undurchsichtigen Gläsern, deren Gehalt dem behandelten Glas überwiegen) auf die auszu- an Alkalimetalloxiden erheblich herabgesetzt werden laugenden Gläser ein praktisch quantitativer Aus- 50 konnte, ohne daß dabei eine Zerstörung der Glastausch der Alkaliionen gegen Wasserstoffionen er- Kieselsäure-Struktur erfolgt. Gemäß Beispiel 5 wird folgt, wobei die Tatsache, daß das Kieselsäuregerüst ein porzellanähnliches Produkt erhalten, das aus des Glases unversehrt bleibt, auf den geringen Wasser- einem Aluminiumsilikat besteht, welches geringe gehalt der Schwefelsäure zurückzuführen ist. Es hat Mengen an Kalk, Magnesia und K2O enthält. Aus sich nämlich herausgestellt, daß mit zunehmendem 55 dem Beispiel 4 ist zu ersehen, daß ein aus Silicium-Wassergehalt der Schwefelsäure in fortschreitendem dioxid, Kalk und Magnesia bestehendes Produkt her-Maße das Kieselsäuregerüst aufgelöst wird. Weiterhin gestellt werden kann, das sehr geringe Mengen an hat sich zur Erzielung eines möglichst quantitativen Alkalimetalloxiden (unterhalb 1 Gewichtsprozent) ent- und mit einer ausreichenden Geschwindigkeit ver- hält.
laufenden Austausche der Alkaliionen gegen Wasser- 60 Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren bestoffionen die Einhaltung eines Temperaturbereichs handelten Gläser können zur Verbesserung ihrer von 300 bis 32O0C bei der Behandlung des auszu- mechanischen, thermischen und elektrischen Eigenlaugenden Glases mit Schwefelsäure und von 350 bis schäften, beispielsweise nach den in Beispiel 6 be-400° C bei der Behandlung mit sauren Ammonium- schriebenen Maßnahmen, behandelt werden, wobei oder Alkalimetallsulfatschmelzen als zweckmäßig er- 65 unter Entweichen von Wasser eine Verfestigung des wiesen. behandelten Glases erfolgt. Werden die Produkte In der deutschen Auslegeschrift 1 016 908 wird ein einer schnellen Temperaturerhöhung unterzogen, dann Verfahren zur Herstellung von Glasgegenständen mit können poröse Produkte hergestellt werden, die auf
Grund ihrer Zusammensetzung Temperaturen bis zu 1450° C ohne sichtbare Verformung auszuhalten vermögen.
Als saure Schwefelsäuresalze können (NH4)HSO4, LiHSO4, NaHSO4, KHSO4 od. dgl. verwendet werden.
Verwendet man saure Schwefelsäuresalze, dann kann man bei Temperaturen arbeiten, die über den bei der Verwendung von Schwefelsäure üblichen Temperaturen liegen, und zwar zwischen 350 und
jedoch aus einigen Gläsern einen schaumglasähnlichen Körper, der reich an Siliciumdioxid ist und einen erhöhten Erweichungspunkt aufweist.
Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung.
derartiger Bäder lediglich die Wasserstoffionen im Glas wandern, während die Ammoniumionen und die Alkaliionen nicht an der Austauschreaktion teilnehmen und an dem Sulfatanion gebunden bleiben.
Die verwendeten sauren Schwefelsäuresalze sind bei einer Temperatur von 350° C mehr oder weniger stabil und wandeln sich teilweise in Pyrosulfate der allgemeinen Formel M2S2O7 um, in welcher M ein
Beispiel 1
Eine 3 mm starke Glasplatte aus 66,14% SiO2, 0,24% SO3, 0,025% Fe0O3, 0,78% Al0O3, 10,63% CaO, 2,85% MgO, 0,75"% Na2O und 18,58% K2O
400° C, wodurch die Ionenwanderung beschleunigt io (alle Angaben in Gewichtsprozent) enthaltendem Glas wird. Es ist bemerkenswert, daß bei der Verwendung wird 40 Stunden lang in ein Bad aus saurem Ammoniumsulfat [(NH4)HSO4] mit einer Temperatur von 350° C eingetaucht.
Dieses Bad erhält man z. B. durch Zugabe von 15 66 g neutralem Sulfat (NHJ2SO4 zu 49 g 95%iger H0SO4. Dieses Bad enthält bei 350° C einen großen Anteil an dem Pyrosulfat (NHJ2S2O7.
Der Verlauf der Wanderung der Wasserstoffionen kann durch mikroskopische Messung der Stärke der
einwertiges Kation darstellt. Die beiden Verbin- ao milchig werdenden Schicht des Glases gemessen werdungen sind bei dieser Temperatur gemeinsam und den. Sie beträgt 100 Mikron nach 3 Stunden und im Gleichgewicht miteinander vorhanden. 400 Mikron nach 12 Stunden.
Man kann jedoch auch unter Rühren durch ge- Das derart erzielte opale Glas enthält 79,5% SiO2,
schmolzenes Pyrosulfat einen feuchten Luftstrom hin- 0,34% SO3, 0,05% Fe2O3, 0,75% Al2O3, 12,45% durchführen, so daß in dem Bad ein gewisser Anteil 25 CaO, 3,30% MgO, 0,10% Na2O, 2,25% K2O und an sauren Sulfaten entsteht. 1,36% unbestimmbarer Rest (H2O) (vorstehende An-
Im allgemeinen erfolgt ohne Zuhilfenahme einer gaben in Gewichtsprozent). Der Gewichtsverlust des Elektrolyse eine Diffusion der Wasserstoffionen im Glases beträgt 16,9%. Diese Umformung des Glases Glas und in umgekehrter Richtung ein Wandern der erfolgt durch einfache Diffusion der Wasserstoffionen in dem Glas enthaltenen Kalium- oder Natriumionen 30 ohne Hilfe elektrischen Stroms, in Richtung des Bades, wobei sich diese Ionen an j .
dem Anion SO4--anlagern. / Beispiel2
Diese Austauschreaktion wird durch einen Ge- Das kaliumhaltige Glas nach Beispiel 1 wird bei
wichtsverlust spürbar, welcher je nach dem Gehalt 3200C 80 Stunden lang in einem 95%igen Schwefeides Glases an Alkali zwischen 10 und 20 Gewichts- 35 Säurebad gehärtet. Nach vollständiger Umwandlung prozent variiert. ist das äußere Ansehen das gleiche wie vorbeschrie-
Eine Analyse des vollkommen umgewandelten ben, und gemäß Analyse sinkt der Gehalt von K2O Glases zeigt, daß sein ursprünglicher Alkaligehalt um von 18,5 auf 2,17 Gewichtsprozent und der Na2O-90 bis 95 Gewichtsprozent verringert ist. Andererseits Gehalt von 0,75 auf 0,08 Gewichtsprozent. Der Gelassen sich aber in dem Bad nur geringe Spuren an 40 wichtsverlust der Glasplatte beträgt 15,6 Gewichts-Siliciumdioxid feststellen, was beweist, daß das prozent. Das äußere Ansehen des erzielten Glases ist Siliciumdioxidgefüge durch die Austauschreaktion
nicht ernstlich angegriffen worden ist.
Das auf diese Weise erhaltene Glas kann, wie bereits erwähnt, einer thermischen Behandlung unter- 45 zogen werden, welche die mechanischen, thermischen oder elektrischen Eigenschaften des Glases verbessert. Diese Wärmebehandlung bewirkt einen neuen Gewichtsverlust, der auf den Verlust einer gewissen
das gleiche wie desjenigen gemäß Beispiel 1, da der Vorgang der doppelten Ionenwanderung derselbe ist.
Beispiel 3
Das gleiche kaliumhaltige Glas wird 70 Stunden lang in ein 350° C aufweisendes Bad von Natriumhydrogensulfat NaHSO4 eingetaucht. Das vollkommen umgewandelte und opake Glas enthält in Ge-
Menge Wasser zurückzuführen ist, die in dem Glas 50 wichtsprozent: 79,60% SiO2, O,2«/o SO3, 0,09% auf Grund der Wanderung der Wasserstoffionen ent- Fe2O3, 0,46% Al2O3, 12,65% CaO, 3,45% MgO, halten ist. Treten die letzteren an die Stelle der Na- 0,62% Na2O, 1,30% K2O und 1,3% eines unbetrium- oder Kaliumionen des Glases, so bilden sich stimmten Restes (H2O).
an den Stellen der nicht in das Gefüge eingebauten Es kann festgestellt werden, daß nahezu alle
Sauerstoffionen OH-Gruppen. Der unter der Wirkung 55 Kaliumionen gegen Wasserstoffionen ausgetauscht von Wärme und auf Kosten dieser Hydroxylgruppen sind und die in dem Bad enthaltenen Natriumionen auftretende Wasserverlust hat eine Rückordnung des nicht an der Wanderung teilgenommen haben. Der Siliciumdioxidgefüges sowie eine Verfestigung des Gewichtsverlust beträgt 16,9 Gewichtsprozent, umgeformten Glases zur Folge.
Bei fortschreitender Wärmeeinwirkung erhält man 60 B e 1 s ρ 1 e 1 4
einen undurchsichtigen Körper, ähnlich Porzellan, Eine 3 mm starke Glasplatte mit 70,23% SiO2,
welcher noch Temperaturen von 1450 bis 15000C 0,24% SO3, 0,34% Al0O3, 0,03% Fe0O3, 11,63% widersteht. Der Gewichtsverlust der umgeformten CaO, 4,44% MgO, 13,03% Na2O und" 0,06% K2O Werkstücke zwischen 150 und 11000C variiert zwi- (jeweils in Gewichtsprozent) wird 220 Stunden lang sehen 1 und 2 Gewichtsprozent. Etwa zwei Drittel 65 in ein Bad aus saurem Ammoniumsulfat (35O0C) des Wassers werden zwischen 150 und 6000C und eingetaucht. Das erzielte opake Endprodukt enthält etwa ein Drittel zwischen 600 und HOO0C abgegeben. nur 0,10 Gewichtsprozent Na2O und 0,18 Gewichts-
Bei einem raschen Temperaturanstieg erhält man prozent K2O. Der Gehalt an Siliciumdioxid ist auf
81,4 Gewichtsprozent gestiegen und der Gehalt an MgO auf 5,5 Gewichtsprozent. Der Gewichtsverlust beträgt 12,9 Gewichtsprozent. Das erzielte Glas entspricht der Formel 5 SiO2, 1 CaO, V2 MgO.
Beispiel 5
3 mm starke Glasplatten, die gleichzeitig Natrium- und Kaliumoxid enthalten und aus folgenden Bestandteilen (in Gewichtsprozent) zusammengesetzt sind: 59,85% SiO2, 0,102 Vo SO3, 0,20% Fc1O3, 5,80% AI2O3, 5,75% CaO, 3,45% MgO, 16,70% Na2O, 6,90% K2O und 1,26% B2O3, werden 6 Stunden lang in einem Bad aus saurem Ammoniumsulfat (3500C) behandelt. Auf Grund des relativ hohen Gehalts dieses Glases an Alkali ist die Wanderungsgeschwindigkeit der Wasserstoffionen groß. In einer Stunde erreicht die opake Schicht eine Stärke von etwa 400 Mikron. Das vollständig umgewandelte Glas weist folgende Zusammensetzung in Gewichtsprozent auf: 75,15% SiO.,, 0,30% SO3, 0,20% Fe0O3, 7,20% ao Al1O1, 6,75% CaO, 4,20% MgO, 0,26% Na,O, 3,2"0%KoO, 1,47% B0O3 und 1,32% nicht bestimmbarer Res't (H0O).
Der Gewichtsverlust beträgt 20,59 Gewichtsprozent. Die Formel des umgewandelten Glases nähert sich »5 der des Porzellans, bei dem es sich um ein Tonerdesilikat mit wenig Kalk (4 Gewichtsprozent), Magnesiumoxid (4 Gewichtsprozent) und K2O (1 bis 2 Gewichtsprozent) handelt. Geht man von einem mehr Tonerde und etwas weniger Kalk enthaltenden Glas aus, kann eine noch bessere Übereinstimmung erzielt werden.
Beispiel 6
Bringt man das opake und vollständig umgewandelte Glas gemäß Beispiel 1 langsam fortschreitend mit z. B. 100° C pro Stunde Steigerung auf eine Temperatur von HOO0C, so erhält man eine opake Platte, die einer Porzellanplatte entspricht, jedoch verbesserte mechanische und elektrische Eigenschaften aufweist. Der neue Gewichtsverlust, der auf den Abgang von Wasser zurückzuführen ist, beträgt 1,3 Gewichtsprozent, die scheinbare Dichte 2,44 gegenüber 2,50 des Ausgangsglases.
Diese Platte erträgt ohne sichtbare Verformung und ohne sichtbares Kriechen eine länger andauernde Beheizung bis auf 1450° C.
Beispiel 7
Werden die gemäß Beispiel 5 behandelten opaken Platten unmittelbar in einen auf eine Temperatur von bis 11000C erhitzten Ofen eingebracht, dann wird die Wasserabgabe von einer Aufblähung begleitet, durch die ein Schaumglas entsteht, welches später Temperaturen von 14500C aushalten kann. Der neue Gewichtsverlust beträgt 1,12 Gewichtsprozent, und die 2,52 betragende Dichte des Ausgangsglases ändert sich nach derBehandlungundBeheizung auf HOO0C in eine Dichte von etwa 0,5.

Claims (6)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Entalkalisierung von Glas durch Ersatz seiner Alkaliionen durch Wasserstoffionen, dadurch gekennzeichnet, daß das zu entalkalisierende Glas bei einer Temperatur von 300 bis 3200C mit konzentrierter Schwefelsäure, deren Wassergehalt höchstens 10% beträgt, oder mit saurem Ammoniumsulfat oder einem sauren Sulfat eines im Glas überwiegend vorkommenden Alkalimetalls bei einer Temperatur von 350 bis 400° C behandelt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Schwefelsäure 5 Gewichtsprozent Wasser enthält.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das zu entalkalisierende Glas in einem aus einem sauren Sulfat bestehenden Schmelzbad bei einer Temperatur von 380 bis 400° C .behandelt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß für das Ammonium- oder Alkalisulfatschmelzbad ein durch Einblasen von Wasserdampf hergestelltes Ammonium- oder Alkalipyrosulfat verwendet wird.
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das entalkalisierte Glas einer Wärmebehandlung unterzogen wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß zur Herstellung eines an Kieselsäure angereicherten Schaumglases mit einem erhöhten Erweichungspunkt das entalkalisierte Glas rasch auf eine Temperatur von 700 bis HOO0C erhitzt wird.
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