DE2058446B2 - Verfahren zur Rückgewinnung von Tetramet hy lensulfon-, Dihydrot hiophendioxyd- oder Glykol-Lösungsmittel - Google Patents

Description

kühlt, die sich dabei bildende Raffinatphase von mittelgemisch das Lösungsmittel abtrennt, ist da-

der anderen flüssigen Phase trennt, mit Wasser durch gekennzeichnet, daß man das Raffinat vor dem

extrahiert und schließlich von dem so erhaltenen Kühlen mit zusätzlichem Tetramethylensulfon-, Di-

Wasserlösungsmittelgemisch das Lösungsmittel hydrothiophendioxyd oder Glykol-Lösungsmittel in

abtrennt, dadurch gekennzeichnet, daß is einer Menge von 0,2 bis 1 Mol Lösungsmittel je Mol

man das Raffinat vor dem Kühlen mit zusatz- Raffinat vermischt.

!ichem Tetramethylensulfon-. Dihydrorhiophen- Die Tetramethylensuifon-Lösungsr.-.'ric; besitzen

dioxyd- oder Glykol-Lösungsmitte! in einer die allgemeine Formel
Menge von 0.2 bis 1 Mol Lösungsmittel je Mo!

Raffinat vermischt. ~ 20 OO

R₁-CH CH-R.

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Rück- 25 R₁ rjH CH R..

gewinnung von Tetramethylensulfon-. Dihydrothiophendioxyd oder Glykol-Lösungsmitte] aus dem die- worin R₁. R.,. R.. und R₁ Wasserstoffatome. Alkylses Lösungsmittel enthaltenden Nichtaromatenraffi- gruppen mit Ί bis 10 Kohlenwasserstoffatomen. AIknat einer Aron.^tenextraktion mit Hilfe dieses Lö- oxygruppen mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen oder Arylsnngsmittels. 30 alkylreste mit 1 bis 12 Kohlenstoffatomen bedeuten.

Die USA.-Patentschrift 3 140190 beschreibt ein Unter diesen wird insbesondere das unsubstituierte Verfahren zur Gewinnung der \romaten in mos- Sulfolan selbst verwendet. Andere Beispiele aus dielichst großer Konzentration aus einem diese Aroma- ser Lösunssmittclsruppe sind 2-Methyltetramethylenten enthaltenden Kohlenwasserstoffgemisch. Bei die- sulfon oder 2.4-DimethyItetramethylensulfon. Unter sem Verfahren wird das den Extraktor verlassende 35 den Dihydrothiophendioxyd-Lösungsmitteln sind beiRaffinat nach dem Kühlen mit zusätzlichem Lösungs- spielsweise 2-Dihydrothiophendioxyd und 3-Dihydromittel vermischt, um die Hauptmenge der noch im tfiiophendioxyd zu nennen. Beispiele der Glykol-Raffinat enthaltenen Aromaten auszuwaschen. Nach Lösungsmittel sind Diäthylenglykol und andere PoIyder Extraktion, die in der Dampfphase stattfindet, äthylenglykole. Dipropylenglykol und andere PoIyerfolgt kein anschließendes Waschen mit Wasser, so 40 propylenalykole.

daß der Produktstrom noch größere Lösungsmittel- Ohne Vermischung des Raffinats mit zusätzlicher

mengen enthält. Flüssigkeit bildet das Raffinat mit enthaltenem Lo-

Die USA.-Patentschrift 3 422 006 betrifft ein Ver- sungsmittel eine Emulsion, aus der bei der anschliefahren zur Rückgewinnung von Tetramethylensulfon- ßenden Extraktion mit Wasser sich das Lösungsmit-Dihydrothiophendioxyd- oder Glykol-Lösungsmittel 45 tel nur teilweise abtrennen läßt. Nach dem erfhiaus einem dieses Lösungsmittel enthaltenden Nicht- dungsgemäßen Verfahren dagegen tritt eine solche aromatenraffinat einer Aromatenextraktion mit Hilfe Emulsion oder Trübung des Raffinats nicht auf. und dieses Lösungsmittels, mit dem Ziel einer möglichst man kommt zu einer praktisch vollständigen Rückvollständigen Rückgewinnung. Bei diesem Verfahren gewinnung des Lösungsmittels. Dabei kann man so wild das Raffinat vor einer Extraktion mit Wasser 50 vorgehen, daß man das lösungsmittelhaltige Raffinat unter heftiger Wirbelung mit zusätzlichem Wasser in einer Behandlungszone mit zusätzlichem Lösungsversetzt. Anschließend wird gekühlt, die sich dabei mittel vermischt, und zwar zweckmäßig unter starker bildende Raffinatphase von der anderen flüssigen Turbulenz, und anschließend kühlt, wobei die Trü-Phase getrennt, mit Wasser extrahiert und schließlich bung des Raffinats verschwindet, worauf das so ervon dem so erhaltenen Wasser-Lösungsmittelgemisch 55 haltene Gemisch in eine Trennzone überführt wird, das Lösungsmittel abgetrennt. Auch bei diesem Ver- in der das Raffinat von dem Lösungsmittel getrennt fahren verbleibt aber noch eine nicht unbeachtliehe wird, worauf das abgetrennte Raffinat in einer Extrak-Lösungsmittelmenge in dem Raffinat und geht damit tionszone mit Wasser extrahiert wird, wobei man für die Wiederverwendung verloren. überraschenderweise ein Raffinatprodukt erhält, das

Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe be- 60 praktisch frei von Lösungsmittel ist.
steht somit darin, das aus der USA.-Patentschrift Die relativ schlechte Rückgewinnung des Lösungs-3 422 006 bekannte Verfahren derart zu verbessern, mittels bei den bisher bekannten Verfahren ist wohl daß mit möglichst geringem zusätzlichem apparati- darauf zurückzuführen, daß sich die Lösungsmittelvcm Aufwand das Lösungsmittel in größerem Um- mikrotröpfchen in dem Raffinat nicht vereinigen und Tang und möglichst vollständig aus dem Raffinat zu- e_s bei der Extraktion mit Wasser das emulgiert bleirückgewonnen wird, so daß einerseits möglichst ge- bende Lösungsmittel nicht mit dem Wasser in Berühringe Lösungsmittelverluste auftreten und anderer- rung kommt und daher nicht in diesem gelöst wird, seits das Raffinat möglichst rein ist. Vielmehr läßt sich offenbar nur jenes Lösungsmittel

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aus dem Raffinat extrahieren, das in dem Raffinat gelöst vorliegt, doch geht nach der Extraktion mit Wasser in dem Raffinat emulgiertes Lösungsmittel in Lösung in dem Raffinat, so daß dieses so lange mit Lösungsmittel gesättigt bleibt, bis alle Lösungsmittelmikrotröpfchen in dem Raffinat in Lösung gegangen sind.

Verwendet man beispielsweise Tetramethylensulfon als Lösungsmittel bei der Aromatenextraktion, so verläßt das Ntchtaromatenraffinat die Aromatenextraktionszone bei einer Temperatur im Bereich von 66 bis 177° C und speziell bei etwa 99^D C, wenn die Extraktion der Gewinnung von Benzol, Toluol und Xylol dient. Vor der späteren Extraktion des Nichtaromatenraffinates mit Wasser muß das Raffinat gekühlt werden, wie beispielsweise auf 38° C oder weniger, wobei die Löslichkeit des Tetramethylensulfons in dem Raffinat herabgesetzt wird. Entgegen den Erwartungen scheidet sich aber das Tetramethylensulfon dabei nicht als getrennte Phase von dem Nichtaromatenraffinat ab, sondern bLibt in der Form von Mikrotröpfchen in dem Raffinat emulgiert. und diese Emulsion trennt sich auch nicht \ol)ständig bei längerem Stehen, bei der Zugabe von Wasser oder beim Hindurchleiten dispergierter Raffinattröpfchen. Die Tetramethylensulfonkonzentration in dem Raffinat bleibt daher bei der nachfolgenden Wasserextraktion 5- bis 8mal so groß wie erwartet.

Extrahiert man bei der Aromatenextraktion statt Benzol, Toluol und Xylol ein Kerosin, um dessen Rauchpunkt zu verbessern, so verläßt das Nichtaromatenraffinat die Extraktionszone bei höheren Temperaturen im Bereich von 138 bis 149 C. Da bei dieser Temperatur das Tetramethylensulfon noch stärker in dem Raffinat löslich ist. bekommt man beim Herabkühlen auf beispielsweise 38 C für die anschließende Extraktion mit Wasser eine noch stärkere Trübung und damit einen noch höheren Lösungsmittelgehalt in dem Raffinat nach der Wasserextraktion.

Arbeitet man jedoch nach dem erfindungsgemäßen Verfahren, so verschwindet die Trübung des Raffinats vor der Wasserextraktion, und nach dem Kühlen trennt sich eine klare Raffinatphase von einer Lösungsmittelphase ab. Auf diese Weise gelingt es bei der anschließenden Extraktion des Raffinats mit Wasser, aus dem Raffinat das darin gelöste Lösungsmittel praktisch vollständig zu entfernen.

An Hand der Zeichnung wird ein spezielles Beispiel erläutert, bei dem eine Kerosinfraktion zur Verbesserung des Rauchpunktes mit Tetramcthyiensulfon als Lösungsmittel extrahiert wird. Die Kerosinfraktion. die als Beschickung der Aromatenextraktionszone eingeleitet wurde, besaß einen Siedepunkt von 175 bis 232° C, der Rauchpunkt betrug 24 mm und der Aromatengehalt 27,2 Gewichtsprozent. Der angestrebte Rauchpunkt lag bei 35 mm. Um an diesen heranzukommen, wurde die Kerosinfraktion mit dem Tetramethylensulfon extrahiert, wobei die Beschickungsgeschwindigkeit für die Kerosinfraktion 9,92 m^/Std. und die Einspeisungsgeschwindigkeit für das Tetramethylensulfon 6,68 mVStd. betrug.

Die Kerosinbeschickung tritt über Leitung 1 mit einer Geschwindigkeit von 9,92 m'/Std. oder 47,7 kg-Mol/Std. und mit einer Temperatur von 99° C und einem Druck von 4,-1 at in die Extraktorsäule 2 ein. In der Extraktorsäule 2 wird ein wesentlicher Teil des Aromatengehaltes aus der Kerosinbeschickung entfernt. Der Boden der Extraktorsäule 2 wird auf einer Temperatur von 138" C und einem Druck von 4,4 at, das obere Ende der Extraktorsäule wird auf einer Temperatur von 149' C und einem Druck von 2 at gehalten. Um die restliche Menge aromatischer Kohlenwasserstoffe aus der Kerosinbeschickung zu entfernen, tritt ein Tetramethylensulfonstrom übes Leitung 3 mit einer Temperatur von 149° C und einer Geschwindigkeit von 293 kg-Mol/Std. in die

ίο Extraktorsäule 2 ein. Ein Raffinat verläßt dar. obere Ende der Extraktorsäule 2 über Leitung 4 mit einer Temperatur von etwa 149^r C und einem Druck von 2 at.

Das angereicherte Tetramthylensiilfon verläßt die Extraktorsäule 2 über Leitung 5 mit einer Geschwindigkeit von 310 kg-Mol/Std. Es umfaßt 18,8 kg-Mol, Std. aromatische Kohlenwasserstoffe und 291 kg-Mol Std. Tetramiuhyleusulfon. Das angereicherte Lösungsmittel wird vom Boden der Extraktorsäule 2 mit einer Temperatur von 13S .. und einem Druck von 4,4 at ausgetragen. Es wird anschließend in Leitung 5 mit einem weiteren Tetramethylensulfonstrom vereinigt, der in Leitung 5 über Leitung 13 mit einer Geschwindigkeit von 16.8 kg-Mol Std. und bei einer Temperatur von 38 C eintritt und aus der nachfolgend beschriebenen Quelle stammt.

Das resultierende Gemisch von angereichertem Tetramethylensulfon strömt durch Leitung 5 mit einer Geschwindigkeit von 327 kg-Mol Std. Es umfaßt 18,8 ks-Mol Std. einer aromatischen Kohlenwasserstoff-Fraktion und 308 kg-Mol Std. Tetramethylensulfon. Das Gemisch wird mit nicht gezeigten Einrichtungen auf eine Temperatur von 188° C erhitzt und nach Passieren sines nicht gezeigten Kontrollventils in Leitung 5 in einer Fraktionierzone 6 mit einer Temperatur von 166" C und e^;nem Druck von 50 mm Quecksilber absolut verdampft.

Die Fraktionierzone 6 kann eine oder mehrere Destillationskolonnen umfassen. In dem vorliegenden Beispiel jedoch umfaßt die Fraktionierzone 6 eine einzelne Fraktionierkolonne, die bei solchen Fraktionierbedingungen arbeilet, daß man einen im wesentlichen tetramethylensulfonfreien Aromatenextrakt und eine von aromatischen Kohlenwasserstoffen im wesentlichen freie magere Tetramethylensulfonfraktion bekommt. Zu den Betriebsbedingungen der Fraktionierzone 6 gehören eine Kochertemperatur von 2O7~ C und ein Kocherdruck von 105 mm Quecksilber absolut. Die Fraktionierung führt zu einein Aromatenextrakt, das aus der Fraktionierzone 6 über Leitung 7 mit einer Geschwindigkeit von 18,8 kg-Mol/Std. oder 2,24 nvVStd. abgezogen wird. Außerdem wird von der Fraktionierzone 6 eine magere Tetramethylensulfonfraktion mit einer Geschwindigkeit von 308 kg-Mol/Std. bei einer Temperatur von 20"° C abgezogen.

Das durch Leitung 3 fließende magere Tetramethylensulfon wird mit weiterem Tetramethylsulfon vereinigt, das über Leitung 8 mit einer Geschwindig-

Ro keit von 0,45 kg-Mol/Std. und mit einer Tempeiatur von 171° C in Leitung 3 eintritt, wobei dieses Tetramethylensulfon aus einer nachfolgend zu beschreibenden Quelle stammt. Das resultierende Gemisch wird dann mit einer Temperatur von 207° C in einen nicht gezeigten Wärmeaustauscher oder Kühler geführt, worin es auf 149° C gekühlt wird. Von dort gelangt es über Leitung 3 mit einer Geschwindigkeit von 308,4 kg-Mol/Std. und mit einer Temperatur von

149 C in clic Nähe tier Extraktorsäulc 2 und wird dort in zwei Anteile geteilt. Der erste Anteil von 293 kg-Mol/Std. wird über Leitung 3 entsprechend den obigen Angaben in die ExtraklorsUule 2 eingeführt. Der zweite Anteil wird vim Leitung 3 über Leitung 9 mit einer Geschwindigkeit von 15.3 kg-Mol/Std. abgezogen und in Leitung 4 geführt, worin es mit dem Kerosinraffinat vermischt wird, das mit einer Geschwindigkeit von 30.6 kg-Mol/Std. aus der Extraktorsäule 2 kommt. Das Kerosinraffinat umfaßt 29,8kg-Mol/Std. Kohlenwasserstoffe und l,8kg-Mol/ Std. gelöstes und mitgerissenes Tetramethylensulfon. Das resultierende Gemisch von Raffinat aus der Extraktorsäule 2 und Tetramethylensulfon aus Leitung 9 passiert Leitung 4 mit einer Geschwindigkeit von 46,0 kg-Mol/Std. und mit einer Temperatur von 149^: C und gelangt zu einem Wärmeaustauscher 10, worin es auf 38 C gekühlt wird, bevor es über Leitung 11 in eine Trennvorrichtung 12 gelangt.

Beim Abkühlen des Kcrosinraffinats in dem Wärmeaustauscher 10 von 149 auf 38 C verläßt ein wesentlicher Anteil des gelösten Tetramethylensulfons den gelösten Zustand. Durch das Tetramethylensulfon. das über Leitung 9 in Leitung 4 kommt, und die Turbulenzbedingungen in Leitung 4. Wärmeaustauscher 10 und Leitung 11 entsteht jedoch keine Trübung. Das Raffinat enthält also nur gelöstes Tetramethylensulfon und wird dadurch leichter extrahierbar.

Das erhaltene Gemisch von Raffinat und Tetramethylensulfon tritt über Leitung 11 in die Trennvorrichtung 12 ein. Hier trennt es sich in eine magere Tetramethylensulfonphase und eine klare, obenaufschwimmende Raffinatphase. Die Tetramethylensulfonphase wird aus der Trennvorrichtung 12 über Leitung 13 mit einer Temperatur von 38° C und in einer Menge von 16,9 kg-Mol/Std. abgezogen und gelangt aus der Leitung 13 in die Leitung 5, worin sie mit dem angereicherten Tetramethylensulfon vermischt wird, das, wie oben beschrieben, die Extraktorsäule 2 verläßt.

Die Raffinatphase verläßt die Trennvorrichtung 12 über Leitung 14 in einer Menge von 29.3 kg-Mol/Std. und umfaßt 28,8 kg-Mol/Std. trübungsfreie Kerosinkohlenwasserstoffc und 0,45 kg-Mol/Std. gelöstes Tetramethylensulfon. Sie gelangt über Leitung 14 in eine Extraktionsvorrichtung 15, die aus einem typischen Wasserwaschturm besteht. Der Wasserwaschturm IS wird auf einer Temperatur von 38° C und einem Druck von 6,4 at am Boden und 4,4 at an der Spitze gehalten. Das Raffinat wird darin mit Wasser in Kontakt gebracht, das über Leitung 16 in einer Menge von 36,8 kg-Mol/Std. und mit einer Temperatur von 38° C eintritt. Dabei wird im wesentlichen alles in dem Raffinat enthaltene und gelöste Tetramethylensulfon extrahiert. Ein Kerosinraffinatstrorn verläßt den Wasserwaschturm 15 über Leitung 17 in einer Menge von 28,8 kg-Mol/Std. und mit einer Temperatur von 38° C. Dieses Kerosinraffinat gelangt über Leitung 17 in einen nicht gezeigten Lagerbehälter in einer Menge von 6,68 m³/Std. und besitzt den angestrebten Rauchpunkt von 35 mm.

Ein angereicherter wäßriger Strom verläßt den Boden des Wasserwaschturms 15 über Leitung 18 in einer Menge von 37,2 kg-Mol/Std. und umfaßt 37,2kg-Mol/Std. Wasser und 0,45 kg-Mol/Std. Tetramethylensulfon. Der Strom gelangt in eine Destillationsanlage 19, worin das Wasser von dem Tetramethylensulfon getrennt wird. Die Destillationsanlage arbeitet bei einer Kodiert ;mperatur von etwa 177" C und liefert ein Tetramethylensulfon, das praktisch frei von Wasser ist. Dieses Tetramethylensulfon verläßt den Boden der Destillationsanlage 19 über Leitung 8 in einer Menge von 0,45 kg-Mol/Std. und mit einer Temperatur von et'va 171¹C und tritt in Leitung 3 ein, worin es mit dem Tetramethylensulfon vereinigt wird, das den tloden der Fraktionierzone 6 verläßt, wie oben beschrieben wurde.

ίο Eine dampfförmige Kopffraktion verläßt den oberen Teil der Destillation anlage 19 über Leitung 20 mit einer Temperatur von 77^C C und einem Druck von 310 mm Quecksilber absolut. Diese dampfförmige Kopffraktion besteht aus Wasserdampf und ist im wesentlichen frei von Tetramethylensulfon und gelangt in einen Kondensator 21 in einer Menge von 49,3 kg-Mol/Std. Der Wasserdampf wird darin auf eine Temperatur von 38° C abgekühlt, kondensiert und gelangt über Leitung 22 in einen Behälter 23.

Das kondensierte Wasser wird in dem Behälter 23 in zwei Anteile geteilt. Ein erster Anteil gelangt über Leitung 24 in einer Menge von 12,5 kg-Mol/Std. zu dem oberen Teil der Destillationsanlage 19, um den darin erforderlichen Rückfluß zu liefern. Der zweite Anteil des Wassers wird aus dem Behälter 23 über Leitung 16 in einer Menge von 36,8 kg-Mol/Std. abgezogen und zu der Spitze des Wasserwaschturms 15 geschickt.

Tn diesem Beispiel war das Verhältnis der KohlenwasserstofTphase zu der NichtkohlenwasserstofFphase in der Leitung 4 2:1. Das heißt, 2 Mol Kerosinraffinat wurden mit 1 MnI Tetramethylensulfon behandelt, indem das Tetramethylensulfon aus der Leitung 9 mit dem Strom der Leitung 4 vereinigt wurde.

Wie aber schon oben ausgeführt wurde, kann das Verhältnis von KohknwasserstofFpahse zu Nichtkohlenwasserstoffphasc auch im Bereich von 5 : 1 bis bis 1 : 1 liegen. Diese» Verhältnis variiert bei jeder speziellen Anwendung des Verfahrens nach der Erfindung, da die speziellen Betriebsbedingungen das erforderliche Verhältnis bestimmen. Dieses Verhältnis wird beispielsweise auch durch den Turbulenzgrad in der Leitung 4, dem Wärmeaustauscher 10 und der Leitung 11 beeinflußt. Außerdem wird es durch die Temperatur des Raffinatstroms, der in die Leitung 4 eintritt, den Lösungsrnittelgehalt des Raffinatstromes und den Kühlungsgrad beeinflußt. Bei Berücksichtigung der obigen technischen Lehre ist der Fachmann jedoch in der Lage, das Verhältnis von Kohlenwasserstoffphase zu Nichtkohlenwasserstoffphase das für jedes Lösungsmittelsystem erforderlich ist, zu bestimmen und so ein im wesentlichen von Lösungsmittelnebel freies Raffinat zu erhalten und dadurct das Raffinat in der nachfolgenden wäßrigen Extrak tionszone leichter extrahierbar zu machen.

In dem obigen Beispiel wurde ausreichende Tür bulenz durch Leitung 4, Wärmeaustauscher 10 uni Leitung 9 bewirkt. Spezieil der Durchgang durch di Kühlröhren in dem Wärmeaustauscher 10 ergit einen hohen Turbulenzgrad. Es liegt jedoch auch ii Gedanken der Erfindung, verschiedene Mischeinricr tungen vorzusehen, wie beispielsweise eine Mischeir richtung in Leitung 4 unmittelbar vor dem Wärmi austauscher 10. Die Mischeinrichtung kann ein i Reihe eingeschalteter Mischer mit einem von eine Motor angetriebenen Propeller oder ein Turbinei mischer sein. Auch kann eine solche Mischeinric¹ tung eine Reihe von Mischöffnungen umfassen. ]

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liegt auch im Erfindungsgedanken, eine solche Mischapparatur in Leitung 11 vorzusehen, nachdem die beiden Phasen in dem Wärmeaustauscher 10 gekühlt wurden. Wenn jedoch eine Mischeinrichtung in der Leitung 4 vorgesehen ist, ist es zweckmäßig, sie unmittelbar vor dem Wärmeaustauscher 10 anzubringen.

Es liegt auch im Erfindungsgedanken, die Trennvorrichtung 12 wegzulassen und das Ucmisch von Tetramethylensulfon und Raffinat aus der Leitung 4 direkt in den Boden des Wasserwaschturmes 15 ein-

zuleiten. Bei einer solchen Ausführungsform trennen sich die beiden Phasen im unteren Bereich des Wasserwaschturmes 15, so daß man eine Trennzone erhält, die aus einem Stück mit der Wasserextraktionszone besteht. Das Tetramethylensulfon tritt dann am Boden des Wasserwaschturmes mit dem Wassei zusammen aus. Dies ist jedoch keine bevorzugt« Ausführungsform: denn wenn die Trennzone in derr Boden des Wasserwaschturmes 15 vorgesehen ist, er

ίο hält man eine zusätzliche Belastung der Destillations anlage 19.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (1)

1. Das erfindungsgemäße Verfahren zur Ruckgewin-

   Patentanspruch: nung von Tetramethylensulfon-, Dihydrothiophen-

   dioxyd oder Glykol-Lösungsmittel aus dem dieses

   Verfahren zur Rückgewinnung von Tetra- Lösungsmittel enthaltenden Nichtaromatenraffinat

   methylensulfon-, Dihydrothiophendioxyd oder 5 einer Aromatenextraktion mit Hilfe dieses Lösungs-

   Glykol-Lösungsmittel aus dem dieses Lösungs- mittels, indem man das Raffinat mit zusätzlicher

   mittel enthaltenden Nichtaromatenraffinat einer Flüssigkeit innig vermischt und anschließend kühlt,

   Aromatenextraktion mit Hilfe dieses Lösungsmit- die sich dabei bildende Raffinatphase von der ande-

   tels, indem man das Raffinat mit zusätzlicher ren flüssigen Phase trennt, mit Wasser extrahiert und

   Flüssigkeit innig vermischt und anschließend io schließlich von dem so erhaltenen Wasser-Lösungs-