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DE2140850B2 - PROCESS FOR PRODUCING A FILM ON THE SURFACE OF AN OBJECT OF METAL. - Google Patents
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DE2140850B2 - PROCESS FOR PRODUCING A FILM ON THE SURFACE OF AN OBJECT OF METAL. - Google Patents

PROCESS FOR PRODUCING A FILM ON THE SURFACE OF AN OBJECT OF METAL.

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DE2140850B2 DE19712140850 DE2140850A DE2140850B2 DE 2140850 B2 DE2140850 B2 DE 2140850B2 DE 19712140850 DE19712140850 DE 19712140850 DE 2140850 A DE2140850 A DE 2140850A DE 2140850 B2 DE2140850 B2 DE 2140850B2
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Description

4545

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Filmes auf der Oberfläche eines Gegenstandes aus Metall im Wege der elektrolytischen Polymerisation, wobei der mit dem Film zu überziehende Gegenstand als eine der Elektroden in die Mischung eingesetzt, Gleichstrom durch die Mischung hindurchgeleitet und so ein Film aus vernetztem Vinylpolymer auf der Oberfläche des Gegenstandes hergestellt wird.The invention relates to a method for producing a film on the surface of an object Metal by way of electrolytic polymerisation, whereby the object to be coated with the film inserted into the mixture as one of the electrodes, direct current passed through the mixture and thus forming a film of crosslinked vinyl polymer on the surface of the article.

Derartige Verfahren sind bekannt (DT-OS 19 33 033). Der Nachteil liegt in der leichten Wasserlöslichkeit der verwendeten Prepolymere und in der Notwendigkeit, die Elektrophorese unter Ausschluß von Was«erbildung und in Abwesenheit hygroskopischer Substanzen durchzuführen. Ein weiterer Nachteil bekannter Verfahren besteht darin, daß ein wasserlösliches Prepolymer separat synthetisiert und in einem Wasser-Pigment-System gelöst wird. Das Prepolymer und das Pigment wandern im elektrischen Feld an die Anode und werden dort abgelagert Daraus ergeben sich relativ hohe Kosten, da das Ausgangsmaterial ein wasserlösliches Prepolymer ist, das gehärtet werden muß. Durch die Verwendung verschiedener Additive wird die Steuerung des Bades kompliziert; der auf die elektrische Ladung bezogene Wirkungsgrad ist sehr gering. Es ist überdies sehr schwierig, einen dünnen Film zu erhalten.Such methods are known (DT-OS 19 33 033). The disadvantage is the easy solubility in water used prepolymers and, if necessary, electrophoresis to the exclusion of water and to be carried out in the absence of hygroscopic substances. Another disadvantage of known methods consists in that a water-soluble prepolymer is synthesized separately and in a water-pigment system is resolved. The prepolymer and the pigment migrate to the anode in the electric field and become deposited there This results in relatively high costs, since the starting material is a water-soluble one Prepolymer is that must be cured. By using different additives the control becomes of the bath complicated; the efficiency related to the electrical charge is very low. It is moreover, very difficult to obtain a thin film.

Es ist ferner bekanntgeworden, daß im Wege elektrolytischer Polymerisation Metalloberflächen derart behandelt werden können, daß unter Verwendung eines Monomere als Ausgangsmaterial gleichzeitig die Polymerisation und die Bildung eines Filmes herbeigeführt werden kann. Es ist ferner bereits gelungen, einen Polymerfilm direkt auf einer Elektrodenplatte unter Verwendung eines Vinylmonomers, nämlich unter Verwendung von Acrylnitril herzustellen. (A s a h a r a u. a, »Kinzoku Hyomen Gijutsu«, Bd. 20, Nr. 8, S. 414 [1969]). Die Autoren dieses Verfahrens räumen jedoch selbst ein, daß der derartig hergestellte Film lediglich geringes Molekulargewicht hat, daß ferner seine Haftungseigenschaften, seine Härte und seine Flexibilität nicht ausreichend sind. Er ist daher für praktische Zwecke ungeeignet Überdies kann ein vernetzter Polymerfilm mit diesem Verfahren nicht hergestellt werden.It has also become known that by way of electrolytic polymerization, metal surfaces in this way can be treated that using a monomer as a starting material simultaneously the Polymerization and the formation of a film can be brought about. It has also already succeeded in creating a Polymer film directly on an electrode plate using a vinyl monomer, namely under Using acrylonitrile to manufacture. (A s a h a r a et al., "Kinzoku Hyomen Gijutsu", vol. 20, no. 8, p. 414 [1969]). However, the authors of this process themselves admit that the film so produced is merely has a low molecular weight, as well as its adhesive properties, hardness and flexibility are not sufficient. It is therefore unsuitable for practical purposes. Moreover, a networked Polymer film cannot be produced with this method.

Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Herstellung eines Films zu schaffen, der ein hohes Molekulargewicht, und außerdem gute Adhäsionseigenschaften, Härte und Flexibilität aufweist Ferner soll das Verfahren dazu geeignet sein, einen gleichmäßigen Film auch au/ der Oberfläche von Gegenständen mit komplizierter Formgebung zu schaffen.The object of the invention is to provide a method of making a film that has a high Molecular weight, and also good adhesive properties, Has hardness and flexibility. Furthermore, the method should be suitable for producing a uniform film also to create on the surface of objects with complex shapes.

Erfindungsgemäß wird dies dadurch gelöst, daß eine Mischung aus Vinylmonomer, Divinylmonomer, einem die Leitfähigkeit der Mischung erhöhenden Elektrolyten und einem polaren organischen Lösungsmittel verwendet wird.According to the invention this is achieved in that a mixture of vinyl monomer, divinyl monomer, a the conductivity of the mixture increasing electrolyte and a polar organic solvent is used.

Damit wird ein Gegenstand aus Metall, der als Elektrode dient, mit einem gleichmäßigen kontinuierlichen Film aus vernetztem Polymer im Wege der elektrolytischen Copolymerisation von Vinylmonomer mit Divinylmonomer überzogen. Der Film weist ein hohes Molekulargewicht auf und ist im verwendeten Lösungsmittel unlöslich. Die Nachteile der bekannten Verfahren treten dabei nicht auf.This makes an object made of metal, which serves as an electrode, with a uniform continuous Film made of crosslinked polymer by the electrolytic copolymerization of vinyl monomer coated with divinyl monomer. The film has a high molecular weight and is used Solvent insoluble. The disadvantages of the known methods do not arise.

Die Erfindung ist im folgenden anhand von Ausführungsbeispielen unter Bezugnahme auf die Zeichnungen erläutert Es zeigtThe invention is illustrated below by means of exemplary embodiments with reference to the Drawings explained It shows

F i g. 1 eine schematische Ansicht der zur Herstellung des Filmes verwendeten Apparatur im Längsschnitt,F i g. 1 is a schematic view of the apparatus used to produce the film in longitudinal section,

F i g. 2 einen Querschnitt der Apparatur nach F i g. 1.F i g. 2 shows a cross section of the apparatus according to FIG. 1.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird im Wege der elektrolytischen Polymerisation auf der Oberfläche einer Elektrode ein Film abgelagert. Dabei wird eine Mischung eines Vinylmonomers, eines Divinylmonomers, eines die elektrische Leitfähigkeit erhöhenden Elektrolyten und eines polaren organischen Lösungsmittels verwendet. Der mit einem Film zu überziehende Gegenstand wird als eine der Elektroden verwendet. Bei Hindurchleiten von Gleichstrom entsteht ein Niederschlag eines Filmes aus vernetztem Vinylpolymer auf der Oberfläche des Gegenstandes.In the method according to the invention, by way of electrolytic polymerization on the A film is deposited on the surface of an electrode. A mixture of a vinyl monomer, a Divinyl monomer, an electrical conductivity increasing electrolyte, and a polar organic Solvent used. The object to be coated with a film is used as one of the electrodes used. When direct current is passed through, a film of cross-linked precipitates is formed Vinyl polymer on the surface of the item.

Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignete Vinylmonomere sind die folgenden:Vinyl monomers suitable for carrying out the process of the invention are as follows:

Acrylnitril, Methacrylnitril, Methylacrylat, Äthylacrylat, Methylmethacrylat, Acrylamid, N-Methylacrylamid, Methacrylamid, Acrolein, Methacrolein, 2-Hydoxyäthylmethacrylat, Methylvinylketon, Vinylacetat, i-Cyanopropylen, Äthylvinyläther, Allylalkohol, Glycidylmethacrylat (ein Ester des 2,3-Epoxy-Tropanols und der Methacrylsäure), Vinyltoluol, Styrol, ix-Methylstyrol undAcrylonitrile, methacrylonitrile, methyl acrylate, ethyl acrylate, Methyl methacrylate, acrylamide, N-methylacrylamide, Methacrylamide, acrolein, methacrolein, 2-hydroxyethyl methacrylate, methyl vinyl ketone, vinyl acetate, i-cyanopropylene, Ethyl vinyl ether, allyl alcohol, glycidyl methacrylate (an ester of 2,3-epoxy tropanol and the Methacrylic acid), vinyltoluene, styrene, ix-methylstyrene and

Butadiea Geeignete Divinylmonomere sind: N,N'-Methylen-bis-Acrylamid; Divinylester wie z. B. Äthylenglycoldimethacrylat; Divinyläther; Divinylbenzol, Divinylvdfon, l^-Hexadien-3-in; Hexatrien. '" ^is Elektrolyt können folgende Stoffe verwendet werden: Tetraäthylammonium-p-toluolsutfonat, Tetraalkylammoniumsalze; Nitrate und Perchlorate von Alkalimetallen. Als Lösungsmittel werden polare Lösungsmittel wie vorzugsweise Dimethylsulfoxid, Dimethylformamid, Acetonitril, Pyridin, Formamid, Dimethylacetamid und Nitrobenzol verwendetButadiea Suitable divinyl monomers are: N, N'-methylene-bis-acrylamide; Divinyl esters such as B. ethylene glycol dimethacrylate; Divinyl ether; Divinylbenzene, divinylvdfone, l ^ -hexadiene-3-yne; Hexatrienes. '"^ is electrolyte, the following substances can be used are: Tetraäthylammonium-p-toluolsutfonat, Tetraalkylammoniumsalze; Nitrates and perchlorates of alkali metals. The solvents used are polar Solvents such as preferably dimethyl sulfoxide, dimethylformamide, acetonitrile, pyridine, formamide, Dimethylacetamide and nitrobenzene are used

Das Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung wird unter Verwendung der in den Zeichnungen dargestellten Apparatur durchgeführt. F i g. 1 zeigt eine schematische Darstellung dieser Apparatur, F i g. 2 zeigt einen Querschnitt Die Bezugszeichen 1 und 2 bezeichnen eine Elektrode, bzw. den mit dem Film zu aberziehenden Gegenstand. Das elektrolytische Bad 3 enthält die Mischung 4 aus Vinylmonomer und Divinylmonomer. Das Bad ist durch einen Deckel 5 abgedeckt In der gezeigten Weise ist ferner eine Gleichstromquelle 6 vorgesehen.The method according to the present invention is carried out using the method illustrated in the drawings shown apparatus performed. F i g. 1 shows a schematic representation of this apparatus, FIG. 2 shows a cross section. Reference numerals 1 and 2 denote an electrode and that to which the film is attached withdrawing object. The electrolytic bath 3 contains the mixture 4 of vinyl monomer and Divinyl monomer. The bath is covered by a cover 5. In the manner shown there is also a DC power source 6 is provided.

Bei der Herstellung eines vernetzten Polymerfilmes wird zunächst ein Gemisch 4 hergestellt, das eine Mischung von Monomeren, bestehend aus einem oder mehr als einem Vinylmonomer und einem oder mehr als einem Divinylmonomer. und ein Lösungsmittel unter Zusatz von einer geringen Menge eines die Elektrolyse unterstützenden Elektrolyten enthält.In the production of a crosslinked polymer film, a mixture 4 is first produced, the one Mixture of monomers consisting of one or more than one vinyl monomer and one or more than a divinyl monomer. and a solvent with the addition of a small amount of an electrolysis Contains supporting electrolytes.

Das Gemisch wird dann in das elektrolytische Bad 3 gegeben. In das Bad 3 werden die Elektrode t und der mit einem Film zu überziehende Gegenstand 2 eingesetzt. Durch die Mischung wird dann Gleichstrom geleitet, wobei die Elektrode 1 und der Gegenstand 2 als Elektroden verwendet werden. Auf diese Weise wird ein Film von vernetztem Vinylpolymer auf der Oberfläche des Gegenstandes 2 abgelagert Es ist erstrebenswert, die elektrolytische Polymerisation bei normalen Temperaturen stattfinden zu lassen. Dabei wird das gesamte Bad 3 einer Stickstoffatmosphäre ausgesetzt. Es ist auch möglich, die Polymerisation unter Hindurchperlenlassen von Stickstoff durch die Mischung 4 stattfinden zu lassen. Alternativ kann das Verfahren auch im Temperaturbereich zwischen dem Gefrierpunkt und dem Siedepunkt des Lösungsmittels durchgeführt werden. Eine geeignete Stromdichte ist zwei bis 20 mA/cm2. Die Dauer während der Strom durch die Mischung hindurchgeleitet wird, hängt von den Arten der verwendeten Monomere und vom Lösungsmittel ab. Nach Abschluß der Polymerisation kann oberhalb des Siedepunktes des Lösungsmittels ein Trocknungsvorgang stattfinden. Er kann jedoch auch bei normaler Temperatur durchgeführt werden.The mixture is then placed in the electrolytic bath 3. In the bath 3, the electrode t and the object 2 to be coated with a film are inserted. Direct current is then passed through the mixture, the electrode 1 and the object 2 being used as electrodes. In this way, a film of crosslinked vinyl polymer is deposited on the surface of the article 2. It is desirable to allow the electrolytic polymerization to take place at normal temperatures. The entire bath 3 is exposed to a nitrogen atmosphere. It is also possible to allow the polymerization to take place while bubbling nitrogen through the mixture 4. Alternatively, the process can also be carried out in the temperature range between the freezing point and the boiling point of the solvent. A suitable current density is two to 20 mA / cm 2 . The length of time that current is passed through the mixture depends on the types of monomers used and the solvent. After the end of the polymerization, a drying process can take place above the boiling point of the solvent. However, it can also be carried out at normal temperature.

Mit Hilfe des beschriebenen Verfahrens wird ein Film vernetzten Vinylpolymers von hohem Molekulargewicht hergestellt, der in dem verwendeten Lösungsmittel unlöslich ist Für die Herstellung des Films von Bedeutung ist die Verwendung von Vinylmonomeren und von Divinylmonorneren. Die Adhäsionseigenschaften, die Härte und die Flexibilität des derartig hergestellten Films sind besser als die der mit den bestehenden Methoden erzielten Filme. Da der Film direkt durch die Herstellung eines vernetzten Monomers erzeugt wird, kann auch ein Gegenstand mit komplizierter Konfiguration erzeugt werden.With the help of the method described, a film crosslinked vinyl polymer of high molecular weight produced in the solvent used Is insoluble The use of vinyl monomers is important for the production of the film and of divinyl monomers. The adhesion properties, the hardness and the flexibility of the such produced films are better than those obtained with the existing methods. Because the movie An object can also be produced directly by making a crosslinked monomer complicated configuration can be generated.

Durch geeignete Einstellung der elektrolytischen Bedingungen kann auch die Filmdicke sehr leicht heeinflußt werden. Der mit Hilfe des erfindungsgemäßen Verfahrens erreichbare Film bedarf keiner anschließenden Härtung.By appropriately setting the electrolytic conditions, the film thickness can also be very slightly be influenced. The with the help of the invention The film that can be achieved by the process does not require any subsequent hardening.

Die folgenden Daten geben die Einzelheiten eines Vergleichsversuches und mehrerer Ausführungsbeispie-Ie nach der Erfindung an.The following data gives the details of a comparative experiment and several working examples according to the invention.

VergleichsversuchComparative experiment

Acrylnitril 20 gAcrylonitrile 20 g

ίο Acetonitril 80 gίο acetonitrile 80 g

Tetraäthylammonium-p-toltiolsulfonat 2 gTetraethylammonium p-toletol sulfonate 2 g

Bei der angegebenen Mischung wurde ein Kohlestab als Anode und eine Aluminiumplatte als KathodeIn the indicated mixture, a carbon rod was used as the anode and an aluminum plate was used as the cathode

verwendet 3 Minuten lang wurde Gleichstrom mit einer Stromdichte von 10 mA/cm3 unter Hindurchperlenlassen von Stickstoff bei einer Temperatur von 25° C durchgeführt Auf der Aluminiumplatte entstand ein gelber Film aus Polyacrylnitril. Der Film hatte geringesFor 3 minutes, direct current was carried out with a current density of 10 mA / cm 3 while bubbling nitrogen through it at a temperature of 25 ° C. A yellow film of polyacrylonitrile was formed on the aluminum plate. The film had little

Molekulargewicht Die Adhäsionseigenschaften, die Härte und die Flexibilität waren für praktische Zwecke unzureichend. Die relevanten Testergebnisse sind weiter unten in Form einer Tabelle angegeben. Im folgenden sind Ausführungsbeispiele der Erfindung angegeben:Molecular Weight The adhesive properties, hardness and flexibility were for practical purposes insufficient. The relevant test results are given below in the form of a table. Exemplary embodiments of the invention are given below:

Ausführungsbeispiel Nr. 1Embodiment No. 1

AcrylnitrilAcrylonitrile

N,N'-Methylen-bis-Acrylamid Dimethylformamid
Tetraäthylammonium-p-toluolsulfonat
N, N'-methylene-bis-acrylamide, dimethylformamide
Tetraethylammonium p-toluenesulfonate

10g10g

5g 85 g5g 85g

2g2g

Die Elektrolyse der angegebenen Mischung wurde unter denselben Bedingungen wie bei dem oben angegebenen Vergleichsversuch durchgeführt. Es ergab sich ein gelber Film auf der Aluminiumplatte. Nach einem Trocknungsvorgang von 10 Minuten bei 1500C ergab sich ein vernetzter Polymerfilm, der in dem Lösungsmittel unlöslich war.The electrolysis of the mixture indicated was carried out under the same conditions as in the comparative experiment indicated above. A yellow film resulted on the aluminum plate. After a drying process of 10 minutes at 150 ° C., a crosslinked polymer film resulted which was insoluble in the solvent.

Ausführungsbeispiel Nr. 2Embodiment No. 2

AcrylnitrilAcrylonitrile

Ν,Ν'-Methylen-bis- Acrylamid Dimethylace'.amid
Tetraäthylammonium-p-toluolsulfonat
Ν, Ν'-methylene-bis-acrylamide Dimethylace'.amid
Tetraethylammonium p-toluenesulfonate

10 g10 g

10 g10 g

80 g80 g

Die angegebene Mischung wurde unter denselben Bedingungen, wie sie für den Vergleichsversuch oben angegeben sind, durchgeführt. Es ergab sich auf der Aluminiumplatte ein gelber Film. Es handelte sich dabei um einen kontinuierlichen vernetzter Polymerfilm, der in dem Lösungsmittel unlöslich war. Die Trocknung dauerte bei 5O0C 20 Minuten.The indicated mixture was carried out under the same conditions as indicated above for the comparative experiment. A yellow film resulted on the aluminum plate. It was a continuous crosslinked polymer film that was insoluble in the solvent. The drying lasted 20 minutes at 5O 0 C.

Ausführungsbeispiel Nr. 3Embodiment No. 3

Methylmethacrylat 30 gMethyl methacrylate 30 g

Äthylenglycol-dimethacrylat 3 gEthylene glycol dimethacrylate 3 g

Dimethylformamid 67 gDimethylformamide 67 g

Tetraäthylammonium-p-toluolsulfonat 2 gTetraethylammonium p-toluenesulfonate 2 g

Als Anode wurde ein Kohlestab, als Kathode eine Aluminiumplatte verwendet 5 Minuten lang wurde Strom bei einer Stromdichte von 2 mA/cm2 durch die Mischung der angegebenen Zusammensetzung bei einer 65 Temperatur von 25°C unter Spülen mit Stickstoff hindurchgeleitet. Es ergab sich ein Film auf der Aluminiumplatte. Nach einer 20minütigen Trocknung bei 1000C ergab sich der Film als farbloser, transparen-A carbon rod was used as the anode and an aluminum plate as the cathode. For 5 minutes, current at a current density of 2 mA / cm 2 was passed through the mixture of the specified composition at a temperature of 25 ° C. while purging with nitrogen. A film resulted on the aluminum plate. After a 20-minute drying at 100 0 C, the film gave a colorless, transparent

er, vernetzter Polymerfilm, der in dem Lösungsmittel jnlöslich war.he, crosslinked polymer film that was insoluble in the solvent.

Ausführungsbeispiel Nr. 4Embodiment 4

Methacrylnitril 33 gMethacrylonitrile 33 g

Äthylenglycol-dimethacrylat 5 gEthylene glycol dimethacrylate 5 g

Acetonitril 62 gAcetonitrile 62 g

Tetraäthylammonium-p-toluolsulfonat 2 gTetraethylammonium p-toluenesulfonate 2 g

Bei der Mischung der angegebenen Zusammensetzung wurde ein Kohlestab als Anode und eine Eisenplatte als Kathode verwendet Die Stromdichte war 10 mA/cm2. Die Dauer der Stromeinwirkung war 3 Minuten. Es wurde mit Stickstoff bei 25° C gespült. Es ergab sich auf der Eisenplatte ein Film. Nach einem 20minütigen Trocknen bei 500C ergab sich dieser als gelblich-brauner, vernetzter Polymerfilm, der im Lö-Ausführungsbeispiel Nr. 6When mixing the specified composition, a carbon rod was used as the anode and an iron plate was used as the cathode. The current density was 10 mA / cm 2 . The duration of exposure to the current was 3 minutes. It was purged with nitrogen at 25 ° C. A film resulted on the iron plate. After a 20-minute drying at 50 0 C, this crosslinked polymer film resulted as a yellowish-brown, which in the LOE embodiment no. 6

Methacrylnitril 30 gMethacrylonitrile 30 g

M ethy I vinylketon 18 gM ethy I vinyl ketone 18 g

Ν,Ν'-Methylen-bis-acrylamid 2 gΝ, Ν'-methylene-bis-acrylamide 2 g

Dimethylformamid 50 gDimethylformamide 50 g

Tetraäthylammonium-p-toluolsulfonat 0,5 gTetraethylammonium p-toluenesulfonate 0.5 g

Bei der angegebenen Mischung wurde ein Kohlestab als Anode und eine Kupferplatte als Kathode verwendet. Dabei wurde bei einer Stromdichte von 25 mA/cms 3 Minuten lang Stron; durch die Mischung unter Hindurchperlenlassen von Stickstoff bei 25° C hindurchgeleitet. Es ergab sich ein Film auf der Kupferplalte. Nach einer 20minütigen Trocknung bei 100° C, ergab sich ein gelber, vernetzter Polymerfilm, der in dem Lösungsmittel unlöslich war.In the indicated mixture, a carbon rod was used as the anode and a copper plate was used as the cathode. At a current density of 25 mA / cm s , Stron was used for 3 minutes; bubbled through the mixture at 25 ° C with nitrogen bubbling. A film resulted on the copper plate. After drying for 20 minutes at 100 ° C., a yellow, crosslinked polymer film resulted which was insoluble in the solvent.

2020th 20 g20 g Ausführungsbeispiel Nr. 7Embodiment 7 25 g
10g
25 g
10g
Ausführungsbeispiel Nr. 5Embodiment No. 5 10g10g Methacrylnitril
Vinylacetat
Methacrylonitrile
Vinyl acetate
10g10g
GlycidylmethacrylatGlycidyl methacrylate 5g5g GlycidylacrylatGlycidyl acrylate 3g3g ÄthylacrylatEthyl acrylate 65 g 1565 g 15 DivinylsulfonDivinyl sulfone 52 g52 g DivinylsulfonDivinyl sulfone 0,5 g0.5 g DimethylformamidDimethylformamide 0,5 g0.5 g DimethylacetamidDimethylacetamide Tetraäthylammonium-p-toluolsulfonatTetraethylammonium p-toluenesulfonate TetraäthylammoniumchloridTetraethylammonium chloride

Bei der Mischung der angegebenen Zusammensetzung wurde ein Kohlestab als Anode und eine Aluminiumplatte als Kathode verwendet. Durch die Mischung wurde bei einer Stromdichte von 10 mA/cm2 für 3 Minuten Strom unter Hindtirchperlenlassen von Stickstoff bei 25° C hindurchgeleitet Es ergab sich ein Film auf der Aluminiumplatte, die als Kathode verwendet worden war. Nach einem 20minütigen Trocknen bei 1000C, ergab sich ein gelblich-brauner, vernetzter Polymerfilm, der in dem Lösungsmittel unlöslich war.When mixing the specified composition, a carbon rod was used as the anode and an aluminum plate was used as the cathode. Current was passed through the mixture at a current density of 10 mA / cm 2 for 3 minutes while bubbling nitrogen at 25 ° C. A film was formed on the aluminum plate which was used as a cathode. After a 20-minute drying at 100 0 C, gave a yellowish brown, cross-linked polymer film that was insoluble in the solvent.

Als Anode wurde ein Kohlestab, als Kathode eine Aluminiumplatte verwendet Es wurde Strom mit einer Stromdichte von 25 mA/cm2 3 Minuten lang durch die Mischung unter Hindurchperlenlassen von Stickstoff bei 25° C hindurchgeführt Es ergab sich ein Film auf der AluminiumplaUe. Nach 20minütigem Trocknen bei 1000C, ergab sich ein gelber, vernetzter Polymerfilm, der im Lösungsmittel unlöslich war.A carbon rod was used as the anode and an aluminum plate was used as the cathode. Current with a current density of 25 mA / cm 2 was passed through the mixture for 3 minutes while nitrogen was bubbled through at 25 ° C. A film was formed on the aluminum plate. After 20 minutes of drying at 100 0 C, a yellow, cross-linked polymer film that was insoluble in the solvent yielded.

Die bei dem Vergleichsversuch und den Ausführungsbeispielen 1 bis 7 der Erfindung erzielten Filme wurden verschiedenen physikalischen Tests ausgesetzt. Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle angegeben:The films obtained in Comparative Experiment and Working Examples 1 to 7 of the invention were obtained subjected to various physical tests. The results are given in the following table:

Verfahrenprocedure Härtehardness KreuzschraffurtestCrosshatch test WiderstandsResistance Löslichkeitsolubility (Bleistift)(Pencil) (Klebeband! est)#)(Tape! Est) # ) fähigkeit beiability at kochendem Wasserboiling water VergleichsversuchComparative experiment HbMan 0/1000/100 45 Min.45 min. löslich in Acetonsoluble in acetone Ausführungsbeispiel 1Embodiment 1 2H2H 93/10093/100 18Std.18h unlöslich in Acetoninsoluble in acetone Ausführungsbeispiel 2Embodiment 2 2H2H 100/100100/100 18Std.18h desgLdesgL Ausführungsbeispiel 3Embodiment 3 3H3H 100/100100/100 12Std.12h desgl.the same Ausführungsbeispiel 4Embodiment 4 2H2H 100/'.OO100 / '. OO 16St(L16pcs (L desgl.the same Ausführungsbeispiel 5Embodiment 5 3H3H 100/100100/100 12Std12h desgl.the same Ausführungsbeispiel 6Embodiment 6 HH 90/10090/100 lOStd.lOStd. desgl.the same Ausführungsbeispiel 7Embodiment 7 HH 93/10093/100 lOStd.lOStd. desgl.the same *) Das angegebene Testverfahren*) The specified test procedure entspricht JIS-K-5400.conforms to JIS-K-5400. Hierzu 1For this 1 Blatt ZeichnungenSheet drawings

Claims (7)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Herstellung eines Filmes auf der Oberfläche eines Gegenstandes aus Metall im Wege der elektrolytischen Polymerisation, wobei der mit dem Film zu fiberziehende Gegenstand als eine der Elektroden in die Mischung eingesetzt, Gleichstrom durch die Mischung hindurchgeleitet und so ein Film aus vernetzten! Vinylpolymer auf der Oberfläche des Gegenstandes hergestellt wird, dadurch gekennzeichnet, daß eine Mischung aus Vinylmonomer, Divinylmonomer, einem die Leitfähigkeit der Mischung erhöhenden Elektrolyten und einem polaren organischen Lösungsmittel verwendet wird.1. Process for the production of a film on the Surface of an object made of metal by way of electrolytic polymerization, the with The object to be coated onto the film is inserted into the mixture as one of the electrodes, direct current passed through the mixture and so a film of cross-linked! Vinyl polymer on the surface of the Object is produced, characterized in that a mixture of vinyl monomer, Divinyl monomer, an electrolyte which increases the conductivity of the mixture, and a polar organic solvent is used. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Vinylmonoiier aus folgender Gruppe ausgewählt ist: Acrylnitril, Methacrylnitril, ein Ester oder Amid der Methacrylsäure oder der Acrylsäure, Styrol, a-Methylstyrol, Butadien, Methylvinylketon. 2. The method according to claim 1, characterized in that that the vinyl monomer is selected from the following group: acrylonitrile, methacrylonitrile, an ester or amide of methacrylic acid or acrylic acid, styrene, α-methylstyrene, butadiene, methyl vinyl ketone. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Divinylmonomer aus folgender Gruppe ausgewählt ist: Ν,Ν'-Methylen-bis-acrylamid, ein Divinylester oder -äther von Äthylenglycol, Divinylbenzol, Divinylsulfon, l,5-Hexadien-3-in, Hexatrien.3. The method according to claim 1, characterized in that the divinyl monomer consists of the following Group is selected: Ν, Ν'-methylene-bis-acrylamide, a divinyl ester or ether of ethylene glycol, divinylbenzene, divinyl sulfone, 1,5-hexadiene-3-yne, Hexatrienes. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt aus folgender Gruppe ausgewählt ist: Tetraalkylammoniumsalz, Nitrate oder Perchlorate eines Alkalimetalls.4. The method according to claim 1, characterized in that that the electrolyte is selected from the following group: tetraalkylammonium salt, nitrates or perchlorates of an alkali metal. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das polare organische Lösungsmittel aus folgender Gruppe ausgewählt ist: Dimethylsulfoxid, Dimethylformamid, Acetonitril, Pyridin, Formamid, Dimethylacetamid, Nitrobenzol.5. The method according to claim 1, characterized in that the polar organic solvent is selected from the following group: dimethyl sulfoxide, dimethylformamide, acetonitrile, pyridine, formamide, Dimethylacetamide, nitrobenzene. 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die elektrolytiscne Copolymerisation in Stickstoffatomosphäre stattfindet.6. The method according to claim 1, characterized in that the electrolytic copolymerization takes place in nitrogen atmosphere. 7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die elektrolytische Copolymerisation unter Hindurchperlenlassen von Stickstoff durch das Gemisch (4) erfolgt7. The method according to claim 1, characterized in that that the electrolytic copolymerization with bubbling nitrogen through the Mixture (4) takes place
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