Deprecated: The each() function is deprecated. This message will be suppressed on further calls in /home/zhenxiangba/zhenxiangba.com/public_html/phproxy-improved-master/index.php on line 456
DE2328630B2 - Process for crosslinking polyethylene - Google Patents
[go: Go Back, main page]

DE2328630B2 - Process for crosslinking polyethylene - Google Patents

Process for crosslinking polyethylene

Info

Publication number
DE2328630B2
DE2328630B2 DE19732328630 DE2328630A DE2328630B2 DE 2328630 B2 DE2328630 B2 DE 2328630B2 DE 19732328630 DE19732328630 DE 19732328630 DE 2328630 A DE2328630 A DE 2328630A DE 2328630 B2 DE2328630 B2 DE 2328630B2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
polyethylene
chlorinated polyethylene
radical
reaction
silane
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
DE19732328630
Other languages
German (de)
Other versions
DE2328630A1 (en
DE2328630C3 (en
Inventor
Henry George Glamorgan Wales Scott (Grossbritannien)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Dow Silicones UK Ltd
Original Assignee
Dow Corning Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Dow Corning Ltd filed Critical Dow Corning Ltd
Publication of DE2328630A1 publication Critical patent/DE2328630A1/en
Publication of DE2328630B2 publication Critical patent/DE2328630B2/en
Application granted granted Critical
Publication of DE2328630C3 publication Critical patent/DE2328630C3/en
Expired legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/54Silicon-containing compounds

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Processes Of Treating Macromolecular Substances (AREA)
  • Graft Or Block Polymers (AREA)
  • Organic Insulating Materials (AREA)
  • Sealing Material Composition (AREA)

Description

JOJO

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Vernetzung von Polyäthylen, indem man (A) ein Polyäthylen mit einem Silan der allgemeinen Formel RR'SiY2, in der R für einen einwertigen olefinisch ungesättigten aus r> Kohlenstoff-, Wasserstoff- und gegebenenfalls Sauerstoff-Atomen aufgebauten, über eine Silicium-Kohlenstoff-Bindung an das Siliciumatom gebundenen Rest steht, jedes der Symbole Y einen Alkoxy-, Alkoxyalkoxy- oder Acyloxyrest mit jeweils weniger als 6 Kohlenstoffatomen oder einen Oximrest mit weniger als 14 Kohlenstoffatomen darstellt und R' einen einwertigen, von aliphatischer Unsättigung freien Kohlenwasserstoffrest oder einen Rest Y bedeutet, in Gegenwart einer freie Radikale liefernden Verbindung -r> umsetzt, wobei die Umsetzung bei einer Temperatur von über 14O0C durchgeführt wird und die freie Radikale liefernde Verbindung eine Halbwertzeit bei Reaktionstemperatur von weniger als 6 Minuten aufweist, und (B) das Produkt des Abschnittes (A) in Gegenwart eines Silanol-Kondensationskatalysators mit Wasser behandelt.The invention relates to a method for crosslinking polyethylene by (A) a polyethylene with a silane of the general formula RR'SiY2, in which R is a monovalent olefinically unsaturated one made up of r> carbon, hydrogen and optionally oxygen atoms, is a radical bonded to the silicon atom via a silicon-carbon bond, each of the symbols Y represents an alkoxy, alkoxyalkoxy or acyloxy radical each having fewer than 6 carbon atoms or an oxime radical having fewer than 14 carbon atoms, and R 'is a monovalent, aliphatic unsaturation free hydrocarbon radical or a radical Y means providing in the presence of a free radical compound -r> reacted, the reaction is carried out at a temperature of about 14O 0 C and the free radical compound has a half-life at the reaction temperature of less than 6 minutes, and (B) the product of section (A) in the presence of a silanol condenser ation catalyst treated with water.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man als Polyäthylen ein chloriertes Polyäthylen mit einem Chlorgehalt von wenigstens 36% verwendet.The process according to the invention is characterized in that a chlorinated polyethylene is used as the polyethylene Polyethylene with a chlorine content of at least 36% is used.

Das Verfahren unter Verwendung von nichtchloriertem Polyäthylen ist in der DE-OS 19 63 571 beschrieben.The process using non-chlorinated polyethylene is described in DE-OS 19 63 571.

Das anmeldungsgemäße Verfahren kann zur Vernetzung irgendeines chlorierten Polyäthylens angewandt werden. So können die Polyäthylene niedriger oder hoher Dichte sein. Polyäthylene mit einem Chlorgehalt von mehr als etwa 40 Gewichts-% werden bevorzugt.The process according to the application can be used for crosslinking any chlorinated polyethylene will. So the polyethylene can be low or high density. Polyethylene with a chlorine content greater than about 40% by weight are preferred.

Es ist bekannt, daß beim Erhitzen von hochchloriertem Polyäthylen auf erhöhte Temperaturen ein b5 Chlorwasserstoffsäure-Verlust und eine Zersetzung des Polymerisats eintreten können. Bekannten Verfahrensweisen entsprechend werden demzufolge geeignete Stabilisatoren in das chlorierte Polyäthylen eingearbeitet, um die Möglichkeit der Zersetzung im Verlaufe des Abschnittes (A) des erfindungsgemäßen Verfahrens und/oder sich anschließender Verarbeitungsstufen des silanmodifizierten Polymerisats so klein wie möglich zu halten. Es kann irgendeine als Stabilisator für chloriertes Polyäthylen wirkende Substanz verwendet werden. Zu solchen Stabilisatoren gehören übliche Polyvinylchlorid-Stabilisatoren, z. B. Organozinnverbindungen, Barium/Cadmium-Verbindungen, Phosphitchelatbildner, zweibasisches Bleiphthalat, zweibasisches Bleistearat, Calciumstearat und insbesondere epoxydiertes Sojabohnenöl. It is known that when highly chlorinated polyethylene is heated to elevated temperatures, a b5 Hydrochloric acid loss and decomposition of the polymer can occur. Known Practices accordingly, suitable stabilizers are incorporated into the chlorinated polyethylene, about the possibility of decomposition in the course of section (A) of the process according to the invention and / or subsequent processing stages of the silane-modified polymer to be as small as possible keep. Any substance acting as a stabilizer for chlorinated polyethylene can be used. to such stabilizers include conventional polyvinyl chloride stabilizers, e.g. B. organotin compounds, barium / cadmium compounds, Phosphite chelating agents, lead dibasic lead phthalate, lead dibasic stearate, calcium stearate and especially epoxidized soybean oil.

Der Rest R in der allgemeinen Formel der verwendeten Silane kann beispielsweiseThe radical R in the general formula of the silanes used can, for example

Vinyl, Allyl, Butenyl, Cyclohexenyi,Vinyl, allyl, butenyl, cyclohexenyl,

Cyclopentadienyl.Cyclohexadienyl,Cyclopentadienyl.cyclohexadienyl,

CH2 = C(CH3)COOCH2CH2O(CH2)3CH 2 = C (CH 3) COOCH 2 CH 2 O (CH 2) 3

OHOH

CH2 = C(CH3)COOCH2CH2OCh2CHCH2O(CH;,);,CH 2 = C (CH 3 ) COOCH 2 CH 2 OCh 2 CHCH 2 O (CH ;,) ;,

sein, wobei der Vinylrest besonders bevorzugt ist. Der Substituent Y kann beispielsweise für, the vinyl radical being particularly preferred. The substituent Y can, for example, for

Methoxy, Äthoxy, Butoxy, Formyloxy, Acetoxy,Methoxy, ethoxy, butoxy, formyloxy, acetoxy,

Propionoxy oder einen Rest der FormelnPropionoxy or a residue of the formulas

-ON = qCH3)2,-ON = qCH 3 ) 2 ,

-ON=CCH2C2H5
oder
-ON = CCH 2 C 2 H 5
or

-ON = C(C6Hs)2 -ON = C (C 6 Hs) 2

stehen. Der Rest R' kann u.a. beispielsweise Methyl, Äthyl, Propyl, Tetradecyl, Octadecyl, Phenyl, Benzyl oder Tolyl bedeuten. Vorzugsweise entspricht das Silan der Formel RSiY3 und enthält drei Reste Y. Die bevorzugten Silane sind Vinyltriäthoxysilan und Vinyltrimethoxysilan. Silane mit lediglich zwei hydrolysierbaren Resten Y, z. B. Vinylmethyldiäthoxysilan und Vinylphenyldimethoxysilan, sind jedoch ebenfalls geeignet. stand. The radical R 'can mean, for example, methyl, ethyl, propyl, tetradecyl, octadecyl, phenyl, benzyl or tolyl. The silane preferably corresponds to the formula RSiY 3 and contains three Y radicals. The preferred silanes are vinyltriethoxysilane and vinyltrimethoxysilane. Silanes with only two hydrolyzable radicals Y, e.g. B. Vinylmethyldiäthoxysilan and Vinylphenyldimethoxysilan, however, are also suitable.

Die Menge, in der man das Silan einsetzt, hängt teilweise von den Reaktionsbedingungen und teilweise von dem angestrebten Ausmaß der Veränderung des chlorierten Polyäthylens ab. Üblicherweise verwendet man diese Materialien in Mengen von z. B. 0,1 bis 20 Gewichts-%, bezogen auf das Gewicht des chlorierten Polyäthylens. Im allgemeinen ist es jedoch bevorzugt, das Silan in Mengen von 0,5 bis 5 Gewichts-%, bezogen auf das Gewicht des chlorierten Polyäthylens, einzusetzen. The amount in which the silane is used depends in part on the reaction conditions and in part on the desired extent of the change in the chlorinated polyethylene. Commonly used one these materials in amounts of z. B. 0.1 to 20% by weight, based on the weight of the chlorinated Polyethylene. In general, however, it is preferred to use the silane in amounts of 0.5 to 5% by weight, based on based on the weight of the chlorinated polyethylene.

Als freie Radikale bildende Verbindung kann man irgendeine Verbindung einsetzen, die in der Lage ist, unter den Reaktionsbedingungen freie Radikal-Stellen in dem chlorierten Polyäthylen zu erzeugen, und die bei der Reaktionstemperatur eine Halbwertszeit von weniger als 6 Minuten, vorzugsweise weniger als 1 Minute, besitzt. Die erfindungsgemäß geeigneten, am besten bekannten und bevorzugten, freie Radikale bildenden Verbindungen sind organische Peroxyde und Perester, z. B.As a free radical forming compound, any compound can be used which is capable of to generate free radical sites in the chlorinated polyethylene under the reaction conditions, and the at the reaction temperature has a half-life of less than 6 minutes, preferably less than 1 Minute, owns. The best known and preferred free radicals suitable according to the invention Forming compounds are organic peroxides and peresters, e.g. B.

Benzoylperoxyd, Dichlorbenzoylperoxyd,
Dicumylperoxyd, Di-tert.-butylperoxyd,
2,5-Dimethyl-2,5-di-(peroxybenzoat)-hexin-3,
1,3- Bis-(tert.-buty lperoxyisopropyl)-benzol,
Lauroylperoxyd, tert.-Butylperacetat,
2,5-Dimethyl-2,5-di-(tert.-butylperoxy)-hexin-3.
Benzoyl peroxide, dichlorobenzoyl peroxide,
Dicumyl peroxide, di-tert.-butyl peroxide,
2,5-dimethyl-2,5-di- (peroxybenzoate) -hexyne-3,
1,3-bis (tert-butyl peroxyisopropyl) benzene,
Lauroyl peroxide, tert-butyl peracetate,
2,5-dimethyl-2,5-di- (tert-butylperoxy) -hexyne-3.

2,5-Dimethyl-2,5-di-(tert.-butylperoxy)-hexan2,5-dimethyl-2,5-di- (tert-butylperoxy) -hexane

und tert-Butylperbenzoat, sowieand tert-butyl perbenzoate, as well

Azoverbindungen, wie ζ. Β.Azo compounds, such as ζ. Β.

Azobisisobutyronitril undAzobisisobutyronitrile and

Dimethylazodiisobutyrat, wobeiDimethylazodiisobutyrate, where

Dicumylperoxyd
die besonders empfehlenswerte Verbindung ist.
Dicumyl peroxide
the particularly recommended connection is.

Die in jedem Einzelfall zu wählende bestimmte, freie Radikale bildende Verbindung hängt von der Temperatur ab, bei der die Reaktion des Polyäthylens mii dem Silan stattfindet. Wird die Umsetzung des chlorierten Polyäthylens und des Silans beispielsweise bei 160 bis 1800C durchgeführt, so können Benzoylperoxyd oder Dicumylperoxyd, die bei diesen Temperaturen geeignete Halbwertszeiten besitzen, angewandt werden.The particular free radical-forming compound to be selected in each individual case depends on the temperature at which the reaction of the polyethylene with the silane takes place. If the reaction of the chlorinated polyethylene and the silane carried out for example at 160 to 180 0 C, then benzoyl peroxide or dicumyl peroxide, the appropriate at these temperatures half-lives may have to be applied.

Es sollte eine ausreichende Menge der freie Radikale erzeugenden Verbindung verwendet weiden, um das gewünschte Ausmaß der Veränderung des chlorierten Polyäthylens herbeizuführen. Jedoch sollte die Menge nicht so hoch liegen, daß eine Zersetzung des chlorierten Polyäthylens oder eine durch freie Radikale hervorgerufene Vernetzung des chlorierten Polyäthylens als überwiegende Reaktionen herbeigeführt wurden. Die tatsächlich angewandte Menge hängt in gewissem Ausmaß von der Art der freie Radikale erzeugenden Verbindung ab. Einige Peroxydverbindungen können z. B. in relativ hohen Mengen von z. B. bis zu 1,5 Gewichts-%, bezogen auf das chlorierte Polyäthylen, vorhanden sein, ohne daß eine merkliche übliche, durch Peroxyd hervorgerufene Vernetzung eintritt. V/enn jedoch die freie Radikale bildende Verbindung in der Lage ist, eine übliche Vernetzungsreaktion durch freie Radikale herbeizuführen, ist es bevorzugt, nicht mehr als etwa 0,75 Gewichts-% der freie Radikale bildenden Verbindung, bezogen auf das Gewicht des chlorierten Polyäthylens, zu verwenden. Es können auch Mengen bis herab zu 0,005% verwendet werden, und auch sie lassen in dem Polyolefin eine gewisse Vernetzung zustande kommen, jedoch ist es für die meisten Anwendungszwecke empfehlenswerter, 0,01 bis 0,2 Gewichts-% dieser Verbindung, bezogen auf das Gewicht des chlorierten Polyäthylens, einzusetzen.A sufficient amount of the free radical generating compound should be used to effect the desired degree of change in the chlorinated polyethylene. However, the amount should not be so high that a decomposition of the chlorinated polyethylene or a crosslinking of the chlorinated polyethylene caused by free radicals were brought about as the predominant reactions. The actual amount used depends to some extent on the type of free radical generating compound. Some peroxide compounds can e.g. B. in relatively high amounts of z. B. up to 1.5% by weight, based on the chlorinated polyethylene, without a noticeable usual, caused by peroxide crosslinking occurs. However, if the free radical generating compound is capable of causing a conventional free radical crosslinking reaction, it is preferred not to add more than about 0.75% by weight of the free radical generating compound based on the weight of the chlorinated polyethylene, to use. Quantities as low as 0.005% can also be used, and they too allow some crosslinking to occur in the polyolefin, but for most purposes it is more advisable to add 0.01 to 0.2% by weight of this compound, based on the Weight of the chlorinated polyethylene to use.

Gemäß Stufe (A) des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt die Umsetzung des chlorierten Polyäthylens mit dem Silan bei einer Temperatur von über 14O0C. Die Umsetzung kann unter Benutzung jeder beliebigen geeigneten Apparatur durchgeführt werden. Vorzugsweise wird die Reaktion jedoch unter Bedingungen durchgeführt, bei denen das chlorierte Polyolefin einer mechanischen Durcharbeitung unterworfen wird. Vorzugsweise wird die Reaktion daher z. B. in einem Extruder, einem Innenmischer oder einem Walzwerk durchgeführt, vorausgesetzt, daß das Polyäithylen in diesen Vorrichtungen die gewünschte Temperatur erreicht. Die bevorzugteste Vorrichtung ist diejenige, die aus einem geschlossenen Extruder besteht, der so konstruiert ist, daß er auf den Inhalt sowohl eine Knetwirkung als auch eine Mischwirkung ausübt.In step (A) of the inventive method, the reaction of the chlorinated polyethylene with the silane at a temperature of about 14O 0 C. The reaction can be any suitable apparatus can be carried out using. However, the reaction is preferably carried out under conditions in which the chlorinated polyolefin is subjected to mechanical working through. Preferably, therefore, the reaction is carried out e.g. B. carried out in an extruder, an internal mixer or a rolling mill, provided that the polyethylene reaches the desired temperature in these devices. The most preferred device is that which consists of a closed extruder designed to exert both a kneading action and a mixing action on the contents.

Das chlorierte Polyäthylen und das Silan können in irgendeiner üblichen Weise zusammengebracht werden. Zum Beispiel kann das flüssige Silan in die Vorrichtung, in der die Umsetzung stattfinden soll, auf der Oberfläche des chlorierten Polyäthylens dispergiert eingeführt werden, oder es kann direkt in abgemessener Menge in die Vorrichtung eingebracht werden. Die freie Radikale bildende Verbindung kann ebenfalls auf die Oberfläche des chlorierten Polyäthylens aufgebracht oder, wenn möglich, als Lösung in dem Silan zugegeben werden.The chlorinated polyethylene and the silane can be brought together in any conventional manner. For example, the liquid silane can be placed on the surface of the device in which the reaction is to take place of the chlorinated polyethylene are introduced dispersed, or it can be measured directly in the device can be introduced. The free radical forming compound can also be applied to the surface of the chlorinated polyethylene applied or, if possible, added as a solution in the silane.

Die Reaktion des Silans mit dem chlorierten Polyäthylen kann bei irgendeiner Temperatur zwischen 140° C und der Zersetzungstemperatur des chlorierten Polyäthylens erfolgen. Die tatsächlich angewendete Reaktionstemperatur hängt normalerweise von der Art der Vorrichtung ab, in der die Reaktion durchgeführt wird. Sie hängt ferner von der Temperatur ab, bei der eine Zersetzung des chlorierten Polyäthylens eintritt. Erfindungsgemäß ist es daher bevorzugt, die ReaktionThe reaction of the silane with the chlorinated polyethylene can take place at any temperature between 140 ° C and the decomposition temperature of the chlorinated Made of polyethylene. The actual reaction temperature used usually depends on the species the device in which the reaction is carried out. It also depends on the temperature at which decomposition of the chlorinated polyethylene occurs. According to the invention, it is therefore preferred to carry out the reaction

ίο bei Temperaturen im Bereich von etwa 140 bis 1900C während Zeitdauern von bis zu 10 Minuten durchzuführen. ίο to be carried out at temperatures in the range from about 140 to 190 0 C for periods of up to 10 minutes.

Wenn auch gewünschtenl'alls geringere Mengen organischer Lösungsmittel mitverwendet werden können, um die Zugabe der freie Radikale bildenden Verbindung oder des Silans zu erleichtern, so wird die Reaktion doch am besten in der Masse durchgeführt, da hierdurch spätere beschwerliche Verfahren zur Abtrennung des Lösungsmittels umgangen werden können.Even if smaller amounts of organic solvents can also be used if desired, in order to facilitate the addition of the free radical generating compound or the silane, the The reaction is best carried out in bulk, as this makes later cumbersome separation processes the solvent can be bypassed.

Die Vernetzung des silanmodifizierten chlorierten Polyäthylens nach Stufe (B) des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt durch Behandeln des Produktes der Stufe (A) — in der Regel nach einer Formgebung durch Extrusion oder eine andere Verfahrensweise - mit Wasser in Gegenwart eines Silanol-Kondensations-Katalysators. Die in der Atmosphäre vorhandene Feuchtigkeit ist üblicherweise ausreichend, um die Vernetzung zu bewirken, wobei jedoch die Vernetzungsgeschwindigkeit gewünschtenfalls durch die Verwendung einerThe crosslinking of the silane-modified chlorinated polyethylene according to stage (B) of the invention Process takes place by treating the product of stage (A) - usually after shaping Extrusion or another procedure - with water in the presence of a silanol condensation catalyst. The moisture present in the atmosphere is usually sufficient to allow crosslinking to effect, however, the crosslinking rate if desired by the use of a

jo künstlich angereicherten feuchten Atmosphäre oder das Eintauchen in flüssiges V/asser und gegebenenfalls durch Anwendung erhöhter Temperaturen beschleunigt werden kann. Vorzugsweise erfolgt das Vernetzen bei einer Temperatur zwischen 50 und etwa 80° C.jo artificially enriched humid atmosphere or that Immersion in liquid water and, if necessary, accelerated by using elevated temperatures can be. The crosslinking is preferably carried out at a temperature between 50 and about 80 ° C.

Wenn das Reaktionsprodukt aus dem chlorierten Polyäthylen und Silan frei von Feuchtigkeit und/oder einem Material ist, das als Silanol-Kondensations-Katalysator wirkt, kann es gewünschtenfalls gelagert werden. Da es häufig schwierig ist, alle Feuchtigkeitsspuren von dem chlorierten Polyäthylen fernzuhalten, ist die Herstellung eines Produktes, das über lange Lagerzeiten im wesentlichen unverändert bleibt, nur dann möglich, wenn die hydrolysierbaren Reste des Silans Gruppen, wie z. B. Alkoxygruppen, sind, die zu nichtkatalytischen Nebenprodukten führen. Wenn das Silan z. B. an Silicium gebundene Acetoxygruppen oder in Spuren an Silicium gebundene Chloratome enthält, können die als Nebenprodukte gebildete Essigsäure oder Chlorwasserstoffsäure bewirken, daß bei normalenWhen the reaction product of the chlorinated polyethylene and silane is free from moisture and / or a material that acts as a silanol condensation catalyst it can be stored if desired. As it is often difficult to remove all traces of moisture Keeping away from chlorinated polyethylene is making a product that lasts for a long time Storage times remain essentially unchanged, only possible if the hydrolyzable residues of the Silane groups, such as B. alkoxy groups, which lead to non-catalytic by-products. If that Silane e.g. B. contains silicon-bonded acetoxy groups or traces of chlorine atoms bonded to silicon, The acetic acid or hydrochloric acid formed as by-products can cause normal

so Raumtemperaturen eine gewisse Vernetzung eintritt, wenn die Feuchtigkeit von der Masse nicht ferngehalten worden ist.so that room temperatures a certain degree of networking occurs, if the moisture has not been kept away from the mass.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren kann eine große Vielzahl von Materialien, die als Silanol-Kondensations-Katalysatoren wirken, Anwendung finden. Derartige Materialien umfassen z. B. Metallcarboxylate, wie Dibutylzinndilaurat, Zinn(II)-acetat, Zinn(II)-octoat, Bleinaphthenat, Zinkoctoat, Eisen-2-äthylhexoat und Kobaltnaphthenat, organische Metallverbindungen, wie Titanester und -chelate, z. B. Tetrabutyltitanat, Tetranonyltitanat und Bis-(acetylacetonyl)-diisopropyltitanat, organische Basen, wie Äthylamin, Hexylamin, Dibutylamin und* Piperidin, und Säuren, wie Mineralsäuren und Fettsäuren. Die bevorzugten Katalysatoren sind die Organozinnverbindungen, z. B. Dibutylzinndilaurat, Dibutylzinndiacetat und Dibutylzinndioctoat.A wide variety of materials which act as silanol condensation catalysts can be used in the process of the present invention work, find application. Such materials include e.g. B. metal carboxylates, such as Dibutyltin dilaurate, tin (II) acetate, tin (II) octoate, lead naphthenate, zinc octoate, iron 2-ethylhexoate and Cobalt naphthenate, organic metal compounds such as titanium esters and chelates, e.g. B. tetrabutyl titanate, tetranonyl titanate and bis (acetylacetonyl) diisopropyl titanate, organic bases such as ethylamine, hexylamine, dibutylamine and * piperidine, and acids such as mineral acids and fatty acids. The preferred catalysts are Organotin compounds, e.g. B. dibutyltin dilaurate, dibutyltin diacetate and dibutyltin dioctoate.

Wei weiter oben bereits angegeben wurde, kann der Silanol-Kondensations-Katalysator vor, während oderWei has already been indicated above, the silanol condensation catalyst can before, during or

im Anschluß an die Reaktion des chlorierten Polyäthylens mit dem Silan eingearbeitet werden. Der Kataiysator kann als solcher zugesetzt werden, oder er kann in situ gebildet werden, und zwar entweder durch Hydrolyse des Silans oder z. B. durch thermische Zersetzung eines Materials, das als Zersetzungsprodukt ein Amin oder einen anderen Silanol-Kondensations-Katalysator freisetzt.be incorporated following the reaction of the chlorinated polyethylene with the silane. The catalyst can be added as such, or it can be formed in situ, either by Hydrolysis of the silane or e.g. B. by thermal decomposition of a material as a decomposition product an amine or other silanol condensation catalyst releases.

Zusätzlich zu dem Silanol-Kondensations-Katalysator oder der Vorstufe desselben kann das chlorierte Polyäthylen gewünschtenfalls andere Bestandteile, z. B. Füllstoffe und Pigmente, enthalten.In addition to the silanol condensation catalyst or the precursor thereof, the chlorinated polyethylene may, if desired, contain other ingredients, e.g. B. Fillers and pigments.

Das nach der Lehre der vorliegenden Erfindung hergestellte vernetzte chlorierte Polyäthylen zeigt eine hohe Beständigkeit gegen öle und organische Lösungsmittel, eine verbesserte Festigkeit bei erhöhten Temperaturen, gesteigerte Verformungsbeständigkeit und verbesserte Alterungseigenschaften im luftdurchströmten Ofen. Das erfindungsgemäß erhaltene Produkt zeichnet sie;, auch durch eine Flammbeständigkeit aus, die mit zunehmendem Chlorgehalt ansteigt. Das erfindungsgemäße Verfahren kann daher mit Vorteil zur Herstellung flammbeständiger elektrischer Isolationsmaterialien und Bestandteile dafür, Schlauchmaterialien und Materialien für mechanische Dichtungen verwendet werden. Das erfindungsgemäß hergestellte vernetzbare chlorierte Polyäthylen kann auch mit nichtchloriertem Polyäthylen oder mit Äthylen-Mischpolymerisaten oder mit Polyäthylen und Mischpolymerisaten, die durch ein ähnliches Verfahren vernetzbar gemacht worden sind, vermischt werden.The crosslinked chlorinated polyethylene made according to the teachings of the present invention exhibits one high resistance to oils and organic solvents, improved strength at increased Temperatures, increased resistance to deformation and improved aging properties in air flow Oven. The product obtained according to the invention is characterized by its flame resistance, which increases with increasing chlorine content. The method according to the invention can therefore be advantageous for the manufacture of flame-resistant electrical insulation materials and components therefor, hose materials and materials used for mechanical seals. The manufactured according to the invention Crosslinkable chlorinated polyethylene can also be used with non-chlorinated polyethylene or with ethylene copolymers or with polyethylene and copolymers, which can be crosslinked by a similar process have been made to be mixed.

Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung weiter erläutern, ohne sie jedoch zu beschränken.The following examples are intended to explain the invention further without, however, restricting it.

Beispiel 1example 1

Durch Vermischen der folgenden Bestandteile wurde eine chlorierte Polyäthylenzusammensetzung hergestellt, zu der Dicumylperoxyd in Form einer Lösung in Vinyltrimethoxysilan zugesetzt wurde.A chlorinated polyethylene composition was prepared by mixing the following ingredients: to which dicumyl peroxide was added in the form of a solution in vinyltrimethoxysilane.

von Dibutylzinndilaurat, die bei 80° C gehalten wurde und 5 Gewichts-% der Zinnverbindung enthielt, vernetztof dibutyltin dilaurate, which was kept at 80 ° C and contained 5% by weight of the tin compound, networked

Der erreichte Vernetzungsgrad wurde durch Bestimmung des unlöslichen Materials in dem behandelten Blatt gemessen. Diese Messung erfolgte durch Extraktion des Materials während 20 Stunden mit Trichloräthylen in einem Soxhlett-Extraktur. Es wurde gefunden, daß der Gehalt an unlöslichem Material 74The degree of crosslinking achieved was determined by determination the insoluble material in the treated sheet was measured. This measurement was made by extraction of the material for 20 hours with trichlorethylene in a Soxhlett extract. It was found, that the content of insoluble matter 74

ίο Gewichts-% betrug, was einem hohen Vernetzungsgrad entspricht Wiederholte man das Verfahren ohne den Zusatz von Vinyltrimethoxysilan zu der Zusammensetzung, so ergab sich ein Gehalt an unlöslichem Material von 1,2%.ίο% by weight, indicating a high degree of crosslinking If the procedure was repeated without adding vinyltrimethoxysilane to the composition, thus the insoluble matter content was found to be 1.2%.

Beispiel 2Example 2

Das Verfahren des Beispiels 1 wurde wiederholt, wobei jedoch die folgenden Bestandteile verwendet wurden:The procedure of Example 1 was repeated using the following ingredients became:

2020th

GewichtsteileParts by weight Polymerisat BPolymer B 100100 Epoxydiertes SojabohnenölEpoxidized soybean oil 5,05.0 CalciumstearatCalcium stearate 2,02.0 TriphenylphosphitTriphenyl phosphite 0,50.5 DicumylperoxydDicumyl peroxide 0,10.1 VinyltrimethoxysilanVinyl trimethoxysilane 2,02.0

Als Polymerisat B wurde ein pulverförmiges chloriertes Polyäthylen, das 48 Gewichts-% Chlor enthielt, verwendet.A powdery chlorinated polymer was used as polymer B Polyethylene containing 48% by weight of chlorine was used.

Der Prozentsatz des unlöslichen Materials des vernetzten Blattes betrug 74 Gewichts-%. Wenn man kein Vinyltrimethoxysilan zusetzte, war der Prozentsatz an unlöslichem Material Null.The percentage of the insoluble matter of the crosslinked sheet was 74% by weight. If did not add vinyltrimethoxysilane, the percentage of insoluble material was zero.

Beispiel 3Example 3

Die folgenden Bestandteile wurden unter Anwendung des in Beispiel 1 beschriebenen Verfahrens vermischt:The following ingredients were mixed using the procedure described in Example 1:

4040

GewichtstelleWeight point 4545 Polymerisat BPolymer B GewichtsteileParts by weight Polymerisat APolymer A 100100 Cd/Ba-StabilisatorCd / Ba stabilizer 100100 Cd/Ba-StabilisatorCd / Ba stabilizer 2,02.0 TriphenylphosphitTriphenyl phosphite 2,02.0 TriphenylphosphitTriphenyl phosphite 0,50.5 CalciumstearatCalcium stearate 0,50.5 Epoxydiertes SojabohnenölEpoxidized soybean oil 3,03.0 DicumylperoxydDicumyl peroxide 0,50.5 CalciumstearatCalcium stearate 0,50.5 VinyltrimethoxysilanVinyl trimethoxysilane 0,10.1 DicumylperoxydDicumyl peroxide 0,10.1 2,02.0 VinyltrimethoxysilanVinyl trimethoxysilane 2,02.0

Als Polymerisat A wurde ein pulverförmiges chloriertes Polyäthylen, das 36 Gewichts-% Chlor enthielt, verwendet.A powdery chlorinated polyethylene containing 36% by weight of chlorine was used as polymer A, used.

Die Zusammensetzung wurde dann in einen Mischextruder eingeführt, aus dem sie in Form eines Stranges mit einem Durchmesser von 1,905 cm austrat. Der Extruder wurde unter folgenden Temperaturbedingungen betrieben:The composition was then fed into a mixing extruder from which it was in the form of a strand emerged with a diameter of 1.905 cm. The extruder was operated under the following temperature conditions operated:

Das aus dem Mischextruder austretende Produkt wurde nicht als Strang entnommen, sondern zu Stückchen mit einer Dicke von 0,317 cm zerschnitten, die mit Wasser gekühlt und anschließend in einem Zyklon getrocknet wurden.The product emerging from the mixing extruder was not removed as a strand, but closed Cut pieces with a thickness of 0.317 cm, which are cooled with water and then in a Cyclone were dried.

Beispiel 4Example 4

Unter Verwendung der im folgenden angegebenen Bestandteile:Using the following components:

Zone 1Zone 1 160c 160 c Zone 2Zone 2 155'155 ' MundstückMouthpiece 155C 155 C 'C,'C, 'C,'C, 1C, 1 C,

6060

während der Durchsatz der Zusammensetzung 72 g/Minute betrug.while the throughput of the composition was 72 g / minute.

Eine Probe des extrudierten Stranges wurde 2 Tage unter wasserfreien Bedingungen gelagert und dann während 3 Minuten bei 170°C zu einem Blatt mit einer Dicke von 0,33 cm verpreßt. Das Blatt wurde dann durch 60stündiges Eintauchen in eine wäßrige Emulsion Polymerisat BA sample of the extruded strand was stored under anhydrous conditions for 2 days and then pressed for 3 minutes at 170 ° C to give a sheet with a thickness of 0.33 cm. The sheet then became by immersion in an aqueous emulsion polymer B for 60 hours

Epoxydiertes Sojabohnenöl
Calciumstearat
Triphenylphosphit
Dicumylperoxyd (DCP)
Vinyltrimethoxysilan (VTMOS)
Epoxidized soybean oil
Calcium stearate
Triphenyl phosphite
Dicumyl peroxide (DCP)
Vinyltrimethoxysilane (VTMOS)

Gewichtsteile 100Parts by weight 100

5,05.0

2,02.0

0,5 X Y0.5 X Y

wurde eine Reihe vernetzter Produkte unter Verwendung eines Mischextruders (PR 46 Buss Ko-Kneader)has been using a number of crosslinked products a mixing extruder (PR 46 Buss Ko-Kneader)

7 87 8

und verschiedener Mengen Dicumylperoxyd und 100 g/Minute.and various amounts of dicumyl peroxide and 100 g / minute.

Vinyltrimethoxysilan hergestellt. Die Einarbeitung er- Alle Proben wurden durch 24stündiges Behandeln mitVinyltrimethoxysilane produced. The incorporation- All samples were treated with for 24 hours

folgte bei 160°C bei einem Durchsatz zwischen 50 und einer 5%igen Dibutylzinndilaurat-Emulsion vernetzt.followed crosslinked at 160 ° C. with a throughput between 50 and 5% strength dibutyltin dilaurate emulsion.

DCP (X)*)DCP (X) *) 0,050.05 0,0750.075 0,100.10 0,0250.025 0,050.05 0,0750.075 0,100.10 VTMOS (Y)**)VTMOS (Y) **) 1,01.0 1,01.0 1,01.0 2,02.0 2,02.0 2,02.0 2,02.0 Gehalt an unlösl. MaterialContent of insoluble material 5454 5757 5959 62,162.1 62,562.5 6666 6565

*) DCP = Dicumylperoxyd
**) VTMOS = Vinyltrimethoxysilan
*) DCP = dicumyl peroxide
**) VTMOS = vinyltrimethoxysilane

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur Vernetzung von Polyäthylen, indem man (A) ein Polyäthylen mit einem Silan der allgemeinen Formel RR1SiY2, in der R für einen einwertigen, olefinisch ungesättigten, aus Kohlenstoff-, Wasserstoff- und gegebenenfalls Sauerstoff-Atomen aufgebauten, über eine Silicium-Kohlenstoff-Bindung an das Siliciumatom gebundenen Rest steht, jedes der Symbole Y einen Alkoxy-, Alkoxyalkoxy- oder Acyloxyrest mit jeweils weniger als 6 Kohlenstoffatomen oder einen Oximrest mit weniger als 14 Kohlenstoffatomen darstellt und R' einen einwertigen von aliphatischer Unsättigung r, freien Kohlenwasserstoffrest oder einen Rest Y bedeutet, in Gegenwart einer freie Radikale liefernden Verbindung umsetzt, wobei die Umsetzung bei einer Temperatur von über 1400C durchgeführt wird, und die freie Radikale liefernde Verbindung eine Halbwertzeit bei Reaktionstemperatur von weniger als 6 Minuten aufweist, und man (B) das Produkt des Abschnitts (A) in Gegenwart eines Silanolkondensationskatalysators mit Wasser behandelt, dadurch gekennzeichnet, daß 2ί man als Polyäthylen ein chloriertes Polyäthylen mit einem Chlorgehalt von wenigstens 36% verwendet.Process for crosslinking polyethylene by (A) a polyethylene with a silane of the general formula RR 1 SiY 2 , in which R stands for a monovalent, olefinically unsaturated, composed of carbon, hydrogen and optionally oxygen atoms, via a silicon -Carbon bond to the silicon atom, each of the symbols Y represents an alkoxy, alkoxyalkoxy or acyloxy radical each having fewer than 6 carbon atoms or an oxime radical having fewer than 14 carbon atoms and R 'is a monovalent hydrocarbon radical free of aliphatic unsaturation or a radical Y is reacted in the presence of a free radical generating compound, the reaction being carried out at a temperature of over 140 0 C, and the free radical generating compound has a half-life at the reaction temperature of less than 6 minutes, and (B ) the product of section (A) in the presence of a silanol condensation catalyst Treated water, characterized in that a chlorinated polyethylene with a chlorine content of at least 36% is used as the polyethylene.
DE19732328630 1972-06-07 1973-06-05 Process for crosslinking polyethylene Expired DE2328630C3 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB2646372A GB1412628A (en) 1972-06-07 1972-06-07 Crosslinking process

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DE2328630A1 DE2328630A1 (en) 1973-12-20
DE2328630B2 true DE2328630B2 (en) 1978-06-15
DE2328630C3 DE2328630C3 (en) 1979-05-23

Family

ID=10244037

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19732328630 Expired DE2328630C3 (en) 1972-06-07 1973-06-05 Process for crosslinking polyethylene

Country Status (3)

Country Link
JP (1) JPS5035540B2 (en)
DE (1) DE2328630C3 (en)
GB (1) GB1412628A (en)

Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS51132260A (en) * 1975-04-28 1976-11-17 Furukawa Electric Co Ltd:The Method for manufacturing crosslinked polyvinychloride molded articles
JPS5244865A (en) * 1975-10-07 1977-04-08 Showa Electric Wire & Cable Co Ltd Fire retardant self-fusing compositions
DE2555018A1 (en) * 1975-12-06 1977-06-16 Kabel Metallwerke Ghh MOISTURE-NETWORKABLE COVERING FOR LONG-DISTANCE GOODS
JPS5278085A (en) * 1975-12-23 1977-07-01 Showa Electric Wire & Cable Co Coverd wire
DE2736003C2 (en) * 1977-08-10 1985-10-03 kabelmetal electro GmbH, 3000 Hannover Process for the production of extrudable and moisture-crosslinkable rubber-like thermoplastics
JP5907079B2 (en) * 2013-01-17 2016-04-20 日立金属株式会社 Electric wires and cables using silane-grafted chlorinated polyethylene
JP6569129B2 (en) * 2016-03-22 2019-09-04 株式会社オートネットワーク技術研究所 Wire covering material composition, insulated wire and wire harness
JP2019073655A (en) * 2017-10-18 2019-05-16 日立金属株式会社 Resin molded article and molding method thereof, and electric cable and production method thereof

Also Published As

Publication number Publication date
JPS5035540B2 (en) 1975-11-17
JPS4992172A (en) 1974-09-03
GB1412628A (en) 1975-11-05
DE2328630A1 (en) 1973-12-20
DE2328630C3 (en) 1979-05-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2406844C3 (en) Process for crosslinking polyethylene and ethylene copolymers
DE1794028C3 (en) Process for crosslinking organic polymers
DE1963571A1 (en) Process for crosslinking polyolefins
DE60023531T2 (en) SPECIFIC ACYLATED GYLCEROL COMPOUNDS AS SOFTENERS FOR POLYMERS
DE2350876A1 (en) METHOD FOR CROSSLINKING POLYOLEFS
EP1124870A1 (en) Cross-linkable polymers, method for the production thereof, and shaped bodies made of cross-linked polymers
DE2353783C3 (en) Process for the preparation of a crosslinked copolymer of ethylene
DE2755485A1 (en) PROCESS FOR PRODUCING CROSS-LINKED POLYAETHYLENE
DE2310040A1 (en) FOAMABLE POLYMER COMPOSITION
DE2613892A1 (en) PROCESS FOR THE MANUFACTURING OF AN EMULSIBLE POLYAETHYLENE WAX
DE2328630C3 (en) Process for crosslinking polyethylene
DE2432006A1 (en) METHOD FOR MANUFACTURING CROSS-LINKABLE VINYL CHLORIDE POLYMER
DE1794299A1 (en) Thermoplastic molding compounds
DE2226059B2 (en) 08/27/71 Ver. Kingdom 40273-71 Graft copolymer based binders, process for their preparation and their use for bonding crystalline polypropylene to a fibrous reinforcing material Imperial Chemical Industries Ltd, London
DE2234717B2 (en) Process for the production of crosslinked polypropylene
DE964542C (en) Vulcanizing agents
DE1217619B (en) Process for modifying hydrocarbon polymers
DE3586419T2 (en) RESISTANT COMPOSITIONS BASED ON WATER-curable THERMOPLASTIC POLYMERS WITH HYDROLYZABLE SILANE GROUPS AND ORGANIC TITANATES.
DE69223107T2 (en) Polysiloxane stabilizers with sterically hindered phenol groups and reactive groups
DE1520120A1 (en) Process for the production of copolymers
DE3719151A1 (en) Prepn. of crosslinkable halogen-hydrocarbon polymers
DE2119701A1 (en) Polymer compositions
DE2310277B2 (en) Vinyl chloride polymers, process for their production and their use
DE2447278C3 (en)
DE2821187A1 (en) CROSS-LINKABLE ORGANOPOLYSILOXANES AND METHODS FOR CROSS-LINKING ORGANOPOLYSILOXANES

Legal Events

Date Code Title Description
C3 Grant after two publication steps (3rd publication)
8328 Change in the person/name/address of the agent
8339 Ceased/non-payment of the annual fee