JP2514036B2 - 着色チタン酸カリウム繊維の製造方法 - Google Patents
着色チタン酸カリウム繊維の製造方法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、着色されたチタン酸カリウム繊維の製造方
法に関する。
法に関する。
六チタン酸カリウム繊維〔K2O・6TiO2〕や四チタン酸
カリウム繊維〔K2O・4TiO2〕等に代表されるチタン酸カ
リウム繊維は、すぐれた耐熱性、耐摩耗性等を有し、ま
たプラスチックや金属等の強化繊維として好適な補強性
を有する合成無機繊維である。その代表的な製造法とし
て知られている溶融法は、加熱により二酸化チタン（Ti
O2）となるチタン化合物（高純度精製酸化チタン、天然
ルチルサンド等）と、加熱により酸化カリウム（K2O）
となるカリウム化合物（炭酸カリウム等）との混合物を
出発原料とし、該原料混合物を加熱溶融したのち、その
溶融生成物を繊維質の固化物に変え、ついでその化学組
成を目的とする繊維の組成に変換するための脱カリウム
処理、およびその結晶構造を目的とする繊維の結晶構造
に変換するための熱処理（焼成）等の工程を経て目的と
するチタン酸カリウム繊維を得る方法である（特公昭54
−019239号、特開昭58−158688号）。また近時は、チタ
ン酸カリウム繊維の繊維形態の改良や繊維収率の向上等
を目的として種々の改良法、例えば原料の加熱溶融生成
物を急冷して一旦非晶質の固化物となし、ついで脱カリ
ウム処理や熱処理工程等を経て目的とする組成と構造を
もつチタン酸カリウム繊維を得る方法等が提案されてい
る（特願昭61−102875号、同61−206218号、同61−2062
19号等）。
カリウム繊維〔K2O・4TiO2〕等に代表されるチタン酸カ
リウム繊維は、すぐれた耐熱性、耐摩耗性等を有し、ま
たプラスチックや金属等の強化繊維として好適な補強性
を有する合成無機繊維である。その代表的な製造法とし
て知られている溶融法は、加熱により二酸化チタン（Ti
O2）となるチタン化合物（高純度精製酸化チタン、天然
ルチルサンド等）と、加熱により酸化カリウム（K2O）
となるカリウム化合物（炭酸カリウム等）との混合物を
出発原料とし、該原料混合物を加熱溶融したのち、その
溶融生成物を繊維質の固化物に変え、ついでその化学組
成を目的とする繊維の組成に変換するための脱カリウム
処理、およびその結晶構造を目的とする繊維の結晶構造
に変換するための熱処理（焼成）等の工程を経て目的と
するチタン酸カリウム繊維を得る方法である（特公昭54
−019239号、特開昭58−158688号）。また近時は、チタ
ン酸カリウム繊維の繊維形態の改良や繊維収率の向上等
を目的として種々の改良法、例えば原料の加熱溶融生成
物を急冷して一旦非晶質の固化物となし、ついで脱カリ
ウム処理や熱処理工程等を経て目的とする組成と構造を
もつチタン酸カリウム繊維を得る方法等が提案されてい
る（特願昭61−102875号、同61−206218号、同61−2062
19号等）。
チタン酸カリウム繊維は、屈折率が高く、隠蔽性の強
い白色繊維である。（チタン化合物として天然ルチルサ
ンドを用いて得られる繊維はうすい黄色味を帯びてい
る）。従つて、その繊維を、例えば、プラスチック等に
混入し、または適当なバインダで結合させ、あるいは抄
造することにより得られる成形品は、いずれも白色度が
強く、仮に染料や顔料等の着色剤を添加しても、その色
調が弱められてしまい、成形品に望む色調をもたせるこ
とができない。この対策として、チタン酸カリウム繊維
の表面を顔料や染料等の着色剤と結合剤とを以て被覆す
ることにより、種々の色調を付与するようにしたものが
提案されている（特開昭58−199767号）。しかし、それ
には、着色剤や結合剤を含む処理液の調製、該処理液に
よる繊維の処理および繊維表面に着色剤を固結させるた
めの熱処理等の煩雑な工程を必要とする。
い白色繊維である。（チタン化合物として天然ルチルサ
ンドを用いて得られる繊維はうすい黄色味を帯びてい
る）。従つて、その繊維を、例えば、プラスチック等に
混入し、または適当なバインダで結合させ、あるいは抄
造することにより得られる成形品は、いずれも白色度が
強く、仮に染料や顔料等の着色剤を添加しても、その色
調が弱められてしまい、成形品に望む色調をもたせるこ
とができない。この対策として、チタン酸カリウム繊維
の表面を顔料や染料等の着色剤と結合剤とを以て被覆す
ることにより、種々の色調を付与するようにしたものが
提案されている（特開昭58−199767号）。しかし、それ
には、着色剤や結合剤を含む処理液の調製、該処理液に
よる繊維の処理および繊維表面に着色剤を固結させるた
めの熱処理等の煩雑な工程を必要とする。
本発明は、上記に鑑み、特別の処理工程を付加するこ
となく、種々の色調を有するチタン酸カリウム繊維を製
造する方法を提供しようとするものである。
となく、種々の色調を有するチタン酸カリウム繊維を製
造する方法を提供しようとするものである。
本発明は、溶融法によるチタン酸カリウム繊維の製造
法において、その出発原料であるチタン化合物とカリウ
ム化合物との混合物に、１種または２種以上の着色元素
を0.1〜５重量％配合することを特徴としている。
法において、その出発原料であるチタン化合物とカリウ
ム化合物との混合物に、１種または２種以上の着色元素
を0.1〜５重量％配合することを特徴としている。
本発明に使用される着色元素は、例えばCo、Fe、Cu、
Ｖ、Ni、Mn等である。原料に配合された着色元素は、得
られる繊維の結晶構造内に取り込まれ、その結果繊維の
可視光領域（400〜800Nm）における吸収帯域が変化す
る。その吸収帯域の補色が繊維の色として目に映じる。
すなわち、本発明により得られる繊維の色は、繊維表面
に塗布される着色剤によるものではなく、繊維の吸収帯
域の変化により生じた繊維自身の色である。
Ｖ、Ni、Mn等である。原料に配合された着色元素は、得
られる繊維の結晶構造内に取り込まれ、その結果繊維の
可視光領域（400〜800Nm）における吸収帯域が変化す
る。その吸収帯域の補色が繊維の色として目に映じる。
すなわち、本発明により得られる繊維の色は、繊維表面
に塗布される着色剤によるものではなく、繊維の吸収帯
域の変化により生じた繊維自身の色である。
着色元素は、目的とする繊維の色調に応じて選ばれ
る。例えば、CoやCuの添加により、緑色の繊維、ＶやNi
の添加により黄色の繊維、Feの添加により褐色の繊維、
またMnの添加によりグレーの繊維が得られ、更に複数種
の着色元素を併用する場合は、それらの中間色をもつ繊
維が得られる。
る。例えば、CoやCuの添加により、緑色の繊維、ＶやNi
の添加により黄色の繊維、Feの添加により褐色の繊維、
またMnの添加によりグレーの繊維が得られ、更に複数種
の着色元素を併用する場合は、それらの中間色をもつ繊
維が得られる。
着色元素は、その単体または酸化物のいずれであって
もよい。原料混合物中におけるその配合量は0.1〜５％
（重量）とする。酸化物の形で配合する場合は、その元
素単体重量に換算して0.1〜５％とする。0.1％を下限値
としたのは、それより少いと、着色効果が不足するから
であり、他方５％を上限値としたのは、５％までの添加
により十分な着色効果が得られ、それを越えると効果が
ほぼ飽和すること、また過剰の添加に伴い繊維の収率や
その品質が悪くなる場合があること等による。
もよい。原料混合物中におけるその配合量は0.1〜５％
（重量）とする。酸化物の形で配合する場合は、その元
素単体重量に換算して0.1〜５％とする。0.1％を下限値
としたのは、それより少いと、着色効果が不足するから
であり、他方５％を上限値としたのは、５％までの添加
により十分な着色効果が得られ、それを越えると効果が
ほぼ飽和すること、また過剰の添加に伴い繊維の収率や
その品質が悪くなる場合があること等による。
なお、２種以上の着色元素を併用する場合は、各元素
の添加量が５％をこえなければ、その合計量が５％をこ
えても特にさしつかえない。
の添加量が５％をこえなければ、その合計量が５％をこ
えても特にさしつかえない。
本発明の繊維製造方法においては、上記のように出発
原料に所定量の着色元素が配合される点を除いて特別の
制限はなく、原料の加熱溶融、溶融生成物の冷却固化、
脱カリウム処理、焼成等の各工程は、公知の一般的条件
下に行ってよい。
原料に所定量の着色元素が配合される点を除いて特別の
制限はなく、原料の加熱溶融、溶融生成物の冷却固化、
脱カリウム処理、焼成等の各工程は、公知の一般的条件
下に行ってよい。
原料調製におけるチタン化合物は、高純度精製酸化チ
タン、天然ルチルサンド、天然アナターゼサンド、チタ
ンスラグ等であり、他方カリウム化合物は炭酸カリウム
（K2CO3）が最も一般的かつ好適に使用されるが、その
他水酸化物や硝酸塩、ハロゲン化物等であってもよい。
チタン化合物とカリウム化合物は、TiO2／K2Oのモル比
が約２（1.5〜2.5）となるように配合されるが、そのモ
ル比を３〜６と高目に調節することも可能である。この
チタン化合物とカリウム化合物との混合物に着色元素を
所定量配合して出発原料とし、これを加熱溶融して溶融
生成物を得る。
タン、天然ルチルサンド、天然アナターゼサンド、チタ
ンスラグ等であり、他方カリウム化合物は炭酸カリウム
（K2CO3）が最も一般的かつ好適に使用されるが、その
他水酸化物や硝酸塩、ハロゲン化物等であってもよい。
チタン化合物とカリウム化合物は、TiO2／K2Oのモル比
が約２（1.5〜2.5）となるように配合されるが、そのモ
ル比を３〜６と高目に調節することも可能である。この
チタン化合物とカリウム化合物との混合物に着色元素を
所定量配合して出発原料とし、これを加熱溶融して溶融
生成物を得る。
出発原料が、TiO2／K2Oのモル比を約２に調節したも
のである場合、その加熱溶融生成物を、例えば冷却用金
型に注入し、一方向に指向性凝固させることにより、初
生相繊維として二チタン酸カリウム繊維（K2O・2TiO2）
が生成し、その繊維の集合体である繊維質固化物が得ら
れる。これを水または酸水溶液に浸漬し、必要に応じて
プロペラ攪拌等の攪拌を加えてK+5イオンを溶出させる
脱カリウム処理を行って、TiO2／K2Oのモル比を約５ま
で高めたのち、液中より回収して脱水・乾燥し、ついで
焼成することにより四チタン酸カリウムと六チタン酸カ
リウムの混合繊維（K2O・4TiO2,K2O・6TiO2）が得られ
る。出発原料に配合した着色元素が、例えばCoである場
合は、その繊維は緑色である。その繊維を所望により、
再度脱カリウム処理に付して、TiO2／K2Oのモル比が約
６となるまでK+イオンを溶出したのち、脱水・乾燥し、
焼成する工程を経ることにより、緑色の六チタン酸カリ
ウム繊維が得られる。
のである場合、その加熱溶融生成物を、例えば冷却用金
型に注入し、一方向に指向性凝固させることにより、初
生相繊維として二チタン酸カリウム繊維（K2O・2TiO2）
が生成し、その繊維の集合体である繊維質固化物が得ら
れる。これを水または酸水溶液に浸漬し、必要に応じて
プロペラ攪拌等の攪拌を加えてK+5イオンを溶出させる
脱カリウム処理を行って、TiO2／K2Oのモル比を約５ま
で高めたのち、液中より回収して脱水・乾燥し、ついで
焼成することにより四チタン酸カリウムと六チタン酸カ
リウムの混合繊維（K2O・4TiO2,K2O・6TiO2）が得られ
る。出発原料に配合した着色元素が、例えばCoである場
合は、その繊維は緑色である。その繊維を所望により、
再度脱カリウム処理に付して、TiO2／K2Oのモル比が約
６となるまでK+イオンを溶出したのち、脱水・乾燥し、
焼成する工程を経ることにより、緑色の六チタン酸カリ
ウム繊維が得られる。
また、加熱溶融生成物（TiO2／K2Oのモル比：約２）
を金属双ロール法により急冷して非晶質固化物を得たの
ち、これに二酸化チタンを加えて、TiO2／K2Oのモル比
が約４である混合物とし、粉砕し均一化したのち、焼成
することにより四チタン酸カリウム繊維が得られる。出
発原料に配合した着色元素がNiである場合には、その繊
維は鮮かな黄色を呈する。この繊維を脱カリウム処理に
付してTiO2／K2Oのモル比を約６にしたうえ、焼成処理
を行えば、黄色の六チタン酸カリウム繊維が得られる。
を金属双ロール法により急冷して非晶質固化物を得たの
ち、これに二酸化チタンを加えて、TiO2／K2Oのモル比
が約４である混合物とし、粉砕し均一化したのち、焼成
することにより四チタン酸カリウム繊維が得られる。出
発原料に配合した着色元素がNiである場合には、その繊
維は鮮かな黄色を呈する。この繊維を脱カリウム処理に
付してTiO2／K2Oのモル比を約６にしたうえ、焼成処理
を行えば、黄色の六チタン酸カリウム繊維が得られる。
更に、出発原料のTiO2／K2Oのモル比を約４となるよ
うに調製したものを加熱溶融して得た溶融生成物を金属
双ロールで急冷し、非晶質固化物となし、これを焼成す
ることにより四チタン酸カリウム繊維が得られる。着色
元素がFeである場合のその繊維は褐色を呈する。これを
脱カリウム処理に付してTiO2／K2Oのモル比を約６にし
たうえ、焼成する工程を付加すれば、褐色の六チタン酸
カリウム繊維が得られる。
うに調製したものを加熱溶融して得た溶融生成物を金属
双ロールで急冷し、非晶質固化物となし、これを焼成す
ることにより四チタン酸カリウム繊維が得られる。着色
元素がFeである場合のその繊維は褐色を呈する。これを
脱カリウム処理に付してTiO2／K2Oのモル比を約６にし
たうえ、焼成する工程を付加すれば、褐色の六チタン酸
カリウム繊維が得られる。
上記製造工程は一例であって、その一連の工程に、繊
維収率の向上、繊維の形態の改良等を目的として種々の
改変を加えることに何の妨げもない。
維収率の向上、繊維の形態の改良等を目的として種々の
改変を加えることに何の妨げもない。
実施例１ （１）高純度精製酸化チタン（純度99％）と工業用炭酸
カリウム（純度99％）とをTiO2／K2Oのモル比が２とな
るように混合し、これに着色元素としてCoを酸化物の形
（Co3O4）で0.5％配合して出発原料とする。
カリウム（純度99％）とをTiO2／K2Oのモル比が２とな
るように混合し、これに着色元素としてCoを酸化物の形
（Co3O4）で0.5％配合して出発原料とする。
（２）上記出発原料を1100℃で加熱溶融したのち、金型
内に注入し、初生相二チタン酸カリウム繊維からなる固
形物を得る。
内に注入し、初生相二チタン酸カリウム繊維からなる固
形物を得る。
（３）上記繊維質固化物を、50倍量の常温水に浸漬し、
プロペラ攪拌下、24時間を要して、TiO2／K2Oのモル比
が約４となるまでK+イオンを溶出させる。水中より、回
収し、脱水・乾燥後、1000℃で焼成して繊維を得る。Ｘ
線回折は、得られた繊維が四チタン酸カリウムと六チタ
ン酸カリウムの混合繊維であることを示す。繊維は鮮や
かな緑色を呈する。繊維長:10〜30μｍ、繊維径:0.5〜
2.0μｍ。
プロペラ攪拌下、24時間を要して、TiO2／K2Oのモル比
が約４となるまでK+イオンを溶出させる。水中より、回
収し、脱水・乾燥後、1000℃で焼成して繊維を得る。Ｘ
線回折は、得られた繊維が四チタン酸カリウムと六チタ
ン酸カリウムの混合繊維であることを示す。繊維は鮮や
かな緑色を呈する。繊維長:10〜30μｍ、繊維径:0.5〜
2.0μｍ。
（４）上記緑色の混合繊維を10倍量の硫酸水溶液（0.5
％）に浸漬し、プロペラ攪拌下、１時間を要してK+イオ
ンを溶出させて、TiO2／K2Oのモル比を約６となしたう
え、水中より回収し、脱水・乾燥後、800℃で焼成する
ことにより、緑色の六チタン酸カリウム繊維を得た。
％）に浸漬し、プロペラ攪拌下、１時間を要してK+イオ
ンを溶出させて、TiO2／K2Oのモル比を約６となしたう
え、水中より回収し、脱水・乾燥後、800℃で焼成する
ことにより、緑色の六チタン酸カリウム繊維を得た。
実施例２ （１）天然ルチルサンド（純度95％）と工業用炭酸カリ
ウム（純度99％）とを、TiO2／K2Oのモル比が２となる
ように混合し、これに着色元素として金属Ni粉末を５％
配合して出発原料とする。
ウム（純度99％）とを、TiO2／K2Oのモル比が２となる
ように混合し、これに着色元素として金属Ni粉末を５％
配合して出発原料とする。
（２）上記出発原料を1100℃で加熱溶融したのち、溶融
生成物を高速回転する金属双ロールにより急冷して非晶
質固化物を得る。この非晶質固化物に二酸化チタン粉末
を加えてTiO2／K2Oのモル比が４である混合物となし、
粉砕均一化後、1000℃で焼成する工程を経て四チタン酸
カリウム繊維を得た（Ｘ線回折）。得られた繊維は鮮や
かな黄色を呈する。繊維長:1〜20μｍ、繊維径:0.2〜1.
0μｍ。
生成物を高速回転する金属双ロールにより急冷して非晶
質固化物を得る。この非晶質固化物に二酸化チタン粉末
を加えてTiO2／K2Oのモル比が４である混合物となし、
粉砕均一化後、1000℃で焼成する工程を経て四チタン酸
カリウム繊維を得た（Ｘ線回折）。得られた繊維は鮮や
かな黄色を呈する。繊維長:1〜20μｍ、繊維径:0.2〜1.
0μｍ。
（３）上記黄色の四チタン酸カリウム繊維を10倍量の常
温水に浸漬し、プロペラ攪拌下、K+イオンを溶出させて
TiO2／K2Oのモル比を６にし、脱水・乾燥後、800℃で焼
成することにより、緑色の六チタン酸カリウム繊維を得
た（Ｘ線回折）。繊維形態は上記四チタン酸カリウム繊
維と同じである。
温水に浸漬し、プロペラ攪拌下、K+イオンを溶出させて
TiO2／K2Oのモル比を６にし、脱水・乾燥後、800℃で焼
成することにより、緑色の六チタン酸カリウム繊維を得
た（Ｘ線回折）。繊維形態は上記四チタン酸カリウム繊
維と同じである。
実施例３ （１）天然ルチルサンド（純度95％）と工業用炭酸カリ
ウム（純度99％）とを、TiO2／K2Oのモル比が４となる
ように混合し、これに着色元素として、５％のFeを酸化
物（Fe2O3）の形で配合して出発原料とする。
ウム（純度99％）とを、TiO2／K2Oのモル比が４となる
ように混合し、これに着色元素として、５％のFeを酸化
物（Fe2O3）の形で配合して出発原料とする。
（２）上記出発原料を1380℃で加熱溶融したのち、高速
回転する金属双ロールにより急冷して非晶質固化物を得
る。この非晶質固化物を1000℃で焼成して四チタン酸カ
リウム繊維を得る（Ｘ線回折）。得られた繊維は褐色を
呈する。繊維長:1〜20μｍ、繊維径:0.2〜1.0μｍ。
回転する金属双ロールにより急冷して非晶質固化物を得
る。この非晶質固化物を1000℃で焼成して四チタン酸カ
リウム繊維を得る（Ｘ線回折）。得られた繊維は褐色を
呈する。繊維長:1〜20μｍ、繊維径:0.2〜1.0μｍ。
（３）上記褐色の四チタン酸カリウム繊維を10倍量の常
温水に浸漬し、プロペラ攪拌下、K+イオンを溶出させて
TiO2／K2Oのモル比を６にし、脱水・乾燥後、800℃で焼
成することにより、褐色の六チタン酸カリウム繊維を得
た（Ｘ線回折）。繊維形態は上記四チタン酸がカリウム
繊維と同じである。
温水に浸漬し、プロペラ攪拌下、K+イオンを溶出させて
TiO2／K2Oのモル比を６にし、脱水・乾燥後、800℃で焼
成することにより、褐色の六チタン酸カリウム繊維を得
た（Ｘ線回折）。繊維形態は上記四チタン酸がカリウム
繊維と同じである。
本発明方法によれば種々の色調を有するチタン酸カリ
ウム繊維が得られる。その繊維の着色は、出発原料に微
量の着色元素を添加するだけでよく、染料等の着色剤を
繊維表面に塗布する場合のような煩雑な処理工程を必要
としないので、極めて効率的かつ経済的に着色繊維を製
造することができる。また、繊維を染料等の着色剤で被
覆したものである場合は、外的条件（使用環境での熱影
響、化学的溶損等）により変色・退色等が生じるおそれ
があるが、本発明により得られる繊維の色調は繊維自身
の色調であるから、そのような問題がなく色調の安定性
にすぐれている。しかも、その色調は、着色元素の種類
・組合せにより自由に選択することができる。
ウム繊維が得られる。その繊維の着色は、出発原料に微
量の着色元素を添加するだけでよく、染料等の着色剤を
繊維表面に塗布する場合のような煩雑な処理工程を必要
としないので、極めて効率的かつ経済的に着色繊維を製
造することができる。また、繊維を染料等の着色剤で被
覆したものである場合は、外的条件（使用環境での熱影
響、化学的溶損等）により変色・退色等が生じるおそれ
があるが、本発明により得られる繊維の色調は繊維自身
の色調であるから、そのような問題がなく色調の安定性
にすぐれている。しかも、その色調は、着色元素の種類
・組合せにより自由に選択することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭50−2730（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−199767（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】加熱により二酸化チタンとなるチタン化合
物と、加熱により酸化カリウムとなるカリウム化合物と
の混合物を出発原料として溶融法によりチタン酸カリウ
ム繊維を製造する方法において、 前記チタン化合物とカリウム化合物との混合物に、１種
または２種以上の着色元素の単体もしくはその酸化物を
0.1〜５重量％（酸化物の場合は、単体換算値）配合す
ることを特徴とする着色チタン酸カリウム繊維の製造方
法。 - 【請求項２】着色元素が、Co、Fe、Cu、Ｖ、Ni、または
Mnである上記第１項に記載の着色チタン酸カリウム繊維
の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15723987A JP2514036B2 (ja) | 1987-06-24 | 1987-06-24 | 着色チタン酸カリウム繊維の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15723987A JP2514036B2 (ja) | 1987-06-24 | 1987-06-24 | 着色チタン酸カリウム繊維の製造方法 |
Publications (3)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS643017A JPS643017A (en) | 1989-01-06 |
| JPH013017A JPH013017A (ja) | 1989-01-06 |
| JP2514036B2 true JP2514036B2 (ja) | 1996-07-10 |
Family
ID=15645289
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15723987A Expired - Lifetime JP2514036B2 (ja) | 1987-06-24 | 1987-06-24 | 着色チタン酸カリウム繊維の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2514036B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0988691A (ja) * | 1995-09-20 | 1997-03-31 | Toyota Motor Corp | 圧縮着火内燃機関 |
| JP4710846B2 (ja) | 2007-02-21 | 2011-06-29 | トヨタ自動車株式会社 | 内燃機関の排気浄化装置 |
| JP2009074426A (ja) | 2007-09-20 | 2009-04-09 | Toyota Motor Corp | 内燃機関の制御装置 |
-
1987
- 1987-06-24 JP JP15723987A patent/JP2514036B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS643017A (en) | 1989-01-06 |
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