JP2748645B2 - Recovery method of carbon dioxide gas from power plant combustion exhaust gas - Google Patents
Recovery method of carbon dioxide gas from power plant combustion exhaust gasInfo
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、発電所の燃焼装置から排出する大量で高
温の燃焼排ガスを、吸引ブロワー経由で、芳香族ポリイ
ミドなどの耐熱性高分子重合体製の炭酸ガス分離膜を内
蔵しているガス分離膜モジュールに、供給して、前記燃
焼排ガス中の炭酸ガスを透過燃焼排ガス（炭酸ガス及び
水の濃度の向上したガス分離膜の透過ガス）として該モ
ジュールから取り出し、その透過燃焼排ガスを冷却して
水の一部を凝縮させて除去して、炭酸ガス濃度の向上し
た透過燃焼排ガスを高い回収率で回収すると共に、炭酸
ガス濃度の低下した未透過燃焼排ガス（ガス分離膜を透
過しなかった炭酸ガス濃度の低下した未透過の燃焼排ガ
ス）を該モジュールから排出させることによって、発電
所の燃焼排ガス中の炭酸ガスによる環境汚染を防止する
ことができる炭酸ガスの回収方法に関するものである。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION [Industrial Application Field] The present invention relates to a heat-resistant high-molecular polymer such as aromatic polyimide, which is produced by using a large amount of high-temperature flue gas discharged from a combustion device of a power plant via a suction blower. To a gas separation membrane module having a built-in carbon dioxide separation membrane manufactured by Nissan Co., Ltd. to convert the carbon dioxide gas in the combustion exhaust gas into a permeated combustion exhaust gas (permeate gas of a gas separation membrane having an improved concentration of carbon dioxide and water). It is removed from the module, the permeated flue gas is cooled, a part of water is condensed and removed, and the permeated flue gas having an improved carbon dioxide concentration is recovered at a high recovery rate. By discharging permeated flue gas (unpermeated flue gas with a reduced concentration of carbon dioxide gas that has not passed through the gas separation membrane) from the module, the carbon dioxide gas in the flue gas of the power plant is discharged. It relates a method of recovering carbon dioxide capable of preventing environmental pollution due.
従来、発電所の燃焼排ガス中の炭酸ガスを除去する方
法としては、吸着剤法又は吸収液法によって主として行
われており、それらの方法は、吸着剤又は吸収液の炭酸
ガスの回収率が一定期間内に著しく低下するので、炭酸
ガスが飽和状態まで吸着された吸着剤の再生、あるい
は、炭酸ガスが飽和状態まで吸収された吸収液の再生が
必要であり、それらの再生に基づく種々の問題があっ
た。Conventionally, as a method of removing carbon dioxide from combustion exhaust gas of a power plant, it is mainly performed by an adsorbent method or an absorption liquid method, and in these methods, the recovery rate of the carbon dioxide gas of the adsorbent or the absorption liquid is constant. Since it significantly decreases during the period, it is necessary to regenerate the adsorbent in which carbon dioxide is adsorbed to a saturated state or to regenerate an absorbent in which carbon dioxide is absorbed to a saturated state, and various problems based on those regenerations are required. was there.
最近、ガス分離膜に関する技術分野において、炭酸ガ
スを選択的に透過するガス分離膜が種々検討され、その
結果、特定のガス分離膜が炭酸ガスのガス分離法に利用
できることが提案されるようになった。例えば、特開昭
61−133117号公報には、ポリイミド製のガス分離膜を使
用する炭酸ガスの分離法が提案されている。Recently, in the technical field related to gas separation membranes, various types of gas separation membranes that selectively permeate carbon dioxide gas have been studied, and as a result, it has been proposed that a specific gas separation membrane can be used for a gas separation method of carbon dioxide gas. became. For example,
Japanese Patent Application Laid-Open No. 61-133117 proposes a method for separating carbon dioxide using a gas separation membrane made of polyimide.
一方、石灰焼成キルンなどの工場などから排出される
排ガスを圧縮機などで高圧に加圧して、ガス分離膜モジ
ュールへ供給して、該排ガス中の二酸化炭素（炭酸ガ
ス）を、ガス分離膜モジュール内の「ポリスルホン製、
ポリアセテート製、ポリイミド製などのガス分離膜」に
よって分離回収する方法が最近提案されている（特開昭
63−305915号公報）。On the other hand, exhaust gas discharged from factories such as lime burning kilns is pressurized to a high pressure by a compressor or the like and supplied to a gas separation membrane module, where carbon dioxide (carbon dioxide gas) in the exhaust gas is converted to a gas separation membrane module. "Polysulfone,
A method of separation and recovery using a gas separation membrane made of polyacetate, polyimide or the like has recently been proposed (Japanese Patent Application Laid-Open
63-305915).
しかしながら、石炭、コークス、石油、重油などを使
用する発電所から発生する燃焼排ガスについては、その
燃焼排ガスが極めて大量であること、排ガスの温度がか
なり高温であること、および、排ガスのガス圧が低いこ
となどのために、圧縮機などによる昇圧が困難であっ
て、高コストを要するのである。そのためにガス分離膜
を使用することによって、発電所の燃焼排ガスから炭酸
ガスを分離回収することができる経済的なプロセスは、
未だに具体的に提案されておらず、発電所の燃焼排ガス
中の炭酸ガスを減少させる適切なプロセスがないので、
発電所の燃焼排ガスについてそのような炭酸ガス回収可
能な実用的で工業的なプロセスが求められているのであ
る。However, regarding flue gas generated from power plants that use coal, coke, oil, heavy oil, etc., the flue gas is extremely large, the temperature of the flue gas is extremely high, and the gas pressure of the flue gas is low. Due to the low pressure, it is difficult to increase the pressure by a compressor or the like, and high cost is required. For this purpose, using a gas separation membrane, an economical process that can separate and recover carbon dioxide from the flue gas of a power plant,
As it has not yet been specifically proposed and there is no suitable process to reduce carbon dioxide in power plant flue gas,
There is a need for a practical and industrial process capable of recovering such carbon dioxide gas from power plant flue gas.
この発明は、発電所の石炭などの燃焼装置から排出す
る高温の燃焼排ガスを熱回収装置に供給して熱回収を行
い200℃以下の温度の燃焼排ガスとなし、次いで、 前記熱回収装置から排出される200℃以下の燃焼排ガ
スを、集塵装置へ供給して除塵し、 さらに、除塵された燃焼排ガスを、吸引ブロワー経由
で、湿式脱硫装置へ供給して、脱硫および冷却を行い、
そして、脱硫された100℃以下の燃焼排ガスを、吸引ブ
ロワー経由で、透過側が真空ポンプによって減圧されて
いて耐熱性高分子重合体製の炭酸ガス分離膜を内蔵する
ガス分離膜モジュールへ供給し、 前記燃焼排ガス中の炭酸ガスを該モジュールに設けら
れた炭酸ガス分離膜の供給側から透過側へ選択的に透過
させることによって、炭酸ガス及び水の濃度が向上した
透過燃焼排ガスを該炭酸ガス分離膜の透過側から取り出
し、前記透過燃焼排ガスを少なくとも一つの真空ポンプ
の前で冷却し、排ガス中の水分を少なくとも一部凝縮し
て除去して、炭酸ガス濃度の向上した透過燃焼排ガスを
回収すると共に、 前記炭酸ガス分離膜を透過しない炭酸ガス濃度の低下
した未透過燃焼排ガスを前記炭酸ガス分離膜の供給側
（未透過側）から該モジュールの外部へ排出させること
を特徴とする発電所燃焼排ガス中の炭酸ガスの回収方法
に関する。The present invention provides a high-temperature flue gas discharged from a combustion device such as coal in a power plant to a heat recovery device to perform heat recovery to produce a flue gas having a temperature of 200 ° C. or less, and then discharges the heat from the heat recovery device. The combustion exhaust gas of 200 ° C or less is supplied to a dust collector to remove dust, and further, the removed combustion exhaust gas is supplied to a wet desulfurization device via a suction blower to perform desulfurization and cooling.
Then, the desulfurized combustion exhaust gas having a temperature of 100 ° C. or less is supplied to a gas separation membrane module incorporating a carbon dioxide gas separation membrane made of a heat-resistant high-molecular polymer whose permeate side is depressurized by a vacuum pump via a suction blower, By selectively permeating carbon dioxide in the flue gas from the supply side of the carbon dioxide separation membrane provided in the module to the permeation side, the permeated flue gas having an improved concentration of carbon dioxide and water is separated by the carbon dioxide separation. Removed from the permeate side of the membrane, the permeated flue gas is cooled in front of at least one vacuum pump, and water in the flue gas is at least partially condensed and removed, and the permeated flue gas with an improved carbon dioxide concentration is recovered. At the same time, the unpermeated combustion exhaust gas having a reduced carbon dioxide gas concentration that does not permeate the carbon dioxide gas separation membrane is supplied to the module from the supply side (non-permeate side) of the carbon dioxide gas separation membrane. About a method of recovering carbon dioxide gas of a power plant combustion exhaust gas, characterized in that to discharge to the outside.
以下、この発明の炭酸ガスの回収方法について、図面
も参考にしてさらに詳しく説明する。Hereinafter, the method for recovering carbon dioxide according to the present invention will be described in more detail with reference to the drawings.
第１図は、この発明の炭酸ガスの回収方法の一例（ガ
ス分離膜モジュールを１段で使用する）を示すフロー図
であり、第２図は、この発明の炭酸ガスの回収方法の他
の例（ガス分離膜モジュールがその透過側で直列に２段
連結して使用されている）を示すフロー図である。FIG. 1 is a flowchart showing an example of the method for recovering carbon dioxide of the present invention (using a gas separation membrane module in one stage), and FIG. 2 is another flowchart of the method for recovering carbon dioxide of the present invention. It is a flow figure which shows an example (a gas separation membrane module is used by connecting two stages in series on the permeate side).
この発明においては、第１図および第２図に示すよう
に、発電所の石炭などの燃焼装置（発電用燃焼炉１）か
ら排出する高温（約400℃以上）の燃焼排ガスを熱回収
装置（空気予熱器２）に供給して、該燃焼排ガスの高熱
で、押込みブロワー10から供給される原料空気を、好ま
しくは約70〜150℃の温度に予熱することによって、該
燃焼排ガスの熱の少なくとも一部を回収すると共に、該
燃焼排ガスを200℃以下の温度、好ましくは50〜180℃程
度の温度に低下させ、次いで、 前記熱回収装置から排出される200℃以下の燃焼排ガ
スを、サイクロン型集塵装置、電気集塵装置などの集塵
装置３へ供給して充分に除塵し、そして、 前述のようにして除塵された燃焼排ガスを、ファン形
式の吸引ブロワー４から排出させ、湿式脱硫装置８へ供
給して、脱硫および冷却を同時に行い、約100℃以下、
特に好ましくは10〜80℃の温度に冷却され脱硫された燃
焼排ガスを生成し、さらに、該燃焼排ガスを吸引ブロワ
ー11を介して（必要であれば、クーラー12で燃焼排ガス
を冷却した後）、炭酸ガス分離膜の透過側が真空ポンプ
６によって好ましくは200mmHg以下、特に好ましくは150
mmHg以下の圧に減圧されていて、耐熱性高分子重合体製
の炭酸ガス分離膜を内蔵しているガス分離膜モジュール
５へ送風し・供給して、燃焼排ガスから炭酸ガスの少な
くとも一部を分離・回収するのである。In the present invention, as shown in FIG. 1 and FIG. 2, a high-temperature (about 400 ° C. or higher) combustion exhaust gas discharged from a combustion device (such as a power generation combustion furnace 1) such as coal in a power plant is used as a heat recovery device ( At least a heat of the flue gas is supplied to the air preheater 2) by preheating the raw material air supplied from the forced blower 10 to a temperature of about 70 to 150 ° C. with high heat of the flue gas. While collecting a part, the combustion exhaust gas is reduced to a temperature of 200 ° C. or less, preferably to a temperature of about 50 to 180 ° C., and then the combustion exhaust gas of 200 ° C. or less discharged from the heat recovery device is cyclone-type. The dust is supplied to a dust collecting device 3 such as a dust collecting device or an electric dust collecting device to sufficiently remove the dust, and the combustion exhaust gas removed as described above is discharged from a suction blower 4 in the form of a fan. 8 for desulfurization and Conduct fine-cooling at the same time, about 100 ℃ below,
Particularly preferably, the combustion exhaust gas is cooled to a temperature of 10 to 80 ° C. to produce desulfurized combustion exhaust gas, and the combustion exhaust gas is further passed through a suction blower 11 (if necessary, after cooling the combustion exhaust gas with a cooler 12). The permeation side of the carbon dioxide gas separation membrane is preferably 200 mmHg or less, more preferably 150 mmHg or less, by the vacuum pump 6.
The pressure is reduced to a pressure of not more than mmHg, and the air is blown and supplied to the gas separation membrane module 5 having a built-in carbon dioxide gas separation membrane made of a heat-resistant polymer, and at least a part of the carbon dioxide gas is removed from the combustion exhaust gas. They are separated and collected.
前記の除塵された燃焼排ガスは、無機質灰分、カーボ
ンダスト（煤）などの固形分が、排ガス中の炭酸ガスの
膜分離に対して支障のないような含有割合以下であるこ
と、特に、排ガス中に実質的に含有されていないことが
好ましい。In the exhaust gas from which the dust has been removed, the solid content such as inorganic ash and carbon dust (soot) is not more than a content that does not hinder the membrane separation of carbon dioxide in the exhaust gas. Is preferably not substantially contained.
この発明の回収方法においては、前記の燃焼排ガス中
の微細な固形分（塵、ダストなど）の含有割合が、特
に、排ガス1Nm3あたり、微細な固形分100mg以下、特に
好ましくは50mg以下、さらに好適には20mg以下の割合で
あるか、または、前記ダストなど微細な固形分が、排ガ
ス中に実質的に含有されていないこと（1mg/Nm3以下）
が、膜分離によって炭酸ガスの分離を、安定して、長時
間連続的に行うことができるので好ましい。In the recovery method of the present invention, the content ratio of fine solids (dust, dust, etc.) in the combustion exhaust gas is particularly 100 mg or less of fine solids per 1 Nm 3 of exhaust gas, particularly preferably 50 mg or less, and more preferably 50 mg or less. The ratio is preferably 20 mg or less, or fine solids such as the dust are not substantially contained in the exhaust gas (1 mg / Nm 3 or less)
However, it is preferable because the separation of carbon dioxide can be performed stably and continuously for a long time by membrane separation.
この発明の回収方法において、除塵された燃焼排ガス
を脱硫するための湿式脱硫装置８は、例えば、炭酸ソー
ダ水溶液、アンモニア水溶液、水酸化マグネシウム水溶
液、水酸化カルシウム水溶液などのアルカリ性水溶液か
らなる脱硫吸収液を上方から下方へ散布または流下させ
て、下方から上昇しつつある燃焼排ガスと接触させて、
硫黄酸化物などを吸収し脱硫する気液向流接触脱硫法に
よって行うことが、燃焼排ガスの脱硫を効率よくするこ
とができ、燃焼排ガスの温度を効果的に低下させること
ができるので好ましい。In the recovery method of the present invention, the wet desulfurization device 8 for desulfurizing the exhaust gas from which dust has been removed is, for example, a desulfurization absorbing solution comprising an alkaline aqueous solution such as a sodium carbonate aqueous solution, an ammonia aqueous solution, a magnesium hydroxide aqueous solution, and a calcium hydroxide aqueous solution. By spraying or flowing down from above and contacting with the flue gas rising from below,
It is preferable to perform the gas-liquid countercurrent contact desulfurization method of absorbing and desulfurizing a sulfur oxide or the like since the desulfurization of the combustion exhaust gas can be efficiently performed and the temperature of the combustion exhaust gas can be effectively reduced.
前記の脱硫吸収液は、前述のようなアルカリ性化合物
を、約10〜40重量％の濃度で含有している水溶液である
ことが好ましい。The desulfurization absorption liquid is preferably an aqueous solution containing the above-mentioned alkaline compound at a concentration of about 10 to 40% by weight.
前述のようにして湿式脱硫を行った燃焼排ガスは、か
なりの割合で水分を含有しているので、吸引ブロワー11
を介してガス分離膜モジュール５などへ送風された場合
に、燃焼排ガス中の水分が炭酸ガスと共にガス分離膜モ
ジュールの炭酸ガス分離膜を選択的に透過し、その結
果、燃焼排ガス中の他の気体成分（窒素、酸素等）が透
過することをかなり抑えることができるので、高い濃度
で炭酸ガスを含有する燃焼排ガスを得ることができ、ま
た、ガス分離膜モジュールの透過側から排出される透過
燃焼排ガスを冷却することによって、その透過燃焼排ガ
ス中の飽和水分を一部凝縮して容易に除去することもで
きるので、真空ポンプの負荷を著しく低減させることが
可能である。Since the flue gas that has been subjected to wet desulfurization as described above contains a considerable proportion of moisture, the suction blower 11
When the air is blown to the gas separation membrane module 5 or the like via the gas, the moisture in the flue gas selectively permeates the carbon dioxide gas separation membrane of the gas separation membrane module together with the carbon dioxide gas. Since the permeation of gaseous components (nitrogen, oxygen, etc.) can be considerably suppressed, it is possible to obtain a combustion exhaust gas containing a high concentration of carbon dioxide gas, and the permeation discharged from the permeation side of the gas separation membrane module. By cooling the flue gas, the saturated moisture in the permeated flue gas can be partially condensed and easily removed, so that the load on the vacuum pump can be significantly reduced.
この発明の回収方法では、ガス分離膜モジュールが真
空ポンプと連結されているので、ガス分離膜モジュール
へ供給される燃焼排ガスは、2kg/cm2以下、特に0.9〜1.
9kg/cm2程度、さらに0.95〜1.8kg/cm2程度の低圧（最も
好ましくは、100〜600mm水柱で示される圧、特に200〜5
00mm水柱で示される圧）であればよく、すなわち、ガス
分離膜モジュールへ供給する燃焼排ガスを高圧に昇圧さ
せるための圧縮機などの装置をまったく使用する必要が
なく、吸引ブロワー11から排出される燃焼排ガスをその
まま、または、減圧して（配管内の圧損による減圧も含
む）使用することができるので、発電所の燃焼装置から
大量に発生する燃焼排ガスの処理に好適である。The recovery process of the present invention, since the gas separation membrane module is connected to a vacuum pump, a combustion exhaust gas supplied to the gas separation membrane module, 2 kg / cm 2 or less, in particular 0.9 to 1.
9 kg / cm 2 or so, still 0.95~1.8kg / cm 2 about low pressure (most preferably, pressure indicated by 100~600mm water column, especially 200-5
(A pressure indicated by a water column of 00 mm), that is, there is no need to use any device such as a compressor for increasing the combustion exhaust gas supplied to the gas separation membrane module to a high pressure, and the exhaust gas is discharged from the suction blower 11. Since the combustion exhaust gas can be used as it is or under reduced pressure (including pressure reduction due to pressure loss in the piping), it is suitable for treating a large amount of combustion exhaust gas generated from a combustion device of a power plant.
前記の吸引ブロワー４又は11は、発電所の燃焼装置
（燃焼炉）、熱回収装置（空気予熱装置）、集塵装置、
湿式脱硫装置などの内部の圧を概略一定に保ち、そし
て、大量の燃焼排ガスを吸引して排出・送風する機能を
主として有しているファン型のブロワーであり、その排
出口での排出圧は、100〜600mm水柱で示される圧、特に
200〜500mm水柱で示される圧程度の低いものであればよ
い。The suction blower 4 or 11 includes a power plant combustion device (combustion furnace), a heat recovery device (air preheating device), a dust collector,
It is a fan-type blower that has the function of keeping the internal pressure of a wet desulfurization device, etc. approximately constant, and of sucking and discharging a large amount of combustion exhaust gas, and the discharge pressure at its outlet is , Pressure indicated by a water column of 100-600 mm, especially
It is sufficient if the pressure is as low as about 200 to 500 mm water column.
この発明の回収方法において、ガス分離膜モジュール
へ供給する燃焼排ガスは、炭酸ガス、水分、酸素、窒素
を主成分として含有しており、特に、炭酸ガスを８〜25
容量％、特に10〜20容量％程度の割合で含有しているこ
とが好ましい。In the recovery method of the present invention, the combustion exhaust gas supplied to the gas separation membrane module contains carbon dioxide, moisture, oxygen, and nitrogen as main components, and particularly contains 8 to 25 carbon dioxide.
It is preferred that the content be contained at a ratio of about 10% to 20% by volume.
この発明の回収方法において、発電所の燃焼装置から
排出される燃焼排ガスは、脱硝装置を経由して、排ガス
中に含有されている窒素化合物が窒素と水とに分解され
ているものであってもよい。In the recovery method of the present invention, the combustion exhaust gas discharged from the combustion device of the power plant is a device in which a nitrogen compound contained in the exhaust gas is decomposed into nitrogen and water via a denitration device. Is also good.
この発明の回収方法においては、例えば、第１図に示
すように、湿式脱硫装置８から吸引ブロワー11で排出さ
れた燃焼排ガス（好ましくは、微細な固形分の含有割
合:100mg/Nm3以下、温度:0〜100℃、圧:200〜500mm水柱
で示される圧である）を、ガス分離膜モジュール５の炭
酸ガス分離膜の供給側へ供給して、 前記燃焼排ガス中の炭酸ガスを該炭酸ガス分離膜の供
給側から透過側へ選択的に透過させることによって、炭
酸ガスと水分との濃度が向上した透過燃焼排ガスを該炭
酸ガス分離膜の透過側から取り出し、前記透過燃焼排ガ
スを少なくとも一つの真空ポンプ６の前で冷却器・凝縮
水分離器13で冷却し該排ガス中の水分を凝縮して除去し
て、炭酸ガスの濃度が向上した燃焼排ガスを回収すると
共に、 前記炭酸ガス分離膜を透過しない炭酸ガス濃度の低下
した未透過燃焼排ガスを前記炭酸ガス分離膜の供給側
（未透過側）から該モジュール５の外部へ排出して、排
ガス用煙突７から大気に放出するのである。In the recovery method of the present invention, for example, as shown in FIG. 1, the combustion exhaust gas (preferably, the fine solid content: 100 mg / Nm 3 or less, Temperature: 0 to 100 ° C., pressure: a pressure indicated by a water column of 200 to 500 mm) to the supply side of the carbon dioxide gas separation membrane of the gas separation membrane module 5 to convert carbon dioxide gas in the combustion exhaust gas into the carbon dioxide. By selectively permeating the gas separation membrane from the supply side to the permeation side, a permeated flue gas with an improved concentration of carbon dioxide and moisture is taken out from the permeation side of the carbon dioxide gas separation membrane, and at least one of the permeated flue gases is removed. Before the two vacuum pumps 6, cooling is performed by a cooler / condensed water separator 13 to condense and remove moisture in the exhaust gas, thereby recovering a combustion exhaust gas having an improved carbon dioxide gas concentration, and CO2 concentration that does not pass through Is discharged from the supply side (non-permeate side) of the carbon dioxide gas separation membrane to the outside of the module 5 and discharged from the exhaust gas stack 7 to the atmosphere.
前記の耐熱性高分子重合体製の炭酸ガス分離膜は、ガ
ス分離に使用可能な温度が200℃以下、特に50〜180℃で
あって、そして、炭酸ガスの透過速度ＰCO２（測定温
度；室温）が、1.0×10-5〜50×10-5Ncm3/cm2・sec・cm
Hg、特に好ましくは４×10-5〜30×10-5Ncm3/cm2・sec
・cmHgであって、しかも、炭酸ガスの透過速度ＰCO
２（室温で測定）と窒素ガスの透過速度ＰN２（室温で
測定）との比（ＰCO2/PN２）が15以上、特に20〜50程
度、さらに25〜40程度であるガス分離性能を有している
非対称性平膜、非対称性中空糸膜などであることが好ま
しい。The carbon dioxide gas separation membrane made of the heat-resistant high-molecular polymer has a temperature usable for gas separation of 200 ° C. or less, particularly 50 to 180 ° C., and a carbon dioxide gas permeation rate PCO 2 (measurement temperature; Room temperature) is 1.0 × 10 -5 to 50 × 10 -5 Ncm 3 / cm 2・ sec ・ cm
Hg, particularly preferably 4 × 10 -5 ~30 × 10 -5 Ncm 3 / cm 2 · sec
・ CmHg and CO2 permeation rate PCO
2 (measured at room temperature) and nitrogen gas permeation speed PN 2 (measured at room temperature) The ratio (PCO 2 / PN 2 ) of 15 or more, especially about 20 to 50, and further about 25 to 40 gas separation performance It is preferable to use an asymmetric flat membrane or an asymmetric hollow fiber membrane.
前記の耐熱性高分子重合体としては、芳香族ポリイミ
ド、芳香族ポリアミド、ポリスルホンなどを好適に挙げ
ることができるが、特に、芳香族ポリイミドが、ガス分
離性能、耐久性、耐熱性などにおいて好適である。As the heat-resistant high-molecular polymer, aromatic polyimides, aromatic polyamides, polysulfones and the like can be preferably mentioned. In particular, aromatic polyimides are preferable in gas separation performance, durability, heat resistance and the like. is there.
前記芳香族ポリイミドとしては、芳香族テトラカルボ
ン酸成分と芳香族ジアミン成分とから得られる可溶性の
芳香族ポリイミドが好ましく、特に、特開昭61−133117
号公報に記載されている芳香族ポリイミドなどが、優れ
たガス分離性能を有する非対称性のガス分離膜（例え
ば、中空糸膜）を容易に製造することができるので好ま
しい。As the aromatic polyimide, a soluble aromatic polyimide obtained from an aromatic tetracarboxylic acid component and an aromatic diamine component is preferable, and in particular, JP-A-61-133117.
Aromatic polyimide described in Japanese Patent Application Laid-Open Publication No. H10-15064 is preferable because an asymmetric gas separation membrane (for example, a hollow fiber membrane) having excellent gas separation performance can be easily produced.
前記の可溶性の芳香族ポリイミドとしては、2,3,3′,
4′−又は3,3′,4,4′−ビフェニルテトラカルボン酸又
はその酸二無水物を主成分とする芳香族テトラカルボン
酸成分と、ベンゼン環を２個以上有する芳香族ジアミン
化合物を主として含有する芳香族ジアミン成分とから得
られる可溶性の芳香族ポリイミドが好適である。前記の
ベンゼン環を２個以上有する芳香族ジアミン化合物とし
ては、例えば、4,4′−ジアミノジフェニルエーテル、
4,4′−ジアミノジフェニルメタン、2,2−ビス（４−ア
ミノフェニル）プロパン、4,4′−ジアミノジフェニル
スルフィド、4,4′−ジアミノジフェニルスルホン、3,7
−ジアミノジベンゾチオフェン、3,7−ジアミノジフェ
ニレンスルホン、3,7−ジアミノチオキサンテン、3,7−
ジアミノチオキサントン、あるいは、それらの異性体、
または、それらのアルキル置換誘導体などを好適に挙げ
ることができる。As the soluble aromatic polyimide, 2,3,3 ',
4'- or 3,3 ', 4,4'-biphenyltetracarboxylic acid or an aromatic tetracarboxylic acid component mainly composed of an acid dianhydride and an aromatic diamine compound having two or more benzene rings A soluble aromatic polyimide obtained from the contained aromatic diamine component is preferred. As the aromatic diamine compound having two or more benzene rings, for example, 4,4'-diaminodiphenyl ether,
4,4'-diaminodiphenylmethane, 2,2-bis (4-aminophenyl) propane, 4,4'-diaminodiphenylsulfide, 4,4'-diaminodiphenylsulfone, 3,7
-Diaminodibenzothiophene, 3,7-diaminodiphenylenesulfone, 3,7-diaminothioxanthene, 3,7-
Diaminothioxanthone, or an isomer thereof,
Alternatively, alkyl-substituted derivatives thereof and the like can be suitably mentioned.
この発明の回収方法において、第２図に示すように、
第１段目のガス分離膜モジュール５の透過側と第２段目
のガス分離膜モジュール20とを、冷却器・凝縮水分離器
13、真空ポンプ６および冷却器・凝縮水分離器14を介し
て直列に連結し、さらに、第２段目のガス分離膜モジュ
ール20の後に冷却器・凝縮水分離器22、真空ポンプ21お
よび冷却器・凝縮水分離器23をを連結することによっ
て、第２段目のガス分離膜モジュール20の透過側から得
られる最終の透過排ガス中の炭酸ガスの濃度を極めて
高いレベルに向上させることができるので最適である。In the recovery method of the present invention, as shown in FIG.
The permeate side of the first-stage gas separation membrane module 5 and the second-stage gas separation membrane module 20 are connected to a cooler / condensate separator.
13, connected in series via a vacuum pump 6 and a cooler / condensate separator 14, and further provided with a cooler / condensate separator 22, a vacuum pump 21 and a cooler after the second stage gas separation membrane module 20. By connecting the separator / condensate separator 23, the concentration of carbon dioxide in the final permeated exhaust gas obtained from the permeate side of the second stage gas separation membrane module 20 can be improved to an extremely high level. So it's perfect.
第２図のプロセス装置の操作においては、第１段およ
び第２段目のガス分離膜モジュール５、20の未透過燃焼
排ガスは、いずれも、排ガス用煙突７から大気に放出さ
れる。In the operation of the process apparatus shown in FIG. 2, the non-permeated combustion exhaust gas from the first and second stage gas separation membrane modules 5, 20 is discharged from the exhaust gas stack 7 to the atmosphere.
以下、実施例を示してこの発明をさらに詳しく説明す
る。Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples.
実施例１ 第１図に示すような構成を概略有している「発電所の
石炭燃焼用の燃焼炉１、空気予熱器２、集塵装置（電気
集塵装置）３など」に、吸引ブロワー４、湿式脱硫装置
（気液向流接触型、吸収液:25重量％アンモニア水溶
液）８および吸引ブロワー11およびクーラー12経由で、
炭酸ガス分離用のガス分離膜モジュール５（１段）を接
続し、そして、そのガス分離膜モジュール５の透過側
が、冷却器・凝縮水分離器13、真空ポンプ６および冷却
器・凝縮水分離器14（大気を導入して透過燃焼排ガスを
常圧にする連通管を有する）と接続すると共に、ガス分
離膜モジュールの未透過側（供給側）が（未透過燃焼排
ガス用）煙突７に接続されているプロセス装置を使用し
て、発電所からの石炭燃焼排ガス中の炭酸ガスを、膜分
離によって、回収する操作を行った。Example 1 A suction blower is installed in a "combustion furnace 1 for coal combustion in a power plant, an air preheater 2, a dust collector (electric dust collector) 3 and the like" having a configuration as schematically shown in FIG. 4. Wet desulfurization unit (gas-liquid countercurrent contact type, absorption liquid: 25% by weight ammonia aqueous solution) 8 and suction blower 11 and cooler 12
A gas separation membrane module 5 (single stage) for carbon dioxide gas separation is connected, and the permeate side of the gas separation membrane module 5 is provided with a cooler / condensed water separator 13, a vacuum pump 6, and a cooler / condensed water separator. 14 (having a communicating pipe that introduces air to make the permeated flue gas normal pressure), and the non-permeate side (supply side) of the gas separation membrane module is connected to the chimney 7 (for non-permeate flue gas). The operation of recovering the carbon dioxide gas in the coal combustion exhaust gas from the power plant by membrane separation was performed using the process equipment described above.
前記のガス分離膜モジュールは、ビフェニルテトラカ
ルボン酸系の芳香族ポリイミド製の炭酸ガス分離膜〔膜
面積:240m2、ガス分離膜の炭酸ガス透過速度（50℃）:
5.6×10-5Ncm3/cm2・sec・cmHg、ガス分離膜の分離度
（ＰCO2/PN２）:22〕を使用した。The gas separation membrane module is a biphenyltetracarboxylic acid-based aromatic polyimide carbon dioxide gas separation membrane (membrane area: 240 m 2 , carbon dioxide gas permeation rate of gas separation membrane (50 ° C.):
5.6 × 10 −5 Ncm 3 / cm 2 · sec · cmHg, and the separation degree (PCO 2 / PN 2 ) of the gas separation membrane: 22] were used.
その操作の結果を、第１表に示す。 Table 1 shows the results of the operation.
第１表において、ガス分離膜モジュールに供給された
燃焼排ガスの実際の平均流量を100Nm3/hrと仮定し
て、他の排ガスの実際の平均流量〜を換算し、その
値を示した。In Table 1, assuming that the actual average flow rate of the combustion exhaust gas supplied to the gas separation membrane module is 100 Nm 3 / hr, the actual average flow rate of the other exhaust gases is converted and the value is shown.
また、上記の炭酸ガスの回収操作において、湿式脱硫
操作へ送風された燃焼排ガスは、温度が、160℃であ
り、また、ガス分離膜モジュールへ供給された燃焼排ガ
スは、硫黄化合物の含有量が10ppm以下であり、微細な
固形分の含有割合が、10mg/Nm3未満であった。Further, in the above-mentioned carbon dioxide gas recovery operation, the combustion exhaust gas blown to the wet desulfurization operation has a temperature of 160 ° C., and the combustion exhaust gas supplied to the gas separation membrane module has a sulfur compound content of It was 10 ppm or less, and the content ratio of fine solids was less than 10 mg / Nm 3 .
その操作における炭酸ガスの回収率は25％であった。 The recovery of carbon dioxide in the operation was 25%.
実施例２ 第２図に示すように、第１段目のガス分離膜モジュー
ル５（膜面積:1320m2）が、冷却器・凝縮水分離器13、
真空ポンプ６と冷却器・凝縮水分離器14を介して、第２
段目のガス分離膜モジュール20（膜面積:110m2）と連結
し、その後に、冷却器・凝縮水分離器22、真空ポンプ21
と冷却器・凝縮水分離器23（大気との連通管付）とを連
設したほかは、実施例１と同様なプロセス装置を使用し
て、実施例１と同様に、発電所の石炭燃焼排ガス中の炭
酸ガスの膜分離・回収を行った。 Example 2 As shown in FIG. 2, the first-stage gas separation membrane module 5 (membrane area: 1320 m 2 ) was provided with a cooler / condensed water separator 13,
Through the vacuum pump 6 and the cooler / condensate separator 14, the second
It is connected to the gas separation membrane module 20 of the first stage (membrane area: 110 m 2 ), and then the condenser / condensate separator 22 and the vacuum pump 21
Except for connecting the cooler / condensate separator 23 (with a communication pipe with the atmosphere) and using the same process equipment as in the first embodiment, the same as in the first embodiment, Membrane separation and recovery of carbon dioxide in exhaust gas was performed.
その回収操作の結果を、第２表に示す。 Table 2 shows the results of the recovery operation.
第２表において、ガス分離膜モジュールに供給された
燃焼排ガスの実際の平均流量を100Nm3/hrに仮定し
て、他の排ガスの実際の平均流量〜を換算し、その
値を示した。In Table 2, assuming that the actual average flow rate of the combustion exhaust gas supplied to the gas separation membrane module is 100 Nm 3 / hr, the actual average flow rate of other exhaust gases is converted and the values are shown.
また、上記の炭酸ガスの回収操作において、第１番目
のガス分離膜モジュールへ供給された燃焼排ガスは、硫
黄化合物の含有量が10ppm以下であり、微細な固形分の
含有割合が10mg/Nm3未満であった。Further, in the above-mentioned carbon dioxide gas recovery operation, the combustion exhaust gas supplied to the first gas separation membrane module has a sulfur compound content of 10 ppm or less and a fine solid content of 10 mg / Nm 3. Was less than.
その回収操作における炭酸ガスの回収率は25％であっ
た。The recovery rate of carbon dioxide in the recovery operation was 25%.
〔本発明の作用効果〕 この発明の回収法によれば、発電所の石炭などの燃焼
装置から大量に発生する高温の燃焼排ガス中の炭酸ガス
を、湿式脱硫装置で脱硫および冷却した後、脱硫された
低圧の燃焼排ガスを、真空ポンプと連結していると共
に、炭酸ガス分離用のガス分離膜を内蔵するガス分離膜
モジュールへ供給することによって、該モジュール中の
ガス分離膜の供給側から透過側へ選択的に炭酸ガスを透
過させて、極めて高い濃度の炭酸ガス含有排ガスを、少
ないエネルギーで、容易に分離・回収することができ
る。 According to the recovery method of the present invention, the desulfurization and cooling of the carbon dioxide gas in the high-temperature combustion exhaust gas generated in large quantities from a combustion device such as coal in a power plant after the desulfurization and cooling are performed by a wet desulfurization device. The supplied low-pressure combustion exhaust gas is connected to a vacuum pump and supplied to a gas separation membrane module having a built-in gas separation membrane for carbon dioxide gas separation. By selectively transmitting carbon dioxide to the side, an exhaust gas containing carbon dioxide having an extremely high concentration can be easily separated and recovered with little energy.
【図面の簡単な説明】 第１図は、この発明の炭酸ガスの回収法に使用するプロ
セスの一例（ガス分離膜モジュールを１段で使用する）
を示すフロー図であり、第２図は、この発明の炭酸ガス
の回収法に使用するプロセスの他の例（ガス分離膜モジ
ュールを透過側で直列に２段連結して使用する）を示す
フロー図である。 1:燃焼炉、2:空気予熱装置、3:集塵装置、４、11:吸引
ブロワー、５、20:ガス分離膜モジュール、６、21:真空
ポンプ、7:排ガス用煙突、8:湿式脱硫装置、9:循環ブロ
ワー、10:押込みブロワー、11:ガス分離膜モジュール、
12:クーラー、13、14、22、23:冷却器・凝縮水分離器。BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG. 1 shows an example of a process used in the method for recovering carbon dioxide of the present invention (using a gas separation membrane module in one stage).
FIG. 2 is a flow chart showing another example of the process used in the method for recovering carbon dioxide gas of the present invention (using a gas separation membrane module connected in series on the permeate side in two stages). FIG. 1: Combustion furnace, 2: Air preheater, 3: Dust collector, 4, 11: Suction blower, 5, 20: Gas separation membrane module, 6, 21: Vacuum pump, 7: Chimney for exhaust gas, 8: Wet desulfurization Equipment, 9: Circulation blower, 10: Push blower, 11: Gas separation membrane module,
12: cooler, 13, 14, 22, 23: cooler / condensate separator.
Claims (1)
排ガスを熱回収装置に供給して熱回収を行い200℃以下
の温度の燃焼排ガスとなし、次いで、 前記熱回収装置から排出される200℃以下の燃焼排ガス
を、集塵装置へ供給して除塵し、 さらに、除塵された燃焼排ガスを、吸引ブロワー経由
で、湿式脱硫装置へ供給して、脱硫および冷却を行い、
そして、脱硫された100℃以下の燃焼排ガスを、吸引ブ
ロワー経由で、透過側が真空ポンプによって減圧されて
いて耐熱性高分子重合体製の炭酸ガス分離膜を内蔵する
ガス分離膜モジュールへ供給し、 前記燃焼排ガス中の炭酸ガスを該モジュールに設けられ
た炭酸ガス分離膜の供給側から透過側へ選択的に透過さ
せることによって、炭酸ガスと水との濃度が向上した透
過燃焼排ガスを該炭酸ガス分離膜の透過側から取り出
し、前記透過燃焼排ガスを少なくとも一つの真空ポンプ
の前で冷却し該排ガス中の水分を少なくとも一部凝縮し
て除去して、炭酸ガス濃度の向上した透過燃焼排ガスを
回収すると共に、 前記炭酸ガス分離膜を透過しない炭酸ガス濃度の低下し
た未透過燃焼排ガスを前記炭酸ガス分離膜の供給側から
該モジュールの外部へ排出させることを特徴とする発電
所燃焼排ガス中の炭酸ガスの回収方法。1. A high-temperature combustion exhaust gas discharged from a combustion device of a power plant is supplied to a heat recovery device to perform heat recovery to produce a combustion exhaust gas having a temperature of 200 ° C. or less, and then discharged from the heat recovery device. The combustion exhaust gas of 200 ° C or less is supplied to the dust collector to remove dust.Furthermore, the removed combustion exhaust gas is supplied to the wet desulfurization device via the suction blower to perform desulfurization and cooling.
Then, the desulfurized combustion exhaust gas having a temperature of 100 ° C. or less is supplied to a gas separation membrane module incorporating a carbon dioxide gas separation membrane made of a heat-resistant high-molecular polymer whose permeate side is depressurized by a vacuum pump via a suction blower, By selectively permeating the carbon dioxide gas in the combustion exhaust gas from the supply side to the permeation side of the carbon dioxide gas separation membrane provided in the module, the permeated combustion exhaust gas in which the concentration of carbon dioxide gas and water is improved is converted into carbon dioxide gas. Removed from the permeate side of the separation membrane, the permeated flue gas is cooled in front of at least one vacuum pump, and water in the flue gas is condensed and removed at least in part to recover a permeated flue gas with an improved carbon dioxide concentration. At the same time, the unpermeated combustion exhaust gas having a reduced concentration of carbon dioxide that does not permeate the carbon dioxide gas separation membrane is discharged from the supply side of the carbon dioxide gas separation membrane to outside the module. Method for recovering carbon dioxide gas of a power plant combustion exhaust gas, characterized in that to.
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