JP3071664B2 - High moisture-proof multilayer polymer alloy sheet - Google Patents
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Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、押出成形等により防湿
性および透明性を必要とする薬品包装用シートあるい
は、フィルム等として利用できる新規な薬品包装用多層
シートに関するものである。更に詳しくは、相溶性に優
れる特定の非晶性ポリオレフィンと特定の低分子量化合
物とを組み合わせることにより得られる、物性バラン
ス、外観、防湿性、透明性、成形性、耐衝撃性に優れた
新規なシートであり、一般にＰＴＰと称される固形剤包
装用に使用される薬品包装用高防湿多層ポリマーアロイ
シートに関するものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a novel multi-layer sheet for chemical packaging which can be used as a film for chemical packaging or a film or the like which requires moisture proofing and transparency by extrusion or the like. More specifically, a novel amorphous polyolefin excellent in compatibility, obtained by combining a specific low-molecular weight compound with a specific physical property balance, appearance, moisture resistance, transparency, moldability, excellent impact resistance. The present invention relates to a high-moisture-proof multilayer polymer alloy sheet for chemical packaging, which is a sheet and is generally used for packaging solid agents called PTP.
【０００２】[0002]
【従来の技術】医薬品包装の分野で、固形剤包装用とし
て一般に用いられているＰＴＰ包装用シートには、従来
からポリ塩化ビニル（以下、ＰＶＣと略記する）樹脂か
らなるシートが用いられる。ＰＶＣ樹脂シートは、ＰＴ
Ｐ包装に要求される特性をほぼ満足する優れたシートで
あるが、防湿特性が劣るため、高防湿を必要とする製剤
に対しては、ＰＴＰ包装をした後、更にアルミ箔を含む
構成のフィルムによりピロー包装を行うか、あるいはＰ
ＶＣ樹脂シートにポリ塩化ビニリデン（以下、ＰＶＤＣ
と略記する）樹脂をコーティングした複合シートを用い
ることで防湿性を補う方法がとられてきた。しかし、こ
れらの方法は、工数が増え、コストアップにつながって
いる。ＰＶＣ樹脂より防湿性が優れているということよ
りポリプロピレン（以下、ＰＰと略記する）樹脂からな
るシートも用いられているが、ＰＰは成形温度範囲が狭
いため成形性が悪いことや、防湿性がＰＶＤＣのレベル
には達せず使用可能な範囲がかなり限定されているのが
現状である。非晶性ポリオレフィンは、機械的強度、成
形性、透明性、寸法安定性に優れ、特に防湿性において
は非常に優れた特性を持っているが、超高防湿を必要と
する製剤の包装には、その防湿性は必ずしも十分ではな
く、非晶性ポリオレフィンの特性を全て損なわず、更な
る高防湿化をすることが望まれている。又、非晶性ポリ
オレフィンは、非晶性であるが故に耐油性が悪く、スト
レスのかかった状態で皮脂等がシート表面につくと微細
なクラックが生じるという欠点があり、薬品包装用シー
トとして用いるためにはこの点も解決する必要がある。2. Description of the Related Art In the field of pharmaceutical packaging, a sheet made of polyvinyl chloride (hereinafter abbreviated as PVC) resin is conventionally used as a PTP packaging sheet generally used for packaging solid preparations. PVC resin sheet is PT
It is an excellent sheet that almost satisfies the characteristics required for P packaging, but has poor moisture-proof properties. Pillow packaging or P
Polyvinylidene chloride (hereinafter referred to as PVDC)
(Abbreviated as :) A method of supplementing moisture resistance by using a resin-coated composite sheet has been adopted. However, these methods increase man-hours and increase costs. Sheets made of polypropylene (hereinafter abbreviated as PP) resin are also used because they are more dampproof than PVC resins. However, PP has a narrow molding temperature range and thus has poor moldability and poor moisture resistance. At present, the usable range is considerably limited without reaching the level of PVDC. Amorphous polyolefins have excellent mechanical strength, moldability, transparency, and dimensional stability, and have extremely excellent moisture-proof properties, but they are especially suitable for packaging pharmaceutical products that require ultra-high moisture-proof properties. However, its moisture-proof property is not always sufficient, and it is desired to further improve the moisture-proof property without impairing all the properties of the amorphous polyolefin. Amorphous polyolefins are poor in oil resistance because they are amorphous, and have the drawback that fine cracks occur when sebum or the like adheres to the sheet surface under stress, and is used as a sheet for chemical packaging. In order to do this, this point must be resolved.
【０００３】[0003]
【発明が解決しようとする課題】本発明は、非晶性ポリ
オレフィン（Ａ）に低分子量化合物（Ｂ）を配合するこ
とにより、非晶性ポリオレフィンの分子の空隙を出来る
限り埋めて、分子の空隙を減少させる、あるいは非晶性
ポリオレフィンに相溶して分子運動を抑制し、水分子の
透過を防止することにより、物性バランス、外観、透明
性、成形性、防湿性に優れるとともに、フィルム・シー
ト等の成形加工性に優れ、さらに少なくとも片面にポリ
プロピレン（Ｃ）からなる樹脂層を積層することによ
り、耐油性が良好であり皮脂等によるストレスクラック
などの問題が無い新規な薬品包装用多層ポリマーアロイ
シートを提供することを目的とするものである。DISCLOSURE OF THE INVENTION The present invention is to fill the voids of the amorphous polyolefin as much as possible by blending the low molecular weight compound (B) with the amorphous polyolefin (A). It has excellent physical balance, appearance, transparency, moldability and moisture resistance by reducing molecular motion or compensating with amorphous polyolefin to suppress molecular motion and prevent water molecules from permeating. New multi-layer polymer alloy for chemical packaging with good oil-resistance and no problems such as stress cracks due to sebum etc. by laminating a resin layer made of polypropylene (C) on at least one surface. It is intended to provide a seat.
【０００４】[0004]
【課題を解決するための手段】一般に、二種以上の樹脂
を組み合わせた場合に、透明性良好なものを得るために
は、各々の樹脂の屈折率が近いものを選ぶこと、相溶性
の良好な樹脂の組み合わせを選び、分散粒子径をできる
だけ微細に分散させることが必要である。しかし、樹脂
の組み合わせで互いに相溶し合う場合はまれであり、ほ
とんどの場合得られたブレンド物はいずれのポリマーよ
りも特性が劣るケースが大多数である。そこで様々な検
討を行った結果、特定の非晶性ポリオレフィン（Ａ）と
常温での屈折率が非常に近く、相溶性の良好な特定の低
分子量化合物（Ｂ）を組み合わせることにより、非晶性
ポリオレフィンの分子の空隙を出来る限り埋めて、分子
の空隙を減少させる、あるいは非晶性ポリオレフィンに
相溶して分子運動を抑制し、水分子の透過を防止するこ
とにより、非晶性ポリオレフィンの特徴、中でも特に優
れた透明性・成形性を損なわず、防湿性の更なる向上が
可能となり、物性バランス、外観、透明性、成形性、防
湿性に優れた新規なポリマーアロイシートが得られ、更
にポリプロピレン（Ｃ）からなる外層を積層することに
より、耐油性、耐薬品性が優れた新規な薬品包装用多層
シートが得られることを見いだし本発明を完成するに至
った。In general, when two or more resins are combined, in order to obtain a resin having good transparency, a resin having a similar refractive index of each resin should be selected. It is necessary to select a suitable combination of resins and to disperse the dispersed particle diameter as finely as possible. However, the combination of resins is rarely compatible with each other, and in most cases, the obtained blend has inferior properties to any of the polymers in most cases. Therefore, as a result of various studies, it has been found that the combination of a specific amorphous polyolefin (A) and a specific low-molecular-weight compound (B) having a very close refractive index at room temperature and a good compatibility with each other makes it possible to obtain an amorphous polyolefin (A). Characterize amorphous polyolefins by filling the voids of the polyolefin molecules as much as possible to reduce the molecular voids, or by compatibilizing with the amorphous polyolefin to suppress molecular motion and prevent water molecules from permeating. Among them, a new polymer alloy sheet excellent in moisture balance can be obtained without impairing particularly excellent transparency and moldability, and a balance of physical properties, appearance, transparency, moldability, and moisture resistance can be obtained. It has been found that by laminating an outer layer made of polypropylene (C), a novel multilayer sheet for chemical packaging excellent in oil resistance and chemical resistance can be obtained, and the present invention has been completed. .
【０００５】即ち本発明は、常温での各々の屈折率の差
が０．０３以内である、非晶性ポリオレフィン（Ａ）と
オレフィン系オリゴマー、ポリスチレン系オリゴマーよ
り選ばれた少なくとも１種以上を含む分子量が１０００
０以下の低分子量化合物（Ｂ）とを９９重量％：１重量
％〜７０重量％：３０重量％の比率で配合したポリマー
アロイ層の少なくとも片面にポリプロピレン（Ｃ）から
なる樹脂層を積層してなることを特徴とする高防湿多層
ポリマーアロイシートに関するものである。本発明にお
ける多層シートの製造方法としては、特に限定するもの
ではないが、数台の押出機により樹脂を溶融押出して多
層ダイ、あるいはフィードブロックに導いてシート化す
る共押出法や、各層を形成する単層のシートまたはフィ
ルムを適当な接着剤を用いて貼り合わせるドライラミネ
ート法、およびそれらの方法を組み合わせて用いられ
る。なお、共押出法により多層シートを形成する場合に
は、各樹脂層の間に適当な接着性樹脂層を設けたほうが
好ましい。That is, the present invention relates to an amorphous polyolefin (A) having a refractive index difference of 0.03 or less at room temperature.
Olefin oligomer, polystyrene oligomer
A molecular weight of at least one selected from the group consisting of
A resin layer made of polypropylene (C) is laminated on at least one surface of a polymer alloy layer in which a low molecular weight compound (B) of 0 or less is blended in a ratio of 99% by weight: 1% by weight to 70% by weight: 30% by weight. And a high moisture-proof multilayer polymer alloy sheet. The method for producing the multilayer sheet in the present invention is not particularly limited, but is a co-extrusion method in which a resin is melt-extruded with several extruders and guided to a multilayer die or a feed block to form a sheet, or each layer is formed. A dry lamination method in which a single-layer sheet or film to be bonded is bonded using an appropriate adhesive, and a combination of those methods. When a multilayer sheet is formed by a co-extrusion method, it is preferable to provide an appropriate adhesive resin layer between the resin layers.
【０００６】本発明に、用いられる非晶性ポリオレフィ
ン（Ａ）とは、環状オレフィン構造を有する重合体であ
り、その構造及び性質より非晶性ポリオレフィンと言え
る。非晶性ポリオレフィンの例としては、下記の一般式
で表される非晶性重合体が挙げられる。The amorphous polyolefin (A) used in the present invention is a polymer having a cyclic olefin structure, and can be said to be an amorphous polyolefin based on its structure and properties. Examples of the amorphous polyolefin include an amorphous polymer represented by the following general formula.
【化１】 （ただし、式中ｎは１以上の正の整数、ｍは１以上の正
の整数、Ｒ1 は水素原子、ハロゲン原子、ＣＨ3ＣＨ
2基、又はＣ6Ｈ4Ｒ2基を表し、Ｒ2は水素原子、炭化水
素基、アルコキシ基、ハロゲン化炭化水素基又はハロゲ
ン原子を示す。また、Ｘはシクロペンタジエンないしそ
の誘導体とノルボルナジエンないしその誘導体との付加
反応物もしくはその水素添加物、又はジシクロペンタジ
エンないしその誘導体とエチレンとの付加反応物を表
す。）Embedded image (Where n is a positive integer of 1 or more, m is a positive integer of 1 or more, R 1 is a hydrogen atom, a halogen atom, CH 3 CH
Represents two groups or a C 6 H 4 R 2 group, wherein R 2 represents a hydrogen atom, a hydrocarbon group, an alkoxy group, a halogenated hydrocarbon group or a halogen atom. X represents an addition reaction product of cyclopentadiene or a derivative thereof with norbornadiene or a derivative thereof or a hydrogenated product thereof, or an addition reaction product of dicyclopentadiene or a derivative thereof with ethylene. )
【０００７】シクロペンタジエンないしその誘導体とノ
ルボルナジエンないしその誘導体との付加反応物の水素
添加物、又はジシクロペンタジエンないしその誘導体と
エチレンとの付加反応物の一般式は下記に示すものであ
る。The general formula of the hydrogenated product of the addition reaction product of cyclopentadiene or its derivative with norbornadiene or its derivative, or the addition product of dicyclopentadiene or its derivative with ethylene is shown below.
【化２】 （ただし、式中ｎは１以上の正の整数であり、Ｒ1 〜Ｒ
12はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、及び炭
化水素基より選ばれる原子もしくは基を示し、Ｒ9 〜Ｒ
12は、互いに結合して単環又は多環を形成していてもよ
い。）Embedded image (Where n is a positive integer of 1 or more, and R 1 to R
12 each independently represent a hydrogen atom, a halogen atom, and atoms or groups selected from hydrocarbon groups, R 9 to R
12 may combine with each other to form a monocyclic or polycyclic ring. )
【０００８】上記、シクロペンタジエンないしその誘導
体とノルボルナジエンないしその誘導体との付加反応物
の水素添加物、又はジシクロペンタジエンないしその誘
導体とエチレンとの付加反応物としては、例えば、テト
ラシクロ−３−ドデセン、８−メチルテトラシクロ−３
−ドデセン、８−エチルテトラシクロ−３−ドデセン、
８−プロピルテトラシクロ−３−ドデセン、８−ブチル
テトラシクロ−３−ドデセン、８−イソブチルテトラシ
クロ−３−ドデセン、８−ヘキシルテトラシクロ−３−
ドデセン、８−ステアリルテトラシクロ−３−ドデセ
ン、５，１０−ジメチルテトラシクロ−３−ドデセン、
２，１０−ジメチルテトラシクロ−３−ドデセン、８，
９−ジメチルテトラシクロ−３−ドデセン、８−エチル
−９−メチルテトラシクロ−３−ドデセン、１１，１２
−ジメチルテトラシクロ−３−ドデセン、２，７，９−
トリメチルテトラシクロ−３−ドデセン、９−エチル−
２，７−ジメチルテトラシクロ−３−ドデセン、９−イ
ソブチル−２，７−ジメチルテトラシクロ−３−ドデセ
ン、９，１１，１２−トリメチルテトラシクロ−３−ド
デセン、９−エチル−１１，１２−ジメチルテトラシク
ロ−３−ドデセン、９−イソブチル−１１，１２−ジメ
チルテトラシクロ−３−ドデセン、５，８，９，１０−
テトラメチルテトラシクロ−３−ドデセン、８−エチリ
デンテトラシクロ−３−ドデセン、８−エチリデン−９
−メチルテトラシクロ−３−ドデセン、８−エチリデン
−９−エチルテトラシクロ−３−ドデセン、８−エチリ
デン−９−イソプロピルテトラシクロ−３−ドデセン、
８−エチリデン−９−ブチルテトラシクロ−３−ドデセ
ン、８−ｎ−プロピリデンテトラシクロ−３−ドデセ
ン、８−ｎ−プロピリデン−９−メチルテトラシクロ−
３−ドデセン、８−ｎ−プロピリデン−９−エチルテト
ラシクロ−３−ドデセン、８−ｎ−プロピリデン−９−
イソプロピルテトラシクロ−３−ドデセン、８−ｎ−プ
ロピリデン−９−ブチルテトラシクロ−３−ドデセン、
８−イソプロピリデンテトラシクロ−３−ドデセン、８
−イソプロピリデン−９−メチルテトラシクロ−３−ド
デセン、８−イソプロピリデン−９−エチルテトラシク
ロ−３−ドデセン、８−イソプロピリデン−９−イソプ
ロピルテトラシクロ−３−ドデセン、８−イソプロピリ
デン−９−ブチルテトラシクロ−３−ドデセン、８−ク
ロロテトラシクロ−３−ドデセン、８−ブロモテトラシ
クロ−３−ドデセン、８−フルオロテトラシクロ−３−
ドデセン、８，９−ジクロロテトラシクロ−３−ドデセ
ン、ヘキサシクロ−４−ヘプタデセン、１２−メチルヘ
キサシクロ−４−ヘプタデセン、１２−エチルヘキサシ
クロ−４−ヘプタデセン、１２−イソブチルヘキサシク
ロ−４−ヘプタデセン、１，６，１０−トリメチル−１
２−イソブチルヘキサシクロ−４−ヘプタデセン、オク
タシクロ−５−ドコセン、１５−メチルオクタシクロ−
５−ドコセン、１５−エチルオクタシクロ−５−ドコセ
ン、ペンタシクロ−４−ヘキサデセン、１，３−ジメチ
ルペンタシクロ−４−ヘキサデセン、１，６−ジメチル
ペンタシクロ−４−ヘキサデセン、１５，１６−ジメチ
ルペンタシクロ−４−ヘキサデセン、ヘプタシクロ−５
−エイコセン、ヘプタシクロ−５−ヘンエイコセン、ペ
ンタシクロ−４−ペンタデセン、１，３−ジメチルペン
タシクロ−４−ペンタデセン、１，６−ジメチルペンタ
シクロ−４−ペンタデセン、１４，１５−ジメチルペン
タシクロ−４−ペンタデセン、ペンタシクロ−４，１０
−ペンタデカジエン等が挙げられる。The hydrogenated product of the addition product of cyclopentadiene or its derivative with norbornadiene or its derivative, or the addition product of dicyclopentadiene or its derivative with ethylene is, for example, tetracyclo-3-dodecene, 8-methyltetracyclo-3
-Dodecene, 8-ethyltetracyclo-3-dodecene,
8-propyltetracyclo-3-dodecene, 8-butyltetracyclo-3-dodecene, 8-isobutyltetracyclo-3-dodecene, 8-hexyltetracyclo-3-
Dodecene, 8-stearyltetracyclo-3-dodecene, 5,10-dimethyltetracyclo-3-dodecene,
2,10-dimethyltetracyclo-3-dodecene, 8,
9-dimethyltetracyclo-3-dodecene, 8-ethyl-9-methyltetracyclo-3-dodecene, 11,12
-Dimethyltetracyclo-3-dodecene, 2,7,9-
Trimethyltetracyclo-3-dodecene, 9-ethyl-
2,7-dimethyltetracyclo-3-dodecene, 9-isobutyl-2,7-dimethyltetracyclo-3-dodecene, 9,11,12-trimethyltetracyclo-3-dodecene, 9-ethyl-11,12- Dimethyltetracyclo-3-dodecene, 9-isobutyl-11,12-dimethyltetracyclo-3-dodecene, 5,8,9,10-
Tetramethyltetracyclo-3-dodecene, 8-ethylidenetetracyclo-3-dodecene, 8-ethylidene-9
-Methyltetracyclo-3-dodecene, 8-ethylidene-9-ethyltetracyclo-3-dodecene, 8-ethylidene-9-isopropyltetracyclo-3-dodecene,
8-ethylidene-9-butyltetracyclo-3-dodecene, 8-n-propylidenetetracyclo-3-dodecene, 8-n-propylidene-9-methyltetracyclo-
3-dodecene, 8-n-propylidene-9-ethyltetracyclo-3-dodecene, 8-n-propylidene-9-
Isopropyltetracyclo-3-dodecene, 8-n-propylidene-9-butyltetracyclo-3-dodecene,
8-isopropylidenetetracyclo-3-dodecene, 8
-Isopropylidene-9-methyltetracyclo-3-dodecene, 8-isopropylidene-9-ethyltetracyclo-3-dodecene, 8-isopropylidene-9-isopropyltetracyclo-3-dodecene, 8-isopropylidene-9 -Butyltetracyclo-3-dodecene, 8-chlorotetracyclo-3-dodecene, 8-bromotetracyclo-3-dodecene, 8-fluorotetracyclo-3-
Dodecene, 8,9-dichlorotetracyclo-3-dodecene, hexacyclo-4-heptadecene, 12-methylhexacyclo-4-heptadecene, 12-ethylhexacyclo-4-heptadecene, 12-isobutylhexacyclo-4-heptadecene, 1,6,10-trimethyl-1
2-isobutylhexacyclo-4-heptadecene, octacyclo-5-docosene, 15-methyloctacyclo-
5-docosene, 15-ethyloctacyclo-5-docosene, pentacyclo-4-hexadecene, 1,3-dimethylpentacyclo-4-hexadecene, 1,6-dimethylpentacyclo-4-hexadecene, 15,16-dimethylpenta Cyclo-4-hexadecene, heptacyclo-5
-Eicosene, heptacyclo-5-heneicosene, pentacyclo-4-pentadecene, 1,3-dimethylpentacyclo-4-pentadecene, 1,6-dimethylpentacyclo-4-pentadecene, 14,15-dimethylpentacyclo-4-pentadecene , Pentacyclo-4,10
-Pentadecadiene and the like.
【０００９】上記シクロペンタジエンないしその誘導体
とノルボルナジエンないしその誘導体との付加反応物、
又はジシクロペンタジエンないしその誘導体とエチレン
との付加反応物と反応するものは、エチレン、ブタジエ
ン、又はスチレン誘導体から選ばれた１種以上の不飽和
単量体であり、その中でスチレン誘導体としては、例え
ばスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレ
ン、ｐ−メチルスチレン、α−メチルスチレン、ｏ−ク
ロルスチレン、ｍ−クロルスチレン、ｐ−クロルスチレ
ン、ｏ−エチルスチレン、ｍ−エチルスチレン、ｐ−エ
チルスチレン、ｐ−メトキシスチレン、ｐ−クロロエチ
ルスチレン、ｐ−メチル−α−メチルスチレンなどが用
いられる。尚これらは２種類以上の混合物としても使用
できる。An addition reaction product of the above cyclopentadiene or a derivative thereof with norbornadiene or a derivative thereof,
Or reacting with an addition reaction product of dicyclopentadiene or a derivative thereof with ethylene is one or more unsaturated monomers selected from ethylene, butadiene, or a styrene derivative; For example, styrene, o-methylstyrene, m-methylstyrene, p-methylstyrene, α-methylstyrene, o-chlorostyrene, m-chlorostyrene, p-chlorostyrene, o-ethylstyrene, m-ethylstyrene, p -Ethylstyrene, p-methoxystyrene, p-chloroethylstyrene, p-methyl-α-methylstyrene and the like are used. These can also be used as a mixture of two or more.
【００１０】また、非晶性ポリオレフィン（Ａ）の他の
例としては、テトラシクロ−３−ドデセンないしその誘
導体とビシクロヘプト−２−エンないしその誘導体から
なる開環重合体の水素添加物であり、下記の一般式の様
なものも挙げられる。Another example of the amorphous polyolefin (A) is a hydrogenated product of a ring-opened polymer comprising tetracyclo-3-dodecene or a derivative thereof and bicyclohept-2-ene or a derivative thereof. The following general formulas can also be used.
【化３】 （ただし、式中ｎは０又は１以上の正の整数、ｍは１以
上の正の整数であり、Ｒ1〜Ｒ4は、水素原子、又は炭化
水素基である。）Embedded image (Where n is 0 or a positive integer of 1 or more, m is a positive integer of 1 or more, and R 1 to R 4 are a hydrogen atom or a hydrocarbon group.)
【００１１】上記、テトラシクロ−３−ドデセンないし
その誘導体の例としては、テトラシクロ−３−ドデセ
ン、５，１０−ジメチルテトラシクロ−３−ドデセン、
２，１０−ジメチルテトラシクロ−３−ドデセン、１
１，１２−ジメチルテトラシクロ−３−ドデセン、２，
７，９−トリメチルテトラシクロ−３−ドデセン、９−
エチル−２，７−ジメチルテトラシクロ−３−ドデセ
ン、９−イソブチル−２，７−ジメチルテトラシクロ−
３−ドデセン、９，１１，１２−トリメチルテトラシク
ロ−３−ドデセン、９−エチル−１１，１２−ジメチル
テトラシクロ−３−ドデセン、９−イソブチル−１１，
１２−ジメチルテトラシクロ−３−ドデセン、５，８，
９，１０−テトラメチルテトラシクロ−３−ドデセン、
８−メチルテトラシクロ−３−ドデセン、８−エチルテ
トラシクロ−３−ドデセン、８−プロピルテトラシクロ
−３−ドデセン、８−ヘキシルテトラシクロ−３−ドデ
セン、８−ステアリルテトラシクロ−３−ドデセン、
８，９−ジメチルテトラシクロ−３−ドデセン、８−メ
チル−９−エチルテトラシクロ−３−ドデセン、８−シ
クロヘキシルテトラシクロ−３−ドデセン、８−イソブ
チルテトラシクロ−３−ドデセン、８−ブチルテトラシ
クロ−３−ドデセン、８−エチリデンテトラシクロ−３
−ドデセン、８−エチリデン−９−メチルテトラシクロ
−３−ドデセン、８−エチリデン−９−エチルテトラシ
クロ−３−ドデセン、８−エチリデン−９−イソプロピ
ルテトラシクロ−３−ドデセン、８−エチリデン−９−
ブチルテトラシクロ−３−ドデセン、８−ｎ−プロピリ
デンテトラシクロ−３−ドデセン、８−ｎ−プロピリデ
ン−９−メチルテトラシクロ−３−ドデセン、８−ｎ−
プロピリデン−９−エチルテトラシクロ−３−ドデセ
ン、８−ｎ−プロピリデン−９−イソプロピルテトラシ
クロ−３−ドデセン、８−ｎ−プロピリデン−９−ブチ
ルテトラシクロ−３−ドデセン、８−イソプロピリデン
テトラシクロ−３−ドデセン、８−イソプロピリデン−
９−メチルテトラシクロ−３−ドデセン、８−イソプロ
ピリデン−９−エチルテトラシクロ−３−ドデセン、８
−イソプロピリデン−９−イソプロピルテトラシクロ−
３−ドデセン、８−イソプロピリデン−９−ブチルテト
ラシクロ−３−ドデセン等が挙げられる。Examples of the above-mentioned tetracyclo-3-dodecene or derivatives thereof include tetracyclo-3-dodecene, 5,10-dimethyltetracyclo-3-dodecene,
2,10-dimethyltetracyclo-3-dodecene, 1
1,12-dimethyltetracyclo-3-dodecene, 2,
7,9-trimethyltetracyclo-3-dodecene, 9-
Ethyl-2,7-dimethyltetracyclo-3-dodecene, 9-isobutyl-2,7-dimethyltetracyclo-
3-dodecene, 9,11,12-trimethyltetracyclo-3-dodecene, 9-ethyl-11,12-dimethyltetracyclo-3-dodecene, 9-isobutyl-11,
12-dimethyltetracyclo-3-dodecene, 5,8,
9,10-tetramethyltetracyclo-3-dodecene,
8-methyltetracyclo-3-dodecene, 8-ethyltetracyclo-3-dodecene, 8-propyltetracyclo-3-dodecene, 8-hexyltetracyclo-3-dodecene, 8-stearyltetracyclo-3-dodecene,
8,9-dimethyltetracyclo-3-dodecene, 8-methyl-9-ethyltetracyclo-3-dodecene, 8-cyclohexyltetracyclo-3-dodecene, 8-isobutyltetracyclo-3-dodecene, 8-butyltetra Cyclo-3-dodecene, 8-ethylidenetetracyclo-3
-Dodecene, 8-ethylidene-9-methyltetracyclo-3-dodecene, 8-ethylidene-9-ethyltetracyclo-3-dodecene, 8-ethylidene-9-isopropyltetracyclo-3-dodecene, 8-ethylidene-9 −
Butyltetracyclo-3-dodecene, 8-n-propylidenetetracyclo-3-dodecene, 8-n-propylidene-9-methyltetracyclo-3-dodecene, 8-n-
Propylidene-9-ethyltetracyclo-3-dodecene, 8-n-propylidene-9-isopropyltetracyclo-3-dodecene, 8-n-propylidene-9-butyltetracyclo-3-dodecene, 8-isopropylidenetetracyclo -3-dodecene, 8-isopropylidene-
9-methyltetracyclo-3-dodecene, 8-isopropylidene-9-ethyltetracyclo-3-dodecene, 8
-Isopropylidene-9-isopropyltetracyclo-
3-dodecene, 8-isopropylidene-9-butyltetracyclo-3-dodecene and the like.
【００１２】また、ビシクロヘプト−２−エンないしそ
の誘導体の例としては、ビシクロヘプト−２−エン、６
−メチルビシクロヘプト−２−エン、５，６−ジメチル
ビシクロヘプト−２−エン、１−メチルビシクロヘプト
−２−エン、６−エチルビシクロヘプト−２−エン、６
−ｎ−ブチルビシクロヘプト−２−エン、６−イソブチ
ルビシクロヘプト−２−エン、７−メチルビシクロヘプ
ト−２−エン等が挙げられる。Examples of bicyclohept-2-ene or derivatives thereof include bicyclohept-2-ene, 6
-Methylbicyclohept-2-ene, 5,6-dimethylbicyclohept-2-ene, 1-methylbicyclohept-2-ene, 6-ethylbicyclohept-2-ene, 6
-N-butylbicyclohept-2-ene, 6-isobutylbicyclohept-2-ene, 7-methylbicyclohept-2-ene and the like.
【００１３】非晶性ポリオレフィン（Ａ）は、７０〜１
７０℃の範囲の熱変形温度を有しており、使用される用
途により最適なものを選ぶことが可能であり、ＰＴＰ包
装用シート等の真空成形性を要求される用途では、熱変
性温度が１００℃以下のものを用いることが好ましい。[0013] The amorphous polyolefin (A) is 70 to 1
It has a heat deformation temperature in the range of 70 ° C, and it is possible to select the most suitable one depending on the application to be used. In applications requiring vacuum moldability such as PTP packaging sheets, the heat denaturation temperature is It is preferable to use one having a temperature of 100 ° C. or lower.
【００１４】次に、本発明で用いられる低分子量化合物
（Ｂ）とは、分子量が１００００以下のものであり、高
分子化学ではオリゴマー領域に当たるものであり、高分
子と液体の中間に存在するものである。また、透明性を
良好にするために常温での非晶性ポリオレフィンとの屈
折率差は、０．０３以下である必要がある。更に好まし
くは、屈折率差が０．０１以下のものであり、より好ま
しくは屈折率差の無いものである。低分子量化合物
（Ｂ）の具体例としては、非晶性ポリオレフィンと相溶
性の良好なもので、分子量が１００００以下のポリオレ
フィン系オリゴマー、ポリスチレン系オリゴマーであ
る。更に好ましくは、分子量が５０００以下のものであ
る。その具体的な例としては、ポリエチレン、ポリプロ
ピレン、エチレン−スチレン共重合体等のエチレン共重
合体、ポリスチレン等が用いられる。Next, the low molecular weight compound (B) used in the present invention has a molecular weight of 10,000 or less, corresponds to an oligomer region in polymer chemistry, and exists between a polymer and a liquid. It is. Further, in order to improve the transparency, the difference in the refractive index from the amorphous polyolefin at room temperature needs to be 0.03 or less. More preferably, the refractive index difference is 0.01 or less, and more preferably, there is no refractive index difference. Specific examples of the low molecular weight compound (B) include those having good compatibility with the amorphous polyolefin and having a molecular weight of 10,000 or less, such as a polyolefin oligomer and a polystyrene oligomer. More preferably, it has a molecular weight of 5000 or less. Specific examples thereof include polyethylene, polypropylene, ethylene copolymers such as ethylene-styrene copolymer, and polystyrene.
【００１５】本発明による薬品包装用ポリマーアロイシ
ートにおいて、非晶性ポリオレフィン（Ａ）と低分子量
化合物（Ｂ）との配合比率は、９９重量％：１重量％〜
７０重量％：３０重量％である。非晶性ポリオレフィン
（Ａ）の含量が７０重量％より少ない場合は、成形加工
性、剛性が十分でなく、９９重量％より多い場合は、防
湿性において好ましい特性が得られない。また、更に防
湿性をかなり重視する場合においては、非晶性ポリオレ
フィン（Ａ）と低分子量化合物（Ｂ）の配合比率が、９
５重量％：５重量％〜７０重量％：３０重量％が好まし
い。本発明におけるポリプロピレン樹脂層（Ｃ）には、
プロピレンのホモポリマー及びエチレン−プロピレン共
重合体、あるいはこれらのブレンド物の中から適当なも
のが用いられる。さらに、結晶核剤、石油樹脂等を適量
添加しても差し支えない。また、積層方法がドライラミ
ネート等の場合には、これらの樹脂から一般に作製され
るフィルムあるいはシートで、延伸されていないものが
好ましい。In the polymer alloy sheet for packaging medicine according to the present invention, the mixing ratio of the amorphous polyolefin (A) and the low molecular weight compound (B) is from 99% by weight to 1% by weight.
70% by weight: 30% by weight. When the content of the amorphous polyolefin (A) is less than 70% by weight, the moldability and rigidity are not sufficient, and when it is more than 99% by weight, favorable characteristics in moisture resistance cannot be obtained. Further, when much importance is placed on moisture resistance, the compounding ratio of the amorphous polyolefin (A) and the low molecular weight compound (B) is 9%.
5% by weight: 5% by weight to 70% by weight: 30% by weight is preferred. In the polypropylene resin layer (C) in the present invention,
Appropriate propylene homopolymers and ethylene-propylene copolymers or blends thereof are used. Further, an appropriate amount of a crystal nucleating agent, a petroleum resin or the like may be added. When the lamination method is dry lamination or the like, a film or sheet generally produced from these resins, which is not stretched, is preferable.
【００１６】各樹脂層には、必要に応じて基本的性質を
損なわない範囲で添加剤、例えば染顔料、安定剤、可塑
剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、滑剤、充
填剤等も添加することができる。本発明のシートの全体
厚みについては特に限定するものではないが、０．２〜
０．５ｍｍの範囲であり、特に０．２５〜０．４０ｍｍ
の範囲がＰＴＰ用包材の厚みとしては適当である。各層
厚みについても特に限定するものではないが、非晶性ポ
リオレフィン（Ａ）と低分子量化合物（Ｂ）とを配合し
てなるポリマーアロイ層は、要求される防湿性に応じて
必要な厚みに設計する必要がある。またポリプロピレン
樹脂（Ｃ）からなる外層の厚みについては０．００５〜
０．０３ｍｍが適当である。これより薄いとＰＴＰ成形
機での機械適性が悪くなり、また厚いとポリマーアロイ
層の厚みが薄くなってしまい、必要とする防湿性がが得
られないことがある。In each resin layer, if necessary, additives such as dyes and pigments, stabilizers, plasticizers, antistatic agents, ultraviolet absorbers, antioxidants, lubricants, fillers are added as long as the basic properties are not impaired. Etc. can also be added. The overall thickness of the sheet of the present invention is not particularly limited,
0.5 mm, particularly 0.25 to 0.40 mm
Is suitable as the thickness of the PTP packaging material. The thickness of each layer is not particularly limited, but the polymer alloy layer comprising the amorphous polyolefin (A) and the low molecular weight compound (B) is designed to have a necessary thickness according to the required moisture-proof property. There is a need to. The thickness of the outer layer made of the polypropylene resin (C) is 0.005 to 0.005.
0.03 mm is appropriate. If the thickness is smaller than this, the mechanical suitability of the PTP molding machine is deteriorated, and if the thickness is larger, the thickness of the polymer alloy layer is reduced, and the required moisture-proof property may not be obtained.
【００１７】[0017]
【実施例】以下実施例により、本発明を説明するが、こ
れは単なる例示であり、本発明はこれに限定されるもの
ではない。実施例及び比較例において、ポリマーアロイ
物樹脂を得るのに配合に用いた非晶性ポリオレフィン
（Ａ）および低分子量化合物（Ｂ）の各成分を以下に示
す。 ［非晶性ポリオレフィン（Ａ）］ ・ＡＰＯ（ｎＤ＝１．５３５３） ＡＰＬ−６５０９Ｔ［三井石油化学工業(株)製］ ・ＡＰＯ（ｎＤ＝１．５３０２） ＺＥＯＮＥＸ ２８０［日本ゼオン(株)製］ ［低分子量化合物（Ｂ）］ ・ＬＭ（低分子量ポリオレフィン；分子量 約４００
０，ｎＤ＝１.５１３０，軟化点 １３６℃）EXAMPLES The present invention will be described below with reference to examples, but these are merely examples, and the present invention is not limited to these examples. In the examples and comparative examples, the components of the amorphous polyolefin (A) and the low molecular weight compound (B) used for compounding to obtain the polymer alloy resin are shown below. [Amorphous polyolefin (A)] APO (nD = 1.5353) APL-6509T [manufactured by Mitsui Petrochemical Industry Co., Ltd.] APO (nD = 1.5302) ZEONEX 280 [manufactured by Zeon Corporation] [Low molecular weight compound (B)] LM (low molecular weight polyolefin; molecular weight of about 400)
0, nD = 1.5130, softening point 136 ° C)
【００１８】（実施例１、２、及び比較例１，２）すべ
ての成分を表１に示す配合比率で十分ドライブレンド
し、二軸混練機により溶融混練したものをペレット化
し、Ｔ−ダイによる押出成形によりポリマーアロイ層と
なる０．２５ｍｍ厚みのシートを作製した。表中の屈折
率については、デジタル屈折率計ＲＸ−２０００［(株)
アタゴ製］により、シート状態での２３℃の屈折率の測
定を行った。(Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 and 2) All components were dry-blended sufficiently at the compounding ratios shown in Table 1 and melt-kneaded by a twin-screw kneader into pellets. A sheet having a thickness of 0.25 mm to be a polymer alloy layer was prepared by extrusion molding. Regarding the refractive index in the table, digital refractometer RX-2000 [Co., Ltd.]
Atago 23] in the sheet state.
【００１９】[0019]
【表１】 [Table 1]
【００２０】得られたポリマーアロイ層となるシートの
両面をコロナ放電処理した後、無延伸ポリプロピレン
（以下ＣＰＰと略記する）フィルム［東セロ(株)製ＣＰ
無延伸ポリプロピレンフィルム ＥＣ 厚み０．０２ｍ
ｍ］に、ウレタン系接着剤［大日本インキ化学工業(株)
製 ディックドライＬＸ−７５Ａ／ＫＷ４０／酢酸エチ
ル 配合比 １０：１：１０．８］を塗布し、ドライラミ
ネート法でラミネートし、トータル０．３ｍｍ厚のＣＰ
Ｐ／非晶性ポリオレフィン系ポリマーアロイ層／ＣＰＰ
の層構成の多層シートを作製した。After a corona discharge treatment is applied to both sides of the obtained sheet to be a polymer alloy layer, an unstretched polypropylene (hereinafter abbreviated as CPP) film [CP manufactured by Tocelo Co., Ltd.]
Unstretched polypropylene film EC thickness 0.02m
m], a urethane-based adhesive [Dainippon Ink Chemical Industry Co., Ltd.
Dick Dry LX-75A / KW40 / Ethyl acetate, mixing ratio: 10: 1: 10.8], and laminating by dry laminating method.
P / Amorphous polyolefin polymer alloy layer / CPP
Was produced.
【００２１】実施例および比較例のシートについて下記
に示す方法で評価を行った。 （光線透過率、及びＨＡＺＥ）ＡＳＴＭ−Ｄ１００３に
より測定した。 （防湿性）ＪＩＳ−Ｚ０２０８に基づいて条件Ａ、即ち
温度２５℃、相対湿度９０％で測定した。 （引張試験）ＡＳＴＭ−Ｄ６３８により測定した。 （外観）目視により判定した。 （耐ストレスクラック）シート１を４０ｍｍ×１５ｍｍ
の短冊状にカットし、図１に示すコの字型の治具にアー
チ形にセットし、アーチの頂上部（▼印）に「皮脂」を
塗布、シートの変化を目視で観察した。変化のない物を
○、クラックの生じた物を×とした。以上の評価結果を
表２に示した。The sheets of Examples and Comparative Examples were evaluated by the following methods. (Light transmittance and HAZE) Measured according to ASTM-D1003. (Moisture-proof property) It measured based on JIS-Z0208 on condition A, ie, temperature 25 ° C and relative humidity 90%. (Tensile test) Measured according to ASTM-D638. (Appearance) Judged visually. (Stress crack resistance) Sheet 1 is 40mm x 15mm
, And set in a U-shape jig shown in FIG. 1 in an arch shape. “Sebum” was applied to the top of the arch (indicated by ▼), and changes in the sheet were visually observed. The sample having no change was marked with "O", and the sample with cracks was marked with "X". Table 2 shows the above evaluation results.
【００２２】[0022]
【表２】 [Table 2]
【００２３】[0023]
【発明の効果】本発明による多層シートは、通常の熱可
塑性シートに用いられている加工方法、例えば押出成
形、ドライラミネート等により、容易にシート等に加工
され、防湿特性、透明性、剛性、耐傷付性、耐薬品性、
耐水性等の物性のバランスがきわめて良好でかつ、フィ
ルム、シート等成形加工時の外観及び成形性が優れ、さ
らに耐油性が良好であり皮脂等によるストレスクラック
などの問題が無い新規な高防湿多層ポリマーアロイシー
トであり、薬品のＰＴＰ包装用として最適である。The multilayer sheet according to the present invention can be easily processed into a sheet or the like by a processing method used for an ordinary thermoplastic sheet, for example, extrusion molding, dry lamination, etc., and has moisture-proof properties, transparency, rigidity, and the like. Scratch resistance, chemical resistance,
Novel moisture-proof multilayer with excellent balance of physical properties such as water resistance, excellent appearance and moldability when forming films and sheets, and good oil resistance and no problems such as stress cracks caused by sebum etc. It is a polymer alloy sheet and is most suitable for PTP packaging of chemicals.
【図１】シートをコの字型の治具にアーチ形にセットし
た耐ストレスクラックを測定する方法を示す断面図。FIG. 1 is a cross-sectional view showing a method for measuring stress crack resistance when a sheet is set in a U-shaped jig in an arch shape.
Claims (6)
ン系オリゴマー、ポリスチレン系オリゴマーより選ばれ
た少なくとも１種以上を含む分子量が１００００以下の
低分子量化合物（Ｂ）からなるポリマーアロイ層の少な
くとも片面にポリプロピレン（Ｃ）からなる樹脂層を積
層してなることを特徴とする高防湿多層ポリマーアロイ
シート。1. An amorphous polyolefin (A) and olefin
Oligomers and polystyrene oligomers
A high-moisture-proof multilayer polymer alloy, comprising a resin layer made of polypropylene (C) laminated on at least one surface of a polymer alloy layer made of a low molecular weight compound (B) having a molecular weight of 10,000 or less and containing at least one kind. Sheet.
化合物（Ｂ）との配合比率が、９９重量％：１重量％〜
７０重量％：３０重量％であることを特徴とする請求項
１記載の高防湿多層ポリマーアロイシート。2. The compounding ratio of the amorphous polyolefin (A) and the low molecular weight compound (B) is from 99% by weight to 1% by weight.
The high moisture-proof multilayer polymer alloy sheet according to claim 1, wherein 70% by weight: 30% by weight.
化合物（Ｂ）との常温での屈折率差が０．０３以下であ
ることを特徴とする請求項１又は２記載の高防湿多層ポ
リマーアロイシート。3. The high moisture-proof multilayer polymer according to claim 1, wherein a difference in refractive index between the amorphous polyolefin (A) and the low molecular weight compound (B) at room temperature is 0.03 or less. Alloy sheet.
ペンタジエンないしその誘導体とノルボルナジエンない
しその誘導体との付加反応物と、エチレン、ブタジエ
ン、又はスチレン誘導体から選ばれた１種以上の不飽和
単量体との共重合体又は、その水素添加物であることを
特徴とする請求項１、２又は３記載の高防湿多層ポリマ
ーアロイシート。4. An amorphous polyolefin (A) comprising: an addition product of cyclopentadiene or a derivative thereof and norbornadiene or a derivative thereof; and one or more unsaturated monomers selected from ethylene, butadiene, and styrene derivatives. The highly moisture-proof multilayer polymer alloy sheet according to claim 1, 2 or 3, which is a copolymer with a body or a hydrogenated product thereof.
ロペンタジエンないしその誘導体とエチレンとの付加反
応物と、エチレン、ブタジエン、又はスチレン誘導体か
ら選ばれた１種以上の不飽和単量体との共重合体である
ことを特徴とする請求項１、２又は３記載の高防湿多層
ポリマーアロイシート。5. An amorphous polyolefin (A) comprising: an addition product of dicyclopentadiene or a derivative thereof with ethylene; and one or more unsaturated monomers selected from ethylene, butadiene, and styrene derivatives. The highly moisture-proof multilayer polymer alloy sheet according to claim 1, 2 or 3, which is a copolymer of the following.
シクロ−３−ドデセンないしその誘導体とビシクロヘプ
ト−２−エンないしその誘導体からなる開環重合体の水
素添加物であることを特徴とする請求項１、２又は３記
載の高防湿多層ポリマーアロイシート。6. The amorphous polyolefin (A) is a hydrogenated product of a ring-opened polymer comprising tetracyclo-3-dodecene or a derivative thereof and bicyclohept-2-ene or a derivative thereof. 4. The high moisture-proof multilayer polymer alloy sheet according to 1, 2, or 3.
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