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JP3172324B2 - 放射性ガスの固定化処理装置 - Google Patents
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JP3172324B2 - 放射性ガスの固定化処理装置 - Google Patents

放射性ガスの固定化処理装置

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JP3172324B2
JP3172324B2 JP10434693A JP10434693A JP3172324B2 JP 3172324 B2 JP3172324 B2 JP 3172324B2 JP 10434693 A JP10434693 A JP 10434693A JP 10434693 A JP10434693 A JP 10434693A JP 3172324 B2 JP3172324 B2 JP 3172324B2
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裕二 藤本
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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、核燃料再処理工場等で
発生した放射性ガスをイオン化し、そのガスイオンを金
属中に注入して固定化する放射性ガスの固定化処理装置
に関する。
【0002】
【従来の技術】核燃料再処理工場等の原子力施設におい
ては、有害な量の放射能が環境に放出されないように、
他の一般産業に比べて安全性の確保が厳しく義務づけら
れている。例えば使用済核燃料からウランとプルトニウ
ムとを回収する核燃料再処理工場では、使用済核燃料の
剪断工程や溶解工程等において、核分裂生成物を含む放
射性ガスが発生する。このうち、最も問題となる可能性
のある放射性ガスはクリプトン85(以下、Kr−85
と略称する)であり、このKr−85は半減期が約1
0.7年と非常に長いため、Kr−85を長期間安全に
貯蔵できる技術の開発が進められている。
【0003】現在までに開発された放射性ガスの貯蔵方
法としては、放射性ガスを高圧ボンベなどの圧力容器に
貯蔵する高圧ボンベ貯蔵法、Kr−85をゼオライトに
吸着させるゼオライト吸着法、放射性ガスをイオン化し
て金属組織中に注入するイオン注入方等が知られてい
る。
【0004】高圧ボンベ貯蔵方法は、放射性ガスを貯蔵
する貯蔵容器の耐圧試験を定期的に行う必要があるた
め、貯蔵ガスをその都度、別の容器に移し変えなければ
ならず、繁雑な作業が要求される。また、ゼオライト吸
着法は、Kr−85を高温・高圧下で処理しなければな
らないため、実用化まで数多くの課題がある。
【0005】これに対し、イオン注入法は常温低圧下で
の処理が可能であり、しかも安定な固化体として保管で
きるため、前述した高圧ボンベ貯蔵法やゼオライト吸着
法に比較して経済性および安定性の面で有利であるとい
える。
【0006】図11および図12は、このようなイオン
注入法を利用した従来の放射性ガスの固定化処理装置を
示したものである。この固定化処理装置は、図11に示
すように、大別して放射性ガスを固定化するイオン注入
電極1を主体とする密閉構造の固定化容器1aと、その
イオン注入電極1内に対向して設置されるスパッタ電極
2とから構成される。
【0007】イオン注入電極1は一端が開口した筒状の
もので、その開口端部が絶縁体3を介して接合した陽極
フランジ4および陽極蓋5によって閉塞され、これによ
り固定化容器1aが構成されている。スパッタ電極2
は、周壁をイオン注入電極1の周壁に対向させた一端開
口の筒状の電極本体2aと、その開口部に溶接接続され
て閉塞する電極蓋6とから構成され、電極蓋6にはスパ
ッタ電極2内に冷却水を循環供給する二重管7が接続さ
れている。
【0008】イオン注入電極1は、その外部に設けられ
たイオン注入電源8に接続され、一方スパッタ電極2
は、絶縁材9によりイオン注入電極1の陽極蓋5と電気
的に絶縁されて、外部に設けられたスパッタ電源10に
接続されている。
【0009】そして、固定化容器1aの陽極蓋5には、
容器内部に放射性ガスを導入する給気管11と、容器内
部を真空ポンプにより真空排気する排気管12とが接続
されている。なお、固定化容器1aの外表面にはスパッ
タ現象による過熱防止のための冷却配管13が密着して
設けられている。
【0010】このような構成において、スパッタ電極2
にスパッタ電源10から1KV以上の負電圧が印加さ
れ、またイオン注入電源8からイオン注入電極1に1K
V以下の負電圧が印加されて、放射性ガスを固定化処理
が行われる。すなわち、固定化容器1a内のガス圧力
と、イオン注入電極1およびスパッタ電極2に印加され
る電圧とが適当な条件を満たした場合に、固定化容器1
a内の放射性ガスがイオン化することが知られており、
例えば固定化容器1a内のガス圧力を10−1〜10
−3Torrに設定維持した状態でイオン注入電極2に
1KV以下の負電圧を、またスパッタ電極2に1KV以
上の負電圧をそれぞれ連続的に印加すると、固定化容器
1a内の放射性ガスはグロー放電によってイオン化さ
れ、ガスイオンとなってスパッタ電極2の方に電界加速
され、スパッタ電極2の表面に衝突する。このとき、ス
パッタ電極2からはスパッタ金属が飛散される。このス
パッタ金属は、対向するイオン注入電極1の内表面に衝
突して金属累積層14を形成する。
【0011】また、一部のガスイオンは、イオン注入電
極1のほうに直接加速されて、前記の金属累積層14に
注入される。これにより固定化容器1a内に導入された
放射性ガスは、金属累積層14中に注入され固定化され
る。
【0012】このような放射性ガスの固定化処理装置に
おいては、スパッタ電極2は削られ、イオン注入電極1
にKr−85ガスを注入した金属膜が累積されていく。
そして、スパッタ電極2が十分に消耗、減肉したとき、
運転を終了させる。
【0013】Kr−85ガスを注入した金属膜14は、
固定化容器1a毎に貯蔵庫(図示せず)に移送し、Kr
−85が十分減衰するまで長期間保管する。この際、K
r−85ガスは安定な金属膜中に固定化されているた
め、安全に保管できる。
【0014】
【発明が解決しようとする課題】ところで、このような
放射性ガスの固定化処理において、処理を終えた固定化
容器1aは、放射線レベルが十分に減衰するまで貯蔵保
管されるが、固定化容器1aを貯蔵施設にそのまま貯蔵
すると、貯蔵体積が大きいために広い貯蔵スペースを必
要とし、効率的な貯蔵保管ができないという問題があ
る。
【0015】また、イオン注入におけるスパッタ電極2
は従来、例えば図12に示すように、遷移金属製の電極
本体2aに設けられた環状溝15中に、希土類元素金属
16を一定の割合で装着した構造とすることにより、効
率よくKr−85ガスの注入を行えることが確認されて
いる。
【0016】しかしながら、希土類元素金属16の埋め
込みピッチが大きすぎると、形成される金属累積層14
の均一性が失われ、Kr−85ガスの注入効率も低下す
るという問題がある。
【0017】さらに、前記埋め込みピッチを小さくすれ
ば効率は向上するが、環状溝15の加工数が多くなり、
製造が容易でないという問題がある。
【0018】本発明はこのような問題点に着目してなさ
れたもので、放射性ガスの固定化処理後における固定化
容器の取扱において減容効果の大きい貯蔵保管を可能な
ものとするとともに、装置の主要構成部材を効率的かつ
経済的に製作することを可能とし、かつ放射性ガスの固
定化処理を安定的に行うことができる安全な放射性ガス
の固定化処理装置を提供することを目的とする。
【0019】
【課題を解決するための手段】前記の目的を達成するた
めに、請求項1の発明は、放射性ガスを導入する容器状
のイオン注入電極の内面にスパッタ電極を対向配置さ
せ、これら両電極間のグロー放電によるスパッタリング
効果で前記イオン注入電極の内面にスパッタ電極から発
せられるスパッタ金属の累積層を注入形成するととも
に、そのスパッタ金属の累積層中に放射性ガスイオンを
封入して固定化する放射性ガスの固定化処理装置におい
て、前記スパッタ電極を、遷移金属からなる母相に希土
類元素の粒子を緻密に分散させた複合金属により形成
し、この希土類元素の粉末の粒子径は100〜2000
μmとしたことを特徴とする。
【0020】請求項2の発明は、請求項1記載の放射性
ガスの固定化処理装置において、スパッタ電極の母相を
構成する遷移金属はニッケル、銅その他の遷移金属の粉
末を素材とするものであり、希土類元素の粒子はイット
リウム、ランタン、ジルコニウムその他の希土類元素金
属の粉末を素材とするものであることを特徴とする。
【0021】請求項3の発明は、請求項1または2記載
の放射性ガスの固定化処理装置において、希土類元素金
属の粉末が遷移金属に対し10〜50体積%の比率で分
散していることを特徴とする。
【0022】請求項4の発明は、請求項1から3までの
いずれかに記載の放射性ガスの固定化処理装置におい
て、スパッタ電極を構成する複合金属が、理論密度に対
して90%以上であることを特徴とする。
【0023】請求項5の発明は、請求項1から4までの
いずれかに記載の放射性ガスの固定化処理装置におい
て、スパッタ電極の緻密化が、加熱温度400〜100
0℃、圧力100〜2000kgf/cmで行われて
なることを特徴とする。
【0024】請求項6の発明は、請求項1から5までの
いずれかに記載の放射性ガスの固定化処理装置におい
て、スパッタ電極が筒状をなし、その内部および軸方向
両端部が遷移金属よりもスパッタリングのしきい値が高
い金属層で保持されていることを特徴とする。
【0025】
【作用】請求項1の発明によれば、スパッタ電極を遷移
金属からなる母相に希土類元素の粒子を緻密に分散させ
た複合金属で形成したことにより、遷移金属と希土類元
素金属とが均一に混合分散されて、緻密な複合金属層が
形成され、放射性ガスの固化体も均質で安定したものと
なる。したがって、放射性ガスの固定化処理後における
固定化容器の取扱において減容効果の大きい貯蔵保管が
可能となり、装置の主要構成部材を効率的かつ経済的に
製作することが可能となり、かつ放射性ガスの固定化処
理を安定的に行うことができるようになる。なお、遷移
金属に分散させる希土類金属粒子径は、100μmより
小さくなると均一分散が難しくなり、2000μmを越
えると緻密化後の電極本体強度が低下する。本発明によ
れば、100〜2000μmの希土類元素金属粒子を用
いることにより、緻密化が可能となる。
【0026】請求項2の発明によれば、遷移金属と希土
類元素金属の各々を粉末材料として電極製作を行うこと
により、従来の溝加工が不要となり、加工性および強度
の向上が図れ、電極本体の大形化も可能となる。したが
って、放射性ガスの固定化処理後の固定化容器を大きく
することができ、特に貯蔵保管の減容効果の増大が効果
的に図れるようになる。
【0027】また、放射性ガスの注入量は、10〜15
vol%を越えると、強度低下を招く。請求項4の発明
によれば、希土類元素金属粒子を10〜50体積%とす
ることにより、放射性ガスの注入量を高くし、強度的に
も優れた電極本体とすることができる。
【0028】また、スパッタ電極を構成する複合金属
が、理論密度に対して90%未満ではスパッタリングの
安定性が悪い。請求項5の発明によれば、スパッタ電極
を構成する複合金属を理論密度に対して90%以上とす
ることにより、スパッタリングの安定性が高いものとな
る。
【0029】また、スパッタ電極の電極本体を製作する
に当り、遷移金属粉末と希土類元素金属粉末とを混合
し、型に入れて成形した後の緻密化は、加熱温度および
加圧力により影響され、例えば母相と粒子界面とに硬く
て脆い反応層が生成されてスパッタ電極の電極本体強度
を低下させる可能性がある。請求項5の発明によれば、
400〜1000℃で加熱すると同時に100〜200
0kgf/cmで加圧することにより、母相と粒子界
面とに発生する硬くて脆い反応層の生成を抑制でき、こ
れによりスパッタ電極の電極本体強度を低下させること
なく、加工も容易にでき、複合金属層を緻密化できるた
め、安定したスパッタリングが可能となる。
【0030】さらに請求項6の発明によれば、イオン注
入電極に対向したスパッタ電極面以外の面を、母相より
スパッタリング率のしきい値の高い金属で保持すること
により、スパッタ電極の電極本体以外から飛び出すスパ
ッタ金属が少なくなり、固定化容器に設けられた絶縁材
への付着防止を容易にすることが可能となる。
【0031】
【実施例】以下、本発明に係る放射性ガスの固定化処理
装置の実施例を図面を参照して説明する。
【0032】実施例1(図1〜図3) 図1はスパッタ電極の概略構成、図2はそのスパッタ電
極の電極本体周壁構造を断面で示す模式図、図3は本実
施例による効果(加工性)を示すグラフである。なお、
装置の全体構成は図6に示したものと略同様であるか
ら、その図示説明を省略する。
【0033】本実施例では、図1に示すように、スパッ
タ電極20の電極本体20aが、軸方向両端が開口する
筒状の複合金属層21と、その内側に設けられた内層2
2と、この内層22と一体に構成された底壁23と、内
層22の上端開口部に溶接接続された電極蓋24とによ
り構成されている。なお、内層22はステンレス鋼等に
より構成されている。また、電極本体20内には、電極
蓋24を貫通して冷却水循環用の二重管25が挿入され
ている。
【0034】このものにおいて、電極本体20a周壁の
複合金属層21は、遷移金属の粉末と希土類元素金属の
粉末とを混合して型成形した後、粒子界面に金属間化合
物ができないように加熱および加圧圧縮して、緻密化さ
れた構成とされている。遷移金属の粉末としては、ニッ
ケル(Ni)、銅(Cu)等を用いた。希土類元素金属
としては、イットリウム(Y)、ランタン(La)、ジ
ルコニウム(Zr)等を用いた。
【0035】本実施例で使用した希土類元素金属粉末の
粒子径は1000μm、遷移金属中への混入量は30体
積%である。これを600℃で加熱、1000kgf/
cmで加圧することにより、希土類元素金属粒子の分
散を行った。この結果、均一化が容易に行え、理論密度
が90%以上となり、図2に模式的に示すように、遷移
金属からなる母相21a中に、希土類元素金属の粒子2
1bが均一に分散したものとなった。
【0036】このように構成した本実施例のスパッタ電
極20を用いて、放射性ガスの固定化処理を行ったとこ
ろ(図6参照)、希土類金属が途中で落下することな
く、複合金属層21を最後までスパッタリングすること
ができた。複合金属層21は、粒子径が大きくなると、
従来構造のスパッタ電極と同じく、スパッタリングで作
製される金属固化体が不均一になり易く、強度低下を招
くが、本実施例によれば、均一化が容易に行え、理論密
度が90%以上で、スパッタリングが安定し、固化体も
均質化できた。
【0037】また、本実施例では電極本体20の冷却経
路と接する部分を、複合金属層21とは異なる金属で構
成された内層22としたことにより、冷却水の漏れもな
く、ターゲットとしての活用が安全かつ有効的に行え
た。そして、本実施例のスパッタ電極を用いると、従来
構造の固化体に比較して、希土類元素金属の比率が高
く、能率的にスパッタリングできた。
【0038】しかも、遷移金属粉末と希土類元素金属粉
末とにより製造した複合金属層21でスパッタ電極を構
成した場合、従来必要とされた高精度の深溝加工が不要
であり、スパッタ効率や貯蔵効率向上のための希土類元
素金属濃度の増加や大型化が可能になるだけでなく製造
コストも著しく低減できた。
【0039】さらに、遷移金属粉末と希土類元素金属粉
末を混合後、低温焼結することにより加工が容易とな
り、加工工程での破損の大幅な低減および加工コストの
低減等も図れるようになった。
【0040】図3に、本実施例による構造のスパッタ電
極本体の加工時間を従来構造と比較して示す。従来構造
では、図12に示したように金属インゴットの溝加工を
行い、希土類元素金属を挾み混んだ後にプレス加工し、
仕上げ加工を行っており、加工性が異なる金属のためよ
り時間を必要とした。従来構造では79時間であったが
本実施例の構造では12時間と加工能力が著しく向上す
ることが分かる。
【0041】実施例2(図4および図5) 図4はスパッタ電極の概略構成、図5は本実施例による
効果(強度)を示すグラフである。
【0042】本実施例のスパッタ電極20が前記実施例
1と異なる点は、スパッタ電極本体20aを構成する内
層24の軸方向両端部に鍔部24aを一体的に形成し、
複合金属層21の内面だけでなく、軸方向両端部も保持
する金属層とした点にある。この金属層の材料には、遷
移金属および希土類元素金属から形成される複合金属層
21よりもスパッタリングのしきい値が高い金属、例え
ばニッケル(Ni)、銅(Cu)等の遷移金属や、ステ
ンレス鋼を用い、複合金属層21と加圧焼結により一体
成形されている。
【0043】その他の点は前記実施例1と略同様である
から、図の対応箇所に図1と同一符号を付して、その説
明を省略する。
【0044】本実施例によれば、複合金属保持用の金属
層を、その複合金属層の構成材料よりもスパッタリング
のしきい値が高い金属を用いることにより、絶縁体に付
着するスパッタリング粒子を減少させることができ、長
時間運転が可能となるとともに強度も改善され、スパッ
タ電極20の大型化にも対応できる。
【0045】図5は、ステンレス鋼を用いた本実施例の
引張り試験結果を、従来構造と比較して示したものであ
る。従来構造では、深溝が応力集中を起こすとともに、
遷移金属自体の強度が非常に低いので、電極の自重を高
温で保持することが困難なため、スパッタ電極の大型化
が困難であったが、本実施例によれば、スパッタ電極保
持用の金属層を強度的にも優れているステンレス鋼で構
成したことにより強度が大きくなり、電極大型化が可能
となる。
【0046】実験例1(図6) 図6は、本発明において適用されるスパッタ電極の母相
を構成する遷移金属および希土類元素の組合わせと、注
入効率との関係を示した表である。左欄は遷移金属と希
土類元素との組合わせ(遷移金属−希土類元素)を示し
ている。右欄は良好なものから順に二重丸、一重丸、三
角印で示している。
【0047】同図に示すように、ニッケルとイットリウ
ムとの組合わせ(Ni−Y)の場合が最も注入効率がよ
く、銅とイットリウムとの組合わせ(Cu−Y)も良好
であった。次いでニッケルとランタンの組合わせ(Ni
−La)、銅とジルコニウムとの組合わせ(Cu−Z
r)であった。
【0048】実験例2(図7) 図7は、本発明において適用される希土類元素粉末の粒
子径と、加工性・スパッタリング安定性・成膜均質性と
の関係を示した表である。良好なものは丸印、やや良好
なものは三角印、不良なものは×印で示している。
【0049】粒径が80μmのものでは加工性・スパッ
タリング安定性・成膜均質性とも不良であった。特に加
工性においては、加工時にマイクロクラックが発生し、
温度コントロールに難があった。粒径が1000〜20
00μmのものは殆ど良好な結果が得られた。また、粒
径が3000μmのものでは加工時に粒子の落下が見ら
れた。
【0050】実験例3(図8) 図8は本発明において適用される希土類元素粉末の遷移
金属に対する比率と、加工性およびスパッタリングにつ
いての関係を示した表である。良好なものは丸印、やや
良好なものは三角印、不良なものは×印で示している。
【0051】同比率が5%の場合は、スパッタリングは
やや良好であったが、加工性が悪かった。10〜50%
の場合は、加工性およびスパッタリングとも殆ど良好な
結果が得られた。60%の場合は、スパッタリングは良
好であったが、加工性が悪かった。
【0052】実験例4(図9) 図9は、スパッタ電極を構成する複合金属の密度とスパ
ッタリング安定性との関係を示した表である。安定なも
のは丸印、やや安定なものは三角印、不安定なものは×
印で示している。
【0053】金属密度が85%の場合は、スパッタリン
グが不安定であり、90%でやや安定し、95%および
99.9%安定であった。
【0054】実験例5(図10) 図10は、スパッタ電極の緻密化加工における加熱温度
および圧力について、加工性の良否を示した分布図であ
る。加工性の良好なものを丸印、やや良好なものを三角
印、不良なものを×印で示している。
【0055】同図から、加工性が良好な範囲はスパッタ
電極の緻密化を加熱温度400〜1000℃、圧力10
0〜2000kgf/cmの領域であることが分か
る。なお、圧力kgf/cm以下では緻密化せずに溶
融し、金属間化合物が生成されて加工性が不良であっ
た。
【0056】
【発明の効果】以上のように、本発明によれば、スパッ
タ電極を遷移金属からなる母相に希土類元素の粒子を緻
密に分散させた複合金属で形成することにより、放射性
ガスの固定化処理後における固定化容器の取扱において
減容効果の大きい貯蔵保管を可能なものとすることがで
きるとともに、遷移金属に分散させる希土類元素の粉末
の粒子径は100〜2000μmとしたことにより、希
土類元素を母相に均一に分散させ、かつ強度を高めるこ
とができる。また、装置の主要構成部材を効率的かつ経
済的に製作することができ、さらに放射性ガスの固定化
処理を安定的に行うことができ、放射性ガスの固定化処
理に対する大きい効果が奏される。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施例1におけるスパッタ電極の概略
構成を示す断面図。
【図2】図1の部分拡大断面模式図。
【図3】同実施例による効果を示すグラフ。
【図4】本発明の実施例1におけるスパッタ電極の概略
構成を示す断面図。
【図5】同実施例による効果を示すグラフ。
【図6】実験例1を示す表で、スパッタ電極の母相を構
成する遷移金属および希土類元素の組合わせと、注入効
率との関係を示す。
【図7】実験例2を示す表で、希土類元素粉末の粒子径
と、加工性・スパッタリング安定性・成膜均質性との関
係を示す。
【図8】実験例3を示す表で、希土類元素粉末の遷移金
属に対する比率と、加工性およびスパッタリングについ
ての関係を示す。
【図9】実験例4を示す表で、スパッタ電極を構成する
複合金属の密度とスパッタリング安定性との関係を示
す。
【図10】実験例5を示す分布図で、スパッタ電極の緻
密化加工における加熱温度および圧力について、加工性
の良否を示す。
【図11】放射性ガスの固定化処理装置を示す全体図。
【図12】従来例におけるスパッタ電極の概略構成を示
す断面図。
【符号の説明】
20 スパッタ電極 20a スパッタ電極本体 21 複合金属層 21a 遷移金属からなる母相 21b 希土類元素の粒子
フロントページの続き (56)参考文献 特開 平4−72599(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) G21F 9/02

Claims (6)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 放射性ガスを導入する容器状のイオン注
    入電極の内面にスパッタ電極を対向配置させ、これら両
    電極間のグロー放電によるスパッタリング効果で前記イ
    オン注入電極の内面にスパッタ電極から発せられるスパ
    ッタ金属の累積層を注入形成するとともに、そのスパッ
    タ金属の累積層中に放射性ガスイオンを封入して固定化
    する放射性ガスの固定化処理装置において、前記スパッ
    タ電極を、遷移金属からなる母相に希土類元素の粒子を
    緻密に分散させた複合金属により形成し、この希土類元
    素の粉末の粒子径は100〜2000μmとしたことを
    特徴とする放射性ガスの固定化処理装置。
  2. 【請求項2】 スパッタ電極の母相を構成する遷移金属
    はニッケル、銅その他の遷移金属の粉末を素材とするも
    のであり、希土類元素の粒子はイットリウム、ランタ
    ン、ジルコニウムその他の希土類元素金属の粉末を素材
    とするものであることを特徴とする請求項1記載の放射
    性ガスの固定化処理装置。
  3. 【請求項3】 希土類元素金属の粉末が遷移金属に対し
    10〜50体積%の比率で分散していることを特徴とす
    る請求項1または2記載の放射性ガスの固定化処理装
    置。
  4. 【請求項4】 スパッタ電極を構成する複合金属が、理
    論密度に対して90%以上であることを特徴とする請求
    項1から3までのいずれかに記載の放射性ガスの固定化
    処理装置。
  5. 【請求項5】 スパッタ電極の緻密化が、加熱温度40
    0〜1000℃、圧力100〜2000kgf/cm
    で行われてなることを特徴とする請求項1から4までの
    いずれかに記載の放射性ガスの固定化処理装置。
  6. 【請求項6】 スパッタ電極が筒状をなし、その内部お
    よび軸方向両端部が遷移金属よりもスパッタリングのし
    きい値が高い金属層で保持されていることを特徴とする
    請求項1から5までのいずれかに記載の放射性ガスの固
    定化処理装置。
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