JP3974462B2 - Rotary kiln for uranium dioxide production - Google Patents
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Description
【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、気体状の六フッ化ウラン(UF6)と水蒸気とを原料とし、高温下でのこれらの反応により固体状のUO2F2(フッ化ウラニル)を生成させ、更に、これと水蒸気との反応によりUO3を生成させ、生成したUO3と水素ガスとを反応させて、二酸化ウラン(UO2)を製造するロータリーキルンに関する。
【0002】
【従来の技術】
ロータリーキルンは、被処理物を焼成、焼却あるいは仮焼して固形物として取り出すのに用いられる設備であり、回転可能に設けられた円筒状のキルン本体と、その一端に設けられた入口フードおよび他端に設けられた出口フードとを有する。キルン本体の内部は加熱手段により高温状態とされ、この中に、入口フードを介して被処理物を供給し、供給された被処理物を出口側へ送りつつ加熱処理し、生成された固形物が出口フードを介して排出される。
【0003】
この種のロータリーキルンは、外国では核燃料ペレットの原料となる二酸化ウランの粉末を製造するのにも用いられている。二酸化ウランを製造するロータリーキルンとしては、例えば、特表平8−500057号公報に記載のものが知られている。同公報に記載のロータリーキルンは、入口装置と、キルン本体と、出口装置とを備えている。入口装置には、二重管構造の反応気体入口ノズルが、キルン本体の軸心と一致するように設けられており、この反応気体入口ノズルから、気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気が入口装置内に噴出される。噴出された六フッ化ウランおよび水蒸気は入口装置内で反応してフッ化ウラニルが生成される。一方、出口装置には、キルン本体内に水蒸気および水素を導入するための手段が設けられており、入口装置内で生成されたフッ化ウラニルはキルン本体内に入り、そこで、水蒸気と水素との混合気体と反応して、最終的には出口装置から二酸化ウランの粉末が放出される。
【0004】
また、キルン本体内で発生した余分なガスを排出するための気体放出パイプが入口装置の外周面に設けられているが、入口装置内で生成されたフッ化ウラニルは微細な粒子であり、フッ化ウラニルが気体放出パイプから排出されないようにするために、筒状のフィルタが入口装置に設けられている。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上述した従来のロータリーキルンでは、六フッ化ウランからフッ化ウラニルを生成する際の反応条件、およびフッ化ウラニルから二酸化ウランを生成する際の反応条件が十分に最適化されているとはいえなかった。
【0006】
例えば、六フッ化ウランと水蒸気との反応により生成されるフッ化ウラニルは、粒径が1μm以下と非常に微細であり、ロータリーキルン内を浮遊し易く、ロータリーキルン内で生成されたガスとともに気体放出パイプへ向かう。そして、気体放出パイプへ向かったフッ化ウラニルはフィルタに捕捉されるが、捕捉されたフッ化ウラニルは次段階での反応には利用されず、フッ化ウラニルの利用効率が低下する要因となっていた。また、フィルタに捕捉されたフッ化ウラニルはフィルタの目詰まりの原因となるので、フィルタに捕捉されるフッ化ウラニルの量が多くなると、フィルタの交換頻度も高くなり、結果的にロータリーキルンの稼働率が低下するという不具合も生じてしまう。
【0008】
以上のように、従来のロータリーキルンは、六フッ化ウランから二酸化ウランを得るまでの反応条件が十分に最適化されていないことにより、結果的には、供給された六フッ化ウランに対する二酸化ウランの生産効率の低下を招くことになる。六フッ化ウランから二酸化ウランを得るまでの反応条件を最適化するには、供給する物質の量、反応温度、反応時間等を厳密に管理する方法もあるが、上述のように反応が複数の段階にわたって連続して行われるロータリーキルンにおいては、それらの管理も難しく、ロータリーキルン自体の構成も複雑になってしまう。
【0009】
そこで本発明は、六フッ化ウランから二酸化ウランを生成するまでの反応の効率化をより簡易な構成で行えるロータリーキルンを提供することを目的とする。
【0010】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するため本発明のロータリーキルンの第1の態様は、一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、前記入口側供給管から供給される六フッ化ウランおよび水蒸気の少なくとも一方が、旋回流として前記キルン本体に供給されることを特徴とする。
【0011】
この発明によれば、入口側供給管からキルン本体内に供給される六フッ化ウランと水蒸気との反応によりフッ化ウラニルが生成されるが、六フッ化ウランおよび水蒸気の少なくとも一方が旋回流として供給されるので、生成したフッ化ウラニルもその流れに随伴して旋回する。このことにより、フッ化ウラニルはキルン本体の内壁面へ移動しフッ化ウラニルの粒子径を成長させ易い状況を生じさせるとともに、入口フードへ向かうフッ化ウラニルの量が少なくなる。その結果、キルン本体の内部により多くのフッ化ウラニルを堆積させることができ、出口フード側から供給される水素および水蒸気と反応するフッ化ウラニルの利用効率が向上する。このような旋回流は、極めて簡単な構成で発生させることが可能である。
【0012】
上記の発明において、キルン本体内で生成されたウラン化合物が入口フードへ侵入するのを防止するために、板状のフィルタを、キルン本体の入口フード側の端面に設けることもできる。この場合、フィルタの中心部を貫通させて入口側供給管を設け、その入口側供給管に、フィルタの表面に付着したウラン化合物を掻き落とすスクレーパを固定することで、キルン本体の回転を利用してフィルタからウラン化合物を掻き落とすことができる。上述のように、入口側供給管から供給された水蒸気と六フッ化ウランとの反応により生成されたウラン化合物(フッ化ウラニル)の粒子径が大きくなり、しかも入口フードへ向かうウラン化合物の量が少なくなるので、フィルタの目詰まりが抑制される。
【0017】
なお、本明細書において、「水蒸気」は、蒸気状の水を意味し、飽和水蒸気や加熱水蒸気等を含む。
【0018】
【発明の実施の形態】
次に、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。
【0019】
図1は、本発明の一実施形態によるロータリーキルンの構造を示す図である。
【0020】
図1に示すように、ロータリーキルン1は、酸化物への転換用、より具体的には、気体状の六フッ化ウラン(UF6)を原料として粉末状の二酸化ウラン(UO2)を製造するための設備であり、ローラ7の上に載置されることによって略水平な軸回りに回転可能に支持された筒状のキルン本体2と、キルン本体2の一端部に設けられた入口フード3および他端部に設けられた出口フード4とを有する。
【0021】
キルン本体2の入口フード3側の外周面には歯車13が設けられており、不図示の駆動手段による駆動力をこの歯車13に伝達することで、キルン本体2が回転される。また、キルン本体2の外側には、電気ヒータ等の加熱手段を備えた外熱炉14が設けられている。外熱炉14は、キルン本体2の内部の温度を反応に適した所定の温度とするためのものである。特に本実施形態では、入口フード3側から出口フード4側へ至る過程で複数段階の反応を経て二酸化ウランが生成されるので、キルン本体2内の温度をそれぞれの段階ごとに反応に適した温度とすることができるようにするために、外熱炉14は、キルン本体2の軸線方向に沿って複数のブロック14a〜14cに区分され、ブロック14a〜14c毎に独立して温度制御が可能となっている。キルン本体2の内部には、それぞれ外熱炉14の各ブロック14a〜14cに対応する位置で、キルン本体2の端部から挿入された温度計(不図示)が設置されており、ブロック14a〜14c毎の温度制御は、これら温度計による温度の測定結果に基づいて行われる。
【0022】
本実施形態では外熱炉14を3つのブロック14a〜14cに分けたが、ブロックの数はこれに限られるものではなく、温度制御の精度を考慮し、適宜必要な数とすればよい。ブロックの数を多くすれば、外熱炉14の構成の複雑化や部品点数の増加等によってロータリーキルンの制作費が高くなるが、温度の制御精度は高くなる。
【0023】
キルン本体2の入口フード3側の端面には、キルン本体2内で生成したウラン化合物が入口フード3へ侵入するのを阻止するための板状のフィルタ15が固定されており、このフィルタ15により、キルン本体2の入口フード3側の端面が塞がれている。フィルタ15としては、この種のロータリーキルンに通常用いられるフィルタであればよい。さらに、キルン本体2の内部には、キルン本体2の内部を、入口フード3側から順に第一反応室2aと第二反応室2bとに区画する仕切板9が設置されている。上述した外熱炉14により、第一反応室2aは、気体状のUF6と水蒸気との反応に適した300℃以上の温度に設定され、第二反応室2bは、第一反応室2aでの反応により生成したフッ化ウラニル(UO2F2)と水蒸気との反応に適し、かつ、この反応で生成した三酸化ウラン(UO3)と水素との反応に適した450〜800℃の温度に設定される。
【0024】
仕切板9は、第一反応室2aと第二反応室2bとの間でのガスの自由な移動を規制するものであり、第一反応室2aと第二反応室2bとを完全に区画するものではない。すなわち、図3に示すように、仕切板9は、キルン本体2の横断面に対して一回り小さい外径を有し、適宜の固定部材9aにより、仕切板9の外縁全域にわたってキルン本体2の内壁面と隙間が形成されるように、キルン本体2内に支持されている。
【0025】
キルン本体2は、出口フード4側に向かって2〜3度の下り勾配となるように設置し、キルン本体2内で生成したUO2F2等が出口フード4側に流れ易くなるようにしている。キルン本体2の下り勾配の角度は、生成する粒子の大きさや流動性等を考慮して設定され、2〜3度に限定されるものではない。
【0026】
キルン本体2は、入口フード3および出口フード4に対して回転可能に設けられているので、入口フード3とキルン本体2との接続部、および出口フード4とキルン本体2との接続部にはそれぞれ、この部分からのガスの漏れを防止するために、シール手段17a,17bが設けられている。各シール手段17a,17bは、それぞれキルン本体2の軸線方向に間隔をあけて配置された2つのシールリングを有し、シール手段17a,17bを介してのガスの漏洩をより効果的に防止するために、シールリングの間の空間に窒素ガスが注入される構成となっている。
【0027】
入口フード3には、キルン本体2の第一反応室2a内へ気体状のUF6および水蒸気を供給する入口側供給管5と、キルン本体2内で発生したガスを排出するための排ガス出口18とが設けられている。入口側供給管5は、入口フード3、およびフィルタ15の中心部を貫通して、先端部をキルン本体2内に臨ませて、キルン本体2の中心軸上に設置されている。入口側供給管5の先端には、フィルタ15の表面に付着した付着物を除去するためのスクレーパ16が固定されている。スクレーパ16は、キルン本体2の回転に伴ってフィルタ15が回転することでフィルタの表面を擦り、これによってフィルタ15の表面から付着物が掻き落とされる。
【0028】
出口フード4には、キルン本体2内で発生したガスを排出するための排ガス出口19と、キルン本体2内での反応によって得られた固体状の最終製品を排出するための排出口8とが設けられている。さらに、出口フード4には、キルン本体2の第二反応室2b内へ、水素および水蒸気を供給するための出口側供給管6が、出口フード4を貫通して設けられている。
【0029】
出口側供給管6は外管62と内管63との二重管構造となっている。水素は、外管62の周壁に形成された複数の噴射口61から噴射される。水蒸気は、内管63の先端部、具体的には、内管63の先端、および内管63の先端付近で内管63の周囲に形成された複数の噴射口から噴射される。噴射口61は、キルン本体2の底部に堆積しているウラン化合物に向かって水素を噴射するように外管62の下側の壁面に設けられている。
【0030】
ここで、入口側供給管5について、図2を参照して説明する。
【0031】
入口側供給管5は、図2に示すように、気体状のUF6を噴射する内管51と、水蒸気を噴射する外管52とを有する二重管構造となっており、入口側供給管5の先端部には、内管51と外管52との間に、入口側供給管5の中心軸に対する旋回流を発生するための傾斜羽根53が設けられている。また、入口側供給管5の先端部において、内管51の中心部には分散体54が設けられており、この分散体54と内管51とにより、先端に向かって直径が次第に小さくなる環状の傾斜通路が形成されている。このため、内管51よりUF6は、ドーナツ状となって拡散しながら噴射される。一方、外管52は先細り形状となっており、水蒸気は、内管51から噴射したUF6と衝突するように噴射される。これにより、UF6の微粒化が行われる。
【0032】
入口側供給管5からのUF6と水蒸気との噴射により両者が衝突することで、両者は速やかに混合され、第一反応室2aでは、以下の反応
UF6+2H2O→UO2F2+4HF
により、UO2F2が生成される。
【0033】
第一反応室2aで生成したUO2F2は粒径が1μm以下の微細な固体であり、第一反応室2a内で浮遊する傾向がある。しかし、入口側供給管5を上述した構成とすることで、入口側供給管5から噴射された水蒸気は、傾斜羽根53の作用により旋回しながら噴射されるので、内管51から噴射されるUF6および生成したUO2F2も、その流れに随伴してキルン本体2内で、キルン本体2の中心軸回りに旋回することになる。これにより、生成したUO2F2は、第一反応室2aの内壁面へと移動し易くなり、UO2F2の粒子同士の結合が起こり易い状況となる。このことは、図5および図6に示した入口側供給管35を用いた場合でも同様である。UO2F2の粒子同士が結合することにより、UO2F2の粒子径が大きくなる。その結果、UO2F2は、水蒸気や生成したガス成分と分離し易くなり入口フード3の排ガス出口18へ向かうUO2F2の量が少なくなる。
【0034】
上述したように、排ガス出口18へ向かうUO2F2の量が少なくなることで、より多くのUO2F2をキルン本体2の底部に堆積させることができ、より多くのUO2F2を第二反応室2bでの反応に利用することができるようになる。また、排ガス出口18へ向かうUO2F2の量が少なくなることで、フィルタ15に付着するUO2F2の量を少なくすることができる。フィルタ15に付着した付着物は、スクレーパ16により除去することができるが、このように、フィルタ15に付着するUO2F2の量を少なくすることで、フィルタ15の目詰まりを長期間にわたってより効果的に抑制することができる。なお、上述した入口側供給管によれば、旋回流の付与によりUO2F2の粒子径を従来と比較して大きくすることができるが、このようにUO2F2の粒子径が大きくなることによっても、フィルタ15の目詰まりを抑制することができ、また、フィルタ15に付着したUO2F2をスクレーパ16によって容易に除去することができる。
【0035】
フィルタ15に付着するUO2F2はスクレーパ16により除去されるが、時間の経過でフィルタ15に目詰まりが生じた場合には、フィルタ15の上流側(図1においてフィルタ15の左側)より窒素ガスを間欠的に供給することも、付着物の除去には効果的である。
【0036】
本実施形態では、入口側供給管5自体の構造により第一反応室2aに旋回流を発生させた例を示したが、図5および図6に示すように、複数本の入口側供給管35を設け、これにより旋回流を発生させてもよい。図5および図6に示す例では、各入口側供給管35は、それぞれ二重管構造を有するもので、キルン本体32の回転中心に対して点対称となるように、キルン本体32の周縁部に配置されている。また、各入口側供給管35の先端部は、それぞれキルン本体32の回転方向と反対向きに屈曲している。このため、各入口側供給管35からUF6および水蒸気はキルン本体32の周方向に噴射され、これによってUF6および水蒸気を旋回流としてキルン本体32内に供給している。図1に示した構造および図5,6に示した構造のいずれの場合も、UO2F2がフィルタ15に向かうことを抑制するために、生成したUO2F2に旋回流を与え、キルン本体の内壁面へ向かわせるものであり、しかもその構成も極めて簡単である。このように生成したUO2F2に旋回流を与えるためには、入口側供給管は、UF6および水蒸気の少なくとも一方を旋回流としてキルン本体内に供給することができるものであれば、特に限定されるものではない。なお、UF6および水蒸気を供給する手段は、上述の手段に限られるものではなく、気体状のUF6と水蒸気とが十分に混合し、混合した結果、十分な反応が行われるような手段であればよい。
【0037】
また、本実施形態では、フィルタ15は板状とし、キルン本体2の端面に設けるとともに、フィルタ15に付着した付着物を掻き落とすスクレーパ16を、入口側供給管5の先端部に固定し、フィルタ15の表面に付着した付着物の除去が、キルン本体2の回転を利用して自動的に行われる構成としている。これにより、スクレーパ16を駆動するための駆動源を必要としない極めて簡単な構成でフィルタ15の付着物を除去することができ、しかも、フィルタ15は板状であるので、その製作も容易である。
【0038】
再び図1を参照すると、前述したように、第一反応室2aは仕切板9により第二反応室2bと仕切られており、その内部の温度は反応に最適な温度である300〜400℃程度に制御されている。第一反応室2aの温度は、供給するUF6の性状(純度等)や水蒸気の量により適宜最適な温度が選ばれ設定される。更に、第一反応室2aが仕切板9で第二反応室2bと仕切られていることにより、第二反応室2bに供給された水素および水蒸気に希釈されることなく、第一反応室2aに供給されたUF6および水蒸気の濃度が維持されるので、第一反応室2a内の雰囲気を、UO2F2が生成されやすい条件に保持することができる。しかも、このことは、キルン本体2を仕切板9で仕切るという極めて簡単な構成で達成される。
【0039】
第一反応室2aで生成されたUO2F2は、第一反応室2aの底部に堆積し、キルン本体2が出口フード4に向かって下り勾配で設置されていることから、キルン本体2の回転に伴い、徐々に出口フード4側へ移送される。ここで、仕切板9とキルン本体2との間には、図3に示したように隙間が設けられているので、第一反応室2aで生成したUO2F2は、この隙間を通って第二反応室2bへ移動する。
【0040】
仕切板9とキルン本体2との間の隙間の大きさは、処理されるUF6の量に応じて適宜最適な値が選ばれる。処理されるUF6の変動幅が大きい場合には、キルン本体2との隙間を変化させることのできる仕切板を用いてもよい。また、仕切板9とキルン本体2との間の隙間は、仕切板9の全周にわたって設けられている必要はない。これは、隙間が一部位にのみ設けられている場合でも、キルン本体2が1回転する間には、隙間は必ずキルン本体2の底部を通過し、このときに、UO2F2を第一反応室2aから第二反応室2bへ移動させることができるからである。ただし、UO2F2をよりスムーズに移動させるためには、仕切板9の全周にわたって隙間を設けることが望ましい。
【0041】
第二反応室2bに移動したUO2F2は、出口側供給管6の内管63から噴射された水蒸気と反応し、以下の反応式
UO2F2+H2O→UO3+2HF
により、UO3が生成される。生成されたUO3は、更に、キルン本体2の回転に伴う移送により、出口側供給管6の噴射口61から噴射された水素と反応し、以下の反応式
UO3+H2→UO2+H2O
により、最終製品である二酸化ウラン(UO2)が生成される。生成されたUO2は、出口フード4の排出口8から排出される。
【0042】
このように、第二反応室2bでは、第一反応室2aで生成されたUO2F2が、2段階の反応を経てUO2となる。ここで、出口側供給管6は、その先端から水蒸気を噴射し、周面の噴射口61からH2を噴射する構成となっているので、第二反応室2b内でのウラン化合物の移送方向について、上流側ではH2Oが、下流側ではH2が、それぞれ優先的に供給される。そのことにより、H2Oによる1段階目の反応、およびH2による2段階目の反応を簡単な構成で効率的に行うことができ、結果的に、UO2F2からUO2を効率よく得ることができる。
【0043】
また、噴射口61は、図1および図4に示すように、出口側供給管6の軸方向および周方向にそれぞれ複数形成されている。したがって、水素は、キルン本体2の第二反応室2bの底部に堆積しているUO3に対して効率よく噴射され、UO3と水素との反応が最適に生じるように供給される。噴射口61の数および分布密度は、第二反応室2bに堆積しているウラン化合物(UO3)の量に応じて、堆積しているウラン化合物に効果的に噴射できるように適宜設定される。
【0044】
ここで、ロータリーキルン1の動作中すなわちキルン本体2の回転中のキルン本体2内でのウラン化合物の位置を考慮すると、キルン本体2の内壁面とウラン化合物との摩擦により、実際には、ウラン化合物は、図4にも示すように、キルン本体2の回転中心の真下よりもキルン本体2の回転方向について下流側にずれた位置に存在する。
【0045】
そこで本実施形態では、キルン本体2の回転中のウラン化合物に対して効果的に水素が接触するように、キルン本体2の回転方向についての水素の噴射範囲の中心Cが、キルン本体2の回転中心の真下よりもキルン本体2の回転方向について所定の角度だけ下流側となるように噴射口61が設けられている。この角度は、生成するウラン化合物の粒子径や量等に応じて適宜決定される。これにより、ウラン化合物と水素とが接触する領域が多くなり、また、無駄に噴射される水素が少なくなるため、水素とウラン化合物との反応を効率的に行うことができる。また、噴射された水素ができるだけ均一にウラン化合物と接触することができるように、各噴射口61は、広がりを持って水素が噴射される構造であることが好ましい。
【0046】
上記のUO2F2とH2Oとの反応、およびUO3とH2との反応に適した温度は450〜800℃であり、この温度は、外熱炉14のブロック14a〜14c毎に、ウラン付着防止機能を備えた温度計により測定され、制御される。それぞれの設定温度は、ブロック14a〜14c毎に、反応が最適に行われるように決められる。一般的には、第一反応室2a側から概ね100℃刻みで温度が高くなっていくように設定される。
【0047】
また、上記の反応に見られるように、第二反応室2bでは、UO3が生成される際にHFが生成され、さらに、第二反応室2b内には出口側供給管6から供給された未反応の水素も存在している。このように、第二反応室2b内のガス成分には、腐食性ガスであるフッ化水素ガス(HF)、可燃性ガスである水素ガス(H2)、水蒸気(H2O)等が含まれている。しかも、第二反応室2bの温度は800℃もの高温であり、キルン本体2は、腐食性ガスによる腐食が発生しやすい状況となっている。したがって、キルン本体2の材質の選定が難しく、従来は、モネル合金またはニッケルが用いられていた。しかし、これらの材質でも腐食するとの報告もあるため、本発明者らが鋭意検討を重ねた結果、キルン本体2や、キルン本体2内に設置される温度計の材質としては、インコネル(例えばインコネル600、インコネル625等)、モネル、Niハステロイ(例えばハステロイB、ハステロイC等)、ステンレス鋼が適していることが判明した。そこで、本実施形態では、キルン本体2およびその中に設置される温度計の、少なくともキルン本体2の内部空間に露出する部分の材質として、インコネル600を用いている。
【0048】
キルン本体2の断面形状は、一般的に用いられる円形であってもよいが、図3および図4に示すように、多角形(図示した例では六角形)とすることが望ましい。断面が円形であると、キルン本体2を回転させた際、堆積しているウラン化合物がそのまま横滑りし、表面層と内部層との置換がスムーズに行われないため、内部層の反応が行われ難くなるが、多角形とすることで、表面層と内部層とが入れ替わり易くなり、ウラン化合物の反応が速やかに行われる。
【0049】
出口フード4には排ガス出口19が設けられているが、この排ガス出口19にはバルブが設けられており、排ガス出口19からの排ガス量を調整して、第一反応室2aと第二反応室2bとの圧力バランスを、第二反応室2bの圧力が第一反応室2aの圧力よりも高くなるように調整している。これにより、第一反応室2a内の未反応のUF6が第二反応室2bへ流入するのを抑制している。なお、第一反応室2aおよび第二反応室2bにはそれぞれ圧力センサ(不図示)が設けられており、これらの圧力センサでの検出結果に基づいて、排ガス出口19に設けられたバルブの開閉を制御することによって、第二反応室2bの圧力が調整される。
【0050】
なお、キルン本体2の内面に付着した付着物の除去は、外部よりキルン本体2に衝撃を与え、そのときの振動により付着物を落下させるハンマリング方式を用いることができる。
【0051】
さらに、前述したように、キルン本体2の内部には、外熱炉14の各ブロック14a〜14cに対応した位置に、それぞれ温度計(不図示)が設置されているが、これらの温度計を含め、キルン本体2の内部に設置される付属機器にも付着物が生じるので、これらの付着物も除去する必要がある。そのために本実施形態では、キルン本体2の内部に二重管(不図示)を設置し、その二重管の内管の中に付属機器を設置している。そして、内管と外管との間から一定時間ごとに高圧の窒素ガスを流すことで二重管を振動させ、これによって付着物を脱落させることができる。二重管の設置位置および数は、付属機器の設置位置および数に応じて決められる。また、内管に設置された付属機器の重要な先端部は、外管による影響を排除するために、外管の先端よりも10mm程度突出させて設置することが好ましい。
【0052】
【発明の効果】
以上説明したように本発明によれば、以下に記載するような効果を奏する。
【0053】
入口側供給管から供給される六フッ化ウランおよび水蒸気の少なくとも一方を旋回流として供給するロータリーキルンにおいては、旋回流を発生させるだけの簡単な構成で、六フッ化ウランと水蒸気との反応により生成されるフッ化ウラニルの粒子径が大きくなるとともに、入口フードへ向かうフッ化ウラニルの量が少なくなり、キルン本体内に堆積するフッ化ウラニルの量を多くすることができるので、出口フード側での反応に利用されるフッ化ウラニルの利用効率を向上させることができる。この場合、板状のフィルタをキルン本体の入口フード側の端面に設けることもできるが、そのフィルタの中心部を貫通させて入口側供給管を設け、入口側供給管にスクレーパを固定することで、フィルタの目詰まりを抑制することができる。
【0054】
また、キルン本体の内部を仕切板により第一反応室と第二反応室とに区画したロータリーキルン、および、出口側供給管を二重管構造としてその内管の先端から水蒸気を噴射し外管の周面に形成された複数の噴射口から水素を噴射するロータリーキルンにおいては、キルン本体内での各種の反応に必要な物質を、簡単な構成でありながらも、必要な箇所に優先的に供給することができるので、キルン本体内での反応を効率的に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施形態によるロータリーキルンの構造を示す図である。
【図2】図1に示す入口側供給管の先端部の構造を示す縦断面図である。
【図3】図1に示すロータリーキルンのX−X線断面図である。
【図4】図1に示すロータリーキルンのY−Y線断面図である。
【図5】本発明に適用可能な入口側供給管の他の例を説明するための、キルン本体および入口フードの縦断面図である。
【図6】本発明に適用可能な入口側供給管の他の例を説明するための、出口フード側から見たキルン本体の横断面図である。
【符号の説明】
1 ロータリーキルン
2,32 キルン本体
2a 第一反応室
2b 第二反応室
3 入口フード
4 出口フード
5,35 入口側供給管
6 出口側供給管
7 ローラ
8 排出口
9 仕切板
9a 固定部材
13 歯車
14 外熱炉
15 フィルタ
16 スクレーパ
17a,17b シール手段
18,19 排ガス出口
51 内管
52 外管
53 傾斜羽根
54 分散体
61 噴射口
62 外管
63 内管[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention uses gaseous uranium hexafluoride (UF 6 ) and water vapor as raw materials to produce solid UO 2 F 2 (uranyl fluoride) by these reactions at a high temperature. The present invention relates to a rotary kiln for producing uranium dioxide (UO 2 ) by producing UO 3 by reaction with water vapor and reacting the produced UO 3 with hydrogen gas.
[0002]
[Prior art]
A rotary kiln is a facility used to sinter, incinerate, or calcinate an object to be processed and take it out as a solid material. A cylindrical kiln main body provided rotatably, an inlet hood provided at one end thereof, and the like And an outlet hood provided at the end. The inside of the kiln body is brought to a high temperature state by a heating means, and supplies the object to be processed through the inlet hood, and heat-processes the supplied object to be processed while sending it to the outlet side. Is discharged through the outlet hood.
[0003]
This type of rotary kiln is also used in foreign countries to produce uranium dioxide powder, which is a raw material for nuclear fuel pellets. As a rotary kiln for producing uranium dioxide, for example, the one described in JP-T-8-500057 is known. The rotary kiln described in the publication includes an inlet device, a kiln body, and an outlet device. In the inlet device, a reaction gas inlet nozzle having a double tube structure is provided so as to coincide with the axial center of the kiln main body, and gaseous uranium hexafluoride and water vapor are supplied from the reaction gas inlet nozzle to the inlet device. Erupted inside. The ejected uranium hexafluoride and water vapor react in the inlet device to produce uranyl fluoride. On the other hand, the outlet device is provided with means for introducing water vapor and hydrogen into the kiln body, and uranyl fluoride produced in the inlet device enters the kiln body, where the water vapor and hydrogen are mixed. In reaction with the gas mixture, the uranium dioxide powder is finally released from the outlet device.
[0004]
In addition, a gas discharge pipe for discharging excess gas generated in the kiln main body is provided on the outer peripheral surface of the inlet device, but the uranyl fluoride generated in the inlet device is a fine particle and is In order to prevent uranyl chloride from being discharged from the gas discharge pipe, a cylindrical filter is provided in the inlet device.
[0005]
[Problems to be solved by the invention]
However, in the conventional rotary kiln described above, it can be said that the reaction conditions for generating uranyl fluoride from uranium hexafluoride and the reaction conditions for generating uranium dioxide from uranyl fluoride are sufficiently optimized. There wasn't.
[0006]
For example, uranyl fluoride produced by the reaction of uranium hexafluoride and water vapor is very fine with a particle size of 1 μm or less, and is easy to float in the rotary kiln, and is a gas release pipe together with the gas produced in the rotary kiln. Head to. And, uranyl fluoride heading to the gas discharge pipe is captured by the filter, but the captured uranyl fluoride is not used for the reaction in the next stage, which is a factor of reducing the utilization efficiency of uranyl fluoride. It was. In addition, since uranyl fluoride trapped in the filter may cause clogging of the filter, if the amount of uranyl fluoride trapped in the filter increases, the frequency of replacement of the filter increases, resulting in the availability of the rotary kiln. This also causes a problem of lowering.
[0008]
As described above, in the conventional rotary kiln, the reaction conditions for obtaining uranium dioxide from uranium hexafluoride are not sufficiently optimized. The production efficiency will be reduced. In order to optimize the reaction conditions for obtaining uranium dioxide from uranium hexafluoride, there is a method of strictly controlling the amount of substance to be supplied, reaction temperature, reaction time, etc. In a rotary kiln that is performed continuously throughout the stages, it is difficult to manage them, and the configuration of the rotary kiln itself is complicated.
[0009]
Accordingly, an object of the present invention is to provide a rotary kiln capable of improving the efficiency of the reaction from the generation of uranium dioxide to uranium dioxide with a simpler configuration.
[0010]
[Means for Solving the Problems]
In order to achieve the above object, a first aspect of the rotary kiln of the present invention includes a kiln body provided with an inlet hood at one end and an outlet hood at the other end, and gaseous uranium hexafluoride from the inlet hood side. In a rotary kiln for obtaining solid uranium dioxide from the outlet hood, an inlet-side supply pipe for supplying water and steam and an outlet-side supply pipe for supplying hydrogen and steam from the outlet hood side are supplied from the inlet-side supply pipe. At least one of uranium hexafluoride and water vapor is supplied to the kiln body as a swirling flow.
[0011]
According to the present invention, uranyl fluoride is generated by the reaction of uranium hexafluoride and water vapor supplied from the inlet side supply pipe into the kiln main body, and at least one of uranium hexafluoride and water vapor is swirled. Since it is supplied, the generated uranyl fluoride also swirls with the flow. As a result, the uranyl fluoride moves to the inner wall surface of the kiln main body and causes a situation in which the particle diameter of the uranyl fluoride is easily grown, and the amount of uranyl fluoride toward the inlet hood is reduced. As a result, more uranyl fluoride can be deposited inside the kiln body, and the utilization efficiency of uranyl fluoride reacting with hydrogen and water vapor supplied from the outlet hood side is improved. Such a swirl flow can be generated with a very simple configuration.
[0012]
In said invention, in order to prevent the uranium compound produced | generated in the kiln main body from invading into an inlet hood, a plate-shaped filter can also be provided in the end surface by the side of the inlet hood of a kiln main body. In this case, an inlet-side supply pipe is provided through the center of the filter, and a scraper that scrapes off uranium compounds adhering to the surface of the filter is fixed to the inlet-side supply pipe. The uranium compound can be scraped off from the filter. As described above, the particle diameter of the uranium compound (uranyl fluoride) generated by the reaction between the water vapor supplied from the inlet side supply pipe and uranium hexafluoride increases, and the amount of the uranium compound toward the inlet hood is increased. Since it decreases, clogging of the filter is suppressed.
[0017]
Contact name herein, "water vapor" means a vaporous water, including saturated steam and heated water vapor or the like.
[0018]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Next, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
[0019]
FIG. 1 is a view showing a structure of a rotary kiln according to an embodiment of the present invention.
[0020]
As shown in FIG. 1, the rotary kiln 1 is used for conversion to an oxide, more specifically, powdery uranium dioxide (UO 2 ) is produced from gaseous uranium hexafluoride (UF 6 ) as a raw material. And a cylindrical kiln main body 2 supported on a
[0021]
A
[0022]
In the present embodiment, the
[0023]
A plate-like filter 15 for preventing the uranium compound generated in the kiln body 2 from entering the inlet hood 3 is fixed to the end face of the kiln body 2 on the inlet hood 3 side. The end face of the kiln body 2 on the inlet hood 3 side is closed. The filter 15 may be a filter that is usually used in this type of rotary kiln. Furthermore, a partition plate 9 that divides the inside of the kiln main body 2 into a first reaction chamber 2a and a second reaction chamber 2b in order from the inlet hood 3 side is installed inside the kiln main body 2. By the
[0024]
The partition plate 9 restricts the free movement of gas between the first reaction chamber 2a and the second reaction chamber 2b, and completely partitions the first reaction chamber 2a and the second reaction chamber 2b. It is not a thing. That is, as shown in FIG. 3, the partition plate 9 has an outer diameter that is slightly smaller than the cross section of the kiln body 2, and the kiln body 2 is spread over the entire outer edge of the partition plate 9 by an
[0025]
The kiln body 2 is installed so as to have a downward slope of 2 to 3 degrees toward the outlet hood 4 side so that UO 2 F 2 and the like generated in the kiln body 2 can easily flow to the outlet hood 4 side. Yes. The angle of the downward slope of the kiln main body 2 is set in consideration of the size and fluidity of the particles to be generated, and is not limited to 2 to 3 degrees.
[0026]
Since the kiln main body 2 is provided so as to be rotatable with respect to the inlet hood 3 and the outlet hood 4, the connecting portion between the inlet hood 3 and the kiln main body 2 and the connecting portion between the outlet hood 4 and the kiln main body 2 are provided. In order to prevent gas leakage from this portion, sealing means 17a and 17b are provided. Each of the sealing means 17a and 17b has two seal rings that are spaced apart from each other in the axial direction of the kiln body 2, and more effectively prevents gas leakage through the sealing means 17a and 17b. Therefore, nitrogen gas is injected into the space between the seal rings.
[0027]
The inlet hood 3 has an inlet-side supply pipe 5 for supplying gaseous UF 6 and water vapor into the first reaction chamber 2 a of the kiln body 2, and an
[0028]
The outlet hood 4 has an
[0029]
The outlet side supply pipe 6 has a double pipe structure of an
[0030]
Here, the inlet side supply pipe 5 will be described with reference to FIG.
[0031]
As shown in FIG. 2, the inlet side supply pipe 5 has a double pipe structure having an inner pipe 51 for injecting gaseous UF 6 and an
[0032]
Both of them collide by injection of UF 6 and water vapor from the inlet side supply pipe 5, so that both are quickly mixed. In the first reaction chamber 2 a, the following reaction UF 6 + 2H 2 O → UO 2 F 2 + 4HF
As a result, UO 2 F 2 is generated.
[0033]
UO 2 F 2 produced in the first reaction chamber 2a is a fine solid having a particle size of 1 μm or less and tends to float in the first reaction chamber 2a. However, since the inlet-side supply pipe 5 is configured as described above, the water vapor injected from the inlet-side supply pipe 5 is injected while being swung by the action of the inclined blades 53, so that the UF injected from the inner pipe 51. 6 and the generated UO 2 F 2 also rotate around the central axis of the kiln body 2 in the kiln body 2 in accordance with the flow. As a result, the generated UO 2 F 2 easily moves to the inner wall surface of the first reaction chamber 2a, and the UO 2 F 2 particles tend to be bonded to each other. This is the same even when the inlet
[0034]
As described above, by reducing the amount of UO 2 F 2 toward the
[0035]
UO 2 F 2 adhering to the filter 15 is removed by the scraper 16, but when the filter 15 becomes clogged over time, nitrogen is introduced from the upstream side of the filter 15 (left side of the filter 15 in FIG. 1). Supplying gas intermittently is also effective for removing the deposits.
[0036]
In the present embodiment, an example in which a swirling flow is generated in the first reaction chamber 2a by the structure of the inlet side supply pipe 5 itself has been shown. However, as shown in FIGS. Thus, a swirling flow may be generated. In the example shown in FIGS. 5 and 6, each inlet-
[0037]
In the present embodiment, the filter 15 is plate-shaped and provided on the end surface of the kiln main body 2, and a scraper 16 that scrapes off deposits attached to the filter 15 is fixed to the tip of the inlet-side supply pipe 5. The removal of the deposits adhering to the surface of 15 is automatically performed using the rotation of the kiln body 2. As a result, the deposits on the filter 15 can be removed with a very simple configuration that does not require a drive source for driving the scraper 16, and the filter 15 is plate-shaped, so that its manufacture is also easy. .
[0038]
Referring to FIG. 1 again, as described above, the first reaction chamber 2a is partitioned from the second reaction chamber 2b by the partition plate 9, and the internal temperature is about 300 to 400 ° C. which is the optimum temperature for the reaction. Is controlled. The temperature of the first reaction chamber 2a is appropriately selected and set depending on the properties (purity, etc.) of UF 6 to be supplied and the amount of water vapor. Further, since the first reaction chamber 2a is partitioned from the second reaction chamber 2b by the partition plate 9, the first reaction chamber 2a is not diluted with hydrogen and water vapor supplied to the second reaction chamber 2b. Since the concentration of the supplied UF 6 and water vapor is maintained, the atmosphere in the first reaction chamber 2a can be maintained in a condition where UO 2 F 2 is easily generated. Moreover, this is achieved with a very simple configuration in which the kiln body 2 is partitioned by the partition plate 9.
[0039]
The UO 2 F 2 generated in the first reaction chamber 2a is deposited on the bottom of the first reaction chamber 2a, and the kiln body 2 is installed with a downward slope toward the outlet hood 4. With rotation, it is gradually transferred to the outlet hood 4 side. Here, since a gap is provided between the partition plate 9 and the kiln body 2 as shown in FIG. 3, the UO 2 F 2 generated in the first reaction chamber 2a passes through this gap. Move to the second reaction chamber 2b.
[0040]
As the size of the gap between the partition plate 9 and the kiln body 2, an optimal value is appropriately selected according to the amount of UF 6 to be processed. When the variation width of the UF 6 to be processed is large, a partition plate that can change the gap with the kiln body 2 may be used. Further, the gap between the partition plate 9 and the kiln body 2 need not be provided over the entire circumference of the partition plate 9. This is because the gap always passes through the bottom of the kiln main body 2 during one rotation of the kiln main body 2 even when the gap is provided only partially, and at this time, the UO 2 F 2 is used as the first. This is because the reaction chamber 2a can be moved to the second reaction chamber 2b. However, in order to move UO 2 F 2 more smoothly, it is desirable to provide a gap over the entire circumference of the partition plate 9.
[0041]
UO 2 F 2 moved to the second reaction chamber 2b reacts with water vapor injected from the
As a result, UO 3 is generated. The generated UO 3 further reacts with hydrogen injected from the
As a result, the final product uranium dioxide (UO 2 ) is produced. The generated UO 2 is discharged from the outlet 8 of the outlet hood 4.
[0042]
Thus, in the second reaction chamber 2b, UO 2 F 2 generated in the first reaction chamber 2a becomes UO 2 through a two-stage reaction. Here, since the outlet side supply pipe 6 is configured to inject water vapor from its tip and inject H 2 from the peripheral
[0043]
Further, as shown in FIGS. 1 and 4, a plurality of
[0044]
Here, in consideration of the position of the uranium compound in the kiln body 2 during the operation of the rotary kiln 1, that is, during the rotation of the kiln body 2, the uranium compound is actually caused by friction between the inner wall surface of the kiln body 2 and the uranium compound. As shown also in FIG. 4, it exists in the position which shifted | deviated to the downstream with respect to the rotation direction of the kiln main body 2 rather than right under the rotation center of the kiln main body 2. FIG.
[0045]
Therefore, in this embodiment, the center C of the hydrogen injection range in the rotation direction of the kiln body 2 is the rotation of the kiln body 2 so that hydrogen effectively contacts the rotating uranium compound of the kiln body 2. The
[0046]
The temperature suitable for the reaction between UO 2 F 2 and H 2 O and the reaction between UO 3 and H 2 is 450 to 800 ° C., and this temperature is determined for each
[0047]
Further, as seen in the above reaction, in the second reaction chamber 2b, HF was generated when UO 3 was generated, and was further supplied from the outlet side supply pipe 6 into the second reaction chamber 2b. Unreacted hydrogen is also present. As described above, the gas components in the second reaction chamber 2b include hydrogen fluoride gas (HF) that is corrosive gas, hydrogen gas (H 2 ) that is flammable gas, water vapor (H 2 O), and the like. It is. Moreover, the temperature of the second reaction chamber 2b is as high as 800 ° C., and the kiln main body 2 is in a situation where corrosion due to corrosive gas is likely to occur. Therefore, it is difficult to select the material of the kiln body 2, and conventionally, a monel alloy or nickel has been used. However, since there are reports that these materials also corrode, as a result of extensive studies by the present inventors, the material of the kiln main body 2 and the thermometer installed in the kiln main body 2 is Inconel (for example, Inconel). 600, Inconel 625, etc.), Monel, Ni Hastelloy (eg Hastelloy B, Hastelloy C, etc.), stainless steel have been found suitable. Therefore, in this embodiment, Inconel 600 is used as a material of at least a portion of the kiln main body 2 and the thermometer installed therein that is exposed to the internal space of the kiln main body 2.
[0048]
Although the circular shape generally used may be sufficient as the cross-sectional shape of the kiln main body 2, as shown in FIG.3 and FIG.4, it is desirable to set it as a polygon (in the example shown in figure). If the cross section is circular, the accumulated uranium compound slips as it is when the kiln body 2 is rotated, and the replacement of the surface layer with the inner layer is not performed smoothly. Although it becomes difficult, it becomes easy to interchange a surface layer and an internal layer by making it a polygon, and reaction of a uranium compound is performed rapidly.
[0049]
The exhaust hood 4 is provided with an
[0050]
In addition, the removal of the deposit | attachment adhering to the inner surface of the kiln main body 2 can use the hammering system which gives an impact to the kiln main body 2 from the exterior, and drops an deposit | attachment with the vibration at that time.
[0051]
Further, as described above, thermometers (not shown) are installed in the kiln main body 2 at positions corresponding to the
[0052]
【The invention's effect】
As described above, according to the present invention, the following effects can be obtained.
[0053]
In a rotary kiln that supplies at least one of uranium hexafluoride and water vapor supplied from the inlet side supply pipe as a swirling flow, it is generated by the reaction of uranium hexafluoride and water vapor with a simple configuration that only generates swirling flow. The particle size of uranyl fluoride to be increased is increased, the amount of uranyl fluoride directed to the inlet hood is reduced, and the amount of uranyl fluoride deposited in the kiln body can be increased. The utilization efficiency of uranyl fluoride used for the reaction can be improved. In this case, a plate-like filter can be provided on the end face of the kiln body on the inlet hood side, but the inlet side supply pipe is provided through the center of the filter, and the scraper is fixed to the inlet side supply pipe. Filter clogging can be suppressed.
[0054]
In addition, the rotary kiln in which the inside of the kiln main body is divided into a first reaction chamber and a second reaction chamber by a partition plate, and the outlet side supply pipe has a double pipe structure, water vapor is jetted from the tip of the inner pipe, and the outer pipe In a rotary kiln that injects hydrogen from a plurality of injection ports formed on the peripheral surface, materials necessary for various reactions in the kiln body are preferentially supplied to the necessary locations even with a simple configuration. Therefore, the reaction in the kiln body can be performed efficiently.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a view showing a structure of a rotary kiln according to an embodiment of the present invention.
2 is a longitudinal sectional view showing a structure of a distal end portion of an inlet side supply pipe shown in FIG.
3 is a cross-sectional view of the rotary kiln shown in FIG. 1 taken along line XX.
4 is a cross-sectional view of the rotary kiln shown in FIG. 1 taken along line YY.
FIG. 5 is a longitudinal sectional view of a kiln main body and an inlet hood for explaining another example of the inlet side supply pipe applicable to the present invention.
FIG. 6 is a cross-sectional view of the kiln body viewed from the outlet hood side for explaining another example of the inlet side supply pipe applicable to the present invention.
[Explanation of symbols]
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1
Claims (4)
前記入口側供給管から供給される六フッ化ウランおよび水蒸気の少なくとも一方が、旋回流として前記キルン本体に供給されることを特徴とするロータリーキルン。A kiln body provided with an inlet hood at one end and an outlet hood at the other end, an inlet side supply pipe for supplying gaseous uranium hexafluoride and water vapor from the inlet hood side, and hydrogen from the outlet hood side And a rotary kiln for obtaining solid uranium dioxide from the outlet hood,
At least one of uranium hexafluoride and water vapor supplied from the inlet side supply pipe is supplied to the kiln main body as a swirling flow.
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