JP4069709B2 - Waste volume reduction method - Google Patents
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Description
【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は廃棄物減容方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
原子炉用燃料の製造施設では、燃料製造時に生じるウランなどの様々な物質の微粉末を、排ガス処理系に設置したフィルタにより捕捉して、微粉末が製造施設の外部へ飛散しないようにしている。
【0003】
捕捉した微粉の増加によって通気性が低下したフィルタは、新しいものに交換され、廃棄物として処理される。
【0004】
フィルタを廃棄する際には、微粉末が付着しているフィルタメディア(ガラス繊維)を金属製のケーシングから分離し、フィルタメディアについては焼却処理を、また、ケーシングについては圧縮処理を行なって、体積を縮小させたうえ、廃棄物貯蔵施設に保管している。
【0005】
また、フィルタメディアに付着したウランを、硝酸、または塩酸の溶液により抽出し、ウランの有効利用を図ることが提案されているが、多量の溶液を必要とするため、最終的には、当該溶液が2次廃棄物になってしまう。
【0006】
そこで、溶液を用いずにフィルタからウランを回収する方法が提案されている。
【0007】
この方法では、ウランが付着しているフィルタに、100℃程度に昇温させたハロゲン化ガスを通気して、気相のハロゲン化ウランを生成し、当該ハロゲン化ウランを収集したうえ冷却して、ハロゲン化ウラン固体を形成させている(特許文献1参照)。
【0008】
【特許文献1】
特開平11−337688号公報(第2−3頁、図1)
【0009】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、特許文献1の発明は、ウランの回収を主たる目的としており、特に、使用済みのフィルタメディアのような二酸化ケイ素成分が大半を占め且つウラン成分を含んだ廃棄物の減容については考慮されていない。
【0010】
本発明は上述した実情に鑑みてなしたもので、二酸化ケイ素成分とウラン成分を含んでいる廃棄物を効率よく減容できるようにすることを目的している。
【0011】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために、本発明の請求項1に記載の廃棄物減容方法では、約400〜700Kの温度雰囲気で、二酸化ケイ素成分及びウラン成分を含んだ廃棄物にフッ化水素ガスを吹き込んで気相の四フッ化ケイ素を生成し、該四フッ化ケイ素を収集して廃棄物中から二酸化ケイ素成分を取り除く。
【0012】
本発明の請求項2に記載の廃棄物減容方法では、収集した四フッ化ケイ素に水を噴霧して、ケイ酸塩スラッジを生成する。
【0013】
本発明の請求項3に記載の廃棄物減容方法では、四フッ化ケイ素を収集した後の廃棄物残渣を、約400K以上の温度雰囲気に加熱してウランを還元し、廃棄物残渣にハロゲンガスを吹き込んで、気相のハロゲン化ウランと残渣を生成し、気相のハロゲン化ウランを収集し且つ当該ハロゲン化ウランに水を噴霧してハロゲン化ウラン酸化物を生成する。
【0014】
本発明の請求項4の記載の廃棄物減容方法では、四フッ化ケイ素を収集した後の廃棄物残渣を、約400K以上の温度雰囲気に加熱してウランを還元し、廃棄物残渣にハロゲンガスを吹き込んで、気相のハロゲン化ウランと残渣を生成し、気相のハロゲン化ウランを収集し且つ当該ハロゲン化ウランを冷却して、ハロゲン化ウラン固体を形成させる。
【0015】
本発明の請求項1に記載の廃棄物減容方法においては、廃棄物に対してフッ化水素ガスを吹き込むことにより、廃棄物中の二酸化ケイ素成分にフッ化水素ガスを反応させて、気相の四フッ化ケイ素を生成し、廃棄物からケイ素成分を選択的に回収する。
【0016】
本発明の請求項2に記載の廃棄物減容方法においては、気相の四フッ化ケイ素に水を反応させて、ケイ酸塩スラッジを生成し、廃棄物からケイ素成分を選択的に回収する。
【0017】
本発明の請求項3に記載の廃棄物減容方法では、二酸化ケイ素成分を除去した後の廃棄物残渣に対してハロゲンガスを吹き込むことにより、廃棄物中のウラン成分にハロゲンガスを反応させて、気相のハロゲン化ウランを生成した後、当該気相のハロゲン化ウランに水を反応させて、ハロゲン化ウラン酸化物を生成し、廃棄物残渣からウラン成分を選択的に回収する。
【0018】
本発明の請求項4に記載の廃棄物減容方法では、二酸化ケイ素成分を除去した後の廃棄物残渣に対してハロゲンガスを吹き込むことにより、廃棄物中のウラン成分にハロゲンガスを反応させて、気相のハロゲン化ウランを生成した後、当該気相のハロゲン化ウランを冷却して、ハロゲン化ウラン固体を形成させ、廃棄物残渣からウラン成分を選択的に回収する。
【0019】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を、図示例とともに説明する。
【0020】
図1及び図2は本発明の廃棄物減容方法の第1の例を示すものである。
【0021】
この廃棄物減容方法では、二酸化ケイ素成分及びウラン成分を含んだ廃棄物1を投入可能な反応容器2と、ケイ素成分回収用のガス充填容器3及びスクラバ4と、ウラン成分回収用のガス充填容器5及びスクラバ6とを備えた減容処理設備を用いる。
【0022】
廃棄物1は、ウラン成分が付着したフィルタメディア、濾過助剤に使用した後のウラン成分を含んだ珪藻土、ウラン成分を含んだシリカ沈殿物、または二酸化ケイ素系焼却灰などのように、二酸化ケイ素成分が大半を占めているものである。
【0023】
反応容器2は、廃棄物1が投入される空間を所定の温度雰囲気に加熱するためのヒータ(図示せず)を有している。
【0024】
ガス充填容器3には、フッ化水素ガス(HF)7が充填されている。
【0025】
ガス充填容器3のガス吐出口と反応容器2の内部とは、中間部分にバルブ8を有し且つガス流通方向下流端が反応容器2の底部を貫通する管路9によって連通し得るように構成されている。
【0026】
スクラバ4は、生成ガス流入口、浄化ガス流出口、及び水供給口を有している。
【0027】
スクラバ4の生成ガス流入口と反応容器2の内部とは、中間部分にバルブ10を有し且つガス流通方向上流端が反応容器2の頂部を貫通する管路11によって連通し得るように構成されている。
【0028】
また、スクラバ4の浄化ガス流出口には、液分除去用の凝縮器12を経て排気処理設備に連なる管路13が接続されている。
【0029】
更に、スクラバ4の水供給口には、バルブ14を経て給水本管(図示せず)に連なる管路15が接続されている。
【0030】
ガス充填容器5には、塩素(Cl)、フッ素(F)、フッ化塩素(ClF3)などのハロゲンガス16が充填されている。
【0031】
ガス充填容器5のガス吐出口と反応容器2の内部とは、中間部分にバルブ17を有し且つガス流通方向下流端が反応容器2の底部を貫通する管路18によって連通し得るように構成されている。
【0032】
スクラバ6は、生成ガス流入口、浄化ガス流出口、及び水供給口を有している。
【0033】
スクラバ6の生成ガス流入口と反応容器2の内部とは、中間部分にバルブ19を有し且つガス流通方向上流端が反応容器2の頂部を貫通する管路20によって連通し得るように構成されている。
【0034】
また、スクラバ6の浄化ガス流出口には、液分除去用の凝縮器21を経て排気処理設備に連なる管路22が接続されている。
【0035】
更に、スクラバ6の水供給口には、バルブ23を経て給水本管(図示せず)に連なる管路24が接続されている。
【0036】
廃棄物1の減容を行なうときには、図1に示すように、反応容器2に廃棄物1を投入した後、当該反応容器2に付帯のヒータによって、廃棄物1が投入されている空間の温度雰囲気を約(1000/2.50)〜(1000/1.43)K、すなわち約400〜700Kに設定する。
【0037】
次いで、管路9のバルブ8を開いて、ガス充填容器3から反応容器2の内部にフッ化水素ガス7を送給し、気相の四フッ化ケイ素(SiF4)25を生成する。
【0038】
このとき、フッ化水素ガス7の流入によって、反応容器2の内部の廃棄物1が流動し、四フッ化ケイ素25の生成が促進される。
【0039】
また、反応容器2ではフッ素成分とウラン成分とが反応して、四フッ化ウラン(UF4 )成分を生成するが、図5に示すように、四フッ化ケイ素成分のほうが四フッ化ウラン成分よりも高い蒸気圧Pを呈するので、四フッ化ウラン成分の揮発を抑止しつつ、廃棄物1から二酸化ケイ素成分を選択的に収集することができる。
【0040】
更に、バルブ8を閉じたうえ、管路11のバルブ10を開き、気相の四フッ化ケイ素25をスクラバ4へ導入させ、同時に、管路15のバルブ14を開いて、スクラバ4内へ水26を噴霧し、ケイ酸塩スラッジ27を生成する。
【0041】
スクラバ4から送出されるガス28は、凝縮器12で液分を除去されたうえ、管路13から排気処理設備へ流入する。
【0042】
このように、廃棄物1が含んでいたケイ素成分を、クリアランス廃棄物であるケイ酸塩スラッジ27として回収するので、廃棄物1の減容を図ることができる。
【0043】
上述した気相の四フッ化ケイ素25の生成時、並びにケイ酸塩スラッジ27の生成時には、管路18,20,24のバルブ17,19,23を閉じておく。
【0044】
この後に、バルブ8,10,14を閉じて、図2に示すように、ウラン成分を含んだ廃棄物残渣29が残留している反応容器2内の空間の温度雰囲気を、反応容器2に付帯のヒータによって約(1000/1.43)K、すなわち約700K以上に設定し、ウラン成分を還元する。
【0045】
また、先に述べた四フッ化ケイ素25(図1参照)の生成と同時に生成されて廃棄物残渣29中に含まれていた四フッ化ウラン成分が揮発する。
【0046】
次いで、管路18のバルブ17を開き、ガス充填容器5から反応容器2の内部にハロゲンガス16を送給し、廃棄物残渣29から気相のハロゲン化ウラン31と残渣32を生成する。
【0047】
ハロゲン化ウラン31は、ハロゲンガス16の組成に応じて生成されるので、ハロゲンガス16が塩素系であると、塩化ウランが生成され、ハロゲンガス16がフッ素系であると、フッ化ウランが生成される。
【0048】
このとき、ハロゲンガス16の流入によって、反応容器2の内部の廃棄物残渣29が流動し、ハロゲン化ウラン31の生成が促進される。
【0049】
更にまた、バルブ17を閉じたうえ、管路20のバルブ19を開いて、気相のハロゲン化ウラン31をスクラバ6へ導入させ、同時に、管路24のバルブ23を開いて、スクラバ6内へ水26を噴霧し、ハロゲン化ウラン酸化物33を生成する。
【0050】
スクラバ6から送出されるガス34は、凝縮器21で液分を除去されたうえ、管路22から排気処理設備へ流入する。
【0051】
このように、廃棄物1(図1参照)から二酸化ケイ素成分を選択的に除去した後の廃棄物残渣29が含んでいたウラン成分を、再利用可能なハロゲン化ウラン酸化物33として回収するので、廃棄物1の減容を図ることができる。
【0052】
これに加えて、ウラン成分を回収するときには、バルブ10を閉止状態にするので、スクラバ4や凝縮器12を組み込んでいる管路13にウラン成分を含んだ粒子が入り込まず、これらの内部の放射線量が高くなることを抑止できる。
【0053】
図3及び図4は本発明の廃棄物減容方法の第2の例を示すものであり、図中、図1及び図2と同一の符号を付した部分は同一物を表わしている。
【0054】
この廃棄物減容方法では、二酸化ケイ素成分及びウラン成分を含んだ廃棄物1を投入可能な反応容器2と、ケイ素成分回収用のガス充填容器3及びスクラバ4と、ウラン成分回収用の冷却器35とを備えた減容処理設備を用いる。
【0055】
冷却器35は、生成ガス流入口を有し、当該流入口から内部へ流れ込むガスを冷却するものである。
【0056】
冷却器35の生成ガス流入口と反応容器2の内部とは、中間部分にバルブ36を有し且つガス流通方向上流端が反応容器2の頂部を貫通する管路37によって連通し得るように構成されている。
【0057】
廃棄物1の減容を行なうときには、図3に示すように、反応容器2に廃棄物1を投入した後、当該反応容器2に付帯のヒータによって、廃棄物1が投入されている反応容器2内の空間の温度雰囲気を約(1000/2.50)〜(1000/1.43)K、すなわち約400〜700Kに設定する。
【0058】
次いで、図1及び図2によって説明した廃棄物減容方法と同様に、バルブ8,10,14を開き、ガス充填容器3から反応容器2の内部にフッ化水素ガス7を送給することにより、気相の四フッ化ケイ素(SiF4)25を生成し、当該四フッ化ケイ素25をスクラバ4へ導入させて、水26をスクラバ4内に噴霧し、ケイ酸塩スラッジ27を生成する。
【0059】
このように、廃棄物1が含んでいたケイ素成分を、クリアランス廃棄物であるケイ酸塩スラッジ27として回収するので、廃棄物1の減容を図ることができる。
【0060】
上述した気相の四フッ化ケイ素25の生成時、並びにケイ酸塩スラッジ27の生成時には、管路18,37のバルブ17,36を閉じておく。
【0061】
この後に、バルブ8,10,14を閉じて、図4に示すように、ウラン成分を含んだ廃棄物残渣29が残留している反応容器2内の空間の温度雰囲気を反応容器2に付帯のヒータによって、約(1000/1.43)K、すなわち約700K以上に設定し、ウラン成分を還元する。
【0062】
また、先に述べた四フッ化ケイ素25(図3参照)の生成と同時に生成されて廃棄物残渣29中に含まれていた四フッ化ウラン成分が揮発する。
【0063】
次いで、管路18のバルブ17を開き、ガス充填容器5から反応容器2の内部にハロゲンガス16を送給し、気相のハロゲン化ウラン31と残渣32を生成する。
【0064】
更にまた、バルブ17を閉じたうえ、管路37のバルブ36を開いて、気相のハロゲン化ウラン31を冷却器35へ導入させて冷却し、ハロゲン化ウラン固体38を形成させる。
【0065】
このように、廃棄物1(図3参照)から二酸化ケイ素成分を選択的に除去した後の廃棄物残渣29が含んでいたウラン成分を、再利用可能なハロゲン化ウラン固体38として回収するので、廃棄物1の減容を図ることができる。
【0066】
なお、本発明の廃棄物減容方法は、上述した実施の形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において変更を加え得ることは勿論である。
【0067】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明の廃棄物減容方法によれば下記のような優れた効果を奏し得る。
【0068】
(1)本発明の請求項1に記載の廃棄物減容方法においては、フッ化水素ガスを廃棄物に対して吹き込み、廃棄物が含んでいる二酸化ケイ素成分にフッ化水素ガスを反応させて、気相の四フッ化ケイ素を生成し、廃棄物中からケイ素成分を選択的に回収するので、廃棄物を効率よく減容できる。
【0069】
(2)本発明の請求項2に記載の廃棄物減容方法においては、気相の四フッ化ケイ素に水を反応させて、ケイ酸塩スラッジを生成し、廃棄物からケイ素成分を選択的に回収するので、廃棄物を効率よく減容できる。
【0070】
(3)本発明の請求項3に記載の廃棄物減容方法では、ハロゲンガスを二酸化ケイ素成分が除去された後の廃棄物残渣に対して吹き込み、廃棄物が含んでいるウラン成分にハロゲンガスを反応させて、気相のハロゲン化ウランを生成した後に、当該ハロゲン化ウランに水を反応させて、ハロゲン化ウラン酸化物を生成し、廃棄物残渣からウラン成分を回収するので、廃棄物を更に効率よく減容でき、また、ウランの再利用を図ることが可能になる。
【0071】
(4)本発明の請求項4に記載の廃棄物減容方法では、ハロゲンガスを二酸化ケイ素成分が除去された後の廃棄物残渣に対して吹き込み、廃棄物が含んでいるウラン成分にハロゲンガスを反応させて、気相のハロゲン化ウランを生成した後に、当該ハロゲン化ウランを冷却して、ハロゲン化ウラン固体を形成させ、廃棄物残渣からウラン成分を回収するので、廃棄物を更に効率よく減容でき、また、ウランの再利用を図ることが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の廃棄物減容方法の第1の例においてケイ素成分を回収している状態を示す概念図である。
【図2】本発明の廃棄物減容方法の第1の例においてウラン成分を回収している状態を示す概念図である。
【図3】本発明の廃棄物減容方法の第2の例においてケイ素成分を回収している状態を示す概念図である。
【図4】本発明の廃棄物減容方法の第2の例においてウラン成分を回収している状態を示す概念図である。
【図5】四フッ化ケイ素成分及び四フッ化ウラン成分の蒸気圧と温度の関係を示す線図である。
【符号の説明】
1 廃棄物
7 フッ化水素ガス
16 ハロゲンガス
25 四フッ化ケイ素
26 水
27 ケイ酸塩スラッジ
29 廃棄物残渣
31 ハロゲン化ウラン
32 残渣
33 ハロゲン化ウラン酸化物
38 ハロゲン化ウラン固体[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a waste volume reduction method.
[0002]
[Prior art]
At nuclear fuel production facilities, fine powders of various substances such as uranium generated during fuel production are captured by a filter installed in the exhaust gas treatment system so that the fine powders are not scattered outside the production facilities. .
[0003]
The filter whose air permeability is lowered due to the increase of the captured fine powder is replaced with a new one and treated as waste.
[0004]
When discarding the filter, filter media (glass fiber) to which fine powder is adhered is separated from the metal casing, the filter media is incinerated, and the casing is compressed. Are stored in a waste storage facility.
[0005]
In addition, it has been proposed to extract uranium adhering to the filter media with a solution of nitric acid or hydrochloric acid to effectively use uranium. Becomes secondary waste.
[0006]
Therefore, a method for recovering uranium from a filter without using a solution has been proposed.
[0007]
In this method, a halogenated gas heated to about 100 ° C. is passed through a filter to which uranium is adhered to produce vapor-phase uranium halide, which is collected and cooled. A uranium halide solid is formed (see Patent Document 1).
[0008]
[Patent Document 1]
Japanese Patent Laid-Open No. 11-337688 (page 2-3, FIG. 1)
[0009]
[Problems to be solved by the invention]
However, the invention of Patent Document 1 is mainly intended for the recovery of uranium, and in particular, the volume reduction of waste containing uranium components, which is mostly composed of silicon dioxide components such as used filter media, is considered. Not.
[0010]
The present invention has been made in view of the above-described circumstances, and an object thereof is to efficiently reduce the volume of waste containing a silicon dioxide component and a uranium component.
[0011]
[Means for Solving the Problems]
In order to achieve the above object, in the waste volume reduction method according to claim 1 of the present invention, hydrogen fluoride gas is added to waste containing a silicon dioxide component and a uranium component in a temperature atmosphere of about 400 to 700K. It blows to produce vapor phase silicon tetrafluoride, which is collected to remove the silicon dioxide component from the waste.
[0012]
In the waste volume reduction method according to
[0013]
In the waste volume reduction method according to
[0014]
In the waste volume reduction method according to
[0015]
In the waste volume reducing method according to the first aspect of the present invention, hydrogen fluoride gas is blown into the waste so that the hydrogen fluoride gas reacts with the silicon dioxide component in the waste, and the gas phase The silicon tetrafluoride is produced and the silicon component is selectively recovered from the waste.
[0016]
In the waste volume reduction method according to
[0017]
In the waste volume reducing method according to
[0018]
In the waste volume reducing method according to
[0019]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
[0020]
1 and 2 show a first example of the waste volume reducing method of the present invention.
[0021]
In this waste volume reduction method, a
[0022]
Waste 1 includes silicon dioxide, such as filter media with uranium components attached, diatomaceous earth containing uranium components after use as a filter aid, silica precipitates containing uranium components, or silicon dioxide-based incineration ash. Ingredients account for the majority.
[0023]
The
[0024]
The
[0025]
The gas discharge port of the
[0026]
The
[0027]
The product gas inlet of the
[0028]
Further, a
[0029]
Further, a
[0030]
The
[0031]
The gas discharge port of the
[0032]
The
[0033]
The product gas inlet of the
[0034]
Further, a
[0035]
Further, a
[0036]
When reducing the volume of the waste 1, as shown in FIG. 1, the temperature of the space in which the waste 1 is put into the
[0037]
Next, the
[0038]
At this time, the waste 1 inside the
[0039]
Further, in the
[0040]
Further, the
[0041]
The
[0042]
Thus, since the silicon component contained in the waste 1 is recovered as the
[0043]
When the gas
[0044]
Thereafter, the
[0045]
Further, the uranium tetrafluoride component that is generated simultaneously with the generation of the silicon tetrafluoride 25 (see FIG. 1) and contained in the
[0046]
Next, the
[0047]
Since the
[0048]
At this time, the
[0049]
Furthermore, the
[0050]
The
[0051]
As described above, the uranium component contained in the
[0052]
In addition, since the
[0053]
3 and 4 show a second example of the waste volume reducing method of the present invention. In the figure, the same reference numerals as those in FIGS. 1 and 2 represent the same items.
[0054]
In this waste volume reduction method, a
[0055]
The cooler 35 has a product gas inlet and cools the gas flowing into the interior from the inlet.
[0056]
The product gas inlet of the cooler 35 and the inside of the
[0057]
When reducing the volume of the waste 1, as shown in FIG. 3, after the waste 1 is put into the
[0058]
Next, similarly to the waste volume reduction method described with reference to FIGS. 1 and 2, the
[0059]
Thus, since the silicon component contained in the waste 1 is recovered as the
[0060]
When the above-described gas
[0061]
Thereafter, the
[0062]
Further, the uranium tetrafluoride component that is generated simultaneously with the generation of the silicon tetrafluoride 25 (see FIG. 3) described above and contained in the
[0063]
Next, the
[0064]
Furthermore, the
[0065]
Thus, since the uranium component contained in the
[0066]
It should be noted that the waste volume reduction method of the present invention is not limited to the above-described embodiment, and it goes without saying that changes can be made without departing from the scope of the present invention.
[0067]
【The invention's effect】
As described above, according to the waste volume reducing method of the present invention, the following excellent effects can be obtained.
[0068]
(1) In the waste volume reduction method according to claim 1 of the present invention, hydrogen fluoride gas is blown into the waste, and the hydrogen fluoride gas is reacted with the silicon dioxide component contained in the waste. Since silicon tetrafluoride in the gas phase is generated and the silicon component is selectively recovered from the waste, the volume of the waste can be reduced efficiently.
[0069]
(2) In the waste volume reduction method according to
[0070]
(3) In the waste volume reducing method according to
[0071]
(4) In the waste volume reduction method according to
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a conceptual diagram showing a state where a silicon component is recovered in a first example of the waste volume reducing method of the present invention.
FIG. 2 is a conceptual diagram showing a state in which uranium components are recovered in the first example of the waste volume reducing method of the present invention.
FIG. 3 is a conceptual diagram showing a state in which a silicon component is recovered in a second example of the waste volume reducing method of the present invention.
FIG. 4 is a conceptual diagram showing a state in which uranium components are recovered in the second example of the waste volume reducing method of the present invention.
FIG. 5 is a diagram showing the relationship between the vapor pressure and temperature of a silicon tetrafluoride component and a uranium tetrafluoride component.
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