JP4124133B2 - オキサペンタンジアミン化合物により１−６Ｍ硝酸溶液中のＮｐ（ＩＶ），Ｐｕ（ＩＩＩ），Ｐｕ（ＩＶ），Ａｍ（ＩＩＩ），及びＣｍ（ＩＩＩ）を一括抽出分離する方法 - Google Patents
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Description
原子力分野では、高レベル放射性廃液（ＨＬＬＷ）、または使用済み核燃料(ＳＦ)から、効率的に３，４価のアクチノイドイオンを抽出分離することが重要であり、本発明はこれら金属を一括抽出する方法に関わる。
ＰＵＲＥＸ法に利用されるリン酸トリブチル（ＴＢＰ）に代表されるように、多くの抽出剤は４価又は６価のアクチノイドイオンと強く錯形成するが、３価のアクチノイドとの結合は弱く抽出しにくい。３価のアクチノイドに対して比較的高い分配比を示す、オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイルメチルホスフィンオキシド（ＣＭＰＯ）は、プロセスに利用されるｎ−ドデカンのような無極性溶媒中でやや溶解しにくく、安定化剤のＴＢＰを加えている（例えば、非特許文献１）。このことは有機相内での複雑な反応を生じさせることや経済性の面にも影響する。
W. Liansheng, M. Casarci, G.M. Gasparini, Solv. Extr. Ion Exch., 8, 49(1990)
W. Liansheng, M. Casarci, G.M. Gasparini, Solv. Extr. Ion Exch., 8, 49(1990)
プロセス開発において、効率的にＮｐ（ＩＶ），Ｐｕ（ＩＩＩ），Ｐｕ（ＩＶ），Ａｍ（ＩＩＩ），Ｃｍ（ＩＩＩ）及びランタノイド（Ｌｎ（ＩＩＩ））のような３，４価のアクチノイド（ランタノイド）イオンを一括抽出することは、使用済み核燃料再処理、あるいは高レベル廃液の群分離などにおいて重要な課題である。従来法の主要な課題は次のとおりである。
（１）３，４価のアクチノイドイオンともに高い分配比を示す抽出剤は数少ない。
（２）これまでに提案されたプロセスに利用される抽出剤はｎ−ドデカンのような無極性溶媒中の溶解性がやや低く、不安定なものが多い。
（２）これまでに提案されたプロセスに利用される抽出剤はｎ−ドデカンのような無極性溶媒中の溶解性がやや低く、不安定なものが多い。
（３）第三相が生成した場合、プロセス設計が困難になり、かつ有機相に抽出できる金属量は限定される。
本発明は、上記課題を解決するために、次の特徴を有する抽出剤を開発した。
（１）Ｎｐ（ＩＶ），Ｐｕ（ＩＩＩ），Ｐｕ（ＩＶ），Ａｍ（ＩＩＩ），Ｃｍ（ＩＩＩ）及びＬｎ（ＩＩＩ）のような３，４価のアクチノイド（ランタノイド）イオンに高い分配比を示す抽出剤を開発した。
（１）Ｎｐ（ＩＶ），Ｐｕ（ＩＩＩ），Ｐｕ（ＩＶ），Ａｍ（ＩＩＩ），Ｃｍ（ＩＩＩ）及びＬｎ（ＩＩＩ）のような３，４価のアクチノイド（ランタノイド）イオンに高い分配比を示す抽出剤を開発した。
（２）該当する抽出剤はプロセス利用されるｎ−ドデカンのような無極性溶媒に安定であり、いかなる比率でも混ざり合う抽出剤である。
（３）第三相の生成をできるだけ抑制できる抽出剤、及び条件を見出した。即ち、本発 明の新規三座配位子のＤＧＡ化合物である、ＴＯＤＧＡ（Ｎ
，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラオクチル−１，３−オキサペンタンジアミド），ＴＤＤＧＡ（Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラデシル−１，３−オキサペンタンジアミド）及びＴＤｄＤＧＡ（Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラドデシル−１，３−オキサペンタンジアミド）を開発した。
（３）第三相の生成をできるだけ抑制できる抽出剤、及び条件を見出した。即ち、本発 明の新規三座配位子のＤＧＡ化合物である、ＴＯＤＧＡ（Ｎ
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本発明においては、使用済み核燃料（ＳＦ）溶解液あるいは高レベル放射性廃液（ＨＬＬＷ）のような硝酸水溶液から金属イオンを溶媒抽出する際に、効率的に３，４価のアクチノイド、ランタノイドを抽出できるＤＧＡ化合物の合成方法を開発し、プロセスに応用することが可能となった。
前述の従来の抽出剤使用に起因する欠点に対して、本発明の抽出剤の利点をまとめると、次のとおりである。
１）本発明の上記抽出剤化合物は長い炭化水素鎖を有し、無極性溶媒のｎ−ドデカンと非常に良く混ざり合い、１Ｍのような高い濃度のＤＧＡ／ｎ−ドデカン抽出溶媒の調製が可能である。
１）本発明の上記抽出剤化合物は長い炭化水素鎖を有し、無極性溶媒のｎ−ドデカンと非常に良く混ざり合い、１Ｍのような高い濃度のＤＧＡ／ｎ−ドデカン抽出溶媒の調製が可能である。
２）上記抽出剤をｎ−ドデカンに溶解した抽出溶媒は、使用済み核燃料（ＳＦ）溶解液あるいは高レベル放射性廃液（ＨＬＬＷ）のような硝酸水溶液中の３，４価のランタノイド、アクチノイドに対し高い分配比を示し、効率的にこれら金属を抽出できる。
３）この金属錯体はｎ−ドデカン中で非常に安定であり、特に、ＴＤｄＤＧＡは過剰Ｎｄ（ＩＩＩ）濃度に由来する第三相を殆ど生成しない。ＴＯＤＧＡは高濃度のＮｄ（ＩＩＩ）を含む水溶液と反応させた場合、第三相を生成するが、十分な濃度の安定化剤のモノアミドを添加した系では第三相を生成しない。
４）安定化剤のモノアミドを加えた系でも全ての抽出剤はＣ，Ｈ，Ｏ，Ｎ元素から成り、使用後は焼却処分可能であり、２次的に発生する廃棄物を低減できる。
（実施例１）
ＴＯＤＧＡを用いて、Ｎｐ（ＩＶ），Ｐｕ（ＩＩＩ），Ｐｕ（ＩＶ），Ａｍ（ＩＩＩ），及びＣｍ（ＩＩＩ）の抽出分配比を測定した。水相に各アクチノイドイオンを含む硝酸溶液を、有機相に０．１Ｍ ＴＯＤＧＡ／ｎ−ドデカン溶媒を用いて、得られた分配比を硝酸濃度に対してプロットした。硝酸濃度が増加すると各イオンの分配比は増加し、１Ｍ（＝ｍｏｌ／ｄｍ3）以上の硝酸溶液から最低３０の分配比が得られ、この数字は少なくとも６Ｍまで硝酸濃度増加とともに増加した。これは１Ｍ硝酸の条件でバッチ抽出において、９７％の回収が可能であることを示唆する。
ＴＯＤＧＡを用いて、Ｎｐ（ＩＶ），Ｐｕ（ＩＩＩ），Ｐｕ（ＩＶ），Ａｍ（ＩＩＩ），及びＣｍ（ＩＩＩ）の抽出分配比を測定した。水相に各アクチノイドイオンを含む硝酸溶液を、有機相に０．１Ｍ ＴＯＤＧＡ／ｎ−ドデカン溶媒を用いて、得られた分配比を硝酸濃度に対してプロットした。硝酸濃度が増加すると各イオンの分配比は増加し、１Ｍ（＝ｍｏｌ／ｄｍ3）以上の硝酸溶液から最低３０の分配比が得られ、この数字は少なくとも６Ｍまで硝酸濃度増加とともに増加した。これは１Ｍ硝酸の条件でバッチ抽出において、９７％の回収が可能であることを示唆する。
（実施例２）
ＴＯＤＧＡを用いて、Ｌａ（ＩＩＩ），Ｃｅ（ＩＩＩ），Ｐｒ（ＩＩＩ），Ｎｄ（ＩＩＩ），Ｓｍ（ＩＩＩ），Ｅｕ（ＩＩＩ），及びＧｄ（ＩＩＩ）の抽出分配比を測定した。水相に各ランタノイドイオンを含む硝酸溶液を、有機相に０．１Ｍ ＴＯＤＧＡ／ｎ−ドデカン溶媒を用いて、得られた分配比を硝酸濃度に対してプロットした。それら抽出挙動はアクチノイドイオンとほぼ同様な傾向が見られた。最も低い分配比はＬａ（ＩＩＩ）の１Ｍ硝酸濃度条件で４であり、ミキサセトラで多段抽出すれば十分抽出可能であることを示す。
ＴＯＤＧＡを用いて、Ｌａ（ＩＩＩ），Ｃｅ（ＩＩＩ），Ｐｒ（ＩＩＩ），Ｎｄ（ＩＩＩ），Ｓｍ（ＩＩＩ），Ｅｕ（ＩＩＩ），及びＧｄ（ＩＩＩ）の抽出分配比を測定した。水相に各ランタノイドイオンを含む硝酸溶液を、有機相に０．１Ｍ ＴＯＤＧＡ／ｎ−ドデカン溶媒を用いて、得られた分配比を硝酸濃度に対してプロットした。それら抽出挙動はアクチノイドイオンとほぼ同様な傾向が見られた。最も低い分配比はＬａ（ＩＩＩ）の１Ｍ硝酸濃度条件で４であり、ミキサセトラで多段抽出すれば十分抽出可能であることを示す。
本発明により、ＳＦ溶解液あるいはＨＬＬＷから効率的に３，４価アクチノイドイオンを溶媒抽出分離でき、プロセス設計・評価が容易になり、工程の簡素化・プロセス規模の縮小化が期待される。
Claims (1)
- 使用済み核燃料溶解液又は高レベル放射性廃液から選ばれる１Ｍ〜６Ｍの硝酸水溶液から、ＴＯＤＧＡ（Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラオクチル−１，３−オキサペンタンジアミド），ＴＤＤＧＡ（Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラデシル−１，３−オキサペンタンジアミド）、又はＴＤｄＤＧＡ（Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラドデシル−１，３−オキサペンタンジアミド）により、無極性有機溶媒相へＮｐ（ＩＶ），Ｐｕ（ＩＩＩ），Ｐｕ（ＩＶ）、Ａｍ（ＩＩＩ），及びＣｍ（ＩＩＩ）を一括抽出する方法。
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