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JP4176673B2 - Fuel cell - Google Patents
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Description

本発明は、燃料電池に関し、特に、燃料電池の構造に関する。   The present invention relates to a fuel cell, and more particularly to a structure of a fuel cell.

燃料電池は、電解質と、当該電解質の両側に配置される電極(カソード及びアノード)とを備える膜電極接合体(以下において、「MEA(Membrane Electrode Assembly)」と記述する。)における電気化学反応により発生した電気エネルギーを、このMEAの両側に配設されるセパレータを介して外部に取り出している。燃料電池の中でも、家庭用コージェネレーション・システムや自動車等に使用される固体高分子型燃料電池(以下において、「PEFC(Polymer Electrolyte Fuel Cell)」と記述する。)では、MEAやセパレータ等により構成される単セルの理論電圧が1.23Vである。そのため、通常は、複数の単セルを積層させてスタック形態とすることにより目的とする起電力を取り出し得るPEFCが使用されている。かかる形態の燃料電池では、単セルの積層体の両端に集電板を配置し、さらにその外側に電気絶縁性を有する絶縁板が配置される。そして、両端に配置された絶縁版の両側から加圧される状態にて使用される。   A fuel cell is based on an electrochemical reaction in a membrane electrode assembly (hereinafter referred to as “MEA (Membrane Electrode Assembly)”) including an electrolyte and electrodes (cathode and anode) disposed on both sides of the electrolyte. The generated electric energy is taken out through separators disposed on both sides of the MEA. Among fuel cells, polymer electrolyte fuel cells (hereinafter referred to as “PEFC (Polymer Electrolyte Fuel Cell)”) used in household cogeneration systems and automobiles are composed of MEAs, separators, etc. The theoretical voltage of the single cell is 1.23V. For this reason, a PEFC is generally used that can extract the target electromotive force by stacking a plurality of single cells to form a stack. In such a fuel cell, current collecting plates are arranged at both ends of a single cell laminate, and an insulating plate having electrical insulation is arranged outside thereof. And it uses in the state pressurized from the both sides of the insulating plate arrange | positioned at both ends.

このように、スタック状の燃料電池は、多部材により構成されることから、セパレータ間や、セパレータと集電板との間等に接触抵抗が生じ、この接触抵抗が、燃料電池スタックの出力低下を招く。そのため、燃料電池内の接触抵抗を低減させることで、燃料電池の高出力化を図ることが可能になる。   As described above, since the stack-like fuel cell is composed of multiple members, a contact resistance is generated between the separators or between the separator and the current collector plate, and this contact resistance reduces the output of the fuel cell stack. Invite. Therefore, it is possible to increase the output of the fuel cell by reducing the contact resistance in the fuel cell.

接触抵抗の低減を目的とした技術開発は、これまでに検討されてきており、例えば、導体接触面における接触抵抗を低減させるため当該接触面に金属めっき加工を行う技術等が実際に利用されている。この技術は、導体接触面を表面加工し得る部材に対しては有効な手段であると言えるが、表面加工が困難な部材の接触抵抗は低減させ難いという点が問題視されている。また、上記技術では、加工対象部材における接触面の平面度や表面粗さが十分に確保できていない場合には、導体接触面に金属めっき加工を行ったとしても、めっき加工面積の減少に伴って接触抵抗が増加してしまう点も問題である。   Technological development aimed at reducing contact resistance has been studied so far. For example, in order to reduce contact resistance on a conductor contact surface, a technique of performing metal plating on the contact surface is actually used. Yes. Although this technique can be said to be an effective means for a member that can surface-treat the conductor contact surface, it has been regarded as a problem that it is difficult to reduce the contact resistance of a member that is difficult to surface-treat. Further, in the above technique, when the flatness and surface roughness of the contact surface in the workpiece are not sufficiently secured, even if the metal contact processing is performed on the conductor contact surface, the plating processing area is reduced. In other words, the contact resistance increases.

一方で、特許文献1には、セパレータと集電板との間に、可撓性又は流動性を有する導電材を介在させてセパレータと集電板との間の凹凸を埋めることにより、接触抵抗の低減を図る技術が開示されている。また、特許文献2には、集電体とインターコネクタとの間に、NiOとインターコネクタ材料とを混合させた複合材料を介在させるとともに、当該複合材料の両側にインターコネクタ材料からなるスラリを介在させることで、接触抵抗の低減を図る技術が開示されている。
特開平7−263013号公報 特開平8−130022号公報
On the other hand, in Patent Document 1, contact resistance is obtained by interposing an unevenness between the separator and the current collector plate by interposing a flexible or fluid conductive material between the separator and the current collector plate. A technique for reducing the above is disclosed. In Patent Document 2, a composite material in which NiO and an interconnector material are mixed is interposed between the current collector and the interconnector, and a slurry made of the interconnector material is interposed on both sides of the composite material. Thus, a technique for reducing contact resistance is disclosed.
Japanese Patent Laid-Open No. 7-263013 JP-A-8-130022

しかし、特許文献1の技術のように、流動性を有する導電体をセパレータ間に介在させると、この導電体の周囲を頑丈に密閉することが必要になるほか、この導電体が密閉領域から漏れ出すと導電性が低下し、燃料電池の起電力を取り出すことが困難になるという問題があった。
また、特許文献2の技術によっても、接触抵抗の十分な低減を図ることは困難であるという問題があった。
However, if a fluid conductor is interposed between separators as in the technique of Patent Document 1, it is necessary to firmly seal the periphery of the conductor, and the conductor leaks from the sealed region. When it is put out, there is a problem that the conductivity is lowered and it is difficult to take out the electromotive force of the fuel cell.
Further, even with the technique of Patent Document 2, there is a problem that it is difficult to sufficiently reduce the contact resistance.

そこで本発明は、燃料電池内の接触抵抗を低減させることにより、従来よりも多くの起電力を取り出し得る燃料電池を提供することを課題とする。   Therefore, an object of the present invention is to provide a fuel cell that can extract more electromotive force than before by reducing the contact resistance in the fuel cell.

上記課題を解決するために、本発明は以下の手段をとる。すなわち、
請求項1に記載の発明は、電解質、電解質の両側に配置されるカソード及びアノード、並びに、カソード及びアノードの外側に配設されるセパレータ、を備える燃料電池であって、さらに、セパレータよりも高い延展性と、導電性を有する延展性材料層を備え、当該延展性材料層は、両面に、燃料電池の運転温度において液体である金属層を備えるとともに、セパレータに接して配置されていることを特徴とする、燃料電池である。
請求項2に記載の発明は、請求項1に記載の燃料電池であって、延展性材料層が金属を含有することを特徴とする。
請求項3に記載の発明は、請求項1又は2に記載の燃料電池であって、当該燃料電池が固体高分子型燃料電池であり、金属層が、インジウム及び/又はガリウムを含有する合金により構成されることを特徴とする。
In order to solve the above problems, the present invention takes the following means. That is,
The invention according to claim 1 is a fuel cell comprising an electrolyte, a cathode and an anode disposed on both sides of the electrolyte, and a separator disposed outside the cathode and the anode, and further higher than the separator It has a spreadable material layer having a spreadability and conductivity, and the spreadable material layer has a metal layer that is liquid at the operating temperature of the fuel cell on both sides, and is disposed in contact with the separator. This is a fuel cell.
A second aspect of the present invention is the fuel cell according to the first aspect, wherein the extensible material layer contains a metal.
The invention described in claim 3 is the fuel cell according to claim 1 or 2, wherein the fuel cell is a solid polymer fuel cell, and the metal layer is made of an alloy containing indium and / or gallium. It is characterized by being configured.

請求項1に記載の発明によれば、例えば延展性材料層と金属層がセパレータ間に備えられる際には、セパレータ表面の細かい凹凸を金属層により埋めることが可能になるとともに、セパレータ間の比較的粗い凹凸は、金属層の上に設けられる延展性材料層によって埋めること可能になる。したがって、セパレータ間の空間をこれら延展性材料層及び金属層により効果的に埋めることが可能になるため、セパレータ間の接触抵抗を低減させることが可能になる。また、金属層は、セパレータと延展性材料層とに挟まれていることから、金属層を強固に密閉する必要が無くなる。そして、仮に金属層がセパレータと延展性材料層との間から漏れ出したとしても、セパレータ間には延展性材料層が配置されているため、燃料電池の導電性を確保することが可能になる。すなわち、請求項1に記載の発明によれば、内部の接触抵抗を低減させることにより、従来よりも多くの起電力を取り出し得る燃料電池を提供できる。   According to the first aspect of the present invention, for example, when a spreadable material layer and a metal layer are provided between the separators, fine irregularities on the separator surface can be filled with the metal layer, and comparison between the separators can be performed. The rough rough surface can be filled with a spreadable material layer provided on the metal layer. Therefore, since the space between the separators can be effectively filled with the spreadable material layer and the metal layer, the contact resistance between the separators can be reduced. Further, since the metal layer is sandwiched between the separator and the spreadable material layer, it is not necessary to tightly seal the metal layer. Even if the metal layer leaks from between the separator and the spreadable material layer, the conductivity of the fuel cell can be ensured because the spreadable material layer is disposed between the separators. . That is, according to the first aspect of the present invention, it is possible to provide a fuel cell that can extract more electromotive force than before by reducing the internal contact resistance.

請求項2に記載の発明によれば、延展性材料層が良好な導電性を有する金属を含有することにより、燃料電池内の接触抵抗をより一層低減させることが可能になる。   According to the second aspect of the present invention, it is possible to further reduce the contact resistance in the fuel cell by containing the metal having good conductivity in the spreadable material layer.

請求項3に記載の発明によれば、内部の接触抵抗を低減させることにより、従来よりも多くの起電力を取り出し得る固体高分子型燃料電池を提供できる。   According to the third aspect of the present invention, it is possible to provide a polymer electrolyte fuel cell that can extract more electromotive force than before by reducing the internal contact resistance.

図1に、本発明の燃料電池における実施形態例を概略的に示す。
本発明の固体高分子型燃料電池100において、第1セル10は、電解質膜11とその両側に配置されるカソード12及びアノード13を有するMEA15、並びに、カソード12及びアノード13と対向するように配置されるセパレータ17及びセパレータ18、を備える。また、上記第1セル10と同様の形態をとる第2セル20は、電解質膜21とその両側に配置されるカソード22及びアノード23を有するMEA25、並びに、カソード22及びアノード23と対向するように配置されているセパレータ27及びセパレータ28、を備えている。そして、本実施形態にかかる燃料電池100では、第1セル10のセパレータ17と、第2セル20のセパレータ28との間に、延展性材料層50及び金属層70、70が備えられている。なお、本実施形態にかかるセパレータ17、18、27、及び、28は、カーボン製である。
FIG. 1 schematically shows an embodiment of the fuel cell of the present invention.
In the polymer electrolyte fuel cell 100 of the present invention, the first cell 10 is disposed so as to face the electrolyte membrane 11, the MEA 15 having the cathode 12 and the anode 13 disposed on both sides thereof, and the cathode 12 and the anode 13. The separator 17 and the separator 18 are provided. The second cell 20 having the same form as the first cell 10 is configured to face the electrolyte membrane 21, the MEA 25 having the cathode 22 and the anode 23 disposed on both sides thereof, and the cathode 22 and the anode 23. The separator 27 and the separator 28 which are arrange | positioned are provided. In the fuel cell 100 according to the present embodiment, the spreadable material layer 50 and the metal layers 70 and 70 are provided between the separator 17 of the first cell 10 and the separator 28 of the second cell 20. The separators 17, 18, 27, and 28 according to this embodiment are made of carbon.

本発明の燃料電池100は、セパレータ17及びセパレータ28の間に延展性材料層50及び金属層70、70を設けることにより、燃料電池100内の接触抵抗を低減している。本発明の燃料電池100では、延展性材料層50を、少なくともセパレータ同士が接触すべき部位に挟み込むことで、燃料電池スタックの両側から加圧されるとセパレータ17及び28よりも先に当該材料層50が適宜変形し、セパレータ間の隙間を埋めることが可能になる。また、かかる部位に材料層50を挟み込むことにより、セパレータの接触面表面が粗く、セパレータ同士に隙間が生じて十分な接触面積を確保できていない場合等であっても、この材料層50はその隙間を効果的に埋めることができるため、セパレータ間の接触不良を解消することが可能になる。   In the fuel cell 100 of the present invention, the contact resistance in the fuel cell 100 is reduced by providing the extensible material layer 50 and the metal layers 70 and 70 between the separator 17 and the separator 28. In the fuel cell 100 of the present invention, when the spreadable material layer 50 is sandwiched between at least the portions where the separators should come into contact with each other, when the pressure is applied from both sides of the fuel cell stack, the material layer comes before the separators 17 and 28. 50 is appropriately deformed, and the gap between the separators can be filled. In addition, even when the material layer 50 is sandwiched between the parts, the contact surface of the separator is rough, and there is a gap between the separators so that a sufficient contact area cannot be secured. Since the gap can be effectively filled, it is possible to eliminate the contact failure between the separators.

また、本発明の燃料電池100において、金属層70、70を、延展性材料層50と、セパレータ17及びセパレータ28との間に設けることにより、上記材料層50では完全に埋めることが困難なセパレータ間の隙間が存在する場合であっても、その隙間を効果的に埋めることが可能になる。加えて、金属層70、70を設けることで、セパレータの接触面同士を接触させることが容易になる。したがって、本発明の燃料電池100におけるセパレータ17、28の表面に、金属層70、70を設けることで、従来よりも接触抵抗を低減させることが可能になる。   Further, in the fuel cell 100 of the present invention, the metal layers 70 are provided between the spreadable material layer 50 and the separator 17 and the separator 28, so that it is difficult to completely fill the material layer 50 with the metal layer 70. Even if there is a gap between them, the gap can be effectively filled. In addition, by providing the metal layers 70, 70, the contact surfaces of the separator can be easily brought into contact with each other. Therefore, by providing the metal layers 70 and 70 on the surfaces of the separators 17 and 28 in the fuel cell 100 of the present invention, the contact resistance can be reduced as compared with the conventional case.

図1に示す燃料電池100では、延展性金属層50をカーボン素材のセパレータ17及び28間に挟み込むことにより、燃料電池100内の接触抵抗を従来の1/5程度にまで低減させることが可能になる。さらに、上述のような形態で、延展性金属層50と金属層70、70とを併用することにより、接触抵抗を従来の1/50程度にまで低減させることが可能になる。したがって、本発明によれば、スタック形態の燃料電池における内部抵抗(接触抵抗)を低減させた燃料電池を提供できる。
本発明により低減させることが可能な内部抵抗は、燃料電池の内部構造に依存する。一方で、一般的には、セパレータ同士の接触抵抗が全体の内部抵抗に占める割合は20%であると言われている。したがって、本発明によれば、セパレータ同士の接触抵抗を従来の1/50程度に低減させることで、当該抵抗に起因する燃料電池の電力損失も20%程度改善するため、従来よりも多くの起電力を取り出し得る燃料電池を提供することが可能になる。
In the fuel cell 100 shown in FIG. 1, the contact resistance in the fuel cell 100 can be reduced to about 1/5 of the conventional one by sandwiching the spreadable metal layer 50 between the carbon material separators 17 and 28. Become. Furthermore, by using the spreadable metal layer 50 and the metal layers 70 and 70 together in the above-described form, it becomes possible to reduce the contact resistance to about 1/50 of the conventional one. Therefore, according to the present invention, it is possible to provide a fuel cell in which the internal resistance (contact resistance) of the stack type fuel cell is reduced.
The internal resistance that can be reduced by the present invention depends on the internal structure of the fuel cell. On the other hand, it is generally said that the ratio of contact resistance between separators to the total internal resistance is 20%. Therefore, according to the present invention, the contact resistance between the separators is reduced to about 1/50 of the conventional value, so that the power loss of the fuel cell due to the resistance is also improved by about 20%. It becomes possible to provide a fuel cell that can extract electric power.

本発明の燃料電池100に使用される延展性材料層50は、セパレータよりも高い延展性を有するものであれば特に限定されないが、効果的に部材間の隙間を埋めるとともに燃料電池の接触抵抗を低減させるという観点から、優れた導電性を有する金属を含むことが好ましい。本発明において、材料層50に含まれる金属としては、インジウムを挙げることができる。例えば、材料層50を板状のインジウム(インジウム板)とすることにより、当該材料層50を容易に形成させることができるほか、材料層50をセパレータ間に容易に配置させることができる。   The spreadable material layer 50 used in the fuel cell 100 of the present invention is not particularly limited as long as it has a spreadability higher than that of the separator, but effectively fills the gap between the members and reduces the contact resistance of the fuel cell. From the viewpoint of reducing, it is preferable to include a metal having excellent conductivity. In the present invention, the metal contained in the material layer 50 can be indium. For example, when the material layer 50 is plate-like indium (indium plate), the material layer 50 can be easily formed, and the material layer 50 can be easily disposed between the separators.

カーボン製のセパレータが備えられている燃料電池100において、セパレータ17とセパレータ28との間には50μm程度の凹凸が存在している。そのため、例えば0.5mm程度の厚さのインジウム板を当該セパレータ間に配置させることにより、上記セパレータ間の隙間を効果的に埋めることが可能になる。なお、セパレータ間に配置させるインジウム板の厚さは、燃料電池スタックの両端から加えられる圧力に応じて、適宜変更させることが好ましい。また、延展性材料層50は、セパレータ17及び28における接触面の全面に渡って設けられていても良く、当該接触面の一部にのみ設けられていても良い。   In the fuel cell 100 provided with a carbon separator, unevenness of about 50 μm exists between the separator 17 and the separator 28. Therefore, for example, by disposing an indium plate having a thickness of about 0.5 mm between the separators, the gap between the separators can be effectively filled. In addition, it is preferable to change suitably the thickness of the indium plate arrange | positioned between separators according to the pressure applied from the both ends of a fuel cell stack. The spreadable material layer 50 may be provided over the entire contact surface of the separators 17 and 28, or may be provided only on a part of the contact surface.

本発明の燃料電池100に使用される金属層70は、燃料電池100の運転時の温度(燃料電池100がPEFCである本実施形態では、常温〜90℃程度)において液体である金属であれば好適に使用することができ、当該金属が室温において液体であるか否かは問わない。上記温度において液体状態である金属としては、例えば、インジウム及び/又はガリウムを含有する金属を挙げることができる。かかる金属により金属層70を構成すれば、表面張力等の作用により、当該金属がカーボン製のセパレータ表面の隙間へと入り込むことができる。そのため、セパレータ表面に金属層70を均一に塗布することが可能になる。   The metal layer 70 used in the fuel cell 100 of the present invention is a metal that is liquid at a temperature during operation of the fuel cell 100 (in the present embodiment in which the fuel cell 100 is PEFC, about room temperature to 90 ° C.). It can be used suitably, and it does not ask | require whether the said metal is a liquid at room temperature. Examples of the metal in a liquid state at the above temperature include a metal containing indium and / or gallium. If the metal layer 70 is composed of such a metal, the metal can enter the gaps on the surface of the carbon separator due to the action of surface tension or the like. Therefore, the metal layer 70 can be uniformly applied to the separator surface.

燃料電池100における、セパレータ17及び28、金属層70、70、並びに、延展性材料層50の積層形態は、以下の順番で形成されることが好ましい。すなわち、金属層70、70を、セパレータ17及び28の表面にそれぞれ設けた後、金属層70、70の間に延展性材料層を設けるという順番である。かかる順番で設けることにより、金属層70、70を構成する金属が、セパレータ17及び28表面の隙間に入り込むことが可能になるため、セパレータ17及び28と延展性材料層50との接触面積を増加させることが可能になる。その結果、燃料電池内の接触抵抗を効果的に低減させることが可能になる。   The laminated form of the separators 17 and 28, the metal layers 70 and 70, and the spreadable material layer 50 in the fuel cell 100 is preferably formed in the following order. That is, in this order, the metal layers 70 and 70 are provided on the surfaces of the separators 17 and 28, respectively, and then a spreadable material layer is provided between the metal layers 70 and 70. By providing in this order, the metal constituting the metal layers 70 and 70 can enter the gaps between the surfaces of the separators 17 and 28, so the contact area between the separators 17 and 28 and the stretchable material layer 50 is increased. It becomes possible to make it. As a result, the contact resistance in the fuel cell can be effectively reduced.

金属層70を構成する金属は、インジウム又はガリウムの一方のみを含有する金属により構成させても良いが、常温で液体かつ無害であるとともに優れた導電性を有する金属にするという観点から、インジウム及びガリウムの双方を含有する金属とすることが好ましい。これら双方を含有する金属とする場合、その混合比率を、インジウム:ガリウム=24.5:75.5とすることで、燃料電池100内の接触抵抗を効果的に低減し得る金属層70とすることが可能になる。   The metal constituting the metal layer 70 may be composed of a metal containing only one of indium or gallium, but from the viewpoint of making it a metal that is liquid and harmless at room temperature and has excellent conductivity, indium and A metal containing both gallium is preferable. When a metal containing both of these is used, the metal layer 70 that can effectively reduce the contact resistance in the fuel cell 100 is obtained by setting the mixing ratio to indium: gallium = 24.5: 75.5. It becomes possible.

本発明の燃料電池100では、上述の延展性材料層50及び金属層70を用いることで、セパレータ表面等を金属めっき加工するよりも容易に、かつ、安価に、内部の接触抵抗を低減させた燃料電池を提供することが可能になる。   In the fuel cell 100 of the present invention, by using the above-described spreadable material layer 50 and the metal layer 70, the internal contact resistance is reduced more easily and at a lower cost than when the separator surface is subjected to metal plating. A fuel cell can be provided.

なお、上記説明では、延展性材料層及び金属層がセパレータ間に備えられる形態例を示したが、延展性材料層及び金属層が設けられる箇所は、セパレータ間に限定されるものではなく、燃料電池内において接触抵抗が発生する箇所であれば好適に設けることが可能である。セパレータ間以外の箇所としては、セパレータと集電板との間等を挙げることができる。また、上記説明では、カーボン製のセパレータが備えられる形態例を示したが、本発明の燃料電池において使用可能なセパレータは、カーボン製に限定されるものではない。加えて、上記説明では、固体高分子型燃料電池に本発明を適用した例について説明したが、本発明が適用され得る燃料電池は、固体高分子型燃料電池に限定されるものではない。   In the above description, the example in which the extensible material layer and the metal layer are provided between the separators is shown, but the place where the extensible material layer and the metal layer are provided is not limited to the separator, Any location where contact resistance occurs in the battery can be suitably provided. Examples of the portion other than between the separators include a portion between the separator and the current collector plate. In the above description, an example in which a carbon separator is provided is shown, but the separator that can be used in the fuel cell of the present invention is not limited to carbon. In addition, in the above description, an example in which the present invention is applied to a solid polymer fuel cell has been described. However, a fuel cell to which the present invention can be applied is not limited to a solid polymer fuel cell.

本発明の燃料電池を概略的に示す断面図である。It is sectional drawing which shows the fuel cell of this invention roughly.

符号の説明Explanation of symbols

11、21 電解質
12、22 カソード
13、23 アノード
17、18、27、28 セパレータ
50 延展性材料層
70 金属層
100 燃料電池
11, 21 Electrolyte 12, 22 Cathode 13, 23 Anode 17, 18, 27, 28 Separator 50 Extensive material layer 70 Metal layer 100 Fuel cell

Claims (3)

電解質、前記電解質の両側に配置されるカソード及びアノード、並びに、前記カソード及び前記アノードの外側に配設されるセパレータ、を備える燃料電池であって、
さらに、前記セパレータよりも高い延展性と、導電性を有する延展性材料層を備え、
前記延展性材料層は、両面に、燃料電池の運転温度において液体である金属層を備えるとともに、前記セパレータに接して配置されていることを特徴とする、燃料電池。
A fuel cell comprising an electrolyte, a cathode and an anode disposed on both sides of the electrolyte, and a separator disposed outside the cathode and the anode,
Furthermore, it has a spreadability material layer having higher spreadability and conductivity than the separator,
The spreadable material layer is provided with a metal layer that is liquid at the operating temperature of the fuel cell on both sides, and is disposed in contact with the separator.
前記延展性材料層が、金属を含有することを特徴とする、請求項1に記載の燃料電池。 The fuel cell according to claim 1, wherein the spreadable material layer contains a metal. 前記燃料電池が固体高分子型燃料電池であり、
前記金属層が、インジウム及び/又はガリウムを含有する合金により構成されることを特徴とする、請求項1又は2に記載の燃料電池。
The fuel cell is a polymer electrolyte fuel cell;
The fuel cell according to claim 1 or 2, wherein the metal layer is made of an alloy containing indium and / or gallium.
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