JP4223082B2

JP4223082B2 - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法

Info

Publication number: JP4223082B2
Application number: JP07329997A
Authority: JP
Inventors: 光司池田; 小田　　敏夫; 小林　　廣道
Original assignee: NGK Insulators Ltd
Current assignee: NGK Insulators Ltd
Priority date: 1997-03-26
Filing date: 1997-03-26
Publication date: 2009-02-12
Anticipated expiration: 2017-03-26
Also published as: JPH10264121A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、静電チャック等の金属部品内蔵セラミックス部材を含む、セラミックス焼結体を製造する方法およびこれに使用する成形装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
ホットプレス法によるセラミックスの加圧焼成法は、窒化珪素、炭化珪素、窒化アルミニウム等の各種のセラミックスの焼結のために使用されてきており、例えば磁気ヘッド用フェライト、強誘電性圧電セラミックス、透光性セラミックス、透光性圧電セラミックス等の電子材料や、セラミックスヒーター、セラミックス静電チャック、セラミックス高周波電極装置、セラミックスサセプター等の半導体製造用装置の基材を製造するのに使用されている。
【０００３】
セラミックスのホットプレス装置は、基本的には加圧機構と加熱機構とからなり、加圧機構には、通常は押し型とパンチとが含まれている。加圧機構の材質は、セラミックスの粉末や成形体の加熱条件で、例えば１０００〜２０００℃の温度下で、所定の圧力に耐えるだけの十分な機械的強度を備え、セラミックスの粉末等と化学反応を起こさないことが求められる。こうした材料として、例えば黒鉛が使用されている。
【０００４】
本出願人は、特開平５−３１８４２７号公報において、スリーブの内側面と、パンチの成形体と接触する表面とを、グラファイトホイル等の耐熱性箔片によって被覆することを提案した。これは、高温、高圧下で、スリーブやパンチとセラミックスとの化学反応による生成物や、セラミックスが、スリーブやパンチに強固に付着するのを防止する上で、極めて有効な方法であった。
【０００５】
また、本出願人は、特願平７−２１８１５８号明細書において、セラミックスヒーター、セラミックス静電チャック、セラミックス高周波電極装置、セラミックスサセプター等の半導体製造用装置の基材を製造するために、窒化アルミニウムセラミックスをホットプレスすることを開示している。この公報に記載の方法においては、型内に窒化アルミニウム粉末の成形体を収容するのに際して、成形体とスリーブとの間、成形体とスペーサーとの間に、グラファイトホイルを被覆し、この被覆によって成形体の周囲の雰囲気を制御し、かつ成形体とスリーブおよびスペーサーとの反応を防止している。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、ホットプレス法で、静電チャック電極等の金属電極が埋設されたセラミックス部材を製造していく過程で、次の問題点が新たに発生してくることが判明した。即ち、通常は、ホットプレスに供するための成形体を一軸加圧成形法等によって作製する必要があった。本発明者は、窒化アルミニウム等のセラミックス粉体を一軸加圧成形して成形体を得、この成形体をホットプレスに供していた。
【０００７】
しかし、セラミックス粉体、例えば窒化アルミニウム粉体には成形しにくい材料も多い。本発明者は、セラミックス粉体中にバインダーを混合して造粒することも検討したが、目的とする製品の性状によっては、このような造粒粉末を使用できない場合もある。一軸加圧成形用の金型内に、このような成形性の悪い粉体を充填し、多大な圧力を加えて成形を行うと、金型に対して成形体が強固に付着する。
【０００８】
このように、金型の加圧面に対して成形体が強固に付着している上に、成形体を構成する原料粉体の間の接着力が小さい条件下では、金型から成形体を取り除くために力を加えると、成形体の内部にクラックやラミネーションが入りやすい。こうした成形体を焼結させて得た焼結体中には、この成形体中のクラックやラミネーションに起因する欠陥が残留するために、不良品となる。
【０００９】
これを防止するために、本発明者は、金型の内側面に離型剤を塗布したり、あるいは原料粉体中に予め離型剤を含有させることを試みた。しかし、この場合には、離型剤は通常高分子化合物からなっているので、離型剤が成形体中に含有されていたり、あるいは成形体の表面近傍に付着していると、成形体を焼結させた後に、焼結体中に不純物として残留する。特に、本発明者が製造を試みている各種の機能性セラミックス、例えば半導体製造装置用のサセプター用に使用するセラミックス等においては、焼結体中に残留する少量の不純物によって焼結体の性状が変化するので、許容できない。
【００１０】
このため、成形体を焼結させる前に、成形体を仮焼して離型剤を飛散させる必要がある。しかし、仮焼工程を行うための時間、設備、エネルギー等が必要になるために、量産の観点から好ましくない。しかも、たとえ成形体を本焼成する前に仮焼しても、離型剤の成分が焼結体中に不純物として残留する傾向がある。
【００１１】
本発明の課題は、セラミックスの原料粉体を一軸加圧成形法で成形することによって成形体を得、この成形体を焼結させるセラミックス焼結体の製造方法において、成形体を型から離型したときに、成形体中にクラックやラミネーションが発生しにくいような方法を提供することである。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明は、金属部品が埋設されている窒化アルミニウム焼結体の製造方法において、成形用の原料粉としてバインダーを実質的に含有していない窒化アルミニウム粉末を用い、一軸加圧成形用の下型の上に支持板を配置し、前記支持板の上に前記原料粉体と非反応性の材料であるカーボンからなるシート状物を設置した状態で前記原料粉末を敷設し、一軸加圧成形することによって、前記支持板、前記シート状物及び前記成形体との積層体を得、前記支持板上にそれらを積層した状態で前記支持板を前記下型から離型する、さらにシート状物および成形体との積層体を一緒にホットプレスする工程を含むものであって、
前記一軸加圧成形用の上型の下に一軸加圧成形の方向と略垂直に延びる離型板を配置し、この離型板の下側にも原料粉体と非反応性の材料であるカーボンからなるシート状物を配置し、その下側に原料粉体を収容した状態で原料粉体を一軸加圧成形することによって、前記支持板、前記成形体、前記シート状物および前記離型板を備える積層体を得ると共に、
前記成形体から前記支持板あるいは前記離型板を取り外すことなく、これら支持板、離型板、シート状物および成形体との積層体をそのままホットプレス用金型に収容し、前記支持板、前記離型板をスペーサーとして使用して前記ホットプレスを行う、ことを特徴とする。
【００１４】
本発明者は、一軸加圧成形法によって原料粉体を加圧成形するのに際して、下型の上に原料粉体を敷設するのではなく、下型の上にわざわざ余計な支持板を設置し、この支持板の上に原料粉体を敷設して一軸加圧成形してみた。これによって、一軸加圧成形後に、原料粉体の成形体と支持板とからなる積層体を生成させ、そして、型から成形体を離型するのに際して、型から前記の積層体を離型することを想到した。
【００１５】
この結果、従来のように、型から成形体を直接に離型する場合に比べて、成形体中に発生するクラックないしラミネーションが、離型剤、潤滑剤を特に使用することなく、著しく減少することを発見し、本発明に到達した。
【００１６】
以下、適宜図面を参照しつつ、本発明を更に詳細に説明する。
【００１７】
本発明の製造方法は、セラミックス全般に適用することができる。こうしたセラミックスとしては、窒化アルミニウム、窒化珪素、炭化珪素、窒化ホウ素、アルミナ等が好ましい。
【００１８】
セラミックスの原料粉体は、造粒粉末も含むが、バインダーを実質的に含有していないセラミックス粉末からなることが特に好ましい。このような粉体は、通常は粘着性が弱く、このために取扱い上に必要な強度を有する成形体を得るためには高い成形圧力を必要とするからである。
【００１９】
原料粉体の平均粒径は、０．５〜１００μｍとすることが特に好ましい。
【００２０】
本発明で使用する支持板は、目的とするセラミックスの焼成温度以上の融点を有し、かつセラミックスと実質的に反応しない材質からなることが好ましい。こうした材質としては、窒化ホウ素、カーボン等の他、モリブデン、タングステン、タンタル、ニオブ、ハフニウム等の、焼成温度で溶融しない高融点金属が好ましいが、カーボンが最も好ましい。
【００２１】
支持板の形態としては、平板状が最も好ましく、また一軸加圧成形の加圧方向に向かって実質的に垂直な支持面を有していることが好ましい。
【００２２】
一軸加圧成形に先立って、支持板と原料粉体との間に、原料粉体と非反応性の材料からなるシート状物を介在させることが特に好ましく、これによって、支持板と成形体との離型に際しても、成形体にクラック、ラミネーションを発生させるほどの応力が加わりにくくなる。
【００２３】
こうしたシート状物は、緻密なシート状物であってよく、または繊維、フェルトまたはクロスからなるシート状物であっても良い。
【００２４】
特に、カーボンからなるシート状物は、各種のセラミックス、特に窒化アルミニウム質セラミックスとの反応性が低い。しかも、半導体製造装置用の機能性セラミックスのような、金属不純物を極度に嫌う環境下で使用されるセラミックスにおいても、不純物となりにくい点で特に好ましい。
【００２５】
本発明において、成形体中に金属電極等の金属部品が埋設されている場合には、支持板上に原料粉体を敷設した状態で原料粉体を一軸加圧成形することによって予備成形体を得、予備成形体の上に金属部品を設置する。次いで、予備成形体上に、金属部品を覆うように原料粉体を敷設し、次いで予備成形体、金属部品および原料粉体を一軸加圧成形することによって金属部品埋設成形体を得ることが好ましい。
【００２６】
本発明によって得られるセラミックス部材の例としては、セラミックス基材中に抵抗発熱体を埋設したセラミックスヒーター、基材中に静電チャック用電極を埋設したセラミック静電チャック、基材中に抵抗発熱体と静電チャック用電極を埋設した静電チャック付きヒーター、基材中にプラズマ発生用電極を埋設した高周波発生用電極装置のような、能動型装置を例示できる。これらの装置は、半導体製造用装置として有用である。
【００２７】
前記の金属部品は、平面状の金属バルク材であることが最も好ましい。しかし、印刷法によって成形されたものも含む。金属部品は、セラミックスの焼成温度で安定な高融点金属、例えばタンタル，タングステン，モリブデン，白金，レニウム、ハフニウム及びこれらの合金によって形成することが好ましい。
【００２８】
金属部品を構成する金属バルク材としては、例えば、次のものを例示できる。
（１）平板状の金属バルク材。
（２）平板状の金属バルク材の中に多数の小空間が形成されているもの。
これには、多数の小孔を有する板状体からなる金属バルク材や、網状の金属バルク材を含む。多数の小孔を有する板状体としては、エッチングメタル、パンチングメタルを例示できる。
【００２９】
図１は、本発明によって製造できるセラミックス部材を例示する断面図であり、図２（ａ）は、図１のセラミックス部材のうち一部を切り欠いて示す斜視図であり、図２（ｂ）は、金網からなる電極７を示す斜視図である。
【００３０】
例えば略円盤形状のセラミックス部材１の基材６の内部に、金網７からなる金属電極４が埋設されている。半導体ウエハーの設置面１ａ側には、所定厚さの絶縁性誘電層（第一の部分）２が形成されている。基材６のうち支持部分（第二の部分）３側には、端子５が埋設されており、端子５が金属電極４に接続されている。端子５の端面が、基材６の裏面１ｂに露出している。
【００３１】
本実施例における金属電極４は、図２（ａ）、（ｂ）に示すような金網７によって形成されている。金網７は、円形の枠線７ａと、枠線７ａの内部に縦横に形成されている線７ｂとからなっており、これらの間に網目８が形成されている。
【００３２】
こうしたセラミックス部材を製造する方法について、図３〜図６を参照しつつ、更に説明する。
【００３３】
図３（ａ）、（ｂ）、図４（ａ）、（ｂ）および図５は、本発明のプロセスを説明するための概略断面図である。図３（ａ）に示すように、型１２、上型１０、下型１１によって、一軸加圧成形用の空間を形成する。ここで、下型１１の加圧面１１ａ上に、本発明に従って、平板形状の支持板１３を載置する。支持板１３の底面１３ｂが加圧面１１ａに接触している。支持板１３の上側の支持面１３ａ上に、原料粉体と非反応性の材料からなるシート状物１４を介して、セラミックスの原料粉体１５を所定高さになるまで収容する。
【００３４】
原料粉体１５の上から上型１０を下降させ、上型１０の加圧面１０ａとシート状物１３の支持面１３ａと間で原料粉体１５を圧縮し、図３（ｂ）に示すように、予備成形体１６Ａを得る。なお、予備成形体１６Ａの一方の主面１６ａは空間を向いており、他方の主面１６ｂはシート状物１４に接触している。
【００３５】
次いで、図４（ａ）に示すように、予備成形体１６Ａの上に金属電極４を設ける。次いで、予備成形体１６Ａ上に、金属電極４を覆うように、原料粉体１５を収容する。
【００３６】
次いで、図４（ｂ）に示すように、再び上型１０を下降させて一軸加圧成形を行い、成形体１８を得る。この金属電極埋設成形体１８は、相対的に薄い第一の部分の成形体１６と、相対的に厚い第二の部分の成形体１７と、金属電極４とからなっている。なお、１８ａ、１８ｂは成形体１８の加圧面であり、１８ｃは、成形体１８の側面の非加圧面である。
【００３７】
この状態で、成形体１８は、シート状物１４を介して、支持板１３の支持面１３ａに対して強く付着しており、一体の積層体１９をなしている。そして、上型１０を上昇させて型１２から取り外し、次いで下型１１を上昇させることによって、積層体１９の全体を型１２の外側へと露出させる。そして、本発明に従って、成形体１８を支持板１３から切り離すことなく、積層体１９を型１２および下型１１から離型し、図５に示すような、型から分離された積層体１９を得る。
【００３８】
型１２および下型１１から積層体を離型する時点では、下型１１等からの応力が主として支持板１３に対して集中的に加わるために、成形体１８の内部にはクラックやラミネーションが生ずるほどの応力が加わりにくい。そして、支持板１３はもともと十分な強度を有しているので、積層体１９の離型に必要な程度の応力に対しては、変形することなく十分に耐えることができる。
【００３９】
一方、図５に示すように、いったん型１１、１２から積層体１９を取り外した後は、成形体１８を支持板１３から取り外すことは、比較的に小さい応力で可能である。なぜなら、この時点では成形体１８の主面１８ｂが支持板１３の支持面１３ａに対して圧着しているだけであって、型内におけるように複数の相異なる方向から圧力を受けて成形体１８が型１２、下型１１や支持板１３に強固に付着していないからである。
【００４０】
また、場合によっては、支持板１３から成形体１８を取り外すことなく、支持板１３と成形体１８との積層体１９をそのままホットプレス用金型内に収容し、支持板１３をスペーサーとして使用してホットプレスを行うことも可能である。
【００４１】
なお、本発明においては、一軸加圧成形用の上型の下に一軸加圧成形の方向と略垂直に延びる離型板を配置し、この離型板の下側に原料粉体を収容した状態で原料粉体を一軸加圧成形することによって、支持板、前記成形体および離型板を備える積層体を得ることができる。
【００４２】
こうした態様について、図６（ａ）、（ｂ）を参照しつつ説明する。ただし、図６において、図３、図４に示した部材と同じ部材には同じ符号を付け、その説明は省略する。
【００４３】
本実施形態においては、まず、図３（ａ）、（ｂ）に示すようにして予備成形体１６Ａを得る。次いで、図４（ａ）に示すようにして、成形体１６Ａ上に、金属電極４を覆うように、原料粉体１５を収容する。この後、図６（ａ）に示すように、原料粉体１５上に、好ましくはカーボンからなるシート状物２０と、離型板２１とを載せる。
【００４４】
次いで，図６（ｂ）に示すように、離型板２１上に上型１０を載せ、上型１０の加圧面１０ａと離型板２１とを直接に接触させる。この状態で一軸加圧成形を行い、成形体１８を作製し、積層体２３を得る。
【００４５】
こうした実施形態によれば、上型１０を成形体１８から取り外すときに生じうる成形体１８の加圧面１８ａ周辺のクラックやラミネーションも、効果的に防止できる。
【００４６】
【実施例】
以下、更に具体的な実験結果について述べる。
（本発明例）
図３（ａ）、（ｂ）、図４（ａ）、（ｂ）および図５を参照しつつ説明した前記方法に従って、成形体１８を得た。具体的には、図３（ａ）に示すようなカーボン製の上型１０、下型１１、型１２を準備した。また、カーボン製の、厚さ１０ｍｍ、直径２１５ｍｍの円盤形状の支持板１３と、厚さ２５０μｍ、直径２１５ｍｍのカーボン製の緻密なシート状物１４とを準備した。
【００４７】
平均粒径１．０μｍの窒化アルミニウム粉末からなる原料粉体１５を、図３（ａ）に示すようにしてシート状物１４上に収容し、次いで２００ｋｇ／ｃｍ²の圧力で一軸加圧成形した。次いで、図４（ａ）に示すように、金属電極４を設置し、原料粉体１５を収容した。金属電極４としては、モリブデン製の網状電極を使用した。
【００４８】
次いで、図４（ｂ）に示すように、２００ｋｇ／ｃｍ²の圧力で一軸加圧成形し、積層体１９を得た。次いで、上型１０を上方へと移動させて型１２から除去し、次いで下型１１を上昇させ、積層体１９を型１２の外側へと露出させた。そして、下型１１から支持板１３を取り外し、図５の状態とした。そして、この積層体１９から支持板１３を取り外し、成形体１８を得た。
【００４９】
この成形体１８中には、クラックやラミネーションはまったく見られなかった。
【００５０】
次に、この成形体１８を、２分割スリーブおよびホットプレス型の中に収容し、この状態で成形体１８、スリーブ及びホットプレス型を焼成炉内に収容した。ホットプレス焼成段階においては、１８５０℃で２時間保持し、２００ｋｇ／ｃｍ²の圧力を加えた。
【００５１】
こうして得られた焼結体を分割して断面を露出させ、この断面を研磨して観察したが、クラックやラミネーションはまったく見られなかった。また、この焼結体から四点曲げ強度試験用の試料を切り出し、四点曲げ強度を測定したところ、３７０ＭＰａであった。
【００５２】
（比較例）
上記した本発明例と同様にして成形体１８を得、また焼結体を得た。ただし、図３、図４において、支持板１３およびシート状物１４は使用しなかった。こうして得られた成形体は、ラミネーションが２〜５本認められ、外周部にクラックや欠けも認められた。
【００５３】
また、この成形体を前記のように焼結して得られた焼結体について、分割して断面を露出させ、この断面を研磨して観察したところ、成形体中のクラックやラミネーションが原因と考えられる、すじ状の傷が認められた。また、この焼結体から四点曲げ強度試験用の試料を切り出し、四点曲げ強度を測定したところ、２４０ＭＰａであった。
【００５４】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明によれば、セラミックスの原料粉体を一軸加圧成形法で成形することによって成形体を得、この成形体を焼結させるセラミックス焼結体の製造方法において、成形体を型から離型したときに、成形体中にクラックやラミネーションが発生することを効果的に防止できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明によって製造できるセラミックス部材の一例を示す断面図である。
【図２】（ａ）は、図１のセラミックス部材を破断して示す斜視図であり、（ｂ）は、金属電極の一例を示す斜視図である。
【図３】（ａ）は、下型１１上に支持板１３およびシート状物１４を介して原料粉体１５を収容した状態を模式的に示す断面図であり、（ｂ）は、予備成形体を得た後の状態を模式的に示す断面図である。
【図４】（ａ）は、予備成形体１６Ａおよび金属電極４を覆うように原料粉体１５を収容した状態を模式的に示す断面図であり、（ｂ）は、成形体１８の成形を終えた後の状態を示す顔面図である。
【図５】成形体１８と支持板１３との積層体１９を離型した後の状態を示す断面図である。
【図６】（ａ）は、予備成形体１６Ａを成形した後に、原料粉体１５上に更にシート状物２０および離型板２１を敷設した状態を模式的に示す断面図であり、（ｂ）は、（ａ）において一軸加圧成形を行った後の状態を模式的に示す断面図である。
【符号の説明】
１セラミックス部材２第一の部分３第二の部分４金属電極１０上型１０ａ、１１ａ、１３ｂ、１８ａ、１８ｂ加圧面１１下型１２型１３支持板１３ａ支持面１４、２０シート状物１６第一の部分の成形体１６Ａ予備成形体１７第二の部分の成形体１８金属電極埋設成形体１９成形体１８と支持板１３との積層体２１離型板２３成形体１８、支持板１３および離型板２１の積層体

Claims

金属部品が埋設されている窒化アルミニウム焼結体の製造方法において、成形用の原料粉としてバインダーを実質的に含有していない窒化アルミニウム粉末を用い、一軸加圧成形用の下型の上に支持板を配置し、前記支持板の上に前記原料粉体と非反応性の材料であるカーボンからなるシート状物を設置した状態で前記原料粉末を敷設し、一軸加圧成形することによって、前記支持板、前記シート状物及び前記成形体との積層体を得、前記支持板上にそれらを積層した状態で前記支持板を前記下型から離型する、さらにシート状物および成形体との積層体を一緒にホットプレスする工程を含むものであって、
前記一軸加圧成形用の上型の下に一軸加圧成形の方向と略垂直に延びる離型板を配置し、この離型板の下側にも原料粉体と非反応性の材料であるカーボンからなるシート状物を配置し、その下側に原料粉体を収容した状態で原料粉体を一軸加圧成形することによって、前記支持板、前記成形体、前記シート状物および前記離型板を備える積層体を得ると共に、
前記成形体から前記支持板あるいは前記離型板を取り外すことなく、これら支持板、離型板、シート状物および成形体との積層体をそのままホットプレス用金型に収容し、前記支持板、前記離型板をスペーサーとして使用して前記ホットプレスを行う、ことを特徴とする、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。