JP4322566B2

JP4322566B2 - Fullerene-containing soot-like substance recovery device and recovery method thereof

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Publication number: JP4322566B2
Application number: JP2003176315A
Authority: JP
Inventors: 隆晴山本; 剛高倉
Original assignee: Mitsubishi Chemical Corp
Current assignee: Mitsubishi Chemical Corp
Priority date: 2002-06-20
Filing date: 2003-06-20
Publication date: 2009-09-02
Anticipated expiration: 2023-06-20
Also published as: JP2004075525A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、フラーレン含有すす状物質の回収装置及びその回収方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
特許文献１に記載されているように、フラーレンは、ダイヤモンド、黒鉛に次ぐ第三の炭素同素体の総称であり、Ｃ₆₀、Ｃ₇₀等に代表されるように５員環と６員環のネットワークを有する閉じた中空殻状の炭素分子である。フラーレンの存在が最終的に確認されたのは比較的最近の１９９０年のことであり、新しい炭素材料であるが、その特殊な分子構造ゆえに特異的な物理的性質を示すことが認められ、例えば、超硬材料への応用、医薬品への応用、超伝導材料への応用、半導体製造への応用等の広範囲な分野に渡り、革新的な用途開発が急速に展開されつつある。特に、フラーレンの中でもＣ₆₀及びＣ₇₀は比較的合成が容易であり、それゆえ今後の需要も爆発的に高まることが予想されている。
【０００３】
現在知られているフラーレンの製造方法としては、例えば、レーザ蒸着法、抵抗加熱法、アーク放電法、高周波誘導加熱法、燃焼法、ナフタレン熱分解法等が提案されている。そして、いずれの方法においても、フラーレンはすす状物質中に含まれて生成される。従って、生成したフラーレンを回収するには、先ず、フラーレン含有すす状物質を回収することが必要となる。
特に、フラーレンを製造する上で最も安価で、効率的な製造方法の一つとして考えられている燃焼法では、フラーレン含有すす状物質は、フラーレン製造炉から排出される高温の排ガス（主成分は一酸化炭素ガスと水蒸気）中に浮遊している。このため、この高温の排ガス中からフラーレン含有すす状物質を分離するには、セラミック製濾材を用いた高温用フィルタが使用されている。
【０００４】
【特許文献１】
特許第２８０２３２４号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、セラミック製濾材を用いた高温用フィルタは、振動等の機械的衝撃や、温度変化による熱的衝撃に対して破損し易いため極めて信頼性が低く、長期間にわたって安定して使用するという観点からは問題がある。また、セラミック製濾材の洗浄や交換等の保守や点検整備を考えても、セラミック製濾材が機械的衝撃に弱いという特性を備えているため、洗浄や交換といった保守や点検整備の作業性に劣るという問題を有している。
本発明はかかる事情に鑑みてなされたもので、長期間にわたって安定して高温の排ガス中からフラーレン含有すす状物質を捕集し回収することが可能なフラーレン含有すす状物質の回収装置及びその回収方法を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
前記目的に沿う第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置は、炭素含有化合物を酸素含有ガスの下で燃焼してフラーレンを製造するフラーレン製造炉から排出される高温の排ガスからフラーレン含有すす状物質を捕集して回収する回収装置において、前記フラーレン含有すす状物質を一面側に付着させ前記排ガスを他面側に透過させる複数の濾過エレメントを収納する回収装置本体と、前記回収装置本体の下部に設けられ付着させた前記フラーレン含有すす状物質を貯留する粉体貯留槽を有し、しかも、前記各濾過エレメントには焼結金属製濾材を使用している。なお、ここでフラーレンとは、前記したＣ₆₀、Ｃ₇₀の他に、例えばＣ₇₆、Ｃ₇₈、Ｃ₈₂、Ｃ₈₄、Ｃ₉₀、Ｃ₉₆等の高次フラーレンも含まれる（以下の発明においても同じ）。
【０００７】
濾過エレメントの濾材に焼結金属製濾材を使用することにより、振動等の機械的衝撃や、温度変化による熱的衝撃に対する濾過エレメントの破壊抵抗性を向上させることができる。また、破壊抵抗性が向上することにより、濾過エレメントの洗浄や交換といった保守や点検整備の作業が容易となる。
また、濾過エレメントとして端封状濾過エレメント、例えば、下端は閉塞されて上端に濾過された排ガスの排気口となる開口部を備えた筒状物（即ち、有底筒状又は有底円筒状）からなるものを使用するのが好ましい。
【０００８】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記焼結金属製濾材の濾過流量能力が０．２ｍ³ ／ｍ² ／分以上でしかも１０ｍ³ ／ｍ² ／分以下の範囲とするのが好ましい。
ここで、濾過流量能力が０．２ｍ³ ／ｍ² ／分未満の場合には、所定量のガスを流すために広大な濾過面積が必要となり、設備コストがかかるという問題がある。しかしながら、性能面では流速が遅い分フラーレン含有すす状物質の付着エネルギーが小さいため、逆洗時の効果が大きく濾過エレメント内への詰まりが少なく、連続運転が可能となるので、０．２ｍ³ ／ｍ² ／分に近い値が好ましい。従って、濾過流量能力が０．２ｍ³ ／ｍ² ／分以上６ｍ³ ／ｍ² ／分以下とするのが好ましい。実際の設備の制限から小型化を図る場合には、濾過流量能力を１〜５ｍ³ ／ｍ² ／分としてもよい。
【０００９】
なお、濾過流量能力が１０ｍ³ ／ｍ² ／分を超える場合には、濾過面積は小さくなるが、流速が速い分だけ付着エネルギーが大きいため、逆洗浄のエネルギーも大きい必要があり、大きなエネルギー（圧力）で逆洗を行っても濾過エレメントの回復が不可能の場合がある。なお、逆洗浄ガス流量は、濾過流量より大きいことが好ましい。
【００１０】
なお、逆洗時の圧力（Ｐｗ）は、濾過エレメントが目詰まりを起こして逆洗を開始する時の濾過エレメント差圧（逆洗開始圧力Ｐｓ、例えば１〜１．５ｋＰａ）の１０倍以上で１０００倍以下（例えば、０．５〜６ｋｇ／ｃｍ² ）とするのが好ましい。この理由は、逆洗時の圧力（Ｐｗ）が逆洗開始差圧（Ｐｓ）の１０倍未満である場合には、逆洗時のエネルギーが不足して詰まった異物の排出が困難であるからである。なお、ＰｗがＰｓの１０００倍を超えると、設備的に大きな動力を必要とし、また逆洗能力も飽和する。
【００１１】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記焼結金属製濾材の材質が高温耐熱金属であることが好ましい。高温耐熱金属で濾材を構成するので、濾過エレメントを高温下で長期間、安定して使用することができる。ここで、高温耐熱金属とは、例えば、ステンレス鋼、インコネル、ハステロイ、その他の耐熱合金鋼等の金属を指し、１２００℃以下（更に具体的には、３００〜７００℃）の温度で常用可能なものを指す。
【００１２】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記回収装置本体には調温部が設けられて該回収装置本体の表面温度を２０〜５００℃（更に好ましくは５０〜３００℃）に調整することが操業上好ましい。なお、この温度は回収装置の外側の表面温度であり、内部はもっと高温となって減圧されているので、含まれている水蒸気はガス状態を保っている。なお、回収装置本体の温度が５００℃を超えると、内部の温度も実質もっと高温になり、結果としてフラーレンの気体状態で存在して濾過エレメントによる回収が困難となる。
このため、調温部に、例えば、冷却媒体を流して回収装置本体の表面温度を好ましくは、３００℃以下、より好ましくは２００℃以下、更により好ましくは１００℃以下とする。なお、回収装置本体の表面温度を５００℃以下としたのは、回収装置本体に著しい熱変形が生じるのを防止するためである。
【００１３】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記粉体貯留槽には前記フラーレン含有すす状物質の貯留量を検知する粉面計と、該粉面計の検知信号により前記フラーレン含有すす状物質を前記粉体貯留槽から排出する排出手段を設けることが好ましい。
粉面計を使用することにより、粉体貯留槽に貯留されたフラーレン含有すす状物質を一定量ずつ排出することができ、フラーレン含有すす状物質の後処理工程の管理が容易となる。また、フラーレン含有すす状物質の排出を排出手段を使用して行うことにより、回収するフラーレン含有すす状物質と空気との接触を防止することができる。
【００１４】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記回収装置本体には前記各濾過エレメントの前記他面側から前記一面側にガスを流通させるガス供給手段を設けて、該一面側に付着しているフラーレン含有すす状物質を剥落させることができる。
各濾過エレメントの一面側に形成されるフラーレン含有すす状物質の付着層は濾過エレメントの一面側に密着して形成されるため、容易には剥落しない。このため、排ガスの透過を停止させて他面側から一面側に向けてガスを流通させるいわゆる逆洗することにより付着層と濾過エレメントの一面側との間に剥離層を形成させて付着層の落下を誘発することができる。
【００１５】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記ガス供給手段により流通させるガス（逆洗用のガス）は非酸化性ガスであることが好ましい。排ガス中には一酸化炭素ガスが含まれているため、高温の排ガスと酸素が混合すると一酸化炭素ガスが燃焼する恐れがある。このため、非酸化性ガスを使用して、一酸化炭素ガスの燃焼を防止する。なお、非酸化性ガスとしては。窒素ガス、炭酸ガス等の不活性ガス又はこれらの混合ガスが使用できる。
【００１６】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記回収装置本体には前記濾過エレメントを振動させる振動手段が設けられ、振動により前記各濾過エレメントに付着しているフラーレン含有すす状物質を剥落させることができる。
振動手段で濾過エレメントを振動させて濾過エレメントの一面側に形成された付着層を濾過エレメントの一面側から剥離させて落下を誘発することができる。
【００１７】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記回収装置本体の内部には隔壁が設けられ、前記複数の濾過エレメントが複数の濾過エレメント群に分割されていることが好ましい。なお、一つの濾過エレメント群が逆洗作業を行っている場合、他の濾過エレメント群は通常のすす状物質の濾過作業を行って、フラーレン含有すす状物質の回収を連続的に行っている。
隔壁を設けて濾過エレメントを複数の濾過エレメント群に分割することにより、分割された濾過エレメント群単位で逆洗浄を行うことができ、逆洗装置の設備の小型化及び高エネルギー化を図ることができる。この場合、一つの濾過エレメント群の操業を停止するので、その他の濾過エレメント群の濾過流速が上昇する結果となる。濾過時の流速が速くなるとすす状物質の付着エネルギーが高くなり、逆洗浄時のすす状物質の払い出しが悪くなる。また、濾過エレメント群の分割数が多いほど逆洗浄ガス量、即ち、逆洗浄に使用するガス量が小さくなり、製造炉に与える影響が小さくなる。
【００１８】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記回収装置本体には前記排ガスを前記各濾過エレメントの外表面側から内表面側に向けて透過させる排ガス透過手段を設けることが好ましい。
排ガスを各濾過エレメントの外表面側から内表面側に向けて透過（例えば、内部を外側に対して積極的に負圧にする）させることにより、フラーレン含有すす状物質を濾過エレメントの外表面側に効率的に付着させることができる。
【００１９】
第２の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収方法は、前記した第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置を用いたフラーレン含有すす状物質の回収方法において、前記各濾過エレメントに付着しているフラーレン含有すす状物質の剥落作業は、前記各濾過エレメント毎に実施する。このように、各濾過エレメント毎に実施すると、逆洗装置の配管等は複雑になるが、逆洗装置の能力を最小にでき、しかも操業中の逆洗による圧力変動を小さく抑えられる。
【００２０】
そして、第３の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収方法は、前記した第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置を用いたフラーレン含有すす状物質の回収方法において、前記各濾過エレメントに付着しているフラーレン含有すす状物質の剥落作業は、前記濾過エレメント群毎に行う。これによって、逆洗装置全体を支障のない範囲で小型化し、更に逆洗作業による回収装置内の圧力変動も小さくできる。
【００２１】
なお、本明細書において、回収装置は捕集装置も含む概念である。また、排ガスとはフラーレン製造炉から送出（排出）される燃焼ガス（従って、フラーレン含有すす状物質を含む）を意味し、更には、この排ガスからフラーレン含有すす状物質を捕集（除去）した後のガスを指す場合もある。
【００２２】
【発明の実施の形態】
続いて、添付した図面を参照しつつ、本発明を具体化した実施の形態につき説明し、本発明の理解に供する。
ここに、図１は本発明の第１の実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置の概念構成図、図２は本発明の第２の実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置の概念構成図である。
【００２３】
図１に示すように、本発明の第１の実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置１０は、フラーレン製造炉１１から排出される高温の排ガスからフラーレン含有すす状物質を付着させて捕集する複数の端封状濾過エレメント（濾過エレメントの一例）１２を収納する回収装置本体１３と、回収装置本体１３の下部に設けられ捕集したフラーレン含有すす状物質を貯留する粉体貯留槽１４とを有している。以下、これらについて詳細に説明する。
【００２４】
フラーレン製造炉１１は、例えば、円筒形状の側壁部１５と、側壁部１５の上部側に接続されたドーム状の炉頂部１６を有している。側壁部１５と炉頂部１６は、例えばステンレス鋼等の耐熱鋼で構成されており、その内周面側は、例えばアルミナ質の耐火煉瓦やアルミナ質の不定形耐火材等の耐火物でライニングされている。側壁部１５の下端側には、例えば、ステンレス鋼等の耐熱鋼で形成されたバーナ部１７が備えられ、バーナ部１７には炭素含有化合物を吐出する複数の供給口と、酸素含有ガスを吐出する複数の供給口がそれぞれ設けられている。また、炉頂部１６には、バーナ部１７から供給された炭素含有化合物が酸素含有ガスの下で燃焼した際に生成しフラーレン含有すす状物質が浮遊している排ガスをフラーレン製造炉１１から外部に排出する排ガス導出管１８が接続されている。なお、排ガス導出管１８の外側には水等の冷媒を使用して冷却を行う冷却手段の一例である水冷コイル１９が設けられている。
【００２５】
このような構成とすることにより、炭素含有化合物を燃焼させてフラーレンを含有したすす状物質を生成させると共に、このすす状物質が浮遊している排ガスをフラーレン製造炉１１から排ガス導出管１８を介してフラーレン製造炉１１の外部に排出することができる。また、排ガスは排ガス導出管１８内を流通する際に徐々に冷却されて、例えば、フラーレン製造炉１１から排出された際に５００〜１４００℃の温度であった排ガスは、排ガス導出管１８の出口側では２００〜８００℃にまで冷却される。
【００２６】
回収装置本体１３は、例えば、ステンレス鋼等の耐熱鋼で構成されており、側部２０と、天井部２１とを有している。側部２０の下部側には排ガス導出管１８の出口側が接続される排ガス導入孔２２が設けられている。また、側部２０には、流入口ａから熱媒体を流入させて流出口ｂから排出させることにより回収装置本体１３の表面温度を調整する調温部の一例である調温ジャケット２３が設けられている。流通させる熱媒体の種類、温度、流量、圧力を調整することにより回収装置本体１３の表面温度を２０〜５００℃に調整できる。
【００２７】
天井部２１には複数の端封状濾過エレメント１２が、その開口部２４側を外部（上方）に露出し、端封側を含むエレメント本体２５側を回収装置本体１３の内側に収納するように取付けられている。なお、各端封状濾過エレメント１２は筒状物（円筒状）からなって下端は閉塞され、上端が開放、即ち、濾過された排ガスの排気口となる開口部２４を備えている。
そして、天井部２１には、回収装置本体１３の内側でエレメント本体２５を複数の濾過エレメント群２６に分割する複数の隔壁２７が設けられている。なお、隔壁２７は、例えばステンレス鋼等の耐熱鋼で作製することができ、隔壁２７に水冷ジャケット等の冷却手段を設けてもよい。
【００２８】
端封状濾過エレメント１２の開口部２４には、端封状濾過エレメント１２の外表面側（一面側）から内表面側（他面側）に向けて排ガスを透過させる排ガス透過手段２８との接続口２９、及び端封状濾過エレメント１２の内表面側から外表面側に、例えば非酸化性ガスの一例である窒素ガスを流通させるガス供給手段３０との接続口３１が設けられている。また、エレメント本体２５には、例えば、ステンレス鋼、インコネル、ハステロイ等の高温耐熱金属で作製された焼結金属製濾材が設けられている。なお、焼結金属製濾材の開口気孔率、開口気孔径、開口気孔の連通状態を制御することにより、濾過流量能力を０．２ｍ³ ／ｍ² ／分以上としている。そして、その上限は１０ｍ³ ／ｍ² ／分とするのが好ましい。また更に、好ましくは、濾過流量能力が０．２ｍ³ ／ｍ² ／分以上６ｍ³ ／ｍ² ／分以下、実際の操業を考慮するならば、濾過流量能力を１〜５ｍ³ ／ｍ² ／分としてもよい。
【００２９】
この実施の形態に係る端封状濾過エレメント１２は、一端が閉じられた中空体（筒状物）を例示しているが、両端が開放された筒状体からなる濾過エレメントを使用してもよい。この場合、筒状体は垂直方向に配置され、上下に接続口を設けて、一方（例えば、上側）又は他方から吸引し、必要に応じて逆洗ガスを送ってもよい。なお、下方側を開放させることによって、濾過エレメントを通過した気化フラーレンの固化物が付着した場合には、重力によって下側から容易に排除できる。
【００３０】
そして、この実施の形態においては、濾過エレメントは垂直に配置されているが、水平に配置してもよく、この場合、濾過エレメントとして両端開放の筒状体を用い、両側から排ガスを吸引する等してフラーレン含有すす状物質を濾過することもできる。
更には、この実施の形態において、筒状の濾過エレメントは外側から内側に向けてガスを流しているが、筒状の濾過エレメントの内側から外側に向けてガスを流すようにしてもよい。この場合、筒状の濾過エレメントは下端が開放し、逆洗時に重力によって下方に落下させるのが好ましい。
【００３１】
排ガス透過手段（排ガス吸引手段）２８は、各端封状濾過エレメント１２の開口部２４に設けられた接続口２９に一端側が接続された排出配管３２と、排出配管３２に設けられた開閉バルブ３３と、排出配管３２の他端側が接続された排気ポンプ３４を有している。また、ガス供給手段３０は、各端封状濾過エレメント１２の開口部２４に設けられた接続口３１に一端側が接続された導入配管３５と、導入配管３５に設けられた開閉バルブ３６と、導入配管３５の他端側が接続されたガス加圧機３７とガス加圧機３７に窒素ガスを供給するガスタンク３８を有している。
【００３２】
このような構成とすることにより、開閉バルブ３６を閉じて排ガス透過手段２８の排気ポンプ３４を運転すると、フラーレン含有すす状物質が浮遊している排ガスをフラーレン製造炉１１から排ガス導出管１８を介して回収装置本体１３の排ガス導入孔２２から回収装置本体１３内に流入させることができる。そして、流入させた排ガスを端封状濾過エレメント１２のエレメント本体２５の外表面側から内表面側に透過させて、開口部２４を介して排出配管３２を経由し、排気ポンプ３４の出口から排出することができる。その結果、排ガス中に浮遊しているフラーレン含有すす状物質はエレメント本体２５の外表面側に付着して捕集される。
【００３３】
また、開閉バルブ３３を閉じ開閉バルブ３６を開けてガス加圧機３７を運転すると、窒素ガスを導入配管３５を介して開口部２４に供給して、端封状濾過エレメント１２のエレメント本体２５の内表面側に流入させて外表面側に透過させることができる。その結果、エレメント本体２５の外表面側に付着しているフラーレン含有すす状物質を剥落させることができる。なお、回収装置本体１３の表面温度は２０〜５００℃に調整され、排ガスの圧力は１気圧より十分低いので、排ガス中に含まれる水蒸気が凝縮することなく端封状濾過エレメント１２を通過していく。このため、エレメント本体２５の外表面側に付着しているフラーレン含有すす状物質が湿潤状態になることはない。
【００３４】
粉体貯留槽１４は、貯留槽本体３９と、貯留槽本体３９の下部に設けられた自動排出バルブ４０を介して接続している排出手段４１を有している。
貯留槽本体３９は、例えば、ステンレス鋼等の耐熱鋼で構成されており、その外周側には、流入口ｃから熱媒体を流入させて流出口ｄから排出させることにより貯留槽本体３９の表面温度を調整する調温ジャケット４２が設けられている。流通させる熱媒体の種類、温度、流量、圧力を調整することにより、貯留槽本体３９の表面温度を、回収装置本体１３の側部２０と同一温度（例えば、２０〜５００℃）に調整できる。このような構成とすることにより、エレメント本体２５の外表面側から剥落させたフラーレン含有すす状物質を、湿潤させないで貯留することができる。また、貯留槽本体３９には、粉面計の一例である熱電対４３が設けられている。
【００３５】
ガス供給手段３０を使用してエレメント本体２５の外表面側に付着しているフラーレン含有すす状物質の剥落を順次行っていくと、貯留槽本体３９内のフラーレン含有すす状物質のレベルは徐々に上昇して、熱電対４３はフラーレン含有すす状物質で埋設される状態となる。このため、熱電対４３で検出される温度に変化が生じる。そこで、熱電対４３で貯留槽本体３９内の温度を常時検出することにより、検出される温度の変化から、貯留槽本体３９内のフラーレン含有すす状物質のレベル（貯留量）を検知することができる。なお、貯留槽本体３９の表面温度は２０〜５００℃に調整されているので、排ガス中に含まれる水蒸気が凝縮することはない。このため、貯留槽本体３９内に貯留されているフラーレン含有すす状物質が湿潤状態になることを防止できる。
【００３６】
排出手段４１は、自動排出バルブ４０に接続した一次保留槽４４と、自動開閉バルブ４５を介して一次保留槽４４に接続した回収ボックス４６と、一次保留槽４４、回収ボックス４６内の圧力を調整する排気ポンプ４７と、自動排出バルブ４０及び自動開閉バルブ４５の開閉動作、並びに排気ポンプ４７の運転を制御する制御部４８とを有している。一次保留槽４４は、例えば、ステンレス鋼で作製することができ、排気配管４９を介して排気ポンプ４７に接続されている。排気配管４９には上流側から順に圧力ゲージ５０、自動開閉バルブ５１が設けられ、圧力ゲージ５０の出力信号は制御部４８に入力されている。ここで、制御部４８には、例えば、シーケンスコントローラを使用することができる。また、自動開閉バルブ５１は制御部４８に接続されている。
【００３７】
回収ボックス４６は例えば、ステンレス鋼で作製することができ、排気配管５２を介して排気ポンプ４７に接続されている。また、排気配管５２には自動開閉バルブ５３が設けられている。なお、一次保留槽４４と回収ボックス４６には、それぞれ窒素ガスを供給する図示しないガス供給配管が設けられている。
このような構成とすることにより、貯留槽本体３９内に貯留されているフラーレン含有すす状物質の貯留レベルが所定のレベルに達したことを検知し、一次保留槽４４、回収ボックス４６内の圧力を回収装置本体１３内の圧力と同一値に調整して、回収装置本体１３側で行う排ガス中のフラーレン含有すす状物質の捕集作業と並行させて貯留槽本体３９内に貯留されているフラーレン含有すす状物質を一次保留槽４４内に移動させることができる。更に、一次保留槽４４内に移動させたフラーレン含有すす状物質を、回収ボックス４６内に移動させることができる。
【００３８】
続いて、本発明の第１の実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置１０を適用したフラーレン含有すす状物質の回収方法について説明する。
先ず、自動排出バルブ４０、自動開閉バルブ４５、５１、５３、開閉バルブ３６を閉じ、開閉バルブ３３を開けて排気ポンプ３４を運転し、フラーレン製造炉１１内を減圧状態にする。回収装置本体１３の側部２０に設けられた調温ジャケット２３の流入口ａから水蒸気を流入させ流出口ｂから排出させて回収装置本体１３の表面温度を、例えば２００℃に調整する。また、貯留槽本体３９に設けられた調温ジャケット４２の流入口ｃから水蒸気を流入させ流出口ｄから排出させて貯留槽本体３９の表面温度を、例えば２００℃に調整する。更に、排ガス導出管１８の外側に設けられた水冷コイル１９に水を流通させて、排ガス導出管１８を冷却する。
【００３９】
次いで、フラーレン製造炉１１のバーナ部１７に炭素含有化合物の一例であるトルエンと酸素含有ガスの一例である酸素とアルゴンの混合ガスを供給し、燃焼させてフラーレンを含有しているすす状物質を生成させる。生成したフラーレン含有すす状物質は、同時に発生した排ガス（主成分は一酸化炭素ガス、水蒸気）中に浮遊した状態で排ガス導出管１８を経由して、回収装置本体１３内に流入する。なお、排ガスは排ガス導出管１８内を移動中に冷却され、例えば、排ガス導出管１８に流入する際に約１４００℃であった排ガスの温度は、回収装置本体１３内に流入する際には４００℃（３００〜５００℃であるのが好ましい）にまで冷却されている。
【００４０】
回収装置本体１３内に流入した排ガスは、回収装置本体１３内に設けられた隔壁２７により流れが分岐され、各濾過エレメント群２６には均等に排ガスが流れる。濾過エレメント群２６を構成している各端封状濾過エレメント１２では、エレメント本体２５の外表面側から内表面側に向けて排ガスが透過するので、排ガス中に浮遊しているフラーレン含有すす状物質はエレメント本体２５の外表面側で捕集され付着する。一方、エレメント本体２５の内表面側に達した排ガスは、排出配管３２を経由して排気ポンプ３４の出口から排出される。
【００４１】
回収装置本体１３内への排ガスの流入が続くと、回収装置本体１３の温度は徐々に上昇していく。このため、回収装置本体１３の表面温度が２００℃となるように、調温ジャケット２３の流入口ａから流入する水蒸気の温度を徐々に低下させる。回収装置本体１３内には４００℃の排ガスが流入するので、最終的には調温ジャケット２３の流入口ａからは水を流入させて、回収装置本体１３の表面温度を２００℃に保つ。また、貯留槽本体３９の表面温度も、徐々に上昇していくので、調温ジャケット４２の流入口ｃから流入する水蒸気の温度を徐々に低下させ、最終的には調温ジャケット４２の流入口ｃからは水を流入させて、貯留槽本体３９の表面温度を２００℃に保つ。
【００４２】
所定時間排ガスを流通させた後、各濾過エレメント群２６毎にエレメント本体２５の外表面側に付着したフラーレン含有すす状物質の剥落作業を行う。先ず、ガスタンク３８より窒素ガスをガス加圧機３７に導入して所定のガス圧力（例えば、０．００１〜０．１ＭＰａ）まで加圧する。次いで、剥落作業を行う濾過エレメント群２６に所属する各端封状濾過エレメント１２の開口部２４に設けられた接続口２９に接続された排出配管３２の開閉バルブ３３を全て閉じる。そして、接続口３１に接続された導入配管３５に設けられた開閉バルブ３６を開けると、窒素ガスは導入配管３５内を流通し開口部２４を経由してエレメント本体２５の内側に流入する。
【００４３】
窒素ガスは、エレメント本体２５の内表面側から外表面側に流出し、その際、外表面側に形成されているフラーレン含有すす状物質の付着層を浮き上がらせて剥落させる。なお、流出した窒素ガスは排ガス中に混入し、フラーレン含有すす状物質の捕集作業を行っている他の濾過エレメント群２６に所属するエレメント本体２５を透過し、排気ポンプ３４の出口から排出される。所定時間窒素ガスを流出させて剥落作業が終了すると、開閉バルブ３６を閉じガス加圧機３７を停止させて、開閉バルブ３３を開ける。開閉バルブ３３を開けることにより、剥落作業の終了した濾過エレメント群２６でのフラーレン含有すす状物質の捕集作業が再開される。
【００４４】
次に、残りの各濾過エレメント群２６に対して、上記と同様の作業を順次行ない各エレメント本体２５の外表面側に付着したフラーレン含有すす状物質の剥落作業を行っていく。
剥落させたフラーレン含有すす状物質は、貯留槽本体３９内に貯留されていく。貯留槽本体３９に設けられている熱電対４３は、当初、貯留槽本体３９内を流通している排ガスの温度を検出しているが、フラーレン含有すす状物質の貯留量が徐々に増えて熱電対４３がフラーレン含有すす状物質で埋設される状態になると、熱電対４３はフラーレン含有すす状物質の温度を検出することになる。このため、検出される温度が変化する。この温度変化が制御部４８に入力されると、排気ポンプ４７を運転し、自動開閉バルブ５１を開けて一次保留槽４４内を排気する。このとき、一次保留槽４４内に空気等の酸素含有ガスが存在している場合は、図示しないガス供給配管から窒素ガスを流入させてガス置換を行ってから排気する。一次保留槽４４内の圧力を圧力ゲージ５０で検知しながら、回収装置本体１３内と同一の圧力となった時点で自動開閉バルブ５１を閉じて排気を停止する。
【００４５】
次いで、自動排出バルブ４０を開けて、フラーレン含有すす状物質を一次保留槽４４内に移動させ、自動排出バルブ４０を閉じる。自動開閉バルブ５３を開けて回収ボックス４６内を排気し、一次保留槽４４よりも減圧状態になった時点で自動開閉バルブ５３を閉じる。その後、自動開閉バルブ４５を開けて、一次保留槽４４内のフラーレン含有すす状物質を回収ボックス４６内に移動させて、自動開閉バルブ４５を閉じる。次いで、図示しないガス供給配管から窒素ガスを回収ボックス４６内に流入させて、内部を大気圧と同圧にして封じる。その後、回収ボックス４６を自動開閉バルブ４５から切り離して、フラーレン含有すす状物質の処理工程に移動する。
【００４６】
図２に示すように、本発明の第２の実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置５４は、各端封状濾過エレメント１２を振動させる振動手段の一例である加振機５５が設けられていることが特徴である。なお、第１の実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置１０と同一の構成要素には同一の符号を付して詳細な説明は省略する。
端封状濾過エレメント１２を、例えば、加振機５５を介して天井部２１に取付けることにより、端封状濾過エレメント１２を直接振動させることができ、端封状濾過エレメント１２のエレメント本体２５の外表面側に付着しているフラーレン含有すす状物質を効率よく剥落させることができる。
【００４７】
第２の実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置５４を使用したフラーレン含有すす状物質の回収方法では、加振機５５により端封状濾過エレメント１２を振動させることと、端封状濾過エレメント１２を介して回収装置本体１３内の排ガスを排気ポンプ３４で排気することをそれぞれ独立してできることが特徴となっている。このため、端封状濾過エレメント１２を振動させながら排ガス中のフラーレン含有すす状物質の捕集を同時に行うことができ、より効率的にフラーレン含有煤状物質の捕集が可能となる。ただし、第２の実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置５４を適用したフラーレン含有すす状物質の回収方法は、エレメント本体２５の外表面側に付着しているフラーレン含有すす状物質の剥落を加振機５５で端封状濾過エレメント１２を振動させて行うこと以外は第１の実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収方法と実質的に同じであるので、詳細な説明は省略する。
【００４８】
【実施例】
続いて、図１に示すようなフラーレン含有すす状物質の回収装置１０を使用して、本発明の作用、効果を確認するために行った実施例について説明する。
図３は本発明の一実施例に使用した端封状濾過エレメント１２の空気流比に対する圧力損失を示すが、ステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）の焼結合金を使用し、その実質厚みは０．５６ｍｍであり、空気流量１Ｌ／ｃｍ² ／分に対して約１ｋＰａの圧損となる。端封状濾過エレメント１２（円筒状）の外径は６５ｍｍで、長さは２５００ｍｍであり、このような端封状濾過エレメント１２を１つの装置で７８本使用した。これらの端封状濾過エレメント１２を６群に分け、それぞれの濾過エレメント群に導入配管３５、開閉バルブ３６を介してガス加圧機３７を接続し、逆洗が順次できるようにした。
【００４９】
各濾過エレメント群の内側には圧力センサーが設けられ、回収装置本体１３内で端封状濾過エレメント１２の外側に設けられた圧力センサーとの差圧が１〜１．５ｋＰａ（逆洗開始圧力）を超えた場合、他の濾過エレメント群が逆洗作業を行っていないことを条件にして、開閉バルブ３６を作動させて該当する濾過エレメント群の逆洗作業（端封状濾過エレメント１２の内側から外に向けて圧力０．４ＭＰａの窒素ガス等の不活性ガスを流す作業）を行っている。逆洗作業の時間は約２〜１０分程度とした。この場合、開閉バルブ３６をオンオフしてパルス状の圧力を各端封状濾過エレメント１２内にかけるようにしてもよい。複数の濾過エレメント群の圧力が同時に又は少しの時間を置いて逆洗開始圧力を超えた場合には、先にオンになった濾過エレメント群、前回先に逆洗を行った濾過エレメント群を選択して逆洗を行い、この濾過エレメント群の逆洗作業が終わった後に、次の濾過エレメント群の逆洗作業をするようにプログラムが設定されている。
【００５０】
実施例における導入配管３５内のガス流量は４０Ｎｍ³ ／時間で、そのガス温度は４５０℃であった。この時、回収装置本体１３内で端封状濾過エレメント１２の外側の圧力は４．６ｋＰａであった。
これによって、フラーレン含有すす状物質が各端封状濾過エレメント１２の外側表面に付着し濾過が行われる。いずれかの濾過エレメント群の内外の圧力が、逆洗開始圧力を超えた場合には、前記した逆洗作業を行う。逆洗作業が完了した後の、濾過エレメント群の内外の圧力差は、０．６ｋＰａであり、逆洗直前時の圧力差は１〜１．５ｋＰａであった。
以上の作業を繰り返して、１２０時間に１３３ｋｇのフラーレン含有すす状物質を回収（捕集）した。端封状濾過エレメント１２の外側にはすす等の付着はなく、連続的に操業ができた。
【００５１】
以上、本発明に係る実施の形態及び実施例を説明したが、本発明は、この実施の形態や実施例に限定されるものではなく、例えば、粉面計に熱電対を使用したが、振動体がフラーレン含有すす状物質で埋設された際に振動数変化を検出する振動型の粉面計を使用することも可能である。フラーレン含有すす状物質の剥落作業を濾過エレメント群毎に行ったが、各濾過エレメント毎に行ってもよい。また、加振機を各濾過エレメント毎に設けたが、濾過エレメントを取付ける天井部が振動するように天井部に設けることも可能である。天井部を振動させることにより、全濾過エレメントを同時に振動させてフラーレン含有すす状物質の付着層を同時に剥落させることができる。更に、発明の要旨を変更しない範囲での変更は可能であり、前記したそれぞれの実施の形態や変形例の一部又は全部を組み合わせて本発明のフラーレン含有すす状物質の回収装置及びその回収方法を構成する場合にも本発明は適用される。
【００５２】
【発明の効果】
請求項１〜１３記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、フラーレン製造炉からの燃焼ガス（排ガス）からフラーレン含有すす状物質を濾過して捕集（回収）する濾過エレメントに焼結金属を用いているので、濾過エレメントの熱や雰囲気等に対する破壊抵抗性を向上させることができ、長期間にわたって安定して使用することが可能になると共に、メンテナンスの作業性を向上させることが可能となる。その結果、フラーレン含有すす状物質の捕集及び回収を低コストで行うことが可能となる。
【００５３】
請求項２記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、焼結金属製濾材の濾過流量能力を０．２ｍ³ ／ｍ² ／分以上でしかも１０ｍ³ ／ｍ² ／分以下の範囲としているので、通過する排ガスの速度を適当に制御しながら、装置を極端に大型化させない範囲でフラーレン含有すす状物質を濾し取ることができる。特に、その焼結金属製濾材の濾過流量を１０ｍ³ ／ｍ² ／分以下としているので、排ガス中に含まれるフラーレン含有すす状物質の食い込みエネルギーが大きくなく、結果として、適当な圧力の逆洗を行うことによって、濾過エレメントを元の状態に回復させることができ、これによって、濾過エレメントを繰り返し長期間使用することができる。
【００５４】
請求項３記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、焼結金属製濾材の材質が高温耐熱金属であるので、濾過エレメントを高温下で長期間、安定して使用することができ、メンテナンスの経費を低減させることが可能となる。
【００５５】
請求項４記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、回収装置本体には調温部が設けられ回収装置本体の表面温度を２０〜５００℃に調整するので、貯留中のフラーレン含有すす状物質が湿潤状態となるのを防止でき、フラーレン含有すす状物質の取扱性の低下を防止することが可能となる。
【００５６】
請求項５記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、粉体貯留槽にはフラーレン含有すす状物質の貯留量を検知する粉面計と、粉面計の検知信号によりフラーレン含有すす状物質を粉体貯留槽から排出する排出手段が設けられているので、フラーレン含有すす状物質の捕集と回収を並行して行うことができ、フラーレン含有すす状物質の捕集及び回収を効率的に行うことが可能となる。
【００５７】
請求項６記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、回収装置本体には各濾過エレメントの他面側から一面側にガスを流通させるガス供給手段が設けられ、一面側に付着しているフラーレン含有すす状物質を剥落させるので、濾過エレメントに付着したフラーレン含有すす状物質の回収を確実に行うことが可能となる。更に、排ガスの透過方向と逆方向からガスを流通させるため、濾過エレメントの連通孔に入り込んだフラーレン含有すす状物質を吹き飛ばすことができて、濾過エレメントの排ガス透過機能の低下を回復させることができる。
【００５８】
請求項７記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、ガス供給手段により流通させるガスは非酸化性ガスであるので、排ガスに燃焼が発生せず、フラーレン含有すす状物質を安定して回収することが可能となる。更に、ガスがフラーレン製造炉側に逆流してもフラーレンの製造プロセスに与える影響を少なくすることができる。
【００５９】
請求項８記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、回収装置本体には濾過エレメントを振動させる振動手段が設けられ、振動により各濾過エレメントに付着しているフラーレン含有すす状物質を剥落させるので、濾過エレメントに付着したフラーレン含有すす状物質の回収を確実に行うことが可能となる。更に、フラーレン含有すす状物質の捕集とその付着層の剥落を同時に行うことができる。
【００６０】
請求項９記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、回収装置本体の内部には隔壁が設けられ、複数の濾過エレメントが複数の濾過エレメント群に分割されているので、濾過エレメントに付着したフラーレン含有すす状物質の剥落と、濾過エレメントによるフラーレン含有すす状物質の捕集を並行して行うことができ、フラーレン製造炉を連続運転しながらフラーレン含有すす状物質の回収を効率的に行うことが可能となる。
【００６１】
請求項１０記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、回収装置本体には排ガスを各濾過エレメントの外表面側から内表面側に向けて透過させる排ガス透過手段が設けられているので、フラーレン含有すす状物質を濾過エレメントの外表面側に付着させることができ、フラーレン含有すす状物質の捕集や濾過エレメントのメンテナンスにおける操作性を向上させることが可能となる。
【００６２】
請求項１１及び１２記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、濾過エレメントを端封状濾過エレメントとしているので、片側からのみの吸引又は排気で比較的簡単な構造の装置が構成できる。特に、端封状濾過エレメントを閉塞側を下にして垂直に立てて使用する場合には、構造がより簡略化される。
【００６３】
請求項１４記載のフラーレン含有すす状物質の回収方法は、請求項１〜１３記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置を用いて、各濾過エレメントに付着しているフラーレン含有すす状物質の剥落作業は各濾過エレメント毎に実施するようにしており、請求項１５記載のフラーレン含有すす状物質の回収方法は、請求項９記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置を用い、各濾過エレメントに付着しているフラーレン含有すす状物質の剥落作業は、濾過エレメント群毎に行っているので、フラーレン製造炉の運転を継続しながら、各濾過エレメントを個別又は群に別けて逆洗を行うことができる。
更には、逆洗用のガスの流量が少なくなり、機器全体の経済性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置の概念構成図である。
【図２】本発明の第２の実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置の概念構成図である。
【図３】本発明の実施例に使用した濾過エレメントの特性を示すグラフである。
【符号の説明】
１０：フラーレン含有すす状物質の回収装置、１１：フラーレン製造炉、１２：端封状濾過エレメント、１３：回収装置本体、１４：粉体貯留槽、１５：側壁部、１６：炉頂部、１７：バーナ部、１８：排ガス導出管、１９：水冷コイル、２０：側部、２１：天井部、２２：排ガス導入孔、２３：調温ジャケット、２４：開口部、２５：エレメント本体、２６：濾過エレメント群、２７：隔壁、２８：排ガス透過手段、２９：接続口、３０：ガス供給手段、３１：接続口、３２：排出配管、３３：開閉バルブ、３４：排気ポンプ、３５：導入配管、３６：開閉バルブ、３７：ガス加圧機、３８：ガスタンク、３９：貯留槽本体、４０：自動排出バルブ、４１：排出手段、４２：調温ジャケット、４３：熱電対、４４：一次保留槽、４５：自動開閉バルブ、４６：回収ボックス、４７：排気ポンプ、４８：制御部、４９：排気配管、５０：圧力ゲージ、５１：自動開閉バルブ、５２：排気配管、５３：自動開閉バルブ、５４：フラーレン含有すす状物質の回収装置、５５：加振機[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a fullerene-containing soot-like substance recovery device and a recovery method thereof.
[0002]
[Prior art]
As described in Patent Document 1, fullerene is a general term for a third carbon allotrope after diamond and graphite, and C ₆₀ , C ₇₀ It is a closed hollow shell-like carbon molecule having a network of five-membered rings and six-membered rings as represented by, for example. The existence of fullerene was finally confirmed in the relatively recent 1990, a new carbon material, but due to its special molecular structure, it has been found to exhibit specific physical properties, for example Innovative application development is rapidly being developed across a wide range of fields, including application to superhard materials, application to pharmaceuticals, application to superconducting materials, and application to semiconductor manufacturing. In particular, among fullerenes, C ₆₀ And C ₇₀ Is relatively easy to synthesize, and therefore it is expected that future demand will increase explosively.
[0003]
As a currently known fullerene production method, for example, a laser vapor deposition method, a resistance heating method, an arc discharge method, a high frequency induction heating method, a combustion method, a naphthalene pyrolysis method and the like have been proposed. In either method, fullerene is produced by being included in soot-like material. Therefore, in order to recover the produced fullerene, it is first necessary to recover the fullerene-containing soot-like substance.
In particular, in a combustion method considered as one of the cheapest and most efficient production methods for producing fullerenes, fullerene-containing soot-like substances contain high-temperature exhaust gas (the main component is exhausted from a fullerene production furnace). Suspended in carbon monoxide gas and water vapor). For this reason, in order to separate the fullerene-containing soot-like substance from this high-temperature exhaust gas, a high-temperature filter using a ceramic filter medium is used.
[0004]
[Patent Document 1]
Japanese Patent No. 2802324
[0005]
[Problems to be solved by the invention]
However, high-temperature filters using ceramic filter media are very unreliable because they are easily damaged by mechanical shocks such as vibrations and thermal shocks due to temperature changes. There is a problem. Also, considering maintenance and inspection maintenance such as cleaning and replacement of ceramic filter media, the ceramic filter media has the characteristic that it is vulnerable to mechanical shock, so it is inferior in maintenance and inspection maintenance work such as cleaning and replacement. Has the problem.
The present invention has been made in view of such circumstances, and a fullerene-containing soot-like substance recovery apparatus capable of collecting and recovering fullerene-containing soot-like substances from high-temperature exhaust gas stably over a long period of time and its recovery It aims to provide a method.
[0006]
[Means for Solving the Problems]
The fullerene-containing soot-like substance recovery device according to the first invention that meets the above-mentioned object is a fullerene-containing substance from a high-temperature exhaust gas discharged from a fullerene production furnace that produces a fullerene by burning a carbon-containing compound under an oxygen-containing gas. In a recovery apparatus for collecting and recovering soot-like substances, a recovery apparatus main body containing a plurality of filtration elements that attach the fullerene-containing soot-like substances on one side and allow the exhaust gas to pass to the other side, and the recovery apparatus A powder storage tank for storing the fullerene-containing soot-like substance attached to and attached to the lower part of the main body is provided, and a sintered metal filter medium is used for each of the filter elements. Here, fullerene means C as described above. ₆₀ , C ₇₀ Besides, for example, C ₇₆ , C ₇₈ , C ₈₂ , C ₈₄ , C ₉₀ , C ₉₆ Higher order fullerenes such as are also included (the same applies to the following inventions).
[0007]
By using a sintered metal filter medium for the filter element, it is possible to improve the fracture resistance of the filter element against mechanical shock such as vibration or thermal shock due to temperature change. In addition, since the resistance to breakage is improved, maintenance and inspection work such as cleaning and replacement of the filter element are facilitated.
Also, an end-sealed filter element as the filter element, for example, a cylindrical object having an opening serving as an exhaust port for exhaust gas that is closed at the lower end and filtered at the upper end (that is, a bottomed cylindrical shape or a bottomed cylindrical shape) It is preferable to use the one consisting of
[0008]
In the fullerene-containing soot-like material recovery apparatus according to the first invention, the filtration flow capacity of the sintered metal filter medium is 0.2 m. ^Three / M ² / M more than 10m ^Three / M ² / Min or less is preferable.
Here, filtration flow capacity is 0.2m ^Three / M ² In the case of less than 1 minute, there is a problem that a large filtration area is required for flowing a predetermined amount of gas, and the equipment cost is increased. However, in terms of performance, the adhesion energy of fullerene-containing soot-like substances is small due to the slow flow rate, so the effect at the time of backwashing is large and clogging in the filter element is small, and continuous operation is possible. ^Three / M ² A value close to / min is preferred. Therefore, filtration flow capacity is 0.2m ^Three / M ² / M or more 6m ^Three / M ² / Min or less. When downsizing due to actual equipment limitations, the filtration flow capacity is 1 to 5m. ^Three / M ² / Min.
[0009]
The filtration flow capacity is 10m ^Three / M ² When the flow rate exceeds / min, the filtration area becomes small. However, since the adhesion energy is larger by the faster flow rate, the energy for backwashing must be larger. Even if backwashing is performed with large energy (pressure), the filtration element Recovery may not be possible. The backwash gas flow rate is preferably larger than the filtration flow rate.
[0010]
In addition, the pressure (Pw) at the time of backwashing is 10 times or more of the filtration element differential pressure (backwashing start pressure Ps, for example, 1 to 1.5 kPa) when the filtration element causes clogging and starts backwashing. 1000 times or less (for example, 0.5 to 6 kg / cm ² ) Is preferred. The reason for this is that when the backwash pressure (Pw) is less than 10 times the backwash start differential pressure (Ps), it is difficult to discharge the clogged foreign matter due to insufficient energy during backwash. It is. In addition, when Pw exceeds 1000 times of Ps, a large motive power is required for equipment, and the backwashing capacity is saturated.
[0011]
In the fullerene-containing soot-like material recovery device according to the first aspect of the present invention, it is preferable that a material of the sintered metal filter medium is a high-temperature heat-resistant metal. Since the filter medium is composed of a high-temperature heat-resistant metal, the filter element can be used stably for a long time at a high temperature. Here, the high-temperature heat-resistant metal refers to, for example, a metal such as stainless steel, Inconel, Hastelloy, and other heat-resistant alloy steels, and can be commonly used at a temperature of 1200 ° C. or less (more specifically, 300 to 700 ° C.). Refers to things.
[0012]
In the fullerene-containing soot-like substance recovery apparatus according to the first invention, the recovery apparatus main body is provided with a temperature control unit, and the surface temperature of the recovery apparatus main body is 20 to 500 ° C. (more preferably 50 to 300 ° C.). It is preferable in terms of operation to adjust to the above. In addition, since this temperature is a surface temperature outside the recovery device and the inside is further heated and depressurized, the contained water vapor is kept in a gas state. Note that when the temperature of the recovery device main body exceeds 500 ° C., the internal temperature also becomes substantially higher, and as a result, the fullerene is present in a gas state and is difficult to recover by the filter element.
For this reason, for example, a cooling medium is allowed to flow through the temperature adjustment unit, and the surface temperature of the recovery device body is preferably 300 ° C. or lower, more preferably 200 ° C. or lower, and even more preferably 100 ° C. or lower. The reason why the surface temperature of the recovery apparatus main body is set to 500 ° C. or less is to prevent significant thermal deformation of the recovery apparatus main body.
[0013]
In the fullerene-containing soot-like substance recovery device according to the first invention, the powder storage tank has a powder level meter for detecting a storage amount of the fullerene-containing soot-like substance, and the fullerene based on a detection signal of the powder level gauge. It is preferable to provide a discharge means for discharging the contained soot-like substance from the powder storage tank.
By using the powder level meter, the fullerene-containing soot-like substance stored in the powder storage tank can be discharged in a certain amount, and the post-treatment process of the fullerene-containing soot-like substance becomes easy. Further, by discharging the fullerene-containing soot-like substance using the discharge means, it is possible to prevent contact between the fullerene-containing soot-like substance to be recovered and air.
[0014]
In the fullerene-containing soot-like substance recovery device according to the first aspect of the present invention, the recovery device main body is provided with a gas supply means for circulating gas from the other surface side to the one surface side of each filtration element, The fullerene-containing soot-like substance adhering to can be peeled off.
Since the adhesion layer of the fullerene-containing soot-like substance formed on one surface side of each filter element is formed in close contact with the one surface side of the filter element, it does not easily peel off. For this reason, a permeation layer is formed between the adhering layer and the one side of the filter element by so-called backwashing by stopping the permeation of the exhaust gas and flowing the gas from the other side to the one side. Can trigger a fall.
[0015]
In the fullerene-containing soot-like substance recovery apparatus according to the first invention, the gas (gas for backwashing) circulated by the gas supply means is preferably a non-oxidizing gas. Since the carbon monoxide gas is contained in the exhaust gas, the carbon monoxide gas may be burned when the high-temperature exhaust gas and oxygen are mixed. For this reason, combustion of carbon monoxide gas is prevented by using a non-oxidizing gas. As a non-oxidizing gas. An inert gas such as nitrogen gas or carbon dioxide gas or a mixed gas thereof can be used.
[0016]
In the fullerene-containing soot-like substance recovery device according to the first aspect of the invention, the recovery device main body is provided with vibration means for vibrating the filter element, and the fullerene-containing soot-like material attached to each filter element by vibration. Can be peeled off.
The filter element is vibrated by the vibration means, and the adhesion layer formed on the one surface side of the filter element is peeled off from the one surface side of the filter element to induce the fall.
[0017]
In the fullerene-containing soot-like substance recovery device according to the first aspect of the present invention, it is preferable that a partition is provided inside the recovery device body, and the plurality of filtration elements are divided into a plurality of filtration element groups. In addition, when one filter element group is performing the backwashing operation, the other filter element group performs a normal soot-like substance filtering operation and continuously recovers the fullerene-containing soot-like substance.
By providing a partition wall and dividing the filter element into a plurality of filter element groups, backwashing can be performed in units of divided filter element groups, and the equipment of the backwashing apparatus can be reduced in size and energy can be increased. it can. In this case, since the operation of one filter element group is stopped, the filtration flow rate of the other filter element groups is increased. When the flow rate at the time of filtration increases, the adhesion energy of the soot-like substance becomes high, and the soot-like substance is not dispensed at the time of backwashing. Further, as the number of divided filter element groups is increased, the amount of backwashing gas, that is, the amount of gas used for backwashing is reduced, and the influence on the production furnace is reduced.
[0018]
In the fullerene-containing soot-like substance recovery apparatus according to the first aspect of the present invention, it is preferable that the recovery apparatus main body is provided with an exhaust gas permeation means that allows the exhaust gas to permeate from the outer surface side to the inner surface side of each filter element. .
Permeating exhaust gas from the outer surface side of each filtration element toward the inner surface side (for example, positively making the inside negative with respect to the outside), so that the fullerene-containing soot-like substance is on the outer surface side of the filtration element Can be attached efficiently.
[0019]
The fullerene-containing soot-like substance recovery method according to the second invention is the fullerene-containing soot-like substance recovery method using the fullerene-containing soot-like substance recovery device according to the first invention. The operation of peeling off the attached fullerene-containing soot-like substance is carried out for each of the filter elements. As described above, when implemented for each filter element, the piping of the backwashing device becomes complicated, but the capacity of the backwashing device can be minimized, and the pressure fluctuation due to backwashing during operation can be kept small.
[0020]
A method for recovering a fullerene-containing soot-like substance according to a third aspect of the present invention is the method for recovering a fullerene-containing soot-like substance using the fullerene-containing soot-like substance recovery device according to the first aspect of the present invention. The fullerene-containing soot-like substance adhering to the element is peeled off for each filter element group. As a result, the entire backwashing apparatus can be reduced in size within the range where there is no problem, and the pressure fluctuation in the collecting apparatus due to the backwashing operation can be reduced.
[0021]
In the present specification, the collection device is a concept including a collection device. In addition, exhaust gas means combustion gas sent (exhausted) from the fullerene production furnace (thus, including fullerene-containing soot-like substances), and further, fullerene-containing soot-like substances are collected (removed) from this exhaust gas. Sometimes refers to later gas.
[0022]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Next, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings for understanding of the present invention.
FIG. 1 is a conceptual configuration diagram of a fullerene-containing soot-like substance recovery device according to the first embodiment of the present invention, and FIG. 2 is a diagram of the fullerene-containing soot-like substance according to the second embodiment of the present invention. It is a conceptual lineblock diagram of a recovery device.
[0023]
As shown in FIG. 1, the fullerene-containing soot-like substance recovery device 10 according to the first embodiment of the present invention attaches fullerene-containing soot-like substance from high-temperature exhaust gas discharged from a fullerene production furnace 11. A collection device main body 13 for storing a plurality of end-seal filtration elements (an example of a filtration element) 12 to be collected, and a powder storage tank for storing the collected fullerene-containing soot-like substance provided at the bottom of the collection device main body 13 14. Hereinafter, these will be described in detail.
[0024]
The fullerene production furnace 11 has, for example, a cylindrical side wall portion 15 and a dome-shaped furnace top portion 16 connected to the upper side of the side wall portion 15. The side wall 15 and the furnace top 16 are made of heat-resistant steel such as stainless steel, and the inner peripheral surface thereof is lined with a refractory such as alumina refractory brick or alumina refractory material. ing. At the lower end side of the side wall portion 15, for example, a burner portion 17 made of heat-resistant steel such as stainless steel is provided. The burner portion 17 discharges a plurality of supply ports for discharging a carbon-containing compound and an oxygen-containing gas. A plurality of supply ports are provided. In addition, the furnace top portion 16 discharges the exhaust gas, which is generated when the carbon-containing compound supplied from the burner portion 17 is burned under an oxygen-containing gas and in which fullerene-containing soot-like substances are floating, from the fullerene production furnace 11 to the outside. An exhaust gas outlet pipe 18 for discharging is connected. A water cooling coil 19 which is an example of a cooling means for cooling using a refrigerant such as water is provided outside the exhaust gas outlet pipe 18.
[0025]
With such a configuration, the carbon-containing compound is burned to generate a soot-like substance containing fullerene, and the exhaust gas in which the soot-like substance is suspended is discharged from the fullerene production furnace 11 through the exhaust gas outlet pipe 18. Can be discharged to the outside of the fullerene production furnace 11. Further, the exhaust gas is gradually cooled when flowing through the exhaust gas outlet pipe 18. For example, the exhaust gas having a temperature of 500 to 1400 ° C. when discharged from the fullerene production furnace 11 is discharged from the exhaust gas outlet pipe 18. On the side, it is cooled to 200-800 ° C.
[0026]
The collection device body 13 is made of, for example, heat resistant steel such as stainless steel, and includes a side portion 20 and a ceiling portion 21. An exhaust gas introduction hole 22 to which the outlet side of the exhaust gas outlet pipe 18 is connected is provided on the lower side of the side portion 20. In addition, the side portion 20 is provided with a temperature adjustment jacket 23 that is an example of a temperature adjustment portion that adjusts the surface temperature of the recovery apparatus main body 13 by flowing a heat medium from the inlet a and discharging it from the outlet b. ing. The surface temperature of the recovery apparatus main body 13 can be adjusted to 20 to 500 ° C. by adjusting the type, temperature, flow rate, and pressure of the heat medium to be circulated.
[0027]
A plurality of end-seal filtration elements 12 are exposed on the ceiling 21 so that the opening 24 side is exposed to the outside (upward), and the element body 25 side including the end seal side is accommodated inside the collection apparatus body 13. Installed. Each end-sealed filter element 12 is formed of a cylindrical object (cylindrical), and has a lower end closed and an upper end open, that is, an opening 24 serving as an exhaust port for filtered exhaust gas.
The ceiling 21 is provided with a plurality of partition walls 27 that divide the element body 25 into a plurality of filter element groups 26 inside the collection apparatus body 13. The partition wall 27 can be made of, for example, heat resistant steel such as stainless steel, and the partition wall 27 may be provided with cooling means such as a water cooling jacket.
[0028]
The opening 24 of the end-sealed filter element 12 is connected to exhaust gas permeation means 28 that allows the exhaust gas to permeate from the outer surface side (one surface side) to the inner surface side (other surface side) of the end-sealed filter element 12. From the inner surface side to the outer surface side of the mouth 29 and the end-sealed filtration element 12, for example, a connection port 31 with a gas supply means 30 for circulating nitrogen gas, which is an example of a non-oxidizing gas, is provided. The element body 25 is provided with a sintered metal filter medium made of a high-temperature heat-resistant metal such as stainless steel, Inconel, Hastelloy or the like. By controlling the open porosity, open pore diameter, and open pore communication state of the sintered metal filter medium, the filtration flow rate capacity is 0.2 m. ^Three / M ² Per minute. And the upper limit is 10m ^Three / M ² / Min is preferred. Still more preferably, the filtration flow capacity is 0.2 m. ^Three / M ² / M or more 6m ^Three / M ² / Min or less, if the actual operation is considered, the filtration flow capacity is 1-5m ^Three / M ² / Min.
[0029]
The end-sealed filtration element 12 according to this embodiment exemplifies a hollow body (tubular object) whose one end is closed, but even if a filtration element comprising a tubular body whose both ends are opened is used. Good. In this case, the cylindrical body may be arranged in the vertical direction, provided with connection ports on the top and bottom, sucked from one (for example, the upper side) or the other, and backwashed gas may be sent as necessary. When the solidified product of vaporized fullerene that has passed through the filter element is attached by opening the lower side, it can be easily removed from the lower side by gravity.
[0030]
And in this embodiment, although the filtration element is arranged vertically, it may be arranged horizontally. In this case, a tubular body having both ends open is used as the filtration element, exhaust gas is sucked from both sides, etc. Thus, the fullerene-containing soot-like substance can be filtered.
Furthermore, in this embodiment, the tubular filtration element flows gas from the outside toward the inside, but the gas may flow from the inside to the outside of the tubular filtration element. In this case, the cylindrical filter element is preferably opened at the lower end and dropped downward by gravity during backwashing.
[0031]
The exhaust gas permeation means (exhaust gas suction means) 28 includes a discharge pipe 32 having one end connected to a connection port 29 provided in the opening 24 of each end-sealed filter element 12, and an open / close valve 33 provided in the discharge pipe 32. And an exhaust pump 34 to which the other end of the discharge pipe 32 is connected. Further, the gas supply means 30 includes an introduction pipe 35 having one end connected to a connection port 31 provided in the opening 24 of each end-sealing filter element 12, an opening / closing valve 36 provided in the introduction pipe 35, and an introduction A gas pressurizer 37 connected to the other end of the pipe 35 and a gas tank 38 for supplying nitrogen gas to the gas pressurizer 37 are provided.
[0032]
With this configuration, when the open / close valve 36 is closed and the exhaust pump 34 of the exhaust gas permeation means 28 is operated, the exhaust gas in which the fullerene-containing soot-like substance is floating is discharged from the fullerene production furnace 11 through the exhaust gas outlet pipe 18. Thus, the gas can be introduced into the recovery device main body 13 from the exhaust gas introduction hole 22 of the recovery device main body 13. Then, the inflowing exhaust gas is permeated from the outer surface side of the element body 25 of the end-sealing filter element 12 to the inner surface side, and is discharged from the outlet of the exhaust pump 34 via the opening 24 and the discharge pipe 32. can do. As a result, the fullerene-containing soot-like substance floating in the exhaust gas adheres to the outer surface side of the element body 25 and is collected.
[0033]
Further, when the gas pressurizer 37 is operated by closing the open / close valve 33 and opening the open / close valve 36, nitrogen gas is supplied to the opening 24 via the introduction pipe 35, and the inside of the element body 25 of the end-sealed filter element 12 is supplied. It can flow into the surface side and permeate the outer surface side. As a result, the fullerene-containing soot-like substance adhering to the outer surface side of the element body 25 can be peeled off. In addition, since the surface temperature of the recovery apparatus main body 13 is adjusted to 20 to 500 ° C. and the pressure of the exhaust gas is sufficiently lower than 1 atm, the water vapor contained in the exhaust gas passes through the end-sealed filter element 12 without condensing. Go. For this reason, the fullerene-containing soot-like substance adhering to the outer surface side of the element body 25 does not become wet.
[0034]
The powder storage tank 14 has a storage tank main body 39 and discharge means 41 connected via an automatic discharge valve 40 provided in the lower part of the storage tank main body 39.
The storage tank main body 39 is made of heat-resistant steel such as stainless steel, for example, and the surface of the storage tank main body 39 is introduced into the outer peripheral side of the storage tank main body 39 by flowing a heat medium from the inlet c and discharging it from the outlet d. A temperature control jacket 42 for adjusting the temperature is provided. By adjusting the type, temperature, flow rate, and pressure of the heat medium to be circulated, the surface temperature of the storage tank main body 39 can be adjusted to the same temperature (for example, 20 to 500 ° C.) as the side portion 20 of the recovery apparatus main body 13. With such a configuration, the fullerene-containing soot-like material peeled off from the outer surface side of the element body 25 can be stored without being wetted. The storage tank body 39 is provided with a thermocouple 43 which is an example of a powder level meter.
[0035]
When the fullerene-containing soot-like substance adhering to the outer surface side of the element body 25 is sequentially removed using the gas supply means 30, the level of the fullerene-containing soot-like substance in the storage tank body 39 gradually increases. As a result, the thermocouple 43 is buried in the fullerene-containing soot-like substance. For this reason, a change occurs in the temperature detected by the thermocouple 43. Therefore, by constantly detecting the temperature in the storage tank main body 39 with the thermocouple 43, it is possible to detect the level (storage amount) of the fullerene-containing soot-like substance in the storage tank main body 39 from the detected temperature change. it can. In addition, since the surface temperature of the storage tank main body 39 is adjusted to 20-500 degreeC, the water vapor | steam contained in waste gas does not condense. For this reason, it can prevent that the fullerene containing soot-like substance stored in the storage tank main body 39 will be in a wet state.
[0036]
The discharge means 41 adjusts the pressure in the primary storage tank 44 connected to the automatic discharge valve 40, the recovery box 46 connected to the primary storage tank 44 via the automatic opening / closing valve 45, and the pressure in the primary storage tank 44 and the recovery box 46. An exhaust pump 47 for controlling the opening / closing operation of the automatic discharge valve 40 and the automatic opening / closing valve 45, and the operation of the exhaust pump 47. The primary storage tank 44 can be made of, for example, stainless steel, and is connected to an exhaust pump 47 via an exhaust pipe 49. The exhaust pipe 49 is provided with a pressure gauge 50 and an automatic opening / closing valve 51 in order from the upstream side, and an output signal of the pressure gauge 50 is input to the control unit 48. Here, for example, a sequence controller can be used as the control unit 48. The automatic opening / closing valve 51 is connected to the control unit 48.
[0037]
The collection box 46 can be made of stainless steel, for example, and is connected to the exhaust pump 47 via the exhaust pipe 52. The exhaust pipe 52 is provided with an automatic opening / closing valve 53. The primary storage tank 44 and the recovery box 46 are each provided with a gas supply pipe (not shown) for supplying nitrogen gas.
By adopting such a configuration, it is detected that the storage level of the fullerene-containing soot-like substance stored in the storage tank body 39 has reached a predetermined level, and the pressure in the primary storage tank 44 and the recovery box 46 is detected. Is adjusted to the same value as the pressure in the recovery apparatus main body 13 and the fullerene stored in the storage tank main body 39 in parallel with the collection operation of the soot-like substance in the exhaust gas performed on the recovery apparatus main body 13 side. The soot-like substance contained can be moved into the primary storage tank 44. Furthermore, the fullerene-containing soot-like substance moved into the primary storage tank 44 can be moved into the recovery box 46.
[0038]
Subsequently, a fullerene-containing soot-like substance recovery method to which the fullerene-containing soot-like substance recovery apparatus 10 according to the first embodiment of the present invention is applied will be described.
First, the automatic discharge valve 40, the automatic open / close valves 45, 51, 53, and the open / close valve 36 are closed, the open / close valve 33 is opened, the exhaust pump 34 is operated, and the inside of the fullerene production furnace 11 is depressurized. The surface temperature of the recovery apparatus main body 13 is adjusted to, for example, 200 ° C. by introducing water vapor from the inlet a of the temperature control jacket 23 provided on the side portion 20 of the recovery apparatus main body 13 and discharging it from the outlet b. In addition, the surface temperature of the storage tank main body 39 is adjusted to 200 ° C., for example, by allowing water vapor to flow in from the inlet c of the temperature control jacket 42 provided in the storage tank main body 39 and discharging from the outlet d. Further, water is circulated through a water cooling coil 19 provided outside the exhaust gas outlet pipe 18 to cool the exhaust gas outlet pipe 18.
[0039]
Next, a soot-like substance containing fullerene is supplied by burning a burner portion 17 of the fullerene production furnace 11 with a mixed gas of toluene, which is an example of a carbon-containing compound, and oxygen, which is an example of an oxygen-containing gas. Generate. The generated fullerene-containing soot-like substance flows into the recovery apparatus main body 13 via the exhaust gas outlet pipe 18 in a state of being suspended in the exhaust gas (main components are carbon monoxide gas and water vapor) generated at the same time. The exhaust gas is cooled while moving in the exhaust gas outlet pipe 18. For example, the temperature of the exhaust gas that was about 1400 ° C. when flowing into the exhaust gas outlet pipe 18 is 400 when flowing into the recovery device main body 13. It is cooled to 0 ° C. (preferably 300 to 500 ° C.).
[0040]
The exhaust gas that has flowed into the recovery device main body 13 is branched by the partition walls 27 provided in the recovery device main body 13, and the exhaust gas flows evenly through the filter element groups 26. In each end-sealed filter element 12 constituting the filter element group 26, exhaust gas permeates from the outer surface side of the element body 25 toward the inner surface side, so that the fullerene-containing soot-like substance floating in the exhaust gas is present. Are collected and adhered on the outer surface side of the element body 25. On the other hand, the exhaust gas that has reached the inner surface side of the element body 25 is discharged from the outlet of the exhaust pump 34 via the discharge pipe 32.
[0041]
If the inflow of exhaust gas into the recovery device main body 13 continues, the temperature of the recovery device main body 13 gradually increases. For this reason, the temperature of the water vapor flowing in from the inlet a of the temperature control jacket 23 is gradually lowered so that the surface temperature of the recovery apparatus main body 13 becomes 200 ° C. Since the exhaust gas at 400 ° C. flows into the recovery device main body 13, finally, water is supplied from the inlet a of the temperature control jacket 23 to keep the surface temperature of the recovery device main body 13 at 200 ° C. Further, since the surface temperature of the storage tank main body 39 also gradually increases, the temperature of the water vapor flowing from the inlet c of the temperature control jacket 42 is gradually decreased, and finally the inlet of the temperature control jacket 42. Water is introduced from c, and the surface temperature of the storage tank main body 39 is kept at 200 ° C.
[0042]
After the exhaust gas is circulated for a predetermined time, the fullerene-containing soot-like material attached to the outer surface side of the element body 25 is removed for each filter element group 26. First, nitrogen gas is introduced from the gas tank 38 into the gas pressurizer 37 and pressurized to a predetermined gas pressure (for example, 0.001 to 0.1 MPa). Next, all the open / close valves 33 of the discharge pipes 32 connected to the connection ports 29 provided in the openings 24 of the end-sealed filter elements 12 belonging to the filter element group 26 performing the stripping operation are closed. When the opening / closing valve 36 provided in the introduction pipe 35 connected to the connection port 31 is opened, the nitrogen gas flows through the introduction pipe 35 and flows into the element main body 25 through the opening 24.
[0043]
The nitrogen gas flows out from the inner surface side of the element body 25 to the outer surface side, and at this time, the adhesion layer of the fullerene-containing soot-like material formed on the outer surface side is lifted and peeled off. The nitrogen gas that has flowed out is mixed into the exhaust gas, passes through the element body 25 belonging to the other filter element group 26 that is collecting the fullerene-containing soot-like substance, and is discharged from the outlet of the exhaust pump 34. The When nitrogen gas is allowed to flow out for a predetermined time and the stripping operation is completed, the open / close valve 36 is closed, the gas pressurizer 37 is stopped, and the open / close valve 33 is opened. By opening the on-off valve 33, the operation of collecting the fullerene-containing soot-like substance in the filtration element group 26 after the stripping operation is completed is resumed.
[0044]
Next, the remaining filter element groups 26 are sequentially subjected to the same operation as described above, and the operation of peeling off the fullerene-containing soot-like substance attached to the outer surface side of each element body 25 is performed.
The peeled fullerene-containing soot-like substance is stored in the storage tank main body 39. The thermocouple 43 provided in the storage tank main body 39 initially detects the temperature of the exhaust gas flowing through the storage tank main body 39, but the storage amount of the fullerene-containing soot-like substance gradually increases, and the thermocouple When the pair 43 is buried with the fullerene-containing soot-like substance, the thermocouple 43 detects the temperature of the fullerene-containing soot-like substance. For this reason, the detected temperature changes. When this temperature change is input to the control unit 48, the exhaust pump 47 is operated, the automatic opening / closing valve 51 is opened, and the interior of the primary storage tank 44 is exhausted. At this time, if an oxygen-containing gas such as air is present in the primary storage tank 44, nitrogen gas is introduced from a gas supply pipe (not shown) and the gas is replaced before exhausting. While detecting the pressure in the primary storage tank 44 with the pressure gauge 50, the automatic opening / closing valve 51 is closed when the pressure becomes the same as that in the recovery apparatus main body 13, and the exhaust is stopped.
[0045]
Next, the automatic discharge valve 40 is opened to move the fullerene-containing soot-like substance into the primary storage tank 44, and the automatic discharge valve 40 is closed. The automatic opening / closing valve 53 is opened, the inside of the collection box 46 is evacuated, and the automatic opening / closing valve 53 is closed when the pressure is lower than that in the primary storage tank 44. Thereafter, the automatic open / close valve 45 is opened to move the fullerene-containing soot-like substance in the primary storage tank 44 into the recovery box 46, and the automatic open / close valve 45 is closed. Next, nitrogen gas is introduced into the recovery box 46 from a gas supply pipe (not shown), and the inside is sealed at the same pressure as the atmospheric pressure. Thereafter, the recovery box 46 is disconnected from the automatic opening / closing valve 45, and the process moves to the processing step for the fullerene-containing soot substance.
[0046]
As shown in FIG. 2, the fullerene-containing soot-like substance recovery device 54 according to the second embodiment of the present invention includes a vibration exciter 55 that is an example of a vibration unit that vibrates each end-sealed filter element 12. It is characteristic that it is provided. In addition, the same code | symbol is attached | subjected to the component same as the recovery apparatus 10 of the fullerene containing soot-like substance which concerns on 1st Embodiment, and detailed description is abbreviate | omitted.
For example, by attaching the end-sealed filter element 12 to the ceiling portion 21 via the vibrator 55, the end-sealed filter element 12 can be directly vibrated. The fullerene-containing soot-like substance adhering to the outer surface side can be efficiently peeled off.
[0047]
In the fullerene-containing soot-like substance recovery method using the fullerene-containing soot-like substance recovery device 54 according to the second embodiment, the end-sealed filtration element 12 is vibrated by the vibration exciter 55, and the end-sealed The exhaust gas in the recovery device main body 13 can be exhausted by the exhaust pump 34 via the filter element 12 independently. For this reason, it is possible to simultaneously collect the fullerene-containing soot-like substance in the exhaust gas while vibrating the end-sealed filter element 12, and it is possible to collect the fullerene-containing soot-like substance more efficiently. However, the fullerene-containing soot-like substance recovery method to which the fullerene-containing soot-like substance recovery device 54 according to the second embodiment is applied is the same as the fullerene-containing soot-like substance attached to the outer surface side of the element body 25. Since the stripping is substantially the same as the fullerene-containing soot-like substance recovery method according to the first embodiment except that the end-sealed filter element 12 is vibrated with a vibration exciter 55, the detailed description is as follows. Omitted.
[0048]
【Example】
Then, the Example performed in order to confirm the effect | action and effect of this invention using the recovery apparatus 10 of a fullerene containing soot-like substance as shown in FIG. 1 is demonstrated.
FIG. 3 shows the pressure loss with respect to the air flow ratio of the end-sealed filter element 12 used in one embodiment of the present invention. The sintered alloy of stainless steel (SUS304) is used and the substantial thickness is 0.56 mm. Yes, air flow rate 1L / cm ² The pressure loss is about 1 kPa per minute. The end-sealed filter element 12 (cylindrical) has an outer diameter of 65 mm and a length of 2500 mm. 78 such end-sealed filter elements 12 were used in one apparatus. These end-sealed filter elements 12 were divided into 6 groups, and a gas pressurizer 37 was connected to each filter element group via an introduction pipe 35 and an opening / closing valve 36 so that backwashing could be performed sequentially.
[0049]
A pressure sensor is provided inside each filter element group, and the pressure difference with the pressure sensor provided outside the end-sealed filter element 12 in the recovery device main body 13 is 1 to 1.5 kPa (backwash start pressure). Is exceeded, on the condition that the other filter element group is not backwashing, the open / close valve 36 is operated to perform the backwashing operation of the corresponding filter element group (from the inside of the end-sealed filter element 12). An operation of flowing an inert gas such as nitrogen gas at a pressure of 0.4 MPa outward). The backwashing time was about 2 to 10 minutes. In this case, the on-off valve 36 may be turned on and off to apply a pulsed pressure to each end-sealed filter element 12. If the pressure of multiple filter elements exceeds the backwash start pressure at the same time or after a short time, select the filter element group that was turned on first or the filter element group that was backwashed last time The program is set so that after the backwashing operation of the filter element group is finished, the backwashing operation of the next filter element group is performed.
[0050]
In the embodiment, the gas flow rate in the introduction pipe 35 is 40 Nm. ^Three / Hr, the gas temperature was 450 ° C. At this time, the pressure outside the end-sealed filter element 12 in the recovery device main body 13 was 4.6 kPa.
As a result, the fullerene-containing soot-like substance adheres to the outer surface of each end-sealed filter element 12 and filtration is performed. When the pressure inside or outside any one of the filter elements exceeds the backwashing start pressure, the backwashing operation described above is performed. After the backwashing operation was completed, the pressure difference between the inside and outside of the filtration element group was 0.6 kPa, and the pressure difference immediately before backwashing was 1 to 1.5 kPa.
The above operation was repeated to collect (collect) 133 kg of fullerene-containing soot-like material in 120 hours. There was no adhesion of soot or the like on the outer side of the end-sealed filter element 12, and operation was possible continuously.
[0051]
As mentioned above, although embodiment and the Example which concern on this invention were described, this invention is not limited to this Embodiment or Example, For example, although the thermocouple was used for the powder level meter, vibration It is also possible to use a vibration-type powder level meter that detects a change in frequency when the body is buried with a fullerene-containing soot-like substance. Although the peeling operation of the fullerene-containing soot-like substance is performed for each filter element group, it may be performed for each filter element. Moreover, although the vibration exciter was provided for each filter element, it is also possible to provide the ceiling part so that the ceiling part to which the filter element is attached vibrates. By vibrating the ceiling portion, all the filtration elements can be vibrated simultaneously to peel off the fullerene-containing soot-like substance adhesion layer at the same time. Furthermore, the change can be made without changing the gist of the invention, and the fullerene-containing soot-like substance recovery device and the recovery method thereof according to the present invention can be combined with some or all of the above-described embodiments and modifications. The present invention is also applied in the case of configuring.
[0052]
【The invention's effect】
14. The apparatus for recovering fullerene-containing soot-like material according to claim 1-13, wherein the sintered metal is used in a filter element for filtering and collecting (collecting) fullerene-containing soot-like material from combustion gas (exhaust gas) from a fullerene production furnace. Therefore, it is possible to improve the destruction resistance against the heat and atmosphere of the filter element, and to use it stably over a long period of time, and to improve the workability of maintenance. Become. As a result, it becomes possible to collect and collect fullerene-containing soot-like substances at low cost.
[0053]
In the fullerene-containing soot-like substance recovery device according to claim 2, the filtration flow capacity of the sintered metal filter medium is 0.2 m. ^Three / M ² / M more than 10m ^Three / M ² Therefore, the fullerene-containing soot-like substance can be filtered out within a range in which the size of the apparatus is not extremely increased while appropriately controlling the speed of the exhaust gas passing therethrough. In particular, the filtration flow rate of the sintered metal filter medium is 10 m. ^Three / M ² / Min or less, the encroaching energy of the fullerene-containing soot-like substance contained in the exhaust gas is not large, and as a result, the filter element can be restored to its original state by performing backwashing at an appropriate pressure. This allows the filter element to be used repeatedly for a long time.
[0054]
In the recovery apparatus for the fullerene-containing soot-like substance according to claim 3, since the material of the sintered metal filter medium is a high-temperature heat-resistant metal, the filter element can be used stably at a high temperature for a long period of time. It is possible to reduce the cost.
[0055]
In the fullerene-containing soot-like substance recovery device according to claim 4, the recovery device main body is provided with a temperature control unit, and the surface temperature of the recovery device main body is adjusted to 20 to 500 ° C. It is possible to prevent the substance from becoming wet, and it is possible to prevent a decrease in handleability of the fullerene-containing soot-like substance.
[0056]
The fullerene-containing soot-like substance recovery device according to claim 5, wherein the powder storage tank has a powder level meter for detecting a storage amount of the fullerene-containing soot-like substance, and a fullerene-containing soot-like substance by a detection signal of the powder level gauge. Is provided in the powder storage tank, so that fullerene-containing soot-like substances can be collected and recovered in parallel, and the fullerene-containing soot-like substances can be collected and recovered efficiently. Can be done.
[0057]
In the fullerene-containing soot-like substance recovery device according to claim 6, the recovery device main body is provided with gas supply means for circulating gas from the other surface side to the one surface side of each filtration element, and is attached to the one surface side. Since the fullerene-containing soot-like substance is peeled off, it becomes possible to reliably recover the fullerene-containing soot-like substance attached to the filter element. Further, since the gas is circulated from the direction opposite to the permeation direction of the exhaust gas, the fullerene-containing soot-like substance that has entered the communication hole of the filter element can be blown off, and the deterioration of the exhaust gas permeation function of the filter element can be recovered. .
[0058]
In the recovery device for fullerene-containing soot-like material according to claim 7, since the gas circulated by the gas supply means is a non-oxidizing gas, combustion does not occur in the exhaust gas, and the fullerene-containing soot-like material is stably recovered. It becomes possible to do. Furthermore, even if the gas flows backward to the fullerene production furnace side, the influence on the fullerene production process can be reduced.
[0059]
9. The fullerene-containing soot-like substance recovery device according to claim 8, wherein the recovery device main body is provided with vibration means for vibrating the filter element, and the fullerene-containing soot-like material adhering to each filter element is peeled off by the vibration. Therefore, it becomes possible to reliably recover the fullerene-containing soot-like substance attached to the filter element. Furthermore, it is possible to simultaneously collect the fullerene-containing soot-like substance and peel off the adhesion layer.
[0060]
In the recovery device for the fullerene-containing soot-like substance according to claim 9, the partition wall is provided inside the recovery device main body, and the plurality of filtration elements are divided into a plurality of filtration element groups, so that they adhere to the filtration elements. Fullerene-containing soot-like substances can be stripped in parallel and fullerene-containing soot-like substances can be collected by a filtration element, and fullerene-containing soot-like substances can be efficiently recovered while continuously operating a fullerene production furnace. Is possible.
[0061]
In the recovery device for fullerene-containing soot-like substances according to claim 10, the recovery device main body is provided with exhaust gas permeation means for allowing exhaust gas to permeate from the outer surface side to the inner surface side of each filter element. The contained soot-like substance can be adhered to the outer surface side of the filter element, and the operability in collecting the fullerene-containing soot-like substance and maintaining the filter element can be improved.
[0062]
In the recovery device for the fullerene-containing soot-like substance according to claims 11 and 12, since the filter element is an end-sealed filter element, an apparatus having a relatively simple structure can be configured by suction or exhaust from only one side. In particular, the structure is further simplified when the end-sealed filter element is used vertically with the closed side down.
[0063]
The method for recovering a fullerene-containing soot-like substance according to claim 14 uses the fullerene-containing soot-like substance recovery device according to claim 1 to 13 to strip off the fullerene-containing soot-like substance attached to each filter element. The method for recovering a fullerene-containing soot-like substance according to claim 15 is applied to each filter element using the fullerene-containing soot-like substance recovery device according to claim 9. Since the operation of peeling off the fullerene-containing soot-like substance is performed for each filter element group, each filter element can be backwashed separately or in groups while continuing the operation of the fullerene production furnace.
Furthermore, the flow rate of the backwashing gas is reduced, and the economy of the entire device can be improved.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a conceptual configuration diagram of a fullerene-containing soot-like substance recovery device according to a first embodiment of the present invention.
FIG. 2 is a conceptual configuration diagram of a fullerene-containing soot-like substance recovery apparatus according to a second embodiment of the present invention.
FIG. 3 is a graph showing characteristics of a filter element used in an example of the present invention.
[Explanation of symbols]
10: Fullerene-containing soot-like substance recovery device, 11: Fullerene production furnace, 12: End-sealed filtration element, 13: Recovery device body, 14: Powder storage tank, 15: Side wall, 16: Furnace top, 17: Burner part, 18: Exhaust gas outlet pipe, 19: Water cooling coil, 20: Side part, 21: Ceiling part, 22: Exhaust gas introduction hole, 23: Temperature control jacket, 24: Opening part, 25: Element body, 26: Filtration element Group: 27: partition wall, 28: exhaust gas permeation means, 29: connection port, 30: gas supply means, 31: connection port, 32: discharge pipe, 33: open / close valve, 34: exhaust pump, 35: introduction pipe, 36: Open / close valve, 37: gas pressurizer, 38: gas tank, 39: storage tank body, 40: automatic discharge valve, 41: discharge means, 42: temperature control jacket, 43: thermocouple, 44: primary storage tank, 45: automatic Closed valve, 46: Recovery box, 47: Exhaust pump, 48: Control unit, 49: Exhaust pipe, 50: Pressure gauge, 51: Automatic open / close valve, 52: Exhaust pipe, 53: Automatic open / close valve, 54: Fullerene-containing soot Material recovery device, 55: shaker

Claims

In a recovery device for collecting and recovering fullerene-containing soot-like substances from high-temperature exhaust gas discharged from a fullerene production furnace that produces fullerene by burning a carbon-containing compound under an oxygen-containing gas,
A recovery device main body containing a plurality of filtration elements that attach the fullerene-containing soot-like substance to one side and allow the exhaust gas to pass to the other side, and the fullerene-containing soot-like material provided and attached to the lower part of the recovery device main body An apparatus for recovering a fullerene-containing soot-like substance, comprising a powder storage tank for storing a substance, and using a filter material made of sintered metal for each of the filter elements.

2. The apparatus for recovering a fullerene-containing soot-like substance according to claim 1, wherein a filtration flow capacity of the sintered metal filter medium is in a range of 0.2 m ³ / m ² / min or more and 10 m ³ / m ² / min or less. An apparatus for recovering a fullerene-containing soot-like substance.

The fullerene-containing soot-like substance recovery device according to any one of claims 1 and 2, wherein the sintered metal filter material is a high-temperature heat-resistant metal. .

The fullerene-containing soot-like substance recovery device according to any one of claims 1 to 3, wherein the recovery device body is provided with a temperature control unit, and the surface temperature of the recovery device body is adjusted to 20 to 500 ° C. An apparatus for recovering a fullerene-containing soot-like substance.

The fullerene-containing soot-like substance recovery device according to any one of claims 1 to 4, wherein the powder storage tank has a powder level meter for detecting a storage amount of the fullerene-containing soot-like substance, and the powder level. An apparatus for recovering fullerene-containing soot-like substances, characterized in that a discharge means for discharging the fullerene-containing soot-like substances from the powder storage tank is provided by a detection signal of a meter.

The fullerene-containing soot-like substance recovery device according to any one of claims 1 to 5, wherein gas is circulated in the recovery device main body from the other surface side to the one surface side of each filtration element. And a fullerene-containing soot-like substance collecting device, wherein the fullerene-containing soot-like substance adhering to the one surface side is peeled off.

The fullerene-containing soot-like substance recovery device according to claim 6, wherein the gas circulated by the gas supply means is a non-oxidizing gas.

The fullerene-containing soot-like substance recovery device according to any one of claims 1 to 5, wherein the recovery device main body is provided with a vibration means for vibrating the filter element, and adheres to the filter elements by vibration. An apparatus for recovering fullerene-containing soot-like material, wherein the fullerene-containing soot-like material is peeled off.

The fullerene-containing soot-like substance recovery device according to any one of claims 1 to 8, wherein a partition is provided inside the recovery device body, and the plurality of filtration elements are divided into a plurality of filtration element groups. A fullerene-containing soot-like substance recovery device.

The fullerene-containing soot-like substance recovery device according to any one of claims 1 to 9, wherein the exhaust gas passes through the recovery device body from the outer surface side to the inner surface side of each filtration element. A fullerene-containing soot-like substance recovery apparatus, comprising a permeation means.

The fullerene-containing soot-like substance recovery device according to any one of claims 1 to 10, wherein the filtration element is an end-sealed filtration element.

12. The apparatus for recovering a fullerene-containing soot-like substance according to claim 11, wherein the end-sealed filtration element is formed of a cylindrical member having an opening serving as an exhaust port for the exhaust gas that is closed at the lower end and filtered at the upper end. An apparatus for recovering a fullerene-containing soot-like substance.

A device that collects fullerene-containing soot-like material from combustion gas sent from a fullerene production furnace that burns a carbon-containing compound with an oxygen-containing gas to produce fullerene, and filters the fullerene-containing soot-like material from the combustion gas A fullerene-containing soot-like substance recovery device, comprising: a filter element that collects and collects the filter element, wherein the filter element is made of sintered metal.

In the fullerene-containing soot-like substance recovery method using the fullerene-containing soot-like substance recovery device according to any one of claims 1 to 13,
The method for recovering fullerene-containing soot-like substances, wherein the operation of peeling off the fullerene-containing soot-like substances adhering to each of the filtration elements is performed for each of the filtration elements.

In the fullerene-containing soot-like substance recovery method using the fullerene-containing soot-like substance recovery device according to claim 9,
The method for recovering fullerene-containing soot-like substances, wherein the operation of peeling off the fullerene-containing soot-like substances adhering to each of the filtration elements is performed for each of the filtration element groups.