JP4488976B2 - Method and apparatus for solidifying radioactive waste - Google Patents
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Description
本発明は、原子力施設より発生する放射性廃棄物のうち放射性核種濃度が高い廃棄物を固化する放射性廃棄物の固化処理方法及びその装置に関する。 The present invention relates to a radioactive waste solidification method and apparatus for solidifying a waste having a high radionuclide concentration among radioactive waste generated from a nuclear facility.
原子力施設より発生する放射性廃棄物は種々存在し、一般にこれらは、セメント固化、ガラス固化、溶融固化などが想定されている。この中で、セメント固化方法は安価で処理が容易なために、多くの廃棄物の固化に適用が想定されている。 There are various types of radioactive waste generated from nuclear facilities. Generally, these are assumed to be cement solidified, glass solidified, melted solidified, and the like. Among these, since the cement solidification method is inexpensive and easy to process, application to solidification of many wastes is assumed.
しかし、放射性廃棄物に含有される放射性核種濃度が高いと、セメント固化体中に存在する間隙水や結晶水などが放射線分解して、その結果、水素ガス等が発生することが想定される。このガスが固化体容器から放出されることを抑えるため、容器を密閉するようなことも考えられるが、長期間の保管では内部圧力の上昇が懸念される。すなわち、埋設処分後に容器内の圧力上昇を引き起こし、処分場の健全性に影響を及ぼすことも想定される。 However, when the concentration of radionuclide contained in the radioactive waste is high, pore water, crystal water, and the like present in the cement solidified body are radiolyzed, and as a result, hydrogen gas and the like are assumed to be generated. In order to suppress the release of this gas from the solidified container, it is conceivable to seal the container, but there is a concern that the internal pressure will increase during long-term storage. In other words, it is assumed that the pressure inside the container will increase after the landfill disposal, which will affect the soundness of the disposal site.
このため、フランスのCOGEMA社とSGN社は放射性核種濃度の高い廃棄物である使用済み燃料被覆管の圧縮体を収納する容器には、発生したガスを放出可能なように上部にフィルタを取り付けたCSD-C Universal Canisterの使用が検討されている。しかし、このようなフィルタを取り付けた場合、内部にトリチウムを含む水が存在すると、トリチウムガスが発生し容器外部へ放射性ガスが放出されることが懸念される。 For this reason, France's COGEMA and SGN have installed a filter on the top of the container that holds the compressed body of the spent fuel cladding tube, which is a waste product with a high radionuclide concentration, so that the generated gas can be released. The use of CSD-C Universal Canister is under consideration. However, when such a filter is attached, there is a concern that tritium gas is generated and radioactive gas is released to the outside of the container if water containing tritium is present inside.
また、キャニスター内に二酸化炭素の固定薬剤を配置する手法も提案されている(例えば、特許文献1参照)。この場合は、固定薬剤の寿命などが正常に機能しない要因が生じると、やはり圧力上昇を引き起こす可能性が否定できない。 In addition, a method of arranging a carbon dioxide fixing agent in a canister has been proposed (see, for example, Patent Document 1). In this case, if a factor such as the life of the fixed drug does not function normally, the possibility of causing a pressure increase cannot be denied.
また、放射性廃棄物を収納した放射性廃棄物用ドラム缶内部を真空乾燥する方法も提案されている(例えば、特許文献2参照)。しかし、この方法は、単に放射性廃棄物が入っているドラム缶内を真空乾燥するものであり、セメント固化体を乾燥するものではないため、液体の放射性廃棄物の処理は困難である。また、放射性廃棄物を固定化していないため、収納容器から外部への放射性物質の滲み出しが懸念される。さらに、セメント固化体をこの方法で乾燥すると、廃棄物間や廃棄物とドラム缶間の空隙がセメントによって埋められているために乾燥処理が著しく困難であり、また、乾燥処理により生じる水分量が多いために直接オフガス処理系に排出すると、オフガス処理系で結露して機能低下を起こす可能性があった。
上述した従来の高放射能濃度の放射性廃棄物の固化処理方法においては、原子力発電所等から発生する放射性廃棄物のうち、放射性核種濃度が高い廃棄物をセメントなどの水硬性無機固化材で固化すると、水の放射線分解により水素ガスなどが発生し、容器内圧力上昇を引き起こす可能性があり、このガス発生を抑制する手法は確立されていない。 In the above-mentioned conventional solidification method for radioactive waste with high radioactivity concentration, among the radioactive waste generated from nuclear power plants, etc., solid waste with high radionuclide concentration is solidified with hydraulic inorganic solidification material such as cement. Then, hydrogen gas etc. generate | occur | produce by the radiolysis of water, and it may cause a pressure rise in a container, The method of suppressing this gas generation has not been established.
そこで、本発明は、高放射能濃度の放射性廃棄物を水硬性無機固化材で固化した固化体を埋設中に、放射線分解による固化体からのガス発生を抑制又は防止し、長期間の埋設処分中の収納容器内の圧力上昇を抑制又は防止して、処分場の健全性を長期間にわたって確保することができる放射性廃棄物の固化処理方法及びその装置を提供すること目的とする。 Therefore, the present invention suppresses or prevents gas generation from the solidified material due to radiolysis during the embedding of the solidified material obtained by solidifying the radioactive waste with high radioactive concentration with the hydraulic inorganic solidified material, and the disposal for a long period of time. It is an object of the present invention to provide a radioactive waste solidification processing method and apparatus capable of suppressing or preventing an increase in pressure inside a storage container and ensuring soundness of a disposal site over a long period of time.
上記目的を達成するため、本発明は、原子力施設より発生する放射性廃棄物のうち埋設処分中に放射線分解してガスを発生させる程度に放射性核種濃度が高い放射性廃棄物を固化する放射性廃棄物の固化処理方法において、前記放射性廃棄物と、水硬性無機固化材と、骨材とを混練した後、収納容器に供給して固化体を形成する固化体形成ステップと、前記収納容器内の前記固化体を養生した後、加熱及び/又は減圧により前記収納容器内の前記固化体から水分を除去する水分除去ステップと、前記水分除去ステップを経た後、前記収納容器に蓋をして密閉する収納容器密閉ステップと、を有することを特徴とするものである。 In order to achieve the above object, the present invention provides a radioactive waste that solidifies radioactive waste having a radionuclide concentration high enough to generate gas by radioactive decomposition during buried disposal among radioactive waste generated from nuclear facilities. In the solidification method, the radioactive waste, the hydraulic inorganic solidified material, and the aggregate are kneaded and then supplied to a storage container to form a solidified body, and the solidification in the storage container After the body is cured, a moisture removal step for removing moisture from the solidified body in the storage container by heating and / or decompression, and a storage container for sealing the storage container with a lid after passing through the moisture removal step And a sealing step.
また、上記目的を達成するため、本発明は、原子力施設より発生する放射性廃棄物のうち埋設処分中に放射線分解してガスを発生させる程度に放射性核種濃度が高い放射性廃棄物を固化する放射性廃棄物の固化処理装置において、前記放射性廃棄物と水硬性無機固化材とを含有する固化体が収納された収納容器を収容し、この収納容器内の固化体の水分を、加熱及び/又は減圧によって除去する水分除去装置と、前記加熱及び/又は減圧によって発生したオフガス中の水分を除去する水分分離手段と、前記水分分離手段によって前記水分が除去された前記オフガスの中から放射性核種を除去するオフガス処理手段と、を有することを特徴とするものである。 In addition, in order to achieve the above object, the present invention provides a radioactive waste that solidifies radioactive waste having a high radionuclide concentration to the extent that radioactive waste generated from nuclear facilities is radioactively decomposed to generate gas during disposal. In the solidification processing apparatus, a storage container in which a solidified body containing the radioactive waste and the hydraulic inorganic solidified material is stored is stored, and moisture of the solidified body in the storage container is heated and / or reduced in pressure. Moisture removing device for removing, moisture separating means for removing moisture in off-gas generated by heating and / or decompression, and off-gas for removing radionuclides from the off-gas from which moisture has been removed by the moisture separating means And a processing means.
本発明によれば、高放射能濃度の放射性廃棄物を水硬性無機固化材で固化した固化体を埋設中に、放射線分解による固化体からのガス発生を抑制又は防止し、長期間の埋設処分中の収納容器内の圧力上昇を抑制又は防止して、処分場の健全性を長期間にわたって確保することができる放射性廃棄物の固化処理方法及びその装置を提供できる。 According to the present invention, during the embedding of a solidified material obtained by solidifying a radioactive waste of high radioactive concentration with a hydraulic inorganic solidified material, gas generation from the solidified material due to radiolysis is suppressed or prevented, and long-term embedding disposal It is possible to provide a radioactive waste solidification processing method and apparatus capable of suppressing or preventing an increase in pressure inside the storage container and ensuring the soundness of the disposal site over a long period of time.
以下、図面を参照して、本発明の実施の形態を具体的に説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
(第1の実施形態)
図1は、本発明の一実施形態に係る放射性廃棄物の固化処理方法の手順を示すフロー図である。図1に示すように、放射性廃棄物1と水硬性無機固化材2と骨材3と必要に応じて水等とを混練した(S1a)固化体ペーストが収納容器に収納され(S1b)固化体が形成される。このとき、インドラムミキサなどを使用して収納容器中で混練することも可能である。
(First embodiment)
FIG. 1 is a flowchart showing a procedure of a radioactive waste solidification method according to an embodiment of the present invention. As shown in FIG. 1, radioactive waste 1, hydraulic inorganic
本発明の放射性廃棄物1は、原子力施設等から発生するものであり、埋設処分中に放射線分解して固化体からガスを発生させる程度に放射性核種濃度が高い、高放射能濃度の放射性廃棄物をいう。放射性廃棄物1は、固体状でも液体状でもよく、例えば、高放射能濃度の硫酸ナトリウム廃液等が挙げられる。
本発明の水硬性無機固化材2は、放射性廃棄物1を固化するものであり、セメント系の固化材等が挙げられる。例えば、普通ポルトランドセメント、早強ポルトランドセメント、中庸熱ポルトランドセメント、低熱ポルトランドセメント等の各種ポルトランドセメント、高炉セメント、フライアッシュセメント等の各種混合セメント、アルミナセメント等の各種セメントを用いることができる。
The radioactive waste 1 of the present invention is generated from a nuclear facility or the like, and has a high radioactivity concentration that is high in radionuclide concentration to the extent that radiolysis occurs during buried disposal and gas is generated from the solidified material. Say. The radioactive waste 1 may be solid or liquid, and examples thereof include high-concentration sodium sulfate waste liquid.
The hydraulic inorganic solidifying
骨材3は、例えば、砂、砂利、石、アルミナ、シリカ微粉、人工軽量骨材、パーライト、シャモット、鉄粉、コンクリート廃材等を用いることができる。後述するように骨材を用いることにより、形成された固化体から加熱及び/又は減圧によって水分を除去することが容易になる。骨材の使用量は、特に限定されないが、水硬性無機固化材(セメント)100重量部に対し、5〜1500重量部が好ましく、100〜1000重量部がさらに好ましい。5重量部未満であると、形成された固化体から加熱等によって水分を除去しやすくするという骨材の効果が小さくなり、1500重量部を超えると強度発現性が小さくなる場合がある。 As the aggregate 3, for example, sand, gravel, stone, alumina, silica fine powder, artificial lightweight aggregate, perlite, chamotte, iron powder, concrete waste, etc. can be used. By using aggregate as described later, it becomes easy to remove moisture from the formed solidified body by heating and / or decompression. Although the usage-amount of an aggregate is not specifically limited, 5-1500 weight part is preferable with respect to 100 weight part of hydraulic inorganic solidification materials (cement), and 100-1000 weight part is further more preferable. If the amount is less than 5 parts by weight, the effect of the aggregate that makes it easy to remove moisture from the formed solidified body by heating or the like is reduced, and if it exceeds 1500 parts by weight, strength development may be reduced.
また、必要に応じて、流動化剤、減水剤、AE剤、高性能AE減水剤等の各種混和剤(材)を使用することができる。
流動化剤は、固化体ペーストの流動性をよくするために加える添加剤であり、例えば、縮合リン酸ナトリウム又は炭酸化合物等の無機流動化剤等が挙げられ、これらは単独又は2種以上を混合してもよい。
In addition, various admixtures (materials) such as a fluidizing agent, a water reducing agent, an AE agent, and a high performance AE water reducing agent can be used as necessary.
The fluidizing agent is an additive added to improve the fluidity of the solidified paste, and examples thereof include inorganic fluidizing agents such as condensed sodium phosphate or a carbonate compound. These may be used alone or in combination of two or more. You may mix.
収納容器中に形成された固化体は十分に養生された後に、加熱及び/又は減圧して固化体から水分が除去される(S2)。このとき発生するオフガス4は、後述する水分分離手段によりオフガス4中の水分が除去された(S3)後、放射性核種を含有する場合には、後述するオフガス処理手段に導入され、放射性核種を吸着、燃焼等して除去される(S4)。 After the solidified body formed in the storage container is sufficiently cured, the moisture is removed from the solidified body by heating and / or decompressing (S2). The off-gas 4 generated at this time is introduced into the off-gas treatment means (to be described later) and adsorbs the radio nuclides when it contains the radionuclide after the moisture in the off-gas 4 is removed by the moisture separation means (to be described later) (S3). It is removed by combustion or the like (S4).
養生方法は、特に限定されるものではなく、例えば、気乾養生、湿空養生、加熱促進養生(蒸気養生等)等のいずれの手法が採用されてもよい。
加熱処理温度は、100℃以上500℃未満であることが好ましい。100℃未満であると、固化体からの水分の除去が不十分であり、500℃以上であると固化体中の水酸化カルシウムが分解され、固化体の内部組織が損傷するおそれがある。ただし、アルミナセメントについてはカルシウムアルミネートを主成分とし耐熱性があるため、100℃以上1600℃以下であることが好ましい。
加熱処理時間は、8時間以上20時間以下が好ましい。加熱処理時間が8時間未満であると固化体からの水分の除去が不十分であり、また、加熱処理時間が約20時間のときに水分の除去量はほぼ飽和するため、20時間を越えると加熱による水分除去の効果が小さくなる。
The curing method is not particularly limited, and for example, any method such as air drying curing, wet air curing, heating accelerated curing (steam curing, etc.) may be adopted.
The heat treatment temperature is preferably 100 ° C. or higher and lower than 500 ° C. If it is lower than 100 ° C., the removal of moisture from the solidified body is insufficient, and if it is 500 ° C. or higher, calcium hydroxide in the solidified body is decomposed and the internal structure of the solidified body may be damaged. However, since alumina cement is mainly composed of calcium aluminate and has heat resistance, it is preferably 100 ° C. or higher and 1600 ° C. or lower.
The heat treatment time is preferably 8 hours or more and 20 hours or less. When the heat treatment time is less than 8 hours, the removal of moisture from the solidified body is insufficient, and when the heat treatment time is about 20 hours, the water removal amount is almost saturated. The effect of removing moisture by heating is reduced.
減圧は、処理圧力が0kPa以上1kPa以下であることが好ましい。1kPaを超えると、固化体からの水分の除去が不十分な場合がある。 The reduced pressure is preferably a treatment pressure of 0 kPa to 1 kPa. When it exceeds 1 kPa, the removal of moisture from the solidified body may be insufficient.
上述の固化体を十分に加熱及び/又は減圧して水分を除去した(S2)後に、収納容器に蓋をして密閉する(S5)。この蓋の外周を溶接することにより又は蓋と収納容器との間にシール材を介在させて、収納容器は密閉される。これにより、埋設処分後も長期に収納容器内への水の浸入を防止できる。
この固化体を収納した収納容器は蓋をして密閉した後に、埋設処分施設において埋設処分される(S6)。
After the above solidified body is sufficiently heated and / or decompressed to remove moisture (S2), the storage container is covered and sealed (S5). The storage container is sealed by welding the outer periphery of the cover or by interposing a sealing material between the cover and the storage container. As a result, it is possible to prevent water from entering the storage container for a long time even after disposal.
The storage container storing the solidified body is covered and sealed, and then buried in the buried disposal facility (S6).
このように構成された本実施の形態において、放射性廃棄物1と水硬性無機固化材2と骨材3を混練して固化体を形成し、十分に加熱等して水分を除去することにより、この固化体を埋設中に放射線分解による固化体からのガス発生を抑制又は防止することができる。
In the present embodiment configured as described above, the radioactive waste 1, the hydraulic inorganic
本実施の形態によれば、固化体を埋設中に放射線分解により固化体からのガス発生を抑制又は防止することができるので、放射性核種濃度が高い放射性廃棄物であっても、長期間の埋設処分中の収納容器内の圧力上昇を抑制又は防止でき、処分場の健全性を長期間にわたって確保することができる。 According to the present embodiment, since the gas generation from the solidified body can be suppressed or prevented by radiolysis during the embedding of the solidified body, even if the radioactive waste has a high radionuclide concentration, it is buried for a long period of time. An increase in pressure in the storage container during disposal can be suppressed or prevented, and the soundness of the disposal site can be secured over a long period of time.
(第2の実施形態)
本実施形態は、以下の点において第1の実施形態と相違する。本実施形態では、収納容器に放射性廃棄物1と水硬性無機固化材2とともに供給される骨材3に代えて、又は、骨材3とともに、発泡剤(気泡剤)が供給される。
発泡剤(気泡剤)は、固化体中に空隙を形成させ、気泡コンクリート(モルタル又はセメントペーストでもよい)を得るために用いられるもので、例えば、金属アルミニウム粉末等の両性金属、界面活性剤、動物性タンパク質、樹脂石鹸等を用いることができ、少量添加で有効な点で、金属アルミニウム粉末等の両性金属、界面活性剤が好ましい。発泡剤(気泡剤)を用いることにより、形成された固化体から加熱及び/又は減圧によって水分を除去することが容易になる。
(Second Embodiment)
This embodiment is different from the first embodiment in the following points. In this embodiment, a foaming agent (bubble agent) is supplied to the storage container instead of the aggregate 3 supplied together with the radioactive waste 1 and the hydraulic inorganic solidified
The foaming agent (foaming agent) is used for forming voids in the solidified body and obtaining cellular concrete (or mortar or cement paste). For example, amphoteric metals such as metallic aluminum powder, surfactants, Animal proteins, resin soaps, and the like can be used, and amphoteric metals such as metal aluminum powder and surfactants are preferred because they are effective when added in small amounts. By using a foaming agent (bubble agent), it becomes easy to remove moisture from the formed solidified body by heating and / or decompression.
金属アルミニウム粉末等の両性金属は、化学反応で発生するガスを利用ものである。アルミニウム粉末の使用量は、特に限定されないが、水硬性無機固化材(セメント)100重量部に対し、0.01〜0.4重量部が好ましく、0.05〜0.3重量部がさらに好ましい。0.01重量部未満であると発泡量が少なく、形成された固化体から加熱等によって水分を除去しやすくなるという発泡剤添加の効果が小さくなり、0.4重量部を超えると強度発現性が小さくなる場合がある。 Amphoteric metals such as metallic aluminum powder use gas generated by chemical reaction. Although the usage-amount of aluminum powder is not specifically limited, 0.01-0.4 weight part is preferable with respect to 100 weight part of hydraulic inorganic solidification materials (cement), and 0.05-0.3 weight part is further more preferable. . When the amount is less than 0.01 part by weight, the foaming amount is small, and the effect of adding a foaming agent that it is easy to remove moisture from the formed solidified body by heating or the like becomes small. May become smaller.
界面活性剤としては、陰イオン性界面活性剤、陽イオン性界面活性剤、両性界面活性剤、非イオン性界面活性剤が挙げられ、起泡性に優れ、気泡が安定で、流動性が大きい点で、陰イオン性界面活性剤が好ましい。
陰イオン性界面活性剤としては、ラウリン酸ナトリウム、ステアリン酸ナトリウム等の石鹸類、硫酸化油、硫酸化脂肪酸エステル等の硫酸エステル塩類、アルキルベンゼンスルホン酸塩、パラフィンスルホン酸塩等のスルホン酸塩類、高級アルコールリン酸エステル等のリン酸エステル等が挙げられる。
陰イオン界面活性剤の使用量は、特に限定されないが、水硬性無機固化材(セメント)100重量部に対し、0.01〜5重量部が好ましく、0.1〜1重量部がさらに好ましい。0.01重量部未満であると発泡量が少なく、形成された固化体から加熱等によって水分を除去しやすくなるという発泡剤添加の効果が小さくなり、5重量部を超えると強度発現性が小さくなる場合がある。
Examples of the surfactant include an anionic surfactant, a cationic surfactant, an amphoteric surfactant, and a nonionic surfactant, which are excellent in foaming properties, stable in bubbles and large in fluidity. In terms, an anionic surfactant is preferred.
Examples of anionic surfactants include soaps such as sodium laurate and sodium stearate, sulfate esters such as sulfated oil and sulfated fatty acid esters, sulfonates such as alkylbenzene sulfonate and paraffin sulfonate, Examples include phosphate esters such as higher alcohol phosphates.
Although the usage-amount of an anionic surfactant is not specifically limited, 0.01-5 weight part is preferable with respect to 100 weight part of hydraulic inorganic solidification materials (cement), and 0.1-1 weight part is further more preferable. When the amount is less than 0.01 part by weight, the foaming amount is small, and the effect of adding a foaming agent that the moisture is easily removed from the formed solidified body by heating or the like is small. There is a case.
本実施形態は、その他の点では、第1の実施形態と本質的に相違するところが無いので説明を省略する。 In the other respects, the present embodiment is not fundamentally different from the first embodiment, and the description thereof will be omitted.
次に、本発明の一実施形態に係る放射性廃棄物の固化処理装置について説明する。
図2は、本発明の一実施形態に係る放射性廃棄物の固化処理装置の構成を示す図である。放射性廃棄物の固化処理装置10は、ミキサー11と、収納容器12と、移送装置13と、水分除去装置14と、水分分離手段15と、オフガス処理手段16と密閉手段(図示せず)とから構成されている。
Next, a radioactive waste solidification processing apparatus according to an embodiment of the present invention will be described.
FIG. 2 is a diagram showing a configuration of a radioactive waste solidification processing apparatus according to an embodiment of the present invention. The radioactive waste
ミキサー11は、放射性廃棄物1と水硬性無機固化材2とを含有する固化体ペーストを混合するもので、混合手段として機能する。ミキサー11は、特に限定されるものではなく、例えば、オムニミキサー、パン型ミキサー、二軸練りミキサー等の各種ミキサーを用いることができる。
収納容器12は、ミキサー11によって混合した固化体ペーストが収納されるもので、例えば、ドラム缶である。収納容器12の構成材料には、例えば、炭素鋼、ステンレス鋼、ジルコニウム、チタン及び銅等を用いることができる。収納容器12内を真空乾燥する場合には、耐圧容器とすることが好ましい。
なお、インドラムミキサ等を使用して収納容器12中で混練してもよい。
The mixer 11 mixes the solidified paste containing the radioactive waste 1 and the hydraulic inorganic solidified
The
In addition, you may knead | mix in the
移送装置13は、固化体ペースト(又は固化体)が収納された収納容器12を水分除去装置14に移送するもので、例えば、ベルトコンベアーである。なお、フォークリフト等によって移送することも可能である。
The
水分除去装置14は、固化体ペーストが収納された収納容器12を収容し、養生した後にこの収納容器12内の固化体の水分を加熱及び/又は減圧によって除去するもので、例えば、加熱炉及び/又は真空排気手段を備えたものである。
加熱炉は、特に限定されるものではなく、例えば、抵抗加熱炉、誘導加熱炉等の各種の加熱炉を用いることができる。
真空排気手段は、特に限定されるものではなく、例えば、各種の真空ポンプを用いることができる。
The
A heating furnace is not specifically limited, For example, various heating furnaces, such as a resistance heating furnace and an induction heating furnace, can be used.
The vacuum exhaust means is not particularly limited, and for example, various vacuum pumps can be used.
減圧による水分除去は、以下のような方法で行うことができる。第一の方法は、収納容器12に真空乾燥用の専用蓋で蓋をし、収納容器12内を真空排気手段で真空乾燥する。第二の方法は、真空乾燥用の専用蓋を用いて収納容器12内を真空排気手段で真空乾燥するとともに、水分除去装置14内も真空排気手段で真空乾燥する。第三の方法は、収納容器12に蓋をせず、水分除去装置14内を真空排気手段で真空乾燥する。
The moisture removal by the reduced pressure can be performed by the following method. In the first method, the
水分分離手段15は、加熱及び/又は減圧により固化体から水分を除去する際に発生するオフガス4中から、水分を除去する装置であり、例えば、冷却塔や乾燥剤等を備えている。 The moisture separation means 15 is a device that removes moisture from the off-gas 4 generated when moisture is removed from the solidified body by heating and / or reduced pressure, and includes, for example, a cooling tower and a desiccant.
冷却塔は、オフガス4中の水分を冷却し、液体又は固体にして水分を回収する装置である。乾燥剤は、オフガス4中の水分を除去するために用いる薬品で、例えば、濃硫酸等が挙げられる。水分分離手段15により、オフガス処理手段16の結露による機能低下を防止でき、また、H2Oとして存在するトリチウムを含む水分(つまり、T2OやHTO)を除去することができる。 The cooling tower is a device that cools the moisture in the off-gas 4 and collects the moisture in a liquid or solid state. The desiccant is a chemical used to remove moisture in the off-gas 4 and includes, for example, concentrated sulfuric acid. The moisture separation means 15 can prevent a decrease in function due to dew condensation of the off-gas treatment means 16 and can remove moisture containing tritium present as H 2 O (that is, T 2 O or HTO).
オフガス処理手段16は、オフガス4中に存在する放射性核種を、吸着、燃焼等により、除去する装置である。オフガス中には、水素、二酸化炭素、揮発性有機炭素化合物、塩素、ヨウ素の放射性核種(トリチウム、C−14、Cl−36、I−129)が含まれる可能性がある。 The offgas processing means 16 is a device that removes radionuclides present in the offgas 4 by adsorption, combustion, or the like. The off-gas may contain hydrogen, carbon dioxide, volatile organic carbon compounds, chlorine and iodine radionuclides (tritium, C-14, Cl-36, I-129).
水素中に含まれるトリチウムは、水素を水に変換する酸化触媒を備えたオフガス処理手段16により除去される。水素を水に変換する酸化触媒は、Pt、Pd、Ru、Rh、Ir、Os、Ag、Au、Re、Cu、Ni、Co、Zn等のいずれか1種類以上の金属を備える触媒である。水素ガスをPt等の触媒を用いて酸素と加熱条件下で反応させ、生成した水を回収する。 Tritium contained in the hydrogen is removed by the off-gas treatment means 16 equipped with an oxidation catalyst that converts hydrogen into water. The oxidation catalyst for converting hydrogen into water is a catalyst comprising one or more kinds of metals such as Pt, Pd, Ru, Rh, Ir, Os, Ag, Au, Re, Cu, Ni, Co, and Zn. Hydrogen gas is reacted with oxygen under a heating condition using a catalyst such as Pt, and the produced water is recovered.
揮発性有機炭素化合物中に含まれるC−14は、有機炭素化合物ガスを酸化する装置を備えたオフガス処理手段16により除去される。有機炭素化合物ガスを加熱酸化して二酸化炭素を生成した後、固化体から発生した二酸化炭素とともにアルカリ溶液を用いたスクラバーにより炭酸イオンとして回収する。 C-14 contained in the volatile organic carbon compound is removed by the off-gas treatment means 16 equipped with a device for oxidizing the organic carbon compound gas. The organic carbon compound gas is heated and oxidized to generate carbon dioxide, and then recovered as carbonate ions by a scrubber using an alkaline solution together with carbon dioxide generated from the solidified product.
塩素やヨウ素のようなハロゲンガス中に含まれるCl−36、I−129は、活性炭を備えたオフガス処理手段16により吸着され除去される。 Cl-36 and I-129 contained in a halogen gas such as chlorine and iodine are adsorbed and removed by the off-gas treatment means 16 equipped with activated carbon.
密閉手段(図示せず)は、収納容器12に蓋をして密閉するものである。
The sealing means (not shown) seals the
ミキサー11で放射性廃棄物1と水硬性無機固化材2とを含む固化体ペーストを混練し(S1a)、この固化体ペーストを収納容器12に収納し(S1b)、この固化体ペーストが収納された収納容器12を、移送装置13により水分除去装置14内へ移送し、必要な期間養生して固化体を形成する。加熱及び/又は減圧して収納容器12内の固化体中から水分が除去される(S2)。この加熱及び/又は減圧によって固化体から発生したオフガス4は、水分分離手段15によって水分が除去された(S3)後、オフガス処理手段16によってオフガス4中の放射性核種が除去される(S4)。この水分除去装置14において水分が除去された固化体が充填された収納容器12に、密閉手段によって蓋を被せる。この蓋の外周を溶接することにより又は蓋と収納容器12との間にシール材を介在させて、収納容器12は密閉される(S5)。この密閉された収納容器12は、埋設処分施設において埋設処分される(S6)。
The solidified paste containing the radioactive waste 1 and the hydraulic inorganic solidified
放射性廃棄物1と水硬性無機固化材2とを含む固化体を、十分に加熱等して水分を除去することにより、この固化体を埋設中に放射線分解による固化体からのガス発生を抑制又は防止することができる。そのため、放射性核種濃度が高い放射性廃棄物であっても、長期間の埋設処分中の収納容器内の圧力上昇を抑制又は防止でき、処分場の健全性を長期間にわたって確保することができる。
The solidified body including the radioactive waste 1 and the hydraulic inorganic solidified
次に、本発明を実施例によって説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。 EXAMPLES Next, although an Example demonstrates this invention, this invention is not limited to these Examples.
(実施例1)
アルミナセメント(東芝セラミックス株式会社製) 625重量部、砂 375重量部、水道水 300重量部をミキサーで混練し、固化体ペーストを高さ10cm、直径5cmの型枠に分取して、24時間静地養生し、固化体を得た。この固化体を120℃又は200℃で加熱して水分を除去した。
Example 1
Alumina cement (manufactured by Toshiba Ceramics Co., Ltd.) 625 parts by weight, 375 parts by weight of sand, and 300 parts by weight of tap water are kneaded with a mixer, and the solidified paste is dispensed into a 10 cm high and 5 cm diameter mold for 24 hours. The soil was cured and a solidified body was obtained. This solidified body was heated at 120 ° C. or 200 ° C. to remove moisture.
(実施例2)
アルミナセメント(東芝セラミックス株式会社製) 334重量部、パーライト(東芝セラミックス株式会社製) 166重量部、水道水 684重量部を混練した以外は、実施例1と同様にして固化体から水分を除去した。
(Example 2)
Water was removed from the solidified body in the same manner as in Example 1 except that 334 parts by weight of alumina cement (manufactured by Toshiba Ceramics Co., Ltd.), 166 parts by weight of perlite (manufactured by Toshiba Ceramics Co., Ltd.), and 684 parts by weight of tap water were kneaded. .
(実施例3)
アルミナセメント(東芝セラミックス株式会社製) 950重量部、パーライト(東芝セラミックス株式会社製) 50重量部、水道水 384重量部を混練した以外は、実施例1と同様にして固化体から水分を除去した。
(Example 3)
Water was removed from the solidified body in the same manner as in Example 1 except that 950 parts by weight of alumina cement (manufactured by Toshiba Ceramics Co., Ltd.), 50 parts by weight of pearlite (manufactured by Toshiba Ceramics Co., Ltd.), and 384 parts by weight of tap water were kneaded. .
(実施例4)
アルミナセメント(東芝セラミックス株式会社製) 100重量部、シリカ微粉(東芝セラミックス株式会社製) 100重量部、アルミナ微粉(東芝セラミックス株式会社製) 100重量部、シャモット(東芝セラミックス株式会社製) 700重量部、0.1%縮合リン酸ナトリウム水溶液 250重量部を混練した以外は、実施例1と同様にして固化体から水分を除去した。
Example 4
100 parts by weight of alumina cement (manufactured by Toshiba Ceramics Co., Ltd.), 100 parts by weight of silica fine powder (manufactured by Toshiba Ceramics Co., Ltd.), 100 parts by weight of alumina fine powder (manufactured by Toshiba Ceramics Co., Ltd.), 700 parts by weight of Chamotte (manufactured by Toshiba Ceramics Co., Ltd.) Water was removed from the solidified body in the same manner as in Example 1 except that 250 parts by weight of 0.1% condensed sodium phosphate aqueous solution was kneaded.
(実施例5)
アルミナセメント(東芝セラミックス株式会社製) 100重量部、シリカ微粉(東芝セラミックス株式会社製) 100重量部、アルミナ微粉(東芝セラミックス株式会社製) 100重量部、天然アルミナ 700重量部、0.1%縮合リン酸ナトリウム水溶液 384重量部を混練した以外は、実施例1と同様にして固化体から水分を除去した。
(Example 5)
Alumina cement (manufactured by Toshiba Ceramics Co., Ltd.) 100 parts by weight, silica fine powder (manufactured by Toshiba Ceramics Co., Ltd.) 100 parts by weight, alumina fine powder (manufactured by Toshiba Ceramics Co., Ltd.) 100 parts by weight, natural alumina 700 parts by weight, 0.1% condensation Water was removed from the solidified body in the same manner as in Example 1 except that 384 parts by weight of an aqueous sodium phosphate solution was kneaded.
(比較例)
アルミナセメント(東芝セラミックス株式会社製) 650重量部、水道水 350重量部を混練した以外は、実施例1と同様にして固化体から水分を除去した。
(Comparative example)
Water was removed from the solidified body in the same manner as in Example 1 except that 650 parts by weight of alumina cement (manufactured by Toshiba Ceramics Co., Ltd.) and 350 parts by weight of tap water were kneaded.
各実施例および比較例の原料配合表を表1に示す。 Table 1 shows the raw material composition table of each example and comparative example.
この結果を図3及び図4に示す。図3は、120℃で実施例1〜5および比較例の固化体を加熱して水分を除去したときの残存水量/初期添加水量(%)の経時変化を示す図である。図4は、200℃で実施例1〜5および比較例の固化体を加熱して水分を除去したときの残存水量/初期添加水量(%)の経時変化を示す図である。 The results are shown in FIGS. FIG. 3 is a graph showing the change over time in the remaining water amount / initially added water amount (%) when the solidified bodies of Examples 1 to 5 and the comparative example were heated at 120 ° C. to remove moisture. FIG. 4 is a graph showing the change over time in the remaining water amount / initial added water amount (%) when the solidified bodies of Examples 1 to 5 and the comparative example were heated at 200 ° C. to remove moisture.
図3及び図4から明らかなように、骨材を含有する固化体(実施例1〜5)は、骨材を含有しない固化体(比較例)と比較して、同程度以上に容易に水分を除去できることが認められた。特に実施例2、4、5は水分除去率が高く、加熱による水分除去が容易であった。
図3及び図4のいずれにおいても、加熱処理時間が約8時間までは単位時間当たりの水分除去量が多く、その後、単位時間当たりの水分除去量が減少しながらも水分が除去され、加熱処理時間が約20時間のときに水分の除去量はほぼ飽和する傾向がみられた。
As is clear from FIGS. 3 and 4, the solidified bodies containing aggregates (Examples 1 to 5) are more easily moisture than the solidified bodies containing no aggregate (comparative examples). It was found that can be removed. In particular, Examples 2, 4, and 5 had a high moisture removal rate, and moisture removal by heating was easy.
3 and 4, the amount of water removed per unit time is large until the heat treatment time is up to about 8 hours, and then the water is removed while the amount of water removed per unit time is reduced. When the time was about 20 hours, the water removal amount tended to be almost saturated.
(放射線照射試験)
比較例及び加熱による水分除去おいて水分除去率の高かった実施例2、4、5の固化体について、放射線照射試験を行った。放射性照射試験は、加熱処理前の固化体と、200℃で加熱処理した固化体を、それぞれ一部粉砕してガラス容器に密閉後にCo−60線源(9496TBq)を照射し、水素ガス発生量を測定した。
(Radiation irradiation test)
A radiation irradiation test was performed on the solidified bodies of Examples 2, 4, and 5 that had a high water removal rate in the comparative example and water removal by heating. In the radioactive irradiation test, the solidified body before heat treatment and the solidified body heat-treated at 200 ° C. were partially crushed and sealed in a glass container, and then irradiated with a Co-60 radiation source (9496TBq) to generate hydrogen gas generation amount. Was measured.
図5は、放射線照射試験による水素ガスの発生率(加熱後の固化体の水素ガス発生量/加熱前の固化体の水素ガス発生量(%))を示す図である。実施例2、4、5及び比較例のすべてについて、加熱処理後の固化体は加熱処理前の固化体に対して、水素ガス発生率が20%以下に低減され、特に、実施例2、4、5の骨材を含む固化体では、加熱処理により水素ガス発生率が10%以下に低減され、加熱処理による水素ガス発生の抑制効果が認められた。 FIG. 5 is a graph showing a hydrogen gas generation rate (hydrogen gas generation amount of solidified body after heating / hydrogen gas generation amount (%) of solidified body before heating) by a radiation irradiation test. For all of Examples 2, 4, 5 and Comparative Examples, the solidified body after the heat treatment has a hydrogen gas generation rate reduced to 20% or less compared to the solidified body before the heat treatment. In the solidified body containing the aggregate No. 5, the hydrogen gas generation rate was reduced to 10% or less by the heat treatment, and the effect of suppressing the hydrogen gas generation by the heat treatment was recognized.
(一軸圧縮強度試験)
比較例及び加熱による水分除去において水分除去率の高かった実施例2、4、5について、200℃での加熱処理後の固化体の一軸圧縮強度を測定した。
図6は、200℃での加熱処理後の固化体の一軸圧縮強度を示す図である。実施例4、5及び比較例については、評価基準値とされる1.5MPaを上回ることが確認された。
(Uniaxial compressive strength test)
The uniaxial compressive strength of the solidified body after heat treatment at 200 ° C. was measured for Comparative Examples and Examples 2, 4, and 5 that had a high moisture removal rate in removing moisture by heating.
FIG. 6 is a diagram showing the uniaxial compressive strength of the solidified body after the heat treatment at 200 ° C. About Example 4, 5 and the comparative example, it was confirmed that it exceeds 1.5 MPa made into an evaluation reference value.
(加熱及び減圧による水分除去方法の確認試験)
比較例及び加熱による水分除去において水分除去率の高かった実施例2、4、5の加熱処理前の固化体について、120℃で真空加熱処理を行い残存水量/初期添加水量(%)の経時変化を測定した。
実施例2、4、5及び比較例のすべてにおいて、真空加熱処理を行うと、単なる加熱処理の場合と比較して処理時間の短縮が可能であることが認められた。
(Confirmation test of moisture removal method by heating and decompression)
About the comparison example and the solidified body before heat treatment of Examples 2, 4, and 5 whose water removal rate was high in water removal by heating, vacuum heat treatment was performed at 120 ° C., and the change with time of the remaining water amount / initial added water amount (%) Was measured.
In all of Examples 2, 4, 5 and Comparative Examples, it was recognized that when the vacuum heat treatment was performed, the treatment time could be shortened compared to the case of simple heat treatment.
1…放射性廃棄物、2…水硬性無機固化材、3…骨材、4…オフガス、10…放射性廃棄物の固化処理装置、11…ミキサー、12…収納容器、13…移送装置、14…水分除去装置、15…水分分離手段、16…オフガス処理手段。 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Radioactive waste, 2 ... Hydraulic inorganic solidification material, 3 ... Aggregate, 4 ... Off gas, 10 ... Solidification processing apparatus of radioactive waste, 11 ... Mixer, 12 ... Storage container, 13 ... Transfer device, 14 ... Water | moisture content Removal device, 15 ... moisture separation means, 16 ... off-gas treatment means.
Claims (15)
前記放射性廃棄物と、水硬性無機固化材と、骨材とを混練した後、収納容器に供給して固化体を形成する固化体形成ステップと、
前記収納容器内の前記固化体を養生した後、加熱及び/又は減圧により前記収納容器内の前記固化体から水分を除去する水分除去ステップと、
前記水分除去ステップを経た後、前記収納容器に蓋をして密閉する収納容器密閉ステップと、
を有することを特徴とする放射性廃棄物の固化処理方法。 In the radioactive waste solidification method of solidifying radioactive waste that has a high radionuclide concentration to the extent that radiolysis is generated during the disposal of radioactive waste generated from nuclear facilities,
A solidified body forming step of kneading the radioactive waste, a hydraulic inorganic solidified material, and an aggregate, and then supplying the storage container to form a solidified body;
A moisture removing step for removing moisture from the solidified body in the storage container by heating and / or decompression after curing the solidified body in the storage container;
A storage container sealing step for sealing the storage container with a lid after the moisture removal step, and
A solidification method for radioactive waste, comprising:
前記放射性廃棄物と、水硬性無機固化材と、骨材と、を収納容器に供給した後、混練して固化体を形成する固化体形成ステップと、
前記収納容器内の前記固化体を養生した後、加熱及び/又は減圧により前記収納容器内の前記固化体から水分を除去する水分除去ステップと、
前記水分除去ステップを経た後、前記収納容器に蓋をして密閉する収納容器密閉ステップと、
を有することを特徴とする放射性廃棄物の固化処理方法。 In the radioactive waste solidification method of solidifying radioactive waste that has a high radionuclide concentration to the extent that radiolysis is generated during the disposal of radioactive waste generated from nuclear facilities,
Said radioactive waste, the hydraulic inorganic solidifying material, after supplying the aggregate to the receiving container, the solidified material forming step of forming a solidified body by kneading,
A moisture removing step for removing moisture from the solidified body in the storage container by heating and / or decompression after curing the solidified body in the storage container;
A storage container sealing step for sealing the storage container with a lid after the moisture removal step, and
A solidification method for radioactive waste, comprising:
前記放射性廃棄物と、水硬性無機固化材と、発泡剤とを混練した後、収納容器に供給して固化体を形成する固化体形成ステップと、
前記収納容器内の前記固化体を養生した後、加熱及び/又は減圧により前記収納容器内の前記固化体から水分を除去する水分除去ステップと、
前記水分除去ステップを経た後、前記収納容器に蓋をして密閉する収納容器密閉ステップと、
を有することを特徴とする放射性廃棄物の固化処理方法。 In the radioactive waste solidification method of solidifying radioactive waste that has a high radionuclide concentration to the extent that radiolysis is generated during the disposal of radioactive waste generated from nuclear facilities,
After kneading the radioactive waste, the hydraulic inorganic solidifying material, and the foaming agent, a solidified body forming step of supplying the storage container to form a solidified body,
A moisture removing step for removing moisture from the solidified body in the storage container by heating and / or decompression after curing the solidified body in the storage container;
A storage container sealing step for sealing the storage container with a lid after the moisture removal step, and
A solidification method for radioactive waste, comprising:
前記放射性廃棄物と、水硬性無機固化材と、発泡剤と、を収納容器に供給した後、混練して固化体を形成する固化体形成ステップと、
前記収納容器内の前記固化体を養生した後、加熱及び/又は減圧により前記収納容器内の前記固化体から水分を除去する水分除去ステップと、
前記水分除去ステップを経た後、前記収納容器に蓋をして密閉する収納容器密閉ステップと、
を有することを特徴とする放射性廃棄物の固化処理方法。 In the radioactive waste solidification method of solidifying radioactive waste that has a high radionuclide concentration to the extent that radiolysis is generated during the disposal of radioactive waste generated from nuclear facilities,
Said radioactive waste, the hydraulic inorganic solidifying material, after supplying the foaming agents, to container, the solidified material forming step of forming a solidified body by kneading,
A moisture removing step for removing moisture from the solidified body in the storage container by heating and / or decompression after curing the solidified body in the storage container;
A storage container sealing step for sealing the storage container with a lid after the moisture removal step, and
A solidification method for radioactive waste, comprising:
前記放射性廃棄物と水硬性無機固化材とを含有する固化体が収納された収納容器を収容し、この収納容器内の固化体の水分を、加熱及び/又は減圧によって除去する水分除去装置と、
前記加熱及び/又は減圧によって発生したオフガス中の水分を除去する水分分離手段と、
前記水分分離手段によって前記水分が除去された前記オフガスの中から放射性核種を除去するオフガス処理手段と、
を有することを特徴とする放射性廃棄物の固化処理装置。 In the radioactive waste solidification processing equipment that solidifies radioactive waste that has a high radionuclide concentration to the extent that it generates gas by radioactive decomposition during buried disposal among the radioactive waste generated from nuclear facilities,
A moisture removing device that houses a storage container in which a solidified body containing the radioactive waste and the hydraulic inorganic solidified material is stored, and removes moisture of the solidified body in the storage container by heating and / or decompression;
Moisture separation means for removing moisture in the off-gas generated by the heating and / or decompression;
Off-gas treatment means for removing radionuclides from the off-gas from which the moisture has been removed by the moisture separation means;
A solidification processing apparatus for radioactive waste, comprising:
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