JP4552033B2

JP4552033B2 - Method and apparatus for separating / removing radioactive elements by magnetic separation

Info

Publication number: JP4552033B2
Application number: JP2006043849A
Authority: JP
Inventors: 大佐伊藤; 善弘見目; 幸男和田
Original assignee: Tokyo Metropolitan Public University Corp
Current assignee: Tokyo Metropolitan Public University Corp
Priority date: 2006-02-21
Filing date: 2006-02-21
Publication date: 2010-09-29
Anticipated expiration: 2026-02-21
Also published as: JP2007222712A

Description

本願発明は、自然環境中の河川、鉱水、湖水等の中に存在する微量のウラン及びラジウム等の放射性元素を分離・除去する技術に関する。 The present invention relates to a technique for separating and removing a trace amount of radioactive elements such as uranium and radium present in rivers, mineral water, lake water and the like in the natural environment.

自然環境の河川には重元素又は放射性元素が微量に含まれている。場所によっては、ウランのみの場合、ラジウムのみの場合あるいはウランとラジウムが同時に存在していることもあり得る。これらの元素は、環境基準値以上に含有される地域も存在するため、その効率的な分離及び除去を行うことが検討されている。 Natural rivers contain trace amounts of heavy or radioactive elements. Depending on the location, uranium alone, radium alone, or uranium and radium may be present simultaneously. Since there are areas where these elements are contained in excess of the environmental standard value, it has been studied to efficiently separate and remove them.

上記河川水等を通常のウランの精製と同じ方法、例えば、イエローケーキ等を作製する方法により、分離及び除去するには、あまりにも多額の費用を要してしまう。 To separate and remove the river water and the like by the same method as the usual uranium refining, for example, a method of producing a yellow cake or the like, too much cost is required.

そこで、公知のシュベルトマナイト（商品名「アズレーＳ」として市販されている鉄の水酸化物）の粉体を、微量なウランイオンを含む液体に混入すると、シュベルトマナイトは、ウランを収着することに着目した（下記特許文献１参照）。ここで収着とは、吸着と吸収を含めた意味である。 Therefore, when powder of a known Schwertmannite (iron hydroxide marketed under the trade name "Azley S") is mixed in a liquid containing a small amount of uranium ions, Schwertmannite sorbs uranium. (See Patent Document 1 below). Here, sorption means including adsorption and absorption.

さらに、上記シュベルトマナイトがわずかながら磁化されることを確認したので、この現象を利用して磁気分離（下記特許文献２参照）により該シュベルトマナイトの分離及び除去ができないかを追求した。
特開２００５―７４２５９号公報特開２００２―１５３７７０号公報 Furthermore, since it was confirmed that the above-mentioned Schwermanite was slightly magnetized, it was pursued whether or not the Schwermanite could be separated and removed by magnetic separation (see Patent Document 2 below) using this phenomenon.
JP 2005-74259 A JP 2002-153770 A

本願発明の課題は、微量ながらウランイオン、ラジウムイオンとして河川水等に流出している天然放射性金属イオンを低コストで分離、除去することである。 An object of the present invention is to separate and remove natural radioactive metal ions flowing out into river water and the like as uranium ions and radium ions at a low cost.

本発明は、ウラン又はラジウムがイオン化したウランイオン又はラジウムイオンを含有する液体にシュベルトマナイト粉末を混合し、該シュベルトマナイトに該ウランイオン又はラジウムイオンを収着せしめ、該シュベルトマナイトを含有した液体を磁場中に設けられた磁性フィルタに通し、該磁性フィルタに該シュベルトマナイトを付着させ、該液体から該ウランイオン又はラジウムイオンを分離する、ウラン又はラジウムの分離法を提供するものである。 The present invention is a method comprising mixing schurabmannite powder with a liquid containing uranium ions or radium ions obtained by ionizing uranium or radium, sorbing the uranium ions or radium ions to the schwertmannite, and containing the schwertmannite. A separation method of uranium or radium, in which the liquid is passed through a magnetic filter provided in a magnetic field, the Schwertmannite is attached to the magnetic filter, and the uranium ions or radium ions are separated from the liquid. is there.

また、上記シュベルトマナイトが反磁性体で構成されているウラン又はラジウムの分離法を提供するものである。 Further, the present invention provides a method for separating uranium or radium in which the above-mentioned Schwermannite is composed of a diamagnetic material.

また、上記シュベルトマナイトの純度が、７０重量％以上であるウラン又はラジウムの分離法を提供するものである。 Further, the present invention provides a method for separating uranium or radium, wherein the purity of the above-mentioned Schwertmannite is 70% by weight or more.

他の発明としては、底部に排水口を有する土砂収納容器にウラン又はラジウムを含む土砂を搬入し、該土砂に液体を散布し、該排水口より排出された液体とシュベルトマナイトを混合することにより、該ウラン又はラジウムがイオン化したウランイオン又はラジウムイオンを該シュベルトマナイトに収着させ、次に、磁場が印加されている状態において、該シュベルトマナイトを含有する液体を、磁性フィルタを有する分離装置に導入し、該シュベルトマナイトを該磁性フィルタに付着させ、該磁性フィルタに所定量のシュベルトマナイトが付着すると、該シュベルトマナイトを含有する液体の導入を水の導入に切り換え、磁場の印加を停止することにより該磁性フィルタから該シュベルトマナイトを離脱させるウラン又はラジウムを分離及び除去する方法を提供するものである。 As another invention, carrying earth and sand containing uranium or radium into a earth and sand container having a drain outlet at the bottom, spraying liquid on the earth and sand, and mixing the liquid discharged from the drain outlet and Schwertmannite The uranium ion or radium ion obtained by ionizing the uranium or radium is sorbed on the Schwertmannite, and then the liquid containing the Schwbertmannite is provided with a magnetic filter in a state where a magnetic field is applied. Introducing into the separator, attaching the Schwbertmannite to the magnetic filter, and when a predetermined amount of Schwertmannite adheres to the magnetic filter, switching the introduction of the liquid containing the Schwertmannite to the introduction of water, By separating the uranium or radium from which the Schwbertmannite is released from the magnetic filter There is provided a method for removing.

他の発明としては、底部に排水口を有する土砂収納容器、該容器に液体を散布する装置、該排水口より排水された液体とシュベルトマナイトを混合する混合タンク、該シュベルトマナイトを含有する液体を収容し、内部にシュベルトマナイトを分離するための磁性フィルタを有する分離装置及び該分離装置の周囲に配置された磁場勾配を与える磁場付与装置を有するウラン又はラジウムの分離・除去装置を提供するものである。 Other inventions include an earth and sand container having a drain outlet at the bottom, a device for spraying liquid into the container, a mixing tank for mixing the liquid drained from the drain outlet and Schwertmannite, and the Schwertmannite Provided is a separation device having a magnetic filter for containing a liquid and separating Schwbertmannite inside, and a separation / removal device for uranium or radium having a magnetic field applying device for providing a magnetic field gradient arranged around the separation device To do.

また、上記混合タンクと上記分離装置の間に上記シュベルトマナイトを含有する液体と水の導通を切り換える切換弁を備えたウラン又はラジウムの分離・除去装置を提供するものである。 Further, the present invention provides a uranium or radium separation / removal device provided with a switching valve for switching between water and water containing the Schwertmannite between the mixing tank and the separation device.

また、上記導入部と上記分離装置の間に上記シュベルトマナイトを含有する液体と水の導通を切り換える切換弁を備えたウラン又はラジウムの分離・除去装置を提供するものである。 Further, the present invention provides a uranium or radium separation / removal device provided with a switching valve that switches between the introduction of the Schwertmannite-containing liquid and water between the introduction unit and the separation device.

他の発明としては、底部に排水口を有する土砂収納容器、該容器に液体を散布する装置、該底部又は該排水口と分離装置の間にシュベルトマナイトを導入する導入部、該シュベルトマナイトを含有する液体を収容し、内部にシュベルトマナイトを分離するための磁性フィルタを有する分離装置及び該分離装置の周囲に配置された磁場勾配を与える磁場付与装置を有するウラン又はラジウムの分離・除去装置を提供するものである。 Other inventions include an earth and sand container having a drain outlet at the bottom, an apparatus for spraying liquid into the container, an introduction section for introducing a Schwertmannite between the bottom or the drain outlet and a separator, and the Schwertmannite Separation / removal of uranium or radium having a separator containing a liquid containing a magnetic material and having a magnetic filter for separating Schwbertmannite inside, and a magnetic field applying device for providing a magnetic field gradient arranged around the separator A device is provided.

本願発明は、シュベルトマナイトにウランイオンを収着させ、このシュベルトマナイトが反磁性体であることに着目し、磁気分離技術を適用し、ウランイオンの含有量を１/１００程度に低減させる効果を有する。 In the present invention, uranium ions are sorbed by Schwertmannite, and attention is paid to the fact that this Schwertmannite is a diamagnetic material, and a magnetic separation technique is applied to reduce the uranium ion content to about 1/100. Has an effect.

以下に、本願発明を実施するための最良の形態を示す。 The best mode for carrying out the present invention will be described below.

図１を参照し本願発明の基本構造を説明する。シュベルトマナイトとウランイオンを含有する液体を混合するための混合タンク１に、配管２を通してウランイオンを含有する液体を導入し、配管３を通してシュベルトマナイトを導入する。 The basic structure of the present invention will be described with reference to FIG. The liquid containing uranium ions is introduced into the mixing tank 1 for mixing the liquid containing schwertmannite and uranium ions through the pipe 2, and the schwertmannite is introduced through the pipe 3.

該混合タンク１には、攪拌機１２が設けられており、この撹拌機１２によりウランイオンを含有する液体とシュベルトマナイトをよく混合する。これにより、シュベルトマナイトは、ウランイオンを収着する。 The mixing tank 1 is provided with a stirrer 12, and the stirrer 12 thoroughly mixes the liquid containing uranium ions and Schwertmannite. As a result, the Schbertmanite sorbs uranium ions.

次に、ウランイオンを含有する液体を分離装置４に導入する。分離装置４は、その周囲に超電導コイル５を具備し、内部には磁性フィルタ６を設けている。この分離装置４において、該超電導コイル５に電流を流すと、電磁フィルタ６の近傍においては、急勾配の磁場が形成され、反磁性体であるシュベルトマナイトは、磁性フィルタ６に付着する。これにより、シュベルトマナイトに収着しているウランは、シュベルトマナイトとともに、磁性フィルタ６に付着して他の物質から分離する。 Next, a liquid containing uranium ions is introduced into the separation device 4. The separation device 4 includes a superconducting coil 5 around it and a magnetic filter 6 provided inside. In the separation device 4, when a current is passed through the superconducting coil 5, a steep magnetic field is formed in the vicinity of the electromagnetic filter 6, and Schwbertmannite, which is a diamagnetic material, adheres to the magnetic filter 6. As a result, uranium adsorbed on the Schwertmannite adheres to the magnetic filter 6 and is separated from other substances together with the Schwertmannite.

図２に、高純度のシュベルトマナイト、５０％純度のシュベルトマナイト及び硫化鉄によるウランの収着の度合いの分析結果を示す。この分析は、サンプル液１００ｍｌに対して、硝酸０．５ｍｌを添加して分析試料とし、セイコーインスツルメント（株）製のＩＣＰ−ＭＳ（ＳII ＳＰＱ９２００）を用いて測定した。 FIG. 2 shows the analysis results of the degree of uranium sorption by high-purity schwertmannite, 50% purity schwertmannite and iron sulfide. In this analysis, 0.5 ml of nitric acid was added to 100 ml of the sample solution to obtain an analysis sample, and measurement was performed using ICP-MS (SII SPQ9200) manufactured by Seiko Instruments Inc.

この図２から、高純度のシュベルトマナイトにあっては、シュベルトマナイトの混入前ウラン含有率（Ａ）＝１７．１μｇ／ｌであったものが、混入後ウラン含有率（Ｂ）＝０．２μｇ／ｌにも減少したので、ウランの除去率（Ａ−Ｂ）／Ａ＝９８．８％である。５０％純度のシュベルトマナイトにあっても、かなりウランを収着するが、高純度のシュベルトマナイトに比べると、除去率＝９２．７％であり、多少収着の度合いが劣っているが高除去率を示している。シュベルトマナイトは、純度が高いほどウランの収着が大きく、実際的には、７０％以上が好ましく、ウランの除去効率を上げるためには、９０％以上がさらに好ましい。 From FIG. 2, in the high-purity schwertmannite, the uranium content before mixing (A) = 17.1 μg / l of schwertmannite, the uranium content after mixing (B) = 0. Since it decreased to 2 μg / l, the uranium removal rate (A−B) /A=98.8%. Even in 50% purity Schwermanite, uranium is sorbed considerably, but compared to high purity Schwertmannite, the removal rate is 92.7%, which is somewhat inferior in sorption. A high removal rate is indicated. The higher the purity of schwertmannite, the greater the sorption of uranium. Practically 70% or more is preferable, and 90% or more is more preferable in order to increase the uranium removal efficiency.

なお、別の条件下においては硫化鉄もウランに対し、かなり良好な収着剤になるが、ウランの収着に対しては必ずしも良好な収着剤とはいえないことが示されている。 It has been shown that, under different conditions, iron sulfide is a much better sorbent for uranium, but not necessarily a good sorbent for uranium sorption.

図３に、ウラン又はラジウムを包含した土砂を浄化するシステムを示す。 FIG. 3 shows a system for purifying soil containing uranium or radium.

ウラン又はラジウムを包含している土砂は、土砂収納容器８に収納される。該土砂収納容器８において、散水器９により該土砂に液体（多くは、水であるが、時には、ウランを溶融しやすい液体でもよい。）を散布する。 The earth and sand containing uranium or radium is stored in the earth and sand container 8. In the earth and sand container 8, a sprinkler 9 sprays liquid (mostly water, but sometimes liquid that easily melts uranium) onto the earth and sand.

上記ウラン又はラジウムを含有する土砂内を通過する液体は、ウラン又はラジウムを溶かし、該収納容器の底部に設けている排水口１０より流出する。このウランイオン又はラジウムイオンを含有する液体を混合タンク１に導く。 The liquid passing through the uranium or radium-containing earth and sand dissolves uranium or radium and flows out from the drain 10 provided at the bottom of the storage container. The liquid containing uranium ions or radium ions is introduced to the mixing tank 1.

上記ウランイオン又はラジウムイオンを含有する液体は、上記実施例１において示したように、混合タンク１においてシュベルトマナイトと混合し、上記ウランイオン又はラジウムイオンは、該シュベルトマナイトに収着される。このウランイオン又はラジウムイオンを収着したシュベルトマナイトを分離装置４に送る。 The liquid containing uranium ions or radium ions is mixed with Schwertmannite in the mixing tank 1 as shown in Example 1, and the uranium ions or radium ions are sorbed by the Schwertmannite. . The schwertmannite sorbed with uranium ions or radium ions is sent to the separation device 4.

分離装置４においては、超電導コイル５と磁性フィルタ６の作り出す急激な磁場勾配により、シュベルトマナイトは、分離装置４の内部に設けられた磁性フィルタ６に付着する。 In the separating device 4, Schwartmanite adheres to the magnetic filter 6 provided inside the separating device 4 due to the steep magnetic field gradient created by the superconducting coil 5 and the magnetic filter 6.

次に、該磁性フィルタ６に付着したシュベルトマナイトを脱離するために、混合タンク１と分離装置４との間に設けた切換弁１１により、混合タンク１からのシュベルトマナイトを含んだ液体の導入を停止し、水を分離装置４に導入する。それと同時に超電導コイル５への通電を停止し、磁場の印加を停止する。この磁場の印加停止により、磁性フィルタ６に付着していたシュベルトマナイトは、脱離して配管７より分離装置４の外部へ排出され、除去される。 Next, in order to desorb the schwertmannite adhering to the magnetic filter 6, a liquid containing schwertmannite from the mixing tank 1 is provided by a switching valve 11 provided between the mixing tank 1 and the separation device 4. Is stopped and water is introduced into the separation device 4. At the same time, energization of the superconducting coil 5 is stopped, and application of the magnetic field is stopped. Due to the stop of the application of the magnetic field, the Schwertmannite adhering to the magnetic filter 6 is desorbed and discharged from the pipe 7 to the outside of the separation device 4 and removed.

上記実施例においては、ウランイオン又はラジウムイオンを含有する液体を混合タンク１においてシュベルトマナイトと混合したが、混合タンク１を用いずに、排水口１０と分離装置の間の適当な場所において、シュベルトマナイトを導入してもよい。この場合は、混合タンクを設ける費用を削減することができる。
In the above embodiment, the liquid containing uranium ions or radium ions was mixed with Schwertmannite in the mixing tank 1, but without using the mixing tank 1, at a suitable place between the drain 10 and the separation device, Schwertmannite may be introduced. In this case, the cost of providing a mixing tank can be reduced.

本願発明の基本概念を説明する図Diagram explaining the basic concept of the present invention 本願発明に係るシュベルトマナイトの分離性能を示す分析結果Analysis results showing the separation performance of Schwertmannite according to the present invention 本願発明に係る放射性金属を分離及び除去する装置の概念図Conceptual diagram of an apparatus for separating and removing radioactive metal according to the present invention

Explanation of symbols

１混合タンク
２配管
３配管
４分離装置
５超電導コイル
６磁性フィルタ
７配管
８土砂収納容器
９散水器
１０排水口
１１切換弁
１２撹拌機
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Mixing tank 2 Piping 3 Piping 4 Separation device 5 Superconducting coil 6 Magnetic filter 7 Piping 8 Sediment storage container 9 Sprinkler 10 Drain outlet 11 Switching valve 12 Stirrer

Claims

A method for separating uranium or radium, wherein schuramannite powder is mixed with a liquid containing uranium ions or radium ions ionized from uranium or radium, and the uranium ions or radium ions are sorbed on the schwertmannite, The uranium or radium ion characterized in that the liquid containing the Schwertmannite is passed through a magnetic filter provided in a magnetic field, the Schwbertmannite is adhered to the filter, and the uranium ions or radium ions are separated from the liquid. Separation of radium.

2. The method for separating uranium or radium according to claim 1, wherein the schwertmannite is a diamagnetic material.

The method for separating uranium or radium according to claim 1 or 2, characterized in that the purity of the Schwertmannite is 70% by weight or more.

A method for separating and removing uranium or radium, carrying earth and sand containing uranium or radium into a sediment container having a drain at the bottom, spraying liquid on the earth and sand, and discharging the liquid from the drain By mixing schwertmannite, the uranium ion or radium ion ionized by uranium or radium is sorbed to the schwertmannite, and then contains the schwertmannite in a state where a magnetic field is applied. The liquid is introduced into a separation device having a magnetic filter, the Schwbertmannite is adhered to the filter, and when a predetermined amount of Schwbertmannite adheres to the filter, the introduction of the liquid containing the Schwbertmannite is introduced into water. Switching to introduction and detaching the Schwbertmannite from the filter by stopping the application of the magnetic field Method for separating and removing uranium or radium and symptoms.

A uranium or radium separation / removal device, a earth and sand container having a drain outlet at the bottom, a device for spraying liquid into the container, a mixing tank for mixing the liquid drained from the drain port and Schwertmannite, A separator having a magnetic filter for containing a liquid containing Schwbertmannite and having a magnetic filter for separating Schwbertmannite therein, and a magnetic field applying device for providing a magnetic field gradient arranged around the separator, Separation / removal device for uranium or radium.

6. The uranium or radium separation / removal device according to claim 5, further comprising a switching valve for switching between conduction of the liquid containing the Schwertmannite and water between the mixing tank and the separation device.

A uranium or radium separation / removal device, a earth and sand container having a drain outlet at the bottom, a device for spraying liquid into the container, and an introduction for introducing Schwertmannite between the bottom or the drain and the separation device A separation device having a magnetic filter for containing a liquid containing the Schwbertmannite and separating the Schwertmannite inside, and a magnetic field applying device for providing a magnetic field gradient arranged around the separation device An apparatus for separating and removing uranium or radium characterized by the above.

The uranium or radium separation / removal device according to claim 7, further comprising a switching valve that switches between conduction of the liquid containing the Schwertmannite and water between the introduction unit and the separation device.