JP4583821B2 - 液状エポキシ樹脂組成物 - Google Patents

Description

本発明は、電子材料用途の半導体実装及び接着材や液状封止材として適する液状エポキシ樹脂組成物に関するものである。

半導体封止用樹脂としてはエポキシ樹脂を含有する材料が多用されている。そして、近年の半導体デバイスの高集積化に伴い、フリップチップ接続を用いたタイプが最も小型化が可能とされており、高密度実装化が可能なことからその需要は拡大傾向にある。このフリップチップ接続を用いた半導体装置の封止は、ベアチップをフェイスダウン方式で基板上にバンプなどを介して接続し、チップと基板との間の間隙に液状樹脂を充填して行われる方法や、基板上に樹脂を塗布した後にチップの実装とバンプの接続を行う方法などがある。この際、前者の場合には上記チップと基板との間の間隙が約１００μｍ以下と非常に狭く、また、後者の場合には狭ピッチバンプ間への流し込みやフィレット形成のため、適用される樹脂材料の特性としては流動性が良好なことが望まれる。このことから、常温で液状の性状を有する液状樹脂が、フリップチップ接続を用いた半導体装置を封止するものとして有効である。

また、近年の電子機器のさらなる小型化、軽量化に伴い、半導体デバイスは高集積化、高密度化の一途をたどっており、求められる信頼性を始めとする特性もこれまで以上に高くなってきている。更に、半導体デバイス周辺部でも小型化、軽量化の要求は高まっている。例えば、基板同士の接続には一般にコネクタが使用されているが、小型化、軽量化のため接着剤を用いる場合がある。これらの接着剤には半導体デバイスと同様の信頼性を求められ、既存の接着剤では特性的に満足できない場合もある。

半導体装置においてプレッシャークッカー試験（ＰＣＴ）で評価し得る信頼性が良好なものが要求されるが、フリップチップ接続を用いた半導体において、封止樹脂がＰＣＴ時にチップや基板から剥離したり、イオン不純物によるマイグレーションにより信頼性が低下することがある。このため、封止樹脂には高接着性、低イオン性、耐湿性、耐熱性等が必要とされるが、一般的な液状エポキシ樹脂では性能的に限界がある。例えば、特許文献１には、フリップチップ実装用にエポキシ樹脂が使用されることが記載されているが、エポキシ樹脂については、通常のエポキシ樹脂を紹介しているにとどまる。

特許文献２には、ビスフェノールＦ型のジグリシジルエーテルを主成分とし、ジグリシジルエーテルを有するナフタレン型エポキシ樹脂と酸無水物硬化剤を用い、耐熱性、耐湿性を改良した半導体封止用エポキシ樹脂組成物が提示されている。更に、特許文献３及び４には、キシリレングリコールジグリシジルエーテルを用いた液状エポキシ樹脂組成物が開示されているが、これも接着性の向上や耐熱性、耐湿性の向上が十分ではない。

特開平５−２１８２２２号公報 特開平１１−２９６２４号公報 特開平４−５３８２１号公報 特開２００４−８３７１１号公報

そこで、本発明の課題は、フリップチップ実装用材料や基板接着用材料として特に好適に用いられ、接着性、耐熱性、耐湿性等に優れた液状エポキシ樹脂組成物を提供することにある。

本発明者らは上記課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、特定の複数種のエポキシ樹脂と硬化剤及び添加剤を組み合わせることで、上記課題を解決し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明は、下記式（１）で示されるエポキシ樹脂（Ａ１）及び１分子中にグリシジルエーテル基を２個以上有する他のエポキシ樹脂（Ａ２）からなる常温で液状の液状エポキシ樹脂（Ａ）と、硬化剤及び硬化触媒の1種以上から選ばれる硬化剤類（Ｂ）を主成分とする液状エポキシ樹脂組成物において、溶剤（Ｃ）を０．１〜５重量％含有し、液状エポキシ樹脂（Ａ）中のエポキシ樹脂（Ａ１）の含有割合が５〜７５重量％の範囲にあることを特徴とする液状エポキシ樹脂組成物である。

（式中、Ｒ₁〜Ｒ₅の１個以上は下記式（２）で表される基であり、その他は炭素数１〜６の炭化水素基又は水素原子を示す）

ここで、エポキシ樹脂（Ａ１）はｐ−キシレングリコールジグリシジルエーテルからなり、硬化剤類（Ｂ）は潜在性硬化剤及び潜在性硬化触媒の1種以上から選ばれ、溶剤（Ｃ）は沸点が１００〜２５０℃の範囲にあり、溶解度パラメーターが７〜１４cal/molの範囲にあり、液状エポキシ樹脂組成物中には液状エポキシ樹脂（Ａ）を５５〜９４重量％、硬化剤類（Ｂ）を５〜４５重量％及び溶剤（Ｃ）を０．１〜５重量％含む。
そして、1）液状エポキシ樹脂（Ａ）中の全塩素量が９００ｐｐｍ以下であること、2）液状エポキシ樹脂（Ａ）を３０〜９８重量％、硬化剤類（Ｂ）を１〜７０重量％及び溶剤（Ｃ）を０．１〜５重量％含むこと、3）界面活性剤を０．０１〜３重量％及び／又はシランカップリング剤を０．０１〜３重量％含有すること、のいずれか1以上を満足させることにより、好ましい液状エポキシ樹脂組成物を与える。

また、本発明は前記の液状エポキシ樹脂組成物１００重量部に対して、平均粒子径３０μｍ以下の球状シリカが１０〜３００重量部含有されていることを特徴とするエポキシ樹脂組成物である。
更に、本発明はフリップチップ実装用又は基板接着用として使用される前記の液状エポキシ樹脂組成物又はエポキシ樹脂組成物である。更にまた、本発明は、前記の液状エポキシ樹脂組成物又はエポキシ樹脂組成物を硬化させてなる硬化物である。

以下、本発明を更に説明する。
本発明の液状エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂（Ａ１）及び他のエポキシ樹脂（Ａ２）からなる常温で液状のエポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤類（Ｂ）及び溶剤（Ｃ）を必須成分として含有する。必須成分中で、エポキシ樹脂（Ａ）及び硬化剤類（Ｂ）を主成分とする。任意成分として、界面活性剤やシランカップリング剤等を少量含有することができる。
本発明のエポキシ樹脂組成物は、前記液状エポキシ樹脂組成物に、球状シリカを配合したものをいうが、常温で流動性を有し、液状又はスラリー状である。任意成分として球状シリカ以外の充填材等を少量含有することができる。

エポキシ樹脂（Ａ１）は、前記の式（１）で示され、式中Ｒ₁〜Ｒ₅は、１個以上、好ましくは1〜２個が前記の式（２）で示される基であり、それ以外は炭素数１〜６の炭化水素基又は水素原子である。炭化水素基としては、メチル基、エチル基、イソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、フェニル基等が例示される。

１分子中にグリシジルエーテル基を２個以上有する他のエポキシ樹脂（Ａ２）は、具体的には１，５−ナフタレンジオールや１，６−ナフタレンジオール、２，７−ナフタレンジオールに代表されるナフタレンジオールやこれらの各異性体の他、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、フルオレンビスフェノール、４，４’−ビフェノール、２，２’−ビフェノール、ハイドロキノン、レゾルシン等の２価のフェノール類、あるいは、ナフタレントリフェノールやこれらの各異性体の他、トリス−（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１，２，２−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、フェノールノボラック、ｏ−クレゾールノボラック等の３価以上のフェノール類、あるいは、テトラブロモビスフェノールＡ等のハロゲン価ビスフェノール類から誘導されるグリシジルエーテル化合物が例示される。また、脂肪族系エポキシ樹脂誘導体や脂環式系エポキシ樹脂誘導体も使用することができる。
これらのエポキシ樹脂（Ａ２）は、１種又は２種以上を混合して用いることも可能であるが、常温で液状であることが好ましい。つまり、（Ａ２）成分の１種として固形状エポキシを用いることも可能であるが、その場合も混合状態で、常温で液状であることが好ましい。

本発明においては、エポキシ樹脂（Ａ）として、エポキシ樹脂（Ａ１）及び（Ａ２）を併用するが、その混合物が常温で液状であることが必要である。しかし、エポキシ樹脂（Ａ１）成分又は（Ａ２）の一方が固体状であっても、エポキシ樹脂（Ａ１）又は（Ａ２）を構成する複数のエポキシ樹脂の内1以上が固体状であっても、エポキシ樹脂（Ａ）として液状であればよい。しかし、固形状エポキシの使用量は、エポキシ樹脂（Ａ）中、７０重量％以下であることがよい。エポキシ樹脂（Ａ）中のエポキシ樹脂（Ａ１）の含有割合は、５〜７５重量％の範囲が耐熱性・接着性向上の点から好ましい。エポキシ樹脂（Ａ１）の割合が５重量％に満たないと、基板等の被着物に存在する微小な凹凸や、溶剤で形成された微小粗化面に比較的低分子量であるエポキシ樹脂（Ａ１）が浸透しないため接着性向上の効果が充分に得られず、また、７５重量％を超えると樹脂組成物の耐熱性が問題となる。なお、エポキシ樹脂（Ａ）の一成分として、グリシジル基を１個のみ有するエポキシ樹脂を本発明の効果を損なわない範囲で、少量配合することも差し支えない。

液状のエポキシ樹脂（Ａ）は、それに含まれる全塩素量が９００ｐｐｍ以下であることが好ましい。エポキシ樹脂組成物のイオン性不純物は半導体実装後の信頼性低下（イオンマイグレーション）の主原因であり、特に塩素イオンの低減が望まれる。また、塩素量が多い配合はゲル化時間には大きな影響を及ぼさないが、その硬化において不均一に硬化する傾向が見られ、機械物性が劣る。塩素イオン及び結合性塩素も含めた全塩素量としてはできるだけ少ないほうが望ましいが、半導体封止グレードに用いられる場合は全塩素量を９００ppm以下、望ましくは５００ｐｐｍ以下とすることがよい。

本発明の液状エポキシ樹脂組成物には、硬化剤及び硬化触媒から選択される1以上の硬化剤類（Ｂ）を含有する。硬化剤類（Ｂ）としては、一般的にエポキシ樹脂に用いられる化合物、例えば酸無水物系化合物、フェノール系化合物、アミン系化合物、イミダゾール系化合物や、潜在性硬化剤及び潜在性硬化触媒等が挙げられる。硬化剤及び硬化触媒は液状のエポキシ樹脂（Ａ）に溶解可能であることが好ましいが、固形でも微粉砕品であれば使用可能である。

酸無水物系化合物を例示すると、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸又はエンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸の酸無水物あるいはその炭化水素環上に置換基を有する誘導体、無水フタル酸又は無水フタル酸のベンゼン環上に置換基を有する誘導体、無水コハク酸又は無水コハク酸の炭化水素鎖上に置換基を有する誘導体、メチル無水ハイミック酸、無水ナジック酸、無水トリメリット酸等からなる酸無水物が挙げられる。

フェノール系化合物を例示すると、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、フルオレンビスフェノール、４，４’−ビフェノール、２，２’−ビフェノール、ハイドロキノン、レゾルシン、ナフタレンジオール等の２価のフェノール類、あるいはトリス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１，２，２−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、フェノールノボラック、ｏ−クレゾールノボラック、ナフトールノボラック、ポリビニルフェノール等に代表される３価以上のフェノール類、更にはフェノール類、ナフトール類又はビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、フルオレンビスフェノール、４，４’−ビフェノール、２，２’−ビフェノール、ハイドロキノン、レゾルシン、ナフタレンジオール等の２価のフェノール類のホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド、ｐ−ヒドロキシベンズアルデヒド、ｐ−キシリレングリコール等の縮合剤により合成される多価フェノール性化合物がある。

アミン系化合物を例示すると、４，４’−ジアミノジフェニルメタン、４，４’−ジアミノジフェニルプロパン、４，４’−ジアミノジフェニルスルホン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−キシリレンジアミン等の芳香族アミン、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン等の脂肪族アミン系化合物やジシアンジアミドが挙げられる。イミダゾール類を例示すると、２−メチルイミダゾール、４−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２，４−ジメチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール等が挙げられる。

潜在性硬化剤及び潜在性硬化触媒を例示すると、平均粒径２〜１５μｍの微粒子状化合物をウレタン系ポリマーやアクリル系ポリマーで構成されるマイクロカプセル膜で被膜した、常温における貯蔵安定性に優れたマイクロカプセル型、アミンアダクト型等の潜在性硬化剤が挙げられる。その他の硬化触媒として、有機ホスフィン類やルイス酸類等も使用できる。

この中で潜在性硬化剤及び潜在性硬化触媒は、エポキシ樹脂組成物の貯蔵時と実装工程における低温領域での安定性を保持し、硬化においては速やかに硬化が発現し半導体素子と配線基板との実装工程における良好な作業性と速硬化性を実現することに有効である。特に本発明においては、実装性や安定性の点からマイクロカプセル型の潜在性硬化剤及び潜在性硬化触媒が好ましく用いられる。

本発明において硬化剤類（Ｂ）を、１種又は２種以上を併用することも可能である。但し、酸無水物類は組成物の低粘度化には効果を発揮するが、耐湿性や貯蔵安定性を低下させるため、配合量は硬化剤類（Ｂ）中の７０重量％以下、望ましくは５０重量％以下とすることがよい。本発明の液状エポキシ樹脂組成物における硬化剤及び硬化触媒（Ｂ）の合計配合量は、エポキシ樹脂（Ａ）１００重量部に対し、１〜１４０重量部の範囲がよい。

本発明の液状エポキシ樹脂組成物には、溶剤（Ｃ）を０．１〜５％添加する。溶剤（Ｃ）の選定については、半導体装置作製に用いる樹脂組成物を硬化させる温度より、沸点の低いものが好ましく、また、基板等の被着物に対し、溶解性を有するか溶解度パラメーターが近いものが好ましい。溶剤はエポキシ樹脂を主とする樹脂成分に可溶又は相溶であればよいが、樹脂組成物を硬化させる温度より、沸点が高いと半導体装置内に溶剤が残留する可能性があり、信頼性低下の要因になる可能性があるので、沸点は２８０℃以下、好ましくは１００〜２５０℃の範囲であることがよい。溶解度パラメーターは被着物により異なるが、ポリイミドやエポキシ樹脂等の有機物が成分中に含まれている場合、７〜１４cal/molの範囲であることがよい。溶剤の添加量は０．１重量％に満たないと接着性向上の効果が充分に得られない場合があり、また、過剰に添加すると貯蔵安定性が低下する傾向にあり、０．１〜５重量％の範囲で使用することが好ましい。

具体的にはピロリドン類やラクトン類、フラン類、ホルムアミド類、アセトアミド類、スルホキシド類、グライム類、セロソルブ類、グリコールエーテル類、オキサン類等を１種又は２種以上混合して用いることかできる。

本発明の液状エポキシ樹脂組成物には、必要に応じ添加成分として、界面活性剤を０．０１〜３重量％、シランカップリング剤を０．０１〜３重量％、単独又は併用することがてきる。
界面活性剤は被着体との濡れ性を向上することにより、接着力向上に寄与する。界面活性剤種としては、アニオン系、カチオン系、ノニオン系、両性系の中でも、ノニオン系が好適で、１種又は２種以上混合して用いることかできる。界面活性剤は液状エポキシ樹脂に可溶なこと望ましい。
カップリング剤はシリコンチップへの接着力向上と、耐湿性向上に寄与する。カップリング剤としては、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン及びその誘導体を好適に用いることができる。カップリング剤は、液状エポキシ樹脂に可溶なこと望ましい。

本発明の液状エポキシ樹脂組成物を、特定の用途、特にＦＲ−４に代表される硬質基板にフリップ実装用材料として用いる場合等には、充填材を含有させることが好ましい。充填材としては、例えば、球状あるいは破砕状の溶融シリカ、結晶シリカ等のシリカ粉末、アルミナ粉末、ガラス粉末、金属粉末等が使用できるが、これらの中でも、球状シリカが最も好ましい。この場合の球状シリカの平均粒子径の範囲は、３０μｍ以下、好ましくは２０μｍ以下であることがよい。充填材の使用量は充填材未配合の液状エポキシ樹脂組成物１００重量部に対して、１０〜３００重量部が好ましく、５０〜２００重量部がより好ましい。

本発明の液状エポキシ樹脂組成物に充填材を配合した本発明のエポキシ樹脂組成物には、必要によりカーボンブラック等の着色剤、ハロゲン系化合物や三酸化アンチモン等の難燃剤、シリコンオイルやアクリルゴム等の低応力化剤、ステアリン酸カルシウム等の潤滑剤や導電性粒子を配合できる。

導電性粒子としては、例えば、Ａｕ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｗ、はんだ等の金属粒子や、これらの金属粒子表面に、ＡｕやＰｄ等の薄膜を蒸着やメッキによって形成した金属粒子、ポリスチレンやジビニルベンゼン等の高分子の核材にＡｕ、Ｃｕ、Ｎｉ、はんだ等の導電層を設けた導電性粒子を使用できる。

本発明の液状エポキシ樹脂組成物は、上記した液状エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤類（Ｂ）及び溶剤（Ｃ）を必須成分とするが、組成物中の各成分の好ましい含有割合は下記の通りである。
液状エポキシ樹脂（Ａ）：３０〜９８重量％、好ましくは５５〜９４重量％、
硬化剤類（Ｂ）：１〜７０重量％、好ましくは５〜４５重量％、
溶剤（Ｃ）：０．１〜５重量％、好ましくは１〜３重量％。

本発明の液状エポキシ樹脂組成物及びこれに充填材を配合したエポキシ樹脂組成物（以下、両者を合わせて樹脂組成物ともいう。）は、その低粘度性を生かして、フリップチップ実装用又は基板接着用に使用可能である。また、本発明の硬化物は、上記組成物を加熱又は加熱成形することにより得られる。

本発明の樹脂組成物は、接着性、低イオン性、貯蔵安定性等に優れる。そして、これらの樹脂組成物は、フリップチップ実装用材料や基板接着用材料として特に好適に用いることができ、フリップチップの信頼性を向上することが可能であり、電子機器の更なる小型化、軽量化に伴う、半導体デバイスの高集積化、高密度化に対応可能で、その工業的価値は極めて大きい。

以下に本発明の実施例を示し、本発明を更に詳しく説明する。
なお、実施例中の各種特性評価は下記の方法に従った。

［全塩素量］
エポキシ樹脂に含まれる塩素分に対して過剰の水酸化カリウムのプロピレングリコール溶液を加え十分に反応させ、生成した塩化カリウムを硝酸銀水溶液で電位差滴定を行い、エポキシ樹脂に含まれる全塩素量を測定した。

［接触角］
濡れ性の評価としては、基板上にエポキシ樹脂組成物を滴下した後に、液体の接触角を測定した。

［貯蔵安定性］
樹脂組成物の、製造直後と２５℃における１０日後の粘度（回転数５rpm）をＥ型粘度計で測定し、粘度増加率から貯蔵安定性を求めた。表中の数値は、（１０日後の粘度）／（製造直後の粘度）×１００の計算値を表わす。

［接着性］
各被着物に樹脂組成物を塗布した後、高さ約３０μｍのバンプをコーナーに配した１０mm×１mmのチップをのせ、２００℃で３０分硬化させ、接着力（９０°ピール）を測定した。

［ガラス転移点、線膨張係数］
樹脂組成物を２００℃で３０分の条件で硬化した長さ１０mmの試験片をＴＭＡに供し、ガラス転移点（Ｔｇ）と、Ｔｇ前後の線膨張係数を測定した。

［曲げ強度、曲げ弾性率］
樹脂組成物を２００℃で３０分の条件で硬化した１００mm×１０mm×４mmの試験片を、６４mmのスパンで３点曲げ試験を行い、曲げ強度、曲げ弾性率を測定した。

［耐熱衝撃性］
耐熱衝撃性の評価としては、基板上にエポキシ樹脂組成物を塗布した後に、チップの実装とバンプの接続を行って得たフリップチップ実装品を、飽和水蒸気雰囲気中で、１２１℃、２気圧のプレッシャークッカー試験（ＰＣＴ）を行い、不良発生率を調べた。

実施例１〜２
エポキシ樹脂（Ａ１）として、液状のｐ−キシレングリコールジグリシジルエーテルを、エポキシ樹脂（Ａ２）として、液状のビスフェノールＡのジグリシジルエーテル化合物及び液状のビスフェノールＦのジグリシジルエーテル化合物を、硬化剤類（Ｂ）としてウレタン系ポリマーのマイクロカプセル膜で被膜した５μｍの微粒子状２−メチルイミダゾールを溶剤（Ｃ）としてＮ−メチルピロリドンを使用し、表１に示す配合で混合し液状エポキシ樹脂組成物を得た。得られたエポキシ樹脂組成物の常温での性状を目視により観察したところ、フリップチップ実装時に形状が変化する程度の液状性を有していた。この液状エポキシ樹脂組成物を用いて、２００℃にて３０分成形し、硬化物試験片を得た後、各種物性測定に供した。

比較例１〜３
エポキシ樹脂（Ａ１）の配合量を表１に示す割合で変化させて、実施例１〜２と同様に配合、混合、成形し評価した。
結果を表１に示す。

実施例３〜４及び比較例４〜６
溶剤（Ｃ）の配合量を変化させて表２に示す割合で実施例１〜２と同様に配合、混合、成形し評価した。結果を表２に示す。

実施例６〜８
溶剤（Ｃ）の種類を変化させて表３に示す割合で実施例１〜２と同様に配合、混合、成形し評価した。結果を表３に示す。

実施例９〜１０
界面活性剤を配合し、実施例１〜２と同様に表４に示す割合で配合、混合、成形し評価した。結果を表４に示す。

実施例１１〜１２
シランカップリング剤を配合し、実施例１〜２と同様に表４に示す割合で配合、混合、成形し評価した。結果を表４に示す。

実施例１３〜１４
球状シリカを配合し、実施例１〜２と同様に表５に示す割合で配合、混合、成形し評価した。結果を表５に示す。

実施例１〜１４で用いた液状エポキシ樹脂組成物を用いて、基板とチップを樹脂組成物を介して熱圧着し、フリップチップを作成した。得られたものは、良好なフィレットを形成し、また、チップ下の樹脂層内にはボイドの発生は認められなかった。

Claims (8)

1. ｐ−キシレングリコールジグリシジルエーテルからなるエポキシ樹脂（Ａ１）及び１分子中にグリシジルエーテル基を２個以上有する他のエポキシ樹脂（Ａ２）からなる常温で液状の液状エポキシ樹脂（Ａ）と、潜在性硬化剤及び潜在性硬化触媒の1種以上から選ばれる硬化剤類（Ｂ）を主成分とする液状エポキシ樹脂組成物において、沸点が１００〜２５０℃の範囲にあり、溶解度パラメーターが７〜１４cal/molの範囲にある溶剤（Ｃ）を０．１〜５重量％含有し、液状エポキシ樹脂（Ａ）中のエポキシ樹脂（Ａ１）の含有割合が５〜７５重量％の範囲にあり、液状エポキシ樹脂（Ａ）を５５〜９４重量％及び硬化剤類（Ｂ）を５〜４５重量％含有することを特徴とする液状エポキシ樹脂組成物。
2. 液状エポキシ樹脂（Ａ）中の全塩素量が９００ｐｐｍ以下である請求項１記載の液状エポキシ樹脂組成物。
3. 溶剤（Ｃ）を１〜３重量％含む請求項１又は２に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
4. 界面活性剤を０．０１〜３重量％及び／又はシランカップリング剤を０．０１〜３重量％含有する請求項１〜３のいずれかに記載の液状エポキシ樹脂組成物。
5. 請求項１〜４いずれかに記載の液状エポキシ樹脂組成物１００重量部に対して、平均粒子径３０μｍ以下の球状シリカが１０〜３００重量部含有されていることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
6. フリップチップ実装用又は基板接着用として使用される請求項１〜４のいずれかに記載の液状エポキシ樹脂組成物。
7. フリップチップ実装用又は基板接着用として使用される請求項５に記載のエポキシ樹脂組成物。
8. 請求項１〜５のいずれかに記載の液状エポキシ樹脂組成物又はエポキシ樹脂組成物を硬化させてなる硬化物。