JP4696459B2 - モジュール集合体 - Google Patents

Description

本発明は、複数の光電変換部を備えたモジュールを２個以上含み、２個以上のモジュールが積層されたモジュール集合体に関する。

グレッツェルらが提唱した色素増感型太陽電池（「グレッツェル・セル」とも言いう）は、従来の色素増感型太陽電池に比べ、飛躍的に高い光電変換効率（７％台）を実現したため注目を浴びた。色素増感型太陽電池では、一対の電極間に色素を担持した半導体層と電荷輸送体とが配置されており、色素が光を吸収することにより生じる励起電子が半導体層内に注入されることによって光電変換がなされる（例えば、非特許文献１参照）。

上記色素増感型太陽電池を連結したモジュールが知られている。モジュールは、１対の基板と、半導体層を備えた複数の光電変換部と、複数の接続部とを含み、上記基板間において光電変換部と接続部とが基板の主面と平行な方向に交互に配置されている。接続部は、電荷輸送体を１対の電極間に保持する封止樹脂等を含んでいる（例えば、特許文献２参照）。
グレッツェル（Ｇｒａｔｚｅｌ）、外１名、「ネイチャー（Ｎａｔｕｒｅ）」、（英国）、１９９１年１０月２４日、第３５３巻、ｐ．７３７−７４０ 国際公開第９６／２９７１６号パンフレット

しかし、上記接続部に入射した光は電気エネルギーに変換されない。モジュールの光電変換効率（（モジュールの最大出力／モジュールに照射された光エネルギー）×１００）を高めるためには、モジュール充填率（（モジュールに含まれる半導体層の受光側の面の面積の総和／モジュールの受光側の面の面積）×１００）を大きくする必要がある。モジュール充填率を大きくするためには、接続部の幅を狭くする必要がある。しかし、接続部の幅を狭くしすぎると、封止樹脂による封止が不完全となり、電荷輸送体の漏れを起こし易い。したがって、接続部の幅を狭くして光電変換効率を高める方法には限界がある。

本発明のモジュール集合体は、１対の基板と、複数の光電変換部と、複数の接続部とを含み、前記基板間において前記光電変換部と前記接続部とが前記基板の主面と平行な方向に交互に配置されたモジュールを２個以上含み、前記２個以上のモジュールが、前記基板の主面と直交する方向に積層され、前記光電変換部は、前記１対の基板のうちの一方の基板に設けられた第１の電極と、前記第１の電極の前記一方の基板側の面の反対面に接して配置され色素を担持した半導体層と、前記１対の基板のうちの他方の基板に設けられた第２の電極と、前記第１の電極と前記第２の電極との間に配置された電荷輸送体とを含み、前記接続部は、前記１対の基板間に充填された封止樹脂を含み、積層された前記複数のモジュールのうちの一方の最外層のモジュールを上層とし、前記上層の隣りに配置されたモジュールを下層とすると、前記上層の前記接続部の少なくとも一部の直下に前記下層の前記半導体層の少なくとも一部が配置され、当該半導体層の少なくとも一部の直上に配置された、前記上層の前記１対の基板と、前記上層の前記接続部と、前記下層の前記上層側の基板と、前記下層の第１の電極とを含む構造体が、透光性を有している。

本発明のモジュール集合体では、２個以上のモジュールが積層されており、積層された複数のモジュールのうちの一方の最外層のモジュールを上層とし、上層の隣りに配置されたモジュールを下層とすると、上層の接続部の少なくとも一部の直下に下層の半導体層の少なくとも一部が配置され、当該半導体層の少なくとも一部の直上に配置された、上層の１対の基板と、上層の接続部と、下層の上層側の基板と、下層の第１の電極とを含む構造体が透光性を有しているので、上層の接続部を透過した光を下層の半導体層にて光電変換でき、光電変換効率を高めることができる。

以下、本発明のモジュール集合体の一例について図面を用いて説明する。

（実施の形態１）
図１は、本発明のモジュール集合体の一例の概要を示した断面図である。

図１に示すように、モジュール集合体１では、モジュール集合体１に含まれるモジュールの数は２個であり、２層のモジュール２，３が、基板８，９と直交する方向に積層されている。以下、積層された複数のモジュールのうちの一方の最外層のモジュール２を「上層２」ともいい、上層２の隣りに配置されたモジュール３を「下層３」ともいう。モジュール２，３は、それぞれ、互いに平行に配置された１対の基板８，９と、複数の光電変換部５と、複数の接続部１５とを含み、光電変換部５と接続部１５とが、基板間において基板８，９の主面と平行な方向に交互に配置されている。モジュール集合体１は、上層２と下層３との間に配置され、上層２と下層３とを接合する接合部１１を含んでいる。接合部１１は透光性を有している。

光電変換部５は、１対の基板８，９のうちの一方の基板８に設けられた第１の電極６と、第１の電極６の一方の基板８側の面の反対面に接して配置され色素を担持した半導体層４と、他方の基板９に設けられた第２の電極７と、第１の電極６と第２の電極７との間に配置された電荷輸送体１０とを含んでいる。

接続部１５は、１対の基板８，９間に充填された封止樹脂１３と、隣り合う一対の光電変換部５のうちの一方の光電変換部５から延長された第１の電極の一部６ａと、他方の光電変換部５から延長された第２の電極の一部７ａと、第１の電極の一部６ａと第２の電極の一部７ａとの間に配置された導電体１２とを含んでいる。第１の電極の一部６ａは、一方の基板８に設けられ、第２の電極の一部７ａは、他方の基板９に設けられている。モジュール集合体１では、第１の電極の一部６ａと第２の電極の一部７ａとが、導電体１２を介して電気的に接続されており、隣り合う一対の光電変換部５が、直列に電気接続されている。

上層２と下層３とは、取出し電極１４に接続された配線（図示せず）によって直列に電気接続されている。

モジュール集合体１では、上層２の接続部１５の直下に下層３の半導体層４が配置され、当該半導体層４の直上に配置された、上層２の１対の基板８，９と、上層２の接続部１５と、下層３の上層２側の基板８と、下層３の第１の電極６とを含む構造体１７が透光性を有しているので、モジュール集合体１の上層２側を受光側とすると、モジュール集合体１の半導体層４の受光側の面の総面積は、モジュール単体よりも大きい。モジュール集合体１を、上層２側を光１６に向けて使用すれば、上層２の接続部１５を透過した光を下層３の半導体層４にて光電変換できるので、モジュール集合体１では、モジュール単体よりも、最大出力が大きくなる。尚、図１において、点線で囲われドットが記載された部分が上記構造体１７である。

基板８と直交する方向に沿って波長５５０ｎｍの光を上記構造体１７に照射したときの光の透過率は２０％以上であることが好ましい。構造体１７の光の透過率が低すぎると、下層３の半導体層４にて受光できる光量が少なく、発電量の向上への寄与が小さい。上記透過率の上限は高ければ高いほどよいが、基板８，９、第１の電極の一部６ａ，第２の電極の一部７ａ、導電体１２および封止樹脂１３等による透光損失を考慮すれば、９０％以下が好ましい。

接続部１５の幅は、電荷輸送体１０の漏れ防止の観点から、少なくとも１ミクロン以上であることが望ましい。しかし、接続部１５の幅を１ミクロン以上としてモジュールを小型化する場合、モジュール充填率は低下する。本実施の形態のモジュール集合体１では、上層２（モジュール２）の接続部１５を透過した光を下層３（モジュール３）の半導体層４にて光電変換できるので、特に、モジュール２，３が小型である場合、例えば、モジュールの受光側の面の面積が２０ｃｍ²以下である場合に、光電変換効率を顕著に高めることができる。

図２（ａ）（ｂ）は、図１に示したモジュール集合体１に含まれるモジュール２、３の概略を示す平面図であり、図２（ｃ）は、モジュール集合体１の概略を示す平面図である。図２（ａ）〜図２（ｃ）において、ドットが記載された部分は、色素により着色されおり、ドット数が多いほど色が濃いことを示している。尚、図２（ａ）〜図２（ｃ）において１４は取出し電極である。

図２（ａ）（ｂ）に示すように、半導体層４が色素を担持しているため所定の色に着色されている。一方、接続部１５は、その材料によっても異なるが、例えば、実質的に無色透明である。図２（ｃ）に示すように、モジュール集合体１では、モジュール２（上層２）の接続部１５の直下にモジュール３（下層３）の半導体層４が配置されているので、モジュール集合体１を上層２側から見た場合には、上層２の接続部１５から下層３の半導体層４が透けて見える。このようにして、モジュール集合体１では、上層側から見た場合の色むらが抑制され、色の均一性が向上している。

図１に示した封止樹脂１３としては、透光性を有していれば特に制限はなく、例えば、シリコーン樹脂、ポリオレフィン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−アクリル酸メチル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタアクリル酸共重合体、低密度ポリエチレン、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂、アイオノマー樹脂のほか、ポリスチレン系、ポリオレフィン系、ポリジエン系、ポリエステル系、ポリウレタン系のエラストマー等を使用できる。

導電体１２の材料としては、透光性を有する材料、例えば、インジウム−錫複合酸化物（ＩＴＯ）および酸化錫（ＳｎＯ₂）からなる群から選ばれる少なくとも１種を用いることができる。導電体１２の材料として透光性を有する材料を用いる場合、導電体１２の形状については特に制限はなく、例えば、箔状、または紐状等が挙げられる。

導電体１２は、透光性を有しない材料を含んでいてもよいが、透光性を有しない材料を含む場合は、基板８の主面に垂直に入射する光が透過する複数の孔を備えた多孔体を含んでいることが好ましい。導電体１２が上記多孔体を含んでいると、上記光の一部は孔を透過できるので、接続部１５の透光性を確保できる。

透光性を有しない材料としては、抵抗率が比較的低い金属材料、例えば、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｇ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｚｎ、ＴｉおよびＣｒからなる群から選ばれる少なくとも１種の金属、または上記群から選ばれる２種以上の金属からなる合金を含んでいることが好ましい。導電体１２がこれらの材料を含んでいると、導電体１２の抵抗損失を小さくできる。

多孔体としては、例えば、メッシュ、発泡体、パンチングメタル等が挙げられる。多孔体の孔の形状、孔の分布等は、導電体１２の表面抵抗を著しく低下させない範囲で適宜選択すればよい。例えば、多孔体が例えばメッシュである場合、メッシュの開口率（（開口部の面積の総和／全体の面積）×１００）は、３０％〜８０％が適当である。多孔体は、例えば、金属線や炭素繊維等の導電性繊維材料が組み合わされて形成されていてもよい。多孔体が上記導電性繊維材料が組み合わされて形成されていると、断線等が起こり難く、好ましい。また、多孔体は、スクリーン印刷等の方法により形成されてもよい。

尚、図１において、導電体１２に付された×印は、導電体１２がメッシュであることを示しているに過ぎず、メッシュの孔の貫通方向までも表しているわけではない。

半導体層４の厚さは、０．１μｍ〜１００μｍが好ましい。半導体層４の厚さが０．１μｍ〜１００μｍであれば、十分な光電変換効果が得られ、可視光および近赤外光の透光性も確保できる。より好ましい半導体層４の厚さは、１μｍ〜５０μｍであり、さらには５μｍ〜３０μｍ、特には、１０μｍ〜２０μｍである。

半導体層４の形成に半導体の粒子を用いる場合、半導体の粒径は、一般に、５ｎｍ〜１０００ｎｍ、特に、１０ｎｍ〜１００ｎｍが好ましい。粒径が５ｎｍ〜１０００ｎｍであれば、充分な量の色素を吸着可能な表面積と、適度な大きさの空孔とを有する半導体層４を形成できるので、電荷輸送体１０に含まれる酸化体および還元体の半導体層４内における移動がスムーズに行なわれ、その結果、大きな光電流が得られる。

半導体層４の材料としては、Ｃｄ、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｐｂ、Ｍｏ、Ｗ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｃｕ、Ｈｇ、Ｔｉ、Ａｇ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｖ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｓｒ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｃｒの酸化物、ＳｒＴｉＯ₃、ＣａＴｉＯ₃等のペロブスカイト型酸化物、ＣｄＳ、ＺｎＳ、Ｉｎ₂Ｓ₃、ＰｂＳ、Ｍｏ₂Ｓ、ＷＳ₂、Ｓｂ₂Ｓ₃、Ｂｉ₂Ｓ₃、ＺｎＣｄＳ₂、Ｃｕ₂Ｓ等の硫化物、ＣｄＳｅ、Ｉｎ₂Ｓｅ₃、ＷＳｅ₂、ＨｇＳｅ、ＰｂＳｅ、ＣｄＴｅ等の金属カルコゲナイド、ＧａＡｓ、Ｓｉ、Ｓｅ、Ｃｄ₂Ｐ₃、Ｚｎ₂Ｐ₃、ＩｎＰ、ＡｇＢｒ、ＰｂＩ₂、ＨｇＩ₂、およびＢｉＩ₃が挙げられる。これらはそれぞれ単独で用いてもよいし、２種類以上からなる複合体として用いてもよい。

上記複合体としては、例えば、ＣｄＳ／ＴｉＯ₂、ＣｄＳ／ＡｇＩ、Ａｇ₂Ｓ／ＡｇＩ、ＣｄＳ／ＺｎＯ、ＣｄＳ／ＨｇＳ、ＣｄＳ／ＰｂＳ、ＺｎＯ／ＺｎＳ、ＺｎＯ／ＺｎＳｅ、ＣｄＳ／ＨｇＳ、ＣｄＳ_x／ＣｄＳｅ_1-x、ＣｄＳ_x／Ｔｅ_1-x、ＣｄＳｅ_x／Ｔｅ_1-x、ＺｎＳ／ＣｄＳｅ、ＺｎＳｅ／ＣｄＳｅ、ＣｄＳ／ＺｎＳ、ＴｉＯ₂／Ｃｄ₃Ｐ₂、ＣｄＳ／ＣｄＳｅＣｄ_yＺｎ_1-yＳ、ＣｄＳ／ＨｇＳ／ＣｄＳ等が挙げられる。

半導体層４は従来から知られた方法で形成できる。例えば、半導体の粒子がバインダーに分散されたペーストを、例えば、ドクターブレードやバーコータ等を用いて第１の電極６に塗布する。尚、上記バインダーとしては、例えば、エチルセルロース等が挙げられる。または、半導体粒子を、スプレー法、ディップコーティング法、スクリーン印刷法、スピンコート法，電着法等にて第１の電極６の表面に塗布する。その後、必要に応じて加熱（焼結）および／または加圧を行う。

加熱（焼結）には、電気炉やホットプレート、マイクロ波等を用いることが好ましい。加熱温度は、基板８がガラス基板である場合は、４００〜６００℃程度、プラスチックフィルムである場合は、８０℃〜２５０℃程度が好ましい。加圧は、例えば、プレス機やカレンダ（ロールプレス）等を用いて行う。ロールプレスは、基板８が可撓性を有するプラスチックフィルムである場合に、複数の半導体層４を連続形成できるので好ましい。圧力は、１ＭＰａ〜２００ＭＰａ程度が好ましい。

半導体層４の厚さは、塗布と加熱（焼結）とを繰り返すことで制御でき、半導体層４の厚さを制御することにより、ラフネスファクター（基板面積に対する多孔質内部の実表面積の割合）を制御できる。ラフネスファクターは２０以上が好ましく、さらには、１５０以上が好ましい。ラフネスファクターが２０以上であれば、半導体層４は十分な量の色素を担持でき、光電変換特性を向上できる。ラフネスファクターの上限値は、通常、５０００程度が好ましい。

半導体層４のポロシティーは５０％以上が好ましい。半導体層４のポロシティーの上限値は、抵抗損失の観点から約８０％であることが好ましい。上記ポロシティーは、液体窒素温度下での測定で得られる、窒素ガスまたはクリプトンガスの吸着−脱離等温曲線から算出できる。

色素は、従来の色素増感型の光電変換素子で常用の色素であればよく、無機色素、有機色素等のいずれであってもよい。

無機色素としては、例えば、ＲｕＬ₂（Ｈ₂Ｏ）₂タイプのルテニウム−シス−ジアクア−ビピリジル錯体(ここで、Ｌは、４，４'−ジカルボキシル−２，２'−ビピリジン)、または、ルテニウム−トリス（ＲｕＬ₃）、ルテニウム−ビス（ＲｕＬ₂）、オスニウム−トリス（ＯｓＬ₃）、オスニウム−ビス（ＯｓＬ₂）タイプの遷移金属錯体、または亜鉛−テトラ（４−カルボキシフェニル）ポルフィリン、鉄−ヘキサシアニド錯体、フタロシアニン等が挙げられる。

有機色素としては、９−フェニルキサンテン系色素、クマリン系色素、アクリジン系色素、トリフェニルメタン系色素、テトラフェニルメタン系色素、キノン系色素、アゾ系色素、インジゴ系色素、シアニン系色素、メロシアニン系色素、キサンテン系色素等が挙げられる。なかでも、可視光域に広い吸収スペクトルを有する、ルテニウム−ビス（ＲｕＬ₂）誘導電体が、特に好ましい。

色素の吸着量は、１×１０^-8〜１×１０^-6ｍｏｌ／ｃｍ²が好ましく、特には、０．１×１０^-7〜９．０×１０^-7ｍｏｌ／ｃｍ²が好ましい。色素の吸着量が１×１０^-8〜１×１０^-6ｍｏｌ／ｃｍ²であると、経済的であり、かつ光電変換部５の光電変換効率を高めることができる。

半導体層４へ色素を吸着させる方法としては、例えば、色素が溶媒に溶けた溶液に、半導体層４を浸漬する方法等がある。上記溶媒には、例えば、水、エタノールやブタノール等のアルコール、アセトニトリル、トルエン、ジメチルホルムアミド等が用いられる。半導体層４を上記溶液に浸漬している間、上記溶液を加熱還流し、または、上記溶液に超音波を印加する等して、半導体層４への色素の吸着を促進してもよい。

第１の電極６は、負極として機能する。第１の電極６の形状は、第１の電極６が導電性かつ透光性を有していれば特に制限はなく、例えば、フィルム状、板状、基板８の主面に垂直に入射する光が透過する孔を備えた多孔体等のいずれであってもよい。

第１の電極６の材料としては、例えば、インジウム−錫複合酸化物、フッ素ドープ酸化錫等の透光性を有する材料が挙げられる。第１の電極６が上記多孔体である場合、第１の電極６の材料は、導電性を有していれば必ずしも透光性は有していなくてもよく、例えば、白金、金、銀、銅、アルミニウム、ロジウム、インジウム、スズ、セリウム等の金属、または炭素材料等を含んでいてもよい。

第２の電極７は、正極として機能する。第２の電極７の材料は、第１の電極６の材料と同様であってもよいが、第２の電極７の電荷輸送体１０と接する面には、白金、パラジウム、炭素材料および導電性高分子からなる群から選ばれる少なくとも１種の材料が含まれていることが好ましい。これらの材料は、電荷輸送体１０に含まれる還元体に電子を与える反応において、触媒として機能する。したがって、第２の電極７の電荷輸送体１０と接する面にこれらの材料が含まれていると、第２の電極７の正極としての機能が向上する。上記炭素材料としては、例えば、グラファイト等が、導電性高分子としては、ポリエチレンジオキシチオフェン等が挙げられる。尚、第２の電極７と基板９との間には、第２の電極７の材料とは異なる導電性材料からなる膜が設けられていてもよい。

第１の電極６および第２の電極７の光の透過率は、高ければ高いほどよいが、波長５５０ｎｍの光を照射したときの透過率が、通常、７０％〜９０％であることが望ましい。

電荷輸送体１０には、例えば、下記の溶媒中に下記の化合物が溶解された電解液が用いられる。上記化合物としては、溶媒に溶解されることにより、酸化体（酸化状態の電解質）と還元体（還元状態の電解質）とを含む溶液を得ることができれば特に制限はないが、酸化体と還元体の電荷の符号が同一となるように選択されることが好ましい。

化合物としては、例えば、塩素化合物および塩素、ヨウ素化合物およびヨウ素、臭素化合物および臭素、キノンおよびヒドロキノン、フマル酸およびコハク酸等を用いることができる。なかでも、ヨウ素化合物およびヨウ素が好ましい。ヨウ素化合物としては、ヨウ化リチウム、ヨウ化カリウム等の金属ヨウ化物、テトラアルキルアンモニウムヨージド、ピリジニウムヨージド等のヨウ化４級アンモニウム塩化合物、ヨウ化ジメチルプロピルイミダゾリウム等のヨウ化ジイミダゾリウム化合物が特に好ましい。

酸化体および還元体としては、Ｉ₃ ^-／Ｉ^-、Ｃｌ₃ ^-／Ｃｌ^-、Ｂｒ₃ ^-／Ｂｒ^-、タリウムイオン(III)／タリウムイオン(I)、水銀イオン(II)／水銀イオン(I)、ルテニウムイオン(III)／ルテニウムイオン(II)、銅イオン(II)／銅イオン(I)、鉄イオン(III)／鉄イオン(II)、バナジウムイオン(III)／バナジウムイオン(II)、マンガン酸イオン／過マンガン酸イオン、フェリシアン化物イオン／フェロシアン化物イオン等が挙げられる。これらの酸化体および還元体とを含む溶液の作製法は公知であり、従来から知られた方法を採用できる。

溶媒としては、イオン伝導性が優れていれば特に制限はなく、水性溶媒、有機溶媒のいずれあってもよい。特には、酸化体および還元体が安定した状態で存在できる有機溶媒が好ましい。

有機溶媒としては、例えば、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート化合物、酢酸メチル、プロピオン酸メチル、γ−ブチロラクトン等のエステル化合物、ジエチルエーテル、１，２−ジメトキシエタン、１，３−ジオキソシラン、テトラヒドロフラン、２−メチル−テトラヒドロフラン等のエーテル化合物、３−メチル−２−オキサゾジリノン、２−メチルピロリドン、１，３−ジメチル−２−イミダゾリジノン等の複素環化合物、アセトニトリル、メトキシアセトニトリル、プロピオニトリル等のニトリル化合物、スルフォラン、Ｎ，Ｎ，Ｎ'，Ｎ'−テトラメチル尿素、ジジメチルスルフォキシド、ジメチルホルムアミド、ホルムアミド、Ｎ−メチルホルムアミド、Ｎ−メチルアセトアミド、Ｎ−メチルプロピオンアミド等が挙げられる。これらはそれぞれ単独で用いてもよいし、２種類以上を混合して用いてもよい。

なかでも、沸点が１００℃以上の溶媒を用いることが好ましい。溶媒の沸点が低すぎると、モジュール集合体１を高温環境下で保存した場合に、内圧上昇に伴い封止破壊が生じることがある。沸点が１００℃以上の溶媒を用いれば、封止破壊が起こりにくく、長期安定性のよいモジュール集合体を提供できる。沸点が１００℃以上のニトリル系溶媒を用いれば、ニトリル系溶媒は粘度が低いため、モジュール集合体の長期安定性のみならず、電荷輸送体１０のイオン伝導性も向上する。

沸点が１００℃以上のニトリル系溶媒としては、３−メトキシプロピオニトリル、スクシノニトリル、ブチロニトリル、イソブチロニトリル、バレロニトリル、ベンゾニトリル、α−トルニトリル等が挙げられる。特に、３−メトキシプロピオニトリルは、モジュール集合体１の光電変換効率および長期安定性を高めることができ、好ましい。

溶媒には、常温溶融塩等を用いてもよい。常温溶融塩としては、特表平９−５０７３３４号公報に記載のイミダゾリウム塩等が挙げられる。なかでも、１−メチル−３−プロピルイミダゾリウムアイオダイドは粘度が低いため、電荷輸送体１０のイオン伝導性を向上でき、光電変換部の光電変換効率を高めることができるので、好ましい。溶媒には、常温溶融塩と有機溶媒との混合溶媒を用いてもよい。

電荷輸送体１０は、酸化体と還元体とを含む溶液（電解液）が高分子マトリックスに保持された構造をしていてもよい。高分子マトリックスとしては、例えば、ポリフッ化ビニリデン系高分子化合物等が挙げられる。ポリフッ化ビニリデン系高分子化合物としては、フッ化ビニリデンの単独重合体、フッ化ビニリデンと他のモノマーとの共重合体、好適にはフッ化ビニリデンとフッ化ビニリデンとラジカル重合可能なモノマーとの共重合体等が挙げられる。

上記モノマーとしては、例えば、ヘキサフロロプロピレン、テトラフロロエチレン、トリフロロエチレン、エチレン、プロピレン、アクリロニトリル、塩化ビニリデン、メチルアクリレート、エチルアクリレート、メチルメタクリレート、スチレン等が挙げられる。

上記モノマーは、共重合体の生成に用いられるモノマー全量に対して１〜５０ｍｏｌ％、さらには１〜２５ｍｏｌ％含まれていることが好ましい。例えば、フッ化ビニリデン７５〜９９ｍｏｌ％と、ヘキサフロロプロピレンを１〜２５ｍｏｌ％とを共重合して得られるフッ化ビニリデン−ヘキサフロロプロピレン共重合体からなるイオン伝導性フィルムが、高分子マトリックスとして好ましい。また、共重合比の異なる２種類以上のフッ化ビニリデン−ヘキサフロロプロピレン共重合体を混合して使用してもよい。

高分子マトリックスは、２種以上の上記モノマーとフッ化ビニリデンとから形成されていてもよい。例えば、フッ化ビニリデンとヘキサフロロプロピレンとテトラフロロエチレンとの共重合体、フッ化ビニリデンとテトラフロロエチレンとエチレンとの共重合体、フッ化ビニリデンとテトラフロロエチレンとプロピレンとの共重合体等であってもよい。

高分子マトリックスは、ポリフッ化ビニリデン系高分子化合物に、ポリアクリレート系高分子化合物、ポリアクリロニトリル系高分子化合物およびポリエーテル系高分子化合物からなる群から選ばれる１種類以上の高分子化合物が混合された混合体であってもよい。ポリフッ化ビニリデン系高分子化合物と上記高分子化合物との混合割合は、ポリフッ化ビニリデン系高分子化合物１００質量部に対して、高分子化合物は、通常、２００質量部以下である。

ポリフッ化ビニリデン系高分子化合物の数平均分子量は、通常、１０，０００〜２，０００，０００であり、好ましくは１００，０００〜１，０００，０００である。

電荷輸送層１０は、酸化体と還元体とを含む溶液（電解液）にゲル化剤が添加されてゲル化されたゲル化電解質でもよい。ゲル化剤としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン等が挙げられる。

基板８、９には、例えば、透光性を有するガラス基板や透光性を有するプラスチックフィルム等が用いられるが、半導体層４を形成する際に半導体層４を形成する材料に圧力をかけやすい点において、プラスチックフィルムが好ましい。

プラスチックフィルムの材料としては、例えば、再生セルロース、ジアセテートセルロース、トリアセテートセルロース、テトラアセチルセルロース、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルサルフォン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリスルフォン、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリアリレート、シクロオレフィンポリマー、ノルボルネン樹脂、ポリスチレン、塩酸ゴム、ナイロン、ポリアクリレート、ポリフッ化ビニル、ポリ四フッ化エチレン等が挙げられ、これらを１種または２種以上用いることができる。特には、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルサルフォン、ポリイミド、ポリアリレート、シクロオレフィンポリマーおよびノルボルネン樹脂からなる群から選ばれる樹脂を１種または２種以上用いることが好ましい。これらの樹脂を用いたプラスチックフィルムは、強靭で且つ耐熱性に優れている。基板９の材料としては、例えば、基板８と同様の材料を用いられる。

基板８，９の光の透過性は、高ければ高いほどよいが、波長５５０ｎｍの光を照射したときの透過率が、通常、６０％〜９０％であることが望ましい。

基板８，９の厚さについて、特に制限はないが、強度の観点から０．１μｍ以上であることが望ましい。

接合部１１の材料としては、透光性を有していれば特に制限はなく、例えば、封止樹脂１３と同じ材料を用いることができる。接合部１１に、波長５５０ｎｍの光を照射したときの透過率は、通常、４０％〜９０％であることが望ましい。

尚、図１に示したモジュール集合体１は、２層のモジュール２，３を含んでいるが、モジュールの層数は２層に限定されず、３層以上であってもよい。モジュール集合体１が３層のモジュールを含む場合は、上層２とは反対の最外層の１対の基板のうちの外側に配置された基板を除いて、モジュール集合体１に含まれる他の基板は透光性を有している必要がある。

また、モジュール集合体１では、モジュール２，３が、接合部１１によって接合されているが、必ずしも接合されている必要はない。モジュール集合体１は、モジュール２，３が可動し得るように積層されており、必要に応じて、モジュール２（上層２）の接続部１５の直下に下層３の半導体層４が配置できるような構造をしていてもよい。

また、図１に示したモジュール集合体１では、上層に含まれる全ての接続部１５の直下に下層３の半導体層４が配置されているが、本実施の形態のモジュール集合体はこれに制限されない。上層に含まれる一部の接続部１５の直下に下層３の半導体層４が配置されていてもよい。

また、図１に示したモジュール集合体１では、上層２側から平面視したとき、下層３の半導体層４に上層２の接続部１５が収まっているので、上層２の接続部１５を透過した光を、下層３の半導体層４にて効果的に光電変換でき、好ましいが、本実施の形態のモジュール集合体はこれに制限されない。上層２の接続部１５の少なくとも一部の直下に下層３の半導体層４の少なくとも一部が配置されていれば、上層２側から平面視したとき、下層３の半導体層４に上層２の接続部１５が収まっていなくてもよい。

図１に示した例では、モジュール２，３に含まれる半導体層４の平面の形状は長方形であり、モジュール集合体１の平面の形状も長方形であるが、本実施の形態のモジュール集合体１はこれに制限されない。例えば、図３〜図６に示すように、半導体層４の平面の形状／モジュール集合体１の平面の形状は、扇形／円、三角形／平行四辺形、三角形／六角形、正方形／長方形等であってもよい。
（実施の形態２）

図７に、本発明のモジュール集合体の他の例を示している。図７において、図１に示した構成部材と同じ機能を有する構成部材については同じ記号を付してその説明を省略する。尚、図７において、点線で囲われドットが付された部分が、構造体１７である。

図７に示すように、本実施の形態のモジュール集合体２１の実施の形態１のモジュール集合体１（図１参照）と相違する点は、基板の枚数である。実施の形態１のモジュール集合体１では、基板の枚数が４枚であるのに対して、本実施の形態のモジュール集合体２１では基板の枚数が３枚である。本実施の形態のモジュール集合体２１では、上層２の下層３側の基板９が、下層３の上層２側の基板８を兼ねているので、接合部１１（図１参照）による透光損失がなく、重量、厚み、コストを低減できる。
（実施の形態３）

図８に、本発明のモジュール集合体の他の例を示している。図８において、図１に示した構成部材と同じ機能を有する構成部材については同じ記号を付してその説明を省略する。尚、図８において、点線で囲われドットが付された部分が、構造体１７である。

図８に示すように、本実施の形態のモジュール集合体３１の実施の形態２のモジュール集合体２１（図７参照）と相違する点は、下層３の半導体層４の上層２側の面の面積と、上層２の半導体層４の第１の電極６側の面の面積との比である。実施の形態２のモジュール集合体２１では、上記比が、例えば、１：１であるのに対して（図７参照）、本実施の形態のモジュール集合体３１では、上記比が、例えば、０．７：１である。

モジュール集合体３１では、下層３の半導体層４の上層２側の面の面積が、上層２の接続部１５の下層３側の面の面積よりも大きいので、モジュール集合体３１の製造工程において、上層２側から平面視したときに、下層３の半導体層４に上層２の接続部１５が収まるように、上層２の接続部１５と下層３の半導体層４とを配置することが容易となる。
（実施の形態４）

図９に、本発明のモジュール集合体の他の例を示している。図９において、図１に示した構成部材と同じ機能を有する構成部材については同じ記号を付してその説明を省略する。尚、図９において、点線で囲われドットが付された部分が、構造体１７である。

図９に示すように、本実施の形態のモジュール集合体４１の実施の形態２のモジュール集合体２１（図７参照）と相違する点は、上層２の半導体層４の第１の電極６側の面の面積と、下層の半導体層４の上層２側の面の面積との比である。実施の形態２のモジュール集合体２１では、上記比が、例えば、１：１であるのに対して（図７参照）、本実施の形態のモジュール集合体４１では、上記比が、例えば、２：１である。また、実施の形態２のモジュール集合体では、上層２と下層３とが直列に電気接続しているのに対し、本実施の形態のモジュール集合体４１では、上層２と下層３とが取出し電極１４に接続された配線（図示せず）によって並列に電気接続している。

上層２と下層３とが並列に電気接続される場合、モジュール集合体４１の電流値を高めるためには、最も多くの光を受けることができるモジュールに含まれた半導体層４の受光側の面の面積を大きくすることが好ましい。図９に示すように、例えば、上層２の半導体層４の第１の電極６側の面の面積を、下層３の半導体層４の上層２側の面の面積よりも大きくすれば、モジュール集合体４１の出力の向上が図れる。
（実施の形態５）

図１０に、本発明のモジュール集合体の他の例を示している。図１０において、図１に示した構成部材と同じ機能を有する構成部材については同じ記号を付してその説明を省略する。尚、図１０において、点線で囲われドットが付された部分が、構造体１７である。

図１０に示すように、本実施の形態のモジュール集合体５１の実施の形態２のモジュールと相違する点は、導電体１２と、接続部１５に含まれる第１の電極の一部６ａおよび第２の電極の一部７ａとの接合構造である（図７参照）。実施の形態２のモジュール集合体２１では、導電体１２の一方の主面の全面と第１の電極の一部６ａとが接合され、導電体１２の他方の主面の全面と第２の電極の一部７ａとが接合されている（図７参照）。一方、本実施の形態のモジュール集合体５１では、光電変換部５と接続部１５とを横断するように、基板８，９の主面と直交する方向に切断したときの導電体１２の切断面は略Ｚ字状であり、導電体１２の一方の主面の一部と第１の電極の一部６ａとが接合され、導電体１２の他方の主面の一部と第２の電極の一部７ａとが接合されている。導電体部１２と第１の電極の一部６ａとの接合部と、導電体１２と第２の電極の一部７ａとの接合部は、面方向にずれている。

実施の形態２のモジュール集合体では、導電体１２の厚みと、第１の電極の一部６ａと第２の電極の一部７ａとの距離（基板に垂直な方向の距離）とが少しでも異なると、良好な電気接続を実現できないので、モジュール集合体の製造工程において、導電体１２の厚み、および、第１の電極の一部６ａと第２の電極の一部７ａとの距離（基板に垂直な方向の距離）等について高い精度が要求される。一方、モジュール集合体５１では、第１の電極の一部６ａおよび第２の電極の一部７ａと、導電体１２の一部とが接合した上記接合構造を含んでいるので、例えば、基板８、９にそり等があることによって、複数の接続部１５について、第１の電極の一部６ａと第２の電極の一部７ａとの距離（基板に垂直な方向の距離）にばらつきがあっても、接続安定性のよいモジュール集合体５１を実現できる。
（実施の形態６）

図１１に、本発明のモジュール集合体の他の例を示している。図１１において、図１に示した構成部材と同じ機能を有する構成部材については同じ記号を付してその説明を省略する。尚、図１１において、点線で囲われドットが付された部分が、構造体１７である。

図１１に示すように、本実施の形態のモジュール集合体６１の実施の形態１のモジュール１と相違する点は、接続部１５が、導電体１２を含まず、基板８と基板９が面方向にずれて接合されている点である。また、基板８と基板９とを面方向にずらして接合したことによって第１の電極６および第２の電極７の一部が外部に露出され、その露出された部分に接続された配線（図示せず）によって複数の光電変換部５が互いに電気接続されている点である（図１参照）。モジュール集合体６１では、導電体１２を含まないので、導電体１２による透光損失を抑制できる点において好ましい。
（実施の形態７）

図１２に、本発明のモジュール集合体の他の例を示している。図１２において、図１に示した構成部材と同じ機能を有する構成部材については同じ記号を付してその説明を省略する。尚、図１２において、点線で囲われドットが付された部分が、構造体１７である。

図１２に示すように、本実施の形態のモジュール集合体７１の実施の形態１のモジュール１と相違する点は、導電体１２（図７参照）を含まず、第１の電極の一部６ａに接合された第１の取出し電極１４ａと、第２の電極の一部７ａに接合された第２の取出し電極１４ｂとを含んでおり、接続部１５の外側において、隣り合う１対の光電変換部５が、第１の取出し電極１４ａおよび第２の取出し電極１４ｂに接合された配線（図示せず）によって電気接続されている点である。第１の取出し電極１４ａの一部および第２の取出し電極１４ｂの一部は、封止樹脂１３内に埋め込まれている。

封止樹脂１３内に埋め込まれた第１の取出し電極１４ａの一部および第２の取出し電極１４ｂの一部は、基板８の主面に垂直に入射する光が透過する複数の孔を備えた多孔体を含んでいることが好ましい。第１の取出し電極１４ａの一部および第２の取出し電極１４ｂの一部が上記多孔体を含んでいると、上記光の一部は孔を透過できるので、接続部１５の透光性を確保できる。上記多孔体としては、実施の形態１において説明した導電体１２（図１参照）と同様のものを用いることができ、同様の材料を用いることができる。第１の取出し電極１４ａの一部および第２の取出し電極１４ｂが上記材料を含んでいると、抵抗損失を小さくできる。

次に、実施例に基づき本発明をより具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定されない。

実施例１では、図１に示したモジュール集合体１を作製した。

一方の表面がフッ素ドープＳｎＯ₂膜にてコーティングされたガラス基板（旭硝子製、表面抵抗１０Ω／ｓｑ、厚さ１．１ｍｍ）を用意し、フッ素ドープＳｎＯ₂膜の一部を、レーザーを用いて除去した。続いて、ガラス基板およびフッ素ドープＳｎＯ₂膜を、塩化チタン水溶液中に３０分間浸して洗浄し、塩化チタン水溶液から取出して乾燥させた。

次に、平均１次粒子径が２０ｎｍの高純度酸化チタン粉末をエチルセルロース中に分散させ、スクリーン印刷用のペーストを作製した。高純度酸化チタン粉末とエチルセルロースの混合比は重量比で２：１とした。このペーストを、フッ素ドープＳｎＯ₂膜上に塗布し、乾燥し、得られた乾燥物を４５０℃で３０分間、空気中で焼成し、厚さ８μｍの多孔質酸化チタン膜を形成した。続いて、ガラス基板、フッ素ドープＳｎＯ₂膜および多孔質酸化チタン膜を、塩化チタン水溶液中に３０分間浸して洗浄し、塩化チタン水溶液から取出して乾燥させた。次に、これらを４５０℃で３０分間加熱した後、空気中に放置することにより８０℃程度にまで冷却して、半導体層４（受光面積５ｃｍ²）を得た。尚、ガラス基板は１対の基板のうちの一方の基板８であり、フッ素ドープＳｎＯ₂層は第１の電極６である。

次に、半導体層４を、［Ｒｕ（４，４’−ジカルボキシル−２，２’−ビピリジン）₂−（ＮＣＳ）₂］で表される色素を含む溶液に浸した後、上記溶液から取出し、室温で１２時間暗所にて静置して、半導体層４に色素を吸着させた。尚、溶液には、アセトニトリルとｔ−ブタノールとを容積比５０：５０で混合して得た混合溶媒に、上記色素を濃度が３×１０^-4ｍｏｌ／ｄｍ^-3となるように溶解したものを用いた。

一方で、一方の表面がフッ素ドープＳｎＯ₂膜にてコーティングされたガラス基板（旭硝子製、表面抵抗１０Ω／ｓｑ、厚さ１．１ｍｍ）を用意し、フッ素ドープＳｎＯ₂膜の一部をレーザーを用いて除去し、続いて、フッ素ドープＳｎＯ₂膜に、５ｍｍｏｌ／ｄｍ³のＨ₂ＰｔＣｌ₆溶液（溶媒イソプロピルアルコール）を５×１０^-6ｌ／ｃｍ²塗布した。次に、これらを４５０℃で１５分間加熱して、一方の主面に第２の電極７が設けられた基板９を作製した。

導電体１２として、銅線を用いて作製されたメッシュ（銅線の直径１５μｍ、開口率６０％、長さ５０ｍｍ、幅１ｍｍ、厚み０．３ｍｍ）を用意し、取出し電極１４として、銅線を用いて作製されたメッシュ（銅線の直径１５μｍ、開口率６０％、長さ５０ｍｍ、幅４ｍｍ、厚み０．３ｍｍ）を２枚用意した。

次に、第１の電極６が設けられた基板８上に、封止樹脂１３と第２の電極７が設けられた基板９とをこの順に重ねて積層体とし、積層体を１５０℃で６０秒加熱しながら加圧して、第１の電極６が設けられた基板８と、第２の電極７が設けられた基板９とを貼り合わせた。封止樹脂１３には、所定の位置に開口部を備えたホットメルトシート（デュポン社製、「ハイミラン」、厚さ２０μｍ）を用いた。また、基板８と基板９とを貼り合わせる際には、導電体１２および取出し電極１４を封止樹脂１３内の所定の位置に埋め込んだ。

次に、電荷輸送体１０を第１の電極６と第２の電極７との間に充填した。電荷輸送体１０の注入は、基板９と第２の電極７とを貫通するように形成された直径１ｍｍの注入口から減圧注入方式にて行った。電荷輸送体１０を注入した後、注入口は厚さ５００μｍのカバーガラスにて封止して、複数の光電変換部５が直列に電気接続されたモジュールを得た。

尚、カバーガラスは、接着性樹脂（デュポン社製、「バイネル」）を用いて基板９に接着した。電荷輸送体１０には、３−メトキシプロピオニトリルに、ジメチルプロピルイミダゾリウムアイオダイドを０．６ｍｏｌ／ｄｍ³、ヨウ素を０．１ｍｏｌ／ｄｍ³、Ｎ−メチルベンゾイミダゾールを０．５ｍｏｌ／ｄｍ³溶解したものを用いた。

以上と同様にして、モジュールをもう一つ作製し、２つのモジュール２，３を、（デュポン社製、「バイネル」）を用いて接合した。接合部１１の厚みは０．６ｍｍとした。接合に際しては、基板８の主面と直交する方向に沿って、モジュール２の接続部１５とモジュール３の半導体層４とを配置した。

構造体１７の光の透過率を測定するために、実施例１において作製したモジュール２と、モジュール３の作製に用いた第１の電極６が設けられた基板８とを用意し、これらをデュポン社製、「バイネル」を用いて接合した。得られた積層体のうちの構造体１７について下記のようにして光の透過率を測定したところ、光の透過率は５０％であり、構造体１７が透光性を有していることが確認できた。

［透過率］上記積層体のモジュール２側の面に、構造体にのみに光が照射されるようにマスクをした後、基板８と直交する方向に沿って波長５５０ｎｍの光を構造体に照射し、構造体を透過した光量を分光光度計を用いて測定した。構造体１７の光の透過率は下記の式から算出した。

（数式１）
透過率＝（構造体を透過した光量）×１００／（構造体に入射した光量）
（比較例１）

実施例１と同様にして、モジュールを作製した。

実施例１のモジュール集合体および比較例１のモジュールについて、光電変換効率（（出力/光入射エネルギー）×１００）を、疑似太陽光（１００ｍＷ／ｃｍ²、ＡＭ１．５）を光源として用いて求めたところ、実施例１のモジュール集合体では８％であり、比較例１のモジュール単体では５％であった。

以上の結果から、実施例１のモジュール集合体では、上層２の接続部１５の直下に下層３の半導体層４が配置され、当該半導体層４の直上に配置された構造体１７が透光性を有しているので、モジュール集合体の上層２側を受光側とすると、上層２の接続部１５を透過した光を下層の半導体層４にて光電変換でき、光電変換効率（（最大出力／照射された光エネルギー）×１００）はモジュール単体のそれよりも高いことが確認できた。尚、実施例１のモジュール集合体では、上記構造体１７は、上層２の１対の基板８，９と、上層２の接続部１５と、接合部１１と、下層３の上層２側の基板８と、下層３の第１の電極６とから構成されている。

本発明のモジュール集合体は、複数のモジュールが積層されており、積層された複数のモジュールのうちの一方の最外層のモジュールを上層とし、上層の隣りに配置されたモジュールを下層とすると、上層の接続部を透過した光を、下層の半導体層によって光電変換できるので、光電変換効率が高く有用である。

本発明のモジュール集合体の一例の概略を示す断面図 （ａ）（ｂ）は図１に示したモジュールに用いられるモジュールの概略を示す平面図、（ｃ）は本発明のモジュール集合体の概略を示す平面図 本発明のモジュール集合体の他の例の概略を示す平面図 本発明のモジュール集合体の他の例の概略を示す平面図 本発明のモジュール集合体の他の例の概略を示す平面図 本発明のモジュール集合体の他の例の概略を示す平面図 本発明のモジュール集合体の他の例の概略を示す断面図 本発明のモジュール集合体の他の例の概略を示す断面図 本発明のモジュール集合体の他の例の概略を示す断面図 本発明のモジュール集合体の他の例の概略を示す断面図 （ａ）本発明のモジュール集合体の他の例の概略を示す斜視図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ'断面図 本発明のモジュール集合体の他の例の概略を示す断面図

符号の説明

１，２１，３１，４１，５１，６１，７１ モジュール集合体
２ モジュール（上層）
３ モジュール（下層）
４ 半導体層
５ 光電変換部
６ 第１の電極
６ａ 第１の電極の一部
７ 第２の電極
７ａ 第２の電極の一部
８，９ 基板
１０ 電荷輸送体
１１ 接合部
１２ 導電体
１３ 封止樹脂
１４ 取出し電極
１４ａ 第１の取出し電極
１４ｂ 第２の取出し電極
１５ 接続部

Claims (14)

1. １対の基板と、複数の光電変換部と、複数の接続部とを含み、前記基板間において前記光電変換部と前記接続部とが前記基板の主面と平行な方向に交互に配置されたモジュールを２個以上含み、
   前記２個以上の前記のモジュールが、前記基板の主面と直交する方向に積層され、
   前記光電変換部は、前記１対の基板のうちの一方の基板に設けられた第１の電極と、前記第１の電極の前記一方の基板側の面の反対面に接して配置され色素を担持した半導体層と、前記１対の基板のうちの他方の基板に設けられた第２の電極と、前記第１の電極と前記第２の電極との間に配置された電荷輸送体とを含み、
   前記接続部は、前記１対の基板間に充填された封止樹脂を含み、
   積層された前記複数のモジュールのうちの一方の最外層のモジュールを上層とし、前記上層の隣りに配置されたモジュールを下層とすると、前記上層の前記接続部の少なくとも一部の直下に前記下層の前記半導体層の少なくとも一部が配置され、
   当該半導体層の少なくとも一部の直上に配置された、前記上層の前記１対の基板と、前記上層の前記接続部と、前記下層の前記上層側の基板と、前記下層の第１の電極とを含む構造体が、透光性を有したモジュール集合体。
2. 前記上層側から平面視したとき、前記下層の前記半導体層に前記上層の前記接続部が収まっている請求項１に記載のモジュール集合体。
3. 前記上層と前記下層との間に配置され、前記上層と前記下層とを接合する接合部をさらに含み、前記接合部が透光性を有している請求項１に記載のモジュール集合体。
4. 前記上層の前記下層側の前記基板が、前記下層の前記上層側の前記基板を兼ねている請求項１に記載のモジュール集合体。
5. 前記接続部が、隣り合う一対の光電変換部のうちの一方の光電変換部から延長された第１の電極の一部と、他方の光電変換部から延長された第２の電極の一部とをさらに含む請求項１に記載のモジュール集合体。
6. 前記接続部が、前記第１の電極の一部と前記第２の電極の一部との間に配置された導電体をさらに含み、前記導電体を介して前記第１の電極の一部と前記第２の電極の一部とが電気的に接続された請求項５に記載のモジュール集合体。
7. 前記光電変換部と前記接続部とを横断するように、前記基板の主面と直交する方向に切断したときの前記導電体の切断面は略Ｚ字状であり、前記導電体の一方の面の一部と前記第１の電極の一部とが接合され、前記導電体の他方の面の一部と前記第２の電極の一部とが接合された請求項６に記載のモジュール集合体。
8. 前記導電体が、多孔体を含む請求項６に記載のモジュール集合体。
9. 前記接続部が、前記第１の電極の一部に接合された第１の取出し電極と、前記第２の電極の一部に接合された第２の取出し電極とをさらに含み、前記第１の取出し電極の一部および前記第２の取出し電極の一部が、前記封止樹脂内に埋め込まれた請求項５に記載のモジュール集合体。
10. 前記第１の取出し電極の一部および前記第２の取出し電極の一部が、多孔体を含む請求項９に記載のモジュール集合体。
11. 前記多孔体が、Ａｕ，Ｐｔ，Ａｇ，Ｃｕ，Ａｌ，Ｎｉ，Ｚｎ，ＴｉおよびＣｒからなる群から選ばれる少なくとも１種の材料を含む請求項８または１０に記載のモジュール集合体。
12. 前記多孔体が、メッシュ、発泡体またはパンチングメタルである請求項８または１０に記載のモジュール集合体。
13. 前記モジュール集合体に含まれるモジュールの数が２つである請求項１に記載のモジュール集合体。
14. 前記上層と前記下層とが並列に電気接続されており、前記上層の前記半導体層の前記第１の電極側の面の面積が、前記下層の前記半導体層の前記上層側の面の面積よりも大きい請求項１３に記載のモジュール集合体。

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