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JP4701604B2 - Manufacturing method of fuel cell - Google Patents
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Description

本発明は、燃料電池の製造方法に関するものである。   The present invention relates to a method for manufacturing a fuel cell.

現在、自動車用、携帯機器用、据置用燃料電池において、PEFC(固体高分子電解質型燃料電池)が開発の主流となっている。このPEFCは、電解質層、電極触媒層、ガス拡散層が、電解質層を中心にしてほぼ対称に積層され、この積層されたものがセパレータによって狭持された構造となっている。   Currently, PEFCs (solid polymer electrolyte fuel cells) are the mainstream of development for fuel cells for automobiles, portable devices, and stationary. The PEFC has a structure in which an electrolyte layer, an electrode catalyst layer, and a gas diffusion layer are laminated almost symmetrically around the electrolyte layer, and the laminated layer is sandwiched between separators.

そして、燃料電池を構成しているもののうち、電極触媒層は、従来では、主に転写法により形成されている。ここで、図4に転写法による電極触媒層の形成方法を示す。   Of the constituents of the fuel cell, the electrode catalyst layer is conventionally formed mainly by a transfer method. Here, FIG. 4 shows a method of forming an electrode catalyst layer by a transfer method.

図4(a)に示すように、触媒と電解質溶液と溶剤とを混合した混合溶液31を、PTFE(ポリテトラフルオロエチレン)膜32等の剥離性の高い膜上にキャストする。ここで、電解質溶液とは電解質を液体状にしたものである。これにより、任意のパターン形状の電極触媒層33が形成される。   As shown in FIG. 4A, a mixed solution 31 obtained by mixing a catalyst, an electrolyte solution, and a solvent is cast on a highly peelable film such as a PTFE (polytetrafluoroethylene) film 32. Here, the electrolyte solution is a liquid electrolyte. Thereby, the electrode catalyst layer 33 having an arbitrary pattern shape is formed.

そして、電極触媒層33をPTFE膜32上で乾燥した後、図4(b)に示すように、このPTFE膜32上に電解質層34をのせ、PTFE膜32と電解質層34とをホットプレスする。   Then, after the electrode catalyst layer 33 is dried on the PTFE film 32, as shown in FIG. 4B, the electrolyte layer 34 is placed on the PTFE film 32, and the PTFE film 32 and the electrolyte layer 34 are hot-pressed. .

その後、図4(c)に示すように、PTFE膜32と電解質層34とを上下反転させ、PTFE膜32を剥がす。これにより、電極触媒層2が電解質層34に転写される(例えば、特許文献1参照)。
特開2003−123792号公報
Thereafter, as shown in FIG. 4C, the PTFE film 32 and the electrolyte layer 34 are turned upside down, and the PTFE film 32 is peeled off. Thereby, the electrode catalyst layer 2 is transcribe | transferred to the electrolyte layer 34 (for example, refer patent document 1).
JP 2003-123792 A

電極触媒層は、電解質層に対して対称な形状で接しており、水素と酸素から水が生成されるための3相界面と呼ばれる反応場における触媒の役目と、その反応場で発生する電気(電子)を集電するパスの役目を担っている。このため、電極触媒層の形成では、電極触媒層が所望の形状となるように、また、膜厚が面内で均一となるように、電極触媒層を形成することが求められる。   The electrode catalyst layer is in contact with the electrolyte layer in a symmetrical shape, and serves as a catalyst in a reaction field called a three-phase interface for generating water from hydrogen and oxygen, and electricity generated in the reaction field ( It plays the role of a path that collects (electron). For this reason, in the formation of the electrode catalyst layer, it is required to form the electrode catalyst layer so that the electrode catalyst layer has a desired shape and the film thickness is uniform in the plane.

しかし、上記した方法では、キャストの際、電極触媒層33の膜厚が全面で均一となるようにキャストする必要があり、また、ホットプレスの際では、電極触媒層33の膜厚が全面で均一となるように、圧力を制御する必要がある。このように、上記した方法では、キャストの工程と、ホットプレスの工程のそれぞれで電極触媒層33の膜厚が均一となるように制御する必要があり、電極触媒層33の膜厚の面内ばらつきが発生する要因となる工程が2つあった。   However, in the above-described method, it is necessary to cast the electrode catalyst layer 33 so that the film thickness of the electrode catalyst layer 33 is uniform over the entire surface. In hot pressing, the film thickness of the electrode catalyst layer 33 is over the entire surface. It is necessary to control the pressure so that it is uniform. Thus, in the above-described method, it is necessary to control the film thickness of the electrode catalyst layer 33 to be uniform in each of the casting process and the hot pressing process. There were two processes that caused variations.

また、転写の際、転写不良によって電極触媒層33の一部が欠けることがある。特に、電極触媒層33の形状を微細な形状とした場合に転写不良の発生が多く、形成された電極触媒層33の形状精度が低い。   Further, at the time of transfer, a part of the electrode catalyst layer 33 may be lost due to transfer failure. In particular, when the shape of the electrode catalyst layer 33 is a fine shape, transfer defects frequently occur, and the shape accuracy of the formed electrode catalyst layer 33 is low.

また、このような問題は、上記した電極触媒層を形成する場合だけでなく、電極層と、触媒層とを別々に形成する場合においても、同様に発生する問題である。   Such a problem is a problem that occurs not only when the electrode catalyst layer is formed, but also when the electrode layer and the catalyst layer are formed separately.

本発明は、上記点に鑑み、従来の製造方法よりも、電極触媒層もしくは電極層を高精度で形成することができる燃料電池の製造方法を提供することを目的とする。   In view of the above points, an object of the present invention is to provide a method of manufacturing a fuel cell that can form an electrode catalyst layer or an electrode layer with higher accuracy than conventional manufacturing methods.

上記目的を達成するため、請求項1に記載の発明では、電解質層を用意する工程と、ガス拡散層を用意する工程と、ガス拡散層を用意した後、スクリーン印刷法により、ガス拡散層を被塗布材料として、被塗布材料の表面に触媒と溶剤とを含む溶液を直接塗布することで、ガス拡散層の表面に電極触媒層を形成する工程と、電解質層と電極触媒層とを張り合わせることで、電解質層の両側に電極触媒層を配置し、電極触媒層の外側にガス拡散層を配置する工程とを有し、
電極触媒層を形成する工程では、被塗布材料および被塗布材料を固定する定盤部(11)とを密閉する密閉容器(21)と、密閉容器外部の雰囲気に対して密閉容器内部を負圧雰囲気とする手段(12)と、密閉容器内部に不活性ガスを導入する手段(23)とを有するスクリーン印刷機を用い、密閉容器内部を負圧雰囲気として、密閉容器内部に不活性ガスを導入しながら、電極触媒層を形成することを特徴としている。
In order to achieve the above object, according to the first aspect of the present invention, the step of preparing the electrolyte layer, the step of preparing the gas diffusion layer, and the gas diffusion layer are prepared, and then the gas diffusion layer is formed by screen printing. As a material to be coated, the step of forming an electrode catalyst layer on the surface of the gas diffusion layer by directly applying a solution containing a catalyst and a solvent to the surface of the material to be coated, and the electrolyte layer and the electrode catalyst layer are bonded together. it is, an electrode catalyst layer disposed on both sides of the electrolyte layer, the outer side of the electrode catalyst layers have a placing a gas diffusion layer,
In the step of forming the electrode catalyst layer, the sealed container (21) that seals the material to be coated and the surface plate part (11) that fixes the material to be coated, and the inside of the sealed container with a negative pressure with respect to the atmosphere outside the sealed container Using a screen printer having a means (12) for setting the atmosphere and a means (23) for introducing an inert gas into the sealed container, the inert gas is introduced into the sealed container with the sealed container as a negative pressure atmosphere. However , an electrode catalyst layer is formed .

一般に、スクリーン印刷法による印刷物の膜厚制御は、上記した転写法でのキャストの際での膜厚制御や、ホットプレスの際での膜厚制御と比較して、容易であり、スクリーン印刷法は上記したキャストやホットプレスと比較して、印刷物の膜厚の精度が高い。   In general, film thickness control of printed matter by the screen printing method is easier than the film thickness control at the time of casting by the above transfer method and the film thickness control at the time of hot pressing. Compared with the above-mentioned cast and hot press, the film thickness of the printed matter is high.

また、スクリーン印刷法によれば、使用するスクリーンの厚さを任意に調整することで、所望の厚さの電極触媒層を1回の工程で形成することができる。これにより、転写法で電界触媒層の形成していた従来の燃料電池の製造方法と比較して、形成された電界触媒層の膜厚の面内ばらつきが発生する要因となる工程を少なくすることができるので、電極触媒層の膜厚の精度を従来の製造方法よりも高くすることができる。   Further, according to the screen printing method, an electrode catalyst layer having a desired thickness can be formed in one step by arbitrarily adjusting the thickness of the screen to be used. This reduces the number of processes that cause in-plane variations in the thickness of the formed electrocatalyst layer compared to the conventional fuel cell manufacturing method in which the electrocatalyst layer is formed by the transfer method. Therefore, the accuracy of the film thickness of the electrode catalyst layer can be made higher than that of the conventional manufacturing method.

また、転写法では、細かいパターン形状の電極触媒層を形成することが困難であったが、スクリーン印刷法によれば、転写法で電極触媒層を形成した場合と比較して、細かいパターン形状の電極触媒層を形成することができる。   In addition, although it is difficult to form an electrode catalyst layer having a fine pattern shape by the transfer method, the screen printing method has a fine pattern shape as compared to the case where the electrode catalyst layer is formed by the transfer method. An electrode catalyst layer can be formed.

以上のことから、本発明によれば、転写法で電界触媒層の形成していた従来の燃料電池の製造方法と比較して、電極触媒層を高精度に形成することができる。   From the above, according to the present invention, the electrode catalyst layer can be formed with higher accuracy than the conventional fuel cell manufacturing method in which the electrocatalyst layer is formed by the transfer method.

なお、被塗布材料に塗布する溶液としては、電解質が含まれているものを用いることが好ましい。   In addition, it is preferable to use what contains electrolyte as a solution apply | coated to a to-be-coated material.

また、溶液が塗布される被塗布材料を、請求項1に示すようにガス拡散層としたり、請求項3に示すように電解質層としたり、請求項5に示すように電解質層とガス拡散層の両方としたりすることができる。   Further, the material to which the solution is applied is a gas diffusion layer as shown in claim 1, an electrolyte layer as shown in claim 3, or an electrolyte layer and a gas diffusion layer as shown in claim 5. Or both.

請求項5に示すように、電解質層とガス拡散層の両方を被塗布材料とする場合では、電解質層とガス拡散層の両方の表面上に、電気抵抗が小さい電極触媒層を直接形成し、その後、それらの電極触媒層を張り合わせている。このため、電解質層とガス拡散層との間における接触抵抗(電気抵抗)を、電解質層の表面上のみに電極触媒層を形成した場合と比較して、小さくすることができる。   As shown in claim 5, in the case where both the electrolyte layer and the gas diffusion layer are applied materials, an electrode catalyst layer having a low electrical resistance is directly formed on the surfaces of both the electrolyte layer and the gas diffusion layer, Thereafter, the electrode catalyst layers are bonded together. For this reason, the contact resistance (electric resistance) between the electrolyte layer and the gas diffusion layer can be reduced as compared with the case where the electrode catalyst layer is formed only on the surface of the electrolyte layer.

また、請求項2、4、6に示すように、被塗布材料(請求項2ではガス拡散層、請求項4では電解質層、請求項6では電解質層とガス拡散層の両方)に、あらかじめアライメントマークを形成しておくことで、微細な電極触媒層を容易に形成することができる。   Further, as shown in claims 2, 4, and 6, the material to be coated (a gas diffusion layer in claim 2, an electrolyte layer in claim 4, and both an electrolyte layer and a gas diffusion layer in claim 6) is previously aligned. By forming the mark, a fine electrode catalyst layer can be easily formed.

請求項に記載の発明では、電解質層を用意する工程と、電解質層を用意した後、スクリーン印刷法により、電解質層の表面に金属と溶剤を含む溶液を直接塗布することで、電解質層の表面に電極層を形成する工程と、電極層の外側に触媒層を配置する工程と、ガス拡散層を電極触媒層の外側に配置する工程とを有し、
電極層を形成する工程では、被塗布材料および被塗布材料を固定する定盤部(11)とを密閉する密閉容器(21)と、密閉容器外部の雰囲気に対して密閉容器内部を負圧雰囲気とする手段(12)と、密閉容器内部に不活性ガスを導入する手段(23)とを有するスクリーン印刷機を用い、密閉容器内部を負圧雰囲気として、密閉容器内部に不活性ガスを導入しながら、電極層を形成することを特徴としている。
In the invention according to claim 9 , after preparing the electrolyte layer, and after preparing the electrolyte layer, a solution containing a metal and a solvent is directly applied to the surface of the electrolyte layer by a screen printing method. forming an electrode layer on the surface, disposing a catalyst layer on the outer electrode layer, and a step of disposing the gas diffusion layer on the outer side of the electrode catalyst layers possess,
In the step of forming the electrode layer, the sealed container (21) that seals the material to be coated and the surface plate (11) that fixes the material to be coated, and the inside of the sealed container in a negative pressure atmosphere with respect to the atmosphere outside the sealed container Using a screen printer having means (12) and means (23) for introducing an inert gas into the sealed container, and introducing the inert gas into the sealed container with the sealed container as a negative pressure atmosphere. However , an electrode layer is formed .

このように、電極触媒層だけでなく電極層を形成することもできる。また、請求項10に示すように、電解質層にあらかじめアライメントマークを形成しておくことが好ましい。 In this way, not only the electrode catalyst layer but also the electrode layer can be formed. In addition, as shown in claim 10 , it is preferable to previously form an alignment mark on the electrolyte layer.

また、請求項13に示すように、被塗布材料を電解質層とする場合では、多孔質材料で補強された電解質層を用いることが好ましい。電解質層に溶液を塗布したとき、電解質層が溶剤により膨潤収縮するのを防ぐためである。 Further, as shown in claim 13, when the material to be coated is an electrolyte layer, it is preferable to use an electrolyte layer reinforced with a porous material. This is to prevent the electrolyte layer from swelling and shrinking with the solvent when the solution is applied to the electrolyte layer.

また、電極触媒層もしくは電極層の形成では、請求項7、11に示すように、被塗布材料を固定する定盤部(11)のうち被塗布材料が固定される部位および被塗布材料が固定されない部位に細孔(11a)が設けられており、細孔から吸引を行う吸引手段(12)を有するスクリーン印刷機を用い、細孔から被塗布材料を吸引するともに、溶液中から気化した溶剤を吸引しながら、電極触媒層もしくは電極層を形成することが好ましい。 Further, in the formation of the electrode catalyst layer or the electrode layer, as shown in claims 7 and 11 , a portion of the surface plate portion (11) for fixing the material to be coated and a portion to which the material to be coated is fixed and the material to be coated are fixed. A solvent which is provided with pores (11a) in a portion that is not to be used, sucks the material to be coated from the pores using a screen printing machine having suction means (12) for sucking from the pores, and is vaporized from the solution. It is preferable to form the electrode catalyst layer or the electrode layer while sucking the water.

また、請求項8、12に示すように、被塗布材料を固定する定盤部(11)の温度を調節する手段を備えるスクリーン印刷機を用い、定盤部の温度を溶剤の沸点以上の温度に保持しながら、電極触媒層もしくは電極層を形成することが好ましい。 In addition, as shown in claims 8 and 12 , a screen printer provided with a means for adjusting the temperature of the surface plate portion (11) for fixing the material to be coated is used, and the temperature of the surface plate portion is a temperature equal to or higher than the boiling point of the solvent. It is preferable to form an electrode catalyst layer or an electrode layer while holding the substrate.

なお、上記各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示す一例である。   In addition, the code | symbol in the bracket | parenthesis of each said means is an example which shows a corresponding relationship with the specific means as described in embodiment mentioned later.

以下に説明する第2実施形態が特許請求の範囲に記載の本発明の実施形態であり、第1実施形態が本発明の参考例となる実施形態である。また、第3実施形態および他の実施形態のうち、第1実施形態に関連する部分が参考例となる実施形態であり、第2実施形態に関連する部分が本発明の実施形態である。
(第1実施形態)
図1に本発明の第1実施形態における燃料電池の構成を示す。この燃料電池は、例えばPEFCであり、図1に示すように、電解質層1と、電解質層1の両側に配置された電極触媒層2と、電極触媒層2の外側に配置されたガス拡散層3とを備えている。そして、これらがガス流路4a付きのセパレータ4により狭持された構成となっている。
A second embodiment described below is an embodiment of the present invention described in the claims, and the first embodiment is an embodiment serving as a reference example of the present invention. In addition, of the third embodiment and other embodiments, a portion related to the first embodiment is an embodiment serving as a reference example, and a portion related to the second embodiment is an embodiment of the present invention.
(First embodiment)
FIG. 1 shows the configuration of a fuel cell according to the first embodiment of the present invention. This fuel cell is, for example, a PEFC, and as shown in FIG. 1, an electrolyte layer 1, an electrode catalyst layer 2 disposed on both sides of the electrolyte layer 1, and a gas diffusion layer disposed outside the electrode catalyst layer 2 3 is provided. And these have the structure pinched | interposed by the separator 4 with the gas flow path 4a.

次に、この燃料電池の製造方法を説明する。本実施形態の製造方法は、電極触媒層2の形成方法として、スクリーン印刷法を用いている点が従来の製造方法と異なっており、その他は従来と同様である。したがって、以下では、主に電極触媒層2の形成方法を説明する。   Next, a method for manufacturing this fuel cell will be described. The manufacturing method of the present embodiment is different from the conventional manufacturing method in that a screen printing method is used as a method for forming the electrode catalyst layer 2, and the others are the same as the conventional method. Therefore, below, the formation method of the electrode catalyst layer 2 is mainly demonstrated.

まず、電解質層1を用意する工程を行う。この工程では、多孔質材料により補強された電解質層1を用意する。この電解質層1は多孔質材料の中に電解質を入れることで形成されたものであり、多孔質材料が骨組みとなっている。   First, a step of preparing the electrolyte layer 1 is performed. In this step, an electrolyte layer 1 reinforced with a porous material is prepared. The electrolyte layer 1 is formed by putting an electrolyte in a porous material, and the porous material is a framework.

続いて、スクリーン印刷法により、電解質層1の表面上に電極触媒層2を形成する工程を行う。ここで、図2に電極触媒層2を形成する際に用いるスクリーン印刷機の構成を示す。図2に示すように、本実施形態で使用するスクリーン印刷機は、定盤部11と、ポンプ12と、除外装置13と、枠14と、スクリーン15と、スキージ16とを備えている。   Then, the process of forming the electrode catalyst layer 2 on the surface of the electrolyte layer 1 is performed by screen printing. Here, FIG. 2 shows a configuration of a screen printing machine used when the electrode catalyst layer 2 is formed. As shown in FIG. 2, the screen printing machine used in this embodiment includes a surface plate unit 11, a pump 12, an exclusion device 13, a frame 14, a screen 15, and a squeegee 16.

定盤部11はインクが塗布される被塗布材料(図2では、電解質層1である)を固定するものである。定盤部11は、図2に示すように、被塗布材料が固定される面に細孔11aが設けられている。この細孔11aは、定盤部11のうち、被塗布材料が固定される範囲だけでなく、被塗布材料が固定されない部位にも設けられており、広い範囲に渡って定盤部11に設けられている。   The surface plate portion 11 fixes a material to be coated (in FIG. 2, the electrolyte layer 1) to which ink is applied. As shown in FIG. 2, the surface plate portion 11 is provided with pores 11 a on the surface to which the material to be coated is fixed. The pores 11a are provided not only in a range where the material to be coated is fixed but also in a portion where the material to be coated is not fixed in the surface plate part 11, and are provided in the surface plate part 11 over a wide range. It has been.

また、スクリーン印刷機は定盤部11の温度を調節することができる手段を有しており、定盤部11の温度を所定の温度に保持できるようになっている。これにより、本実施形態のスクリーン印刷機は、少なくとも被塗布材料が固定される部位を所定の温度に保持することができる。   Further, the screen printing machine has means capable of adjusting the temperature of the surface plate portion 11 so that the temperature of the surface plate portion 11 can be maintained at a predetermined temperature. Thereby, the screen printer of this embodiment can hold | maintain the site | part to which a to-be-coated material is fixed to predetermined | prescribed temperature at least.

ポンプ12は、定盤部11の細孔11aと接続されており、細孔11aから定盤部11の表面上に位置する被塗布材料および気体を吸引するものである。ポンプ12は、後に説明するように、アルコール系溶剤等の溶剤を吸引するため、ポンプ12としてオイルフリー(ドライ)ポンプが用いられている。このポンプ12が本発明の吸引手段に相当する。   The pump 12 is connected to the pores 11 a of the surface plate part 11, and sucks the material to be coated and the gas located on the surface of the surface plate part 11 from the pores 11 a. As will be described later, an oil-free (dry) pump is used as the pump 12 in order to suck a solvent such as an alcohol solvent. This pump 12 corresponds to the suction means of the present invention.

除外装置13は、ポンプ12に接続されており、細孔11aからポンプ12で吸引した溶剤をポンプ12から除外するものである。   The exclusion device 13 is connected to the pump 12, and excludes the solvent sucked by the pump 12 from the pores 11 a from the pump 12.

枠14はスクリーン15の周囲に取り付けられたものである。スクリーン15は任意パターン形状に食刻された部分15aを有している。この食刻された部分15aからスキージ16によって、被塗布材料に対してインクが押し出されることで、インクが被塗布材料に塗布される。   The frame 14 is attached around the screen 15. The screen 15 has a portion 15a etched into an arbitrary pattern shape. The ink is applied to the material to be coated by pushing the ink from the etched portion 15a to the material to be coated by the squeegee 16.

この電極触媒層2を形成する工程では、このように構成されたスクリーン印刷機を使用する。まず、図2に示すように、用意した電解質層1を定盤部11にのせる。続いて、電解質層1に対してスクリーン印刷を行う。この印刷方法は、一般的なスクリーン印刷法と同じである。具体的には、スクリーン15上でスキージ16に圧力をかけることで、スクリーン15の食刻された部分15aからインクを押し出す。これにより、電解質層1の表面上にインクが直接塗布され、電解質層1の表面上に所望の形状の電極触媒層2が形成される。   In the step of forming the electrode catalyst layer 2, the screen printer configured as described above is used. First, as shown in FIG. 2, the prepared electrolyte layer 1 is placed on the surface plate portion 11. Subsequently, screen printing is performed on the electrolyte layer 1. This printing method is the same as a general screen printing method. Specifically, by applying pressure to the squeegee 16 on the screen 15, the ink is pushed out from the etched portion 15 a of the screen 15. As a result, ink is directly applied on the surface of the electrolyte layer 1, and the electrode catalyst layer 2 having a desired shape is formed on the surface of the electrolyte layer 1.

ここで、インクとしては、触媒と電解質溶液と溶剤を混合した混合溶液を用いる。この混合溶液が本発明の溶液に相当する。触媒、溶剤としては、従来と同様に、それぞれ、例えば、白金担持カーボン、アルコール系溶剤を用いることができる。電解質溶液は、アルコール系溶剤等の溶剤により電解質を液状にしたものであり、触媒に対するバインダーの役目を果たすものである。また、混合溶液に電解質を含めているのは、電解質領域を電解質層1から電極触媒層2中に向けて3次元的に広げて、3相界面領域を広げるためである。   Here, as the ink, a mixed solution in which a catalyst, an electrolyte solution, and a solvent are mixed is used. This mixed solution corresponds to the solution of the present invention. As the catalyst and the solvent, for example, platinum-supported carbon and alcohol solvent can be used, respectively, as in the conventional case. The electrolyte solution is a solution in which the electrolyte is liquefied with a solvent such as an alcohol solvent, and serves as a binder for the catalyst. Further, the reason why the electrolyte is included in the mixed solution is to expand the electrolyte region three-dimensionally from the electrolyte layer 1 into the electrode catalyst layer 2 to expand the three-phase interface region.

このように、電解質溶液を含む混合溶液を用いた場合、この混合溶液中には電解質を溶かす成分(溶剤)が含まれている。このため、この混合溶液を直接、電解質層1の表面上に、塗布した場合、電解質層1によっては、溶剤により膨潤収縮するという問題が発生するおそれがある。電解質層1が膨潤すると、電解質層1の表面に凹凸が発生することがあるため、その後の塗布工程で、電極触媒層2の厚さにむらができたり、電解質層1の凹凸面で液だれが発生したりすることが考えられる。   Thus, when a mixed solution containing an electrolyte solution is used, the mixed solution contains a component (solvent) that dissolves the electrolyte. For this reason, when this mixed solution is applied directly on the surface of the electrolyte layer 1, there is a possibility that the electrolyte layer 1 may swell and shrink with a solvent depending on the electrolyte layer 1. If the electrolyte layer 1 swells, unevenness may occur on the surface of the electrolyte layer 1, and therefore, the thickness of the electrode catalyst layer 2 may be uneven in the subsequent coating process, or the electrolyte layer 1 may dip on the uneven surface. May occur.

そこで、本実施形態では、これを防止するため、上記した構成であるスクリーン印刷機を用いて、このスクリーン印刷機を以下のように制御して、電解質層1の表面上にインクを直接塗布するようにしている。   Therefore, in the present embodiment, in order to prevent this, using the screen printer having the above-described configuration, the screen printer is controlled as follows to directly apply ink onto the surface of the electrolyte layer 1. I am doing so.

第1に、定盤部11の細孔11aから電解質層1を吸引するようにポンプ12を稼働させる。これにより、電解質層1の表面に混合溶液を塗布するとき、電解質層1を定盤部11に吸着させるとともに、電解質層1の表面上の電極触媒層2から気化する溶剤を吸引除去することができる。言い換えると、細孔11aからポンプ12により吸引しているので、電解質層1の表面上に塗布された混合溶液中の溶剤の気化を促進させることができる。また、細孔11aは、定盤部11の広い範囲に設けられているので、電解質層1の表面上に塗布された混合溶液中の溶剤の気化が促進されている。   First, the pump 12 is operated so as to suck the electrolyte layer 1 from the pores 11a of the surface plate part 11. As a result, when the mixed solution is applied to the surface of the electrolyte layer 1, the electrolyte layer 1 can be adsorbed to the surface plate part 11 and the vaporized solvent can be removed by suction from the electrode catalyst layer 2 on the surface of the electrolyte layer 1. it can. In other words, since the air is sucked from the pores 11a by the pump 12, vaporization of the solvent in the mixed solution applied on the surface of the electrolyte layer 1 can be promoted. Moreover, since the pore 11a is provided in the wide range of the surface plate part 11, vaporization of the solvent in the mixed solution apply | coated on the surface of the electrolyte layer 1 is accelerated | stimulated.

第2に、定盤部11が、上記した混合溶液中の溶剤が気化しやすい温度、例えば、溶剤の沸点付近の温度に保温されるように、温度調整手段を制御する。これにより、電解質層1の表面に混合溶液を塗布したときにおける混合溶液中の溶剤の気化を促進させている。   Secondly, the platen unit 11 controls the temperature adjusting means so that the temperature of the solvent in the above mixed solution is easily vaporized, for example, a temperature near the boiling point of the solvent. Thereby, vaporization of the solvent in the mixed solution when the mixed solution is applied to the surface of the electrolyte layer 1 is promoted.

第3に、電解質層1の表面に混合溶液を塗布したとき、混合溶液中の溶剤が気化しやすいように、押し出し時間や、電解質膜1とスクリーン15との距離を調節している。   Third, when the mixed solution is applied to the surface of the electrolyte layer 1, the extrusion time and the distance between the electrolyte membrane 1 and the screen 15 are adjusted so that the solvent in the mixed solution is easily vaporized.

このようにして、本実施形態では、電解質層1に混合溶液を塗った瞬間に、混合溶液が乾くようにしている。これにより、溶剤による電解質層1の膨潤の影響を抑制して、電解質層1の表面上に混合溶液を塗布することができる。   In this way, in the present embodiment, the mixed solution is dried at the moment when the mixed solution is applied to the electrolyte layer 1. Thereby, the influence of the swelling of the electrolyte layer 1 due to the solvent can be suppressed, and the mixed solution can be applied onto the surface of the electrolyte layer 1.

また、本実施形態では、電解質層1として多孔質材料で補強したものを用いていることで、電解質層1が混合溶液中の溶剤により膨潤収縮するのを抑制している。なお、多孔質材料の代わりに、有機材料や無機材料で構成された短繊維、長繊維で補強された電解質層1を用いることもできる。   In the present embodiment, the electrolyte layer 1 reinforced with a porous material is used to suppress swelling and shrinkage of the electrolyte layer 1 due to the solvent in the mixed solution. In place of the porous material, the electrolyte layer 1 reinforced with short fibers or long fibers made of an organic material or an inorganic material can also be used.

なお、スクリーン印刷法により、電解質層1に混合溶液を塗布(印刷)する場合、電解質層1の印刷面への圧力を任意に調節して印刷することが可能であるため、混合溶液中の溶剤添加量は少なくて良い。このため、スクリーン印刷法に用いる混合溶液は、従来の転写法で用いていた混合溶液よりも、混合溶液中の溶剤添加量が少なくなっている。   In addition, when apply | coating (printing) a mixed solution to the electrolyte layer 1 by a screen printing method, since it can print by adjusting the pressure to the printing surface of the electrolyte layer 1 arbitrarily, the solvent in a mixed solution The amount added may be small. For this reason, the amount of the solvent added to the mixed solution used in the screen printing method is smaller than that of the mixed solution used in the conventional transfer method.

また、電解質層1の表面上に微細な電極触媒層2を形成する場合では、電解質層1を用意する工程で、表面にあらかじめアライメントマークが形成された電解質層1を用意する。そして、電極触媒層2を形成する工程で、このアライメントマークを基準として、電極触媒層2の形成位置を確認し、電極触媒層2を形成することが望ましい。これにより、電解質層1と電極触媒層2との位置合わせが容易であり、微細な電極触媒層2を簡便に形成することができる。   In the case where the fine electrode catalyst layer 2 is formed on the surface of the electrolyte layer 1, in the step of preparing the electrolyte layer 1, the electrolyte layer 1 having an alignment mark previously formed on the surface is prepared. In the step of forming the electrode catalyst layer 2, it is desirable to confirm the formation position of the electrode catalyst layer 2 with reference to the alignment mark and form the electrode catalyst layer 2. Thereby, alignment with the electrolyte layer 1 and the electrode catalyst layer 2 is easy, and the fine electrode catalyst layer 2 can be formed easily.

電極触媒層2を形成する工程の後、ガス拡散層3を用意する工程を行う。そして、電極触媒層2の外側にガス拡散層3を配置する工程を行う。この工程ではガス拡散層3を電極触媒層2に張り合わせる。   After the step of forming the electrode catalyst layer 2, a step of preparing the gas diffusion layer 3 is performed. And the process of arrange | positioning the gas diffusion layer 3 on the outer side of the electrode catalyst layer 2 is performed. In this step, the gas diffusion layer 3 is bonded to the electrode catalyst layer 2.

その後、セパレータ4を用意する工程と、ガス拡散層3の外側にセパレータ4を配置する工程を行う。これにより、図1に示す燃料電池が完成する。   Then, the process of preparing the separator 4 and the process of arrange | positioning the separator 4 outside the gas diffusion layer 3 are performed. Thereby, the fuel cell shown in FIG. 1 is completed.

本実施形態では、以上説明したように、スクリーン印刷法により、電解質層1の表面上に混合溶液を直接塗布することで、電解質層1の表面上に電極触媒層2を形成している。   In the present embodiment, as described above, the electrode catalyst layer 2 is formed on the surface of the electrolyte layer 1 by directly applying the mixed solution onto the surface of the electrolyte layer 1 by screen printing.

スクリーン印刷法では、電解質層1の表面上に形成された電極触媒層2の厚さは、スクリーン15の厚みやインク量によって決まる。このため、上記背景技術の欄で説明した転写法におけるキャストの工程や、ホットプレスの工程での膜厚制御と比較して、スクリーン印刷法の方が電極触媒層2の膜厚を制御しやすく、形成された電極触媒層2の膜厚の精度が高い。   In the screen printing method, the thickness of the electrode catalyst layer 2 formed on the surface of the electrolyte layer 1 is determined by the thickness of the screen 15 and the amount of ink. For this reason, it is easier to control the film thickness of the electrode catalyst layer 2 in the screen printing method than in the film thickness control in the casting process or the hot press process in the transfer method described in the background art section. The accuracy of the film thickness of the formed electrode catalyst layer 2 is high.

また、スクリーン印刷法では、電極触媒層2に必要な触媒成分量(g/cm)、いわゆる目付量を確保するようにスクリーン15の厚みを任意に変更すれば、1回の混合溶液の塗布により、電解質層1の表面上に所望厚さの電極触媒層2を形成することができる。 Further, in the screen printing method, if the thickness of the screen 15 is arbitrarily changed so as to ensure the catalyst component amount (g / cm 2 ) necessary for the electrode catalyst layer 2, the so-called basis weight, one application of the mixed solution is performed. Thus, the electrode catalyst layer 2 having a desired thickness can be formed on the surface of the electrolyte layer 1.

これにより、スクリーン印刷法によれば、上記した転写法と比較して、形成された電界触媒層2の膜厚の面内ばらつきが発生する要因となる工程を減らすことができるので、電極触媒層2の膜厚の精度を従来の製造方法よりも高くすることができる。   Thereby, according to the screen printing method, compared with the transfer method described above, it is possible to reduce processes that cause in-plane variations in the film thickness of the formed electrocatalyst layer 2, and thus the electrode catalyst layer The film thickness accuracy of 2 can be made higher than that of the conventional manufacturing method.

また、転写法では、細かいパターン形状の電極触媒層を形成することができなかったが、スクリーン印刷法によれば、転写法で電極触媒層を形成した場合と比較して、細かいパターン形状の電極触媒層を形成することができる。   Moreover, the electrode catalyst layer having a fine pattern shape could not be formed by the transfer method. However, according to the screen printing method, the electrode having the fine pattern shape was compared with the case where the electrode catalyst layer was formed by the transfer method. A catalyst layer can be formed.

したがって、本実施形態の燃料電池の製造方法によれば、転写法で電界触媒層2を形成していた従来の燃料電池の製造方法と比較して、電極触媒層2を高精度に形成することができる。これにより、微細な形状の電極触媒層2を従来よりも歩留まり良く形成することができる。   Therefore, according to the fuel cell manufacturing method of the present embodiment, the electrode catalyst layer 2 can be formed with higher accuracy than the conventional fuel cell manufacturing method in which the electrocatalyst layer 2 is formed by the transfer method. Can do. Thereby, the electrode catalyst layer 2 having a fine shape can be formed with a higher yield than conventional.

また、本実施形態の燃料電池の製造方法によれば、1回の混合溶液の塗布により電極触媒層2を形成することができるので、電極触媒層2を形成する際の工程数や工程時間を、従来における燃料電池の製造方法と比較して、減少させることができる。これにより、従来における燃料電池の製造方法と比較して、燃料電池の製造コストを低減させることができる。   Further, according to the fuel cell manufacturing method of the present embodiment, since the electrode catalyst layer 2 can be formed by applying the mixed solution once, the number of steps and the process time when forming the electrode catalyst layer 2 are reduced. Compared with the conventional manufacturing method of a fuel cell, it can be reduced. Thereby, compared with the conventional manufacturing method of a fuel cell, the manufacturing cost of a fuel cell can be reduced.

なお、本実施形態では、混合溶液が塗布される被塗布材料を電解質層1とする場合を例として説明したが、これに限らず、被塗布材料をガス拡散層3とすることもできる。   In this embodiment, the case where the material to be coated to which the mixed solution is applied is the electrolyte layer 1 has been described as an example. However, the present invention is not limited thereto, and the material to be coated can be the gas diffusion layer 3.

この場合、電解質層1を用意する工程と、ガス拡散層3を用意する工程の後、スクリーン印刷法により、ガス拡散層3の表面に混合溶液を直接塗布することで、ガス拡散層3の表面に電極触媒層2を形成する工程を行う。このときの電極触媒層2の形成方法は、上記した被塗布材料を電解質層1とした場合と同様である。   In this case, after the step of preparing the electrolyte layer 1 and the step of preparing the gas diffusion layer 3, the surface of the gas diffusion layer 3 is directly applied to the surface of the gas diffusion layer 3 by screen printing. The step of forming the electrode catalyst layer 2 is performed. The formation method of the electrode catalyst layer 2 at this time is the same as the case where the above-mentioned material to be coated is the electrolyte layer 1.

その後、電解質層1と電極触媒層2とを張り合わせることで、電解質層1の両側に電極触媒層2を配置し、電極触媒層2の外側にガス拡散層3を配置する工程を行う。そして、ガス拡散層3の外側にセパレータ4を配置する工程を行う。このようにして燃料電池を製造することもできる。   Then, the process which arrange | positions the electrode catalyst layer 2 on the both sides of the electrolyte layer 1, and arrange | positions the gas diffusion layer 3 on the outer side of the electrode catalyst layer 2 by bonding the electrolyte layer 1 and the electrode catalyst layer 2 is performed. And the process of arrange | positioning the separator 4 outside the gas diffusion layer 3 is performed. In this way, a fuel cell can also be manufactured.

この場合においても、スクリーン印刷法により電極触媒層2をガス拡散層3の表面上に形成していることから、上記した被塗布材料を電解質層1とした場合と同様の効果を有している。また、この場合、ガス拡散層3の表面上に混合溶液を塗布することから、溶剤によって電解質層1が膨潤することがない。   Also in this case, since the electrode catalyst layer 2 is formed on the surface of the gas diffusion layer 3 by the screen printing method, it has the same effect as the case where the above-mentioned material to be coated is the electrolyte layer 1. . In this case, since the mixed solution is applied onto the surface of the gas diffusion layer 3, the electrolyte layer 1 is not swollen by the solvent.

また、被塗布材料を電解質層1とガス拡散層3の両方とすることもできる。この場合、電解質層1を用意する工程と、ガス拡散層3を用意する工程の後、スクリーン印刷法により、電解質層1およびガス拡散層3の表面に混合溶液を直接塗布することで、電解質層1およびガス拡散層3の表面に電極触媒層2を形成する工程を行う。このときの電極触媒層2の形成方法も、上記した被塗布材料を電解質層1とした場合と同様である。   Further, the material to be coated can be both the electrolyte layer 1 and the gas diffusion layer 3. In this case, after the step of preparing the electrolyte layer 1 and the step of preparing the gas diffusion layer 3, the mixed solution is directly applied to the surfaces of the electrolyte layer 1 and the gas diffusion layer 3 by a screen printing method. 1 and the process of forming the electrode catalyst layer 2 on the surface of the gas diffusion layer 3 are performed. The formation method of the electrode catalyst layer 2 at this time is also the same as that in the case where the above-described material to be coated is the electrolyte layer 1.

その後、電解質層1表面に形成された電極触媒層2と、ガス拡散層3表面に形成された電極触媒層2とを張り合わせることで、電解質層1の両側に電極触媒層2を配置し、電極触媒層2の外側にガス拡散層3を配置する工程を行う。そして、ガス拡散層3の外側にセパレータ4を配置する工程を行う。このようにして燃料電池を製造することもできる。   Thereafter, the electrode catalyst layer 2 formed on the surface of the electrolyte layer 1 and the electrode catalyst layer 2 formed on the surface of the gas diffusion layer 3 are bonded together to dispose the electrode catalyst layer 2 on both sides of the electrolyte layer 1, A step of arranging the gas diffusion layer 3 outside the electrode catalyst layer 2 is performed. And the process of arrange | positioning the separator 4 outside the gas diffusion layer 3 is performed. In this way, a fuel cell can also be manufactured.

ここで、電極触媒層2は電解質層1およびガス拡散層3と比較して電気抵抗が小さいものである。そこで、このように、電解質層1およびガス拡散層3の両方の表面上に電極触媒層2を形成し、これらを張り合わせることで、単に電解質層1、電極触媒層2、ガス拡散層3とを重ねた場合と比較して、電解質層1と電極触媒層2との間の接触抵抗と、電極触媒層2とガス拡散層3との間の接触抵抗を小さくすることができる。   Here, the electrode catalyst layer 2 has a lower electrical resistance than the electrolyte layer 1 and the gas diffusion layer 3. Therefore, in this way, the electrode catalyst layer 2 is formed on the surfaces of both the electrolyte layer 1 and the gas diffusion layer 3, and these are bonded together, so that the electrolyte layer 1, the electrode catalyst layer 2, the gas diffusion layer 3 and The contact resistance between the electrolyte layer 1 and the electrode catalyst layer 2 and the contact resistance between the electrode catalyst layer 2 and the gas diffusion layer 3 can be reduced as compared with the case where the layers are stacked.

ここで、従来においても、転写法により電解質層1の表面と、ガス拡散層3の表面の両方に電極触媒層2を形成し、これらの電極触媒層2同士を貼り付ける方法が考えられる。しかし、転写法よりもスクリーン印刷法の方が電極触媒層2を高精度に形成することができる。このことから、被塗布材料を電解質層1とガス拡散層3の両方とした場合においても、転写方と比較して、電極触媒層2を高精度に形成することができる。   Here, conventionally, a method in which the electrode catalyst layer 2 is formed on both the surface of the electrolyte layer 1 and the surface of the gas diffusion layer 3 by a transfer method and these electrode catalyst layers 2 are attached to each other is conceivable. However, the screen printing method can form the electrode catalyst layer 2 with higher accuracy than the transfer method. From this, even when the material to be coated is both the electrolyte layer 1 and the gas diffusion layer 3, the electrode catalyst layer 2 can be formed with higher accuracy than the transfer method.

なお、被塗布材料をガス拡散層3もしくは電解質層1とガス拡散層3の両方とする場合においても、被塗布材料に、微細な電極触媒層2を簡便に形成しやすいように、アライメントマークをあらかじめ形成しておくのが良い。   Even when the material to be coated is the gas diffusion layer 3 or both the electrolyte layer 1 and the gas diffusion layer 3, an alignment mark is provided so that the fine electrode catalyst layer 2 can be easily formed on the material to be coated. It is good to form in advance.

(第2実施形態)
本実施形態は、第1実施形態に対して、スクリーン印刷の方法が異なっている。
(Second Embodiment)
This embodiment differs from the first embodiment in the screen printing method.

図3に第2実施形態におけるスクリーン印刷機の構成を示す。本実施形態では、図3に示すように、図2に示すスクリーン印刷機に対して、さらに、密閉容器21と、不活性ガス導入口22と、不活性ガス導入手段23とを有するスクリーン印刷機を用いる。なお、以下では、被塗布材料を電解質層1とする場合を例として説明するが、被塗布材料をガス拡散層3もしくは電解質層1とガス拡散層3との両方とした場合においても同様である。   FIG. 3 shows the configuration of the screen printer in the second embodiment. In the present embodiment, as shown in FIG. 3, a screen printing machine having a sealed container 21, an inert gas introduction port 22, and an inert gas introduction means 23 in addition to the screen printing machine shown in FIG. 2. Is used. Hereinafter, the case where the material to be coated is the electrolyte layer 1 will be described as an example, but the same applies to the case where the material to be coated is the gas diffusion layer 3 or both the electrolyte layer 1 and the gas diffusion layer 3. .

スクリーン印刷機の密閉容器21は、定盤部11と定盤部11上に固定された電解質層1とを密閉するものである。ただし、密閉容器21には不活性ガス導入口22が設けられているため、密閉容器21は疑似密閉構造となっている。   The sealed container 21 of the screen printing machine seals the surface plate portion 11 and the electrolyte layer 1 fixed on the surface plate portion 11. However, since the inert container 22 is provided in the sealed container 21, the sealed container 21 has a pseudo-sealed structure.

不活性ガス導入手段23は不活性ガス導入口22と接続されている。不活性ガスとしては、窒素ガスを用いることができる。   The inert gas introduction means 23 is connected to the inert gas introduction port 22. Nitrogen gas can be used as the inert gas.

そして、本実施形態では、第1実施形態で説明した電極触媒層2を形成する工程で、不活性ガス導入手段23により、不活性ガス導入口22から密閉容器21の内部に不活性ガスを導入させ、密閉容器21の内部雰囲気を対流させながら、スクリーン印刷を行う。   In this embodiment, in the step of forming the electrode catalyst layer 2 described in the first embodiment, an inert gas is introduced into the sealed container 21 from the inert gas inlet 22 by the inert gas introduction means 23. Then, screen printing is performed while the internal atmosphere of the sealed container 21 is convected.

このように、本実施形態では、電解質層1および定盤部11が密閉容器21により、密閉されている。このため、電解質層1に混合溶液を塗布したとき、混合溶液中の溶剤が気化しても密閉容器21内に留めることができる。   Thus, in this embodiment, the electrolyte layer 1 and the surface plate part 11 are sealed by the sealed container 21. For this reason, when the mixed solution is applied to the electrolyte layer 1, even if the solvent in the mixed solution is vaporized, it can be kept in the sealed container 21.

また、ポンプ12より、密閉容器21内部の気体が吸引されるので、密閉容器21の内部は、密閉容器21の外部の雰囲気に対して、負圧雰囲気となる。これにより、電解質層1に混合溶液を塗布したとき、混合溶液中の溶剤の気化を促進させることができる。なお、本実施形態では、このポンプ12が本発明の負圧雰囲気とする手段に相当する。   Further, since the gas inside the sealed container 21 is sucked from the pump 12, the inside of the sealed container 21 becomes a negative pressure atmosphere with respect to the atmosphere outside the sealed container 21. Thereby, when a mixed solution is apply | coated to the electrolyte layer 1, the vaporization of the solvent in a mixed solution can be accelerated | stimulated. In this embodiment, the pump 12 corresponds to a means for creating a negative pressure atmosphere of the present invention.

また、本実施形態では、密閉容器21内に不活性ガスを導入することで、密閉容器21内の雰囲気を対流させていることからも、電解質層1に混合溶液を塗布したとき、混合溶液中の溶剤の気化を促進させることができる。   Moreover, in this embodiment, since the atmosphere in the airtight container 21 is convected by introducing an inert gas into the airtight container 21, when the mixed solution is applied to the electrolyte layer 1, Vaporization of the solvent can be promoted.

また、密閉容器21に不活性ガス導入口22を設けない場合、ポンプ12により、密閉容器21の内部の気体を吸引しすぎて、電解質層1が細孔11aに引き込まれ、電解質層1が変形してしまう恐れがある。これを防ぐ手段として、空気を密閉容器21内に導入する方法が考えられる。しかし、空気雰囲気中では、電極触媒層2が酸化したり、電極触媒層2中の触媒が自然発火する恐れがある。   When the inert gas inlet 22 is not provided in the sealed container 21, the pump 12 draws too much gas inside the sealed container 21 so that the electrolyte layer 1 is drawn into the pores 11a and the electrolyte layer 1 is deformed. There is a risk of doing. As a means for preventing this, a method of introducing air into the sealed container 21 can be considered. However, in the air atmosphere, the electrode catalyst layer 2 may be oxidized, or the catalyst in the electrode catalyst layer 2 may spontaneously ignite.

そこで、本実施形態のように、密閉容器21に不活性ガス導入口22を設け、密閉容器21の内部に不活性ガスを導入して、密閉容器21の内部を一定の負圧に保つことで、電解質層1の変形を抑制することができる。   Therefore, as in the present embodiment, an inert gas introduction port 22 is provided in the sealed container 21 and an inert gas is introduced into the sealed container 21 to keep the inside of the sealed container 21 at a constant negative pressure. The deformation of the electrolyte layer 1 can be suppressed.

なお、上記したように、図3では、密閉容器21の内部を負圧雰囲気とする手段として、ポンプ12を用いる場合を例として説明したが、ポンプ12の代わりに、他の負圧雰囲気とするための手段を用いることもできる。   As described above, in FIG. 3, the case where the pump 12 is used as an example of the means for setting the inside of the sealed container 21 to the negative pressure atmosphere has been described as an example. However, instead of the pump 12, another negative pressure atmosphere is used. Means can also be used.

(第3実施形態)
第1、第2実施形態では、電極触媒層2を備える燃料電池を製造する場合を例として説明したが、電極触媒層2の代わりに電極層と触媒層とを別々に形成する場合にも本発明を適用することができる。
(Third embodiment)
In the first and second embodiments, the case where the fuel cell including the electrode catalyst layer 2 is manufactured has been described as an example. However, the present embodiment is also applicable to the case where the electrode layer and the catalyst layer are separately formed instead of the electrode catalyst layer 2. The invention can be applied.

電解質層と、この電解質層の両側に配置された電極層と、この電極層の外側に順に配置された触媒層およびガス拡散層とを備える燃料電池を製造する場合を説明する。この場合、電解質層を用意する工程を行い、電解質層を用意した後、スクリーン印刷法により、電解質層の表面に金属と溶媒を含む溶液を直接塗布することで、電解質層の表面に電極層を形成する工程を行う。   A case will be described in which a fuel cell is manufactured that includes an electrolyte layer, electrode layers disposed on both sides of the electrolyte layer, and a catalyst layer and a gas diffusion layer disposed in order on the outside of the electrode layer. In this case, after preparing the electrolyte layer and preparing the electrolyte layer, the electrode layer is applied to the surface of the electrolyte layer by directly applying a solution containing a metal and a solvent to the surface of the electrolyte layer by screen printing. A process of forming is performed.

この工程は、第1実施形態で用いていた混合溶液の代わりに、金属が溶剤によって液状となった金属ペーストを用いている。金属としては、耐酸性で、導電性が高い金属を用いることが好ましい。例えば、銀、金、白金等を用いることができる。なお、使用するスクリーン印刷機や印刷方法は第1実施形態と同様である。   In this step, a metal paste in which the metal is liquefied with a solvent is used instead of the mixed solution used in the first embodiment. As the metal, it is preferable to use a metal having acid resistance and high conductivity. For example, silver, gold, platinum or the like can be used. The screen printer and printing method used are the same as those in the first embodiment.

また、本実施形態においても、この工程で、電解質層の表面上に微細な電極層を簡便に形成できるように、あらかじめ電解質層にアライメントマークを形成しておくのが好ましい。   Also in the present embodiment, it is preferable to previously form alignment marks in the electrolyte layer so that a fine electrode layer can be easily formed on the surface of the electrolyte layer in this step.

その後、電極層の外側に触媒層を配置する工程を行い、ガス拡散層を電極触媒層の外側に配置する工程を行う。   Then, the process of arrange | positioning a catalyst layer on the outer side of an electrode layer is performed, and the process of arrange | positioning a gas diffusion layer on the outer side of an electrode catalyst layer is performed.

本実施形態においても、スクリーン印刷法により、電極層を形成しているので、第1実施形態と同様の効果を有している。   Also in this embodiment, since the electrode layer is formed by the screen printing method, it has the same effect as the first embodiment.

(他の実施形態)
上記した各実施形態において、電解質層1の表面上に電極触媒層2もしくは電極層を形成する場合では、電解質層1の表面上に電極触媒層2等を形成する工程の前に、以下の工程を行うこともできる。
(Other embodiments)
In each of the above-described embodiments, when the electrode catalyst layer 2 or the electrode layer is formed on the surface of the electrolyte layer 1, the following steps are performed before the step of forming the electrode catalyst layer 2 and the like on the surface of the electrolyte layer 1. Can also be done.

例えば、吸湿性が高く、空気中の水分を吸うことでも変形をおこしやすい電解質膜1を用いる場合、電解質層1の表面上に電極触媒層2等を形成する工程を行う前から、電解質層1の表面に凹凸が生じているときがある。   For example, when using the electrolyte membrane 1 that is highly hygroscopic and easily deforms even by absorbing moisture in the air, the electrolyte layer 1 is formed before performing the step of forming the electrode catalyst layer 2 and the like on the surface of the electrolyte layer 1. There are times when the surface of the surface is uneven.

そこで、このような電解質層1を用いる場合では、電解質層1に混合溶液を塗布する直前に、電解質膜1を定盤部11に固定し、スクリーン印刷機に付属したスクラバーもしくはドクターブレードを用いて、適当な引圧をかけた状態で、電解質層1の表面をなぞる工程を行う。これにより、電解質膜1上に発生した凹凸を平坦に修正する。   Therefore, when such an electrolyte layer 1 is used, immediately before applying the mixed solution to the electrolyte layer 1, the electrolyte membrane 1 is fixed to the surface plate part 11, and a scrubber or a doctor blade attached to the screen printer is used. Then, a process of tracing the surface of the electrolyte layer 1 is performed in a state where an appropriate pulling pressure is applied. Thereby, the unevenness generated on the electrolyte membrane 1 is corrected to be flat.

その後、電極触媒層2等を形成する工程で、上記した各実施形態と同様に、スクリーン印刷法により電解質層1の表面上に電極触媒層2を形成する。   Thereafter, in the step of forming the electrode catalyst layer 2 and the like, the electrode catalyst layer 2 is formed on the surface of the electrolyte layer 1 by screen printing as in the above-described embodiments.

このように、混合溶液を塗布する直前に、電解質層1の表面をならしてから、混合溶液を塗布することで、電極触媒層2等の膜厚にむらができたり、電解質層1の表面上の凹凸面で液だれが発生したりするのを抑制することができる。   As described above, the surface of the electrolyte layer 1 is smoothed immediately before the mixed solution is applied, and then the mixed solution is applied to make the film thickness of the electrode catalyst layer 2 or the like uneven. It is possible to suppress the occurrence of dripping on the uneven surface.

また、上記した各実施形態では、PEFCを製造する場合を例として説明したが、電解質層と、電極触媒層(もしくは電極と触媒層)と、ガス拡散層とが順に積層されている燃料電池であれば、他の燃料電池の製造方法にも本発明を適用することができる。例えば、 AFC(アルカリ型燃料電池)、PAFC(リン酸型燃料電池)、MCFC(溶融炭酸塩型燃料電池)、SOFC(固体電解質型燃料電池)の製造方法においても、本発明を適用することができる。   In each of the above embodiments, the case where PEFC is manufactured has been described as an example. However, in the fuel cell in which an electrolyte layer, an electrode catalyst layer (or an electrode and a catalyst layer), and a gas diffusion layer are sequentially stacked. If so, the present invention can be applied to other fuel cell manufacturing methods. For example, the present invention can be applied to a method for manufacturing AFC (alkaline fuel cell), PAFC (phosphoric acid fuel cell), MCFC (molten carbonate fuel cell), and SOFC (solid electrolyte fuel cell). it can.

本発明の燃料電池の構成を示す図である。It is a figure which shows the structure of the fuel cell of this invention. 本発明の第1実施形態におけるスクリーン印刷機の断面図である。It is sectional drawing of the screen printer in 1st Embodiment of this invention. 本発明の第2実施形態におけるスクリーン印刷機の断面図である。It is sectional drawing of the screen printer in 2nd Embodiment of this invention. 従来における電極触媒層の形成方法を説明するための図である。It is a figure for demonstrating the formation method of the conventional electrode catalyst layer.

符号の説明Explanation of symbols

1…電解質層、2…電極触媒層、3…ガス拡散層、4…セパレータ、
11…定盤部、12…ポンプ、13…除外装置、14…枠、
15…スクリーン、16…スキージ、21…密閉容器、
22…不活性ガス導入口、23…不活性ガス導入手段。
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Electrolyte layer, 2 ... Electrode catalyst layer, 3 ... Gas diffusion layer, 4 ... Separator,
11 ... Surface plate, 12 ... Pump, 13 ... Exclusion device, 14 ... Frame,
15 ... screen, 16 ... squeegee, 21 ... sealed container,
22 ... Inert gas introduction port, 23 ... Inert gas introduction means.

Claims (13)

電解質層(1)と、前記電解質層の両側に配置された電極触媒層(2)と、前記電極触媒層の外側に配置されたガス拡散層(3)とを備える燃料電池の製造方法において、
前記電解質層を用意する工程と、
前記ガス拡散層を用意する工程と、
前記ガス拡散層を用意した後、スクリーン印刷法により、前記ガス拡散層を被塗布材料として、前記被塗布材料の表面に触媒と溶剤とを含む溶液を直接塗布することで、前記ガス拡散層の表面に前記電極触媒層を形成する工程と、
前記電解質層と前記電極触媒層とを張り合わせることで、前記電解質層の両側に前記電極触媒層を配置し、前記電極触媒層の外側に前記ガス拡散層を配置する工程とを有し、
前記電極触媒層を形成する工程では、前記被塗布材料および前記被塗布材料を固定する定盤部(11)とを密閉する密閉容器(21)と、前記密閉容器外部の雰囲気に対して前記密閉容器内部を負圧雰囲気とする手段(12)と、前記密閉容器内部に不活性ガスを導入する手段(23)とを有するスクリーン印刷機を用い、前記密閉容器内部を負圧雰囲気として、前記密閉容器内部に不活性ガスを導入しながら、前記電極触媒層を形成することを特徴とする燃料電池の製造方法。
In a method for producing a fuel cell comprising an electrolyte layer (1), an electrode catalyst layer (2) disposed on both sides of the electrolyte layer, and a gas diffusion layer (3) disposed outside the electrode catalyst layer,
Preparing the electrolyte layer;
Preparing the gas diffusion layer;
After preparing the gas diffusion layer, by applying a solution containing a catalyst and a solvent directly on the surface of the material to be coated, using the gas diffusion layer as a material to be coated by screen printing, Forming the electrode catalyst layer on the surface;
Wherein by laminating an electrolyte layer and a said electrode catalyst layer, wherein the placing the electrode catalyst layer on both sides of the electrolyte layer, have a placing said gas diffusion layer on the outer side of the electrode catalyst layer,
In the step of forming the electrode catalyst layer, a sealed container (21) that seals the material to be coated and a surface plate part (11) that fixes the material to be coated, and the sealing against the atmosphere outside the sealed container Using a screen printing machine having means (12) for making the inside of the container a negative pressure atmosphere and means (23) for introducing an inert gas into the inside of the sealed container, the inside of the sealed container is made a negative pressure atmosphere, and the sealing A method for producing a fuel cell , comprising forming the electrode catalyst layer while introducing an inert gas into the container .
前記ガス拡散層を用意する工程では、表面にアライメントマークがあらかじめ形成された前記ガス拡散層を用意し、
前記ガス拡散層の表面に前記電極触媒層を形成する工程では、前記アライメントマークを基準にして、前記ガス拡散層の表面に前記電極触媒層を形成することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池の製造方法。
In the step of preparing the gas diffusion layer, the gas diffusion layer having an alignment mark formed in advance on the surface is prepared,
The step of forming the electrode catalyst layer on the surface of the gas diffusion layer forms the electrode catalyst layer on the surface of the gas diffusion layer with reference to the alignment mark. Manufacturing method of fuel cell.
電解質層(1)と、前記電解質層の両側に配置された電極触媒層(2)と、前記電極触媒層の外側に配置されたガス拡散層(3)とを備える燃料電池の製造方法において、
前記電解質層を用意する工程と、
前記電解質層を用意した後、スクリーン印刷法により、前記電解質層を被塗布材料として、前記被塗布材料の表面に、触媒と溶剤とを含む溶液を直接塗布することで、前記電解質層の表面に前記電極触媒層を形成する工程と、
前記ガス拡散層を用意する工程と、
前記電気触媒層と前記ガス拡散層とを張り合わせることで、前記ガス拡散層を前記電極触媒層の外側に配置する工程とを有し、
前記電極触媒層を形成する工程では、前記被塗布材料および前記被塗布材料を固定する定盤部(11)とを密閉する密閉容器(21)と、前記密閉容器外部の雰囲気に対して前記密閉容器内部を負圧雰囲気とする手段(12)と、前記密閉容器内部に不活性ガスを導入する手段(23)とを有するスクリーン印刷機を用い、前記密閉容器内部を負圧雰囲気として、前記密閉容器内部に不活性ガスを導入しながら、前記電極触媒層を形成することを特徴とする燃料電池の製造方法。
In a method for producing a fuel cell comprising an electrolyte layer (1), an electrode catalyst layer (2) disposed on both sides of the electrolyte layer, and a gas diffusion layer (3) disposed outside the electrode catalyst layer,
Preparing the electrolyte layer;
After preparing the electrolyte layer, by applying a solution containing a catalyst and a solvent directly on the surface of the material to be coated, using the electrolyte layer as a material to be coated by screen printing, the surface of the electrolyte layer is applied. Forming the electrode catalyst layer;
Preparing the gas diffusion layer;
By laminating the said gas diffusion layer and said electrocatalyst layer, have a placing said gas diffusion layer on the outer side of the electrode catalyst layer,
In the step of forming the electrode catalyst layer, a sealed container (21) that seals the material to be coated and a surface plate part (11) that fixes the material to be coated, and the sealing against the atmosphere outside the sealed container Using a screen printing machine having means (12) for making the inside of the container a negative pressure atmosphere and means (23) for introducing an inert gas into the inside of the sealed container, the inside of the sealed container is made a negative pressure atmosphere, and the sealing A method for producing a fuel cell , comprising forming the electrode catalyst layer while introducing an inert gas into the container .
前記電解質層を用意する工程では、表面にアライメントマークがあらかじめ形成された前記電解質層を用意し、
前記電解質層の表面に前記電極触媒層を形成する工程では、前記アライメントマークを基準にして、前記電解質層の表面に前記電極触媒層を形成することを特徴とする請求項3に記載の燃料電池の製造方法。
In the step of preparing the electrolyte layer, the electrolyte layer having an alignment mark formed in advance on the surface is prepared,
4. The fuel cell according to claim 3, wherein in the step of forming the electrode catalyst layer on the surface of the electrolyte layer, the electrode catalyst layer is formed on the surface of the electrolyte layer with reference to the alignment mark. Manufacturing method.
電解質層(1)と、前記電解質層の両側に配置された電極触媒層(2)と、前記電極触媒層の外側に配置されたガス拡散層(3)とを備える燃料電池の製造方法において、
前記電解質層を用意する工程と、
前記ガス拡散層を用意する工程と、
前記電解質層およびガス拡散層を用意した後、スクリーン印刷法により、前記電解質層および前記ガス拡散層を被塗布材料として、前記被塗布材料の表面に触媒と溶剤とを含む溶液を直接塗布することで、前記電解質層および前記ガス拡散層の両表面に前記電極触媒層を形成する工程と、
前記電解質層表面に形成された前記電極触媒層と、前記ガス拡散層表面に形成された前記電極触媒層とを張り合わせることで、前記電解質層の両側に前記電極触媒層を配置し、前記電極触媒層の外側に前記ガス拡散層を配置する工程とを有し、
前記電極触媒層を形成する工程では、前記被塗布材料および前記被塗布材料を固定する定盤部(11)とを密閉する密閉容器(21)と、前記密閉容器外部の雰囲気に対して前記密閉容器内部を負圧雰囲気とする手段(12)と、前記密閉容器内部に不活性ガスを導入する手段(23)とを有するスクリーン印刷機を用い、前記密閉容器内部を負圧雰囲気として、前記密閉容器内部に不活性ガスを導入しながら、前記電極触媒層を形成することを特徴とする燃料電池の製造方法。
In a method for producing a fuel cell comprising an electrolyte layer (1), an electrode catalyst layer (2) disposed on both sides of the electrolyte layer, and a gas diffusion layer (3) disposed outside the electrode catalyst layer,
Preparing the electrolyte layer;
Preparing the gas diffusion layer;
After preparing the electrolyte layer and the gas diffusion layer, a solution containing a catalyst and a solvent is directly applied to the surface of the material to be coated by the screen printing method using the electrolyte layer and the gas diffusion layer as a material to be coated. And forming the electrode catalyst layer on both surfaces of the electrolyte layer and the gas diffusion layer;
The electrode catalyst layer is disposed on both sides of the electrolyte layer by bonding the electrode catalyst layer formed on the electrolyte layer surface and the electrode catalyst layer formed on the gas diffusion layer surface, and the electrode have a placing said gas diffusion layer on the outer side of the catalyst layer,
In the step of forming the electrode catalyst layer, a sealed container (21) that seals the material to be coated and a surface plate part (11) that fixes the material to be coated, and the sealing against the atmosphere outside the sealed container Using a screen printing machine having means (12) for making the inside of the container a negative pressure atmosphere and means (23) for introducing an inert gas into the inside of the sealed container, the inside of the sealed container is made a negative pressure atmosphere, and the sealing A method for producing a fuel cell , comprising forming the electrode catalyst layer while introducing an inert gas into the container .
前記電解質層を用意する工程では、表面にアライメントマークがあらかじめ形成された前記電解質層を用意し、
前記ガス拡散層を用意する工程では、表面にアライメントマークがあらかじめ形成された前記ガス拡散層を用意し、
前記電解質層および前記ガス拡散層の表面に前記電極触媒層を形成する工程では、前記アライメントマークを基準にして、前記電解質層および前記ガス拡散層の表面に前記電極触媒層を形成することを特徴とする請求項5に記載の燃料電池の製造方法。
In the step of preparing the electrolyte layer, the electrolyte layer having an alignment mark formed in advance on the surface is prepared,
In the step of preparing the gas diffusion layer, the gas diffusion layer having an alignment mark formed in advance on the surface is prepared,
In the step of forming the electrode catalyst layer on the surfaces of the electrolyte layer and the gas diffusion layer, the electrode catalyst layer is formed on the surfaces of the electrolyte layer and the gas diffusion layer with reference to the alignment mark. A method for producing a fuel cell according to claim 5.
前記電極触媒層形成する工程では、前記定盤部(11)のうち前記被塗布材料が固定される部位および前記被塗布材料が固定されない部位に細孔(11a)が設けられており、前記細孔から吸引を行う吸引手段(12)を有する前記スクリーン印刷機を用い、前記細孔から前記被塗布材料を吸引するともに、前記溶液中から気化した前記溶剤を吸引しながら、前記電極触媒層形成することを特徴とする請求項1ないしのいずれか1つに記載の燃料電池の製造方法。 Wherein in the step of forming the electrode catalyst layer, and pores (11a) is provided above the site where the site and the object to be coated material to be coated material is secured is not fixed among the platen portion (11), wherein Using the screen printing machine having the suction means (12) for sucking from the pores, the electrode catalyst layer is drawn while sucking the material to be coated from the pores and sucking the solvent evaporated from the solution. the method of manufacturing a fuel cell according to any one of claims 1 to 6, characterized in that to form the. 前記電極触媒層形成する工程では、前記定盤部(11)の温度を調節する手段を備える前記スクリーン印刷機を用い、前記定盤部の温度を前記溶剤の沸点以上の温度に保持しながら、前記電極触媒層形成することを特徴とする請求項1ないしのいずれか1つに記載の燃料電池の製造方法。 In the step of forming the electrode catalyst layer, using the screen printing machine provided with means for adjusting the temperature of the surface plate (11), while maintaining the temperature of the surface plate portion to a temperature higher than the boiling point of the solvent the method of manufacturing a fuel cell according to any one of claims 1 to 7, characterized in that to form the electrode catalyst layer. 電解質層と、前記電解質層の両側に配置された電極層と、前記電極層の外側に順に配置された触媒層およびガス拡散層とを備える燃料電池の製造方法において、
前記電解質層を用意する工程と、
前記電解質層を用意した後、スクリーン印刷法により、前記電解質層の表面に金属と溶剤を含む溶液を直接塗布することで、前記電解質層の表面に前記電極層を形成する工程と、
前記電極層の外側に前記触媒層を配置する工程と、
前記ガス拡散層を前記触媒層の外側に配置する工程とを有し、
前記電極層を形成する工程では、前記被塗布材料および前記被塗布材料を固定する定盤部(11)とを密閉する密閉容器(21)と、前記密閉容器外部の雰囲気に対して前記密閉容器内部を負圧雰囲気とする手段(12)と、前記密閉容器内部に不活性ガスを導入する手段(23)とを有するスクリーン印刷機を用い、前記密閉容器内部を負圧雰囲気として、前記密閉容器内部に不活性ガスを導入しながら、前記電極層を形成することを特徴とする燃料電池の製造方法。
In a method of manufacturing a fuel cell, comprising: an electrolyte layer; an electrode layer disposed on both sides of the electrolyte layer; and a catalyst layer and a gas diffusion layer disposed in order on the outside of the electrode layer.
Preparing the electrolyte layer;
After preparing the electrolyte layer, the step of forming the electrode layer on the surface of the electrolyte layer by directly applying a solution containing a metal and a solvent on the surface of the electrolyte layer by screen printing;
Disposing the catalyst layer outside the electrode layer;
Have a placing said gas diffusion layer on the outside of the catalyst layer,
In the step of forming the electrode layer, a sealed container (21) that seals the material to be coated and a surface plate part (11) that fixes the material to be coated, and the sealed container against an atmosphere outside the sealed container Using a screen printing machine having a means (12) for setting the inside to a negative pressure atmosphere and a means (23) for introducing an inert gas into the inside of the sealed container, the inside of the sealed container is set to a negative pressure atmosphere, and the sealed container A method for producing a fuel cell , comprising forming the electrode layer while introducing an inert gas therein .
前記電解質層を用意する工程では、表面にアライメントマークがあらかじめ形成された前記電解質層を用意し、
前記電解質層の表面に前記電極層を形成する工程では、前記アライメントマークを基準にして、前記電解質層の表面に前記電極層を形成することを特徴とする請求項に記載の燃料電池の製造方法。
In the step of preparing the electrolyte layer, the electrolyte layer having an alignment mark formed in advance on the surface is prepared,
10. The fuel cell manufacturing method according to claim 9 , wherein in the step of forming the electrode layer on the surface of the electrolyte layer, the electrode layer is formed on the surface of the electrolyte layer with reference to the alignment mark. Method.
記電極層を形成する工程では、前記定盤部(11)のうち前記被塗布材料が固定される部位および前記被塗布材料が固定されない部位に細孔(11a)が設けられており、前記細孔から吸引を行う吸引手段(12)を有する前記スクリーン印刷機を用い、前記細孔から前記被塗布材料を吸引するともに、前記溶液中から気化した前記溶剤を吸引しながら、記電極層を形成することを特徴とする請求項9または10に記載の燃料電池の製造方法。 In the step of forming a pre-Symbol electrode layer, and pores (11a) is provided at a site site and the object to be coated material wherein the coating material is secured within the plate portion (11) is not fixed, the the screen printer used with a suction device which performs suction from the pores (12), both to suck the object to be coated material from the pores, while attracting the solvent vaporized from the solution, prior Symbol electrode layer The method of manufacturing a fuel cell according to claim 9 or 10 , wherein: is formed. 記電極層を形成する工程では、前記定盤部(11)の温度を調節する手段を備える前記スクリーン印刷機を用い、前記定盤部の温度を前記溶剤の沸点以上の温度に保持しながら、記電極層を形成することを特徴とする請求項ないし11のいずれか1つに記載の燃料電池の製造方法。 In the step of forming a pre-Symbol electrode layer, using the screen printing machine provided with means for adjusting the temperature of the surface plate (11), while maintaining the temperature of the surface plate portion to a temperature higher than the boiling point of the solvent the method of manufacturing a fuel cell according to any one of claims 9 to 11, characterized in that to form a pre-Symbol electrode layer. 前記電解質層を用意する工程では、多孔質材料で補強された前記電解質層を用意することを特徴とする請求項3、4、5、6、9、10、11、12のいずれか1つに記載の燃料電池の製造方法。 The step of preparing the electrolyte layer includes preparing the electrolyte layer reinforced with a porous material, according to any one of claims 3, 4 , 5 , 6 , 9 , 10, 11, 12. The manufacturing method of the fuel cell of description.
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