JP4723966B2

JP4723966B2 - Ｎｐ含有検査方法およびＮｐ含有検査装置

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Publication number: JP4723966B2
Application number: JP2005277515A
Authority: JP
Inventors: 宏徳熊埜御堂; 研一吉岡; 精植田; 政彦黒木
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Priority date: 2005-09-26
Filing date: 2005-09-26
Publication date: 2011-07-13
Anticipated expiration: 2025-09-26
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Description

本発明は、原子燃料が所定量の^２３７Ｎｐを含有しているか否かを検査するＮｐ含有検査方法およびＮｐ含有検査装置に関する。

原子燃料を製造した際には、その原子燃料が原子炉で所定の特性を持つように、核分裂性物質の濃度や分布を確認しておくことが重要である。このため、原子燃料製造時には、非破壊で核分裂性物質、特に濃縮ウランの含有量を確認するために、外部中性子源によって中性子を原子燃料に照射し、原子燃料から発生する核分裂中性子やガンマ線を測定する方法が行われている。

このような核分裂性物質とは別に、質量数２３７のネプツニウム（^２３７Ｎｐ）を予め原子燃料に添加することによって、例えば核拡散に対する抵抗性を高めるなどの効果を得るための原子燃料が特許文献１などに開示されている。

使用済核燃料を再処理して抽出されるＰｕは核爆弾への転用の恐れがあり、国際的に強い規制の対象となっている。Ｐｕ同位体のうち核分裂断面積の大きい^２３９Ｐｕと^２４１Ｐｕの比率が高いものほど、核爆弾に転用される危険性が高い。逆に^２３８Ｐｕ、^２４０Ｐｕおよび^２４２Ｐｕは核分裂断面積が比較的小さく、さらに自発核分裂によって常時中性子を放出するため、これらの成分は核爆弾製造への妨げとなる。Ｐｕ偶数核成分が放出する自発中性子は、核分裂連鎖反応を早い時点から誘起させるので、爆発の大きさを低下させるためである。さらに、^２３８Ｐｕはα崩壊で生じる発熱量が極めて高いので、特別な施設以外での取り扱いを困難とし、盗取目的の不正なアクセスに対する防護の役割も果たす。

このようにＰｕ組成のうち偶数核成分、特に^２３８Ｐｕは核爆弾への転用を妨げる特性をもつため、^２３８Ｐｕ組成の多い使用済燃料は核拡散に対する抵抗性が高く、核の平和利用へ寄与する有効な手段となり得る。原子炉で取り出される使用済燃料をこのような核拡散抵抗性の高い使用済燃料とすることを、ネプツニウム、アメリシウムおよびキュリウムに代表されるマイナーアクチニドを予め原子燃料製造時に添加することによって実現することが検討されている。
特開平７−２４４１８２号公報 Katoh他、"Measurement of Thermal Neutron Capture Cross Section and Resonance Integral of the 237Np(n,γ)238Np Reaction"、Journal of NUCLEAR SCIENCE and TECHNOLOGY、社団法人日本原子力学会、２０００年、Vol. 40、No.8、p.559-568

使用済燃料の核拡散抵抗性を高めるために、使用前の原子燃料に予め^２３７Ｎｐを添加する場合、製造された原子燃料が確実に^２３７Ｎｐを含有していることを非破壊で確認する手段をもつことは、このような燃料を実際に運用する上で極めて重要である。しかしながら、^２３７Ｎｐを予め添加した原子燃料のＮｐ含有量を製造時に非破壊で確認することは、これまでに行われていない。また、使用済み燃料を再処理して得られる回収ウランを母材に用いた原子燃料の場合には、母材に種々の放射性核種を含むため、単に^２３７Ｎｐのガンマ線スペクトルを測定するだけでは、^２３７Ｎｐの含有を確実に確認できない可能性がある。

本発明は、上記の課題を解決するため、原子燃料が所定量の^２３７Ｎｐを含有していることを非破壊で確認できるようにすることを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明は、固体の原子燃料が所定量の^２３７Ｎｐを含有しているか否かをその原子燃料が原子炉で使用される前に検査するＮｐ含有検査方法において、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第一工程と、前記ガンマ線測定第一工程で測定した計数率が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の肯定基準値より大きい場合に、前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定する比較第一工程と、前記比較第一工程で前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定をしなかった場合に、前記原子燃料に中性子を照射する照射工程と、前記照射工程の後に、前記原子燃料から放射されるガンマ線のうち、^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第二工程と、前記ガンマ線測定第二工程で測定した計数率が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の判定基準値より大きい場合に、前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定し、その計数率が前記判定基準値より小さい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していないと判定する比較第二工程と、を有することを特徴とする。

また、本発明は、固体の原子燃料が所定量の^２３７Ｎｐを含有しているか否かをその原子燃料が原子炉で使用される前に検査するＮｐ含有検査方法において、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第一工程と、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率を測定する基準ガンマ線測定第一工程と、前記ガンマ線測定第一工程で測定した計数率の基準ガンマ線測定第一工程で測定した計数率に対する比が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の肯定基準比率より大きい場合に、前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定する比較第一工程と、前記比較第一工程で前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定をしなかった場合に、前記原子燃料に中性子を照射する照射工程と、前記照射工程の後に、前記原子燃料から放射されるガンマ線のうち、^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第二工程と、前記照射工程の後に、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａ並びに^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率を測定する基準ガンマ線測定第二工程と、前記ガンマ線測定第二工程で測定した計数率の前記基準ガンマ線測定第二工程で測定した計数率に対する比が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の判定基準比率より大きい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定し、前記ガンマ線測定第二工程で測定した計数率の前記基準ガンマ線測定第二工程で測定した計数率に対する比が前記判定基準比率より小さい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していないと判定する比較第二工程と、を有することを特徴とする。

また、本発明は、固体の原子燃料が所定量の^２３７Ｎｐを含有しているか否かをその原子燃料が原子炉で使用される前に検査するＮｐ含有検査装置において、ガンマ線検出器と、中性子を照射されていない前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａから放出されるガンマ線の計数率が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の肯定基準値より大きい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線の計数率が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の判定基準値より大きい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線の計数率が前記判定基準値より小さい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していないと判定する判定装置と、前記ガンマ線検出器からの出力される信号を前記判定装置に伝達する伝達手段と、を有することを特徴とする。

また、本発明は、固体の原子燃料が所定量の^２３７Ｎｐを含有しているか否かをその原子燃料が原子炉で使用される前に検査するＮｐ含有検査装置において、ガンマ線検出器と、中性子を照射されていない前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａから放出されるガンマ線の計数率の前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率に対する比が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の肯定基準比率より大きい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線の計数率の、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａ並びに^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率に対する比が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の判定基準比率より大きい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線の計数率の、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａ並びに^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率に対する比が前記判定基準比率より小さい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していないと判定する判定装置と、前記ガンマ線検出器からの出力される信号を前記判定装置に伝達する伝達手段と、を有することを特徴とする。

本発明よって、原子燃料が所定量の^２３７Ｎｐを含有していることを非破壊で確認できる。

本発明に係る原子燃料のＮｐ含有検査の実施形態を、図面を参照して説明する。なお、同一または類似の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。

［実施形態１］
図２は、本発明に係る実施形態１のＮｐ含有検査装置のブロック構成図である。なお、図２には、検査対象である原子燃料も併せて示している。

Ｎｐ含有検査装置は、ガンマ線検出器１、判定装置６およびケーブル７から構成されている。ガンマ線検出器１と判定装置６はケーブル７によって接続されている。ガンマ線検出器１は原子燃料８の近傍に位置し、原子燃料８から放出されるガンマ線９を検出する。一般的に、原子燃料８は、核燃料物質を収めた複数の円筒形状の被覆管を角柱状に束ねて燃料集合体を形成している。ガンマ線検出器１は、原子燃料８の長手方向の複数の位置に配置しておいてもよいし、原子燃料８およびガンマ線検出器１が互いに相対的に移動して、複数の位置の測定ができるようにしておいてもよい。また、燃料集合体に組み立てる前に、核燃料物質が被覆管に収められた燃料棒が完成した時点でＮｐ含有検査を行ってもよい。

次に、このＮｐ含有検査装置を用いた、原子燃料に所定量の^２３７Ｎｐが含まれているか否かを検査するＮｐ含有検査の方法について説明する。

図１は本発明に係る実施形態１のＮｐ含有検査の流れ図である。

原子炉に装荷される前など、中性子を照射される前の原子燃料８から発生するガンマ線のスペクトルを、ガンマ線検出器１によって測定する（工程Ｓ１１）。ガンマ線検出器１としてＧｅ半導体検出器などを用いることにより、ガンマ線のスペクトル、すなわち、微小なエネルギー範囲ごとのガンマ線の計数率を測定することができる。

なお、原子燃料８に対してガンマ線検出装置１を動かして、複数位置でガンマ線の計数率を測定するか、複数のガンマ線検出器１を用いて、原子燃料８の核燃料物質が含まれる範囲（燃料有効部）の複数の位置において測定してもよい。また、ガンマ線の計数率を領域ごとや、燃料有効部全体で平均してもよい。

判定装置６は、測定したガンマ線のうち、^２３７Ｎｐの娘核種である^２３３Ｐａが放出する３１２ｋｅＶのガンマ線の計数率をＣ２３７とする（工程Ｓ１２）。なお、Ｃ２３７としては、^２３７Ｎｐまたはその娘核種である^２３３Ｐａから放出されるガンマ線であればどのようなエネルギーのガンマ線の計数率であってもよい。

次に、判定装置６は、Ｃ２３７を肯定基準値および否定基準値と比較する（工程Ｓ１３）。Ｃ２３７が肯定基準値以上の場合には、原子燃料８は所定量の^２３７Ｎｐを含有していると判定する。また、Ｃ２３７が否定基準値未満の場合には、原子燃料は所定量の^２３７Ｎｐを含有していないと判定する。この肯定基準値は、測定誤差を考慮しても検査対象の原子燃料８に所定量の^２３７Ｎｐが含まれていると判定できる基準であり、否定基準値は、測定誤差を考慮しても検査対象の原子燃料８に所定量の^２３７Ｎｐが含まれていないと判定できる基準である。肯定基準値および否定基準値は、標準ガンマ線源を用いた測定あるいは計算によって予め決定しておく。この肯定基準値および否定基準値の決定の際には、ガンマ線検出器１の測定精度、検査対象の原子燃料８の形状、核燃料物質の濃度等を考慮する。

Ｃ２３７が肯定基準値未満であって、否定基準値以上の場合には、検査対象の原子燃料に中性子を照射する（工程Ｓ１４）。なお、^２３７Ｎｐの中性子照射によって生成される^２３８Ｎｐの半減期は約２．１日なので、１日ないし４日間程度の照射が実用的である。

図３は、原子燃料に中性子を照射する照射装置を示す図であって、（ａ）は平面図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ矢視縦断面図である。

照射装置１０は、照射架台１１、中性子源１２および中性子減速材１４から構成されている。照射架台１１の中央には、中性子源案内管１３が配設され、中性子源１２を内包できるようになっている。また、照射架台１１は、中性子源案内管１３を囲むように、原子燃料８を配置する空間を有している。中性子源１２は中性子源案内管１３の中に導入される。中性子減速材１４は、燃料集合体８を配置する空間と中性子源案内管１３の間に配置されている。

上述の通り、Ｎｐ含有検査は、燃料集合体に組み立てる前に、核燃料物質が被覆管に収められた燃料棒が完成した時点で行ってもよい。このような場合には、照射装置１０は燃料棒を配置できる空間を有するように組み立てておく。

また、中性子源案内管１３はアルミニウムなどのように中性子減速効果の小さい物質を用いるとよい。中性子源１２より放出された高速中性子は、中性子減速材１４中で減速されて熱化され、熱中性子となる。このとき、中性子源１２と原子燃料８の間の中性子減速材１４が少ないと熱化が十分に行われない。逆に中性子減速材１４が多すぎると、原子燃料８に照射される熱中性子の量が減少する。このため、中性子減速材１４の材質にもよるが、中性子源１２と原子燃料８との距離は、２ないし５ｃｍが望ましい。

さらに、中性子は中性子減速材１４の内部では各方向に散乱されるが、原子燃料８の周囲が空気であると、照射装置１０の外に漏れる確率が高くなる。このため、照射対象である燃料集合体の周囲に中性子減速材１４を配置することにより、熱中性子が外周部からも散乱、反射するため、照射する効率が高くなる。また、照射装置１０の周囲での中性子の被曝を防止するために、照射架台１１の周囲に遮蔽材（図示せず）を配置してもよい。

照射装置１０に検査対象の原子燃料８を配置することによって、中性子を照射する。^２３７Ｎｐの中性子捕獲断面積は、中性子エネルギーが０．５ｅＶ付近に大きな共鳴ピークを有している。このため、原子燃料８に含まれる^２３７Ｎｐの一部は、中性子減速材１４によって減速された中性子を捕獲して^２３８Ｎｐとなる。中性子減速材１４には、ポリエチレン、水、パラフィン、グラファイトなどを用いることができる。中性子源１２としては^２５２Ｃｆなどを用いることができる。

一般的に、核分裂性物質としてプルトニウムを含まないウラン燃料は気中で取り扱われており、本発明に係るＮｐ含有検査測定も気中で行うことができる。一方、核分裂性物質としてプルトニウムを含むプルトニウム燃料を扱う場合は、放射線被曝防護の観点から、原子燃料８を水中で扱う場合がある。原子燃料８を水中で取り扱う場合には、中性子検出器１および照射装置１０を水中に配置する。図４は、このような場合の照射装置１０を示したものである。

図４は、水中で原子燃料に中性子を照射する照射装置を示す図であって、（ａ）は平面図、（ｂ）は（ａ）のＢ−Ｂ矢視縦断面図である。

水中で原子燃料８に中性子を照射する場合には、照射装置１０全体を水中に沈める。気中で原子燃料８に中性子を照射する場合には、中性子源１２の近傍に中性子減速材１４を配置していた（図３）が、水中で原子燃料８に中性子を照射する場合には、水１５が中性子を減速するため、別途中性子減速材１４を照射装置１０に配置する必要はない。

このような照射装置１０に、燃料集合体８を挿入設置して所定時間照射した後に順次取り出してガンマ線スペクトル測定を行うことで、中性子照射を効率的に実施することができる。

工程Ｓ１４での中性子照射後に、原子燃料８から放出されるガンマ線のスペクトルを、再度、ガンマ線検出器１により測定する（工程Ｓ１５）。

判定装置６は、測定したガンマ線のうち、^２３８Ｎｐが放出する９８４ｋｅＶおよび１０２９ｋｅＶのガンマ線の計数率の和をＣ２３８とする（工程Ｓ１６）。なお、９８４ｋｅＶおよび１０２９ｋｅＶのどちらか一方の計数率をＣ２３８としてもよい。なお、Ｃ２３８は、^２３８Ｎｐが放出するガンマ線であればどのようなエネルギーのガンマ線の計数率であってもよい。

次に、判定装置６は、Ｃ２３８と判定基準値とを比較する（工程Ｓ１７）。Ｃ２３８が判定基準値以上であるときには、原子燃料８は所定量の^２３７Ｎｐを含有するＮｐ含有燃料であると判定し、Ｃ２３８が判定基準値未満であるときには、原子燃料８は所定量の^２３７Ｎｐを含有しないＮｐ非含有燃料であると判定する。判定基準値は、工程Ｓ１４での中性子照射後に、検査対象の原子燃料８に所定量の^２３７Ｎｐが含まれていると判定できる基準である。判定基準値についても、肯定基準値および否定基準値と同様に、予め、標準ガンマ線源による測定あるいは計算によって決定しておく。

実施形態１では、工程Ｓ１３においてＣ２３７を否定基準値とも比較して、原子燃料８に中性子を照射せずに、原子燃料８が^２３７Ｎｐを含まないことが判定できるようにしている。しかし、工程Ｓ１７においても、^２３７Ｎｐを含まないことは判定できるため、工程Ｓ１３では肯定基準値との比較だけでもよい。

図５は、非特許文献１に示された、^２３７Ｎｐに中性子を照射して生じた^２３８Ｎｐなどから放出されるガンマ線を測定したガンマ線スペクトルである。横軸はガンマ線のエネルギーに対応したチャンネルであり、縦軸はそれぞれのチャンネルにおけるガンマ線の所定の時間での計数である。図５に示されるとおり、^２３８Ｎｐは多数のエネルギーレベルのガンマ線を放出するが、そのうち９８４ｋｅＶと１０２９ｋｅＶのガンマ線の放出率が高い。したがって、９８４ｋｅＶおよび１０２９ｋｅＶのガンマ線の一方の計数率または両方の計数率の和をＣ２３８とすると、Ｃ２３８の測定精度を高くなる。

このように、実施形態１のＮｐ含有検査測定によって、製造後の原子燃料に所定量の２３７Ｎｐが含有しているか否かを判定することができる。

［実施形態２］
図６は、本発明の実施形態２のＮｐ含有検査の流れ図である。

実施形態２は、原子燃料８に含まれる^２３５Ｕや^２３８Ｕなどが放出するガンマ線を基準として選定し、これらと^２３７Ｎｐおよび^２３７Ｎｐの娘核種である^２３３Ｐａの放出するガンマ線の計数率との比率を測定する方法である。実施形態１のＮｐ含有検査における工程Ｓ１２、工程Ｓ１３、工程Ｓ１６および工程Ｓ１７を、実施形態２ではそれぞれ工程Ｓ２２、工程Ｓ２３、工程Ｓ２６および工程Ｓ２７に置き換えている。また、この置き換えに対応して実施形態１の判定装置６の動作を変更している。

工程Ｓ２２において、判定装置６は、^２３７Ｎｐの娘核種である^２３３Ｐａの放出する３１２ｋｅＶガンマ線の計数率をＡとし、^２３５Ｕが放出する１８６ｋｅＶガンマ線の計数率をＢとし、これらの比率、すなわちＡ／ＢをＲ２３７とする。なお、Ａとしては、^２３７Ｎｐまたはその娘核種である^２３３Ｐａから放出されるガンマ線であればどのようなエネルギーのガンマ線の計数率であってもよく、Ｂとしては、原子燃料８に含まれる２３７Ｎｐ以外の物質から放出されるガンマ線であればどのようなエネルギーのガンマ線の計数率であってもよい。たとえば、Ｂとして、^２３８Ｕの娘核種^２３４Ｐａが放出する１００１ｋｅＶガンマ線の計数率を用いてもよい。

判定装置６は、Ｒ２３７が肯定基準比率以上の場合には、原子燃料８には所定量の２３７Ｎｐが含まれていないと判定する。

Ｒ２３７が肯定基準比率未満であって、否定基準比率以上の場合には、実施形態１と同様に、照射装置１０を用いて、検査対象の原子燃料８に中性子を照射する（工程Ｓ１４）。

工程Ｓ２６において、判定装置６は、工程Ｓ１２で測定したガンマ線のスペクトルから、^２３８Ｎｐが放出する９８４ｋｅＶガンマ線と１０２９ｋｅＶガンマ線の計数率の和をＣとし、^２３８Ｕの娘核種^２３４Ｐａが放出する１００１ｋｅＶガンマ線の計数率をＤとし、その比率、すなわち、Ｃ／ＤをＲ２３８する。なお、Ｃとしては^２３８Ｎｐが放出するガンマ線であればどのようなエネルギーのガンマ線の計数率であってもよく、Ｄとしては、原子燃料８に含まれる^２３７Ｎｐおよび^２３８Ｎｐ以外の物質から放出されるガンマ線であればどのようなエネルギーのガンマ線の計数率であってもよい。

工程Ｓ２７において、判定装置６は、工程Ｓ２６で求めたＲ２３８を判定基準比率と比較し、Ｒ２３８が判定基準比率以上の場合には、原子燃料８には所定量の^２３７Ｎｐが含まれている判定し、Ｒ２３８が判定基準比率未満の場合には、原子燃料８には所定量の^２３７Ｎｐが含まれていないと判定する。

なお、肯定基準比率、否定基準比率および判定基準比率は、実施形態１の肯定基準値、否定基準値および判定基準値と同様の方法で算出することができる。

図７は、^２３８Ｕと^２３５Ｕからなる原子燃料（ウラン燃料）から放出されるガンマ線スペクトルを、中性子未照射の状態で測定した例である。ウラン燃料では、^２３８Ｕと^２３５Ｕが組成の多くを占めており、図７から、^２３５Ｕの１８６ｋｅＶガンマ線と^２３８Ｕの娘核種である^２３４Ｐａの１００１ｋｅＶガンマ線は精度よく測定することができることが分る。また、^２３５Ｕの１８６ｋｅＶガンマ線は３１２ｋｅＶガンマ線に比較的エネルギーが近く比較しやすいという利点をもつ。^２３８Ｕの娘核種である^２３４Ｐａの１００１ｋｅＶガンマ線は３１２ｋｅＶガンマ線とはやや離れているが、^２３８Ｕはウラン燃料の母材であり量の基準とするには適している。^２３８Ｎｐの９８４ｋｅＶガンマ線と１０２９ｋｅＶガンマ線との比較では、それらの中間に１００１ｋｅＶガンマ線のピークが観測される。

Ｇｅ半導体検出器のエネルギー分解能は１．３３ＭｅＶガンマ線に対して半値幅２ｋｅＶ程度のものが使用できるので、９８４ｋｅＶ、１００１ｋｅＶおよび１０２９ｋｅＶのガンマ線のピークを弁別して測定することは容易に実現できる。

プルトニウムを核分裂物質として混入したプルトニウム燃料については、Ｒ２３７として、^２３３Ｐａの３１２ｋｅＶガンマ線の計数率と^２３９Ｐｕの３７５ｋｅＶガンマ線の計数率との比率を用いてもよい。^２３９Ｐｕは多数のエネルギーのガンマ線を放出し、エネルギーが１００ｋｅＶ以上で放出率の大きなものとしては１２９ｋｅＶ、３７５ｋｅＶおよび４１４ｋｅＶがある。プルトニウム燃料では核分裂物質である^２３９Ｐｕの濃度が高いので、上記の１２９ｋｅＶ、３７５ｋｅＶ、４１４ｋｅＶガンマ線が^２３３Ｐａの３１２ｋｅＶガンマ線との比をとる基準のガンマ線として利用することができる。なかでも３１２ｋｅＶとエネルギーが近く、放出率の大きな３７５ｋｅＶガンマ線が最も適している。

また、Ｒ２３８を求めるときには、Ｄとして、^２３９Ｐｕの３７５ｋｅＶガンマ線の計数率を用いてもよい。プルトニウム燃料では利用形態として、酸化ウランと酸化プルトニウムを混合した混合酸化物燃料（ＭＯＸ燃料）が考えられ、このときには、^２３８Ｕが多く含まれるため１００１ｋｅＶガンマ線を基準のガンマ線として利用することができる。ウランを含まない岩石燃料などの形態をとる場合には、^２３９Ｐｕの３７５ｋｅＶガンマ線を基準のガンマ線として用いることができる。

実施形態１のＣ２３７やＣ２３８のように、ガンマ線計数率の絶対値を測定し、基準値と比較するためには、ガンマ線計数率と検出器および測定体系に固有の測定感度との関係が把握されることが基準値を決めるために重要である。すなわち、原子燃料８に２３７Ｎｐが有意に含有していると判定できるガンマ線計数率は、検出器の感度や測定体系に依存する。したがってＣ２３７やＣ２３８に関する基準値は標準線源を用いた測定や計算等によって決めることができるが、検出器感度や測定体系に応じて決める必要がある。

これに対し、実施形態２のように、比率を測定する方法では、測定体系の依存性が小さくなるという長所をもつ。すなわち、比をとるふたつのガンマ線のエネルギーと使用する検出器が決められたとき、検出器感度の比は固定される。また、測定体系による測定効率の比も、絶対値を測定する場合に比べて体系依存性が小さくなる。比を測定することにより、測定体系において、測定対象と検出器との距離などの位置関係や測定対象物の量などが変動することによる測定値の不確かさを低減することができる。

［実施形態３］
図８は、本発明に係る実施形態３のＮｐ含有検査の流れ図である。

実施形態３は、プルトニウム燃料についてＮｐ含有検査を行うとき、ガンマ線スペクトル測定で得られる^２３３Ｐａの３１２ｋｅＶガンマ線ピークに^２３９Ｐｕの３１２ｋｅＶガンマ線が妨害ピークとして混じっていることに対する対策を施したものである。実施形態２のＮｐ含有検査における工程Ｓ２２を、実施形態３では工程Ｓ３２に置き換えている。また、この置き換えに対応して実施形態２の判定装置６の動作を変更している。

工程Ｓ３２において、判定装置６は、３１２ｋｅＶのガンマ線の計数率をＡ、３７５ｋｅＶのガンマ線の計数率をＢとし、（Ａ−αＢ）／ＢをＲ２３７としている。ここで、αは定数で、０．０２（２％）としている。

^２３９Ｐｕは３１２ｋｅＶのガンマ線を放出し、その放出割合は１崩壊あたり２．５８×１０^−５％である。また、^２３９Ｐｕは３７５ｋｅＶのガンマ線を放出し、その放出割合は１崩壊あたり１．５５×１０^−３％である。つまり、^２３９Ｐｕが放出する３１２ｋｅＶのガンマ線は、^２３９Ｐｕが放出する３７５ｋｅＶのガンマ線の１．７％にあたる。^２３３Ｐａの３１２ｋｅＶガンマ線の計数率が比較的小さい場合には、^２３９Ｐｕの３１２ｋｅＶの妨害が測定値に影響を及ぼす場合も考えられる。

^２３９Ｐｕから放出される３１２ｋｅＶのガンマ線の計数率は、３７５ｋｅＶのガンマ線の計数率および上述の放出割合の比率から推定することができる。放出率の比率からガンマ線の計数率の比率への換算の際には、若干のエネルギー依存性の補正は必要である。しかし、ここではエネルギーが近いので、その依存性は小さいものと仮定し、３１２ｋｅＶガンマ線の計数率は３７５ｋｅＶガンマ線の概ね２％であるとすることができる。この比率をαとして３７５ｋｅＶガンマ線の計数率に乗じ、これを３１２ｋｅＶのガンマ線ピークの計数率から差し引くことにより^２３３Ｐａが放出した３１２ｋｅＶガンマ線の計数率を、より正確に求めることができる。

このように、実施形態３では、ＭＯＸ燃料のように原子燃料中に^２３９Ｐｕが含まれていて、^２３７Ｎｐが放出するガンマ線の計数率の測定に、^２３９Ｐｕが放出するガンマ線の影響が無視できない場合に、その影響を小さくして、Ｎｐ含有検査の検査精度を高めることができる。

なお、以上の説明は単なる例示であり、本発明は上述の各実施形態に限定されず、様々な形態で実施することができる。たとえば、ガンマ線の測定を燃料棒に組み立てる前のペレットの状態で行ってもよい。燃料中のウランの濃縮度などを測定する際に、ガンマ線検出器などを共用して、同時にＮｐ含有検査を行ってもよい。

また、ガンマ線の計数率や計数率の比を基準と比較する際の判断において、基準と等しい場合の動作は、基準より大きい場合および基準より小さい場合のどちらと同じであってもよい。つまり、基準との比較における「以上」、「以下」、「より大きい」、「より小さい」は、それぞれ「より大きい」、「より小さい」、「以上」、「以下」と置き換えてもよい。

本発明に係る実施形態１のＮｐ含有検査の流れ図。本発明に係る実施形態１のＮｐ含有検査装置のブロック構成図。本発明に係る実施形態１の照射装置を示した図で、（ａ）は平面図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ矢視縦断面図。本発明に係る実施形態１の他の照射装置を示した図で、（ａ）は平面図、（ｂ）は（ａ）のＢ−Ｂ矢視縦断面図。 ^２３７Ｎｐに中性子を照射して生じた^２３８Ｎｐなどから放出されるガンマ線スペクトルの例。本発明に係る実施形態２のＮｐ含有検査の流れ図。ウラン燃料から放出されるガンマ線スペクトルの例。本発明に係る実施形態３のＮｐ含有検査の流れ図。

符号の説明

１…ガンマ線検出器、６…判定装置、７…ケーブル、８…原子燃料、９…ガンマ線、１０…照射装置、１１…照射架台、１２…中性子源、１３…中性子源案内管、１４…中性子減速材、１５…水

Claims

固体の原子燃料が所定量の^２３７Ｎｐを含有しているか否かをその原子燃料が原子炉で使用される前に検査するＮｐ含有検査方法において、
前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第一工程と、
前記ガンマ線測定第一工程で測定した計数率が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の肯定基準値より大きい場合に、前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定する比較第一工程と、
前記比較第一工程で前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定をしなかった場合に、前記原子燃料に中性子を照射する照射工程と、
前記照射工程の後に、前記原子燃料から放射されるガンマ線のうち、^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第二工程と、
前記ガンマ線測定第二工程で測定した計数率が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の判定基準値より大きい場合に、前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定し、その計数率が前記判定基準値より小さい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していないと判定する比較第二工程と、
を有することを特徴とするＮｐ含有検査方法。
前記比較第一工程は、さらに、前記ガンマ線測定第一工程で測定した計数率が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していないと判断できる所定の否定基準値より小さい場合に、前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していないと判定することを特徴とする請求項１記載のＮｐ含有検査方法。
前記ガンマ線測定第一工程で測定するガンマ線は、３１２ｋｅＶのガンマ線であることを特徴とする請求項１または請求項２記載のＮｐ含有検査方法。
前記ガンマ線測定第二工程で測定するガンマ線は、９８４ｋｅＶおよび１０２９ｋｅＶの少なくとも一種類のガンマ線であることを特徴とする請求項１ないし請求項３記載のＮｐ含有検査方法。
固体の原子燃料が所定量の^２３７Ｎｐを含有しているか否かをその原子燃料が原子炉で使用される前に検査するＮｐ含有検査方法において、
前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第一工程と、
前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率を測定する基準ガンマ線測定第一工程と、
前記ガンマ線測定第一工程で測定した計数率の基準ガンマ線測定第一工程で測定した計数率に対する比が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の肯定基準比率より大きい場合に、前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定する比較第一工程と、
前記比較第一工程で前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定をしなかった場合に、前記原子燃料に中性子を照射する照射工程と、
前記照射工程の後に、前記原子燃料から放射されるガンマ線のうち、^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線の計数率を測定するガンマ線測定第二工程と、
前記照射工程の後に、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａ並びに^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率を測定する基準ガンマ線測定第二工程と、
前記ガンマ線測定第二工程で測定した計数率の前記基準ガンマ線測定第二工程で測定した計数率に対する比が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の判定基準比率より大きい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定し、前記ガンマ線測定第二工程で測定した計数率の前記基準ガンマ線測定第二工程で測定した計数率に対する比が前記判定基準比率より小さい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していないと判定する比較第二工程と、
を有することを特徴とするＮｐ含有検査方法。
前記比較第一工程は、さらに、前記ガンマ線測定第一工程で測定した計数率の基準ガンマ線測定第一工程で測定した計数率に対する比が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していないと判断できる所定の否定基準比率より小さい場合に、前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していないと判定することを特徴とする請求項５記載のＮｐ含有検査方法。
前記ガンマ線測定第一工程で測定するガンマ線は、３１２ｋｅＶのガンマ線の計数率であることを特徴とする請求項５または請求項６記載のＮｐ含有検査方法。
前記ガンマ線測定第二工程で測定するガンマ線は、９８４ｋｅＶおよび１０２９ｋｅＶの少なくとも一種類のガンマ線であることを特徴とする請求項５ないし請求項７のいずれか一項記載のＮｐ含有検査方法。
前記基準ガンマ線測定第一工程で測定するガンマ線は、１８６ｋｅＶおよび３７５ｋｅＶの少なくとも一種類のガンマ線であることを特徴とする請求項５ないし請求項８のいずれか一項記載のＮｐ含有検査方法。
前記基準ガンマ線測定第二工程で測定するガンマ線は、３７５ｋｅＶ、９４８ｋｅｖ、１００１ｋｅＶおよび１０２９ｋｅＶの少なくとも一種類のガンマ線であることを特徴とする請求項５ないし請求項９のいずれか一項記載のＮｐ含有検査方法。
前記ガンマ線測定第一工程は、さらに、測定した３１２ｋｅＶのガンマ線の計数率から、３７５ｋｅＶのガンマ線の計数率に所定の計数をかけたものを減じて、補正後のガンマ線の計数率を求めるものであることを特徴とする請求項５ないし請求項１０のいずれか一項記載のＮｐ含有検査方法。
前記照射工程は、中性子源から放出された中性子を前記原子燃料と前記中性子源の間に配置された中性子減速材で減速させて、前記原子燃料に照射するものであることを特徴とする請求項１または請求項１１記載のＮｐ含有検査方法。
固体の原子燃料が所定量の^２３７Ｎｐを含有しているか否かをその原子燃料が原子炉で使用される前に検査するＮｐ含有検査装置において、
ガンマ線検出器と、
中性子を照射されていない前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａから放出されるガンマ線の計数率が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の肯定基準値より大きい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線の計数率が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の判定基準値より大きい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線の計数率が前記判定基準値より小さい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していないと判定する判定装置と、
前記ガンマ線検出器からの出力される信号を前記判定装置に伝達する伝達手段と、
を有することを特徴とするＮｐ含有検査装置。
固体の原子燃料が所定量の^２３７Ｎｐを含有しているか否かをその原子燃料が原子炉で使用される前に検査するＮｐ含有検査装置において、
ガンマ線検出器と、
中性子を照射されていない前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａから放出されるガンマ線の計数率の前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率に対する比が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の肯定基準比率より大きい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線の計数率の、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａ並びに^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率に対する比が前記原子燃料は ^２３７Ｎｐを所定量含有していると判断できる所定の判定基準比率より大きい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していると判定し、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記ガンマ線検出器によって検出されるガンマ線のうち^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線の計数率の、中性子を照射された前記原子燃料から放出され、前記原子燃料から放出されるガンマ線のうち^２３７Ｎｐの娘核種である ^２３３Ｐａ並びに^２３８Ｎｐから放出されるガンマ線以外のガンマ線の計数率に対する比が前記判定基準比率より小さい場合に前記原子燃料は^２３７Ｎｐを所定量含有していないと判定する判定装置と、
前記ガンマ線検出器からの出力される信号を前記判定装置に伝達する伝達手段と、
を有することを特徴とするＮｐ含有検査装置。
中性子源を配置する空間、前記原子燃料を配置する空間、並びに、前記中性子源を配置する空間と前記原子燃料を配置する空間の間に中性子減速材を配置する空間を備えた照射架台と、
を有することを特徴とする請求項１３または請求項１４記載のＮｐ含有検査装置。