JP4852376B2 - 緑茶抽出物の製造法 - Google Patents

Description

本発明は、非重合体カテキン類含有量が高く、苦味及び渋味が弱く風味の良好な緑茶抽出物の製造法に関する。

非重合体カテキン類の効果としては、コレステロール上昇抑制作用などが報告されている（例えば、特許文献１参照）。このような生理効果を発現させるためには、成人一日あたり４〜５杯のお茶を飲むことが必要であることから、より簡便に大量の非重合体カテキン類を摂取するために、飲料に非重合体カテキン類を高濃度配合する技術が望まれていた。

緑茶飲料中に非重合体カテキン類を高濃度で含有させる方法には、緑茶葉からカテキン類を大量に抽出する方法があり、緑茶抽出物の濃縮物（例えば、特許文献２参照）などを利用して、非重合体カテキン類を飲料に溶解状態で添加する方法がある。
しかしながら、緑茶葉からカテキン類を大量に抽出する方法においては、単に高濃度で抽出すると緑茶葉由来の苦味及び渋味が強くなるという問題があった。
緑茶葉由来の苦味及び渋味は、主に非重合体カテキン類によると考えられている。また、非重合体カテキン類の中でも、遊離型カテキンは渋味が弱く、苦味があり、エステル型カテキン類は苦味及び渋味があること、遊離型カテキンよりもエステル型カテキン類の方が苦味及び渋味が強いことが知られている（特許文献１，２）。

緑茶成分の抽出効率を向上させる手段として茶葉を粉砕した後に抽出する方法も知られている（特許文献３〜５）。
しかし、この方法で得られた緑茶抽出液は、高濃度に非重合体カテキン類は含有するが、苦味及び渋味が強く、長期摂取のための飲料としての使用を考慮すると、満足できるものではなかった。
特開昭６０−１５６６１４号公報 特開昭６０−１３７８０号公報 特開昭４７−５２９４号公報 特開昭５２−３９４７６号公報 特開平３−１０８４４４号公報

本発明の目的は、カテキン含有量が高く、かつ苦味及び渋味が弱く風味の良好な緑茶抽出物の製造法を提供することにある。

本発明者は、緑茶からの効率的なカテキン類の抽出と、苦渋味の改善とを両立すべく種々検討した結果、酵素不活化処理した生茶葉を、通常の粉砕処理でなく、ＣＴＣ処理を行い、次いで一定の水分量になるまで乾燥した緑茶葉を一定量の抽出溶媒を用いて抽出すれば、非重合体カテキン類含量が高く、苦味及び渋味が弱く風味の良好な緑茶抽出物が得られることを見出した。

本発明は、酵素不活化処理した生茶葉をＣＴＣ処理し、水分含有量が２０質量％以下になるまで乾燥し、次いで抽出時の茶葉に対する抽出溶媒の質量比が３０倍以下の条件で抽出する、緑茶抽出物の製造法を提供するものである。

本発明によれば、緑茶抽出物の固形分中の非重合体カテキン類濃度が２０〜４０質量％と高く、かつ非重合体カテキン類中の没食子酸エステルの含量（ガレート体率）が４０〜６０質量％であり、苦味及び渋味が弱く風味の良好な緑茶抽出物が得られる。このような緑茶抽出物は、非重合体カテキン類を高濃度に含有する容器詰飲料として有用である。

本発明における非重合体カテキン類とは、カテキン、ガロカテキン、カテキンガレート、ガロカテキンガレートなどの非エピ体カテキン類及びエピカテキン、エピガロカテキン、エピカテキンガレート、エピガロカテキンガレートなどのエピ体カテキン類をあわせての総称である。

本発明で用いられる生茶葉としては、Ｃａｍｅｌｌｉａ属、例えばＣ．ｓｉｎｅｎｓｉｓ及びＣ．ａｓｓａｉｍｉｃａ、やぶきた種又はそれらの雑種から得られる茶葉が挙げられる。これらの生茶葉は、発酵を防止するため酵素不活化処理が施される。酵素不活化処理としては、蒸熱処理、熱湯浸漬、釜炒り処理が挙げられるが、このうち、釜炒り処理は熱履歴による風味の変化がみられる点から蒸熱処理、熱湯浸漬が好ましい。蒸熱処理又は熱湯浸漬は９０〜１２０℃、１０秒〜３分が好ましく、釜炒りの場合は３００〜４００℃、５〜２０分が好ましい。このように酵素不活化処理された茶葉としては、煎茶、玉露、てん茶などが挙げられる。（日本茶インストラクター講座Ｉ ＮＰＯ法人日本茶インストラクター協会／製作・監修 ＮＰＯ法人日本茶インストラクター協会／発行 ２００４年、日本茶全書 渕之上康元・渕之上弘子／著 社団法人 農山漁村文化協会／発行 １９９９年）

本発明においては、酵素不活化処理した生茶葉をまずＣＴＣ処理する。ここでＣＴＣ処理とは、紅茶の処理に用いられる処理手段であり、砕く（Ｃｒｕｓｈ）、裂く（Ｔｅａｒ）及び丸める（Ｃｕｒｌ）の処理を一度に行う処理をいい、ＣＴＣ処理装置を用いて行われる。
ＣＴＣ処理装置の仕組みは、ステンレス製のローラー２本の隙間を茶葉が通るようになっていて、ローラーの回転数が毎分７００回と７０回と異なるため、２本の間で茶葉が加工されるようになっている。ローラーの回転によって茶葉が巻き込まれ、ローラーの表面に刻み付けられた突起で茶葉は裂かれ、斜めに刻まれている溝で茶葉が丸められて粒状に整形される。このようなＣＴＣ処理装置としては、１９３０年にＷ・マック・カーチャーが考案したＣＴＣ機が挙げられる。（紅茶の世界 荒木安正／著 株式会社 柴田書店／発行 ２００１年、緑茶の事典 高野寛・谷本陽蔵・富田勲・岩浅潔・中川致之・寺本益英・山田新市／執筆 （社）日本茶業中央会／監修 株式会社 柴田書店／発行 ２００２年、日本茶インストラクター講座Ｉ ＮＰＯ法人日本茶インストラクター協会／製作・監修 ＮＰＯ法人日本茶インストラクター協会／発行 ２００４年）このＣＴＣは緑茶の処理には通常行われない。このＣＴＣ処理により非重合体カテキン類の抽出効率が向上するとともに苦味及び渋味が低減される。

ＣＴＣ処理された茶葉は、水分含有量が２０質量％以下になるまで乾燥する。この乾燥工程により、非重合体カテキン類の抽出効率が向上する。乾燥条件は、水分含有量が２０質量％以下になればよく、原料茶葉の含水量によっても異なるが、例えば蒸熱処理された茶葉が原料の場合は、５０〜２００℃で１０分〜１時間乾燥するのが好ましい。乾燥後の茶葉の好ましい水分含有量は２〜２０質量％、さらに２〜１５質量％、さらに２〜８質量％である。乾燥機はベルトコンベアー式乾燥機を用いるのが好ましい。

得られた乾燥茶葉を抽出時の茶葉に対する抽出溶媒の質量比（抽出倍率）が３０倍以下の条件で抽出する。抽出溶媒の質量比が３０倍を超えると、非重合体カテキン類のガレート体率が上昇するとともに苦味及び渋味が強くなり好ましくない。好ましい質量比は５〜３０倍であり、さらに５〜２５倍、特に５〜２０倍が好ましい。

ここで抽出溶媒としては、水、エタノール水溶液等が挙げられるが、水が好ましい。抽出は、温水又は熱水で行うのが好ましい。茶葉からの抽出時の温度は非重合体カテキン類の抽出効率を高くする観点及び風味の点から６０〜１００℃、さらに６５℃〜１００℃が好ましい。茶葉からの抽出時間は１〜６０分が好ましく、より好ましくは１〜３０分、さらに好ましくは１〜１０分である。抽出時間が短すぎると非重合体カテキン類の溶出が不十分であり、長すぎると非重合体カテキン類の熱変性異性化反応が進行してしまう。又、抽出時の水にあらかじめアスコルビン酸ナトリウムなどの有機酸又は有機酸塩類を添加してもよい。又、煮沸脱気や窒素ガス等の不活性ガスを通気して溶存酸素を除去しつついわゆる非酸化的雰囲気下で抽出する方法を併用してもよい。

ここで抽出手段はカラム抽出でもニーダー抽出でもよいが、カラム抽出がより好ましい。

かくして得られた緑茶抽出物の固形分中の非重合体カテキン類濃度は２４〜４０質量％、さらに２６〜４０質量％、特に２８〜４０質量％であるのが好ましい。

また、得られた緑茶抽出物における非重合体カテキン類中の没食子酸エステルの含量（ガレート体率）は、苦味及び渋味の低減の点から４０〜６２質量％、さらに４５〜６０質量％、特に４５〜５５質量％が好ましい。ここで、非ガレート体とはカテキン、ガロカテキン、エピカテキン、エピガロカテキンをいい、ガレート体とはカテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピカテキンガレート、エピガロカテキンガレートをいう。

得られた緑茶抽出物は、高濃度に非重合体カテキン類を含み、かつ苦味及び渋味が低減されていることから、これをそのまま又は通常希釈することにより容器詰飲料とすることができる。

非重合体カテキン類の測定
フィルター（０．８μｍ）で濾過した飲料を、島津製作所製、高速液体クロマトグラフ（型式ＳＣＬ−１０ＡＶＰ）を用い、オクタデシル基導入液体クロマトグラフ用パックドカラム Ｌ−カラムＴＭ ＯＤＳ（４．６ｍｍφ×２５０ｍｍ：財団法人 化学物質評価研究機構製）を装着し、カラム温度３５℃でグラジエント法により行った。移動相Ａ液は酢酸を０．１ｍｏｌ／Ｌ含有の蒸留水溶液、Ｂ液は酢酸を０．１ｍｏｌ／Ｌ含有のアセトニトリル溶液とし、試料注入量は１０μＬ、ＵＶ検出器波長は２８０ｎｍの条件で行った。

カラム抽出
図１に示す抽出装置を用いて茶抽出物を製造した。抽出用の水はポンプ１によりイオン交換水加熱用熱交換器を通じて加熱され、閉鎖型抽出カラム３の下方から上方へ通液した。茶葉４は、抽出カラム中の茶葉保持板（下）６と茶葉保持板（上）の間に仕込んだ。抽出液は、抽出液冷却用交換器７を介して、抽出液回収タンク８に回収した。

ニーダー抽出
加熱したイオン交換水に茶葉を投入し、１５０ｒｐｍで５分攪拌した後、吸引濾過し、氷冷した。

カテキン抽出率
茶葉中に含まれる非重合体カテキン類の総量を１００％として、各条件で抽出された非重合体カテキン量を換算し、カテキン抽出率とした。

非ガレート体抽出率／ガレート体抽出率
茶葉中に含まれる非ガレート体非重合体カテキン量をそれぞれ１００％として各条件で抽出された非ガレート体非重合体カテキン量を換算し、非ガレート体抽出率とした。同様にガレート体非重合体カテキン量も換算し、ガレート抽出率とした。非ガレート体抽出率をガレート体抽出率で除して非ガレート体抽出率／ガレート体抽出率とした。この比率が高ければ、苦味渋味が改善されているといえる。

実施例１
緑茶葉として、（Ｃａｍｅｌｌｉａ ｓｉｎｅｎｓｉｓ）を用い、９４℃、１．５分の蒸熱処理により、酵素不活化を行った。次いでＣＴＣ処理（回転数９０ｒｐｍ、９００ｒｐｍ、６基連続）を行った。次いで、ベルトコンベアー式乾燥機で茶葉中の水分量が５質量％以下になるまで乾燥した。さらにカラム抽出（倍率１０倍、抽出温度７０℃、抽出処理時間２．４分）を行った。
得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３３質量％、非重合体カテキン類中の没食子酸エステルの含量（以下ガレート体率）は４８質量％であった。また、カテキン抽出率は６１％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．４３であった。

実施例２
抽出温度を９０℃とする以外は、実施例１と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３４質量％、ガレート体率は５０質量％であった。また、カテキン抽出率は６５％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．３０であった。

実施例３
抽出倍率を２０倍、抽出処理時間を４．８分とする以外は、実施例１と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３３質量％、ガレート体率は５１質量％であった。また、カテキン抽出率は８７％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率１．２６であった。

実施例４
抽出温度を８０℃とする以外は、実施例３と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３３質量％、ガレート体率は５２質量％であった。また、カテキン抽出率は８８％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．２２であった。

実施例５
抽出倍率を３０倍、抽出処理時間を７．２分とする以外は、実施例１と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３３質量％、ガレート体率は５３質量％であった。また、カテキン抽出率は９５％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．１６であった。

実施例６
緑茶葉として、（Ｃａｍｅｌｌｉａ ｓｉｎｅｎｓｉｓ）を用い、９４℃、１．５分蒸熱処理により酵素不活化を行った。次いでＣＴＣ処理（回転数９０ｒｐｍ、９００ｒｐｍ、６基連続）を行った。次いでベルトコンベアー式乾燥機で茶葉中の水分量が５質量％以下になるまで乾燥した。さらにニーダー抽出（倍率２５倍、抽出温度７０℃、抽出時間５分）を行った。
得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３０質量％、ガレート体率は５１質量％であった。また、カテキン抽出率は７０％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．２９であった。

実施例７
抽出温度を８５℃とする以外は、実施例６と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３１質量％、ガレート体率は５３％であった。また、カテキン抽出率は７５％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．１９であった。

実施例８
抽出処理時間を２．４分とし、使用茶葉の組成が異なる以外は実施例３と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３１質量％、ガレート体率は５５．８質量％であった。また、カテキン抽出率は６０．２％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率１．４８であった。

実施例９
抽出温度を７５℃とする以外は、実施例８と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３１質量％、ガレート体率は５６．８質量％であった。また、カテキン抽出率は６５．２％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．４２であった。

実施例１０
抽出倍率を３０倍、抽出処理時間を３．６分とする以外は実施例８と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３３質量％、ガレート体率は５７．８質量％であった。また、カテキン抽出率は７４．７％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．３６であった。

実施例１１
抽出倍率を３０倍、抽出処理時間を３．６分とする以外は実施例９と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３３質量％、ガレート体率は５９．０質量％であった。また、カテキン抽出率は７７．７％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．２９であった。

実施例１２
使用茶葉の組成が異なる以外は実施例６と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３１質量％、ガレート体率は５８．２質量％であった。また、カテキン抽出率は６５．７％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率１．３４であった。

実施例１３
抽出温度を８５℃とする以外は実施例１２と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３３質量％、ガレート体率は６１．１質量％であった。また、カテキン抽出率は７１．０％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率１．１９であった。

比較例１
緑茶葉として、２００２年製の煎茶を購入して使用し、カラム抽出（抽出倍率１０倍、抽出温度７０℃、抽出処理時間２．４分）を作った。
得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３３質量％であった。また、カテキン抽出率は２３％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．２５であった。

比較例２
抽出倍率を２０倍、抽出処理時間を４．８分とする以外は、比較例１と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３２質量％であった。また、カテキン抽出率は４０％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．１８であった。

比較例３
抽出倍率を３０倍、抽出処理時間を７．２分とする以外は、比較例１と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３３質量％であった。また、カテキン抽出率は６０％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．１４であった。

比較例４
緑茶葉として、２００２年製の煎茶を購入して使用し、ニーダー抽出（抽出倍率２５倍、抽出温度７０℃、抽出時間５分）を行った。
得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３０質量％であった。また、カテキン抽出率は６４％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．０８であった。

比較例５
抽出倍率を４０倍、抽出処理時間を９．６分とする以外は、実施例２と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中３３質量％であった。また、カテキン抽出率は１００％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．００であった。

比較例６
抽出倍率を４０倍とし、抽出温度を１００℃とする以外は、実施例６と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中２８質量％であった。カテキン抽出率は６５％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は１．０４であった。

比較例７
抽出倍率を１００倍、抽出温度を４０℃とする以外は、実施例６と同様に行った。得られた抽出物の非重合体カテキン濃度は固形分中２２質量％であった。カテキン抽出率は３３％、非ガレート体抽出率／ガレート抽出率は２．０９であった。

得られた結果を表１に示す。その結果、酵素不活化した緑茶葉をＣＴＣ処理後に乾燥し、抽出倍率３０以下で抽出した緑茶抽出物は、非重合体カテキン類の抽出率が高く、かつ非ガレート体抽出率／ガレート体抽出率比が高くなっているため、苦味及び渋味の改善効果がある。一方、ＣＴＣ処理を行わない比較例１〜４、及びＣＴＣ処理を行い、抽出温度が４０℃で抽出倍率が１００倍である比較例７ではカテキン類の抽出効率が低い、又は非ガレート体抽出率／ガレート体抽出率比が低いため、苦味及び渋味の改善効果が不十分である。また、ＣＴＣ処理を行っても、抽出倍率が３０以上である比較例５及び６は、カテキン抽出率が高いが、非ガレート体抽出率／ガレート体抽出率比が低いため、苦味及び渋味の改善効果が不十分である。

本発明の閉鎖型カラム抽出機を用いた抽出方法の概略を示す図である。

符号の説明

１ ポンプ
２ イオン交換水加熱用交換器
３ 閉鎖型抽出カラム
４ 茶葉
５ 茶葉保持板（上）
６ 茶葉保持板（下）
７ 抽出液冷却用熱交換器
８ 抽出液回収タンク

Claims (3)

1. 酵素不活化処理した生茶葉をＣＴＣ処理し、水分含有量が２０質量％以下になるまで乾燥し、次いで６０〜１００℃の水で、抽出時の茶葉に対する抽出溶媒の質量比が５〜３０倍の条件で抽出する、緑茶抽出物の製造法。
2. 得られた緑茶抽出物の固形分中の非重合体カテキン濃度が２０〜４０質量％であり、非重合体カテキン類の４０〜６２質量％がカテキン類の没食子酸エステルである請求項１記載の製造法。
3. 酵素不活化処理が、蒸熱処理、熱湯浸漬及び釜炒り処理から選ばれる処理である請求項１又は２記載の製造法。

Images