JP4861206B2 - ORGANIC ELECTROLUMINESCENT LIGHT EMITTING DEVICE AND ORGANIC ELECTROLUMINESCENT LIGHTING DEVICE - Google Patents
ORGANIC ELECTROLUMINESCENT LIGHT EMITTING DEVICE AND ORGANIC ELECTROLUMINESCENT LIGHTING DEVICE Download PDFInfo
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Description
本発明は、フラットパネルディスプレイ、サイン光源、照明用光源、液晶表示機用バックライト等に用いられる有機エレクトロルミネッセンス発光装置及び有機エレクトロルミネッセンス照明装置に関するものである。 The present invention relates to an organic electroluminescence light emitting device and an organic electroluminescence illumination device used for a flat panel display, a sign light source, an illumination light source, a backlight for a liquid crystal display, and the like.
一般に有機エレクトロルミネッセンス発光素子は、ガラスやプラスチックなどの透光性基材、透明電極からなる陽極の透明導電層、有機薄膜からなる有機発光層、金属電極からなる陰極層を積層した構造に形成されるものであり、数V程度の低電圧で高輝度の面発光を示すこと、発光物質の選択により任意の色調での発光が可能であること、等々の理由により、近年精力的に研究が行なわれ、実用化を目指した開発が行なわれている。 In general, an organic electroluminescence light emitting element is formed by laminating a light-transmitting substrate such as glass or plastic, a transparent conductive layer of an anode made of a transparent electrode, an organic light emitting layer made of an organic thin film, and a cathode layer made of a metal electrode. In recent years, research has been conducted energetically for such reasons as high luminance surface emission at a low voltage of about several volts, and the ability to emit light in an arbitrary color tone by selecting a light emitting material. Therefore, development aimed at practical use is being carried out.
この有機エレクトロルミネッセンス発光素子からなる有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、サイン光源、照明用途、液晶表示機用バックライト、フラットパネルディスプレイ等々に用いることができるが、フラットパネルディスプレイの薄型化、液晶表示機を備える電子機器の小型化や薄型化のため、あるいは形状の自由化等のため、さらに軽量であり、高効率であるものの登場が望まれている。 The organic electroluminescence light-emitting device comprising this organic electroluminescence light-emitting element can be used for sign light sources, lighting applications, backlights for liquid crystal displays, flat panel displays, etc. In order to reduce the size and thickness of the electronic equipment provided, or to liberalize the shape, the appearance of lighter and more efficient devices is desired.
しかし、有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、一定期間駆動すると、ダークスポットと呼ばれる非発光部の発生と成長が起こり、発光特性が劣化していくという問題がある。このようなダークスポットが発生する原因としては、水蒸気などの水分及び酸素の影響が最も大きいとされており、特に水分は極めて微量でも大きな影響を及ぼすものとされている。そのため、何らかの方法で有機発光層を封止して水分や酸素の作用を遮蔽する必要がある。 However, when the organic electroluminescence light emitting device is driven for a certain period, a non-light emitting portion called a dark spot occurs and grows, and there is a problem that the light emission characteristics deteriorate. The cause of the occurrence of such a dark spot is considered to be the largest influence of moisture such as water vapor and oxygen, and particularly the moisture is considered to have a great influence even in a very small amount. Therefore, it is necessary to seal the organic light emitting layer by some method to shield the action of moisture and oxygen.
この問題を解決する手段が、特許文献1や特許文献2などにおいて開示されている。特許文献1は、透光性基材の上に電極や有機発光層などを積層して発光素子を形成し、この発光素子を覆うように光硬化性樹脂を塗布すると共に、光硬化性樹脂の上に透水性の小さい基板を重ね、そして光照射して光硬化性樹脂を硬化させることによって、光硬化性樹脂層で非透水性基板を接着するようにしたものであり、発光素子に水分が作用することを非透水性基板で遮断するようにしてある。
Means for solving this problem is disclosed in
また特許文献2は、透光性基材の上に電極や有機発光層などを積層して発光素子を形成し、この発光素子を覆うようにエポキシ樹脂を塗布すると共に、エポキシ樹脂の上に防湿層を重ね、そしてエポキシ樹脂を硬化させることによって、エポキシ樹脂層で防湿層を接着するようにしたものであり、発光素子に水分が作用することを防湿層で遮断するようにしてある。
In
しかし、特許文献1や特許文献2のものでは、非透水性基板あるいは防湿層で水分を遮断しているだけであるので、非透水性基板と光硬化性樹脂の界面あるいは防湿層とエポキシ樹脂層の界面から水分が侵入すると、水分が発光素子に作用するおそれがあり、水分の遮断性能に問題を有するものであった。
However, in
一方、吸湿剤を含有させた吸湿剤含有樹脂で発光素子を封止することによって、水分の作用を遮蔽するようにしたものも提案されている(特許文献3参照)。 On the other hand, there has been proposed one in which the action of moisture is shielded by sealing a light emitting element with a hygroscopic agent-containing resin containing a hygroscopic agent (see Patent Document 3).
図7は吸湿剤含有樹脂で発光素子を封止するようにした有機エレクトロルミネッセンス発光装置の一例を示すものであり、透光性基材1の上に透明導電層2、有機発光層3、陰極層4を積層して有機エレクトロルミネッセンス素子5を形成し、有機発光層3と陰極4の表面を吸湿剤含有封止層8で被覆するようにしてある。また吸湿剤含有封止層8の外側を覆うように防湿層9を設け、接着層10で透光性基材1に接着するようにしてある。
FIG. 7 shows an example of an organic electroluminescence light emitting device in which a light emitting element is sealed with a hygroscopic agent-containing resin. A transparent
このものにあって、防湿層9の内側に水分が侵入しても、水分は吸湿剤含有封止層8に含有される吸湿剤に吸湿され、有機発光層3に水分が作用することを防ぐことができるものであり、水分の遮断性能が高いものである。
In this case, even if moisture enters inside the moisture-
しかし、吸湿剤含有封止層8中の吸湿剤が吸湿すると、吸湿剤の吸湿に伴なう体積変化などによって吸湿剤含有封止層8が変形し、浮き上がるなどして膜が維持できなくなると共に、有機発光層3との接合界面に異常が発生し、有機エレクトロルミネッセンス素子5の発光特性が低下することがあるという問題があった。例えば吸湿剤としてCaOを用いる場合、水分吸収によってCaOHとなり、これが陰極層4のアルミニウムと反応してアルミナになり、体積が変化して吸湿剤含有封止層8の膜を維持できなくなったり、接合界面に影響を与えたりするおそれがある。
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、外部からの水分の遮断性能が高く、長期に亘って有機エレクトロルミネッセンス素子の素子性能の劣化を抑制することができると共に、素子性能の信頼性が高い有機エレクトロルミネッセンス発光装置及び有機エレクトロルミネッセンス照明装置を提供することを目的とするものである。 The present invention has been made in view of the above points, and has a high ability to block moisture from the outside, can suppress deterioration of the element performance of the organic electroluminescence element over a long period of time, and can be trusted in element performance. It is an object of the present invention to provide an organic electroluminescence light-emitting device and an organic electroluminescence lighting device with high performance.
本発明の有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、透光性基材1、透明導電層2、有機発光層3、陰極層4をこの順に積層して形成される有機エレクトロルミネッセンス素子5と、有機発光層3と陰極層4を積層した積層物6を覆うと共に積層物6の周囲において透光性基材1の表面に達するように、積層物6の外側に設けられた光硬化性樹脂をベースレジンとする保護封止層7と、保護封止層7の外側を覆うように設けられた吸湿剤含有封止層8と、吸湿剤含有封止層8の外側に設けられた防湿層9と、上記積層物6を囲む位置において防湿層9を透光性基材1及び透明導電層2に接着する接着層10と、吸湿剤含有封止層8と防湿層9との間に吸湿剤含有封止層8の外面と防湿層9の内面とに密着するように形成された伝熱層11とを具備して成ることを特徴とするものである。
The organic electroluminescent light emitting device of the present invention includes an organic
この発明によれば、保護封止層7と吸湿剤含有封止層8と防湿層9とで有機エレクトロルミネッセンス素子5の有機発光層3を封止することができると共に、吸湿剤含有封止層8中の吸湿剤による水分の吸収によって、外部からの水分の遮断性を高く得ることができるものである。また有機発光層3や陰極層4と吸湿剤含有封止層8の間には保護封止層7が介在しており、吸湿剤含有封止層8中の吸湿剤が吸湿して体積変化などが生じても、体積変化による影響が有機発光層3に及ぶことを保護封止層7で防ぐことができるものである。そしてこれらにより、長期に亘って有機エレクトロルミネッセンス素子5の素子性能の劣化を抑制することができ、また素子性能の信頼性を高く得ることができるものである。
According to this invention, the organic light-emitting
また、この発明によれば、有機エレクトロルミネッセンス素子5の発熱を伝熱層11を介して防湿層9の外部に放熱することができるものである。
Further , according to the present invention, the heat generated by the
この発明によれば、光硬化によって保護封止層7の形成を行なうことができ、作業性を向上することができると共に、有機エレクトロルミネッセンス素子5に対する熱履歴を小さくすることができるものである。
According to this invention, the
また、上記有機エレクトロルミネッセンス発光装置において、上記吸湿剤含有封止層8は、光硬化性樹脂をベースレジンとするものであることが好ましい。
Further, in the organic electroluminescent light emitting device, the getter-containing
この発明によれば、光硬化によって吸湿剤含有封止層8の形成を行なうことができ、作業性を向上することができると共に、有機エレクトロルミネッセンス素子5に対する熱履歴を小さくすることができるものである。
According to this invention, the hygroscopic agent-containing
また、上記有機エレクトロルミネッセンス発光装置において、上記防湿層9は、金属箔、プラスチックからなる基材フィルムに、酸化ケイ素、酸化アルミニウムから選ばれる少なくとも1つの無機酸化物と、窒化ケイ素、窒化アルミニウムから選ばれる少なくとも1つの無機窒化物のうち少なくとも一方を、1層以上積層した積層シート、プラスチックからなる基材フィルムに金属を蒸着した積層シート、から選ばれるものであることが好ましい。
In the organic electroluminescence light emitting device , the moisture-
この発明によれば、防湿性能の高い防湿層9を薄いシート状物で形成することができ、有機エレクトロルミネッセンス発光装置を薄型でかつ軽量に形成することができるものである。
According to this invention, the moisture-
また、上記有機エレクトロルミネッセンス発光装置において、上記吸湿剤は、カルシウム、バリウム、これらの酸化物、シリカゲルから選ばれる少なくとも1種のものであることが好ましい。 In the organic electroluminescence light emitting device , the hygroscopic agent is preferably at least one selected from calcium, barium, their oxides, and silica gel.
この発明によれば、吸湿性能の高い吸湿剤によって、外部からの水分をより有効に遮断することができるものである。 According to this invention, moisture from the outside can be more effectively blocked by the hygroscopic agent having high moisture absorption performance.
また、上記有機エレクトロルミネッセンス発光装置において、上記防湿層9は、積層物6の周囲を覆うように端部を屈曲して、透光性基材1と接着されていることが好ましい。
In the organic electroluminescence light emitting device , it is preferable that the moisture-
この発明によれば、防湿層9と透光性基材1とによって有機発光層3の全体を被覆することができ、また防湿層9と透光性基材1との間の隙間を小さくすることができ、外部からの水分や酸素をより有効に遮断して、有機エレクトロルミネッセンス素子5の素子性能の劣化をより高く抑制することができるものである。
According to the present invention, the entire organic
本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス照明装置は、上記の有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aと、この有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aの発熱を吸熱する吸熱体12と、この吸熱体12で吸熱した熱を外部へ放熱する放熱体13とを具備して成ることを特徴とするものである。
The organic electroluminescent lighting device according to the present onset Ming, an organic electroluminescent light emitting device A of the above, the
この発明によれば、有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aの発熱を放熱しつつ発光させることができるものであり、大面積・高照度で発光させても熱で劣化することを抑制することができ、長寿命な有機エレクトロルミネッセンス照明装置を得ることができるものである。 According to the present invention, the organic electroluminescence light emitting device A can emit light while dissipating heat, and can be prevented from being deteriorated by heat even when light is emitted with a large area and high illuminance. A long-life organic electroluminescence lighting device can be obtained.
本発明によれば、保護封止層7と吸湿剤含有封止層8と防湿層9とで有機エレクトロルミネッセンス素子5の有機発光層3を封止することができると共に、吸湿剤含有封止層8中の吸湿剤による水分の吸収によって、外部からの水分の遮断性を高く得ることができると共に、また有機発光層3や陰極層4と吸湿剤含有封止層8の間には保護封止層7が介在しており、吸湿剤含有封止層8中の吸湿剤が吸湿して体積変化などが生じても、体積変化による影響が有機発光層3に及ぶことを保護封止層7で防ぐことができるものであり、長期に亘って有機エレクトロルミネッセンス素子5の素子性能の劣化を抑制することができ、また素子性能の信頼性を高く得ることができるものである。
According to the present invention, the organic light-emitting
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。 Hereinafter, the best mode for carrying out the present invention will be described.
図1は本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス発光装置の実施の形態の一例を示すものであり、透光性基材1の表面に陽極となる透明導電層2を積層し、透明導電層2の上に有機発光層3を積層すると共に有機発光層3の上に陰極層4を積層して、有機エレクトロルミネッセンス素子5が形成してある。図1の実施の形態では、透明導電層2によって陽極20と、陽極20と分離された陰極取り出し電極21とが形成されるようにしてあり、陰極層4は陰極取り出し電極21に接続してある。また必要に応じて、有機発光層3と透明導電層2との間にはホール輸送層やホール注入層を、有機発光層3と陰極層4との間には電子輸送層や電子注入層を積層して設けることができる。これらの各部材を形成する材料としては、有機エレクトロルミネッセンス発光素子に従来から使用されている材料を用いることができるものである。この有機エレクトロルミネッセンス素子5にあって、有機発光層3で発光された光は、透光性のガラス板やプラスチック板などで形成される透光性基材1を通して取り出されるものである。
FIG. 1 shows an example of an embodiment of an organic electroluminescence light emitting device according to the present invention. A transparent
そして図1の実施の形態では、有機発光層3と陰極層4からなる積層物6を被覆するように透光性基材1と反対側の面に保護封止層7が形成してある。尚、積層物6は、ホール輸送層、ホール注入層、電子輸送層、電子注入層が設けられている場合には、これらの各層も含むものである。保護封止層7は有機発光層3や陰極層4の表面に直接接触して被覆する状態で形成されるものであり、また保護封止層7の外周部は積層物6を囲む位置において透光性基材1の表面に達するようにしてあって、積層物6の全外面を保護封止層7で被覆するようにしてある。ここで、透明導電層2は透光性基材1の表面の一部に帯状に形成されているものであり、保護封止層7の外周部は透明導電層2の上面、及び透明導電層2が設けられていない透光性基材1の上面に接着されるようにしてある。
In the embodiment shown in FIG. 1, a
保護封止層7を形成する樹脂としては、光硬化性樹脂をベースレジンとするものが好ましい。光硬化性樹脂としては、有機発光層3などの有機膜にダメージを与えること無くUVなどの光を照射して硬化できるものであれば何でもよく、特に限定はされるものではないが、例えば、光カチオン重合性化合物が好適である。この光カチオン重合性化合物としては、分子内に少なくとも1個の光カチオン重合性の官能基を有する化合物であればよく、例えば、分子内に少なくとも1個のエポキシ基、オキセタン基、水酸基、ビニルエーテル基、エピスルフィド基、エチレンイミン基等の光カチオン重合性の官能基を有する化合物などが好適である。例えば、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂などからなる光硬化型接着性樹脂を挙げることができる。特に耐湿性、耐水性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ樹脂系の光硬化性樹脂が好ましい。保護封止層7の形成は、樹脂材料の種類などに応じて、ロールコート法、スピンコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法などのコーティング法や印刷法を適宜採用して行うことができるものである。
As resin which forms the
また保護封止層7の透光性基材1と反対側の面の全外面には吸湿剤含有封止層8を被覆して積層するようにしてある。吸湿剤含有封止層8は、ベースレジンに吸湿剤を含有させ、この吸湿剤含有のベースレジンを保護封止層7の外面に塗布することによって形成することができる。吸湿剤含有封止層8の外周部は、保護封止層7と同様に、透明導電層2の上面、及び透明導電層2が設けられていない透光性基材1の上面に接着されるようにしてある。吸湿剤含有封止層8の形成は、樹脂材料の種類などに応じて、ロールコート法、スピンコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法などのコーティング法や印刷法を適宜採用して行うことができるものである。
Further, a hygroscopic agent-containing
吸湿剤含有封止層8のベースレジンとしては、有機エレクトロルミネッセンス素子5に悪影響を与えないものであれば、その材質は特に限定されないが、例えば、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂、シリコン系樹脂などからなる光硬化性樹脂を用いることができる。特に耐湿性、耐水性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ樹脂系の光硬化性樹脂が好ましい。
The base resin of the hygroscopic agent-containing
また吸湿剤としては、少なくとも水分を吸着する機能を有するものであれば何でも良いが、特に化学的に水分を吸着するとともに、吸湿しても固体状態を維持する化合物が好ましい。このような化合物としては、例えば金属酸化物、金属の無機酸塩・有機酸塩等を挙げることができるが、特にアルカリ土類金属酸化物及び硫酸塩が好ましい。アルカリ土類金属酸化物としては、例えば酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化マグネシウム、酸化ストロンチウム等を挙げることができる。硫酸塩としては、例えば硫酸リチウム、硫酸ナトリウム、硫酸ガリウム、硫酸チタン、硫酸ニッケル等を挙げることができる。その他、シリカゲルや、ポリビニルアルコールなど吸湿性を有する有機化合物も用いることができるが、これらに限定されるものではない。これらの中でも、酸化カルシウム、酸化バリウム、シリカゲルなどが特に好ましい。吸湿剤含有封止層8中の吸湿剤の含有量は、特に限定されるものではないが、吸湿剤とベースレジン成分の合計量100質量部に対して、吸湿剤が30質量部以上、つまり30質量%以上に設定するのが好ましい。吸湿剤の含有量の上限は特に設定されないが、塗布の作業性が悪くならないように95質量%未満であることが好ましい。
The hygroscopic agent is not particularly limited as long as it has at least a function of adsorbing moisture, but a compound that specifically adsorbs moisture chemically and maintains a solid state even when moisture is absorbed is preferable. Examples of such compounds include metal oxides, metal inorganic acid salts and organic acid salts, and alkaline earth metal oxides and sulfates are particularly preferable. Examples of the alkaline earth metal oxide include calcium oxide, barium oxide, magnesium oxide, and strontium oxide. Examples of the sulfate include lithium sulfate, sodium sulfate, gallium sulfate, titanium sulfate, and nickel sulfate. In addition, hygroscopic organic compounds such as silica gel and polyvinyl alcohol can also be used, but are not limited thereto. Among these, calcium oxide, barium oxide, silica gel and the like are particularly preferable. The content of the hygroscopic agent in the hygroscopic agent-containing
さらに、吸湿剤含有封止層8の外側の透光性基材1と反対側の面に防湿層9を配置し、接着層10で光透過性基材1に防湿層9を接着してある。上記のように透明導電層2は透光性基材1の表面の一部に帯状に形成されているものであり、接着層10は透明導電層2の上面、及び透明導電層2が設けられていない透光性基材1の上面に形成されており、防湿層9が透明導電層2に接触しないようにしてある。また透明導電層2で形成される陽極20や陰極取り出し電極21の一部は接着層10で被覆されないようにし、陽極20や陰極取り出し電極21の露出する端部に電源を接続することができるようにしてある。図1の実施の形態では、防湿層9の外周端部の全周を接着層10で接着するようにしてある。
Further, the moisture-
上記の防湿層9としては、湿気などの水分を遮断する性能が高いものであれば特に限定されることなく各種のものを用いることができ、例えば有機エレクトロルミネッセンス素子の分野で封止のために多用される、ガラス板の片面に掘り込み加工をして積層物6を収容する凹所を形成したものや、SUSなどの金属板をプレス加工して積層物6を収容する凹所を形成したものなどケース状のものを用いることができる。
The moisture-
また本発明において、防湿層9としてシート状のものを用いることもできる。防湿層9としてシート状のものを用いることによって、ケース状のものに比べて有機エレクトロルミネッセンス発光装置を薄型・軽量化することができるものである。シート状の防湿層9としては、例えば、金属箔や積層シートを用いることができる。
In the present invention, a sheet-like material can be used as the moisture-
金属箔としては、アルミニウム、銅、ニッケルなどの金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料を用いることができるが、柔軟で箔加工性やコストの面で優れ、アルミニウム箔と比較して、熱膨張係数が透光性基材1の材料と近い、電解銅箔が最も好ましい。
As the metal foil, metal materials such as aluminum, copper, and nickel, and alloy materials such as stainless steel and aluminum alloy can be used, but they are flexible and excellent in terms of foil workability and cost. An electrolytic copper foil having a thermal expansion coefficient close to that of the
また積層シートとしては、プラスチックからなる基材フィルムに、酸化ケイ素、酸化アルミニウムの少なくとも一方からなる無機酸化物と、窒化ケイ素、窒化アルミニウムの少なくとも一方からなる無機窒化物のうち、少なくとも一方を蒸着等して1層以上積層した積層シートや、プラスチックからなる基材フィルムに金属を蒸着した積層シートを用いることができるものである。 In addition, as a laminated sheet, at least one of an inorganic oxide composed of at least one of silicon oxide and aluminum oxide and an inorganic nitride composed of at least one of silicon nitride and aluminum nitride is deposited on a base film made of plastic. Thus, a laminated sheet obtained by laminating one or more layers, or a laminated sheet obtained by vapor-depositing a metal on a base film made of plastic can be used.
また上記の接着層10を形成する接着剤としては、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂などからなる、熱硬化型接着性樹脂、2液硬化型接着性樹脂などを用いることができる。特に、耐湿性や耐水性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ系熱硬化型接着性樹脂を用いることが好ましい。
Moreover, as an adhesive agent which forms said
接着層10の形成は、接着剤材料の種類などに応じて、ロールコート法、スピンコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法などのコーティング法や印刷法、さらにディスペンサーによる塗布法などを適宜採用して行うことができるものである。接着層10の内部の含有水分を除去するために、酸化バリウムや酸化カルシウムなどの乾燥剤を混入することが望ましい。
For the formation of the
上記のようにして作製される図1の有機エレクトロルミネッセンス発光装置にあって、有機エレクトロルミネッセンス素子5の有機発光層3を、保護封止層7と吸湿剤含有封止層8と防湿層9とで三重に封止することができるものであり、外部からの水分の遮断性を高く得ることができ、長期に亘って有機エレクトロルミネッセンス素子5の素子性能の劣化を抑制することができるものである。
In the organic electroluminescence light-emitting device of FIG. 1 produced as described above, the organic light-emitting
特に、水分が防湿層9の内側へ侵入しても、吸湿剤含有封止層8に含有される吸湿剤によって水分を吸湿して容易にかつ確実に除去することができるものであり、有機発光層3に水分が作用することによるダークスポットの発生を防止することができ、あるいは発生したダークスポットの成長を抑制することができ、有機発光層3の劣化を抑制する効果を高く得ることができるものである。また、吸湿剤の吸湿によって、吸湿剤含有封止層8に体積変化などが生じても、有機発光層3や陰極層4と吸湿剤含有封止層8の間には保護封止層7が設けられているので、吸湿剤含有封止層8が体積変化することによる影響が有機発光層3に及ぶことを保護封止層7で防ぐことができるものであり、長期に亘って有機エレクトロルミネッセンス素子5の素子性能の劣化を抑制することができるものである。
In particular, even if moisture enters the inside of the moisture-
また、上記の保護封止層7や吸湿剤含有封止層8のベースレジンとして光硬化性樹脂を用いることによって、有機発光層3や陰極層4の表面に塗布した光硬化性樹脂を光照射によって短時間で硬化させて、保護封止層7や吸湿剤含有封止層8を形成することができるものであり、加熱して硬化させる場合のような、加熱により溶融した樹脂の流動や、樹脂の硬化収縮の影響で、有機発光層3や、陰極層4を形成するアルミニウム蒸着などが破壊されるようなことはないものである。そして防湿層9を接着層10で接着する際に熱硬化性樹脂接着剤を塗布して熱硬化させるにあたって、有機発光層3や陰極層4は保護封止層7や吸湿剤含有封止層8で被覆して保護されているものであり、接着層10の硬化の際の影響で有機発光層3や陰極層4が破壊されることを防ぐことができるものである。このため、有機エレクトロルミネッセンス素子5の素子性能の信頼性を高く得ることができるものである。
In addition, by using a photocurable resin as a base resin for the
ここで、防湿層9と、透明導電層2との間の電気絶縁性を確保するために、接着層10には電気絶縁性の無機フィラーを混入して含有させることが望ましい。無機フィラーの含有量は、無機フィラーの種類によって異なるが、接着剤と無機フィラーの合計100質量部に対して無機フィラーが15質量部以上、つまり15質量%以上の含有量に設定するのが好ましい。有機エレクトロルミネッセンス素子5が2mm×2mm程度の面積の小型素子の場合には、15質量%の絶縁性無機フィラーで絶縁性を確保することが可能であるが、50mm×50mmを超えるような大型の素子5では50質量%以上含有させることによって良好な絶縁性を確保できる。このように電気絶縁性無機フィラーの含有量が15質量%未満であると十分な電気絶縁性の確保が困難であり、無機フィラーの含有量の上限は特に設定されないが、95質量%以下であることが好ましい。接着剤に電気絶縁性無機フィラーが95質量%を超えて含有されると、塗布の作業性が悪くなるので好ましくないものである。
Here, in order to ensure electrical insulation between the moisture-
電気絶縁性の無機フィラーとしては、接着層10を形成する樹脂成分の抵抗値よりも大きな抵抗値を持ち、防湿層9と透明導電層2との間の絶縁性が向上できるものであれば、その材質は特に限定されるものではないが、例えば、Al2O3、SiO2、SiC、AlN、BN、MgO又はSi3N4などの無機フィラーを、一種単独であるいは複数種を併用して使用することができる。特に、Al2O3やSiO2からなる無機フィラーは接着剤樹脂と混合させ易いので、これらを用いた場合は、高い配合比率で接着剤樹脂に絶縁性無機フィラーを混合することができ、高い電気絶縁性を得ることができるものである。また、Al2O3、SiC又はAlNからなる無機フィラーを使用すると、熱伝導率が他の無機フィラーと比較して高いので、高熱伝導性の接着層10を形成することができ、放熱性を向上することができるものである。
As the electrically insulating inorganic filler, if it has a resistance value larger than the resistance value of the resin component forming the
さらに、接着層10には吸湿剤を含有させることができる。このように接着層10に吸湿剤を含有させることによって、素子内部に侵入する水分を吸湿剤で吸湿して容易にかつ確実に除去することができるものであり、有機発光層3に水分が作用することによるダークスポットの発生を防止することができ、あるいは発生したダークスポットの成長を抑制することができ、有機発光層3の劣化を抑制する効果を高く得ることができるものである。吸湿剤としては上記したものを用いることができるものであり、また吸湿剤の含有量は、特に限定されるものではないが、吸湿剤と接着剤樹脂成分の合計量100質量部対して、吸湿剤5〜80質量部の範囲が好ましく、より好ましくは吸湿剤5〜60質量部の範囲、最も好ましくは吸湿剤5〜50質量部の範囲である。
Furthermore, the
図2の実施の形態は、防湿層9の外面に塗装層22を形成し、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の品名などを表示するようにしたものである。その他の構成は図1のものと同じである。塗装層22を形成する塗料やインクとしては、防湿層9との密着性、耐食性、放熱性等を考慮して、任意のものを選択することができる。
In the embodiment of FIG. 2, a
図3は本発明の他の実施の形態を示すものであり、吸湿剤含有封止層8と防湿層9の間に伝熱層11を設けるようにしてある。伝熱層11は吸湿剤含有封止層8の外面と防湿層9の内面に密着するように形成されるものである。伝熱層11としては、熱伝導性の高いものであれば任意のものを用いることができるが、例えば樹脂にAl2O3、SiC、AlNなど熱伝導性の高い無機フィラーを混合したもので形成することができる。その他の構成は図2のものと同じである。このように吸湿剤含有封止層8と防湿層9の間に伝熱層11を設けることによって、有機エレクトロルミネッセンス素子5で発生した熱を伝熱層11を通して防湿層9の外面から効率良く放熱することができ、大面積・高照度で発光させても熱で劣化することを抑制することができるものであり、有機エレクトロルミネッセンス発光装置を長寿命に形成することができるものである。
FIG. 3 shows another embodiment of the present invention, in which a
図4の実施の形態は、防湿層9として金属箔などの屈曲自在なシート材を用いた例を示すものであり、屈曲自在なシート材で形成される防湿層9の周端部を絞って透光性基材1の側に屈曲させた状態で、防湿層9の外周端部の全周を透光性基材1に接着層10で接着するようにしてある。その他の構成は図1や図2のものと同じである。このように防湿層9の端部を透光性基材1の側に屈曲した状態で接着することによって、有機発光層3を防湿層9と透光性基材1との間に完全に覆い囲むことができ、また防湿層9と透光性基材1との間の隙間を小さくすることができ、外部からの水分や酸素をより有効に遮断して有機発光層3の劣化をより高く抑制することができるものである。
The embodiment of FIG. 4 shows an example in which a bendable sheet material such as a metal foil is used as the moisture-
図5は本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス照明装置Bの実施の形態の一例を示すものであり、上記の各実施の形態のようにして形成される有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aを用い、この有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aの防湿層9の外面に発熱を吸熱する吸熱体12を設け、吸熱体12の外面に、吸熱体12で吸熱した熱を外部へ放熱する放熱体13を設けるようにしてある。吸熱体12としては、熱伝導率が高く、防湿層9と密着性の高いものが好ましく、特に限定されるものではないが、シリコンシート、シリコングリース、カーボングラファイトシートなどを用いることができる。また放熱体13としては、アルミニウムや銅の合金を用いたフィン23付の放熱板24や、表面を熱放射率の高い塗料で塗装した金属板などを用いることができるが、これらに限定されるものではない。
FIG. 5 shows an example of an embodiment of the organic electroluminescence lighting device B according to the present invention. This organic electroluminescence light-emitting device A formed as in each of the above embodiments is used, and this organic electroluminescence device A is used. A
このように、吸熱体12と放熱体13を備えて有機エレクトロルミネッセンス照明装置Bを形成することによって、有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aで発熱した熱を吸熱体12で吸熱して放熱体13で放熱することができるものであり、大面積・高照度で有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aを発光させても熱で劣化することを抑制することができ、有機エレクトロルミネッセンス照明装置Bを長寿命に形成することができるものである。
In this way, by forming the organic electroluminescent lighting device B including the
尚、図5の実施の形態は、図1の実施の形態の有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aを用いて有機エレクトロルミネッセンス照明装置Bを形成するようにしたが、他の実施の形態の有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aを用いて、同様に有機エレクトロルミネッセンス照明装置Bを形成することができるのはいうまでもない。 In the embodiment of FIG. 5, the organic electroluminescence light emitting device B of the embodiment of FIG. 1 is used to form the organic electroluminescence lighting device B. However, the organic electroluminescence light emission of other embodiments is used. It goes without saying that the organic electroluminescence lighting device B can be similarly formed using the device A.
次に、本発明を実施例によって具体的に説明する。 Next, the present invention will be specifically described with reference to examples.
(実施例1)
50mm×50mm×厚み0.7mmのガラス基板からなる透光性基材1の上に、ITO(インジウム−スズ酸化物)をスパッタ法で150nmの膜厚に形成した後、フォトリソグラフィー法及びウエットエッチング法でITO膜をパターニングして透明導電層2を形成した。このとき、透明導電層2で陽極層20と陰極取り出し電極21とが形成されるようにパターニングを行なった。この透明導電層2を形成した透光性基材1を純水、イソプロピルアルコールで15分間超音波洗浄し、乾燥させた後、さらにUVオゾン洗浄した。
Example 1
An ITO (indium-tin oxide) film having a thickness of 150 nm is formed by sputtering on a light-transmitting
次に、この透明導電層2を形成した透光性基材1を真空蒸着装置にセットし、1×10−5Paの減圧下で、陽極20の上に、4,4’−ビス[N−(ナフチル)−N−フェニル−アミノ]ビフェニル(α−NPD)を1〜2Å/sの蒸着速度で400Å厚に蒸着して、ホール輸送層を形成し、またトリス(8−ヒドロキシキノリナート)アルミニウム錯体(Alq3)を1〜2Å/sの蒸着速度で400Å厚に蒸着して、有機発光層3と電子輸送層を兼用する層をホール輸送層の上に形成した。この後、LiFを0.5〜1.0Åの蒸着速度で5Å厚に蒸着し、さらにAlを5Å/sの蒸着速度で1000Åの厚みに蒸着することによって、有機発光層3の上から陰極取り出し電極21の上にかけて陰極層4を形成し、有機エレクトロルミネッセンス素子5を作製した。
Next, the
そして、この有機エレクトロルミネッセンス素子5を露点−70℃の窒素循環型グローブボックスに移し、以下の作業をこのグローブボックス内で実施した。
And this
まず有機発光層3と陰極層4を覆うようにUV硬化性エポキシ樹脂封止剤(松下電工株式会社製)を塗布し、UV照射して光硬化させて保護封止層7を形成した。次にUV硬化性エポキシ樹脂封止剤(松下電工株式会社製)に炭酸カルシウムを30質量%の配合量で混合した材料を、保護封止層7を覆うように塗布し、UV照射して光硬化させて吸湿剤含有封止層8を形成した。
First, a UV curable epoxy resin sealant (manufactured by Matsushita Electric Works Co., Ltd.) was applied so as to cover the organic
また防湿層9として、36mm×46mm×厚さ1.1mmのガラス板の片面に、周囲3mmを残して0.5mmの深さでブラスト加工により掘り込んで凹部を設けて形成したものを用いた。そして防湿層9の周囲3mm幅の部分に熱硬化性エポキシ樹脂(松下電工社製)をディスペンサーで塗布し、有機エレクトロルミネッセンス素子5にこの防湿層9を被せて治具で固定し、グローブボックスから取り出した。この後、加熱して熱硬化性エポキシ樹脂を硬化させて透光性基材1に接着層10で防湿層9を接着固定することによって、図1のような構造の有機エレクトロルミネッセンス発光装置を得た。
Further, as the moisture-
(比較例1)
実施例1において、保護封止層7を形成せず、有機発光層3と陰極層4の上に直接、吸湿剤含有封止層8を形成するようにした他は、実施例1と同様にして図7のような有機エレクトロルミネッセンス発光装置を得た。
(Comparative Example 1)
In Example 1, the
上記のようにして作製した実施例1及び比較例1の有機エレクトロルミネッセンス発光装置を、50℃、90%RHの恒温恒湿槽に2400時間放置した。そして所定時間経過毎の、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の発光状態を観察し、有機発光層3の非発光部の増分を顕微鏡で寸法測定した。増分の推移を図6に示す。
The organic electroluminescence light emitting devices of Example 1 and Comparative Example 1 produced as described above were left in a constant temperature and humidity chamber at 50 ° C. and 90% RH for 2400 hours. And the light emission state of the organic electroluminescent light-emitting device for every progress of predetermined time was observed, and the increment of the non-light-emitting part of the organic
図6に示すように、実施例1のものは比較例1より有機発光層3の非発光部の増分が小さくなっており、実施例1のものは外部からの水分の遮断性能が高く素子性能の劣化を抑制できることが確認される。
As shown in FIG. 6, in Example 1, the increment of the non-light-emitting portion of the organic
1 透光性基材
2 透明導電層
3 有機発光層
4 陰極層
5 有機エレクトロルミネッセンス素子
6 積層物
7 保護封止層
8 吸湿剤含有封止層
9 防湿層
10 接着層
11 伝熱層
12 吸熱体
13 放熱体
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