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JP4861206B2 - ORGANIC ELECTROLUMINESCENT LIGHT EMITTING DEVICE AND ORGANIC ELECTROLUMINESCENT LIGHTING DEVICE - Google Patents
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JP4861206B2 - ORGANIC ELECTROLUMINESCENT LIGHT EMITTING DEVICE AND ORGANIC ELECTROLUMINESCENT LIGHTING DEVICE - Google Patents

ORGANIC ELECTROLUMINESCENT LIGHT EMITTING DEVICE AND ORGANIC ELECTROLUMINESCENT LIGHTING DEVICE Download PDF

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Description

本発明は、フラットパネルディスプレイ、サイン光源、照明用光源、液晶表示機用バックライト等に用いられる有機エレクトロルミネッセンス発光装置及び有機エレクトロルミネッセンス照明装置に関するものである。   The present invention relates to an organic electroluminescence light emitting device and an organic electroluminescence illumination device used for a flat panel display, a sign light source, an illumination light source, a backlight for a liquid crystal display, and the like.

一般に有機エレクトロルミネッセンス発光素子は、ガラスやプラスチックなどの透光性基材、透明電極からなる陽極の透明導電層、有機薄膜からなる有機発光層、金属電極からなる陰極層を積層した構造に形成されるものであり、数V程度の低電圧で高輝度の面発光を示すこと、発光物質の選択により任意の色調での発光が可能であること、等々の理由により、近年精力的に研究が行なわれ、実用化を目指した開発が行なわれている。   In general, an organic electroluminescence light emitting element is formed by laminating a light-transmitting substrate such as glass or plastic, a transparent conductive layer of an anode made of a transparent electrode, an organic light emitting layer made of an organic thin film, and a cathode layer made of a metal electrode. In recent years, research has been conducted energetically for such reasons as high luminance surface emission at a low voltage of about several volts, and the ability to emit light in an arbitrary color tone by selecting a light emitting material. Therefore, development aimed at practical use is being carried out.

この有機エレクトロルミネッセンス発光素子からなる有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、サイン光源、照明用途、液晶表示機用バックライト、フラットパネルディスプレイ等々に用いることができるが、フラットパネルディスプレイの薄型化、液晶表示機を備える電子機器の小型化や薄型化のため、あるいは形状の自由化等のため、さらに軽量であり、高効率であるものの登場が望まれている。   The organic electroluminescence light-emitting device comprising this organic electroluminescence light-emitting element can be used for sign light sources, lighting applications, backlights for liquid crystal displays, flat panel displays, etc. In order to reduce the size and thickness of the electronic equipment provided, or to liberalize the shape, the appearance of lighter and more efficient devices is desired.

しかし、有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、一定期間駆動すると、ダークスポットと呼ばれる非発光部の発生と成長が起こり、発光特性が劣化していくという問題がある。このようなダークスポットが発生する原因としては、水蒸気などの水分及び酸素の影響が最も大きいとされており、特に水分は極めて微量でも大きな影響を及ぼすものとされている。そのため、何らかの方法で有機発光層を封止して水分や酸素の作用を遮蔽する必要がある。   However, when the organic electroluminescence light emitting device is driven for a certain period, a non-light emitting portion called a dark spot occurs and grows, and there is a problem that the light emission characteristics deteriorate. The cause of the occurrence of such a dark spot is considered to be the largest influence of moisture such as water vapor and oxygen, and particularly the moisture is considered to have a great influence even in a very small amount. Therefore, it is necessary to seal the organic light emitting layer by some method to shield the action of moisture and oxygen.

この問題を解決する手段が、特許文献1や特許文献2などにおいて開示されている。特許文献1は、透光性基材の上に電極や有機発光層などを積層して発光素子を形成し、この発光素子を覆うように光硬化性樹脂を塗布すると共に、光硬化性樹脂の上に透水性の小さい基板を重ね、そして光照射して光硬化性樹脂を硬化させることによって、光硬化性樹脂層で非透水性基板を接着するようにしたものであり、発光素子に水分が作用することを非透水性基板で遮断するようにしてある。   Means for solving this problem is disclosed in Patent Document 1, Patent Document 2, and the like. In Patent Document 1, a light-emitting element is formed by laminating an electrode, an organic light-emitting layer, or the like on a light-transmitting substrate, and a photo-curable resin is applied so as to cover the light-emitting element. A non-water-permeable substrate is bonded with a photo-curable resin layer by stacking a small water-permeable substrate and curing the photo-curable resin by light irradiation. The action is blocked by the non-permeable substrate.

また特許文献2は、透光性基材の上に電極や有機発光層などを積層して発光素子を形成し、この発光素子を覆うようにエポキシ樹脂を塗布すると共に、エポキシ樹脂の上に防湿層を重ね、そしてエポキシ樹脂を硬化させることによって、エポキシ樹脂層で防湿層を接着するようにしたものであり、発光素子に水分が作用することを防湿層で遮断するようにしてある。   In Patent Document 2, a light-emitting element is formed by laminating an electrode or an organic light-emitting layer on a translucent substrate, and an epoxy resin is applied so as to cover the light-emitting element, and moisture-proof is applied on the epoxy resin. The moisture-proof layer is bonded with the epoxy resin layer by overlapping the layers and curing the epoxy resin, and the moisture-proof layer prevents the moisture from acting on the light-emitting element.

しかし、特許文献1や特許文献2のものでは、非透水性基板あるいは防湿層で水分を遮断しているだけであるので、非透水性基板と光硬化性樹脂の界面あるいは防湿層とエポキシ樹脂層の界面から水分が侵入すると、水分が発光素子に作用するおそれがあり、水分の遮断性能に問題を有するものであった。   However, in Patent Document 1 and Patent Document 2, since moisture is blocked by the water-impermeable substrate or moisture-proof layer, the interface between the water-impermeable substrate and the photocurable resin or the moisture-proof layer and the epoxy resin layer are used. When moisture enters from the interface, moisture may act on the light emitting element, which has a problem in moisture blocking performance.

一方、吸湿剤を含有させた吸湿剤含有樹脂で発光素子を封止することによって、水分の作用を遮蔽するようにしたものも提案されている(特許文献3参照)。   On the other hand, there has been proposed one in which the action of moisture is shielded by sealing a light emitting element with a hygroscopic agent-containing resin containing a hygroscopic agent (see Patent Document 3).

図7は吸湿剤含有樹脂で発光素子を封止するようにした有機エレクトロルミネッセンス発光装置の一例を示すものであり、透光性基材1の上に透明導電層2、有機発光層3、陰極層4を積層して有機エレクトロルミネッセンス素子5を形成し、有機発光層3と陰極4の表面を吸湿剤含有封止層8で被覆するようにしてある。また吸湿剤含有封止層8の外側を覆うように防湿層9を設け、接着層10で透光性基材1に接着するようにしてある。   FIG. 7 shows an example of an organic electroluminescence light emitting device in which a light emitting element is sealed with a hygroscopic agent-containing resin. A transparent conductive layer 2, an organic light emitting layer 3, a cathode on a translucent substrate 1. The layer 4 is laminated to form the organic electroluminescence element 5, and the surfaces of the organic light emitting layer 3 and the cathode 4 are covered with a hygroscopic agent-containing sealing layer 8. In addition, a moisture-proof layer 9 is provided so as to cover the outside of the hygroscopic agent-containing sealing layer 8, and the adhesive layer 10 adheres to the translucent substrate 1.

このものにあって、防湿層9の内側に水分が侵入しても、水分は吸湿剤含有封止層8に含有される吸湿剤に吸湿され、有機発光層3に水分が作用することを防ぐことができるものであり、水分の遮断性能が高いものである。   In this case, even if moisture enters inside the moisture-proof layer 9, the moisture is absorbed by the moisture-absorbing agent contained in the moisture-absorbing agent-containing sealing layer 8 and prevents the moisture from acting on the organic light emitting layer 3. And has a high moisture blocking performance.

しかし、吸湿剤含有封止層8中の吸湿剤が吸湿すると、吸湿剤の吸湿に伴なう体積変化などによって吸湿剤含有封止層8が変形し、浮き上がるなどして膜が維持できなくなると共に、有機発光層3との接合界面に異常が発生し、有機エレクトロルミネッセンス素子5の発光特性が低下することがあるという問題があった。例えば吸湿剤としてCaOを用いる場合、水分吸収によってCaOHとなり、これが陰極層4のアルミニウムと反応してアルミナになり、体積が変化して吸湿剤含有封止層8の膜を維持できなくなったり、接合界面に影響を与えたりするおそれがある。
特開平5−182759号公報 特開2004−119317号公報 特開2006−049308号公報
However, when the hygroscopic agent in the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 absorbs moisture, the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 is deformed due to a volume change accompanying moisture absorption of the hygroscopic agent, and the film cannot be maintained due to floating. In addition, there is a problem in that an abnormality occurs at the bonding interface with the organic light emitting layer 3 and the light emission characteristics of the organic electroluminescence element 5 may be deteriorated. For example, when CaO is used as a hygroscopic agent, it becomes CaOH due to moisture absorption, which reacts with the aluminum of the cathode layer 4 to become alumina, and the volume changes to make it impossible to maintain the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 film. There is a risk of affecting the interface.
JP-A-5-182759 JP 2004-119317 A JP 2006-049308 A

本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、外部からの水分の遮断性能が高く、長期に亘って有機エレクトロルミネッセンス素子の素子性能の劣化を抑制することができると共に、素子性能の信頼性が高い有機エレクトロルミネッセンス発光装置及び有機エレクトロルミネッセンス照明装置を提供することを目的とするものである。   The present invention has been made in view of the above points, and has a high ability to block moisture from the outside, can suppress deterioration of the element performance of the organic electroluminescence element over a long period of time, and can be trusted in element performance. It is an object of the present invention to provide an organic electroluminescence light-emitting device and an organic electroluminescence lighting device with high performance.

本発明の有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、透光性基材1、透明導電層2、有機発光層3、陰極層4をこの順に積層して形成される有機エレクトロルミネッセンス素子5と、有機発光層3と陰極層4を積層した積層物6を覆うと共に積層物6の周囲において透光性基材1の表面に達するように、積層物6の外側に設けられた光硬化性樹脂をベースレジンとする保護封止層7と、保護封止層7の外側を覆うように設けられた吸湿剤含有封止層8と、吸湿剤含有封止層8の外側に設けられた防湿層9と、上記積層物6を囲む位置において防湿層9を透光性基材1及び透明導電層2に接着する接着層10と、吸湿剤含有封止層8と防湿層9との間に吸湿剤含有封止層8の外面と防湿層9の内面とに密着するように形成された伝熱層11とを具備して成ることを特徴とするものである。 The organic electroluminescent light emitting device of the present invention includes an organic electroluminescent element 5 formed by laminating a transparent base material 1, a transparent conductive layer 2, an organic light emitting layer 3, and a cathode layer 4 in this order, and an organic light emitting layer 3 The base resin is a photocurable resin provided outside the laminate 6 so as to cover the laminate 6 in which the cathode layer 4 and the cathode layer 4 are laminated and to reach the surface of the translucent substrate 1 around the laminate 6. The protective sealing layer 7, the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 provided so as to cover the outer side of the protective sealing layer 7, the moisture-proof layer 9 provided on the outer side of the hygroscopic agent-containing sealing layer 8, and the laminate An adhesive layer 10 for adhering the moisture-proof layer 9 to the translucent substrate 1 and the transparent conductive layer 2 at a position surrounding the object 6, and a moisture-absorbing agent-containing sealing layer between the moisture-absorbing agent-containing sealing layer 8 and the moisture-proof layer 9 8 an outer surface and a heat transfer layer 11 formed so as to be in close contact with the inner surface of the moisture-proof layer 9 of It is characterized in that formed by Bei.

この発明によれば、保護封止層7と吸湿剤含有封止層8と防湿層9とで有機エレクトロルミネッセンス素子5の有機発光層3を封止することができると共に、吸湿剤含有封止層8中の吸湿剤による水分の吸収によって、外部からの水分の遮断性を高く得ることができるものである。また有機発光層3や陰極層4と吸湿剤含有封止層8の間には保護封止層7が介在しており、吸湿剤含有封止層8中の吸湿剤が吸湿して体積変化などが生じても、体積変化による影響が有機発光層3に及ぶことを保護封止層7で防ぐことができるものである。そしてこれらにより、長期に亘って有機エレクトロルミネッセンス素子5の素子性能の劣化を抑制することができ、また素子性能の信頼性を高く得ることができるものである。   According to this invention, the organic light-emitting layer 3 of the organic electroluminescence element 5 can be sealed with the protective sealing layer 7, the hygroscopic agent-containing sealing layer 8, and the moisture-proof layer 9, and the hygroscopic agent-containing sealing layer. The moisture absorption by the moisture absorbent in No. 8 can provide a high barrier property to moisture from the outside. Further, a protective sealing layer 7 is interposed between the organic light emitting layer 3 or the cathode layer 4 and the hygroscopic agent-containing sealing layer 8, and the hygroscopic agent in the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 absorbs moisture to change the volume. Even if this occurs, the protective sealing layer 7 can prevent the influence of the volume change from reaching the organic light emitting layer 3. As a result, deterioration of the element performance of the organic electroluminescence element 5 can be suppressed over a long period of time, and the reliability of the element performance can be increased.

また、この発明によれば、有機エレクトロルミネッセンス素子5の発熱を伝熱層11を介して防湿層9の外部に放熱することができるものであるFurther , according to the present invention, the heat generated by the organic electroluminescence element 5 can be radiated to the outside of the moisture-proof layer 9 through the heat transfer layer 11 .

この発明によれば、光硬化によって保護封止層7の形成を行なうことができ、作業性を向上することができると共に、有機エレクトロルミネッセンス素子5に対する熱履歴を小さくすることができるものである。   According to this invention, the protective sealing layer 7 can be formed by photocuring, workability can be improved, and the thermal history for the organic electroluminescence element 5 can be reduced.

また、上記有機エレクトロルミネッセンス発光装置において、上記吸湿剤含有封止層8は、光硬化性樹脂をベースレジンとするものであることが好ましい Further, in the organic electroluminescent light emitting device, the getter-containing sealing layer 8, it is preferable that the photocurable resin and base resin.

この発明によれば、光硬化によって吸湿剤含有封止層8の形成を行なうことができ、作業性を向上することができると共に、有機エレクトロルミネッセンス素子5に対する熱履歴を小さくすることができるものである。   According to this invention, the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 can be formed by photocuring, workability can be improved, and the thermal history for the organic electroluminescence element 5 can be reduced. is there.

また、上記有機エレクトロルミネッセンス発光装置において、上記防湿層9は、金属箔、プラスチックからなる基材フィルムに、酸化ケイ素、酸化アルミニウムから選ばれる少なくとも1つの無機酸化物と、窒化ケイ素、窒化アルミニウムから選ばれる少なくとも1つの無機窒化物のうち少なくとも一方を、1層以上積層した積層シート、プラスチックからなる基材フィルムに金属を蒸着した積層シート、から選ばれるものであることが好ましいIn the organic electroluminescence light emitting device , the moisture-proof layer 9 is selected from a metal foil, a base film made of plastic, at least one inorganic oxide selected from silicon oxide and aluminum oxide, silicon nitride, and aluminum nitride. It is preferable to be selected from a laminated sheet in which at least one of at least one inorganic nitride is laminated, or a laminated sheet in which a metal is deposited on a plastic base film.

この発明によれば、防湿性能の高い防湿層9を薄いシート状物で形成することができ、有機エレクトロルミネッセンス発光装置を薄型でかつ軽量に形成することができるものである。   According to this invention, the moisture-proof layer 9 having high moisture-proof performance can be formed with a thin sheet-like material, and the organic electroluminescence light-emitting device can be formed thin and lightweight.

また、上記有機エレクトロルミネッセンス発光装置において、上記吸湿剤は、カルシウム、バリウム、これらの酸化物、シリカゲルから選ばれる少なくとも1種のものであることが好ましいIn the organic electroluminescence light emitting device , the hygroscopic agent is preferably at least one selected from calcium, barium, their oxides, and silica gel.

この発明によれば、吸湿性能の高い吸湿剤によって、外部からの水分をより有効に遮断することができるものである。   According to this invention, moisture from the outside can be more effectively blocked by the hygroscopic agent having high moisture absorption performance.

また、上記有機エレクトロルミネッセンス発光装置において、上記防湿層9は、積層物6の周囲を覆うように端部を屈曲して、透光性基材1と接着されていることが好ましいIn the organic electroluminescence light emitting device , it is preferable that the moisture-proof layer 9 is bonded to the translucent substrate 1 with its end bent so as to cover the periphery of the laminate 6.

この発明によれば、防湿層9と透光性基材1とによって有機発光層3の全体を被覆することができ、また防湿層9と透光性基材1との間の隙間を小さくすることができ、外部からの水分や酸素をより有効に遮断して、有機エレクトロルミネッセンス素子5の素子性能の劣化をより高く抑制することができるものである。   According to the present invention, the entire organic light emitting layer 3 can be covered with the moisture-proof layer 9 and the translucent substrate 1, and the gap between the moisture-proof layer 9 and the translucent substrate 1 is reduced. Therefore, it is possible to block moisture and oxygen from the outside more effectively, and to suppress deterioration of the element performance of the organic electroluminescence element 5 to a higher level.

本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス照明装置は、上記の有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aと、この有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aの発熱を吸熱する吸熱体12と、この吸熱体12で吸熱した熱を外部へ放熱する放熱体13とを具備して成ることを特徴とするものである。 The organic electroluminescent lighting device according to the present onset Ming, an organic electroluminescent light emitting device A of the above, the heat sink 12 absorbs heat the heat generation of the organic electroluminescent light emitting device A, the heat absorbed by the heat sink 12 to the outside And a heat dissipating body 13 for dissipating heat.

この発明によれば、有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aの発熱を放熱しつつ発光させることができるものであり、大面積・高照度で発光させても熱で劣化することを抑制することができ、長寿命な有機エレクトロルミネッセンス照明装置を得ることができるものである。   According to the present invention, the organic electroluminescence light emitting device A can emit light while dissipating heat, and can be prevented from being deteriorated by heat even when light is emitted with a large area and high illuminance. A long-life organic electroluminescence lighting device can be obtained.

本発明によれば、保護封止層7と吸湿剤含有封止層8と防湿層9とで有機エレクトロルミネッセンス素子5の有機発光層3を封止することができると共に、吸湿剤含有封止層8中の吸湿剤による水分の吸収によって、外部からの水分の遮断性を高く得ることができると共に、また有機発光層3や陰極層4と吸湿剤含有封止層8の間には保護封止層7が介在しており、吸湿剤含有封止層8中の吸湿剤が吸湿して体積変化などが生じても、体積変化による影響が有機発光層3に及ぶことを保護封止層7で防ぐことができるものであり、長期に亘って有機エレクトロルミネッセンス素子5の素子性能の劣化を抑制することができ、また素子性能の信頼性を高く得ることができるものである。   According to the present invention, the organic light-emitting layer 3 of the organic electroluminescence element 5 can be sealed with the protective sealing layer 7, the hygroscopic agent-containing sealing layer 8, and the moisture-proof layer 9, and the hygroscopic agent-containing sealing layer. The moisture absorption by the hygroscopic agent in FIG. 8 makes it possible to obtain a high level of moisture blocking from the outside, and between the organic light emitting layer 3 and the cathode layer 4 and the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 is a protective seal. In the protective sealing layer 7, the layer 7 is interposed, and even if the hygroscopic agent in the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 absorbs moisture to cause a volume change or the like, the volume change affects the organic light emitting layer 3. It is possible to prevent the deterioration of the element performance of the organic electroluminescence element 5 over a long period of time, and it is possible to obtain high reliability of the element performance.

以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。   Hereinafter, the best mode for carrying out the present invention will be described.

図1は本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス発光装置の実施の形態の一例を示すものであり、透光性基材1の表面に陽極となる透明導電層2を積層し、透明導電層2の上に有機発光層3を積層すると共に有機発光層3の上に陰極層4を積層して、有機エレクトロルミネッセンス素子5が形成してある。図1の実施の形態では、透明導電層2によって陽極20と、陽極20と分離された陰極取り出し電極21とが形成されるようにしてあり、陰極層4は陰極取り出し電極21に接続してある。また必要に応じて、有機発光層3と透明導電層2との間にはホール輸送層やホール注入層を、有機発光層3と陰極層4との間には電子輸送層や電子注入層を積層して設けることができる。これらの各部材を形成する材料としては、有機エレクトロルミネッセンス発光素子に従来から使用されている材料を用いることができるものである。この有機エレクトロルミネッセンス素子5にあって、有機発光層3で発光された光は、透光性のガラス板やプラスチック板などで形成される透光性基材1を通して取り出されるものである。   FIG. 1 shows an example of an embodiment of an organic electroluminescence light emitting device according to the present invention. A transparent conductive layer 2 serving as an anode is laminated on the surface of a translucent substrate 1, and the transparent conductive layer 2 is The organic electroluminescent element 5 is formed by laminating the organic light emitting layer 3 and the cathode layer 4 on the organic light emitting layer 3. In the embodiment of FIG. 1, the transparent conductive layer 2 forms the anode 20 and the cathode extraction electrode 21 separated from the anode 20, and the cathode layer 4 is connected to the cathode extraction electrode 21. . If necessary, a hole transport layer or hole injection layer is provided between the organic light emitting layer 3 and the transparent conductive layer 2, and an electron transport layer or electron injection layer is provided between the organic light emitting layer 3 and the cathode layer 4. It can be provided by stacking. As materials for forming these members, materials conventionally used for organic electroluminescence light-emitting elements can be used. In the organic electroluminescence element 5, the light emitted from the organic light emitting layer 3 is extracted through the translucent substrate 1 formed of a translucent glass plate or plastic plate.

そして図1の実施の形態では、有機発光層3と陰極層4からなる積層物6を被覆するように透光性基材1と反対側の面に保護封止層7が形成してある。尚、積層物6は、ホール輸送層、ホール注入層、電子輸送層、電子注入層が設けられている場合には、これらの各層も含むものである。保護封止層7は有機発光層3や陰極層4の表面に直接接触して被覆する状態で形成されるものであり、また保護封止層7の外周部は積層物6を囲む位置において透光性基材1の表面に達するようにしてあって、積層物6の全外面を保護封止層7で被覆するようにしてある。ここで、透明導電層2は透光性基材1の表面の一部に帯状に形成されているものであり、保護封止層7の外周部は透明導電層2の上面、及び透明導電層2が設けられていない透光性基材1の上面に接着されるようにしてある。   In the embodiment shown in FIG. 1, a protective sealing layer 7 is formed on the surface opposite to the translucent substrate 1 so as to cover the laminate 6 composed of the organic light emitting layer 3 and the cathode layer 4. In addition, the laminated body 6 includes these layers, when a hole transport layer, a hole injection layer, an electron transport layer, and an electron injection layer are provided. The protective sealing layer 7 is formed so as to be in direct contact with and cover the surface of the organic light emitting layer 3 and the cathode layer 4, and the outer peripheral portion of the protective sealing layer 7 is transparent at a position surrounding the laminate 6. The outer surface of the laminate 6 is covered with the protective sealing layer 7 so as to reach the surface of the optical substrate 1. Here, the transparent conductive layer 2 is formed in a band shape on a part of the surface of the translucent substrate 1, and the outer peripheral portion of the protective sealing layer 7 is the upper surface of the transparent conductive layer 2 and the transparent conductive layer. It is made to adhere to the upper surface of the translucent base material 1 in which 2 is not provided.

保護封止層7を形成する樹脂としては、光硬化性樹脂をベースレジンとするものが好ましい。光硬化性樹脂としては、有機発光層3などの有機膜にダメージを与えること無くUVなどの光を照射して硬化できるものであれば何でもよく、特に限定はされるものではないが、例えば、光カチオン重合性化合物が好適である。この光カチオン重合性化合物としては、分子内に少なくとも1個の光カチオン重合性の官能基を有する化合物であればよく、例えば、分子内に少なくとも1個のエポキシ基、オキセタン基、水酸基、ビニルエーテル基、エピスルフィド基、エチレンイミン基等の光カチオン重合性の官能基を有する化合物などが好適である。例えば、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂などからなる光硬化型接着性樹脂を挙げることができる。特に耐湿性、耐水性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ樹脂系の光硬化性樹脂が好ましい。保護封止層7の形成は、樹脂材料の種類などに応じて、ロールコート法、スピンコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法などのコーティング法や印刷法を適宜採用して行うことができるものである。   As resin which forms the protective sealing layer 7, what uses photocurable resin as a base resin is preferable. The photocurable resin is not particularly limited as long as it can be cured by irradiation with light such as UV without damaging the organic film such as the organic light emitting layer 3. Photocationically polymerizable compounds are preferred. The photocationically polymerizable compound may be a compound having at least one photocationically polymerizable functional group in the molecule, for example, at least one epoxy group, oxetane group, hydroxyl group, vinyl ether group in the molecule. A compound having a photocationically polymerizable functional group such as an episulfide group or an ethyleneimine group is preferred. For example, a photo-curing adhesive resin made of an epoxy resin, an acrylic resin, a silicone resin, or the like can be given. In particular, an epoxy resin-based photocurable resin which is excellent in moisture resistance and water resistance and has little shrinkage upon curing is preferable. The protective sealing layer 7 can be formed by appropriately adopting a coating method or a printing method such as a roll coating method, a spin coating method, a spray coating method, or a screen printing method according to the type of the resin material. It is.

また保護封止層7の透光性基材1と反対側の面の全外面には吸湿剤含有封止層8を被覆して積層するようにしてある。吸湿剤含有封止層8は、ベースレジンに吸湿剤を含有させ、この吸湿剤含有のベースレジンを保護封止層7の外面に塗布することによって形成することができる。吸湿剤含有封止層8の外周部は、保護封止層7と同様に、透明導電層2の上面、及び透明導電層2が設けられていない透光性基材1の上面に接着されるようにしてある。吸湿剤含有封止層8の形成は、樹脂材料の種類などに応じて、ロールコート法、スピンコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法などのコーティング法や印刷法を適宜採用して行うことができるものである。   Further, a hygroscopic agent-containing sealing layer 8 is covered and laminated on the entire outer surface of the protective sealing layer 7 on the side opposite to the translucent substrate 1. The hygroscopic agent-containing sealing layer 8 can be formed by adding a hygroscopic agent to the base resin and applying the hygroscopic agent-containing base resin to the outer surface of the protective sealing layer 7. The outer periphery of the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 is adhered to the upper surface of the transparent conductive layer 2 and the upper surface of the translucent substrate 1 on which the transparent conductive layer 2 is not provided, like the protective sealing layer 7. It is like that. Formation of the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 may be performed by appropriately adopting a coating method or a printing method such as a roll coating method, a spin coating method, a spray coating method, or a screen printing method according to the type of the resin material. It can be done.

吸湿剤含有封止層8のベースレジンとしては、有機エレクトロルミネッセンス素子5に悪影響を与えないものであれば、その材質は特に限定されないが、例えば、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂、シリコン系樹脂などからなる光硬化性樹脂を用いることができる。特に耐湿性、耐水性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ樹脂系の光硬化性樹脂が好ましい。   The base resin of the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 is not particularly limited as long as it does not adversely affect the organic electroluminescence element 5. For example, an acrylic resin, an epoxy resin, a silicon resin, etc. The photocurable resin which consists of can be used. In particular, an epoxy resin-based photocurable resin which is excellent in moisture resistance and water resistance and has little shrinkage upon curing is preferable.

また吸湿剤としては、少なくとも水分を吸着する機能を有するものであれば何でも良いが、特に化学的に水分を吸着するとともに、吸湿しても固体状態を維持する化合物が好ましい。このような化合物としては、例えば金属酸化物、金属の無機酸塩・有機酸塩等を挙げることができるが、特にアルカリ土類金属酸化物及び硫酸塩が好ましい。アルカリ土類金属酸化物としては、例えば酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化マグネシウム、酸化ストロンチウム等を挙げることができる。硫酸塩としては、例えば硫酸リチウム、硫酸ナトリウム、硫酸ガリウム、硫酸チタン、硫酸ニッケル等を挙げることができる。その他、シリカゲルや、ポリビニルアルコールなど吸湿性を有する有機化合物も用いることができるが、これらに限定されるものではない。これらの中でも、酸化カルシウム、酸化バリウム、シリカゲルなどが特に好ましい。吸湿剤含有封止層8中の吸湿剤の含有量は、特に限定されるものではないが、吸湿剤とベースレジン成分の合計量100質量部に対して、吸湿剤が30質量部以上、つまり30質量%以上に設定するのが好ましい。吸湿剤の含有量の上限は特に設定されないが、塗布の作業性が悪くならないように95質量%未満であることが好ましい。   The hygroscopic agent is not particularly limited as long as it has at least a function of adsorbing moisture, but a compound that specifically adsorbs moisture chemically and maintains a solid state even when moisture is absorbed is preferable. Examples of such compounds include metal oxides, metal inorganic acid salts and organic acid salts, and alkaline earth metal oxides and sulfates are particularly preferable. Examples of the alkaline earth metal oxide include calcium oxide, barium oxide, magnesium oxide, and strontium oxide. Examples of the sulfate include lithium sulfate, sodium sulfate, gallium sulfate, titanium sulfate, and nickel sulfate. In addition, hygroscopic organic compounds such as silica gel and polyvinyl alcohol can also be used, but are not limited thereto. Among these, calcium oxide, barium oxide, silica gel and the like are particularly preferable. The content of the hygroscopic agent in the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 is not particularly limited, but the hygroscopic agent is 30 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the total amount of the hygroscopic agent and the base resin component. It is preferable to set it to 30% by mass or more. The upper limit of the content of the hygroscopic agent is not particularly set, but is preferably less than 95% by mass so as not to deteriorate the workability of coating.

さらに、吸湿剤含有封止層8の外側の透光性基材1と反対側の面に防湿層9を配置し、接着層10で光透過性基材1に防湿層9を接着してある。上記のように透明導電層2は透光性基材1の表面の一部に帯状に形成されているものであり、接着層10は透明導電層2の上面、及び透明導電層2が設けられていない透光性基材1の上面に形成されており、防湿層9が透明導電層2に接触しないようにしてある。また透明導電層2で形成される陽極20や陰極取り出し電極21の一部は接着層10で被覆されないようにし、陽極20や陰極取り出し電極21の露出する端部に電源を接続することができるようにしてある。図1の実施の形態では、防湿層9の外周端部の全周を接着層10で接着するようにしてある。   Further, the moisture-proof layer 9 is disposed on the surface opposite to the light-transmitting substrate 1 outside the hygroscopic agent-containing sealing layer 8, and the moisture-proof layer 9 is bonded to the light-transmitting substrate 1 with the adhesive layer 10. . As described above, the transparent conductive layer 2 is formed in a band shape on a part of the surface of the translucent substrate 1, and the adhesive layer 10 is provided with the upper surface of the transparent conductive layer 2 and the transparent conductive layer 2. The moisture-proof layer 9 is formed so as not to come into contact with the transparent conductive layer 2. Further, a part of the anode 20 and the cathode extraction electrode 21 formed of the transparent conductive layer 2 is not covered with the adhesive layer 10 so that the power source can be connected to the exposed end of the anode 20 and the cathode extraction electrode 21. It is. In the embodiment of FIG. 1, the entire outer periphery of the moisture-proof layer 9 is bonded with the adhesive layer 10.

上記の防湿層9としては、湿気などの水分を遮断する性能が高いものであれば特に限定されることなく各種のものを用いることができ、例えば有機エレクトロルミネッセンス素子の分野で封止のために多用される、ガラス板の片面に掘り込み加工をして積層物6を収容する凹所を形成したものや、SUSなどの金属板をプレス加工して積層物6を収容する凹所を形成したものなどケース状のものを用いることができる。   The moisture-proof layer 9 is not particularly limited as long as it has a high performance for blocking moisture such as moisture, and various types can be used, for example, for sealing in the field of organic electroluminescence elements. A commonly used recess that accommodates the laminate 6 by digging into one side of a glass plate or a recess that accommodates the laminate 6 is formed by pressing a metal plate such as SUS. A case-like thing such as a thing can be used.

また本発明において、防湿層9としてシート状のものを用いることもできる。防湿層9としてシート状のものを用いることによって、ケース状のものに比べて有機エレクトロルミネッセンス発光装置を薄型・軽量化することができるものである。シート状の防湿層9としては、例えば、金属箔や積層シートを用いることができる。   In the present invention, a sheet-like material can be used as the moisture-proof layer 9. By using a sheet-like material as the moisture-proof layer 9, the organic electroluminescence light-emitting device can be made thinner and lighter than the case-like material. As the sheet-shaped moisture-proof layer 9, for example, a metal foil or a laminated sheet can be used.

金属箔としては、アルミニウム、銅、ニッケルなどの金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料を用いることができるが、柔軟で箔加工性やコストの面で優れ、アルミニウム箔と比較して、熱膨張係数が透光性基材1の材料と近い、電解銅箔が最も好ましい。   As the metal foil, metal materials such as aluminum, copper, and nickel, and alloy materials such as stainless steel and aluminum alloy can be used, but they are flexible and excellent in terms of foil workability and cost. An electrolytic copper foil having a thermal expansion coefficient close to that of the translucent substrate 1 is most preferable.

また積層シートとしては、プラスチックからなる基材フィルムに、酸化ケイ素、酸化アルミニウムの少なくとも一方からなる無機酸化物と、窒化ケイ素、窒化アルミニウムの少なくとも一方からなる無機窒化物のうち、少なくとも一方を蒸着等して1層以上積層した積層シートや、プラスチックからなる基材フィルムに金属を蒸着した積層シートを用いることができるものである。   In addition, as a laminated sheet, at least one of an inorganic oxide composed of at least one of silicon oxide and aluminum oxide and an inorganic nitride composed of at least one of silicon nitride and aluminum nitride is deposited on a base film made of plastic. Thus, a laminated sheet obtained by laminating one or more layers, or a laminated sheet obtained by vapor-depositing a metal on a base film made of plastic can be used.

また上記の接着層10を形成する接着剤としては、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂などからなる、熱硬化型接着性樹脂、2液硬化型接着性樹脂などを用いることができる。特に、耐湿性や耐水性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ系熱硬化型接着性樹脂を用いることが好ましい。   Moreover, as an adhesive agent which forms said adhesive layer 10, the thermosetting adhesive resin which consists of an epoxy-type resin, an acrylic resin, a silicone resin etc., 2 liquid-curing-type adhesive resin etc. can be used. In particular, it is preferable to use an epoxy thermosetting adhesive resin that is excellent in moisture resistance and water resistance and has little shrinkage during curing.

接着層10の形成は、接着剤材料の種類などに応じて、ロールコート法、スピンコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法などのコーティング法や印刷法、さらにディスペンサーによる塗布法などを適宜採用して行うことができるものである。接着層10の内部の含有水分を除去するために、酸化バリウムや酸化カルシウムなどの乾燥剤を混入することが望ましい。   For the formation of the adhesive layer 10, depending on the type of adhesive material, a roll coating method, a spin coating method, a spray coating method, a coating method such as a screen printing method, a printing method, and a coating method using a dispenser are appropriately employed. Can be done. In order to remove moisture contained in the adhesive layer 10, it is desirable to mix a desiccant such as barium oxide or calcium oxide.

上記のようにして作製される図1の有機エレクトロルミネッセンス発光装置にあって、有機エレクトロルミネッセンス素子5の有機発光層3を、保護封止層7と吸湿剤含有封止層8と防湿層9とで三重に封止することができるものであり、外部からの水分の遮断性を高く得ることができ、長期に亘って有機エレクトロルミネッセンス素子5の素子性能の劣化を抑制することができるものである。   In the organic electroluminescence light-emitting device of FIG. 1 produced as described above, the organic light-emitting layer 3 of the organic electroluminescence element 5 includes a protective sealing layer 7, a hygroscopic agent-containing sealing layer 8, and a moisture-proof layer 9. Can be sealed in triplicate, can have a high barrier property to moisture from the outside, and can suppress deterioration of the element performance of the organic electroluminescence element 5 over a long period of time. .

特に、水分が防湿層9の内側へ侵入しても、吸湿剤含有封止層8に含有される吸湿剤によって水分を吸湿して容易にかつ確実に除去することができるものであり、有機発光層3に水分が作用することによるダークスポットの発生を防止することができ、あるいは発生したダークスポットの成長を抑制することができ、有機発光層3の劣化を抑制する効果を高く得ることができるものである。また、吸湿剤の吸湿によって、吸湿剤含有封止層8に体積変化などが生じても、有機発光層3や陰極層4と吸湿剤含有封止層8の間には保護封止層7が設けられているので、吸湿剤含有封止層8が体積変化することによる影響が有機発光層3に及ぶことを保護封止層7で防ぐことができるものであり、長期に亘って有機エレクトロルミネッセンス素子5の素子性能の劣化を抑制することができるものである。   In particular, even if moisture enters the inside of the moisture-proof layer 9, it can be easily and reliably removed by absorbing moisture by the moisture absorbent contained in the moisture absorbent-containing sealing layer 8. Generation of dark spots due to the action of moisture on the layer 3 can be prevented, or growth of the generated dark spots can be suppressed, and a high effect of suppressing deterioration of the organic light emitting layer 3 can be obtained. Is. Further, even if a volume change or the like occurs in the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 due to moisture absorption by the hygroscopic agent, the protective sealing layer 7 is provided between the organic light emitting layer 3 or the cathode layer 4 and the hygroscopic agent-containing sealing layer 8. Since the protective sealing layer 7 can prevent the organic light emitting layer 3 from being affected by the volume change of the hygroscopic agent-containing sealing layer 8, the organic electroluminescence can be used over a long period of time. The deterioration of the element performance of the element 5 can be suppressed.

また、上記の保護封止層7や吸湿剤含有封止層8のベースレジンとして光硬化性樹脂を用いることによって、有機発光層3や陰極層4の表面に塗布した光硬化性樹脂を光照射によって短時間で硬化させて、保護封止層7や吸湿剤含有封止層8を形成することができるものであり、加熱して硬化させる場合のような、加熱により溶融した樹脂の流動や、樹脂の硬化収縮の影響で、有機発光層3や、陰極層4を形成するアルミニウム蒸着などが破壊されるようなことはないものである。そして防湿層9を接着層10で接着する際に熱硬化性樹脂接着剤を塗布して熱硬化させるにあたって、有機発光層3や陰極層4は保護封止層7や吸湿剤含有封止層8で被覆して保護されているものであり、接着層10の硬化の際の影響で有機発光層3や陰極層4が破壊されることを防ぐことができるものである。このため、有機エレクトロルミネッセンス素子5の素子性能の信頼性を高く得ることができるものである。   In addition, by using a photocurable resin as a base resin for the protective sealing layer 7 and the hygroscopic agent-containing sealing layer 8, the photocurable resin applied on the surface of the organic light emitting layer 3 or the cathode layer 4 is irradiated with light. Can be cured in a short time to form the protective sealing layer 7 and the hygroscopic agent-containing sealing layer 8, and the flow of the resin melted by heating, such as when heated and cured, The organic light emitting layer 3 and the aluminum vapor deposition forming the cathode layer 4 are not destroyed by the influence of the curing shrinkage of the resin. When the moisture-proof layer 9 is bonded with the adhesive layer 10, when the thermosetting resin adhesive is applied and thermally cured, the organic light-emitting layer 3 and the cathode layer 4 are the protective sealing layer 7 and the hygroscopic agent-containing sealing layer 8. The organic light emitting layer 3 and the cathode layer 4 can be prevented from being destroyed by the influence of curing the adhesive layer 10. For this reason, the reliability of the element performance of the organic electroluminescent element 5 can be obtained highly.

ここで、防湿層9と、透明導電層2との間の電気絶縁性を確保するために、接着層10には電気絶縁性の無機フィラーを混入して含有させることが望ましい。無機フィラーの含有量は、無機フィラーの種類によって異なるが、接着剤と無機フィラーの合計100質量部に対して無機フィラーが15質量部以上、つまり15質量%以上の含有量に設定するのが好ましい。有機エレクトロルミネッセンス素子5が2mm×2mm程度の面積の小型素子の場合には、15質量%の絶縁性無機フィラーで絶縁性を確保することが可能であるが、50mm×50mmを超えるような大型の素子5では50質量%以上含有させることによって良好な絶縁性を確保できる。このように電気絶縁性無機フィラーの含有量が15質量%未満であると十分な電気絶縁性の確保が困難であり、無機フィラーの含有量の上限は特に設定されないが、95質量%以下であることが好ましい。接着剤に電気絶縁性無機フィラーが95質量%を超えて含有されると、塗布の作業性が悪くなるので好ましくないものである。   Here, in order to ensure electrical insulation between the moisture-proof layer 9 and the transparent conductive layer 2, it is desirable that the adhesive layer 10 contains an electrically insulating inorganic filler mixed therein. The content of the inorganic filler varies depending on the type of the inorganic filler, but the inorganic filler is preferably set to a content of 15 parts by mass or more, that is, 15% by mass or more with respect to a total of 100 parts by mass of the adhesive and the inorganic filler. . In the case where the organic electroluminescence element 5 is a small element having an area of about 2 mm × 2 mm, it is possible to ensure insulation with 15% by mass of an insulating inorganic filler, but a large size exceeding 50 mm × 50 mm. In the element 5, good insulating properties can be secured by containing 50 mass% or more. Thus, if the content of the electrically insulating inorganic filler is less than 15% by mass, it is difficult to ensure sufficient electrical insulation, and the upper limit of the content of the inorganic filler is not particularly set, but is 95% by mass or less. It is preferable. If the adhesive contains more than 95% by mass of an electrically insulating inorganic filler, it is not preferable because the workability of coating deteriorates.

電気絶縁性の無機フィラーとしては、接着層10を形成する樹脂成分の抵抗値よりも大きな抵抗値を持ち、防湿層9と透明導電層2との間の絶縁性が向上できるものであれば、その材質は特に限定されるものではないが、例えば、Al、SiO、SiC、AlN、BN、MgO又はSiなどの無機フィラーを、一種単独であるいは複数種を併用して使用することができる。特に、AlやSiOからなる無機フィラーは接着剤樹脂と混合させ易いので、これらを用いた場合は、高い配合比率で接着剤樹脂に絶縁性無機フィラーを混合することができ、高い電気絶縁性を得ることができるものである。また、Al、SiC又はAlNからなる無機フィラーを使用すると、熱伝導率が他の無機フィラーと比較して高いので、高熱伝導性の接着層10を形成することができ、放熱性を向上することができるものである。 As the electrically insulating inorganic filler, if it has a resistance value larger than the resistance value of the resin component forming the adhesive layer 10 and can improve the insulation between the moisture-proof layer 9 and the transparent conductive layer 2, Although the material is not particularly limited, for example, an inorganic filler such as Al 2 O 3 , SiO 2 , SiC, AlN, BN, MgO, or Si 3 N 4 may be used alone or in combination. Can be used. In particular, since inorganic fillers made of Al 2 O 3 or SiO 2 are easy to mix with the adhesive resin, when these are used, the insulating inorganic filler can be mixed into the adhesive resin at a high blending ratio, and high Electrical insulation can be obtained. In addition, when an inorganic filler made of Al 2 O 3 , SiC or AlN is used, the thermal conductivity is higher than that of other inorganic fillers, so that the high thermal conductive adhesive layer 10 can be formed, and the heat dissipation is improved. It can be improved.

さらに、接着層10には吸湿剤を含有させることができる。このように接着層10に吸湿剤を含有させることによって、素子内部に侵入する水分を吸湿剤で吸湿して容易にかつ確実に除去することができるものであり、有機発光層3に水分が作用することによるダークスポットの発生を防止することができ、あるいは発生したダークスポットの成長を抑制することができ、有機発光層3の劣化を抑制する効果を高く得ることができるものである。吸湿剤としては上記したものを用いることができるものであり、また吸湿剤の含有量は、特に限定されるものではないが、吸湿剤と接着剤樹脂成分の合計量100質量部対して、吸湿剤5〜80質量部の範囲が好ましく、より好ましくは吸湿剤5〜60質量部の範囲、最も好ましくは吸湿剤5〜50質量部の範囲である。   Furthermore, the adhesive layer 10 can contain a hygroscopic agent. In this way, by allowing the adhesive layer 10 to contain a hygroscopic agent, moisture that penetrates into the element can be easily and surely removed by the hygroscopic agent, and moisture acts on the organic light emitting layer 3. The generation of dark spots can be prevented, or the growth of the generated dark spots can be suppressed, and the effect of suppressing the deterioration of the organic light emitting layer 3 can be enhanced. As the hygroscopic agent, those described above can be used, and the content of the hygroscopic agent is not particularly limited, but the hygroscopic agent is 100 wt parts of the total amount of the hygroscopic agent and the adhesive resin component. The range of 5 to 80 parts by mass of the agent is preferred, the range of 5 to 60 parts by mass of the hygroscopic agent is more preferred, and the range of 5 to 50 parts by mass of the hygroscopic agent is most preferred.

図2の実施の形態は、防湿層9の外面に塗装層22を形成し、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の品名などを表示するようにしたものである。その他の構成は図1のものと同じである。塗装層22を形成する塗料やインクとしては、防湿層9との密着性、耐食性、放熱性等を考慮して、任意のものを選択することができる。   In the embodiment of FIG. 2, a coating layer 22 is formed on the outer surface of the moisture-proof layer 9 to display the product name of the organic electroluminescence light-emitting device. Other configurations are the same as those in FIG. As the paint or ink for forming the coating layer 22, any one can be selected in consideration of adhesion to the moisture-proof layer 9, corrosion resistance, heat dissipation, and the like.

図3は本発明の他の実施の形態を示すものであり、吸湿剤含有封止層8と防湿層9の間に伝熱層11を設けるようにしてある。伝熱層11は吸湿剤含有封止層8の外面と防湿層9の内面に密着するように形成されるものである。伝熱層11としては、熱伝導性の高いものであれば任意のものを用いることができるが、例えば樹脂にAl、SiC、AlNなど熱伝導性の高い無機フィラーを混合したもので形成することができる。その他の構成は図2のものと同じである。このように吸湿剤含有封止層8と防湿層9の間に伝熱層11を設けることによって、有機エレクトロルミネッセンス素子5で発生した熱を伝熱層11を通して防湿層9の外面から効率良く放熱することができ、大面積・高照度で発光させても熱で劣化することを抑制することができるものであり、有機エレクトロルミネッセンス発光装置を長寿命に形成することができるものである。 FIG. 3 shows another embodiment of the present invention, in which a heat transfer layer 11 is provided between the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 and the moisture-proof layer 9. The heat transfer layer 11 is formed so as to be in close contact with the outer surface of the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 and the inner surface of the moisture-proof layer 9. As the heat transfer layer 11, any layer can be used as long as it has high thermal conductivity. For example, a resin is mixed with an inorganic filler having high thermal conductivity such as Al 2 O 3 , SiC, or AlN. Can be formed. Other configurations are the same as those in FIG. Thus, by providing the heat transfer layer 11 between the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 and the moisture-proof layer 9, the heat generated in the organic electroluminescence element 5 is efficiently radiated from the outer surface of the moisture-proof layer 9 through the heat transfer layer 11. Therefore, even when light is emitted with a large area and high illuminance, it is possible to suppress deterioration due to heat, and an organic electroluminescence light emitting device can be formed with a long lifetime.

図4の実施の形態は、防湿層9として金属箔などの屈曲自在なシート材を用いた例を示すものであり、屈曲自在なシート材で形成される防湿層9の周端部を絞って透光性基材1の側に屈曲させた状態で、防湿層9の外周端部の全周を透光性基材1に接着層10で接着するようにしてある。その他の構成は図1や図2のものと同じである。このように防湿層9の端部を透光性基材1の側に屈曲した状態で接着することによって、有機発光層3を防湿層9と透光性基材1との間に完全に覆い囲むことができ、また防湿層9と透光性基材1との間の隙間を小さくすることができ、外部からの水分や酸素をより有効に遮断して有機発光層3の劣化をより高く抑制することができるものである。   The embodiment of FIG. 4 shows an example in which a bendable sheet material such as a metal foil is used as the moisture-proof layer 9, and the peripheral end portion of the moisture-proof layer 9 formed of the bendable sheet material is narrowed down. The entire outer periphery of the moisture-proof layer 9 is bonded to the translucent substrate 1 with the adhesive layer 10 while being bent toward the translucent substrate 1 side. Other configurations are the same as those in FIGS. 1 and 2. Thus, the organic light emitting layer 3 is completely covered between the moisture-proof layer 9 and the translucent substrate 1 by bonding the end portions of the moisture-proof layer 9 in a state bent to the translucent substrate 1 side. Further, the gap between the moisture-proof layer 9 and the translucent substrate 1 can be reduced, and moisture and oxygen from the outside can be blocked more effectively, thereby further deteriorating the organic light-emitting layer 3. It can be suppressed.

図5は本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス照明装置Bの実施の形態の一例を示すものであり、上記の各実施の形態のようにして形成される有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aを用い、この有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aの防湿層9の外面に発熱を吸熱する吸熱体12を設け、吸熱体12の外面に、吸熱体12で吸熱した熱を外部へ放熱する放熱体13を設けるようにしてある。吸熱体12としては、熱伝導率が高く、防湿層9と密着性の高いものが好ましく、特に限定されるものではないが、シリコンシート、シリコングリース、カーボングラファイトシートなどを用いることができる。また放熱体13としては、アルミニウムや銅の合金を用いたフィン23付の放熱板24や、表面を熱放射率の高い塗料で塗装した金属板などを用いることができるが、これらに限定されるものではない。   FIG. 5 shows an example of an embodiment of the organic electroluminescence lighting device B according to the present invention. This organic electroluminescence light-emitting device A formed as in each of the above embodiments is used, and this organic electroluminescence device A is used. A heat absorber 12 that absorbs heat is provided on the outer surface of the moisture-proof layer 9 of the luminescence light emitting device A, and a heat radiator 13 that dissipates the heat absorbed by the heat absorber 12 to the outside is provided on the outer surface of the heat absorber 12. The heat absorber 12 is preferably one having high thermal conductivity and high adhesion to the moisture-proof layer 9, and is not particularly limited, but silicon sheet, silicon grease, carbon graphite sheet and the like can be used. As the heat radiator 13, a heat radiating plate 24 with fins 23 using an alloy of aluminum or copper, a metal plate whose surface is coated with a paint having a high thermal emissivity, or the like can be used, but it is not limited to these. It is not a thing.

このように、吸熱体12と放熱体13を備えて有機エレクトロルミネッセンス照明装置Bを形成することによって、有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aで発熱した熱を吸熱体12で吸熱して放熱体13で放熱することができるものであり、大面積・高照度で有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aを発光させても熱で劣化することを抑制することができ、有機エレクトロルミネッセンス照明装置Bを長寿命に形成することができるものである。   In this way, by forming the organic electroluminescent lighting device B including the heat absorbing body 12 and the heat radiating body 13, the heat generated by the organic electroluminescent light emitting device A is absorbed by the heat absorbing body 12 and radiated by the heat radiating body 13. It is possible to suppress deterioration due to heat even if the organic electroluminescence light emitting device A emits light with a large area and high illuminance, and the organic electroluminescence lighting device B can be formed with a long lifetime. It can be done.

尚、図5の実施の形態は、図1の実施の形態の有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aを用いて有機エレクトロルミネッセンス照明装置Bを形成するようにしたが、他の実施の形態の有機エレクトロルミネッセンス発光装置Aを用いて、同様に有機エレクトロルミネッセンス照明装置Bを形成することができるのはいうまでもない。   In the embodiment of FIG. 5, the organic electroluminescence light emitting device B of the embodiment of FIG. 1 is used to form the organic electroluminescence lighting device B. However, the organic electroluminescence light emission of other embodiments is used. It goes without saying that the organic electroluminescence lighting device B can be similarly formed using the device A.

次に、本発明を実施例によって具体的に説明する。   Next, the present invention will be specifically described with reference to examples.

(実施例1)
50mm×50mm×厚み0.7mmのガラス基板からなる透光性基材1の上に、ITO(インジウム−スズ酸化物)をスパッタ法で150nmの膜厚に形成した後、フォトリソグラフィー法及びウエットエッチング法でITO膜をパターニングして透明導電層2を形成した。このとき、透明導電層2で陽極層20と陰極取り出し電極21とが形成されるようにパターニングを行なった。この透明導電層2を形成した透光性基材1を純水、イソプロピルアルコールで15分間超音波洗浄し、乾燥させた後、さらにUVオゾン洗浄した。
Example 1
An ITO (indium-tin oxide) film having a thickness of 150 nm is formed by sputtering on a light-transmitting substrate 1 made of a glass substrate of 50 mm × 50 mm × thickness 0.7 mm, and then photolithography and wet etching. The ITO film was patterned by the method to form the transparent conductive layer 2. At this time, the transparent conductive layer 2 was patterned so that the anode layer 20 and the cathode extraction electrode 21 were formed. The translucent substrate 1 on which the transparent conductive layer 2 was formed was subjected to ultrasonic cleaning with pure water and isopropyl alcohol for 15 minutes, dried, and further UV ozone cleaned.

次に、この透明導電層2を形成した透光性基材1を真空蒸着装置にセットし、1×10−5Paの減圧下で、陽極20の上に、4,4’−ビス[N−(ナフチル)−N−フェニル−アミノ]ビフェニル(α−NPD)を1〜2Å/sの蒸着速度で400Å厚に蒸着して、ホール輸送層を形成し、またトリス(8−ヒドロキシキノリナート)アルミニウム錯体(Alq3)を1〜2Å/sの蒸着速度で400Å厚に蒸着して、有機発光層3と電子輸送層を兼用する層をホール輸送層の上に形成した。この後、LiFを0.5〜1.0Åの蒸着速度で5Å厚に蒸着し、さらにAlを5Å/sの蒸着速度で1000Åの厚みに蒸着することによって、有機発光層3の上から陰極取り出し電極21の上にかけて陰極層4を形成し、有機エレクトロルミネッセンス素子5を作製した。 Next, the translucent base material 1 on which the transparent conductive layer 2 is formed is set in a vacuum deposition apparatus, and 4,4′-bis [N] is formed on the anode 20 under a reduced pressure of 1 × 10 −5 Pa. -(Naphtyl) -N-phenyl-amino] biphenyl (α-NPD) was deposited to a thickness of 400 mm at a deposition rate of 1 to 2 mm / s to form a hole transport layer, and tris (8-hydroxyquinolinate) ) Aluminum complex (Alq3) was deposited to a thickness of 400 mm at a deposition rate of 1 to 2 mm / s to form a layer serving as the organic light emitting layer 3 and the electron transport layer on the hole transport layer. Thereafter, LiF is deposited to a thickness of 5 mm at a deposition rate of 0.5 to 1.0 mm, and further Al is deposited to a thickness of 1000 mm at a deposition rate of 5 mm / s, thereby removing the cathode from the top of the organic light emitting layer 3. The cathode layer 4 was formed on the electrode 21 to produce the organic electroluminescence element 5.

そして、この有機エレクトロルミネッセンス素子5を露点−70℃の窒素循環型グローブボックスに移し、以下の作業をこのグローブボックス内で実施した。   And this organic electroluminescent element 5 was moved to the nitrogen circulation type glove box of dew point -70 degreeC, and the following operation | work was implemented in this glove box.

まず有機発光層3と陰極層4を覆うようにUV硬化性エポキシ樹脂封止剤(松下電工株式会社製)を塗布し、UV照射して光硬化させて保護封止層7を形成した。次にUV硬化性エポキシ樹脂封止剤(松下電工株式会社製)に炭酸カルシウムを30質量%の配合量で混合した材料を、保護封止層7を覆うように塗布し、UV照射して光硬化させて吸湿剤含有封止層8を形成した。   First, a UV curable epoxy resin sealant (manufactured by Matsushita Electric Works Co., Ltd.) was applied so as to cover the organic light emitting layer 3 and the cathode layer 4, and UV-irradiated and photocured to form a protective sealing layer 7. Next, a UV curable epoxy resin sealant (manufactured by Matsushita Electric Works Co., Ltd.) was coated with a material mixed with calcium carbonate at a blending amount of 30% by mass so as to cover the protective sealing layer 7, and irradiated with UV to produce light. It hardened | cured and the hygroscopic agent containing sealing layer 8 was formed.

また防湿層9として、36mm×46mm×厚さ1.1mmのガラス板の片面に、周囲3mmを残して0.5mmの深さでブラスト加工により掘り込んで凹部を設けて形成したものを用いた。そして防湿層9の周囲3mm幅の部分に熱硬化性エポキシ樹脂(松下電工社製)をディスペンサーで塗布し、有機エレクトロルミネッセンス素子5にこの防湿層9を被せて治具で固定し、グローブボックスから取り出した。この後、加熱して熱硬化性エポキシ樹脂を硬化させて透光性基材1に接着層10で防湿層9を接着固定することによって、図1のような構造の有機エレクトロルミネッセンス発光装置を得た。   Further, as the moisture-proof layer 9, a glass plate having a size of 36 mm × 46 mm × thickness 1.1 mm, which was formed by digging by blasting to a depth of 0.5 mm leaving a periphery of 3 mm and using a recess was used. . Then, a thermosetting epoxy resin (manufactured by Matsushita Electric Industrial Co., Ltd.) is applied to the 3 mm wide area around the moisture-proof layer 9 with a dispenser, and the moisture-proof layer 9 is placed on the organic electroluminescence element 5 and fixed with a jig, I took it out. Thereafter, the thermosetting epoxy resin is cured by heating, and the moisture-proof layer 9 is bonded and fixed to the translucent substrate 1 with the adhesive layer 10, thereby obtaining an organic electroluminescence light-emitting device having a structure as shown in FIG. 1. It was.

(比較例1)
実施例1において、保護封止層7を形成せず、有機発光層3と陰極層4の上に直接、吸湿剤含有封止層8を形成するようにした他は、実施例1と同様にして図7のような有機エレクトロルミネッセンス発光装置を得た。
(Comparative Example 1)
In Example 1, the protective sealing layer 7 was not formed, but the hygroscopic agent-containing sealing layer 8 was formed directly on the organic light-emitting layer 3 and the cathode layer 4 in the same manner as in Example 1. Thus, an organic electroluminescence light emitting device as shown in FIG. 7 was obtained.

上記のようにして作製した実施例1及び比較例1の有機エレクトロルミネッセンス発光装置を、50℃、90%RHの恒温恒湿槽に2400時間放置した。そして所定時間経過毎の、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の発光状態を観察し、有機発光層3の非発光部の増分を顕微鏡で寸法測定した。増分の推移を図6に示す。   The organic electroluminescence light emitting devices of Example 1 and Comparative Example 1 produced as described above were left in a constant temperature and humidity chamber at 50 ° C. and 90% RH for 2400 hours. And the light emission state of the organic electroluminescent light-emitting device for every progress of predetermined time was observed, and the increment of the non-light-emitting part of the organic light emitting layer 3 was dimension-measured with the microscope. The transition of the increment is shown in FIG.

図6に示すように、実施例1のものは比較例1より有機発光層3の非発光部の増分が小さくなっており、実施例1のものは外部からの水分の遮断性能が高く素子性能の劣化を抑制できることが確認される。   As shown in FIG. 6, in Example 1, the increment of the non-light-emitting portion of the organic light emitting layer 3 is smaller than that in Comparative Example 1, and in Example 1, the moisture blocking performance from the outside is high and the device performance is high. It is confirmed that the deterioration of can be suppressed.

本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス発光装置の実施の形態の一例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows an example of embodiment of the organic electroluminescent light-emitting device concerning this invention. 本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス発光装置の実施の形態の他の一例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows another example of embodiment of the organic electroluminescent light-emitting device concerning this invention. 本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス発光装置の実施の形態の他の一例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows another example of embodiment of the organic electroluminescent light-emitting device concerning this invention. 本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス発光装置の実施の形態の他の一例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows another example of embodiment of the organic electroluminescent light-emitting device concerning this invention. 本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス照明装置の実施の形態の一例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows an example of embodiment of the organic electroluminescent illuminating device which concerns on this invention. 実施例1及び比較例1で作製した有機エレクトロルミネッセンス発光装置の耐湿度性試験での、非発光部の増分の推移を示すグラフである。It is a graph which shows transition of the increment of a non-light-emission part in the humidity resistance test of the organic electroluminescent light-emitting device produced in Example 1 and Comparative Example 1. 従来の有機エレクトロルミネッセンス発光装置の一例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows an example of the conventional organic electroluminescent light-emitting device.

符号の説明Explanation of symbols

1 透光性基材
2 透明導電層
3 有機発光層
4 陰極層
5 有機エレクトロルミネッセンス素子
6 積層物
7 保護封止層
8 吸湿剤含有封止層
9 防湿層
10 接着層
11 伝熱層
12 吸熱体
13 放熱体
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Translucent base material 2 Transparent conductive layer 3 Organic light emitting layer 4 Cathode layer 5 Organic electroluminescent element 6 Laminate 7 Protective sealing layer 8 Hygroscopic agent containing sealing layer 9 Moisture proof layer 10 Adhesive layer 11 Heat transfer layer 12 Heat absorber 13 Heat dissipation body

Claims (6)

透光性基材、透明導電層、有機発光層、陰極層をこの順に積層して形成される有機エレクトロルミネッセンス素子と、有機発光層と陰極層を積層した積層物を覆うと共に積層物の周囲において透光性基材の表面に達するように、積層物の外側に設けられた光硬化性樹脂をベースレジンとする保護封止層と、保護封止層の外側を覆うように設けられた吸湿剤含有封止層と、吸湿剤含有封止層の外側に設けられた防湿層と、上記積層物を囲む位置において防湿層を透光性基材及び透明導電層に接着する接着層と、吸湿剤含有封止層と防湿層との間に吸湿剤含有封止層の外面と防湿層の内面とに密着するように形成された伝熱層とを具備して成ることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光装置。 An organic electroluminescence element formed by laminating a light-transmitting substrate, a transparent conductive layer, an organic light emitting layer, and a cathode layer in this order, and a laminate in which the organic light emitting layer and the cathode layer are laminated and covering the periphery of the laminate A protective sealing layer made of a photocurable resin provided on the outside of the laminate as a base resin so as to reach the surface of the translucent substrate, and a hygroscopic agent provided so as to cover the outside of the protective sealing layer An encapsulating layer, a moisture-proof layer provided outside the hygroscopic agent-containing encapsulating layer, an adhesive layer that adheres the moisture-proof layer to the translucent substrate and the transparent conductive layer at a position surrounding the laminate, and a hygroscopic agent An organic electroluminescence device comprising: a heat transfer layer formed so as to be in close contact with an outer surface of a hygroscopic agent-containing sealing layer and an inner surface of the moisture-proof layer between the containing sealing layer and the moisture-proof layer Light emitting device. 上記吸湿剤含有封止層は、光硬化性樹脂をベースレジンとするものであることを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。   The organic electroluminescence light-emitting device according to claim 1, wherein the hygroscopic agent-containing sealing layer uses a photocurable resin as a base resin. 上記防湿層は、金属箔、プラスチックからなる基材フィルムに、酸化ケイ素、酸化アルミニウムから選ばれる少なくとも1つの無機酸化物と、窒化ケイ素、窒化アルミニウムから選ばれる少なくとも1つの無機窒化物のうち少なくとも一方を、1層以上積層した積層シート、プラスチックからなる基材フィルムに金属を蒸着した積層シート、から選ばれるものであることを特徴とする請求項1又は2に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。   The moisture-proof layer is a metal film, a base film made of plastic, at least one of at least one inorganic oxide selected from silicon oxide and aluminum oxide, and at least one inorganic nitride selected from silicon nitride and aluminum nitride. The organic electroluminescent light-emitting device according to claim 1, wherein the organic electroluminescent light-emitting device is selected from a laminated sheet obtained by laminating one or more layers, and a laminated sheet obtained by depositing a metal on a base film made of plastic. 上記吸湿剤は、カルシウム、バリウム、これらの酸化物、シリカゲルから選ばれる少なくとも1種のものであることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。   4. The organic electroluminescence light-emitting device according to claim 1, wherein the hygroscopic agent is at least one selected from calcium, barium, oxides thereof, and silica gel. 5. 上記防湿層は、積層物の周囲を覆うように端部を屈曲して、透光性基材と接着されていることを特徴とする請求項1乃至のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。 Said moisture barrier is bent end portion so as to cover the periphery of the laminate, the organic electroluminescence according to any one of claims 1 to 4, characterized in that it is bonded to the translucent substrate Luminescence light emitting device. 請求項1乃至のいずれか1項に記載された有機エレクトロルミネッセンス発光装置と、この有機エレクトロルミネッセンス発光装置の発熱を吸熱する吸熱体と、この吸熱体で吸熱した熱を外部へ放熱する放熱体とを具備して成ることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス照明装置。 The organic electroluminescence light emitting device according to any one of claims 1 to 5 , a heat absorber that absorbs heat generated by the organic electroluminescence light emitting device, and a heat radiator that dissipates the heat absorbed by the heat absorber to the outside. An organic electroluminescence lighting device comprising:
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