JP4879128B2

JP4879128B2 - 磁石の製造方法

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Publication number: JP4879128B2
Application number: JP2007246002A
Authority: JP
Inventors: 孝秀倉橋; 英樹佐々木; 整麿; 健増田; 篤司坂本; 周一郎入江; 喜和大塚; 陽一國吉; 武伊藤; 幹男土門
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 2007-09-21
Filing date: 2007-09-21
Publication date: 2012-02-22
Anticipated expiration: 2027-09-21
Also published as: JP2009074150A

Description

本発明は、磁石の製造方法に関する。

磁性粉末を焼結して得られる焼結磁石の製造方法としては、磁石の原料となる磁性粉末を油等の溶媒と混合して得られたスラリーを成形した後、焼結するという湿式成形のプロセスを経る方法が知られている。磁石の中でも、希土類元素を含む希土類磁石は、優れた磁気特性を有するため、小型でも高磁気特性が要求されるような用途に適用されているが、このような希土類磁石においても、上記の湿式成形による製造方法が有効である。

例えば希土類磁石の湿式成形による製造方法として、下記特許文献１には、磁性微粉末と鉱物油又は合成油等の溶媒との混合物を成形装置のキャビティ内に充填し配向磁場を印加することにより微粉末を配向させ、微粉末を圧縮、成形しながら溶媒を排出し、得られた成形体を焼結することが開示されている。
特開２００１−９３７１２号公報

ところで、磁石の磁気特性は一般に、残留磁束密度（Ｂｒ）と保磁力（Ｈｃ）との積である最大エネルギー積（ＢＨ）の極大値によって示され、この値が大きいほど強力な磁石とされる。そのため、例えば残留磁束密度（Ｂｒ）を高くすることは磁石の磁気特性を高めるために重要であり、Ｂｒを高くするためには、磁石における配向度を十分に高めることが有効である。

しかし、上記特許文献１に記載の磁石の製造方法では、得られる磁石における配向度を高めるという点で未だ改善の余地を有していた。

本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、得られる磁石における配向度を高めて磁石のＢｒを向上させることができる磁石の製造方法を提供することを目的とする。

本発明者らは、上記課題を解決するため、鋭意研究を重ねた結果、スラリーに横磁場を印加する際、通常ならばキャビティの深さ方向に沿って磁場を一定にするところ、キャビティの深さ方向に沿って意識的に磁場に強度分布を生じさせ、そのときにスラリーが磁性粉末の集合体と溶媒とに分離することを見出した。そして、その原因について検討したところ、キャビティの深さ方向に沿って、一部の領域に、より強力な配向磁場を印加したことが上記現象を引き起こす原因であることを本発明者らは考えた。また、上記のようにスラリーを磁性粉末の集合体と溶媒とに分離した状態でその溶媒を、その磁性粉末の集合体に対し溶媒の位置と反対側に抜き出しながら磁性粉末を圧縮成形すると、得られる磁石において十分な配向度が得られないことを本発明者らは見出した。この原因について本発明者らが検討を行ったところ、スラリーが磁性粉末の集合体と溶媒とに分離された後、その溶媒を、磁性粉末の集合体に対して溶媒の位置と反対側に抜き出すときに、溶媒が、配向している磁性粉末の集合体を通り、そのときの溶媒の流動によって磁性粉末の配向が乱され、その結果、得られる磁石の配向度が低下するのではないかと考えた。以上のような知見より、本発明者らは上記課題を解決しうることを見出し、本発明を完成するに至ったものである。

即ち本発明は、磁性粉末および溶媒を含むスラリーを作製するスラリー作製工程と、前記スラリーを成形装置のキャビティ内に供給するスラリー供給工程と、前記キャビティ内の前記スラリーに配向磁場を印加する磁場印加工程と、前記溶媒を抜き出しながら前記磁性粉末を圧縮成形して成形体を得る圧縮成形工程と、前記成形体を焼結する焼結工程とを含み、前記磁場印加工程において、前記磁性粉末の集合体と前記溶媒とが分離するように前記スラリーに配向磁場を印加し、前記圧縮成形工程において、前記溶媒を、前記磁性粉末の集合体に対して前記溶媒と同じ側に抜き出すことを特徴とする磁石の製造方法である。

この製造方法によれば、上記磁場印加工程において、磁性粉末の集合体と溶媒とが分離するようにスラリーに配向磁場を印加し、上記圧縮成形工程において、溶媒を、その溶媒に対して磁性粉末の集合体とは反対側に抜き出している。このため、磁性粉末の圧縮成形に際して、溶媒が磁性粉末の集合体を通過して磁性粉末の配向を乱すことが十分に防止される。このため、本発明に係る磁石の製造方法によれば、得られる磁石における配向度を高めて磁石のＢｒを向上させることができる。

上記磁場印加工程において、前記キャビティ内に前記磁性粉末の集合体の圧縮方向に沿って配向磁場の強度に勾配が形成されるように前記スラリーに配向磁場を印加し、前記圧縮成形工程において、前記磁性粉末の集合体の圧縮成形が、前記配向磁場の強度がより大きい位置で行われることが好ましい。この場合、磁性粉末の集合体の圧縮成形が、圧縮方向に沿って配向磁場がより大きくなる位置で行われる。このため、磁性粉末の集合体の圧縮成形時においても強力な配向磁場が継続して印加される。従って、得られる希土類磁石の配向度がより向上する。

本発明によれば、得られる磁石における配向度を高めて磁石のＢｒを向上させることができる磁石の製造方法が提供される。

以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。

〔第１実施形態〕
まず本発明に係る磁石の製造方法の第１実施形態について説明する。

[スラリー作製工程]
希土類磁石の製造においては、はじめに磁性粉末と溶媒とを含むスラリーを作製する。そのためにはまず、所望の組成を有する希土類磁石が得られるような合金を準備する。この工程では、例えば、希土類磁石の組成に対応する金属等の元素を含む単体、合金や化合物等を、真空又はアルゴン等の不活性ガス雰囲気下で溶解した後、これを用いて鋳造法やストリップキャスト法等の合金製造プロセスを行うことによって所望の組成を有する合金を作製する。

ここで、希土類磁石としては、例えば、希土類元素として主にＮｄやＳｍを含むものが挙げられ、希土類元素と、希土類元素以外の遷移元素とを組み合わせた組成を有するものが好適である。具体的には、希土類元素（「Ｒ」で表す）としてＮｄ、Ｐｒ及びＤｙのうちの少なくとも１種を含み、Ｂを必須元素として１〜１２原子％含み、且つ残部がＦｅであるＲ−Ｆｅ−Ｂ系の組成を有するものが好ましい。このような希土類磁石は、必要に応じて、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｗ、Ｍｏ、Ｖ、Ｇａ、Ｚｎ、Ｓｉ等の他の元素を更に含む組成を有していてもよい。

次に、得られた合金を粗粉砕して、数百μｍ程度の粒径を有する微粒子とした後、更に微粉砕して、好ましくは１〜１０μｍ、より好ましくは３〜５μｍ程度の粒径を有する磁性粉末を得る。合金の粗粉砕は、例えば、ジョークラッシャー、ブラウンミル、スタンプミル等の粗粉砕機を用いるか、または、合金に水素を吸蔵させた、異なる相間の水素吸蔵量の相違に基づく自己崩壊的な粉砕を生じさせる（水素吸蔵粉砕）ことによって行うことができる。また、微粉砕は、粗粉砕された粉末を、粉砕時間等の条件を適宜調整しながら、ジェットミル、ボールミル、振動ミル、湿式アトライター等の微粉砕機を用いて更に粉砕することによって行うことができる。

次いで、磁性粉末に溶媒を混合する（混合工程）。溶媒としては、磁石の湿式成形におけるスラリーに用いられる溶媒を特に制限無く適用できる。例えば、鉱物油、合成油、植物油等の油や、アセトン、アルコールといった有機溶媒等が挙げられる。なかでも、磁性粉末の酸化を防ぐために、油が好ましい。

なお、上記混合工程においては、溶媒以外に、所望の特性が得られる他の添加剤を更に加えることもできる。添加剤としては、例えば、磁性粉末の分散を促進することができるカチオン系、アニオン系、ベタイン系、非イオン系界面活性剤等の分散剤が挙げられる。このような添加剤は、混合工程ではなく、後述する混練工程や希釈工程において添加してもよい。

それから、粉砕された磁性粉末に溶媒を加えた混合物を混練して混練物を得る（混練工程）。混練は、例えば、加圧ニーダ、オープンニーダ、２軸押出機、プラネタリーミキサー等の方法によって行うことができる。

上記混練工程では、混合物中の磁性粉末の含有量（磁性粉末濃度）が、混合物の全質量に対して８５〜９５質量％である状態、好ましくは８８〜９４質量％である状態で混練を行う。混練工程における混合物の磁性粉末濃度が８５質量％未満であると、混合物の流動性が高まり、混合物に加わる負荷が低下するほか、混合物中の磁性粉末同士の接触・衝突が生じ難くなって、混練時に磁性粉末の一次粒子の凝集体の解砕が十分に生じなくなる。一方、９５質量％を超えると、混合物において磁性粉末の溶媒によるぬれが不十分となり、混練を行うこと自体が困難となって良好な混練物が得られ難くなる。

この混練工程においては、例えば溶媒の追加を行うこと等によって混合物の磁性粉末濃度を徐々に変化させてもよい。この場合、混練工程中、混合物は、常に上述した好適な磁性粉末濃度を有している必要はなく、少なくとも一定の時間の間、好適な磁性粉末濃度を有していればよい。

ここで、一定の時間とは、混合物に含まれる一次粒子の凝集体を十分に解砕できる程度の時間であり、混合物に加える圧力、剪断力等の条件や、混練前の磁性粉末の凝集の程度等によって異なる。例えば、通常の条件で調製された混合物の場合、磁性粉末の凝集体の解砕を十分に生じさせるためには、少なくとも５分以上、好ましくは１０分以上、より好ましくは２０分以上、上述した磁性粉末濃度で混練を行うことが好ましい。この時間が５分未満であると、混練が不十分となり、一次粒子の凝集体を十分に解砕できなくなるおそれがある。

混練工程後には、得られた混練物に溶媒を更に加え、混練物を希釈することにより（希釈工程）、混練物よりも磁性粉末濃度が小さくなって流動性が向上したスラリーを得る。この希釈工程は、例えば、上述した混練工程で得られた混練物を攪拌しながら溶媒を加えることによって行うことができる。上記希釈工程で用いる溶媒は、混合工程で用いた溶媒と同じであっても異なっていてもよい。ただし、後に溶媒の除去を行う観点からは、一種類の溶媒に対する条件で除去が可能となることから、混合工程と同じ溶媒であることが好ましい。

この希釈工程においては、少なくとも磁性粉末濃度が上記混練物よりも小さくなるようにする。例えば、混練物よりも磁性粉末濃度が５〜３５質量％程度小さくなるようにすると好ましい。具体的には、得られるスラリーの磁性粉末濃度が、好ましくは６０〜８０質量％、より好ましくは６５〜７８質量％となるようにすることが好ましい。こうすると、後述する成形時等の配向操作によって磁性粉末が配向し易くなるほか、成形機へのスラリーの供給も容易となる。ただし、希釈工程でスラリーの磁性粉末濃度を小さくし過ぎると、スラリー中の磁性粉末の沈降が生じ易くなるおそれがある。

上述した混合工程、混練工程及び希釈工程の３つの工程は、それぞれ独立して行ってもよく、一連の操作として行ってもよい。すなわち、磁性粉末と溶媒との混合、混合物の混練、及び、混練物の希釈をそれぞれ別の槽を用いて行ってもよく、混合及び混練を一つの槽で行った後、希釈のみを異なる槽で行ってもよく、混合、混練及び希釈の全てを一つの槽で行ってもよい。ただし、磁性粉末に溶媒を添加しただけの混合物を移動させるのは困難であることから、混合及び混練は少なくとも一連の操作で行うことが好ましい。この場合、例えば、磁性粉末を攪拌しながら溶媒を添加するか、溶媒を攪拌しながら磁性粉末を添加することによって、混合及び混練を連続的に行うこともできる。

また、混練工程と希釈工程を一連の操作として行う場合は、混練物に徐々に溶媒を加えることで、混練物の磁性粉末濃度を段階的に低下させ、最終的に希釈後の好適な濃度が得られるようにしてもよいし、混練及び希釈を、一定の磁性粉末濃度で混練を行った後、一度の溶媒添加で所望の希釈濃度を得るという２段階の操作で行ってもよい。また、混練や希釈は必須ではなく、混合だけで磁性粉末が分散する場合は、混合のみでもよい。

その後、スラリーを成形する前には、必要に応じて磁性粉末と溶媒とを再度分散させる工程を行うことが好ましい（分散工程）。希釈工程後に得られたスラリーでは、成形機に供給する途中で磁性粉末と溶媒とが分離し、溶媒の上澄み等が生じていることもある。このスラリーをそのまま成形に用いると、分離の程度によっては成形機に投入される磁性粉末の量が一定でなくなり、その結果、成形体の磁性粉末量にばらつきが生じるおそれもある。これに対し、希釈後、成形前に分散を行うと、スラリーの分離が少ない状態で成形を行うことができるようになり、成形体のばらつきを抑えることが可能となる。なお、上述した混練工程で得られた一次粒子は、再び凝集を生じることは少ないと考えられるが、例えば一部に凝集が生じてしまった場合は、この分散工程によっても凝集体を解砕することができると考えられる。

スラリーの分散は、ボールミル、超音波拡散、ホモジナイザー、アルイティマイザー等を用いることによって行うことができる。例えば、これらの操作を行う装置を、希釈後のスラリーを成形機に供給する供給管の途中に組み入れることで、良好に分散を行うことができる。分散による効果を良好に得る観点からは、できるだけ成形直前に分散を行うことが好ましい。

[スラリー供給工程]
次に、上記のようにして作製されたスラリーＳを、成形装置１００のキャビティＣ内に供給する（図１及び図２）。図１に示すように、成形装置１００は、スラリーが充填され一定方向に延びる貫通穴１ａを有するダイス１と、ダイス１の貫通穴１ａに下側から挿入される下パンチ２と、ダイス１の貫通穴１ａを上側から塞ぐ上パンチ３と、ダイス１を挟むように設けられ、貫通穴１ａの延び方向に直交する方向に配向磁場を印加する一対の電磁コイル（図示せず）とを備えている。

下パンチ２は、スラリーＳ中の溶媒を排出する溶媒排出穴２ａを有しており、下パンチ２の上面にスラリーＳが接触したときにスラリーＳ中の溶媒が溶媒排出穴２ａを通って排出されるようになっている。また下パンチ２がダイス１の貫通穴１ａに挿入されるときに形成される空間がキャビティＣとなる。電磁コイルは、ダイス１の貫通穴１ａに沿って上下に移動可能となっており、ダイス１は非磁性材料で構成されている。非磁性材料としては、例えばＳＵＳ３０４、ＨＰＭ７５、Ｍ４５を用いることができる。

次に、上パンチ３によってダイス１の貫通穴１ａを上側から塞ぐ（図３）。

[磁場印加工程]
次に、配向磁場ＨをスラリーＳに印加する（図４）。このとき、一対の電磁コイルをダイス１の延び方向であって上パンチ３に近い側に移動させる。これにより、キャビティＣの深さ方向に沿って、言い換えると、磁性粉末の集合体１０１の圧縮方向に沿って、電磁コイルによって形成される磁場中心が下パンチ２よりも上パンチ３に近い側に移動し、下パンチ２よりも上パンチ３に近い側で配向磁場Ｈがより大きくなるように配向磁場Ｈに勾配が形成される。別言すると、キャビティＣの深さ方向に沿って配向磁場Ｈの強度に偏りが生じる。

具体的には、配向磁場Ｈの最大強度を、最小強度に対して例えば１０〜２０％大きくすることによって、スラリーＳを磁性粉末１０１と溶媒１０２とに分離することができる。例えば最小強度が１．５Ｔ（テスラ）の場合には、最大強度が１．７Ｔとなるように配向磁場Ｈに勾配を形成すればスラリーＳを磁性粉末１０１と溶媒１０２とに分離することができる。

これにより、スラリーＳ中の磁性粉末の集合体１０１と溶媒１０２とが分離する。このとき、キャビティ内への磁性粉末の充填量によっては磁性粉末の集合体１０１と溶媒１０２との間に空間ができないこともある。

次に、下パンチ２を上パンチ３に近づけるように貫通穴１ａに沿って移動させながら、下パンチ２の溶媒排出穴２ａを通して溶媒を排出させる（図５）。

[圧縮成形工程]
そして、下パンチ２を上パンチ３に近づけるようにさらに移動させ、下パンチ２を磁性粉の集合体１０１に接触させる。そして、下パンチ２と上パンチ３とにより磁性粉末の集合体１０１を圧縮成形する（図６）。

こうしてキャビティＣ内に成形体１０４が得られる。その後、上パンチ３をダイス１から離れる方向に移動させ（図７）、続いて下パンチ２により成形体１０４をダイス１の貫通穴１ａから抜き出す。

こうして抜き出された成形体１０４に対しては、例えば真空加熱を行うことにより、成形体１０４に残存した溶媒や添加剤を除去する脱溶媒工程を行う。脱溶媒は、成形体１０４中の溶媒の大部分を除去できるような条件とし、例えば、１０〜３０００Ｐａ程度に減圧した条件下、１００〜１６０℃で１〜５時間加熱することが好ましい。なお、かかる脱溶媒工程では、通常は成形体１０４の焼結は進行しないが、一部焼結が進行していても構わない。

[焼結工程]
その後、脱溶媒された成形体１０４を焼結して焼結体を得る。焼結は、例えば、真空中又は不活性ガスの存在下、成形体１０４を１０００〜１２００℃、１〜１０時間加熱した後、急冷することによって行うことができる。

焼結後、得られた焼結体を焼成時よりも低い温度で加熱すること等によって、焼結体に時効処理を施す。時効処理は、例えば、７００〜９００℃で１〜３時間、更に５００〜７００℃で１〜３時間加熱する２段階加熱や、６００℃付近で１〜３時間加熱する１段階加熱等の適宜の条件で行う。このような時効処理によって、焼結体の磁気特性を向上させることができる。

そして、このようにして得られた焼結体に対し、所望のサイズに切断したり、表面を平滑化したりする処理を行うことによって、目的とする希土類磁石が得られる。なお、得られた希土類磁石には、その表面上に酸化層や樹脂層等の劣化を防止するための保護層が更に設けられてもよい。

上記希土類磁石の製造方法によれば、スラリーＳに配向磁場Ｈを印加するに際し、磁性粉末の集合体１０１と溶媒１０２とが分離するようにスラリーＳに配向磁場Ｈを印加している。そして、上記磁性粉末の集合体１０１を圧縮成形するに際しては、溶媒１０２を、磁性粉末の集合体１０１に対して溶媒１０２と同じ側に抜き出している。このため、磁性粉末の集合体１０１の圧縮成形に際して、溶媒１０２が磁性粉末の集合体１０１を通過して磁性粉末の配向を乱すことが十分に防止される。このため、上記希土類磁石の製造方法によれば、得られる希土類磁石における配向度を高めて磁石のＢｒを向上させることができる。

また特に本実施形態の製造方法では、磁性粉末の集合体１０１の圧縮成形が、圧縮方向に沿って配向磁場Ｈがより大きくなる位置で行われる。このため、磁性粉末の集合体１０１の圧縮成形時においても強力な配向磁場Ｈが継続して印加される。従って、得られる希土類磁石の配向度がより向上する。

〔第２実施形態〕
次に、本発明に係る磁石の製造方法の第２実施形態について図９〜図１６を参照して説明する。図９〜図１６において、第１実施形態と同一又は同等の構成要素には同一符号を付し、重複する説明を省略する。

本実施形態の磁石の製造方法は、スラリー供給工程、磁場印加工程及び圧縮成形工程の一連の工程が下記の通りである点で第１実施形態の製造方法と相違する。

そこで、以下、本実施形態のスラリー供給工程、磁場印加工程及び圧縮成形工程の一連の工程について説明する。

まず第１実施形態で作製されたスラリーＳを成形装置２００のキャビティＣ内に供給する（図９及び図１０）。図９に示すように、成形装置２００は、溶媒排出穴２ａが、下パンチ２に代えて上パンチ３に形成されている点で第１実施形態の成形装置１００と相違する。

次に、上パンチ３によってダイス１の貫通穴１ａを上側から塞ぐ（図１１）。

次に、配向磁場ＨをスラリーＳに印加する（図１２）。このとき、一対の電磁コイルをダイス１の貫通穴１ａの延び方向であって上パンチ３よりも下パンチ２に近い側に移動させる。これにより、キャビティＣの深さ方向に沿って、上パンチ３よりも下パンチ２に近い側で配向磁場Ｈがより大きくなるように配向磁場Ｈに勾配が形成される。

これにより、スラリーＳ中の磁性粉末の集合体１０１と溶媒１０２とが分離する。

次に、上パンチ３を下パンチ２に近づけるように貫通穴１ａに沿って移動させながら、上パンチ３の溶媒排出穴２ａを通して溶媒１０２を排出させる（図１３）。

そして、上パンチ３を下パンチ２に近づけるようにさらに移動させる。この間、溶媒は溶媒排出穴２ａを通じて排出し続ける。そして、上パンチ３が磁性粉末の集合体１０１に接触した後、下パンチ２と上パンチ３とにより磁性粉末の集合体１０１を圧縮成形する（図１４）。

こうしてキャビティＣ内に成形体１０４が得られる。その後、上パンチ３をダイス１の貫通穴１ａから抜き出し、ダイス１から離れるように移動させ（図１５）、続いて下パンチ２により成形体１０４をダイス１の貫通穴１ａから抜き出す（図１６）。

本実施形態の希土類磁石の製造方法によっても、第１実施形態と同様、磁性粉末の集合体１０１の圧縮成形に際して、溶媒１０２が磁性粉末の集合体１０１を通過して磁性粉末の配向を乱すことが十分に防止される。このため、上記希土類磁石の製造方法によれば、得られる希土類磁石における配向度を高めて磁石のＢｒを向上させることができる。

また本実施形態の製造方法でも、磁性粉末の集合体１０１の圧縮成形が、圧縮方向に沿って配向磁場Ｈがより大きくなる位置で行われる。このため、磁性粉末の集合体１０１の圧縮成形時においても強力な配向磁場Ｈが継続して印加される。従って、得られる希土類磁石の配向度がより向上する。

〔第３実施形態〕
次に、本発明に係る磁石の製造方法の第３実施形態について図１７〜図２４を参照して説明する。図１７〜図２４において、第１実施形態と同一又は同等の構成要素には同一符号を付し、重複する説明を省略する。

まず、第１実施形態で作製されたスラリーＳを成形装置３００のキャビティＣ内に供給する（図１７及び図１８）。成形装置３００は、上パンチ３が、ダイス１の貫通穴１ａに挿入可能となっている点で第１実施形態の成形装置１００と相違する。

次に、上パンチ３によってダイス１の貫通穴１ａを上側から塞ぐ（図１９）。

次に、配向磁場ＨをスラリーＳに印加する（図２０）。このとき、一対の電磁コイルをダイス１の延び方向であって下パンチ２よりも上パンチ３に近い側に移動させる。これにより、キャビティＣの深さ方向に沿って、下パンチ２よりも上パンチ３に近い側で配向磁場Ｈがより大きくなるように配向磁場Ｈに勾配が形成される。

これにより、スラリーＳ中の磁性粉末の集合体１０１と溶媒１０２とが分離する。このとき、キャビティ内への磁性粉の充填量によっては磁性粉末の集合体１０１と溶媒１０２との間に空間ができないこともある。

次に、上パンチ３を下パンチ２に近づけるように貫通穴１ａに挿入しながら、下パンチ２の溶媒排出穴２ａを通して溶媒１０２を排出させる（図２１）。

そして、上パンチ３を下パンチ２に近づけるようにさらに移動させ、下パンチ２と上パンチ３とにより磁性粉末の集合体１０１を圧縮成形する（図２２）。

こうしてキャビティＣ内に成形体１０４が得られる。その後、上パンチ３をダイス１から離れるように移動させ（図２３）、続いて下パンチ２により成形体１０４をダイス１の貫通穴１ａから抜き出す（図２４）。

〔第４実施形態〕
次に、本発明に係る磁石の製造方法の第４実施形態について図２５〜図３２を参照して説明する。図２５〜図３２において、第１実施形態と同一又は同等の構成要素には同一符号を付し、重複する説明を省略する。

まず、第１実施形態で作製されたスラリーＳを成形装置３００のキャビティＣ内に供給する（図２４及び図２５）。図２４に示すように、成形装置４００は、下パンチ２に形成されている溶媒用排出穴２ａに代えて、濾布４０１を用いる点で第１実施形態の成形装置１００と相違する。

次に、濾布４０１によってダイス１の貫通穴１ａを塞ぐ（図２６）。

次に、上パンチ３とダイス１とによって濾布４０１を挟む（図２７）。

次に、配向磁場ＨをスラリーＳに印加する（図２８）。このとき、一対の電磁コイルをダイス１の延び方向であって上パンチ３よりも下パンチ２に近い側に移動させる。これにより、キャビティＣの深さ方向に沿って、上パンチ３よりも下パンチ２に近い側で配向磁場Ｈがより大きくなるように配向磁場Ｈに勾配が形成される。

次に、下パンチ２を上パンチ３に近づけるように貫通穴１ａに沿って移動させ、溶媒を濾布４０１に接触させる（図２９）。これにより濾布４０１に溶媒１０２が吸収され、溶媒１０２が排出される。

そして、下パンチ２を上パンチ３に近づけるようにさらに移動させて下パンチ２を磁性粉末の集合体１０１に接触させる。そして、下パンチ２と上パンチ３とにより磁性粉末の集合体１０１を圧縮成形する（図３０）。

こうしてキャビティＣ内に成形体１０４が得られる。その後、上パンチ３をダイス１から離れるように移動させ（図３１）、続いて濾布４０１を退避させ、下パンチ２により成形体１０４をダイス１の貫通穴１ａから抜き出す（図３２）。

本発明は、上述した実施形態に限定されるものではない。例えば上記実施形態では、一対の電磁コイルをダイス１の貫通穴１ａの延び方向に沿って移動させることによって、キャビティＣの深さ方向に沿って配向磁場Ｈの勾配を形成し、磁性粉末の集合体１０１と溶媒１０２とを分離させているが、一対の電磁コイルを移動させず静止させたままスラリーＳの深さ方向に沿って配向磁場Ｈの勾配を形成することもできる。その場合、例えばダイス１を、貫通穴１ａの延び方向に沿って第１の部分及び第２の部分で構成し、第１の部分を磁性材料で構成して第２の部分を第１の部分よりも透磁率の低い材料で構成すればよい。第１の部分及び第２の部分のうちいずれを下に設置するかは、配向磁場Ｈの勾配によって決定すればよい。ここで、第１の部分の磁性材料としては、例えばＳ４５Ｃ、ＳＫＳ２などを用いることができる。第２の部分の材料は、第１の部分よりも透磁率の低い材料であればよく、磁性材料でも非磁性材料でもよい。非磁性材料としては、例えばＳＵＳ３０４、ＨＰＭ７５、Ｍ４５などを用いることができる。

また上記実施形態では、電磁コイルをダイス１に対して移動させているが、電磁コイルを固定し、電磁コイルに対してダイス１を移動させるようにしてもよい。

また上記実施形態では、溶媒を排出させるために、下パンチ２又は上パンチ３に溶媒排出穴２ａを形成しているが、下パンチ２又は上パンチ３を多孔質焼結材料で構成し、下パンチ２又は上パンチ３自体が溶媒排出機能を有することとしてもよい。さらに、上記実施形態では希土類磁石の製造方法について説明したが、本発明に係る磁石の製造方法は、フェライト焼結磁石等の希土類磁石以外の磁石を製造する場合にも適用可能である。

以下、実施例および比較例を挙げて本発明の内容をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

（実施例１）
Ｎｄ：３０％，Ｄｙ：１．８％，Ａｌ：０．２％，Ｃｏ：０．５％，Ｂ：１．０％、残部Ｆｅからなるインゴットを粗粉砕した後、ジェットミルを用い、窒素雰囲気下で平均粒径が４μｍとなるまで微粉砕を行い、磁性粉末を得た。次に、得られた磁性粉末を、分留点が２００〜２５０℃である合成油（出光スーパーゾルＦＰ３０）と混合した後、得られた混合物を、磁性粉末濃度９１％でプラネタリーディスパー（浅田鐵工製）を用いて混練した。この際、混練時間は６０分とした。

次いで、得られた混練物に、上記と同じ合成油を更に加えて希釈することで、固形分濃度が７０％であるスラリーを作製した。

上記のようにして作製したスラリーを、図１に示す成形装置１００のキャビティ内に供給した。なお、成形装置１００において、ダイス１の形状を直方体状とし、ダイス１の高さ１００ｍｍとし、ダイス１の貫通穴１ａの寸法を２０ｍｍ×２０ｍｍ×１００ｍｍとし、ダイス１の上側５０ｍｍの部分を磁性材料であるＳ４５Ｃで構成し、ダイス１の下側５０ｍｍの部分を非磁性材料であるＳＵＳ３０４で構成した。電磁コイルとしては、φ１６０ｍｍのサイズのポールピースの電磁コイルを使用した。

次に、上記のようにして作製されたスラリーを成形装置１００のキャビティＣ内に供給した。次に、上パンチ３によってダイス１の貫通穴１ａを上側から塞ぎ、続いて配向磁場Ｈをスラリーに印加した。これにより、ダイスの上部開口端からキャビティＣの深さ方向に沿って２．５ｃｍの位置で配向磁場Ｈが最大となるように配向磁場Ｈに勾配を形成させた。

これにより、スラリー中の磁性粉末の集合体と溶媒とが分離した。次に、下パンチ２を上パンチ３に近づけるように貫通穴１ａに沿って移動させながら、下パンチ２の溶媒排出穴２ａを通して溶媒を排出させた。

そして、下パンチ２を上パンチ３に近づけるようにさらに移動させ、下パンチ２と上パンチ３とにより磁性粉末の集合体を５０ＭＰａの圧力で圧縮成形した。

こうしてキャビティＣ内に２０ｍｍ×２０ｍｍ×２０ｍｍの成形体を得た。その後、上パンチ３をダイス１から離れるように移動させ、続いて下パンチ２により成形体をダイス１の貫通穴１ａから抜き出した。

こうして排出された成形体を、真空中、１００Ｐａの真空中で１５０℃に加熱して成形体に含まれる合成油を除去した。そして、成形体を、０．０６７Ｐａの真空中、１１００℃、５時間の条件で焼成した後、得られた焼結体に５００℃、１時間の条件で時効処理を施すことにより希土類磁石を得た。

（実施例２）
スラリー供給工程、磁場印加工程及び圧縮成形工程の一連の工程を以下のようにしたこと以外は実施例１と同様にして希土類磁石を得た。

即ち、本実施例では、スラリーを図９に示す成形装置２００のキャビティＣ内に供給した。成形装置２００においては、実施例１と同様、ダイス１の形状を直方体状とし、ダイス１の高さ１００ｍｍとし、ダイスの貫通穴１ａの寸法を２０ｍｍ×２０ｍｍ×１００ｍｍとした。ここで、成形装置２００のダイスの下側５０ｍｍを磁性材料であるＳ４５Ｃで構成し、上側５０ｍｍを非磁性材料であるＳＵＳ３０４で構成した。次に、上パンチ３によってダイス１の貫通穴１ａを上側から塞ぎ、続いて配向磁場Ｈをスラリーに印加した。これにより、ダイスの上部開口端からキャビティＣの深さ方向に沿って７．５ｃｍの位置で配向磁場Ｈが最大となるように配向磁場Ｈに勾配を形成させた。

これにより、スラリー中の磁性粉末の集合体と溶媒とが分離した。次に、上パンチ３を下パンチ２に近づけるように貫通穴１ａに沿って移動させながら、上パンチ３の溶媒排出穴２ａを通して溶媒を排出させた。

そして、上パンチ３を下パンチ２に近づけるようにさらに移動させ、下パンチ２と上パンチ３とにより磁性粉末の集合体を５０ＭＰａの圧力で圧縮成形した。

（実施例３）
スラリー供給工程、磁場印加工程及び圧縮成形工程の一連の工程を以下のようにしたこと以外は実施例１と同様にして希土類磁石を得た。

即ち、本実施例では、スラリーを図１７に示す成形装置３００のキャビティＣ内に供給した。成形装置３００においては、実施例１と同様、ダイス１の形状を直方体状とし、ダイス１の高さ１００ｍｍとし、ダイスの貫通穴１ａの寸法を２０ｍｍ×２０ｍｍ×１００ｍｍとした。ここで、成形装置３００のダイスの上側５０ｍｍの部分を磁性材料であるＳ４５Ｃで構成し、下側５０ｍｍの部分を非磁性材料であるＳＵＳ３０４で構成した。次に、上パンチ３によってダイス１の貫通穴１ａを上側から塞ぎ、続いて配向磁場Ｈをスラリーに印加した。これにより、ダイスの上部開口端からキャビティＣの深さ方向に沿って２．５ｃｍの位置で配向磁場Ｈが最大となるように配向磁場Ｈに勾配を形成させた。

これにより、スラリー中の磁性粉末の集合体と溶媒とが分離した。次に、上パンチ３を下パンチ２に近づけるように貫通穴１ａに沿って移動させ、下パンチ２の溶媒排出穴２ａを通して溶媒を排出させた。

（実施例４）
スラリー供給工程、磁場印加工程及び圧縮成形工程の一連の工程を以下のようにしたこと以外は実施例１と同様にして希土類磁石を得た。

即ち、本実施例では、スラリーを図２５に示す成形装置４００のキャビティＣ内に供給した。成形装置４００においては、実施例１と同様、ダイス１の形状を直方体状とし、ダイス１の高さ１００ｍｍとし、ダイスの貫通穴１ａの寸法を２０ｍｍ×２０ｍｍ×１００ｍｍとした。ここで、成形装置４００のダイスの下側５０ｍｍの部分を磁性材料であるＳ４５Ｃで構成し、上側５０ｍｍの部分を非磁性材料であるＳＵＳ３０４で構成した。次に、濾布４０１によってダイス１の貫通穴１ａを塞ぎ、続いて上パンチ３とダイス１とによって濾布４０１を挟んだ。

次に、配向磁場Ｈをスラリーに印加した。これにより、ダイスの上部開口端からキャビティＣの深さ方向に沿って７．５ｃｍの位置で配向磁場Ｈが最大となるように配向磁場Ｈに勾配を形成した。

次に、下パンチ２を上パンチ３に近づけるように貫通穴１ａに沿って移動させ、溶媒を濾布４０１に接触させ、濾布４０１に溶媒を吸収させ、溶媒を排出した。そして、下パンチ２を上パンチ３に近づけるように移動させ続け、下パンチ２と上パンチ３とにより磁性粉末の集合体を５０ＭＰａの圧力で圧縮成形した。

こうしてキャビティＣ内に２０ｍｍ×２０ｍｍ×２０ｍｍの成形体を得た。その後、上パンチ３をダイス１から離れるように移動させ、続いて濾布４０１を退避させ、下パンチ２により成形体をダイス１の貫通穴１ａから抜き出した。

（比較例１）
スラリー供給工程、磁場印加工程及び圧縮成形工程の一連の工程を以下のようにしたこと以外は実施例１と同様にして希土類磁石を得た。

即ち、本比較例では、スラリーを、図２５に示す成形装置のキャビティＣ内に供給した。なお、成形装置４００においては、実施例１と同様、ダイス１の形状を直方体状とし、ダイス１の高さ１００ｍｍとし、ダイスの貫通穴１ａの寸法を２０ｍｍ×２０ｍｍ×１００ｍｍとした。ここで、成形装置４００のダイスの上側５０ｍｍの部分を磁性材料であるＳ４５Ｃで構成し、下側５０ｍｍの部分を非磁性材料であるＳＵＳ３０４で構成した。次に、濾布４０１によってダイス１の貫通穴１ａを塞ぎ、続いて上パンチ３とダイス１とによって濾布４０１を挟んだ。

次に、配向磁場Ｈをスラリーに印加した。これにより、ダイスの上部開口端からキャビティＣの深さ方向に沿って５ｃｍの位置で配向磁場Ｈが最大となるように配向磁場Ｈに勾配を形成した。次に、下パンチ２を上パンチ３に近づけるように貫通穴１ａに沿って移動させた。これにより、溶媒を、磁性粉末の集合体を通過させ、濾布４０１に接触させた。そして、濾布４０１に溶媒を吸収させ、溶媒を排出した。そして、下パンチ２を上パンチ３に近づけるように移動させ続け、下パンチ２と上パンチ３とにより磁性粉末の集合体を５０ＭＰａの圧力で圧縮成形した。

（配向度の評価）
上記のようにして得られた希土類磁石について配向度を測定した。結果を表１に示す。

表１に示すように、実施例１〜４の希土類磁石は、比較例１の希土類磁石に比べて高い配向度を有することが分かった。

このことから、本発明の方法によれば、得られる磁石における配向度を高め、これにより磁石のＢｒを向上させることができることが確認された。

本発明に係る磁石の製造方法の第１実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第１実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第１実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第１実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第１実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第１実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第１実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第１実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第２実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第２実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第２実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第２実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第２実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第２実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第２実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第２実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第３実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第３実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第３実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第３実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第３実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第３実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第３実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第３実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第４実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第４実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第４実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第４実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第４実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第４実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第４実施形態における一工程を示す断面図である。本発明に係る磁石の製造方法の第４実施形態における一工程を示す断面図である。

符号の説明

１…ダイス、１ａ…貫通穴、２…下パンチ、２ａ…溶媒排出穴、３…上パンチ、１０１…磁性粉末の集合体、１０２…溶媒、１０３…空間、１０４…成形体、４０１…濾布、１００〜４００…成形装置、Ｃ…キャビティ、Ｈ…配向磁場。

Claims

磁性粉末および溶媒を含むスラリーを作製するスラリー作製工程と、
前記スラリーを成形装置のキャビティ内に供給するスラリー供給工程と、
前記キャビティ内の前記スラリーに配向磁場を印加する磁場印加工程と、
前記溶媒を抜き出しながら前記磁性粉末を圧縮成形して成形体を得る圧縮成形工程と、
前記成形体を焼結する焼結工程とを含み、
前記磁場印加工程において、前記磁性粉末の集合体と前記溶媒とが分離するように前記スラリーに配向磁場を印加し、
前記圧縮成形工程において、前記溶媒を、前記磁性粉末の集合体に対して前記溶媒と同じ側に抜き出すことを特徴とする磁石の製造方法。
前記磁場印加工程において、前記キャビティ内に前記磁性粉末の集合体の圧縮方向に沿って配向磁場の強度に勾配が形成されるように前記スラリーに配向磁場を印加し、前記圧縮成形工程において、前記磁性粉末の集合体の圧縮成形が、前記配向磁場の強度がより大きい位置で行われる、請求項１に記載の磁石の製造方法。