JP5690141B2 - 希土類焼結磁石製造方法及び希土類焼結磁石製造用粉末充填容器 - Google Patents

Description

本発明は、Nd-Fe-B系焼結磁石やSm-Co系焼結磁石などの希土類焼結磁石を製造する方法に関する。

希土類焼結磁石は強い磁界を生成することができる永久磁石として広く用いられている。特に、Nd-Fe-B系焼結磁石はハイブリッド自動車や電気自動車用のモータ、ハードディスク用の小型モータ、産業用の大型モータや発電機などに広く用いられている。

これらモータや発電機では、回転子（ロータ）として希土類焼結磁石が、固定子（ステータ）として電磁石が用いられ、回転磁界が形成されることにより回転子が回転する。その際、回転子の希土類焼結磁石には渦電流が生成され、それによりエネルギーの損失やモータの過熱といった問題が発生する。特許文献１には、希土類焼結磁石の表面にスリットを設けることにより、このような渦電流の生成を抑制することが記載されている。

また、Nd-Fe-B系磁石（ネオジム磁石）においては、保磁力を高めるために、Ndの一部をDy及び／又はTbで置換した合金粉末を用いて焼結磁石を作製することが行われているが、この手法は、DyやTbが高価且つ希少であるためコストの上昇や安定供給性の低下を招くと共に、最大エネルギー積が低下するという欠点を有する。そこで、Dy及びTbを含まないNd-Fe-B系合金の焼結体の表面にDy及び／又はTbを付着させたうえで加熱する（加熱温度：700〜1000℃）ことにより、焼結体中の合金粒子の粒界を通じてDy及び／又はTbを焼結体内部に送り込み、合金粒子の表面付近にのみDy及び／又はTbを注入することが行われている（粒界拡散法）。これにより、高い保磁力が得られると共に、最大エネルギー積の低下を抑制することができるうえ、DyやTbの使用量が減少する、という効果を奏する。特許文献２には、Nd-Fe-B系合金の焼結体の表面にスリットを設けたうえで、そのスリットからDy及び／又はTbを粒界拡散させることにより、合金粒子の表面付近に効率よくDy及び／又はTbを注入することが記載されている。

特開2000-295804号公報（[0009]-[0011]） 特開2007-053351号公報（[0027]-[0028]、[0033]-[0035]）

特許文献１及び特許文献２に記載の方法ではいずれも、切断機やワイヤソーなどを用いた機械的加工によりスリットが形成されている。このような機械的加工を用いると、手間と時間を要するうえ、工具の消耗が激しいため、コストの上昇が避けられない。また、機械的加工ではスリットの幅をあまり小さくすることができず、磁石の外形体積に対する実体体積（焼結体部分の体積）の割合が低下して、磁石としての機能が実質的に低下してしまう。

焼結前の圧縮成形体に機械的加工でスリットを形成する場合には更に、スリット中に残留する合金粉末の除去が困難である、という問題が生じる。合金粉末がスリット中に残留したまま焼結のための加熱を行うと、合金粉末がスリットの一部を塞いだ状態になるため、渦電流の生成を阻止することができなくなるうえ、粒界拡散処理を行う際にDy及び／又はTbが十分奥まで到達しなくなる。
それと共に、圧縮成形体に対して機械加工を行うと、欠けやひびが生じるおそれがある。

本発明が解決しようとする課題は、渦電流の影響を受け難くするため及び／又は粒界拡散処理を行うためのスリットや孔等の空隙を有する希土類焼結磁石を容易且つ低コストに製造することができる方法を提供することである。

上記課題を解決するために成された本発明に係る希土類焼結磁石製造方法は、
a) 粉末充填容器に希土類磁石合金の粉末を、該粉末充填容器の深さよりも浅く挿入した複数個の空隙形成部材と共に充填する充填工程と、
b) 前記希土類磁石合金粉末を磁界中で配向する配向工程と、
c) 前記希土類磁石合金粉末を前記粉末充填容器ごと加熱することにより、該希土類磁石合金粉末を焼結する焼結工程と、
をこの順で行い、
d) 前記配向工程よりも後であって、前記希土類磁石合金粉末の焼結が始まる前に前記複数個の空隙形成部材を除去する、
ことにより、空隙を有する希土類焼結磁石を製造することを特徴とする。

本発明によれば、粉末充填容器に希土類磁石合金の粉末を空隙形成部材と共に充填し、希土類磁石合金粉末の焼結が始まる前に前記空隙形成部材を除去するだけで、空隙を有する希土類焼結磁石を容易に製造することができる。従って、本発明では空隙を形成するために機械的加工を行う必要がなく、空隙を有する希土類焼結磁石を低コストに製造することができる。

従来、希土類焼結磁石を製造する際には、多くの場合、希土類磁石合金粉末を容器に充填し、圧縮しつつ磁界を印加することにより、圧縮成形及び配向を行っていた。それに対して、本願発明者は、希土類磁石合金粉末を粉末充填容器に充填し、圧縮成形を行うことなく希土類磁石合金粉末を配向したうえで、粉末充填容器に充填した状態のままで加熱することにより希土類焼結磁石が得られることを見出した（プレスレス法。特開2006-019521号公報参照。）。本発明ではプレスレス法を用いるため、希土類磁石合金粉末と共に空隙形成部材を粉末充填容器内に入れておいても、空隙形成部材が圧力を受けることがない。

また、磁界中配向により、粉末充填容器に充填された希土類磁石合金粉末の粒子同士が磁気的に引きつけられる。本発明では配向工程後に空隙形成部材を除去するようにしたため、空隙形成部材の除去時に空隙が崩れることがない。

一方、焼結工程において希土類磁石合金粉末を加熱する際に昇温していくと、所定の温度（例えばNd-Fe-B系焼結磁石では約600℃）を超えた時に焼結が始まり、その後、焼結が進むに従って焼結体が収縮する。この収縮の障害にならないように、本発明では、空隙形成部材は希土類磁石合金粉末の焼結が始まる前に空隙形成部材を除去する。

空隙形成部材の除去は、空隙形成部材の耐熱性や空隙形成部材と希土類磁石合金粉末の反応性を考慮する必要がないという点で、前記焼結工程の前に行うことが望ましい。

また、焼結が始まる温度よりも低い温度で液化又は気化する空隙形成部材を用いれば、焼結のための昇温を行うことにより、焼結が始まる前に空隙形成部材を除去することができる。

前記希土類磁石合金がNd-Fe-B系焼結磁石の合金である場合に、前記焼結工程により得られた焼結体が有する空隙に空隙にDy及び／又はTbを含む物質を注入して加熱することにより、Dy及び／又はTbを該焼結体中に拡散させることができる。

渦電流の影響を防ぐためのスリットを希土類焼結磁石に形成する場合には、空隙形成部材には板材を用いるとよい。一方、粒界拡散を主目的とする場合には、棒材を用いることもできる。その場合、多数の棒状空隙形成部材をマトリクス状に配置することにより、多数の孔からDy及び／又はTbを均一に拡散させることができる。棒状空隙形成部材の断面形状は円形、四角形、六角形など、特に限定されない。

空隙形成部材に板状又は棒状の空隙形成部材を用いる場合には、前記配向工程において前記希土類磁石合金粉末を前記空隙形成部材に平行な方向の磁界中で配向することが望ましい。これにより、希土類磁石合金粉末の粒子が空隙形成部材に平行な方向に鎖状に連なるため、この状態で空隙形成部材を除去しても鎖状の連なりが途切れず、空隙が崩れることがない。

また、空隙が崩れるのを確実に防ぐために、希土類磁石合金粉末とバインダを混合したうえで粉末充填容器に充填してもよい。バインダには、メチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコール、パラフィンワックス、ポリエチレングリコール、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、エチルセルロース、アセチルセルロース、ニトロセルロース、酢酸ビニル樹脂等を用いることができる（特開平10-270278号公報参照）。

粉末充填容器に希土類磁石合金の粉末を空隙形成部材と共に充填する際には、希土類磁石合金粉末と空隙形成部材を同時に粉末充填容器内に入れてもよいし、いずれか一方を入れた後に他方を入れてもよい。

本発明に係る製造方法により焼結体に設けられた空隙は、そのままにしておくと機械的強度が低く、破損しやすい。また、空隙に水分が溜まると腐食や機械的破損の原因になる。そこで、前記空隙にエポキシ樹脂などの埋込部材を埋め込むことにより、機械的強度を増すと共に、水分の滞留を防ぐことができる。埋込部材の埋め込みは空隙形成部材の除去後に行うが、エポキシ樹脂のように耐熱温度が希土類磁石の焼結温度よりも低い場合には焼結工程の後に行う。拡散工程を行う場合は、埋込部材は拡散工程の後に埋め込む。渦電流の影響を防ぐために、埋込部材は絶縁性のものが望ましい。

本発明によれば、粉末充填容器に希土類磁石合金の粉末を空隙形成部材と共に充填したうえで磁界中配向した後に空隙形成部材を除去するだけで空隙を形成することができ、機械的加工を行う必要がないため、空隙を有する希土類焼結磁石を容易且つ低コストに製造することができる。

本発明に係る希土類焼結磁石製造方法で用いられるモールド、モールドの蓋及び空隙形成部材の第１の例を示す縦断面図並びにモールドの蓋の上面図。 本発明に係る希土類焼結磁石製造方法の第１の例を示す概略図。 本発明に係る希土類焼結磁石製造方法で用いられるモールド、モールドの蓋及び空隙形成部材の第２の例を示す縦断面図並びにモールドの底の下面図。 本発明に係る希土類焼結磁石製造方法の第２の例を示す概略図。 本発明におけるモールド及びモールドの蓋の他の例を示す縦断面図。 棒状の空隙形成部材の例を示す斜視図。 本発明における粒界拡散処理の一例を示す概略図。 空隙に埋込部材を埋め込む処理の一例を示す概略図。 実施例１の方法により作製される希土類焼結磁石の斜視図。 実施例３−１で用いられるモールド、モールドの蓋及び空隙形成部材の縦断面図並びにモールドの蓋の上面図。 実施例３−２で用いられるモールド、モールドの蓋及び空隙形成部材の縦断面図並びにモールドの蓋の上面図。

図１〜図１１を用いて、本発明に係る希土類焼結磁石製造方法の実施形態を説明する。
図１及び図２は、本発明の第１の実施形態を示している。第１実施形態では、図１に示すモールド（粉末充填容器）１０及び空隙形成部材１４が用いられる。モールド１０は平板状磁石を得るためのものであり、希土類磁石合金の粉末を充填する直方体の収容部１１を有する。収容部１１の上部は希土類磁石合金粉末の充填及び焼結後の希土類焼結磁石を取り出すための開口が設けられており、その開口を塞ぐように蓋１３が取り付けられている。モールド１０及び蓋１３の材料には、例えば磁性ステンレス鋼、非磁性ステンレス鋼、カーボン（希土類焼結磁石の焼結温度以上の耐熱性を有するもの）を用いることができる。蓋１３には、収容部１１の直方体の長手方向に延びる挿入口１３１が2個、平行に設けられている。挿入口１３１にはそれよりもわずかに幅及び長さが小さい、板状の空隙形成部材１４を挿入することができる。空隙形成部材１４の材料には各種金属、カーボン、プラスチック（本実施形態では耐熱性は要しない）を用いることができる。空隙形成部材１４は、板状の空隙形成部材取付具１５に2枚、2個の挿入口１３１と同じ間隔で立設されている。

図２を用いて、本実施形態の希土類焼結磁石製造方法を説明する。まず、収容部１１に希土類磁石合金粉末１９を充填する(a)。その際、希土類磁石合金粉末１９をそのまま用いてもよいし、希土類磁石合金粉末１９にバインダを混合してもよい。充填密度は希土類磁石合金の真密度の40〜50％とすることが望ましい。次に、モールド１０に蓋１３を取り付け、挿入口１３１から収容部１１内の希土類磁石合金粉末１９に空隙形成部材１４を挿入する(b)。続いて、モールド１０を磁界発生コイル１７の中に入れ、空隙形成部材１４に平行（蓋１３に垂直）にパルス磁界を印加することにより、希土類磁石合金粉末１９を配向する(c)。その際の磁界の強さは3〜10T、好ましくは4〜8Tとする。なお、磁界印加時には、希土類磁石合金粉末１９の飛び出しを防止するために、蓋１３はモールド１０にしっかりと押さえつけて固定しておく。磁界中配向後、空隙形成部材１４を希土類磁石合金粉末１９及び挿入口１３１から抜き取る(d)。これにより、希土類磁石合金粉末１９の成形体にスリット状の空隙１８が形成される。粉末粒子同士が磁界中配向により磁気的に引きつけられているため、空隙１８に粉末がこぼれることはほとんどない。その後、収容部１１に充填したままの状態で希土類磁石合金粉末１９を加熱する(e)。これにより、スリット状空隙を有する希土類焼結磁石が得られる。なお、焼結の際、希土類磁石合金粉末１９内に不可避的に含まれる水分等が気化するが、生じた気体は挿入口１３１からモールド外に排出される。

この方法によれば、焼結後にワイヤソーなどで機械的加工を行うよりもはるかに低価格でスリットを形成することができる。また、機械的加工を行う場合よりも幅の小さいスリットを形成できると共に、スリット中に残留粉末など、スリットとしての機能を低下させるものが一切ない良質なスリットを形成できる。

図３及び図４は、本発明の第２の実施形態を示している。第２実施形態では、図３に示すモールド２０及び空隙形成部材２４が用いられる。モールド２０は、第１実施形態のモールド１０と同様の収容部２１を有し、蓋２３が取り付けられる構造を有するが、2個の挿入口２２１がモールド２０の底に設けられている点で第１の例と相違する。蓋２３には挿入口は設けられていない。挿入口２２１には第１の例と同様に、空隙形成部材取付具２５に取り付けられた空隙形成部材２４を挿入することができる。

図４を用いて、第２の実施形態の希土類焼結磁石製造方法を説明する。まず、モールド２０の挿入口２２１に空隙形成部材２４を挿入する(a)。次に、収容部２１に希土類磁石合金粉末２９を充填し、蓋２３を取り付ける(b)。従って、第１の実施形態とは、空隙形成部材の挿入と希土類磁石合金粉末の充填の順序が逆になる。次に、モールド２０を磁界発生コイル２７の中に入れ、空隙形成部材２４に平行（蓋２３に垂直）な方向にパルス磁界を印加することにより、希土類磁石合金粉末２９を配向する(c)。続いて、空隙形成部材２４を希土類磁石合金粉末２９及び挿入口２２１から抜き取ることにより空隙２８を形成した(d)後、収容部２１に充填されたままの状態で希土類磁石合金粉末２９を加熱することにより焼結する(e)。

図５に、モールドの他の例を示す。図１に示したモールド１０では、蓋１３とは別に、空隙形成部材取付具１５に空隙形成部材１４を取り付けたが、蓋１３Ａに直接空隙形成部材１４Ａを取り付けてもよい（図５(a)）。このような蓋１３Ａを用いる場合には、配向工程の後に、空隙形成部材１４を除去するために蓋１３Ａをモールドから取り外す。

ここまでは空隙形成部材を配向工程後に抜き取る場合について説明した。一方、希土類磁石合金粉末の焼結温度よりも低い温度で液化又は気化する材料から成る空隙形成部材を用いれば、そのままモールド及び希土類磁石合金粉末と共に加熱することによって、空隙形成部材を抜き取ることなく除去することができる。その場合、空隙形成部材はモールドの収容部内に取り付けてもよい。そのような空隙形成部材の材料の具体例として、ポリビニルアルコールなどの蒸発しやすいプラスチックが挙げられる。図５(b)には、収容部１１内の底１２に空隙形成部材１４Ｂを立設した例を示す。

次に、目的に応じた空隙形成部材の厚み、間隔、及び希土類磁石合金粉末に挿入する深さ（以下、「挿入深さ」とする）について述べる。
まず、希土類焼結磁石の使用時に渦電流が発生することを防ぐことを主目的とする場合について、好適な空隙形成部材の幅、挿入深さ、本数及び間隔を説明する。この場合、スリットの幅がわずかであっても渦電流を遮断することができるため、目的を達することができる。そのため、磁石本来の性能を高めるために、焼結体に形成されるスリットの幅はできる限り小さいほうがよい。従って、空隙形成部材の厚みもできる限り小さいほうがよい。例えば薄い板状部材の典型例であるカミソリ刃と同様の部材を用いると、空隙形成部材の厚みの下限は0.05mm程度である。この場合、焼結による収縮を考慮すると、焼結体に形成されるスリットの幅は0.04mm程度になる。また、挿入深さは、深いほど渦電流喪失を低減する観点からは好ましいが、焼結体の機械的強度を考慮して、挿入深さ方向の磁石の厚みより1mm以上、好ましくは2mm以上小さいことが好ましい。
空隙形成部材の厚みが大きすぎると、磁石の体積率（焼結磁石の外形の体積に対する磁石が存在する部分の体積の比率）が低くなり、それにより磁気特性が低下する。そのため、空隙形成部材の厚みは体積率が90％以上になるように定めることが望ましい。
スリットの間隔、即ち空隙形成部材の間隔は、磁石中に発生する渦電流による損失が磁石の大きさの2乗に比例して大きくなることを考慮すると、短い方が好ましい。一方、スリットの本数が多くなると磁石の体積率が低下する。そのため、空隙形成部材の間隔及び本数は、上述の厚み及び挿入深さを考慮しつつ、所定の磁気特性が得られる体積率を上回るように定める。

次に、DyやTbを粒界拡散法により焼結体内部に拡散させることを主目的とする場合について、好適な空隙形成部材の幅、間隔、挿入深さを説明する。空隙形成部材の幅が小さ過ぎると、焼結体に形成されるスリットにDyやTbを含む物質を注入することが困難になる。そのため、スリットの幅は0.1mm以上であることが好ましい。また、スリットの間隔が大きすぎるとスリットから拡散していくDyやTbが届かない部分ができてしまい、粒界拡散効果が焼結磁石全体に行き渡らず、磁気特性の不均一な磁石になってしまう。そのため、スリットの間隔、即ち空隙形成部材の間隔は6mm以下、さらには5mm以下が好ましい。挿入深さは、粒界拡散の効果を焼結磁石全体に行き渡らせるために、挿入深さ方向の磁石の厚みとの差が6mm以下、さらには5mm以下であることが好ましく、焼結体の機械的強度を考慮すると、その差が1mm以上、好ましくは2mm以上であることが好ましい。また、渦電流防止目的の場合と同様に、空隙形成部材の厚み、挿入深さ、本数及び間隔は、所定の磁気特性が得られる体積率を上回るように定める。

ここまでは板状の空隙形成部材を用いる例を示したが、粒界拡散を主目的とする場合には棒状の空隙形成部材を用いることもできる。例えば、図６に示すように、棒状の空隙形成部材３４を板状の空隙形成部材取付具３５の表面に縦及び横に多数、マトリックス状に並べることができる。このようにマトリックス状に並べた多数の空隙形成部材３４を用いることによって多数の細孔（空隙）を持つ焼結体を作製することができ、粒界拡散法によりNd-Fe-B系焼結磁石を作製する際には、これら細孔からDy及び／又はTbを焼結体内に効率よく拡散させることができる。

焼結体に形成される細孔の太さは、DyやTbを含む物質を確実に注入することができるように、0.2mm以上が好ましく、0.3mm以上がさらに好ましい。空隙形成部材３４同士の間隔は、DyやTbを焼結磁石全体に行き渡らせるために、6mm以下、さらには5mm以下とすることが好ましい。挿入深さについては上述した板状の空隙形成部材の場合と同様である。

拡散処理は、Dy及び／又はTbを含有する粉末を空隙１８に充填した後、加熱することにより行う（図７）。加熱温度は700〜1000℃とすればよい。空隙に注入するDy／Tb含有物質には、DyやTbのフッ化物、酸化物、酸フッ化物若しくは水素化物、又は、DyやTbと他の金属の合金やその合金の水素化物がある。ここで、DyやTbと他の金属の合金として、Fe、Co、NiなどのFe族遷移金属やB、Al、CuなどとDyやTbの合金が挙げられる。これらの物質の粉末を有機溶媒などと混合したスラリーを上記空隙に注入して加熱することにより、粒界拡散処理が有効に行われる。これらのスラリーは上記空隙のみに注入してもよいが、スリットや細孔に注入すると共に焼結体表面に塗布してもよい。これにより、上記空隙と焼結体表面の双方から粒界拡散を起こさせることができる。スラリーを上記空隙に注入（あるいはそれに加えて表面に塗布）した焼結体を700〜1000℃で1〜20時間、真空中、あるいは不活性ガス中で加熱することにより、粒界拡散処理を行うことができる。このようにして粒界拡散処理をすることにより、5mm以上の厚いNdFeB焼結磁石に対しても、残留磁束密度をあまり低下させずに、少量のDyやTbで効果的に保磁力を高めることができる。

なお、空隙を粒界拡散処理と渦電流による損失の低減の双方の目的で用いる場合において、粒界拡散処理にスラリーを使用した場合には、スラリー中の導電性の成分が上記空隙を塞いでしまわないように、注入するスラリーの量を調整する。

ここまでに述べた全ての実施形態において、上記空隙の存在による機械的強度の低下及び空隙に水分が溜まることによる腐食等の発生を防ぐために、上記空隙にエポキシ樹脂などの埋込部材を埋め込むことができる。エポキシ樹脂は、液体状態で空隙１８に注入した後、室温において又は加熱して硬化させる（図８）。この埋込工程は、埋込部材の材料によっては焼結工程の前に行うこともできるが、エポキシ樹脂などの接着性樹脂を用いる場合には焼結工程後に行う。なお、拡散処理を行う場合には、拡散処理の後に埋込工程を行う。

Nd-Fe-B系希土類磁石のストリップキャスト合金に対して水素解砕、及び窒素ガスを用いたジェットミル処理を行うことにより、平均粒径が5μmの希土類磁石粉末を得た。希土類磁石粉末の組成はNd:25,8％、Pr:4.3％、Dy:2.5％、Al:0.23％、Cu:0.1％、Fe:残部である。希土類磁石粉末の平均粒径はレーザ式粒度分布計で測定した。

この粉末を第１実施形態のモールド１０に、見かけ密度が3.5g/cm³になるように充填した後、モールド１０に蓋１３を被せた。次に挿入口１３１から空隙形成部材１４を差し込んだ。モールド１０を磁界発生コイルの中に固定し、空隙形成部材１４に平行であってモールド１０の底に垂直な方向に5Tのパルス磁界を3回印加することにより、希土類磁石粉末を磁界中配向した。その後、空隙形成部材１４をモールド１０から引き抜き、モールド１０を焼結炉に装入した。粉末の充填から焼結炉への装入までのすべての工程はArガス中で行った。焼結は、真空中、1010℃で2時間行った。本実施例では、モールド１０及び蓋１３は炭素製で、空隙形成部材１４は非磁性のステンレス製であり、空隙形成部材１４の厚さは0.5mmとした。

上述した工程により作製した焼結体の密度は7.56g/cm³であり、通常のプレス法で作製したNdFeB焼結磁石と同じように高密度であった。焼結体３１の外形寸法は縦37mm、横39mm、高さ8.6mmの直方体であり、上面側に12mm間隔で2本のスリット３２が縦方向に形成されている（図９）。焼結体の外形もスリット３２もほとんど歪みが認められなかった。スリット３２の幅は約0.4mmであり、深さは6.2mmであった。そして、どのスリット３２にも異物によるスリット３２の詰まりや閉塞が全く存在しないことを、スリット３２に0.3mmの金属箔を通過させるテストにより確認した。

実施例１と同じ粉末を使用して、第２実施形態のモールド２０及び空隙形成部材２４により、スリットを持つNdFeB焼結磁石を作製した。第２実施形態のモールド２０では、空隙形成部材２４がモールド２０に装着されている状態で粉末を充填する。粉末を充填するとき、粉末が収容部２１内の全体に均一に充填されるように注意しなければならない。充填密度は3.6g/cm³とした。粉末の充填後、蓋２３を被せ、実施例１と同じ条件で磁界中配向、空隙形成部材２４の引き抜きを行い、実施例１と同じ条件で焼結した。焼結後モールドから取り出した焼結体は、実施例１で作製した焼結体と同様に高密度で形状のゆがみもなく、また、スリットも詰まりや閉塞の全くない良質のスリットであることを確認した。焼結体外形、スリット間隔、スリットの幅などの寸法はすべて実施例１とほぼ同じであった。

図１０及び図１１に示すモールドと空隙形成部材を用いて、空隙（スリット、細孔）を持つ焼結体を作製した。図１０に示すモールド４０は上下面が正方形である直方体の収容部４１を有し、上面には蓋４３を取り付けることができる。蓋４３には板状の空隙形成部材４４を2枚挿入できるよう、2個の挿入口４３１が設けられている。図１１に示す例では、モールドは上記モールド４０と同じものを用いる。モールド４０の上面に取り付けられる蓋５３には、棒状の空隙形成部材５４を４本挿入できるよう、4個の挿入口５３１が正方形状に設けられている。

実施例１と同じ希土類磁石粉末及び方法により、空隙形成部材４４を用いてスリットを持つ焼結体（実施例３−１）を、空隙形成部材５４を用いて細孔を持つ焼結体（実施例３−２）を、それぞれ作製した。各焼結体の外形は1辺約11mmの立方体である。これらの焼結体のうちスリットを持つものでは、スリットの幅は0.4mm、深さは5.9mm、間隔は3.3mmであった。また、細孔を持つ焼結体では、細孔の直径は0.5mm、深さは7.2mmであった。比較のために、空隙形成部材４４の挿入及び抜き取りを行うことなく、それ以外は本実施例（及び実施例１）と同じ条件でスリットも細孔も持たない直方体の焼結体（比較例１）を作製した。これら3種類の焼結体を平面研削盤で正確に1辺10mmの立方体になるように加工した。その後、試料に対してアルカリ洗浄、酸洗浄、純水洗浄による各種洗浄を行った後、乾燥させた。

次に、これらの試料に対して、以下の方法により、Dyを含む合金粉末による粒界拡散処理を施した。まず、原子比でDy:80％、Ni:14％、Al:4％、その他の金属・不純物:2％の組成を持つDy含有合金をジェットミルにより平均粒径9μmに粉砕することにより、Dy含有合金粉末を作製した。このDy含有合金粉末をエタノールと質量比50％で混合攪拌し、実施例３−１の試料のスリット及び実施例３−２の試料の細孔に真空含浸し、その後、乾燥した。次に、バレルペインティング法（特開2004-359873号公報参照）により、実施例３−１、実施例３−２及び比較例の磁石表面にDyを含む粉末を塗布した。これら3種類の焼結体を真空炉に入れ、900℃で3時間加熱し、室温まで急冷した後、500℃に加熱して再び室温まで急冷した。このようにして作製した3種類の試料の磁気特性を表１に示す。ここで、比較例１−１は、比較例１の焼結体に上記粒界拡散処理を施したものであり、比較例１−２は比較例１の焼結体にDy含有合金粉末を塗布することなく、熱処理のみを粒界拡散処理の際と同様に行ったものである。

実施例３−１及び実施例３−２の試料は、スリットも細孔も持たず粒界拡散処理が行われた比較例１−１の試料に比べて保磁力H_cJも磁化曲線の角型性H_k/H_cJも高く、また、粒界拡散処理が行われていない比較例１−２の試料に比べて保磁力H_cJが高いことが分かる。この実施例により、10mmの立方体という、これまで粒界拡散処理が有効でなかった大きいNdFeB焼結体であっても、本発明の方法により、焼結後のスリット形成加工という高価な方法を使うことなく、安価な方法で粒界拡散法による高保磁力化が可能になったことが示された。

１０、２０、４０…モールド（粉末充填容器）
１１、２１、４１…モールドの収容部
１２…モールドの底
１３、２３、５３…モールドの蓋
１３１、２２１、４３１、５３１…挿入口
１４、２４、３４、４４、５４…空隙形成部材
１５、２５、３５…空隙形成部材取付具
１７、２７…磁界発生コイル
１８、２８…空隙
１９、２９…希土類磁石合金粉末
３１…焼結体

Claims (11)

1. a) 粉末充填容器に希土類磁石合金の粉末を、該粉末充填容器の深さよりも浅く挿入した複数個の空隙形成部材と共に充填する充填工程と、
   b) 前記希土類磁石合金粉末を磁界中で配向する配向工程と、
   c) 前記希土類磁石合金粉末を前記粉末充填容器ごと加熱することにより、該希土類磁石合金粉末を焼結する焼結工程と、
   をこの順で行い、
   d) 前記配向工程よりも後であって、前記希土類磁石合金粉末の焼結が始まる前に前記複数個の空隙形成部材を除去する、
   ことにより、空隙を有する希土類焼結磁石を製造することを特徴とする希土類焼結磁石製造方法。
2. 前記除去を前記焼結工程の前に行うことを特徴とする請求項１に記載の希土類焼結磁石製造方法。
3. 前記空隙形成部材が板材及び／又は棒材であることを特徴とする請求項１又は２に記載の希土類焼結磁石製造方法。
4. 前記配向工程において前記希土類磁石合金粉末を前記空隙形成部材に平行な方向の磁界中で配向することを特徴とする請求項３に記載の希土類焼結磁石製造方法。
5. 前記充填工程において前記希土類磁石合金粉末と共にバインダを粉末充填容器に充填することを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の希土類焼結磁石製造方法。
6. 前記除去後に、前記空隙に埋込部材を埋め込むことを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の希土類焼結磁石製造方法。
7. 前記希土類磁石合金がNd-Fe-B系磁石合金であり、
   前記焼結工程により得られた焼結体が有する空隙にDy及び／又はTbを含む物質を注入して加熱することにより、Dy及び／又はTbを該焼結体中に拡散させる拡散工程を行うことを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の希土類焼結磁石製造方法。
8. 前記拡散工程後に前記空隙に埋込部材を埋め込むことを特徴とする請求項７に記載の希土類焼結磁石製造方法。
9. 前記埋込部材が絶縁体であることを特徴とする請求項６又は８に記載の希土類焼結磁石製造方法。
10. 前記充填工程時においては前記粉末充填容器又は該粉末充填容器の蓋に設けられた挿入口から該粉末充填容器内に前記空隙形成部材を挿入し、前記除去時においては該挿入口から該空隙形成部材を抜き取ることを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載の希土類焼結磁石製造方法。
11. 希土類磁石合金の粉末を充填するモールドと、
    前記モールドに取り付けられる蓋と、
    前記モールドに設けられ、該蓋を該モールドに装着した際に該モールドへの挿入深さが該モールドの深さよりも浅く、前記粉末の焼結温度よりも低い温度で液化又は気化する材料から成る空隙形成部材と、
    を備えることを特徴とする希土類焼結磁石製造用粉末充填容器。

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