JP5870643B2

JP5870643B2 - Manufacturing method of membrane electrode assembly for polymer electrolyte fuel cell

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Publication number: JP5870643B2
Application number: JP2011253990A
Authority: JP
Inventors: 雄桜田
Original assignee: Toppan Inc
Current assignee: Toppan Inc
Priority date: 2011-11-21
Filing date: 2011-11-21
Publication date: 2016-03-01
Anticipated expiration: 2031-11-21
Also published as: JP2013109950A

Description

本発明は、固体高分子形燃料電池に用いる膜電極接合体の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for producing a membrane electrode assembly used in a polymer electrolyte fuel cell.

燃料電池は、水素等の燃料と空気等の酸化剤を電気化学的に反応させることにより、燃料の化学エネルギーを、電気エネルギーに変換して取り出す発電方式である。この発電方式は、発電効率が高く、静粛性に優れ、大気汚染の原因となるＮＯｘやＳＯｘ、また、地球温暖化の原因となるＣＯ₂の排出量が少ない等の利点から、新エネルギーとして期待されている。 A fuel cell is a power generation method in which chemical energy of a fuel is converted into electric energy and extracted by causing an electrochemical reaction between a fuel such as hydrogen and an oxidant such as air. This power generation method is expected as new energy because it has high power generation efficiency, excellent quietness, NOx and SOx that cause air pollution, and low CO ₂ emissions that cause global warming. Has been.

この燃料電池が適用されている例としては、携帯電気機器の長時間電力供給、コジェネレーション用定置型発電温水供給機、燃料電池自動車等があり、用途も規模も多様である。
燃料電池の種類は、使用する電解質によって、固体高分子形、リン酸形、溶融炭酸塩形、固体酸化物形、アルカリ形等に分類されており、それぞれ、運転温度が大きく異なっている。したがって、それに伴い、発電規模や利用分野も異なっている。 Examples of the application of this fuel cell include a long-time power supply for portable electric devices, a stationary power generation hot water supply machine for cogeneration, a fuel cell vehicle, and the like, which have various uses and scales.
The types of fuel cells are classified into solid polymer type, phosphoric acid type, molten carbonate type, solid oxide type, alkaline type, etc., depending on the electrolyte used, and the operating temperatures are greatly different from each other. Therefore, along with this, the scale of power generation and fields of use are also different.

陽イオン交換膜を電解質として用いたものは、固体高分子形燃料電池と呼ばれており、燃料電池の中でも、比較的低温での動作が可能であり、また、電解質膜の薄膜化により内部抵抗を低減可能であるため、高出力化、コンパクト化が可能であり、車搭載源や家庭据置用電源等への使用が有望視されている。
固体高分子形燃料電池は、触媒層被覆膜（Ｃａｔａｌｉｓｔ−Ｃｏａｔｅｄ−Ｍｅｍｂｒａｎｅ：ＣＣＭ）と呼ばれる電解質膜の両面に一対の電極触媒層を配置させて形成された膜に対して、一方の電極に水素を含有する燃料ガスを供給し、他方の電極に酸素を含む酸化剤ガスを供給するためのガス流路を形成した、一対のセパレータ板で挟持した電池である。この一対のセパレータ板で挟持した電池を、単電池セルと呼ぶ。 The one using a cation exchange membrane as an electrolyte is called a polymer electrolyte fuel cell. Among fuel cells, it can operate at a relatively low temperature, and the internal resistance is reduced by making the electrolyte membrane thinner. Therefore, high output and compactness can be achieved, and it is expected to be used for on-vehicle sources and household stationary power sources.
A polymer electrolyte fuel cell has a catalyst layer coated membrane (Catalyst-Coated-Membrane: CCM) formed on one electrode with respect to a membrane formed by arranging a pair of electrode catalyst layers on both sides of an electrolyte membrane. The battery is sandwiched between a pair of separator plates in which a gas flow path for supplying a fuel gas containing hydrogen and supplying an oxidant gas containing oxygen to the other electrode is formed. A battery sandwiched between the pair of separator plates is referred to as a single battery cell.

固体高分子形燃料電池は、出力密度の増大と燃料電池全体のコンパクト化を目的として、単電池セルを複数積層（スタック）して用いられる。単電池セルをスタックする枚数は、必要な電力により異なり、一般的な携帯電気機器のポータブル電源では、数枚から１０枚程度、コジェネレーション用定置型電気及び温水供給機では、６０〜９０枚程度、自動車用途では、２５０〜４００枚程度である。 A polymer electrolyte fuel cell is used by stacking a plurality of unit cells for the purpose of increasing power density and making the entire fuel cell compact. The number of unit cells to be stacked varies depending on the required power. For portable power sources of general portable electric devices, about several to about ten, and for stationary electric and hot water supply machines for cogeneration, about 60 to 90 In automobile applications, the number is about 250 to 400 sheets.

高出力化を実現するためには、スタック枚数を増やすことが必要となるため、単電池セルのコストが燃料電池全体のコストに大きく影響する。したがって、プロセスコストの観点から、部品数が少なく組み立てが容易な構造が望まれている。
近年では、膜電極接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ−Ａｓｓｅｍｂｌｙ：ＭＥＡ）と呼ばれる、触媒層被覆膜にガスケットやガス拡散層を配置した構造が主流となっている。 In order to achieve high output, it is necessary to increase the number of stacks, so the cost of the unit cell greatly affects the cost of the entire fuel cell. Therefore, from the viewpoint of process cost, a structure with a small number of parts and easy assembly is desired.
In recent years, a structure called a membrane electrode assembly (MEA), in which a gasket or a gas diffusion layer is arranged on a catalyst layer coating film, has become mainstream.

ガスケットとは、電解質膜を支持し、酸素及び水素のリークの抑制と電解質膜の湿度維持に寄与する部材であり、ガス拡散層とは、セパレータからの燃料及び空気の触媒層への均一拡散、電気及び熱伝導、反応によって生成される水を、適切に排出及び保持を行う部材である。
燃料電池用のガスケットは、触媒層被覆膜における電極触媒周縁部の電解質膜露出部に配置される場合が多い。また、燃料電池用のガス拡散層は、電極触媒層の両面に配置される場合が多い。 The gasket is a member that supports the electrolyte membrane and contributes to suppressing leakage of oxygen and hydrogen and maintaining the humidity of the electrolyte membrane, and the gas diffusion layer is a uniform diffusion of fuel and air from the separator to the catalyst layer, It is a member that appropriately discharges and holds water generated by electricity, heat conduction, and reaction.
In many cases, a gasket for a fuel cell is disposed on an exposed portion of the electrolyte membrane in the peripheral portion of the electrode catalyst in the catalyst layer coating membrane. Further, gas diffusion layers for fuel cells are often disposed on both sides of the electrode catalyst layer.

しかしながら、一般的に触媒層被覆膜を構成する部材として用いられているフッ素系の固体高分子電解質膜は、膨潤・収縮が発生しやすい膜であり、触媒層被覆膜を扱う際に、寸法が変化してしまうという課題がある。
したがって、ガスケットやガス拡散層を貼合する際に、電解質膜の寸法が変化して、電解質膜に皺が生成するという問題が発生するおそれがある。また、電解質膜上に形成した電極触媒層の寸法も同時に変化して、皺が生成するという問題が発生するおそれがある。 However, the fluorine-based solid polymer electrolyte membrane generally used as a member constituting the catalyst layer coating membrane is a membrane that easily swells and shrinks, and when handling the catalyst layer coating membrane, There is a problem that the dimensions change.
Therefore, when bonding a gasket or a gas diffusion layer, there is a possibility that the dimension of the electrolyte membrane changes and a problem that wrinkles are generated in the electrolyte membrane may occur. In addition, the size of the electrode catalyst layer formed on the electrolyte membrane also changes at the same time, which may cause a problem that soot is generated.

その結果、ガスケットと電極触媒層周縁部に隙間が生じる、または、電極触媒層とガスケットが一部重なってしまい、良好な状態でガスケットを電極触媒層周縁部に配置することができないという問題が発生するおそれがある。加えて、ガス拡散層と電極触媒層の貼合時の密着性が悪くなり、良好な状態でガス拡散層を電極触媒層に貼合することができないという問題が発生するおそれがある。 As a result, there is a gap between the gasket and the electrode catalyst layer peripheral part, or the electrode catalyst layer and the gasket partially overlap, and there is a problem that the gasket cannot be disposed in the electrode catalyst layer peripheral part in good condition. There is a risk. In addition, the adhesion at the time of bonding of the gas diffusion layer and the electrode catalyst layer is deteriorated, and there is a possibility that the problem that the gas diffusion layer cannot be bonded to the electrode catalyst layer in a good state may occur.

上記の問題を解決するために、固体高分子電解質膜の寸法を安定化させる方法として、特許文献１に記載されているように、電解質膜を、予め、純水や希酸溶液、アルカリ溶液中に浸漬させ、電解質膜の使用温度以上を超える温度で加熱処理を行い、膨潤するだけ膨潤させた後に、電解質膜を使用する手法が提案されている。 In order to solve the above problems, as described in Patent Document 1, as a method for stabilizing the dimensions of the solid polymer electrolyte membrane, the electrolyte membrane is previously stored in pure water, dilute acid solution, or alkaline solution. There is proposed a method of using an electrolyte membrane after it is immersed in the substrate, heat-treated at a temperature exceeding the use temperature of the electrolyte membrane, and swollen as long as it swells.

特開２００７‐０１２５３７号公報JP 2007-012537 A

しかしながら、特許文献１に記載されている技術を含め、上述した従来技術は、電解質膜を単独で溶液中に浸漬することは可能であるが、電極触媒層を溶液中に浸漬することができないために、触媒層被覆膜の状態では適用できない。加えて、触媒層被覆膜（固体高分子電解質膜）の寸法を安定化させる工程が、電解質膜を溶液中に浸漬する工程と、加熱処理する工程の二段階となってしまうことから、製造プロセスの観点上、より簡便な方法が望まれている。 However, the conventional techniques described above, including the technique described in Patent Document 1, can immerse the electrolyte membrane alone in the solution, but cannot immerse the electrode catalyst layer in the solution. Furthermore, it cannot be applied in the state of the catalyst layer coating film. In addition, the process of stabilizing the dimensions of the catalyst layer coating membrane (solid polymer electrolyte membrane) is a two-step process, namely the step of immersing the electrolyte membrane in the solution and the step of heat treatment. From the viewpoint of the process, a simpler method is desired.

本発明は、このような従来技術の問題点に着目してなされたものであり、簡便な方法によりガス拡散層を電極触媒層両面に貼合する工程を含み、ガスケット貼合後の使用時に、ガスケット枠内から露出している触媒層被覆膜の寸法を安定化させることを目的としている。 The present invention has been made paying attention to such problems of the prior art, and includes a step of bonding the gas diffusion layer to both surfaces of the electrode catalyst layer by a simple method, at the time of use after gasket bonding, The object is to stabilize the dimensions of the catalyst layer coating film exposed from the gasket frame.

上記課題を解決するために、本発明では、作製した触媒層被覆膜を、一度、湿潤状態とし、この湿潤状態を維持した状態で、ガスケットの貼合を行った。
具体的には、本発明のうち、請求項１に記載した発明は、電解質膜と、当該電解質膜の面上に形成された電極触媒層と、を有する触媒層被覆膜と、
前記電極触媒層の周縁部に枠状に形成されたガスケットと、
前記電極触媒層のうち前記電解質膜と対向する面と反対側の面に形成されたガス拡散層と、を備える固体高分子形燃料電池用膜電極接合体の製造方法であって、
前記触媒層被覆膜を高温・高湿度の環境下で一定時間以上静置させて湿潤状態にする触媒層被覆膜湿潤工程と、
前記触媒層被覆膜湿潤工程による前記触媒層被覆膜の湿潤状態を維持した状態で、前記電極触媒層の周縁部に前記ガスケットを貼合するガスケット貼合工程と、
前記ガスケット貼合工程の後工程であり、且つ前記電極触媒層に前記ガス拡散層を貼合するガス拡散層貼合工程と、を有し、
前記高温・高湿度の環境下は、前記ガスケット貼合工程及び前記ガス拡散層貼合工程で使用される温度よりも高い温度、及び前記ガスケット貼合工程及び前記ガス拡散層貼合工程で使用される湿度よりも高い湿度の環境下であり、
前記ガス拡散層貼合工程を、前記触媒層被覆膜湿潤工程よりも低い温度及び湿度の大気中で行うことを特徴とするものである。 In order to solve the above-mentioned problems, in the present invention, the produced catalyst layer coating film was once wetted, and the gasket was bonded in a state where this wetted state was maintained.
Specifically, of the present invention, the invention described in claim 1 is a catalyst layer coating film having an electrolyte membrane and an electrode catalyst layer formed on the surface of the electrolyte membrane,
A gasket formed in a frame shape on the periphery of the electrode catalyst layer;
A gas diffusion layer formed on a surface opposite to the surface facing the electrolyte membrane in the electrode catalyst layer, and a method for producing a membrane electrode assembly for a polymer electrolyte fuel cell comprising:
A catalyst layer coating film wetting step in which the catalyst layer coating film is left in a high temperature and high humidity environment for a predetermined time or more to be in a wet state;
In a state where the wet state of the catalyst layer coating film by the catalyst layer coating film wetting step is maintained, a gasket bonding step of bonding the gasket to a peripheral portion of the electrode catalyst layer;
A gas diffusion layer bonding step that is a subsequent step of the gasket bonding step and bonds the gas diffusion layer to the electrode catalyst layer,
The high temperature and high humidity environment is used in a temperature higher than the temperature used in the gasket bonding step and the gas diffusion layer bonding step, and in the gasket bonding step and the gas diffusion layer bonding step. In an environment with higher humidity than
The gas diffusion layer bonding step is performed in an atmosphere having a lower temperature and humidity than the catalyst layer coating film wetting step.

次に、本発明のうち、請求項２に記載した発明は、請求項１に従属する発明であって、前記ガスケットは、枠状の形状をした樹脂フィルムであることを特徴とするものである。 Next, among the present inventions, the invention described in claim 2 is an invention dependent on claim 1, wherein the gasket is a resin film having a frame shape. .

本発明によれば、触媒層被覆膜の寸法を安定化させる工程が、触媒層被覆膜を、一度、高温・高湿度の環境下で湿潤状態にし、この湿潤状態を維持した状態でガスケットを貼合する工程のみであり、触媒層被覆膜を溶液に浸漬させる工程を必要としていない。
このため、電解質のみならず、電解質膜の両面に一対の電極触媒層を形成した触媒層被覆膜を取り扱う際にも、適用することが可能である。加えて、触媒層被覆膜の寸法を安定化させる工程が、触媒層被覆膜を高温・高湿度の環境下で湿潤状態にし、この湿潤状態を維持した状態でガスケットを貼合するのみであることから、製造プロセスを簡便化させることが可能となる。 According to the present invention, the process of stabilizing the dimensions of the catalyst layer coating film is performed by once setting the catalyst layer coating film in a wet state under an environment of high temperature and high humidity and maintaining the wet state. It is only the process of bonding, and the process of immersing the catalyst layer coating film in the solution is not required.
Therefore, the present invention can be applied not only to the electrolyte, but also to handling a catalyst layer coating film in which a pair of electrode catalyst layers are formed on both surfaces of the electrolyte film. In addition, the process of stabilizing the dimensions of the catalyst layer coating film is merely a process of making the catalyst layer coating film wet in a high temperature / high humidity environment and bonding the gasket while maintaining this wet state. As a result, the manufacturing process can be simplified.

また、本発明においては、触媒層被覆膜を、一度、湿潤状態にする工程で、触媒層被覆膜を膨潤させた後に、それ以上膨潤しないように、湿潤状態を維持したままガスケットの貼合を行う。
このため、ガス拡散層を電極触媒層の両面に貼合することを含む、ガスケット貼合後の触媒層被覆膜使用時に、ガスケット枠内における触媒層被覆膜の寸法の安定化を図ることが可能となる。 Further, in the present invention, after the catalyst layer coating film is swollen once in the step of making the catalyst layer coating film wet, the gasket is stuck while keeping the wet condition so that the catalyst layer coating film does not swell further. Do a match.
For this reason, when using the catalyst layer coating film after the gasket bonding, including the bonding of the gas diffusion layer to both surfaces of the electrode catalyst layer, the dimensions of the catalyst layer coating film in the gasket frame should be stabilized. Is possible.

本発明の製造方法により製造された膜電極接合体の概略構成を示す断面図である。It is sectional drawing which shows schematic structure of the membrane electrode assembly manufactured by the manufacturing method of this invention.

以下、本発明の実施形態（以下、「本実施形態」と記載する）について、図面を参照しつつ説明する。
（構成）
図１は、本実施形態の固体高分子形燃料電池用膜電極接合体（以降の説明では、「膜電極接合体」と記載する場合がある）の製造方法（以降の説明では、「製造方法」と記載する場合がある）により製造された、膜電極接合体の概略構成を示す断面図である。 Hereinafter, an embodiment of the present invention (hereinafter referred to as “the present embodiment”) will be described with reference to the drawings.
(Constitution)
FIG. 1 shows a method of manufacturing a membrane electrode assembly for a polymer electrolyte fuel cell of the present embodiment (in the following description, it may be referred to as “membrane electrode assembly”). Is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a membrane / electrode assembly produced by

図１中に示すように、本実施形態の製造方法により製造された膜電極接合体９は、触媒層被覆膜４を備えている。
触媒層被覆膜４は、電解質膜１と、カソード触媒層２と、アノード触媒層３を有している。
電解質膜１は、固体高分子形燃料電池に一般的に用いられるものを用いる。具体例としては、フッ素系電解質膜や炭化水素電解質膜を、好適に用いることが可能である。 As shown in FIG. 1, the membrane electrode assembly 9 manufactured by the manufacturing method of this embodiment includes a catalyst layer coating film 4.
The catalyst layer coating film 4 includes an electrolyte film 1, a cathode catalyst layer 2, and an anode catalyst layer 3.
As the electrolyte membrane 1, one that is generally used for a polymer electrolyte fuel cell is used. As specific examples, a fluorine-based electrolyte membrane or a hydrocarbon electrolyte membrane can be suitably used.

カソード触媒層２は、電解質膜１の一方の側（図１中では、上側）に配置されており、固体高分子形燃料電池に一般的に用いられるものを用いる。
具体例としては、白金または白金と他の金属（例えば、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｍｏ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｆｅ等）との合金の微粒子（平均粒径は、１０［ｎｍ］以下が望ましい）が表面に担持されたカーボンブラック等の導電性炭素微粒子（平均粒径：２０〜１００ｎｍ程度）と、パーフルオロスルホン酸樹脂溶液等の高分子溶液が適当な溶剤（エタノール等）中で均一に混合されたインクより作製されるものを用いることが可能である。これは、アノード触媒層３に関しても同様である。 The cathode catalyst layer 2 is disposed on one side of the electrolyte membrane 1 (upper side in FIG. 1), and one that is generally used for a polymer electrolyte fuel cell is used.
As a specific example, fine particles of platinum or an alloy of platinum and other metals (for example, Ru, Rh, Mo, Cr, Co, Fe, etc.) (the average particle diameter is preferably 10 [nm] or less) are on the surface. Conductive carbon fine particles such as carbon black (average particle size: about 20 to 100 nm) and polymer solution such as perfluorosulfonic acid resin solution were uniformly mixed in a suitable solvent (ethanol or the like). It is possible to use one made from ink. The same applies to the anode catalyst layer 3.

また、カソード触媒層２の周縁部において、電解質膜１の露出部には、カソード側ガスケット５が配置されている。
カソード側ガスケット５は、枠状の形状をした樹脂フィルムである。
本実施形態では、一例として、カソード側ガスケット５を、熱可塑性樹脂を用いて形成した場合を説明する。 In addition, a cathode side gasket 5 is disposed on the exposed portion of the electrolyte membrane 1 at the peripheral edge of the cathode catalyst layer 2.
The cathode side gasket 5 is a resin film having a frame shape.
In the present embodiment, as an example, a case where the cathode side gasket 5 is formed using a thermoplastic resin will be described.

熱可塑性樹脂としては、例えば、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）やＰＥＮ（ポリエチレンナナフタレート）、ＳＰＳ（シンジオタクチックポリスチレン）、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）、ＰＩ（ポリイミド）等を用いることが可能である。特に、弾性率の高い熱可塑性樹脂が望ましく、繊維強化されたものを用いてもよい。
また、カソード触媒層２のうち、電解質膜１と対向する面と反対側の面（図１中では、上側の面）には、カソード側ガス拡散層７が貼合されている。 As the thermoplastic resin, for example, PET (polyethylene terephthalate), PEN (polyethylene nanaphthalate), SPS (syndiotactic polystyrene), PTFE (polytetrafluoroethylene), PI (polyimide), or the like can be used. In particular, a thermoplastic resin having a high elastic modulus is desirable, and a fiber reinforced one may be used.
In addition, a cathode-side gas diffusion layer 7 is bonded to the surface of the cathode catalyst layer 2 opposite to the surface facing the electrolyte membrane 1 (the upper surface in FIG. 1).

カソード側ガス拡散層７は、少なくとも、ガス透過性（通気性）と導電性を有するものであればよい。
本実施形態では、一例として、カソード側ガス拡散層７を、炭素材料によって構成された織布、不織布（炭素繊維を交絡させることによって得られるフェルト等）、ペーパー類（カーボンペーパー等）等を用いて形成した場合を説明する。 The cathode side gas diffusion layer 7 should just have gas permeability (air permeability) and electroconductivity at least.
In this embodiment, as an example, the cathode side gas diffusion layer 7 is made of a woven fabric, a nonwoven fabric (felt obtained by entanglement of carbon fibers), papers (carbon paper, etc.), etc. Will be described.

アノード触媒層３は、電解質膜１の他方の側（図１中では、下側）に配置されており、カソード触媒層２と同様、周縁部において、電解質膜１の露出部に、アノード側ガスケット６が配置されている。
アノード側ガスケット６は、カソード側ガスケット５と同様、枠状の形状をした樹脂フィルムである。 The anode catalyst layer 3 is disposed on the other side of the electrolyte membrane 1 (the lower side in FIG. 1), and, like the cathode catalyst layer 2, the anode side gasket is disposed on the exposed portion of the electrolyte membrane 1 at the periphery. 6 is arranged.
The anode side gasket 6 is a resin film having a frame shape like the cathode side gasket 5.

また、本実施形態では、一例として、アノード側ガスケット６を、カソード側ガスケット５と同様、熱可塑性樹脂を用いて形成した場合を説明する。
また、アノード触媒層３のうち、電解質膜１と対向する面と反対側の面（図１中では、下側の面）には、アノード側ガス拡散層８が貼合されている。
アノード側ガス拡散層８は、カソード側ガス拡散層７と同様、少なくとも、ガス透過性（通気性）と導電性を有するものであればよい。
また、本実施形態では、一例として、アノード側ガス拡散層８は、カソード側ガス拡散層７と同様の材料を用いて形成した場合を説明する。 In the present embodiment, as an example, a case where the anode side gasket 6 is formed using a thermoplastic resin in the same manner as the cathode side gasket 5 will be described.
In addition, an anode-side gas diffusion layer 8 is bonded to the surface of the anode catalyst layer 3 opposite to the surface facing the electrolyte membrane 1 (the lower surface in FIG. 1).
The anode side gas diffusion layer 8, as well as the cathode side gas diffusion layer 7, may have at least gas permeability (breathability) and conductivity.
In the present embodiment, as an example, a case where the anode side gas diffusion layer 8 is formed using the same material as the cathode side gas diffusion layer 7 will be described.

（製造方法）
以下、図１を参照して、本実施形態の製造方法について説明する。
本実施形態の製造方法は、触媒層被服膜湿潤工程と、ガスケット貼合工程と、ガス拡散層貼合工程と、一体化工程を有する。
（触媒層被服膜湿潤工程）
触媒層被服膜湿潤工程は、触媒層被服膜４を湿潤状態にする工程であり、触媒層被覆膜４を、所定の高温・高湿度の環境下で一定時間以上静置させておくことで、触媒層被覆膜４を構成する電解質膜１に、静置環境下の水分を吸収して、膨潤させる。
触媒層被服膜湿潤工程を行う際の湿度は、その後の製造プロセスで使用される湿度よりも高い湿度である５０［％］以上であることが望ましい。
また、触媒層被服膜湿潤工程を行う際の温度も、湿度と同様に、その後の製造プロセスで使用される温度よりも高い温度である、２３［℃］以上であることが望ましい。 (Production method)
Hereinafter, the manufacturing method of the present embodiment will be described with reference to FIG.
The manufacturing method of this embodiment has a catalyst layer coating film wetting process, a gasket bonding process, a gas diffusion layer bonding process, and an integration process.
(Catalyst layer coating film wetting process)
The catalyst layer coating film wetting step is a step of bringing the catalyst layer coating film 4 into a wet state, and the catalyst layer coating film 4 is allowed to stand for a certain period of time in a predetermined high temperature and high humidity environment. The electrolyte membrane 1 constituting the catalyst layer coating membrane 4 absorbs moisture in a stationary environment and swells.
The humidity at the time of performing the catalyst layer coating film wetting step is desirably 50% or more, which is a higher humidity than that used in the subsequent manufacturing process.
Moreover, it is desirable that the temperature at the time of performing the catalyst layer coating film wetting step is 23 [° C.] or higher which is higher than the temperature used in the subsequent manufacturing process, similarly to the humidity.

（ガスケット貼合工程）
ガスケット貼合工程は、触媒層被服膜湿潤工程による触媒層被服膜４の湿潤状態を維持した状態で、触媒層被覆膜４にカソード側ガスケット５及びアノード側ガスケット６を貼合する工程である。すなわち、ガスケット貼合工程は、触媒層被服膜湿潤工程の後工程である。 (Gasket bonding process)
The gasket bonding step is a step of bonding the cathode side gasket 5 and the anode side gasket 6 to the catalyst layer coating film 4 while maintaining the wet state of the catalyst layer coating film 4 by the catalyst layer coating film wetting step. . That is, a gasket bonding process is a post process of a catalyst layer coating film wetting process.

触媒層被覆膜４にカソード側ガスケット５を貼合する際には、触媒層被服膜湿潤工程と同じ環境下において、治具や吸着プレートを用いて、皺が発生しないように触媒層被覆膜４を固定し、カソード触媒層２の周縁部において、電解質膜１の露出部にカソード側ガスケット５を貼合する。
また、触媒層被覆膜４にアノード側ガスケット６を貼合する際には、触媒層被覆膜４にカソード側ガスケット５を貼合した後に、触媒層被覆膜４を上下反転させ、触媒層被服膜湿潤工程と同じ環境下において、治具や吸着プレートを用いて、皺が発生しないように触媒層被覆膜４を固定し、アノード触媒層３の周縁部において、電解質膜１の露出部にアノード側ガスケット６を貼合する。 When the cathode-side gasket 5 is bonded to the catalyst layer coating film 4, the catalyst layer is coated using a jig or an adsorption plate in the same environment as the catalyst layer coating film wetting process so as not to generate wrinkles. The membrane 4 is fixed, and the cathode gasket 5 is bonded to the exposed portion of the electrolyte membrane 1 at the peripheral edge of the cathode catalyst layer 2.
Further, when the anode side gasket 6 is bonded to the catalyst layer coating film 4, after the cathode side gasket 5 is bonded to the catalyst layer coating film 4, the catalyst layer coating film 4 is turned upside down to form a catalyst. In the same environment as the layer coating film wetting step, the catalyst layer coating film 4 is fixed using a jig or an adsorption plate so as not to generate wrinkles, and the electrolyte membrane 1 is exposed at the peripheral edge of the anode catalyst layer 3. The anode side gasket 6 is bonded to the part.

ガスケット貼合工程を行う際の湿度は、湿潤状態とする。これにより、伸びた状態の触媒層被覆膜４が水分放出により収縮しないように、触媒層被服膜湿潤工程の湿度と等しい環境下で、ガスケット貼合工程を行う。
また、ガスケット貼合工程を行う際の温度は、熱による膨潤・収縮を避けるために、触媒層被服膜湿潤工程の温度と等しい環境下とする。 The humidity when performing the gasket bonding step is a wet state. Thereby, a gasket bonding process is performed in the environment equal to the humidity of a catalyst layer coating film wet process so that the catalyst layer coating film 4 of the extended state may not shrink | contract by moisture discharge | release.
Moreover, in order to avoid the swelling and shrinkage | contraction by heat, the temperature at the time of performing a gasket bonding process shall be the environment equal to the temperature of a catalyst layer coating film wetting process.

（ガス拡散層貼合工程）
ガス拡散層貼合工程は、カソード触媒層２にカソード側ガス拡散層７を貼合した後、触媒層被覆膜４を上下反転させ、アノード触媒層３にアノード側ガス拡散層８を貼合する工程であり、ガスケット貼合工程の後工程である。
ガス拡散層貼合工程を行う際の湿度は、カソード触媒層２にカソード側ガス拡散層７を貼合し、アノード触媒層３にアノード側ガス拡散層８を貼合する環境下の水分の影響を受けて、膨潤により、電解質膜１、カソード触媒層２、アノード触媒層３の寸法が大きくなることを抑制するために、触媒層被服膜湿潤工程の湿度より低い環境下とする。 (Gas diffusion layer bonding process)
In the gas diffusion layer bonding step, the cathode gas diffusion layer 7 is bonded to the cathode catalyst layer 2, the catalyst layer coating film 4 is turned upside down, and the anode gas diffusion layer 8 is bonded to the anode catalyst layer 3. It is a process to perform, and is a subsequent process of the gasket bonding process.
The humidity during the gas diffusion layer bonding step is the influence of moisture in the environment in which the cathode gas diffusion layer 7 is bonded to the cathode catalyst layer 2 and the anode gas diffusion layer 8 is bonded to the anode catalyst layer 3. Therefore, in order to prevent the electrolyte membrane 1, the cathode catalyst layer 2, and the anode catalyst layer 3 from increasing in size due to swelling, the environment is lower than the humidity of the catalyst layer coating film wetting step.

ガス拡散層貼合工程を行う段階では、カソード触媒層２の周縁部において、電解質膜１の露出部にカソード側ガスケット５が貼合されているとともに、アノード触媒層３の周縁部において、電解質膜１の露出部にアノード側ガスケット６が貼合されている。
このため、ガス拡散層貼合工程を行った後の使用環境が、前工程で湿潤状態にした環境下よりも低温・低湿の環境下であれば、電解質膜１が収縮した際にも、カソード触媒層２の周縁部がカソード側ガスケット５により固定されているとともに、アノード触媒層３の周縁部がアノード側ガスケット６により固定されているため、カソード触媒層２及びアノード触媒層３の寸法の変化が抑制されているため、皺が生成されることが抑制されている。 In the stage of performing the gas diffusion layer bonding step, the cathode side gasket 5 is bonded to the exposed portion of the electrolyte membrane 1 at the peripheral portion of the cathode catalyst layer 2, and the electrolyte membrane at the peripheral portion of the anode catalyst layer 3. The anode side gasket 6 is bonded to the exposed portion 1.
For this reason, if the usage environment after performing the gas diffusion layer bonding step is a low-temperature and low-humidity environment compared with the wetted environment in the previous step, even when the electrolyte membrane 1 contracts, the cathode Since the peripheral edge portion of the catalyst layer 2 is fixed by the cathode side gasket 5 and the peripheral edge portion of the anode catalyst layer 3 is fixed by the anode side gasket 6, the dimensions of the cathode catalyst layer 2 and the anode catalyst layer 3 are changed. Is suppressed, so that generation of soot is suppressed.

（一体化工程）
一体化工程は、上述した触媒層被服膜湿潤工程、ガスケット貼合工程、ガス拡散層貼合工程を行った後に後工程として行う工程であり、電解質膜１、カソード触媒層２、アノード触媒層３、触媒層被覆膜４、カソード側ガスケット５、アノード側ガスケット６、カソード側ガス拡散層７及びアノード側ガス拡散層８に対するプレス及び熱処理を行って一体化する工程である。
なお、一体化を行う方法については、熱プレス法や熱ラミネート法等を用いてもよい。
一体化工程を行うと、膜電極接合体９が製造される。 (Integration process)
The integration step is a step performed as a post-process after the catalyst layer coating film wetting step, the gasket bonding step, and the gas diffusion layer bonding step described above, and includes the electrolyte membrane 1, the cathode catalyst layer 2, and the anode catalyst layer 3. In this step, the catalyst layer coating film 4, the cathode side gasket 5, the anode side gasket 6, the cathode side gas diffusion layer 7 and the anode side gas diffusion layer 8 are pressed and heat-treated for integration.
In addition, about the method of performing integration, you may use the hot press method, a thermal laminating method, etc.
When the integration step is performed, the membrane electrode assembly 9 is manufactured.

（実施例）
以下、具体的な実施例（実施例１、実施例２、比較例）により、本発明の固体高分子形燃料電池の膜電極接合体及びその製造方法を説明する。
なお、以下に説明する、実施例１、実施例２及び比較例においては、製造時における湿度及び温度を、以下の表１中に示す条件とする。 (Example)
Hereinafter, the membrane electrode assembly of the polymer electrolyte fuel cell of the present invention and the production method thereof will be described by way of specific examples (Example 1, Example 2, Comparative Example).
In Example 1, Example 2, and Comparative Example described below, the humidity and temperature at the time of manufacture are the conditions shown in Table 1 below.

（実施例１）
まず、白金の担持量が６０［％］である白金担持カーボン触媒と、２０質量％高分子電解質溶液であるＮａｆｉｏｎ(登録商標、デュポン社製)を、混合比１：２の、水、エタノール混合溶媒で混合した。
続いて、上記の混合物に対し、遊星ボールミルで分散処理を行い、触媒インクを調整した。
次に、プレート上に転写シートを固定し、ドクターブレードにより触媒インクを転写シート上に塗布した。
そして、触媒インクからなる塗膜が形成された転写シートを、オーブン（熱風循環恒温乾燥機４１‐Ｓ５Ｈ：佐竹化学機械工業社製）に入れ、オーブンの温度を５０［℃］に設定し、５分間乾燥させることで、転写シート上に触媒層（カソード触媒層２、アノード触媒層３）を形成した。 Example 1
First, a platinum-supported carbon catalyst having a platinum loading of 60% and Nafion (registered trademark, manufactured by DuPont), which is a 20% by mass polymer electrolyte solution, are mixed with water and ethanol in a mixing ratio of 1: 2. Mixed with solvent.
Subsequently, the above mixture was subjected to a dispersion treatment with a planetary ball mill to prepare a catalyst ink.
Next, the transfer sheet was fixed on the plate, and the catalyst ink was applied onto the transfer sheet with a doctor blade.
Then, the transfer sheet on which the coating film made of the catalyst ink is formed is placed in an oven (hot air circulating constant temperature dryer 41-S5H: manufactured by Satake Chemical Machinery Co., Ltd.), and the oven temperature is set to 50 [° C.]. The catalyst layers (cathode catalyst layer 2 and anode catalyst layer 3) were formed on the transfer sheet by drying for a minute.

このとき、白金の担持量は、カソード触媒層２が、約０．４［ｍｇ／ｃｍ²］となり、アノード触媒層３が、約０．１［ｍｇ／ｃｍ²］となるように調製した。
カソード触媒層２及びアノード触媒層３が形成された転写シートを、２５［ｃｍ²］で２枚切り取り、カソード触媒層２とアノード触媒層３が正対するように、電解質膜１の両面に配置した。 At this time, the supported amount of platinum was adjusted so that the cathode catalyst layer 2 was about 0.4 [mg / cm ² ] and the anode catalyst layer 3 was about 0.1 [mg / cm ² ].
Two transfer sheets on which the cathode catalyst layer 2 and the anode catalyst layer 3 are formed are cut out at 25 [cm ² ] and arranged on both surfaces of the electrolyte membrane 1 so that the cathode catalyst layer 2 and the anode catalyst layer 3 face each other. .

電解質膜１としては、Ｎａｆｉｏｎ２１１（デュポン社製）を用いた。
続いて、１３０［℃］、６［ＭＰａ］の条件でホットプレスを行い、転写基材のみを剥がして、触媒層被覆膜４を形成した。
次に、触媒層被覆膜４を、２３［℃］、６０［％Ｒ．Ｈ．］に調整された部屋に１日静置させ、触媒層被覆膜４を膨潤させた。続いて、同じ環境下で、触媒層被覆膜４を膨潤させた状態を維持するために、触媒層被覆膜４を吸着テーブル上に固定した。 As the electrolyte membrane 1, Nafion 211 (manufactured by DuPont) was used.
Subsequently, hot pressing was performed under the conditions of 130 [° C.] and 6 [MPa], and only the transfer substrate was peeled off to form the catalyst layer coating film 4.
Next, the catalyst layer coating film 4 was made 23 [° C.], 60 [% R.D. H. The catalyst layer coating film 4 was swollen by allowing it to stand in a room adjusted to 1 day for one day. Subsequently, in order to maintain the swollen state of the catalyst layer coating film 4 under the same environment, the catalyst layer coating film 4 was fixed on the adsorption table.

そして、吸着テーブル上に固定した触媒層被覆膜４に、カソード側ガスケット５として、開口部のサイズがカソード触媒層２のサイズと同じサイズとなるように枠状にカットした厚さが１７５［ｕｍ］のＰＥＮフィルムを、２３［℃］、５０［％Ｒ．Ｈ．］の大気中で貼合した。
続いて、カソード側ガス拡散層７として、ＭＰＬ処理カーボンペーパー（東レ社製）を、カソード触媒層２の上に、２３［℃］、５０［％Ｒ．Ｈ．］の大気中で貼合した。 Then, the catalyst layer coating film 4 fixed on the adsorption table has a thickness 175 [cut into a frame shape so that the size of the opening is the same as the size of the cathode catalyst layer 2 as the cathode side gasket 5. the PEN film um], 23 [℃], 5 0 [% R. H. ] In the atmosphere.
Subsequently, MPL-treated carbon paper (manufactured by Toray Industries, Inc.) was used as the cathode-side gas diffusion layer 7 on the cathode catalyst layer 2 at 23 [° C.] and 50 [% R.D. H. ] In the atmosphere.

次に、触媒層被覆膜４を上下反転させ、カソード側ガスケット５及びカソード側ガス拡散層７が貼合されている面が吸着テーブルと接するように固定した後、アノード側ガスケット６及びアノード側ガス拡散層８を、カソード側ガスケット５及びカソード側ガス拡散層７と同様に貼合した。
実施例１では、ガスケット（カソード側ガスケット５及びアノード側ガスケット６）を貼合する前後において、電極触媒層（カソード触媒層２とアノード触媒層３）の、［（ガスケット貼合後の電極触媒層の長さ−ガスケット貼合前の電極触媒層の長さ）×１００／（ガスケット貼合前の電極触媒層の長さ）］で表される寸法変化率の値は、カソード触媒層２及びアノード触媒層３で、共に０．２［％］以下であった。 Next, the catalyst layer coating film 4 is turned upside down and fixed so that the surface on which the cathode side gasket 5 and the cathode side gas diffusion layer 7 are bonded contacts the adsorption table, and then the anode side gasket 6 and the anode side The gas diffusion layer 8 was bonded in the same manner as the cathode side gasket 5 and the cathode side gas diffusion layer 7.
In Example 1, before and after the gaskets (cathode side gasket 5 and anode side gasket 6) were bonded, the electrode catalyst layers (cathode catalyst layer 2 and anode catalyst layer 3) [[electrode catalyst layer after gasket bonding] Length-length of electrode catalyst layer before gasket bonding) × 100 / (length of electrode catalyst layer before gasket bonding)]] is the value of the dimensional change rate expressed by cathode catalyst layer 2 and anode In the catalyst layer 3, both were 0.2 [%] or less.

また、実施例１では、製造された膜電極接合体９を観察したところ、カソード触媒層２とカソード側ガスケット５、及びアノード触媒層３とアノード側ガスケット６が重なり合うことはなく、また、所定の位置精度で、カソード側ガスケット５をカソード触媒層２の周縁部に貼合したことと、アノード側ガスケット６をアノード触媒層３の周縁部に貼合したことが確認できた。これに加え、カソード触媒層２及びアノード触媒層３に、皺が生成されていないことが確認された。 Moreover, in Example 1, when the manufactured membrane electrode assembly 9 was observed, the cathode catalyst layer 2 and the cathode side gasket 5, and the anode catalyst layer 3 and the anode side gasket 6 did not overlap each other. With positional accuracy, it was confirmed that the cathode-side gasket 5 was bonded to the peripheral edge of the cathode catalyst layer 2 and that the anode-side gasket 6 was bonded to the peripheral edge of the anode catalyst layer 3. In addition, it was confirmed that no soot was generated in the cathode catalyst layer 2 and the anode catalyst layer 3.

（実施例２）
まず、実施例１と同様の手順により、触媒層被覆膜４を形成した。
そして、形成した触媒層被覆膜４を、２８［℃］、５０［％Ｒ．Ｈ．］に調整された部屋に１日静置させて、触媒層被覆膜４を膨潤させた。
続いて、同じ環境下で、触媒層被覆膜４を膨潤させた状態を維持するために、触媒層被覆膜４を吸着テーブル上に固定した。
次に、吸着テーブル上に固定した触媒層被覆膜４に、カソード側ガスケット５として、開口部のサイズがカソード触媒層２のサイズと同じサイズとなるように枠状にカットした厚さ［１７５ｕｍ］のＰＥＮフィルムを、２３［℃］、５０［％Ｒ．Ｈ．］の大気中で貼合した。 (Example 2)
First, the catalyst layer coating film 4 was formed by the same procedure as in Example 1.
And the formed catalyst layer coating film 4 is 28 [° C.], 50 [% R.D. H. The catalyst layer coating film 4 was swollen by allowing it to stand for one day in a room adjusted to the above.
Subsequently, in order to maintain the swollen state of the catalyst layer coating film 4 under the same environment, the catalyst layer coating film 4 was fixed on the adsorption table.
Next, the thickness of the catalyst layer coating film 4 fixed on the adsorption table is cut into a frame shape so that the size of the opening is the same as the size of the cathode catalyst layer 2 as the cathode side gasket 5 [175 um. ] PEN film, 23 [° C.], 50 [% R.D. H. ] In the atmosphere.

続いて、カソード側ガス拡散層７として、ＭＰＬ処理カーボンペーパー（東レ社製）を、カソード触媒層２の上に、２３［℃］、５０［％Ｒ．Ｈ．］の大気中で貼合した。
次に、触媒層被覆膜４を上下反転させ、カソード側ガスケット５及びカソード側ガス拡散層７が貼合されている面が吸着テーブルと接するように固定した後、アノード側ガスケット６及びアノード側ガス拡散層８を、カソード側ガスケット５及びカソード側ガス拡散層７と同様に貼合した。 Subsequently, MPL-treated carbon paper (manufactured by Toray Industries, Inc.) was used as the cathode-side gas diffusion layer 7 on the cathode catalyst layer 2 at 23 [° C.] and 50 [% R.D. H. ] In the atmosphere.
Next, the catalyst layer coating film 4 is turned upside down and fixed so that the surface on which the cathode side gasket 5 and the cathode side gas diffusion layer 7 are bonded contacts the adsorption table, and then the anode side gasket 6 and the anode side The gas diffusion layer 8 was bonded in the same manner as the cathode side gasket 5 and the cathode side gas diffusion layer 7.

実施例２では、ガスケット（カソード側ガスケット５及びアノード側ガスケット６）を貼合する前後において、電極触媒層（カソード触媒層２とアノード触媒層３）の、［（ガスケット貼合後の電極触媒層の長さ−ガスケット貼合前の電極触媒層の長さ）×１００／（ガスケット貼合前の電極触媒層の長さ）］で表される寸法変化率の値は、カソード触媒層２及びアノード触媒層３で、共に０．２［％］以下であった。 In Example 2, before and after the gaskets (cathode side gasket 5 and anode side gasket 6) were bonded, the electrode catalyst layers (cathode catalyst layer 2 and anode catalyst layer 3) [[electrode catalyst layer after gasket bonding] Length-length of electrode catalyst layer before gasket bonding) × 100 / (length of electrode catalyst layer before gasket bonding)]] is the value of the dimensional change rate expressed by cathode catalyst layer 2 and anode In the catalyst layer 3, both were 0.2 [%] or less.

また、実施例２では、製造された膜電極接合体９を観察したところ、カソード触媒層２とカソード側ガスケット５、及びアノード触媒層３とアノード側ガスケット６が重なり合うことはなく、また、所定の位置精度で、カソード側ガスケット５をカソード触媒層２の周縁部に貼合したことと、アノード側ガスケット６をアノード触媒層３の周縁部に貼合したことが確認できた。これに加え、カソード触媒層２及びアノード触媒層３に、皺が生成されていないことが確認された。 Moreover, in Example 2, when the manufactured membrane electrode assembly 9 was observed, the cathode catalyst layer 2 and the cathode side gasket 5, and the anode catalyst layer 3 and the anode side gasket 6 did not overlap each other. With positional accuracy, it was confirmed that the cathode-side gasket 5 was bonded to the peripheral edge of the cathode catalyst layer 2 and that the anode-side gasket 6 was bonded to the peripheral edge of the anode catalyst layer 3. In addition, it was confirmed that no soot was generated in the cathode catalyst layer 2 and the anode catalyst layer 3.

（比較例）
まず、実施例１及び２と同様の手順により、触媒層被覆膜４を形成した。
そして、形成した触媒層被覆膜４を、２３［℃］、５０［％Ｒ．Ｈ．］に調整された部屋に１日静置させて、触媒層被覆膜４を膨潤させた。
続いて、同じ環境下で、触媒層被覆膜４を膨潤させた状態を維持するために、触媒層被覆膜４を吸着テーブル上に固定した。
次に、吸着テーブル上に固定した触媒層被覆膜４に、カソード側ガスケット５として、開口部のサイズがカソード触媒層２のサイズと同じサイズとなるように枠状にカットした厚さ［１７５ｕｍ］のＰＥＮフィルムを、３０［℃］、７０［％Ｒ．Ｈ．］の大気中で貼合した。 (Comparative example)
First, the catalyst layer coating film 4 was formed by the same procedure as in Examples 1 and 2.
And the formed catalyst layer coating film 4 is 23 [° C.], 50 [% R.D. H. The catalyst layer coating film 4 was swollen by allowing it to stand for one day in a room adjusted to the above.
Subsequently, in order to maintain the swollen state of the catalyst layer coating film 4 under the same environment, the catalyst layer coating film 4 was fixed on the adsorption table.
Next, the thickness of the catalyst layer coating film 4 fixed on the adsorption table is cut into a frame shape so that the size of the opening is the same as the size of the cathode catalyst layer 2 as the cathode side gasket 5 [175 um ] PEN film of 30 [° C.], 70 [% R.V. H. ] In the atmosphere.

続いて、カソード側ガス拡散層７として、ＭＰＬ処理カーボンペーパー（東レ社製）を、カソード触媒層２の上に、３０［℃］、７０［％Ｒ．Ｈ．］の大気中で貼合した。
次に、触媒層被覆膜４を上下反転させ、カソード側ガスケット５及びカソード側ガス拡散層７が貼合されている面が吸着テーブルと接するように固定した後、アノード側ガスケット６及びアノード側ガス拡散層８を、カソード側ガスケット５及びカソード側ガス拡散層７と同様に貼合した。 Subsequently, as the cathode-side gas diffusion layer 7, MPL-treated carbon paper (manufactured by Toray Industries, Inc.) was placed on the cathode catalyst layer 2 at 30 [° C.] and 70 [% R.D. H. ] In the atmosphere.
Next, the catalyst layer coating film 4 is turned upside down and fixed so that the surface on which the cathode side gasket 5 and the cathode side gas diffusion layer 7 are bonded contacts the adsorption table, and then the anode side gasket 6 and the anode side The gas diffusion layer 8 was bonded in the same manner as the cathode side gasket 5 and the cathode side gas diffusion layer 7.

比較例では、製造された膜電極接合体９を観察したところ、触媒層被覆膜４が膨潤したことに伴い、上述した実施例１及び２と異なり、カソード触媒層２及びアノード触媒層３の寸法が大きくなっていた。
このため、カソード触媒層２とカソード側ガスケット５、及びアノード触媒層３とアノード側ガスケット６が、一部重なり合った。 In the comparative example, when the produced membrane electrode assembly 9 was observed, the cathode catalyst layer 2 and the anode catalyst layer 3 were different from the above-described Examples 1 and 2 because the catalyst layer coating film 4 was swollen. The dimensions were large.
For this reason, the cathode catalyst layer 2 and the cathode side gasket 5 and the anode catalyst layer 3 and the anode side gasket 6 partially overlap each other.

また、カソード側ガス拡散層７及びアノード側ガス拡散層８の貼合時に、カソード触媒層２及びアノード触媒層３に皺が生成され、良好な状態の膜電極接合体９が製造されなかったことが確認された。 In addition, when the cathode side gas diffusion layer 7 and the anode side gas diffusion layer 8 were bonded, soot was generated in the cathode catalyst layer 2 and the anode catalyst layer 3, and the membrane electrode assembly 9 in a good state was not manufactured. Was confirmed.

本発明は、固体高分子形燃料電池、特に、燃料電池自動車や家庭用燃料電池等における、固体高分子形燃料電池単セルやスタックに対し、好適に活用することが可能である。 INDUSTRIAL APPLICABILITY The present invention can be suitably used for a polymer electrolyte fuel cell, particularly a polymer electrolyte fuel cell single cell or stack in a fuel cell automobile, a household fuel cell, or the like.

１電解質膜
２カソード触媒層
３アノード触媒層
４触媒層被覆膜
５カソード側ガスケット
６アノード側ガスケット
７カソード側ガス拡散層
８アノード側ガス拡散層
９膜電極接合体 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Electrolyte membrane 2 Cathode catalyst layer 3 Anode catalyst layer 4 Catalyst layer coating membrane 5 Cathode side gasket 6 Anode side gasket 7 Cathode side gas diffusion layer 8 Anode side gas diffusion layer 9 Membrane electrode assembly

Claims

A catalyst layer covering film having an electrolyte membrane and an electrode catalyst layer formed on the surface of the electrolyte membrane;
A gasket formed in a frame shape on the periphery of the electrode catalyst layer;
A gas diffusion layer formed on a surface opposite to the surface facing the electrolyte membrane in the electrode catalyst layer, and a method for producing a membrane electrode assembly for a polymer electrolyte fuel cell comprising:
A catalyst layer coating film wetting step in which the catalyst layer coating film is left in a high temperature and high humidity environment for a predetermined time or more to be in a wet state;
In a state where the wet state of the catalyst layer coating film by the catalyst layer coating film wetting step is maintained, a gasket bonding step of bonding the gasket to a peripheral portion of the electrode catalyst layer;
A gas diffusion layer bonding step that is a subsequent step of the gasket bonding step and bonds the gas diffusion layer to the electrode catalyst layer,
The high temperature and high humidity environment is used in a temperature higher than the temperature used in the gasket bonding step and the gas diffusion layer bonding step, and in the gasket bonding step and the gas diffusion layer bonding step. In an environment with higher humidity than
The method for producing a membrane electrode assembly for a polymer electrolyte fuel cell, wherein the gas diffusion layer bonding step is performed in an atmosphere having a lower temperature and humidity than the catalyst layer coating membrane wetting step.

The method for manufacturing a membrane electrode assembly for a polymer electrolyte fuel cell according to claim 1, wherein the gasket is a resin film having a frame shape.