JP6036648B2 - 希土類磁石の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、熱間塑性加工によって配向磁石となっている希土類磁石の製造方法に関するものである。

ランタノイド等の希土類元素を用いた希土類磁石は永久磁石とも称され、その用途は、ハードディスクやMRIを構成するモータのほか、ハイブリッド車や電気自動車等の駆動用モータなどに用いられている。

この希土類磁石の磁石性能の指標として残留磁化（残留磁束密度）と保磁力を挙げることができるが、モータの小型化や高電流密度化による発熱量の増大に対し、使用される希土類磁石にも耐熱性に対する要求は一層高まっており、高温使用下で磁石の磁気特性を如何に保持できるかが当該技術分野での重要な研究課題の一つとなっている。

希土類磁石の製造方法の一例を概説すると、たとえばNd-Fe-B系の金属溶湯を急冷凝固して得られた微粉末を加圧成形しながら成形体とし、この成形体に磁気的異方性を付与するべく熱間塑性加工を施して希土類磁石（配向磁石）を製造する方法が一般に適用されている。

上記熱間塑性加工は、塑性加工型を構成する側面型と下面型、側面型内で摺動自在な上面可動型（パンチ、ポンチとも言う）から構成されるキャビティに成形体を配し、加熱しながら上面型でたとえば１秒程度かそれ以下の短時間押圧し、所定の加工率となるまで押圧する据え込み加工が一般に適用されている。この熱間塑性加工によって成形体に磁気的異方性を付与できる一方で、据え込み加工の際に上面型による押圧によって成形体が側方に変形しようとした際に、成形体が上面可動型と下面型から該変形の方向と逆向きのせん断摩擦力を受けることが知られている。このことを図１６を参照して詳細に説明する。

図１６ａは据え込み加工前の上面型と下面型で挟まれた成形体の解析モデルを示しており（モデルは、コンピュータにて有限要素解析を実行するに当たり、成形体を多数の要素セルの集合体としたもの）、図１６ｂは加工率50%の据え込み加工後の解析モデルの変形の状態を示している。なお、図示する解析モデルは、成形体の左右で解析結果が同じになることから右側断面のみをモデル化したものである。

図１６ａで示すように上面可動型にて成形体を押圧すると、図１６ｂで示すように何等の拘束も受けていない成形体の自由端面が側方へ変形する。この側方への変形の際に、成形体の上面と下面はそれぞれ、上面可動型と下面型から側方への変形方向とは逆方向のせん断摩擦力を受ける。その結果、成形体の中心領域はその周囲の領域に比して塑性変形が進行して高歪み領域となり、これに起因して結晶組織の配向乱れが生じ、残留磁化の低下を齎すとともに、材料歩留まりの悪化による製造コスト増といった課題に繋がる。

ここで、特許文献１には、鍛造合金をカプセルに挿入し、高温で型鍛造をおこなって磁気的異方性を付与する希土類磁石の製造方法において、熱間鍛造を２種類以上の型を使用して多段階でおこなう方法が開示されている。この製造方法を適用することにより、熱間鍛造時に磁石が割れるといった課題を解消することはできるものの、上記する課題、すなわち、成形体の中心領域がその周囲の領域に比して塑性変形が進行して高歪み領域となり、これに起因して結晶組織の配向乱れが生じ、残留磁化の低下を齎すとともに、材料歩留まりの悪化による製造コスト増に繋がるといった課題を解消するには至らない。

特開平４−１３４８０４号公報

本発明は上記する問題に鑑みてなされたものであり、成形体に据え込み加工である熱間塑性加工を施して配向磁石である希土類磁石を製造するに当たり、成形体の側方変形の際に塑性加工型を構成する上面可動型や下面型から作用するせん断摩擦力による結晶組織の配向乱れが解消され、高い配向度に起因した残留磁化の高い希土類磁石を高い製品歩留りの下で製造することのできる希土類磁石の製造方法を提供することを目的とする。

前記目的を達成すべく、本発明による希土類磁石の製造方法は、希土類磁石材料となる粉末を加圧成形して、柱状の成形体を製造する第１のステップ、前記成形体が収容されるキャビティを備えた塑性加工型を用意し、前記キャビティに成形体を収容し、成形体を押圧しながら異方性を与える熱間塑性加工を施して配向磁石である希土類磁石を製造する第２のステップからなり、前記第２のステップは異種構造の第１、第２の塑性加工型を使用してさらに２つのステップから構成されており、最初のステップＡでは、ここで使用される第１の塑性加工型が、少なくとも３つの側面から構成される第１の側面型と、第１の下面型と、第１の側面型内を上下方向に摺動する第１の上面可動型と、第１の側面型内に配設されて該第１の側面型とともに成形体が収容されるキャビティを形成する第１の縦型とから構成され、第１の上面可動型と第１の側面型の少なくとも１つの側面においてはいずれもキャビティに対向する面がテーパー面となっており、少なくとも第１の縦型と第１の側面型の残りの側面はいずれも、キャビティに対向する面が平坦面となっており、上面可動型を摺動させて所定の第１の加工率になるまで成形体を押圧し、成形体の少なくとも一つの側面と上面をテーパー面に成形して配向磁石前駆体を製造するものであり、次のステップＢでは、ここで使用される第２の塑性加工型が、少なくとも３つの側面から構成される第２の側面型と、第２の下面型と、第２の側面型内を上下方向に摺動する第２の上面可動型と、第２の側面型内に配設されて該第２の側面型とともに配向磁石前駆体が収容されるキャビティを形成する第２の縦型とから構成され、第２の縦型と第２の側面型と第２の上面可動型と第２の下面型はいずれも、キャビティに対向する面が平坦面となっており、第２の上面可動型を摺動させて所定の第２の加工率になるまで配向磁石前駆体を押圧して配向磁石を製造するものである。

本発明の希土類磁石の製造方法は、据え込み加工に際して上面可動型による一度の押圧によって所望の加工率まで熱間塑性加工を実行することに代わり、所望の加工率に達する前に複数の段階に分けて熱間塑性加工を実行する、閉塞鍛造方法である。そして、最初のステップ（ステップＡ）において、少なくとも第１の側面型の一部と第１の上面可動型がテーパー面を備えた第１の塑性加工型を使用して成形体の少なくとも一つの側面と上面をいずれもテーパー面に成形し、所定の第１の加工率になるまで成形体を押圧して配向磁石前駆体を製造する。このことによって、塑性加工型から作用するせん断摩擦力を低減することができ、かつ第１の縦型にて成形体の側方変形を抑制することで、磁化容易方向へ歪みが導入されるように成形体の端部を変形させることができる。第１の側面型の少なくとも１つの側面と第１の上面可動型の備えたテーパー面で成形体を押圧することでせん断摩擦力が低減する結果、据え込み加工の際に成形体が流れ易くなる。そして、成形体が所定の加工率（磁気的異方性化に必要な加工率）に達する前に第１の縦型にて成形体を側面から拘束した状態で第１の上面可動型と第１の下面型で挟むようにして成形体を押圧することで、成形体の端部の配向が矯正される。

なお、第１の側面型内に第１の縦型を配設することにより、成形体が収容されるキャビティが自動的に形成されることに加えて、第１の縦型の配設位置によって、ステップＡにおける加工率の調整が可能となる。

そして、次のステップＢでは、テーパー面を有していない、すなわち平坦面のみを有する第２の側面型と第２の下面型と第２の上面可動型と第２の縦型とからなる別途の第２の塑性加工型を使用することにより、第２の縦型と第２の上面可動型の平坦面にて配向磁石前駆体に形成されたテーパー面のテーパー先端から順次押圧して変形させることができる。そのため、配向磁石前駆体の端部を集中的に配向させることができ、結果として、結晶組織の配向乱れが生じない、もしくは配向乱れが少ない配向磁石である希土類磁石を製造することができる。

なお、第２の側面型内に第２の縦型を配設することによっても、配向磁石前駆体が収容されるキャビティが自動的に形成されることに加えて、第２の縦型の配設位置によって、ステップＢにおける加工率の調整が可能となる。

ステップＡで使用される第１の塑性加工型に関し、少なくとも３つの側面から構成される第１の側面型の少なくとも１つの側面および第１の上面可動型が、それらのキャビティに対向する面、より詳細には成形体が収容されるキャビティに対向する面がテーパー面（傾斜面）であり、その他の型の面、すなわち、第１の側面型の残りの側面や第１の縦型それぞれのキャビティに対向する面が平坦面となっている。これに対し、ステップＢで使用される第２の塑性加工型では、第２の側面型の全ての側面（少なくとも３つの側面）、第２の下面型、第２の上面可動型、第２の縦型それぞれのキャビティに対向する面は全て平坦面となっている。

ここで、第１の塑性加工型を構成する少なくとも３つの側面（平面視コの字状を構成する３つの側面、もしくは平面視矩形状を構成する４つの側面から）のうち、第１の縦型と対向しない１組の２つの左右の側面がテーパー面を備えている実施の形態であってもよい。

また、第１の下面型の前記キャビティに対向する面がテーパー面となっている実施の形態であってもよい。

また、第１の下面型が第１の側面型内を上下方向に摺動自在となっており、ステップＡでは、第１の上面可動型が下方に摺動し、第１の下面型が上方に摺動して成形体を押圧し、第２の下面型が第２の側面型内を上下方向に摺動自在となっており、ステップＢでは、第２の上面可動型が下方に摺動し、第２の下面型が上方に摺動して配向磁石前駆体を押圧する実施の形態であってもよい。

ステップＡでは、所定の第１の加工率（たとえば40%程度）になるまで据え込み加工をおこなって配向磁石前駆体を製造し、ステップＢでは、歪みの導入が難しい配向磁石前駆体の端部を効果的に押圧しながら、所定の第２の加工率（たとえば60%程度）になるまで据え込み加工をおこなって配向磁石を製造する。

なお、本発明者等によれば、第１の塑性加工型における第１の側面型のテーパー面の角度と第１の上面可動型のテーパー面の角度がともに12度以上の範囲にある場合に、高い製品歩留りを実現できることが特定されている。したがって、第１の塑性加工型における第１の側面型と第１の上面可動型それぞれのテーパー面の角度をともに12〜20度程度に設定するのがよい。なお、第１の下面型もテーパー面を具備する場合は、このテーパー面の角度も12〜20度程度に設定するのがよい。

ここで、本発明の製造方法が製造対象とする希土類磁石には、組織を構成する主相（結晶）の粒径が200nm以下程度のナノ結晶磁石は勿論のこと、粒径が300nm以上のもの、さらには粒径が1μm以上の焼結磁石や樹脂バインダーで結晶粒が結合されたボンド磁石などが包含される。

第１のステップでは、液体急冷にて微細な結晶粒である急冷薄帯（急冷リボン）を製作し、これを粗粉砕等して希土類磁石用の磁粉を製作し、この磁粉をたとえばダイス内に充填してパンチで加圧しながら焼結してバルク化を図ることで等方性の成形体が得られる。

この成形体は、たとえばナノ結晶組織のRE-Fe-B系の主相（RE:Nd、Prの少なくとも一種で、より具体的にはNd、Pr、Nd-Prのいずれか一種もしくは二種以上）と、該主相の周りにあるRE-X合金（X:金属元素）の粒界相からなる金属組織を有している。

以上の説明から理解できるように、本発明の希土類磁石の製造方法によれば、成形体を塑性加工型に収容して熱間塑性加工をおこなうに当たり、この熱間塑性加工を異種構造の第１、第２の塑性加工型を使用してなる２つのステップから実行し、最初のステップＡにおいては、テーパー面を有する第１の塑性加工型を使用して成形体を塑性加工して配向磁石前駆体を製造し、次のステップＢにおいては、キャビティに対向する面が平坦面のみからなる第２の塑性加工型を使用して配向磁石前駆体を塑性加工して配向磁石を製造するものである。この製造方法により、成形体の側方変形の際に第１の塑性加工型から受けるせん断摩擦力を低減してこれに起因した結晶組織の配向乱れを解消することができ、第２の塑性加工型では配向磁石前駆体の端部を集中的に配向させながら配向磁石である希土類磁石を製造することができる。その結果、高い配向度に起因した残留磁化の高い希土類磁石を、高い製品歩留まりの下で製造することが可能となる。

（ａ）、（ｂ）の順で本発明の希土類磁石の製造方法の第１のステップを説明した模式図である。 第１のステップで製造された成形体のミクロ構造を説明した図である。 製造方法の第２のステップのステップＡで使用する第１の塑性加工型の実施の形態１を説明した模式図である。 製造方法の第２のステップのステップＢで使用する第２の塑性加工型の実施の形態１を説明した模式図である。 製造方法の第２のステップのステップＡで使用する第１の塑性加工型の実施の形態２を説明した模式図である。 製造方法の第２のステップのステップＢで使用する第２の塑性加工型の実施の形態２を説明した模式図である。 第２のステップのステップＡにおいて、加工前の塑性加工型と成形体を示した図であって、（ａ）は横断面図であり、（ｂ）は縦断面図である。 第２のステップのステップＡにおいて、加工後の塑性加工型と配向磁石前駆体を示した図であって、（ａ）は横断面図であり、（ｂ）は縦断面図である。 第２のステップのステップＢにおいて、加工前の塑性加工型と配向磁石前駆体を示した図であって、（ａ）は横断面図であり、（ｂ）は縦断面図である。 第２のステップのステップＢにおいて、加工後の塑性加工型と配向磁石を示した図であって、（ａ）は横断面図であり、（ｂ）は縦断面図である。 製造された本発明の配向磁石（希土類磁石）のミクロ構造を説明した図である。 側面型の側面と上面可動型と下面型のテーパー角度と製品歩留りに関する実験結果を示した図である。 比較例として、テーパーを具備しない塑性加工型を使用して、加工率40%、加工率60%の順で据え込み加工をおこなった際のそれぞれの加工後の歪み分布（解析結果）と、実施例として、側面型の１つの側面と上面可動型が15度のテーパー面を備えた塑性加工型を使用して、ステップＡで加工率40%、ステップＢで加工率60%で据え込み加工をおこなった際のそれぞれの加工後の歪み分布（解析結果）を示した図である。 比較例における磁粉の状態を観察した写真図と結晶粒の状態を模擬した図である。 実施例のステップＡ，ステップＢにおける結晶粒の状態を模擬した図である。 （ａ）は従来の据え込み加工による熱間塑性加工法において、加工前のパンチと下型で挟まれた成形体の解析モデルを示した図であり、（ｂ）は加工率50%の据え込み加工後の解析モデルの変形の状態と歪み分布（解析結果）を示した図である。

以下、図面を参照して本発明の希土類磁石の製造方法の実施の形態を説明する。なお、図示する製造方法が製造対象とする配向磁石はナノ結晶磁石（粒径が300nm程度かそれ以下）からなる場合を説明したものであるが、本発明の製造方法が対象とする配向磁石はナノ結晶磁石に限定されるものではなく、粒径が300nm以上のものや、1μm以上の焼結磁石、さらには樹脂バインダーで結晶粒がバインドされたボンド磁石などを包含するものである。また、図示する第１、第２の塑性加工型はいずれも４つの側面を有しているが、ともに３つの側面を有した平面視コの字状の形態であってもよい。

（希土類磁石の製造方法の実施の形態）
図１ａ、ｂはその順で本発明の希土類磁石の製造方法の第１のステップを説明した模式図であり、図２は第１のステップで製造された成形体のミクロ構造を説明した図である。また、図３，５はそれぞれ、第２のステップのステップＡで使用する第１の塑性加工型の実施の形態１、実施の形態２を説明した模式図であり、図４，６はそれぞれ、第２のステップのステップＢで使用する第２の塑性加工型の実施の形態１、実施の形態２を説明した模式図である。また、図７は第２のステップのステップＡにおいて、加工前の塑性加工型と成形体を示した図であって、図７ａは横断面図、図７ｂは縦断面図であり、図８は第２のステップのステップＡにおいて、加工後の塑性加工型と配向磁石前駆体を示した図であって、図８ａは横断面図であり、図８ｂは縦断面図である。さらに、図９は第２のステップのステップＢにおいて、加工前の塑性加工型と配向磁石前駆体を示した図であって、図９ａは横断面図、図９ｂは縦断面図であり、図１０は第２のステップのステップＢにおいて、加工後の塑性加工型と配向磁石を示した図であって、図１０ａは横断面図、図１０ｂは縦断面図である。

図１ａで示すように、たとえば50kPa以下に減圧したArガス雰囲気の不図示の炉中で、単ロールによるメルトスピニング法により、合金インゴットを高周波溶解し、希土類磁石を与える組成の溶湯を銅ロールＲに噴射して急冷薄帯Ｂ（急冷リボン）を製作し、これを粗粉砕する。

粗粉砕された急冷薄帯のうち、最大寸法が200nm程度かそれ以下の寸法の急冷薄帯Ｂを選別し、これを図１ｂで示すように超硬ダイスＤとこの中空内を摺動する超硬パンチＰで画成されたキャビティ内に充填する。そして、超硬パンチＰで加圧しながら（Ｘ方向）加圧方向に電流を流して通電加熱することにより、ナノ結晶組織のNd-Fe-B系の主相（50nm〜200nm程度の結晶粒径）と、主相の周りにあるNd-X合金（X:金属元素）の粒界相からなる柱状の成形体Ｓを製作する（第１のステップ）。

ここで、粒界相を構成するNd-X合金は、Ndと、Co、Fe、Ga等のうちの少なくとも１種以上の合金からなり、たとえば、Nd-Co、Nd-Fe、Nd-Ga、Nd-Co-Fe、Nd-Co-Fe-Gaのうちのいずれか一種、もしくはこれらの二種以上が混在したものであって、Ndリッチな状態となっている。

図２で示すように、成形体Ｓはナノ結晶粒ＭＰ（主相）間を粒界相ＢＰが充満する等方性の結晶組織を呈している。

第１のステップで柱状の成形体Ｓが製造されたら、第２のステップでは、成形体Ｓを押圧しながら異方性を与える熱間塑性加工を施して配向磁石である希土類磁石を製造する。ここで、第２のステップで実施される熱間塑性加工は２段階の据え込み加工で実施する。以下、まず、図３を参照して最初の据え込み加工（ステップＡ）で使用される第１の塑性加工型１０（実施の形態１）を説明し、次いで図４を参照して次の据え込み加工（ステップＢ）で使用される第２の塑性加工型２０（実施の形態１）を説明する。また、図５，６を参照して、他の実施の形態の第１の塑性加工型１０Ａ，第２の塑性加工型２０Ａを説明する。そして、実施の形態１にかかる第１の塑性加工型１０、第２の塑性加工型２０を使用してなる各ステップＡ，Ｂにおける塑性加工の具体的内容について説明する。

まず、図３を参照して第２のステップのステップＡで使用する第１の塑性加工型１０の構成を説明する。図示する塑性加工型１０は、４つの側面から構成され、そのうちの１つの側面１’がテーパー面１ａを備えた側面である第１の側面型１と、第１の側面型１に固定された第１の下面型２と、第１の側面型１内を上下方向（Ｙ方向）に摺動する第１の上面可動型３と、第１の側面型１内に配設されて成形体Ｓが収容されるキャビティＣａを形成する第１の縦型４とから構成されている。なお、図示例では、第１の上面可動型３を摺動するモータやピストン機構などのアクチュエータの図示を省略している。

第１の上面可動型３と第１の側面型１の１つの側面１’においてはいずれも、キャビティＣａに対向する面がテーパー面３ａ，１ａとなっており、第１の縦型４と第１の側面型１の残りの３つの側面と第１の下面型２はいずれも、キャビティＣａに対向する面が平坦面となっている。

第１の上面可動型３のテーパー面３ａの角度θ１と、第１の側面型１の１つの側面１’のテーパー面１ａの角度θ２は、後述する検証結果より、12度以上の範囲が高い製品歩留りを実現できる観点から好ましいことが特定されている。

第１の側面型１内における第１の縦型４の配設位置を調整することにより、ステップＡで第１の上面可動型３を摺動させて成形体を加圧した際の加工率を調整することができる。なお、「加工率」とは、高さh1のワークを高さ方向で潰して高さh2のワークを成形した際に、(1−h2/h1)×100(%)で表すことができる。

次に、図４を参照して第２のステップのステップＢで使用する第２の塑性加工型２０の構成を説明する。図示する塑性加工型２０は、４つの側面から構成された第２の側面型１Ａと、第２の側面型１Ａに固定された第２の下面型２Ａと、第２の側面型１Ａ内を上下方向に摺動する第２の上面可動型３Ａと、第２の側面型１Ａ内に配設されて配向磁石前駆体が収容されるキャビティＣａを形成する第２の縦型４Ａとから構成されている。なお、図示する第２の塑性加工型２０においても、第２の上面可動型３Ａを摺動するアクチュエータの図示を省略している。

第２の縦型４Ａと第２の側面型１Ａと第２の上面可動型３Ａと第２の下面型２Ａはいずれも、キャビティＣａに対向する面が平坦面となっている。

次に、図５を参照して、第２のステップのステップＡで使用する他の実施の形態の第１の塑性加工型１０Ａの構成を説明する。図示する塑性加工型１０Ａは、４つの側面のうち、第１の縦型４Ｂと対向しない左右２つの側面１’がテーパー面１ａを備えた側面である第１の側面型１Ｂと、第１の側面型１Ｂ内を上下方向（Ｙ方向）に摺動するとともに、キャビティＣａに対向する面がテーパー面３ａである第１の上面可動型３Ｂと、第１の側面型１Ｂ内を上下方向に摺動する（Ｙ方向）とともに、キャビティＣａに対向する面がテーパー面２ａである第１の下型面２Ｂと、第１の側面型１Ｂ内に配設されて成形体Ｓが収容されるキャビティＣａを形成する第１の縦型４Ｂとから構成されている。ここで、第１の下型面２Ｂのテーパー面２ａの角度θ１も12度以上の範囲が好ましい。なお、図示例では、第１の上面可動型３Ｂ、第１の下面型２Ｂを摺動するモータやピストン機構などのアクチュエータの図示を省略している。

第１の塑性加工型１０Ａを使用する場合は、第１の上面可動型３Ｂを下方に、第１の下面型２Ｂを上方にそれぞれ摺動させて成形体の押圧を上下から実行する。

次に、図６を参照して、第２のステップのステップＢで使用する他の実施の形態の第２の塑性加工型２０Ａの構成を説明する。図示する塑性加工型２０Ａは、４つの側面から構成された第２の側面型１Ａと、第２の側面型１Ａ内を上下方向（Ｙ方向）に摺動する第２の下面型２Ｃと、第２の側面型１Ａ内を上下方向に摺動する第２の上面可動型３Ａと、第２の側面型１Ａ内に配設されて配向磁石前駆体が収容されるキャビティＣａを形成する第２の縦型４Ａとから構成されている。なお、図示する第２の塑性加工型２０Ａにおいても、第２の上面可動型３Ａ、第２の下面型２Ｃをそれぞれ摺動するアクチュエータの図示を省略している。

第２の塑性加工型２０Ａを使用する場合は、第２の上面可動型３Ａを下方に、第２の下面型２Ｃを上方にそれぞれ摺動させて配向磁石前駆体の押圧を上下から実行する。

次に、図７〜１０を参照して、第２のステップにおけるステップＡ，ステップＢによる成形体から配向磁石を成形するまでの製造内容を説明する。なお、ここでは、図３，４で示す第１の塑性加工型１０、第２の塑性加工型２０を使用することとする。

図７ａ，ｂで示すように、ステップＡにおいて、まず第１の塑性加工型１０のキャビティＣａ内に成形体Ｓを収容する。この初期段階では、成形体Ｓは２つのテーパー面１ａ，３ａをはじめとして、他の平坦面から何らの拘束も受けない無拘束状態である。

次に、図８ａ，ｂで示すように、第１の縦型４の位置を固定した状態で、第１の上面可動型３を下方に摺動することにより（Ｙ１方向）、成形体Ｓは塑性流動して変形しながらも、第１の縦型４によって側方への変形が抑制された状態で加圧され、上面と１つの側面にテーパー面を備えた配向磁石前駆体Ｓ’が成形される。

このステップＡでは、第１の側面型１の一部と第１の上面可動型３がテーパー面１ａ，３ａを備えた第１の塑性加工型１０を使用することで、成形体Ｓの一つの側面と上面にテーパー面を成形し、所定の第１の加工率（たとえば60%程度）になるまで押圧して配向磁石前駆体Ｓ’が製造される。このことによって、塑性加工型１０から作用するせん断摩擦力を低減することができ、かつ第１の縦型４にて成形体Ｓの側方変形を抑制することで、磁化容易方向へ歪みが導入されるように成形体Ｓの端部を変形させることができる。第１の側面型１の１つの側面１’と第１の上面可動型３の備えたテーパー面１ａ，３ａで成形体を押圧することによってせん断摩擦力が低減し、結果として、据え込み加工の際に成形体Ｓが流れ易くなる。そして、成形体Ｓが所定の加工率（磁気的異方性化に必要な加工率）に達する前に第１の縦型４にて成形体を側面から拘束した状態で第１の上面可動型３と第１の下面型２で挟むようにして成形体Ｓを押圧することで、成形体の端部の配向が矯正されて配向磁石前駆体Ｓ’が製造される。

次に、図９ａ、ｂで示すように、ステップＢにおいて、第２の塑性加工型２０のキャビティＣａ内に配向磁石前駆体Ｓ’を収容する。この初期段階においても、配向磁石前駆体Ｓ’はいずれの型の平坦面から何らの拘束も受けない無拘束状態である。

次に、図１０ａ，ｂで示すように、第２の縦型４Ａの位置を固定した状態で、第２の上面可動型３Ａを下方に摺動することにより（Ｙ１方向）、配向磁石前駆体Ｓ’は塑性流動して変形しながらも、第２の縦型４Ａによって側方への変形が抑制された状態で加圧され、全ての面が平坦面からなる立方体形状の配向磁石Ｃが成形される。

このステップＢでは、キャビティＣａに対向する面が平坦面のみを有する第２の塑性加工型２０を使用することで、第２の縦型４Ａと第２の上面可動型３Ａの平坦面にて配向磁石前駆体Ｓ’に形成されたテーパー面のテーパー先端から順次押圧して変形させることができる。その結果、配向磁石前駆体Ｓ’の端部を集中的に配向させることができ、結晶組織の配向乱れが生じない、もしくは配向乱れが少ない配向磁石Ｃである希土類磁石を製造することができる。

ステップＡ，Ｂの２段階の熱間塑性加工によって製造された配向磁石Ｃは、図１１で示すようにナノ結晶粒ＭＰが扁平形状をなし、異方軸とほぼ平行な界面は湾曲したり屈曲していて、磁気的異方性に優れた配向磁石Ｃとなっている。

なお、第２のステップにて製造された配向磁石に対し、Nd-Cu合金、Nd-Al合金、Pr-Cu合金、Pr-Al合金等の改質合金を粒界拡散し、保磁力が一層高められた希土類磁石としてもよい。Nd-Cu合金の共晶点は520℃程度、Pr-Cu合金の共晶点は480℃程度、Nd-Al合金の共晶点は640℃程度、Pr-Al合金の共晶点は650℃程度であり、いずれもナノ結晶磁石を構成する結晶粒の粗大化を齎す700℃〜1000℃を大きく下回っていることから、希土類磁石がナノ結晶磁石の場合に特に好適である。

[側面型の一つの側面と上面可動型のテーパー角度と製品歩留りに関する実験とその結果]
本発明者等は、側面型の１つの側面と上面可動型のテーパー角度と製品歩留りに関する実験をおこなった。この実験では、第２のステップのステップＡの加工率を40%、ステップＢの加工率を80%としたケースと、ステップＡの加工率を60%、ステップＢの加工率を80%としたケースの２ケースにおいて、それぞれのテーパー面の角度θ1及びθ2をともに、3度、6度、9度、12度、15度、20度で変化させた際の製品歩留りを検証したものである。なお、この製品歩留りとは、最終的に得られる配向磁石において、75%以上の加工歪みが配向磁石全体のどの程度の割合で入っているかを示したものである。実験結果を図１２に示す。

同図より、２つのケースともに、テーパー面の角度が12度で変曲点を迎え、それ以上で93%〜95%の高い歩留りでサチュレートしていることが分かる。この実験の結果、側面型の側面と上面可動型のテーパー角度は、12度以上の範囲に規定することとした。なお、以上の解析結果は、上下・左右・前後が対称でも同じなので、1/8対称モデルで解析している。

[据え込み加工後の歪み分布を検証した解析とその結果]
本発明者等は、２段階の据え込み加工にて成形体を加工率80%にて配向磁石を製造するに当たり、テーパー面を具備しない２種類の塑性加工型を使用した場合（比較例）と、図３〜８で説明した最初のステップＡにおいてテーパー面を具備する塑性加工型を使用した場合（実施例）とで、加工率40%のステップＡと次の加工率60%のステップＢにおける歪み分布を検証した。図１３は、上段が比較例のステップＡ，ステップＢの場合の歪み分布を示しており、下段が実施例（テーパー面の角度が15度）のステップＡ，ステップＢの場合の歪み分布を示している。また、図１４は比較例における磁粉の状態を観察した写真図と結晶粒の状態を模擬した図であり、図１５は実施例のステップＡ，ステップＢにおける結晶粒の状態を模擬した図である。

図１３より、比較例では、塑性加工型から受けるせん断摩擦力によって、塑性加工時の材料流れの向きが変わり、成形体の端部に容易磁化方向の歪みが入らず、結果として製品歩留りが低下する。

これに対し、実施例では、ステップＡにおいてテーパー面を有する側面型と上面可動型にて成形体を加工することから、材料が流れ易くなる。さらに、ステップＡで成形された配向磁石前駆体にテーパー面が形成されることで、次のステップＢにおける加工の際に、歪みの入り難い配向磁石前駆体の端部をテーパー先端から逐次加工することにより、せん断摩擦の影響を可及的に少なくしながら、磁化容易方向へ歪みを導入することができる。そのため、製造された配向磁石の製品歩留りを向上させることができる。

一方、図１４には、比較例の配向磁石の端部の結晶粒の状態と、実際にこの方法で製造された比較例の配向磁石の端部の磁粉を撮像した写真図を示している。同図より、配向磁石の端部の磁粉の向きはせん断摩擦力の影響を大きく受けており、配向度が低くなっていることが分かる。

これに対して、図１５には、実施例のステップＡ，Ｂにて製造される配向磁石前駆体、配向磁石それぞれの結晶粒の状態を示している。

同図より、ステップＡではテーパー面によって成形体に作用するせん断摩擦力が低減する結果、製造される配向磁石前駆体の端部の配向乱れが緩和されている。これに加えて、次のステップＢでは、上面可動型の平坦面で配向磁石前駆体のテーパー面の頂部から徐々に加圧することから、上面可動型と配向磁石前駆体との接触面積が低減し、このことによってもせん断摩擦力が低減される。これらの結果、ステップＡ，ステップＢを通して成形体や配向磁石前駆体が塑性加工型から受けるせん断摩擦力が大きく低減され、図示するように端部の配向度が高い配向磁石が製造される。

以上、本発明の実施の形態を図面を用いて詳述してきたが、具体的な構成はこの実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲における設計変更等があっても、それらは本発明に含まれるものである。たとえば、図３では、下面型がテーパー面を具備していないが、図３を上下対称とすることで、下面型もテーパー面を具備する図５のような形態であってもよい。同様に、図示していないが、図３を左右に対称として、第１の縦型が左右にある形態であってもよい。さらに、図３，４の形態を図面の紙面上前後に対称としてもよい。すなわち、図３，４のような形態を単独で使用してもよいし、これを上下、左右、あるいは前後対称にすれば、図３，４の形態は1/2対称モデルを示すものとなり、さらに、対称面を複数組み合わせれば、図３，４の形態は1/4対称モデル、1/8対称モデルの位置付けとなる。

１，１Ｂ…第１の側面型、１ａ…テーパー面、１Ａ…第２の側面型、２，２Ｂ…第１の下面型、２ａ…テーパー面、２Ａ，２Ｃ…第２の下面型、３，３Ｂ…第１の上面可動型、３ａ…テーパー面、３Ａ…第２の上面可動型、４…第１の縦型、４Ａ…第２の縦型、１０，１０Ａ…第１の塑性加工型（塑性加工型）、２０，２０Ａ…第２の塑性加工型（塑性加工型）、Ｒ…銅ロール、Ｂ…急冷薄帯（急冷リボン）、Ｄ…超硬ダイス、Ｐ…超硬パンチ、Ｃａ…キャビティ、Ｓ…成形体、Ｓ’…配向磁石前駆体、Ｃ…配向磁石（希土類磁石）、ＭＰ…主相（ナノ結晶粒、結晶粒、結晶）、ＢＰ…粒界相

Claims (7)

1. 希土類磁石材料となる粉末を加圧成形して、柱状の成形体を製造する第１のステップ、
   前記成形体が収容されるキャビティを備えた塑性加工型を用意し、前記キャビティに成形体を収容し、成形体を押圧しながら異方性を与える熱間塑性加工を施して配向磁石である希土類磁石を製造する第２のステップからなり、
   前記第２のステップは異種構造の第１、第２の塑性加工型を使用してさらに２つのステップから構成されており、
   最初のステップＡでは、ここで使用される第１の塑性加工型が、少なくとも３つの側面から構成される第１の側面型と、第１の下面型と、第１の側面型内を上下方向に摺動する第１の上面可動型と、第１の側面型内に配設されて該第１の側面型とともに成形体が収容されるキャビティを形成する第１の縦型とから構成され、第１の上面可動型と第１の側面型の少なくとも１つの側面においてはいずれもキャビティに対向する面がテーパー面となっており、少なくとも第１の縦型と第１の側面型の残りの側面はいずれも、キャビティに対向する面が平坦面となっており、
   上面可動型を摺動させて所定の第１の加工率になるまで成形体を押圧し、成形体の少なくとも一つの側面と上面をテーパー面に成形して配向磁石前駆体を製造するものであり、
   次のステップＢでは、ここで使用される第２の塑性加工型が、少なくとも３つの側面から構成される第２の側面型と、第２の下面型と、第２の側面型内を上下方向に摺動する第２の上面可動型と、第２の側面型内に配設されて該第２の側面型とともに配向磁石前駆体が収容されるキャビティを形成する第２の縦型とから構成され、第２の縦型と第２の側面型と第２の上面可動型と第２の下面型はいずれも、キャビティに対向する面が平坦面となっており、
   第２の上面可動型を摺動させて所定の第２の加工率になるまで配向磁石前駆体を押圧して配向磁石を製造するものである希土類磁石の製造方法。
2. 第１の塑性加工型を構成する少なくとも３つの側面のうち、第１の縦型と対向しない１組の２つの左右の側面がテーパー面を備えている請求項１に記載の希土類磁石の製造方法。
3. 第１の下面型の前記キャビティに対向する面がテーパー面となっている請求項１または２に記載の希土類磁石の製造方法。
4. 第１の縦型と対向する、第１の側面型の少なくとも１つの側面、および／または第１の下面型を対称として、２以上の第１の塑性加工型が組み合わされた第１の塑性加工型のユニット構造の加工型を使用する請求項１〜３のいずれかに記載の希土類磁石の製造方法。
5. 第１の下面型が第１の側面型内を上下方向に摺動自在となっており、ステップＡでは、第１の上面可動型が下方に摺動し、第１の下面型が上方に摺動して成形体を押圧し、
   第２の下面型が第２の側面型内を上下方向に摺動自在となっており、ステップＢでは、第２の上面可動型が下方に摺動し、第２の下面型が上方に摺動して配向磁石前駆体を押圧する請求項１〜４のいずれかに記載の希土類磁石の製造方法。
6. 第１の側面型のテーパー面の角度と第１の上面可動型のテーパー面の角度がともに12度以上の範囲にある請求項１または２に記載の希土類磁石の製造方法。
7. 第１の下面型のテーパー面の角度が12度以上の範囲にある請求項３または請求項３に従属する請求項５に記載の希土類磁石の製造方法。

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