JP6048446B2

JP6048446B2 - 樹脂組成物およびそれを用いた光学補償フィルム

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Publication number: JP6048446B2
Application number: JP2014100895A
Authority: JP
Inventors: 伊藤　正泰; 正泰伊藤; 信之豊増; 貴裕北川
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Filing date: 2014-05-14
Publication date: 2016-12-21
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Description

本発明は、樹脂組成物およびそれを用いた光学補償フィルムに関するものであり、より詳しくは、樹脂組成物ならびに位相差特性および波長分散特性に優れた液晶ディスプレイ用の光学補償フィルムに関する。

液晶ディスプレイは、マルチメディア社会における最も重要な表示デバイスとして、携帯電話、コンピューター用モニター、ノートパソコン、テレビまで幅広く使用されている。液晶ディスプレイには表示特性向上のため多くの光学フィルムが用いられている。特に光学補償フィルムは、正面や斜めから見た場合のコントラスト向上、色調の補償など大きな役割を果たしている。

液晶ディスプレイには、垂直配向型（ＶＡ−ＬＣＤ）、面内配向型液晶（ＩＰＳ−ＬＣＤ）、スーパーツイストネマチック型液晶（ＳＴＮ−ＬＣＤ）、反射型液晶ディスプレイ、半透過型液晶ディスプレイなどの多くの方式が有り、ディスプレイにあわせた光学補償フィルムが必要となっている。

従来の光学補償フィルムとしては、セルロース系樹脂、ポリカーボネートや環状ポリオレフィンなどの延伸フィルムが用いられている。特にトリアセチルセルロースフィルムなどのセルロース系樹脂からなるフィルムは、偏光子であるポリビニルアルコールとの接着性も良好なことから幅広く使用されている。

しかしながら、セルロース系樹脂からなる光学補償フィルムはいくつかの課題がある。例えば、セルロース系樹脂フィルムは延伸条件を調整することで各種ディスプレイにあわせた位相差値を持つ光学補償フィルムに加工されるが、セルロース系樹脂フィルムの一軸または二軸延伸により得られるフィルムの三次元屈折率は、ｎｙ≧ｎｘ＞ｎｚであり、それ以外の３次元屈折率、例えば、ｎｙ＞ｎｚ＞ｎｘや、ｎｙ＝ｎｚ＞ｎｘなどの３次元屈折率を有する光学補償フィルムを製造するためには、フィルムの片面または両面に熱収縮性フィルムを接着し、その積層体を加熱延伸処理して、高分子フィルムの厚み方向に収縮力をかけるなど特殊な延伸方法が必要であり屈折率（位相差値）の制御も困難である（例えば、特許文献１〜３参照）。ここでｎｘはフィルム面内の進相軸方向（最も屈折率の小さい方向）の屈折率、ｎｙはフィルム面内の遅相軸方向（最も屈折率の大きい方向）の屈折率、ｎｚはフィルム面外（厚み方向）の屈折率を示す。

また、セルロース系樹脂フィルムは一般に溶剤キャスト法により製造されるが、キャスト法により成膜したセルロース系樹脂フィルムはフィルム厚み方向に４０ｎｍ程度の面外位相差（Ｒｔｈ）を有するため、ＩＰＳモードの液晶ディスプレイなどではカラーシフトが起こるなどの問題がある。ここで面外位相差（Ｒｔｈ）は以下の式で示される位相差値である。

Ｒｔｈ＝［（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ］×ｄ
（式中、ｎｘはフィルム面内の進相軸方向の屈折率、ｎｙはフィルム面内の遅相軸方向の屈折率、ｎｚはフィルム面外の屈折率を示し、ｄはフィルム厚みを示す。）
また、フマル酸エステル系樹脂からなる位相差フィルムが提案されている（例えば、特許文献４参照）。

しかしながら、フマル酸エステル系樹脂からなる延伸フィルムの３次元屈折率は、ｎｚ＞ｎｙ＞ｎｘであり、上記３次元屈折率を示す光学補償フィルムを得るためには他の光学補償フィルム等との積層などが必要である。

そこで、上記３次元屈折率を示す光学補償フィルムとして、樹脂組成物およびそれを用いた光学補償フィルムが提案されている（例えば、特許文献５参照）。

ここで一般に、位相差フィルムは反射型液晶表示装置、タッチパネルや有機ＥＬの反射防止層としても用いられるものであり、該用途では、長波長域ほどレターデーションが大きい位相差フィルム（以下、「逆波長分散フィルム」という）が求められるものであるが、特許文献５には逆波長分散フィルムとして用いられることについて何らの記載がないものである。

反射防止層として逆波長分散フィルムが用いられる場合、位相差は測定波長λの１／４程度が好ましく、４５０ｎｍにおけるレターデーションと５５０ｎｍにおけるレターデーションの比Ｒｅ（４５０）／Ｒｅ（５５０）は０．８１に近いことが好ましい。そして、表示装置の薄型化を鑑みた場合、使用される逆波長分散フィルムも薄いことが求められる。上記のような要求特性に対し、種々の位相差フィルムが開発されている。

このような位相差フィルムとして、正の固有複屈折を有するポリマーと、負の固有複屈折を有するポリマーとをブレンドして得た、逆波長分散性を有する位相差板が開示されている（例えば、特許文献６参照）。しかし、当該文献には、正の固有複屈折を有するポリマーとしてノルボルネン系ポリマー、負の固有複屈折を有するポリマーとしてスチレンと無水マレイン酸との共重合体、及びそれらポリマーをブレンドして得られる組成物が開示されているが、該組成物を用いた位相差板は、位相差フィルムの位相差特性として望ましいＲｅとＮｚの関係を満足するものではない。

特許２８１８９８３号公報特開平５−２９７２２３号公報特開平５−３２３１２０号公報特開２００８−６４８１７号公報特開２０１３−２８７４１号公報特開２００１−３３７２２２号公報

本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、光学補償フィルムに適する樹脂組成物ならびにそれを用いた位相差特性および波長分散特性に優れた光学補償フィルムを提供することにある。

本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、特定のセルロースエーテルであるセルロース系樹脂および特定のフマル酸エステル重合体を含有する樹脂組成物、それを用いた光学補償フィルムおよびその製造方法が、上記課題を解決することを見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は、所定の式で示され、セルロースエーテルであるセルロース系樹脂３０〜９９重量％、および所定の式で示されるフマル酸エステル重合体７０〜１重量％を含有することを特徴とする樹脂組成物、それを用いた光学補償フィルム、ならびにその製造方法である。

以下、本発明について詳細に説明する。

本発明の樹脂組成物は、下記一般式（１）で示され、セルロースエーテルであるセルロース系樹脂３０〜９９重量％、および下記一般式（２）で示されるフマル酸ジエステル残基単位３０モル％以上を含むフマル酸エステル重合体７０〜１重量％を含有する。

（式中、Ｒ_１、Ｒ_２、Ｒ_３はそれぞれ独立して炭素数１〜１２の置換基を示す。）

（式中、Ｒ_４、Ｒ_５は炭素数１〜１２のアルキル基を示す。）
本発明の樹脂組成物は一般式（１）で示され、セルロースエーテルであるセルロース系樹脂を含有することで、フマル酸エステル重合体との相溶性に優れ、かつ面内位相差Ｒｅが大きく、更に延伸加工性に優れるものとなる。

本発明のセルロースエーテルは、１種または２種以上含有していてもよい。

本発明のセルロースエーテルは、機械特性に優れ、製膜時の成形加工性に優れたものとなることから、ゲル・パーミエイション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定した溶出曲線より得られる標準ポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）が１×１０^３〜１×１０^６であることが好ましく、５×１０^３〜２×１０^５であることがさらに好ましい。

本発明のセルロースエーテルは、β−グルコース単位が直鎖状に重合した高分子であり、グルコース単位の２位、３位および６位の水酸基の一部または全部をエーテル化したポリマーである。本発明のセルロースエーテルとしては、例えば、メチルセルロース、エチルセルロース、プロピルセルロース等のアルキルセルロース；ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース等のヒドロキシアルキルセルロース；ベンジルセルロース、トリチルセルロース等のアラルキルセルロース；シアンエチルセルロース等のシアノアルキルセルロース；カルボキシメチルセルロース、カルボキシエチルセルロース等のカルボキシアルキルセルロース；カルボキシメチルメチルセルロース、カルボキシメチルエチルセルロース等のカルボキシアルキルアルキルセルロース；アミノエチルセルロース等のアミノアルキルセルロース等が挙げられる。

該セルロースエーテルにおけるセルロースの水酸基の酸素原子を介して置換している置換度は、２位、３位および６位のそれぞれについて、セルロースの水酸基がエーテル化している割合（１００％のエーテル化は置換度１）を意味し、溶解性、相溶性、延伸加工性の点から、エーテル基の全置換度ＤＳは、好ましくは１．５〜３．０（１．５≦ＤＳ≦３．０）であり、さらに好ましくは１．８〜２．８である。

本発明のセルロースエーテルは、溶解性、相溶性の点から、炭素数１〜１２の置換基を有するものである。炭素数１〜１２の置換基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デカニル基、ドデカニル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基、シクロヘキシル基、フェノニル基、ベンジル基、ナフチル基等を挙げることができる。これらの中でも、溶解性、相溶性の点から、炭素数１〜５のアルキル基であるメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基が好ましい。本発明のセルロースエーテルにおけるエーテル基は１種類だけでもよいし、２種類以上のエーテル基を有していてもよい。

セルロースエーテルは一般に、木材又はコットンより得たセルロースパルプをアルカリ分解し、アルカリ分解したセルロースパルプをエーテル化することで合成される。アルカリとしては、リチウム，カリウム，ナトリウムなどのアルカリ金属の水酸化物やアンモニアなどが利用できる。前記アルカリ類は一般に、水溶液として使用される。そして、アルカリ性にされたセルロースパルプは、セルロースエーテルの種類に応じて用いられるエーテル化剤と接触されることによりエーテル化されるものである。エーテル化剤としては、例えば、塩化メチル、塩化エチル等のハロゲン化アルキル；ベンジルクロライド、トリチルクロライド等のハロゲン化アラルキル；モノクロロ酢酸、モノクロロプロピオン酸等のハロカルボン酸；エチレンオキサイド、プロピレンオキサイド、ブチレンオキサイド等のアルキレンオキサイド等が挙げられ、これらのエーテル化剤は単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。

なお、必要であれば、反応終了後、粘度調整のため塩化水素、臭化水素、塩酸、及び硫酸等で解重合処理してもよい。

本発明の樹脂組成物が含有するフマル酸エステル重合体（以下、フマル酸エステル重合体という）は、一般式（２）で示されるフマル酸ジエステル残基単位３０モル％以上を含んでなる重合体であれば、特に制限がない。フマル酸ジエステル残基単位が３０モル％未満の場合、位相差の発現性および重合性が低下する。

フマル酸エステル重合体におけるフマル酸ジエステル残基単位のエステル置換基であるＲ_４、Ｒ_５は炭素数１〜１２のアルキル基であり、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｓ−ペンチル基、ｔ−ペンチル基、ｓ−ヘキシル基、ｔ−ヘキシル基、２−エチルヘキシル基、シクロプロピル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等が挙げられる。一般式（２）で示されるフマル酸ジエステル残基単位としては、例えば、フマル酸ジメチル残基単位、フマル酸ジエチル残基単位、フマル酸エチルイソプロピル残基単位、フマル酸エチルｔ−ブチル残基単位、フマル酸ジ−ｎ−プロピル残基単位、フマル酸ジイソプロピル残基単位、フマル酸イソプロピルｔ−ブチル残基単位、フマル酸ジ−ｎ−ブチル残基単位、フマル酸ジ−ｓ−ブチル残基単位、フマル酸ジ−ｔ−ブチル残基単位、フマル酸ジ−ｎ−ペンチル残基単位、フマル酸ジ−ｓ−ペンチル残基単位、フマル酸ジ−ｔ−ペンチル残基単位、フマル酸ジ−ｎ−ヘキシル残基単位、フマル酸ジ−ｓ−ヘキシル残基単位、フマル酸ジ−ｔ−ヘキシル残基単位、フマル酸ジ−２−エチルヘキシル残基単位、フマル酸ジシクロプロピル残基単位、フマル酸ジシクロペンチル残基単位、フマル酸ジシクロヘキシル残基単位等が挙げられる。これらの中でも重合性および位相差発現性の点で、フマル酸ジエチル残基単位、フマル酸ジイソプロピル残基単位、フマル酸ジ−ｔ−ブチル残基単位、フマル酸エチルイソプロピル残基単位、フマル酸エチルｔ−ブチル残基単位、フマル酸イソプロピルｔ−ブチル残基単位が好ましく、フマル酸ジエチル残基単位、フマル酸ジイソプロピル残基単位、フマル酸ジ−ｔ−ブチル残基単位がさらに好ましい。

本発明のフマル酸エステル重合体は、重合性および相溶性に特に優れたものとなることから、フマル酸ジエステル残基単位３０〜９５モル％および下記一般式（３）で示されるフマル酸モノエステル残基単位７０〜５モル％を含むフマル酸エステル重合体であることが好ましい。

（式中、Ｒ_６は炭素数１〜１２のアルキル基を示す。）
また、本発明のフマル酸エステル重合体は、フマル酸ジエステル残基単位がフマル酸ジエチル残基である場合、フマル酸モノエステル残基単位を含まなくても重合性および相溶性に特に優れたものとなることから、フマル酸ジエチル残基単位３０〜１００モル％および一般式（３）で示されるフマル酸モノエステル残基単位７０〜０モル％であることが好ましい。また、フマル酸ジエステル残基単位がフマル酸ジエチル残基である場合において、相溶性により優れたフマル酸エステル重合体となることから、フマル酸ジエチル残基単位３０〜９５モル％および一般式（３）で示されるフマル酸モノエステル残基単位７０〜５モル％であることがさらに好ましい。

フマル酸エステル重合体におけるフマル酸モノエステル残基単位のエステル置換基であるＲ_６は炭素数１〜１２のアルキル基であり、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｓ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｓ−ペンチル基、ｔ−ペンチル基、ｓ−ヘキシル基、ｔ−ヘキシル基、２−エチルヘキシル基、シクロプロピル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等が挙げられる。これらの中でも、セルロースエーテルとの相溶性から、炭素数１〜４のアルキル基であるメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基が好ましい。一般式（３）で示されるフマル酸モノエステル残基単位としては、例えば、フマル酸モノメチル残基単位、フマル酸モノエチル残基単位、フマル酸モノ−ｎ−プロピル残基単位、フマル酸モノイソプロピル残基単位、フマル酸モノ−ｎ−ブチル残基単位、フマル酸モノ−ｓ−ブチル残基単位、フマル酸モノ−ｔ−ブチル残基単位、フマル酸モノ−ｎ−ペンチル残基単位、フマル酸モノ−ｓ−ペンチル残基単位、フマル酸モノ−ｔ−ペンチル残基単位、フマル酸モノ−ｎ−ヘキシル残基単位、フマル酸モノ−ｓ−ヘキシル残基単位、フマル酸モノ−ｔ−ヘキシル残基単位、フマル酸モノ−２−エチルヘキシル残基単位、フマル酸モノシクロプロピル残基単位、フマル酸モノシクロペンチル残基単位、フマル酸モノシクロヘキシル残基単位等が挙げられる。これらの中でも、セルロースエーテルとの相溶性が良いことから、フマル酸モノメチル残基単位、フマル酸モノエチル残基単位、フマル酸モノイソプロピル残基単位、フマル酸モノ−ｎ−プロピル残基単位、フマル酸モノ−ｎ−ブチル残基単位、フマル酸モノ−ｓ−ブチル残基単位、フマル酸モノ−ｔ−ブチル残基単位から選ばれるフマル酸モノエステル残基単位が好ましい。

また、位相差特性および相溶性の点で、本発明のフマル酸エステル重合体として、一般式（２）で示されるフマル酸ジエステル残基単位７０〜９９．５モル％、および下記一般式（４）で示されるアクリル酸エステル残基単位、下記一般式（５）で示されるメタクリル酸エステル残基単位、下記一般式（６）で示されるアクリル酸アミド残基単位、下記一般式（７）で示されるメタクリル酸アミド残基単位からなる群より選ばれる残基単位３０〜０．５モル％を含むフマル酸エステル重合体も好ましく用いられる。

（式中、Ｒ_７、Ｒ_８、Ｒ_９、Ｒ_１０はそれぞれ独立して炭素数１〜１２のアルキル基、アルキレン基またはエーテル基を示す。）
フマル酸エステル重合体は、フマル酸エステル残基単位に係る単量体を１００モル％として、フマル酸エステル類と共重合可能な単量体の残基単位０〜６０モル％を含んでいてもよい。

フマル酸エステル類と共重合可能な単量体の残基単位としては、例えば、スチレン残基、α−メチルスチレン残基などのスチレン類残基；アクリル酸残基；アクリル酸メチル残基、アクリル酸エチル残基、アクリル酸ブチル残基などのアクリル酸エステル類残基；メタクリル酸残基；メタクリル酸メチル残基、メタクリル酸エチル残基、メタクリル酸ブチル残基などのメタクリル酸エステル類残基；酢酸ビニル残基、プロピオン酸ビニル残基などのビニルエステル類残基；メチルビニルエーテル残基、エチルビニルエーテル残基、ブチルビニルエーテル残基などのビニルエーテル残基；Ｎ―メチルマレイミド残基、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド残基、Ｎ−フェニルマレイミド残基などのＮ−置換マレイミド残基；アクリロニトリル残基；メタクリロニトリル残基；ケイ皮酸残基；ケイ皮酸メチル残基、ケイ皮酸エチル残基、ケイ皮酸イソプロピル残基などのケイ皮酸エステル残基；エチレン残基、プロピレン残基などのオレフィン類残基；ビニルピロリドン残基；ビニルピリジン残基等の１種または２種以上を挙げることができる。

フマル酸エステル重合体は、ゲル・パーミエイション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定した溶出曲線より得られる標準ポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）が１×１０^３〜５×１０^６のものであることが好ましく、特に機械特性に優れ、製膜時の成形加工性に優れたものとなることから、５×１０^３〜２×１０^５であることがさらに好ましい。

本発明の樹脂組成物におけるセルロースエーテルであるセルロース系樹脂とフマル酸エステル重合体の組成の割合は、セルロースエーテルであるセルロース系樹脂３０〜９９重量％およびフマル酸エステル重合体７０〜１重量％である。セルロースエーテルが３０重量％未満の場合（フマル酸エステル重合体が７０重量％を超える場合）、またはセルロースエーテルが９９重量％を超える場合（フマル酸エステル重合体が１重量％未満の場合）は、位相差の制御が困難である。好ましくは、セルロースエーテル３０〜９０重量％およびフマル酸エステル重合体７０〜１０重量％であり、さらに好ましくはセルロースエーテル４０〜８０重量％およびフマル酸エステル重合体６０〜２０重量％である。

フマル酸エステル重合体の製造方法としては、該フマル酸エステル重合体が得られる限りにおいて如何なる方法により製造してもよい。また、フマル酸エステル重合体がフマル酸ジエステル残基単位とフマル酸モノエステル残基単位を含むものである場合には、例えば、フマル酸ジエステルとフマル酸モノエステル類、場合によってはフマル酸ジエステルおよびフマル酸モノエステル類と共重合可能な単量体を併用し、ラジカル重合を行うことにより製造することができる。この際のフマル酸ジエステルと共重合可能なフマル酸モノエステル類としては、例えば、フマル酸モノメチル、フマル酸モノエチル、フマル酸モノ−ｎ−プロピル、フマル酸モノイソプロピル、フマル酸モノ−ｎ−ブチル、フマル酸モノ−ｓ−ブチル、フマル酸モノ−ｔ−ブチル、フマル酸モノ−ｓ−ペンチル、フマル酸モノ−ｔ−ペンチル、フマル酸モノ−ｓ−ヘキシル、フマル酸モノ−ｔ−ヘキシル、フマル酸モノ−２−エチルヘキシル、フマル酸モノシクロプロピル、フマル酸モノシクロペンチル、フマル酸モノシクロヘキシル等が挙げられ、フマル酸ジエステルおよびフマル酸モノエステル類と共重合可能な単量体としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレンなどのスチレン類；アクリル酸；アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチルなどのアクリル酸エステル類；メタクリル酸；メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチルなどのメタクリル酸エステル類；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどのビニルエステル類；アクリロニトリル；メタクリロニトリル；エチレン、プロピレンなどのオレフィン類；ビニルピロリドン；ビニルピリジン等の１種または２種以上を挙げることができる。

ラジカル重合の方法としては、例えば、塊状重合法、溶液重合法、懸濁重合法、沈殿重合法、乳化重合法等のいずれもが採用可能である。

ラジカル重合を行う際の重合開始剤としては、例えば、ベンゾイルパーオキサイド、ラウリルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、アセチルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイドなどの有機過酸化物；２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）、２，２’−アゾビス（２−ブチロニトリル）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、ジメチル−２，２’−アゾビスイソブチレート、１，１’−アゾビス（シクロヘキサン−１−カルボニトリル）などのアゾ系開始剤等が挙げられる。

そして、溶液重合法または沈殿重合法において使用可能な溶媒として特に制限はなく、例えば、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族溶媒；メタノール、エタノール、プロピルアルコール、ブチルアルコールなどのアルコール系溶媒；シクロヘキサン、ジオキサン、テトラヒドロフラン、アセトン、メチルエチルケトン、ジメチルホルムアミド、酢酸イソプロピル等が挙げられ、これらの混合溶媒をも挙げられる。

また、ラジカル重合を行う際の重合温度は、重合開始剤の分解温度に応じて適宜設定することができ、一般的には３０〜１５０℃の範囲で行うことが好ましい。

本発明の樹脂組成物は、熱安定性を向上させるために酸化防止剤を含有していても良い。酸化防止剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤、ラクトン系酸化防止剤、アミン系酸化防止剤、ヒドロキシルアミン系酸化防止剤、ビタミンＥ系酸化防止剤、その他酸化防止剤が挙げられ、これら酸化防止剤はそれぞれ単独でもよく、２種以上を組み合わせてもよい。

本発明の樹脂組成物は、耐候性を高めるためヒンダードアミン系光安定剤や紫外線吸収剤を含有していてもよい。紫外線吸収剤としては、例えば、ベンゾトリアゾール、ベンゾフェノン、トリアジン、ベンゾエート等が挙げられる。

本発明の樹脂組成物は、いわゆる可塑剤として知られる化合物を、機械的性質向上、柔軟性を付与、耐吸水性付与、水蒸気透過率低減、レターデーション調整等の目的で添加してもよく、可塑剤としては、例えば、リン酸エステルやカルボン酸エステルが挙げられる。また、アクリル系ポリマーなども用いられる。リン酸エステルとしては、例えば、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、フェニルジフェニルホスフェート等を挙げることが出来る。カルボン酸エステルとしては、フタル酸エステル及びクエン酸エステル等、フタル酸エステルとしては、例えば、ジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジシクロヘキシルフタレート、ジオクチルフタレート及びジエチルヘキシルフタレート等、またクエン酸エステルとしては、クエン酸アセチルトリエチル及びクエン酸アセチルトリブチル等を挙げることが出来る。またその他、オレイン酸ブチル、リシノール酸メチルアセチル、セバチン酸ジブチル、トリアセチン、トリメチロールプロパントリベンゾエート等も挙げられる。アルキルフタリルアルキルグリコレートもこの目的で用いられる。アルキルフタリルアルキルグリコレートのアルキルは炭素原子数１〜８のアルキル基である。アルキルフタリルアルキルグリコレートとしては、メチルフタリルメチルグリコレート、エチルフタリルエチルグリコレート、プロピルフタリルプロピルグリコレート、ブチルフタリルブチルグリコレート、オクチルフタリルオクチルグリコレート、メチルフタリルエチルグリコレート、エチルフタリルメチルグリコレート、エチルフタリルプロピルグリコレート、プロピルフタリルエチルグリコレート、メチルフタリルプロピルグリコレート、メチルフタリルブチルグリコレート、エチルフタリルブチルグリコレート、ブチルフタリルメチルグリコレート、ブチルフタリルエチルグリコレート、プロピルフタリルブチルグリコレート、ブチルフタリルプロピルグリコレート、メチルフタリルオクチルグリコレート、エチルフタリルオクチルグリコレート、オクチルフタリルメチルグリコレート、オクチルフタリルエチルグリコレート等を挙げることが出来る。これら可塑剤を２種以上混合して使用してもよい。

本発明の樹脂組成物は位相差を調整する目的で、芳香族炭化水素環または芳香族性ヘテロ環を有する添加剤を含有していてもよい。位相差を調整する目的で使用される添加剤の下記式（Ａ）で示される複屈折Δｎについては、特に制限はないが、光学特性に優れた光学補償フィルムとなることから、好ましくは０．０５以上であり、さらに好ましくは０．０５〜０．５、特に好ましくは０．１〜０．５である。添加剤のΔｎは分子軌道計算によって求めることができる。

Δｎ＝ｎｙ−ｎｘ（Ａ）
（式中、ｎｘは添加剤分子の進相軸方向の屈折率を示し、ｎｙは添加剤分子の遅相軸方向の屈折率を示す。）
本発明の樹脂組成物に芳香族炭化水素環または芳香族性ヘテロ環を有する添加剤が含有される場合、本発明の樹脂組成物における芳香族炭化水素環または芳香族性ヘテロ環を有する添加剤は、芳香族炭化水素環または芳香族性ヘテロ環の分子内の個数については、特に制限はないが、光学特性に優れた光学補償フィルムとなることから、好ましくは１〜１２個であり、さらに好ましくは１〜８個である。芳香族炭化水素環としては、例えば、５員環、６員環、７員環または二つ以上の芳香族環からなる縮合環等が挙げられ、芳香族性ヘテロ環としては、例えば、フラン環、チオフェン環、ピロール環、オキサゾール環、チアゾール環、イミダゾール環、トリアゾール環、ピリジン環、ピリミジン環、ピラジン環、１，３，５−トリアジン環等が挙げられる。

芳香族炭化水素環または芳香族性ヘテロ環は置換基を有していてもよく、置換基としては、例えば、水酸基、エーテル基、カルボニル基、エステル基、カルボン酸残基、アミノ基、イミノ基、アミド基、イミド基、シアノ基、ニトロ基、スルホニル基、スルホン酸残基、ホスホニル基、ホスホン酸残基等が挙げられる。

本発明で用いられる芳香族炭化水素環または芳香族性ヘテロ環を有する添加剤としては、例えば、トリクレジルホスフェート、トリキシレニルホスフェート、トリフェニルホスフェート、２−エチルヘキシルジフェニルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、ビスフェノールＡビス（ジフェニルホスフェート）等のリン酸エステル系化合物；ジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、ジヘキシルフタレート、ジノルマルオクチルフタレート、２−エチルヘキシルフタレート、ジイソオクチルフタレート、ジカプリルフタレート、ジノニルフタレート、ジイソノニルフタレート、ジデシルフタレート、ジイソデシルフタレート等のフタル酸エステル系化合物；トリブチルトリメリテート、トリ−ノルマルヘキシルトリメリテート、トリ（２−エチルヘキシル）トリメリテート、トリ−ノルマルオクチルトリメリテート、トリ−イソクチルトリメリテート、トリ−イソデシルトリメリテート等のトリメリット酸エステル系化合物；トリ（２−エチルヘキシル）ピロメリテート、テトラブチルピロメリテート、テトラ−ノルマルヘキシルピロメリテート、テトラ（２−エチルヘキシル）ピロメリテート、テトラ−ノルマルオクチルピロメリテート、テトラ−イソクチルピロメリテート、テトラ−イソデシルピロメリテート等のピロメリット酸エステル系化合物；安息香酸エチル、安息香酸イソプロピル、パラオキシ安息香酸エチル等の安息香酸エステル系化合物；フェニルサリシレート、ｐ−オクチルフェニルサリシレート、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニルサリシレート等のサリチル酸エステル系化合物；メチルフタリルエチルグリコレート、エチルフタリルエチルグリコレート、ブチルフタリルブチルグリコレート等のグリコール酸エステル系化合物；２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール等のベンゾトリアゾール系化合物；２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホベンゾフェノン等のベンゾフェノン系化合物、Ｎ−ベンゼンスルホンアミド等のスルホンアミド系化合物、２，４−ジフェニル−６−（２−ヒドロキシ−４−メトキシフェニル）−１，３，５−トリアジン、２，４−ジフェニル−６−（２−ヒドロキシ−４−エトキシフェニル）−１，３，５−トリアジン、２，４−ジフェニル−（２−ヒドロキシ−４−プロポキシフェニル）−１，３，５−トリアジン、２，４−ジフェニル−（２−ヒドロキシ−４−ブトキシフェニル）−１，３，５−トリアジン等のトリアジン系化合物等が挙げられ、好ましくはトリクレジルホスフェート、２−エチルヘキシルジフェニルホスフェート、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン等が挙げられ、これらは必要に応じて１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。

本発明の樹脂組成物に芳香族炭化水素環または芳香族性ヘテロ環を有する添加剤が含有される場合、光学特性及び機械的特性の観点から、好ましくは本発明の樹脂組成物における芳香族炭化水素環または芳香族性ヘテロ環を有する添加剤の割合は０．０１〜３０重量％であり（上記の樹脂成分：９９．９９〜７０重量％）、さらに好ましくは０．０１〜２０重量％、特に好ましくは０．０１〜１５重量％である。

本発明の樹脂組成物は、発明の主旨を超えない範囲で、その他ポリマー、界面活性剤、高分子電解質、導電性錯体、顔料、染料、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、滑剤等を含有していてもよい。

本発明の樹脂組成物は、セルロースエーテルとフマル酸エステル重合体をブレンドすることにより得ることができる。

ブレンドの方法としては、溶融ブレンド、溶液ブレンド等の方法を用いることができる。芳香族炭化水素環または芳香族性ヘテロ環を有する添加剤が本発明の樹脂組成物に含有される場合における溶融ブレンド法とは加熱により樹脂と芳香族炭化水素環または芳香族性ヘテロ環を有する添加剤を溶融させて混練することにより製造する方法である。溶液ブレンド法とは樹脂と芳香族炭化水素環または芳香族性ヘテロ環を有する添加剤を溶剤に溶解しブレンドする方法である。溶液ブレンドに用いる溶剤としては、例えば、塩化メチレン、クロロホルムなどの塩素系溶剤；トルエン、キシレンなどの芳香族溶剤；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、メタノール、エタノール、プロパノール等のアルコール溶剤；ジオキサン、テトラヒドロフラン等のエーテル溶剤；ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチルピロリドン等を用いることができる。各樹脂および芳香族炭化水素環または芳香族性ヘテロ環を有する添加剤を溶剤に溶解したのちブレンドすることも可能であり、各樹脂の粉体、ペレット等を混練後、溶剤に溶解させることも可能である。得られたブレンド樹脂溶液を貧溶剤に投入し、樹脂組成物を析出させることも可能であり、またブレンド樹脂溶液のまま光学補償フィルムの製造に用いることも可能である。

本発明の樹脂組成物を用いた光学補償フィルムは、フィルムの取扱い性及び光学部材の薄膜化への適合性の観点から、厚みが５〜２００μｍであることが好ましく、１０〜１００μｍがさらに好ましく、２０〜８０μｍが特に好ましく、２０〜６０μｍがもっとも好ましい。

本発明の樹脂組成物を用いた光学補償フィルムの位相差特性は、目的とする光学補償フィルムにより異なるものであり、例えば、１）下記式（１）で示される面内位相差（Ｒｅ）が好ましくは８０〜３００ｎｍ、さらに好ましくは１００〜３００ｎｍ、特に好ましくは１００〜２８０ｎｍであって、下記式（２）で示されるＮｚ係数が好ましくは０．３５〜０．６５、さらに好ましくは０．４５〜０．５５であるもの、２）面内位相差（Ｒｅ）が好ましくは５０〜２００ｎｍ、さらに好ましくは８０〜１６０ｎｍであって、Ｎｚ係数が好ましくは−０．２〜０．２、さらに好ましくは−０．１〜０．１であるもの、３）面内位相差（Ｒｅ）が好ましくは０〜２０ｎｍ、さらに好ましくは０〜５ｎｍであって、下記式（３）で示される面外位相差（Ｒｔｈ）が好ましくは−１５０〜２０ｎｍ、さらに好ましくは−１５０〜１０ｎｍ、特に好ましくは−１２０〜０ｎｍであるもの等が挙げられる。このときの位相差特性は全自動複屈折計（王子計測機器株式会社製、商品名ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ）を用い、測定波長５８９ｎｍの条件で測定されるものである。

これらは、従来のセルロース系樹脂からなる光学補償フィルムでは発現が困難な位相差特性を有している。

Ｒｅ＝（ｎｙ−ｎｘ）×ｄ（１）
Ｎｚ＝（ｎｙ−ｎｚ）／（ｎｙ−ｎｘ）（２）
Ｒｔｈ＝［（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ］×ｄ（３）
（式中、ｎｘはフィルム面内の進相軸方向の屈折率を示し、ｎｙはフィルム面内の遅相軸方向の屈折率を示し、ｎｚはフィルム面外の屈折率を示し、ｄはフィルム厚みを示す。）
本発明の光学フィルムの波長分散特性としては、色ずれ抑制のため、好ましくは０．６０＜Ｒｅ（４５０）/Ｒｅ（５５０）＜１．０５であり、さらに好ましくは０．６１＜Ｒｅ（４５０）/Ｒｅ（５５０）＜１．０２であり、特に好ましくは０．６１＜Ｒｅ（４５０）/Ｒｅ（５５０）＜１．００である。

本発明のセルロースエーテルを使用した場合、単独では、低波長分散の光学フィルムを提供することができる。このフィルムに、延伸方向に対して負の複屈折性を示すフマル酸エステル重合体をブレンドした樹脂組成物は、一般的に逆波長分散性を示す光学フィルムを提供することができるものである。

これらの位相差特性および波長分散特性を同時に満足することは、従来のセルロース系樹脂を用いた光学補償フィルムでは発現が困難であり、本発明の樹脂組成物を用いた光学補償フィルムは、これらの特性を同時に満足することを特徴とするものである。

本発明の光学補償フィルムは、輝度向上のため、光線透過率が好ましくは８５％以上、さらに好ましくは９０％以上である。

本発明の光学補償フィルムは、コントラスト向上のため、ヘーズが好ましくは１％以下、さらに好ましくは０．５％以下である。

本発明の樹脂組成物を用いた光学補償フィルムの製造方法としては、本発明の光学補償フィルムの製造が可能であれば如何なる方法を用いてもよいが、光学特性、耐熱性、表面特性などに優れる光学補償フィルムが得られることから、溶液キャスト法により製造することが好ましい。ここで、溶液キャスト法とは、樹脂溶液（一般にはドープと称する。）を支持基板上に流延した後、加熱することにより溶媒を蒸発させて光学補償フィルムを得る方法である。流延する方法としては、例えば、Ｔダイ法、ドクターブレード法、バーコーター法、ロールコーター法、リップコーター法等が用いられ、工業的には、ダイからドープをベルト状またはドラム状の支持基板に連続的に押し出す方法が一般的に用いられている。また、用いられる支持基板としては、例えば、ガラス基板、ステンレスやフェロタイプ等の金属基板、ポリエチレンテレフタレート等のプラスチック基板などがある。高度に表面性、光学均質性の優れた基板を工業的に連続製膜するには、表面を鏡面仕上げした金属基板が好ましく用いられる。溶液キャスト法において、厚み精度、表面平滑性に優れた光学補償フィルムを製造する際には、樹脂溶液の粘度は極めて重要な因子であり、樹脂溶液の粘度は樹脂の濃度、分子量、溶媒の種類に依存するものである。

本発明の樹脂組成物を用いた光学補償フィルムを製造する際の樹脂溶液は、セルロースエーテルとフマル酸エステル重合体を溶媒に溶解し調製する。樹脂溶液の粘度は、重合体の分子量、重合体の濃度、溶媒の種類で調整可能である。樹脂溶液の粘度としては、特に制限はないが、フィルム塗工性をより容易にするため、好ましくは１００〜１００００ｃｐｓ、さらに好ましくは３００〜５０００ｃｐｓ、特に好ましくは５００〜３０００ｃｐｓである。

本発明の樹脂組成物を用いた光学補償フィルムの製造方法としては、例えば、下記一般式（１）で示され、セルロースエーテルであるセルロース系樹脂３０〜９９重量％、および下記一般式（２）で示されるフマル酸ジエステル残基単位３０モル％以上を含むフマル酸エステル重合体７０〜１重量％を含有する樹脂組成物を溶剤に溶解し、得られた樹脂溶液を基材にキャストし、乾燥後、基材より剥離することが挙げられる。

（式中、Ｒ_４、Ｒ_５は炭素数１〜１２のアルキル基を示す。）
本発明の樹脂組成物を用いて得られた光学補償フィルムは、面内位相差（Ｒｅ）を発現するために一軸延伸またはアンバランス二軸延伸することが好ましい。光学補償フィルムを延伸する方法としては、ロール延伸による縦一軸延伸法やテンター延伸による横一軸延伸法、これらの組み合わせによるアンバランス逐次二軸延伸法やアンバランス同時二軸延伸法等を用いることができる。また本発明では、熱収縮性フィルムの収縮力の作用下に延伸を行う特殊延伸法を用いずに位相差特性を発現させることができる。

延伸する際の光学補償フィルムの厚みは、延伸処理のし易さおよび光学部材の薄膜化への適合性の観点から、１０〜２００μｍが好ましく、３０〜１５０μｍがさらに好ましく、３０〜１００μｍが特に好ましい。

延伸の温度は特に制限はないが、良好な位相差特性が得られることから、好ましくは５０〜２００℃、さらに好ましくは１００〜１８０℃である。一軸延伸の延伸倍率は特に制限はないが、良好な位相差特性が得られることから、１．０５〜４.０倍が好ましく、１．１〜３．５倍がさらに好ましい。アンバランス二軸延伸の延伸倍率は特に制限はないが、光学特性に優れた光学補償フィルムとなることから長さ方向には１．０５〜４.０倍が好ましく、１．１〜３．５倍がさらに好ましく、光学特性に優れた光学補償フィルムとなることから、幅方向には１．０１〜１．２倍が好ましく、１．０５〜１．１倍がさらに好ましい。延伸温度、延伸倍率により面内位相差（Ｒｅ）を制御することができる。

本発明の樹脂組成物を用いた光学補償フィルムは、必要に応じて他樹脂を含むフィルムと積層することができる。他樹脂としては、例えば、ポリエーテルサルフォン、ポリアリレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリナフタレンテレフタレート、ポリカーボネート、環状ポリオレフィン、マレイミド系樹脂、フッ素系樹脂、ポリイミド等が挙げられる。また、ハードコート層やガスバリア層を積層することも可能である。

本発明の樹脂組成物を用いた光学補償フィルムは、薄膜で特定の位相差特性および特定の波長分散特性を示すことから、液晶ディスプレイ用光学補償フィルムや反射防止用フィルムとして有用である。

以下、本発明を実施例により説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

なお、実施例により示す諸物性は、以下の方法により測定した。

＜重合体の解析＞
重合体の構造解析は核磁気共鳴測定装置（日本電子製、商品名：ＪＮＭ−ＧＸ２７０）を用い、プロトン核磁気共鳴分光（^１Ｈ−ＮＭＲ）スペクトル分析より求めた。

＜数平均分子量の測定＞
ゲル・パーミエイション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）装置（東ソー製、商品名：Ｃ０−８０１１（カラムＧＭＨ_ＨＲ―Ｈを装着））を用い、テトラヒドロフラン、またはジメチルホルムアミドを溶媒として、４０℃で測定し、標準ポリスチレン換算値として求めた。

＜光学補償フィルムの光線透過率およびヘーズの測定＞
作成したフィルムの光線透過率およびヘーズは、ヘーズメーター（日本電色工業製、商品名：ＮＤＨ２０００）を使用し、光線透過率の測定はＪＩＳＫ７３６１−１（１９９７版）に、ヘーズの測定はＪＩＳ−Ｋ７１３６（２０００年版）に、それぞれ準拠して測定した。

＜位相差特性の測定＞
試料傾斜型自動複屈折計（王子計測機器製、商品名：ＫＯＢＲＡ−ＷＲ）を用いて波長５８９ｎｍの光を用いて光学補償フィルムの位相差特性を測定した。

＜波長分散特性の測定＞
試料傾斜型自動複屈折計（王子計測機器製、商品名：ＫＯＢＲＡ−ＷＲ）を用い、波長４５０ｎｍの光による位相差Ｒｅ（４５０）と波長５５０ｎｍの光による位相差Ｒｅ（５５０）の比として光学補償フィルムの波長分散特性を測定した。

合成例１（フマル酸ジエチル重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジエチル５０ｇ、および重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．４５ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５０℃の恒温槽に入れ、７２時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジエチル重合体２６ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は２５，０００であった。

合成例２（フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジエチル４８ｇ、フマル酸モノエチル２.１ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．４５ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５０℃の恒温槽に入れ、７２時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体２２ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は２３，０００、フマル酸ジエチル残基単位９５モル％、フマル酸モノエチル残基単位５モル％であった。

合成例３（フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジエチル４６ｇ、フマル酸モノエチル４．３ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．４７ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５０℃の恒温槽に入れ、７２時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体２１ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は２０，０００、フマル酸ジエチル残基単位９０モル％、フマル酸モノエチル残基単位１０モル％であった。

合成例４（フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジエチル４１ｇ、フマル酸モノエチル８．７ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．４８ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５０℃の恒温槽に入れ、７２時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体１５ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は１６，０００、フマル酸ジエチル残基単位８２モル％、フマル酸モノエチル残基単位１８モル％であった。

合成例５（フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジエチル１２ｇ、フマル酸モノエチル２３．４ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．３９ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５５℃の恒温槽に入れ、２４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体２０ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は２８，０００、フマル酸ジエチル残基単位３３モル％、フマル酸モノエチル残基単位６７モル％であった。

合成例６（フマル酸ジエチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジエチル４１ｇ、フマル酸モノイソプロピル９．３ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．６１ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５０℃の恒温槽に入れ、７２時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジエチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体１４ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は１４，０００、フマル酸ジエチル残基単位８２モル％、フマル酸モノイソプロピル残基単位１８モル％であった。

合成例７（フマル酸ジエチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジエチル４６ｇ、フマル酸モノイソプロピル２．５ｇ、けい皮酸イソプロピル２.０ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．６０ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを４６℃の恒温槽に入れ、１４４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジエチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体１２ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は１２，０００、フマル酸ジエチル残基単位９０モル％、フマル酸モノイソプロピル残基単位５モル％、けい皮酸イソプロピル残基単位５モル％であった。

合成例８（フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジイソプロピル４２ｇ、フマル酸モノエチル７．７ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．６６ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５５℃の恒温槽に入れ、２４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体２７ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は５３，０００、フマル酸ジイソプロピル残基単位８２モル％、フマル酸モノエチル残基単位１８モル％であった。

合成例９（フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジイソプロピル３８ｇ、フマル酸モノエチル１２ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．６８ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５５℃の恒温槽に入れ、２４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体２２ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は２９，０００、フマル酸ジイソプロピル残基単位７３モル％、フマル酸モノエチル残基単位２７モル％であった。

合成例１０（フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジイソプロピル３４ｇ、フマル酸モノエチル１６ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．５８ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを４６℃の恒温槽に入れ、８４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体２２ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は３１，０００、フマル酸ジイソプロピル残基単位６４モル％、フマル酸モノエチル残基単位３６モル％であった。

合成例１１（フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジイソプロピル１６ｇ、フマル酸モノエチル２６．９ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．４４ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５５℃の恒温槽に入れ、２４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体２３ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は３１，０００、フマル酸ジイソプロピル残基単位３２モル％、フマル酸モノエチル残基単位６８モル％であった。

合成例１２（フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジイソプロピル３３ｇ、フマル酸モノイソプロピル１７ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．５７ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを４６℃の恒温槽に入れ、８４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル共重合体１７ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は２６，０００、フマル酸ジイソプロピル残基単位６５モル％、フマル酸モノイソプロピル残基単位３５モル％であった。

合成例１３（フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジイソプロピル２８ｇ、フマル酸モノイソプロピル２２ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．５８ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを４６℃の恒温槽に入れ、８４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル共重合体１５ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は２３，０００、フマル酸ジイソプロピル残基単位５８モル％、フマル酸モノイソプロピル残基単位４２モル％であった。

合成例１４（フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジイソプロピル３２ｇ、フマル酸モノイソプロピル１３ｇ、けい皮酸イソプロピル５ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．５６ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを４６℃の恒温槽に入れ、１４４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体１５ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は１９，０００、フマル酸ジイソプロピル残基単位５８モル％、フマル酸モノイソプロピル残基単位２６モル％、けい皮酸イソプロピル残基単位１６モル％であった。

合成例１５（フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸エチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジイソプロピル３２ｇ、フマル酸モノイソプロピル１３ｇ、けい皮酸エチル５ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．５６ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを４６℃の恒温槽に入れ、１４４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸エチル共重合体１４ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は１５，０００、フマル酸ジイソプロピル残基単位５７モル％、フマル酸モノイソプロピル残基単位２８モル％、けい皮酸エチル残基単位１５モル％であった。

合成例１６（フマル酸ジ−ｔ−ブチルの合成）
攪拌機および温度計を備えた３００ｍＬのオートクレーブに、エチレングリコールジメチルエーテル６０ｍＬ、マレイン酸２０ｇ、硫酸４ｇを仕込んだ後２−メチルプロピレン５１ｇを圧入し、撹拌しながら４０℃で２時間反応した。

上記反応で得られた反応液を中和および水洗することにより得られたマレイン酸ジ−ｔ−ブチルのエチレングリコールジメチルエーテル溶液８０ｍＬおよびピペリジン０．３ｇを攪拌機、冷却器および温度計を備えた１５０ｍＬの三口に仕込み、撹拌しながら１１０℃で２時間反応させた。得られた反応液をＧＣ分析した結果、フマル酸ジ−ｔ−ブチルへの異性化率は９９％だった。得られた反応液の溶媒を留去した後昇華をし、純度９９％のフマル酸ジ−ｔ−ブチル２２ｇを得た。

合成例１７（フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジ−ｔ−ブチル４３ｇ、フマル酸モノエチル６．８ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．５９ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５５℃の恒温槽に入れ、２４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体３３ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は６５，０００、フマル酸ジ−ｔ−ブチル残基単位８２モル％、フマル酸モノエチル残基単位１８モル％であった。

合成例１８（フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジ−ｔ−ブチル３９ｇ、フマル酸モノエチル１１ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．６１ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５５℃の恒温槽に入れ、２４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体２６ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は４２，０００、フマル酸ジ−ｔ−ブチル残基単位７３モル％、フマル酸モノエチル残基単位２７モル％であった。

合成例１９（フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジ−ｔ−ブチル３５ｇ、フマル酸モノエチル１５ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．５３ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを４６℃の恒温槽に入れ、８４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体２５ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は３６，０００、フマル酸ジ−ｔ−ブチル残基単位６４モル％、フマル酸モノエチル残基単位３６モル％であった。

合成例２０（フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジ−ｔ−ブチル１８ｇ、フマル酸モノエチル２６．５および重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．４４ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５５℃の恒温槽に入れ、２４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体２７ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は３４，０００、フマル酸ジ−ｔ−ブチル残基単位３５モル％、フマル酸モノエチル残基単位６５モル％であった。

合成例２１（フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジ−ｔ−ブチル３４ｇ、フマル酸モノイソプロピル１６ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．５７ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを４６℃の恒温槽に入れ、８４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体２０ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は３０，０００、フマル酸ジ−ｔ−ブチル残基単位６５モル％、フマル酸モノイソプロピル残基単位３５モル％であった。

合成例２２（フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジ−ｔ−ブチル３０ｇ、フマル酸モノイソプロピル２０ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．５４ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを４６℃の恒温槽に入れ、８４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体１７ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は２５，０００、フマル酸ジ−ｔ−ブチル残基単位５８モル％、フマル酸モノイソプロピル残基単位４２モル％であった。

合成例２３（フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジ−ｔ−ブチル３４ｇ、フマル酸モノイソプロピル１２ｇ、けい皮酸イソプロピル４．７ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．５１ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを４６℃の恒温槽に入れ、１４４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体１７ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は２３，０００、フマル酸ジ−ｔ−ブチル残基単位５８モル％、フマル酸モノイソプロピル残基単位２６モル％、けい皮酸イソプロピル残基単位１６モル％であった。

合成例２４（フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸エチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジ−ｔ−ブチル３４ｇ、フマル酸モノイソプロピル１２ｇ、けい皮酸エチル４．３ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．５１ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを４６℃の恒温槽に入れ、１４４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸エチル共重合体１６ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は１８，０００、フマル酸ジ−ｔ−ブチル残基単位５７モル％、フマル酸モノイソプロピル残基単位２８モル％、けい皮酸エチル残基単位１５モル％であった。

合成例２５（フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／アクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジイソプロピル４１ｇ、フマル酸ジエチル５ｇ、アクリル酸２−ヒドロキシエチル４ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．６７ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５０℃の恒温槽に入れ、２４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／アクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体２８ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は５３，０００、フマル酸ジイソプロピル残基単位８０モル％、フマル酸ジエチル残基単位１０モル％、アクリル酸２−ヒドロキシエチル残基単位１０モル％であった。

合成例２６（フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジ−ｓ−ブチル／メタクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジイソプロピル３７ｇ、フマル酸ジ−ｓ−ブチル９ｇ、メタクリル酸２−ヒドロキシエチル４ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．６４ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５０℃の恒温槽に入れ、２４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジ−ｓ−ブチル／メタクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体２３ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は４４，０００、フマル酸ジイソプロピル残基単位７５モル％、フマル酸ジ−ｓ−ブチル残基単位１５モル％、メタクリル酸２−ヒドロキシエチル残基単位１０モル％であった。

合成例２７（フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルメタクリルアミド共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジイソプロピル３７ｇ、フマル酸ジエチル９ｇ、Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルメタクリルアミド４ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．６３ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５０℃の恒温槽に入れ、２４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルメタクリルアミド共重合体３５ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は４１，０００、フマル酸ジイソプロピル残基単位７２モル％、フマル酸ジエチル残基単位１８モル％、Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルメタクリルアミド残基単位１０モル％であった。

合成例２８（フマル酸ジイソプロピル／Ｎ−（ｎ−ブトキシメチル）アクリルアミド共重合体の合成）
容量７５ｍＬのガラスアンプルにフマル酸ジイソプロピル４４ｇ、Ｎ−（ｎ−ブトキシメチル）アクリルアミド６ｇおよび重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレート０．６３ｇを入れ、窒素置換と抜圧を繰り返したのち減圧状態で熔封した。このアンプルを５５℃の恒温槽に入れ、２４時間保持することによりラジカル重合をした。重合反応終了後、アンプルから重合物を取出し、テトラヒドロフラン２００ｇで溶解させた。このポリマー溶液を４Ｌのヘキサン中に滴下して析出させた後、８０℃で１０時間真空乾燥することにより、フマル酸ジイソプロピル／Ｎ−（ｎ−ブトキシメチル）アクリルアミド共重合体３８ｇを得た。得られた重合体の数平均分子量は５６，０００、フマル酸ジイソプロピル残基単位８７モル％、Ｎ−（ｎ−ブトキシメチル）アクリルアミド残基単位１３モル％であった。

合成例２９（フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジ−ｎ−ブチル共重合体の合成）
５リットルオートクレーブ中に、ヒドロキシプロピルメチルセルロース０．２重量％を含む蒸留水２６００ｇ、フマル酸ジイソプロピル１２３２ｇ、フマル酸ジ−ｎ−ブチル１６８ｇ、重合開始剤（日油製、商品名：パーブチルＰＶ）１１ｇを仕込み、重合温度４７℃、重合時間３６時間の条件にて懸濁ラジカル重合反応を行った。得られた重合体粒子を濾過回収し、水、メタノールで十分に洗浄し８０℃にて乾燥することにより、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジ−ｎ−ブチル共重合体を得た。得られた重合体の数平均分子量は８８０００、フマル酸ジイソプロピル残基単位８８モル％、フマル酸ジ−ｎ−ブチル残基単位１２モル％であった。

合成例３０（フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸ジ−ｎ−ブチル共重合体の合成）
５リットルオートクレーブ中に、ヒドロキシプロピルメチルセルロース０．２重量％を含む蒸留水２６００ｇ、フマル酸ジ−ｔ−ブチル１４０４ｇ、フマル酸ジ−ｎ−ブチル１６８ｇ、重合開始剤（日油製、商品名：パーブチルＰＶ）１１ｇを仕込み、重合温度４７℃、重合時間３６時間の条件にて懸濁ラジカル重合反応を行った。得られた重合体粒子を濾過回収し、水、メタノールで十分に洗浄し８０℃にて乾燥することにより、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸ジ−ｎ−ブチル共重合体を得た。得られた重合体の数平均分子量は１０２，０００、フマル酸ジ−ｔ−ブチル残基単位８８モル％、フマル酸ジ−ｎ−ブチル残基単位１２モル％であった。

実施例１
セルロース系樹脂としてエチルセルロース（ダウ・ケミカル社製エトセルスタンダード（ＥＴＨＯＣＥＬｓｔａｎｄａｒｄ）１００、分子量Ｍｎ＝５５，０００、分子量Ｍｗ＝１７６，０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝３．２、全置換度ＤＳ＝２．５）８３ｇ、合成例１により得られたフマル酸ジエチル重合体６７ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５５重量％、フマル酸ジエチル重合体：４５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。

得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表１に示す。

得られた光学補償フィルムは、光線透過率が高く透明性に優れる、ヘーズが小さい、面内位相差（Ｒｅ）およびＮｚ係数ならびに波長分散特性が目的とする光学特性を有するものであった。

実施例２
実施例１で用いたエチルセルロース８３ｇ、合成例１により得られたフマル酸ジエチル重合体６７ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５５重量％、フマル酸ジエチル重合体：４５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。

得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表１に合わせて示す。

実施例３
実施例１で用いたエチルセルロース８３ｇ、合成例２により得られたフマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体６７ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５５重量％、フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体：４５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表１に合わせて示す。

実施例４
実施例１で用いたエチルセルロース８３ｇ、合成例２により得られたフマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体６７ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５５重量％、フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体：４５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表１に合わせて示す。

実施例５
実施例１で用いたエチルセルロース８０ｇ、合成例３により得られたフマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体７０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５３重量％、フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体：４７重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表１に合わせて示す。

実施例６
実施例１で用いたエチルセルロース８０ｇ、合成例３により得られたフマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体７０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５３重量％、フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体：４７重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表１に合わせて示す。

実施例７
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例４により得られたフマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体７５ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表１に合わせて示す。

実施例８
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例４により得られたフマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体７５ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表１に合わせて示す。

実施例９
実施例１で用いたエチルセルロース９０ｇ、合成例５により得られたフマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体６０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６０重量％、フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体：４０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１３５℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表１に合わせて示す。

実施例１０
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例６により得られたフマル酸ジエチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体７５ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジエチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表１に合わせて示す。

実施例１１
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例６により得られたフマル酸ジエチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体７５ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジエチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表１に合わせて示す。

得られた光学補償フィルムは、光線透過率が高く透明性に優れる、ヘーズが小さい、面内位相差（Ｒｅ）およびＮｚ係数ならびに波長分散特性が目的とする光学特性を有するものであった。
実施例１２
実施例１で用いたエチルセルロース８３ｇ、合成例７により得られたフマル酸ジエチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体６７ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５５重量％、フマル酸ジエチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体：４５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。

実施例１３
実施例１で用いたエチルセルロース８３ｇ、合成例７により得られたフマル酸ジエチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体６７ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５５重量％、フマル酸ジエチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体：４５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。

実施例１４
実施例１で用いたエチルセルロース９０ｇ、合成例８により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体６０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６０重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体：４０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。

得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に示す。

実施例１５
実施例１で用いたエチルセルロース９０ｇ、合成例８により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体６０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６０重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体：４０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

実施例１６
実施例１で用いたエチルセルロース８２ｇ、合成例９により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体６８ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５５重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体：４５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

実施例１７
実施例１で用いたエチルセルロース８２ｇ、合成例９により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体６８ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５５重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体：４５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

実施例１８
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例１０により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体７５ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

実施例１９
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例１０により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体７５ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

実施例２０
実施例１で用いたエチルセルロース９０ｇ、合成例１１により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体６０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６０重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体：４０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１４０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

実施例２１
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例１２により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル共重合体７５ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル共重合体：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

実施例２２
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例１２により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル共重合体７５ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル共重合体：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

実施例２３
実施例１で用いたエチルセルロース６７ｇ、合成例１３により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル共重合体８３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：４５重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル共重合体：５５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

実施例２４
実施例１で用いたエチルセルロース６７ｇ、合成例１３により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル共重合体８３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：４５重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル共重合体：５５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

得られた光学補償フィルムは、光線透過率が高く透明性に優れる、ヘーズが小さい、面内位相差（Ｒｅ）およびＮｚ係数ならびに波長分散特性が目的とする光学特性を有するものであった。
実施例２５
実施例１で用いたエチルセルロース９７ｇ、合成例１４により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体５３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６５重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体：３５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

実施例２６
実施例１で用いたエチルセルロース９７ｇ、合成例１４により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体５３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６５重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体：３５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

実施例２７
実施例１で用いたエチルセルロース９７ｇ、合成例１５により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸エチル共重合体５３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６５重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸エチル共重合体：３５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

実施例２８
実施例１で用いたエチルセルロース９７ｇ、合成例１５により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸エチル共重合体５３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６５重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸エチル共重合体：３５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表２に合わせて示す。

実施例２９
実施例１で用いたエチルセルロース９０ｇ、合成例１７により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体６０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６０重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体：４０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。

得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に示す。

実施例３０
実施例１で用いたエチルセルロース９０ｇ、合成例１７により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体６０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６０重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体：４０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

実施例３１
実施例１で用いたエチルセルロース８２ｇ、合成例１８により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体６８ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５５重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体：４５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

実施例３２
実施例１で用いたエチルセルロース８２ｇ、合成例１８により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体６８ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５５重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体：４５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

実施例３３
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例１９により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体７５ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

実施例３４
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例１９により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体７５ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

得られた光学補償フィルムは、光線透過率が高く透明性に優れる、ヘーズが小さい、面内位相差（Ｒｅ）およびＮｚ係数ならびに波長分散特性が目的とする光学特性を有するものであった。
実施例３５
実施例１で用いたエチルセルロース９０ｇ、合成例２０により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体６０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６０重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体：４０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１４５℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

実施例３６
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例２１により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体７５ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

実施例３７
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例２１により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体７５ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

実施例３８
実施例１で用いたエチルセルロース６７ｇ、合成例２２により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体８３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：４５重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体：５５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

実施例３９
実施例１で用いたエチルセルロース６７ｇ、合成例２２により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体８３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：４５重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル共重合体：５５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

得られた光学補償フィルムは、光線透過率が高く透明性に優れる、ヘーズが小さい、面内位相差（Ｒｅ）およびＮｚ係数ならびに波長分散特性が目的とする光学特性を有するものであった。
実施例４０
実施例１で用いたエチルセルロース９７ｇ、合成例２３により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体５３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６５重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体：３５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

実施例４１
実施例１で用いたエチルセルロース９７ｇ、合成例２３により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体５３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６５重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸イソプロピル共重合体：３５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

得られた光学補償フィルムは、光線透過率が高く透明性に優れる、ヘーズが小さい、面内位相差（Ｒｅ）およびＮｚ係数ならびに波長分散特性が目的とする光学特性を有するものであった。
実施例４２
実施例１で用いたエチルセルロース９７ｇ、合成例２４により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸エチル共重合体５３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６５重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸エチル共重合体：３５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

実施例４３
実施例１で用いたエチルセルロース９７ｇ、合成例２４により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸エチル共重合体５３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６５重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノイソプロピル／けい皮酸エチル共重合体：３５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表３に合わせて示す。

実施例４４
実施例１で用いたエチルセルロース８０ｇ、合成例２５により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／アクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体７０ｇをトルエン：アセトン＝９：１（重量比）に溶解して１５重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度６０℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５３重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／アクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体：４７重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。

得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表４に示す。

実施例４５
実施例１で用いたエチルセルロース８０ｇ、合成例２５により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／アクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体７０ｇをトルエン：アセトン＝９：１（重量比）に溶解して１５重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度６０℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５３重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／アクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体：４７重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表４に合わせて示す。

実施例４６
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例２６により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジ−ｓ−ブチル／メタクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体７５ｇをトルエン：アセトン＝９：１（重量比）に溶解して１５重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度６０℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジ−ｓ−ブチル／メタクリル酸２−ヒドロキシエチル：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表４に合わせて示す。

実施例４７
実施例１で用いたエチルセルロース７５ｇ、合成例２６により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジ−ｓ−ブチル／メタクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体７５ｇをトルエン：アセトン＝９：１（重量比）に溶解して１５重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度６０℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５０重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジ−ｓ−ブチル／メタクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体：５０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表４に合わせて示す。

実施例４８
実施例１で用いたエチルセルロース８３ｇ、合成例２７により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルメタクリルアミド共重合体６７ｇをトルエン：アセトン＝９：１（重量比）に溶解して１５重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度６０℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５５重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルメタクリルアミド共重合体：４５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表４に合わせて示す。

実施例４９
実施例１で用いたエチルセルロース８３ｇ、合成例２７により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルメタクリルアミド共重合体６７ｇをトルエン：アセトン＝９：１（重量比）に溶解して１５重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度６０℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５５重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルメタクリルアミド共重合体：４５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表４に合わせて示す。

実施例５０
実施例１で用いたエチルセルロース８７ｇ、合成例２８により得られたフマル酸ジイソプロピル／Ｎ-（ｎ-ブトキシメチル）アクリルアミド共重合体６３ｇをトルエン：アセトン＝９：１（重量比）に溶解して１５重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度６０℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５８重量％、フマル酸ジイソプロピル／Ｎ-（ｎ-ブトキシメチル）アクリルアミド共重合体：４２重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表４に合わせて示す。

実施例５１
実施例１で用いたエチルセルロース８７ｇ、合成例２８により得られたフマル酸ジイソプロピル／Ｎ-（ｎ-ブトキシメチル）アクリルアミド共重合体６３ｇをトルエン：アセトン＝９：１（重量比）に溶解して１５重量％の樹脂溶液とし、コーターによりポリエチレンテレフタレートフィルム上に流涎し、乾燥温度６０℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：５８重量％、フマル酸ジイソプロピル／Ｎ-（ｎ-ブトキシメチル）アクリルアミド共重合体：４２重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で３．５倍に一軸延伸した（延伸後の厚み４０μｍ）。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表４に合わせて示す。

実施例５２
実施例１で用いたエチルセルロース９７ｇ、合成例２９により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジ−ｎ−ブチル共重合体５３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持体に流延し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍ、厚み４０μｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６５重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジ−ｎ−ブチル共重合体：３５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で２．０倍に一軸延伸した。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表５に示す。

得られた光学補償フィルムは、面内位相差（Ｒｅ）およびＮｚ係数ならびに波長分散特性が目的とする光学特性を有するものであった。

実施例５３
実施例１で用いたエチルセルロース９７ｇ、合成例３０により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸ジ−ｎ−ブチル共重合体５３ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持体に流延し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍ、厚み４０μｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：６５重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸ジ−ｎ−ブチル共重合体：３５重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃℃で２．０倍に一軸延伸した。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表５に合わせて示す。

比較例１
セルロースアセテートブチレート（アセチル基＝１５モル％、ブチリル基＝７０モル％、全置換度ＤＳ＝２．５５、数平均分子量７２，０００）１５０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持体に流延し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍ、厚み４０μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表６に示す。

得られたフィルムは、光線透過率が高く透明性に優れ、ヘーズが小さいものの、Ｎｚ係数および波長分散特性が目的とする光学特性を有していなかった。

比較例２
実施例１で用いたエチルセルロース１５０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持体に流延し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍ、厚み４０μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表６に合わせて示す。

得られたフィルムは、光線透過率が高く透明性に優れ、ヘーズが小さいものの、厚み方向の面外位相差（Ｒｔｈ）が大きく目的とする光学特性を有していなかった。

比較例３
実施例１で用いたエチルセルロース１５０ｇをトルエン：アセトン＝９：１（重量比）に溶解して１５重量％の樹脂溶液とし、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持体に流延し、乾燥温度６０℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍ、厚み４０μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表６に合わせて示す。

比較例４
実施例１で用いたフマル酸ジエチル重合体１８０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持体に流延し乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍ、厚み８０μｍのフィルム（樹脂組成物）を得た。得られたフィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表６に合わせて示す。

得られたフィルムは、光線透過率が高く透明性に優れ、ヘーズが小さいものの、厚み方向の面外位相差（Ｒｔｈ）が小さく目的とする光学特性を有していなかった。

比較例５
実施例１で用いたエチルセルロース３０ｇ、合成例２により得られたフマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体１２０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持体に流延し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍ、厚み２００μｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：２０重量％、フマル酸ジエチル／フマル酸モノエチル共重合体：８０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で１．３倍に一軸延伸した。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表６に合わせて示す。

得られたフィルムは、光線透過率が高く透明性に優れ、ヘーズが小さいものの、Ｎｚ係数が目的とする光学特性を有していなかった。

比較例６
実施例１４で用いたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体１８０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持体に流延し乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍ、厚み８０μｍのフィルム（樹脂組成物）を得た。得られたフィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表６に合わせて示す。

比較例７
実施例１で用いたエチルセルロース３０ｇ、合成例８により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体１２０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持体に流延し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍ、厚み２００μｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：２０重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸モノエチル共重合体：８０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で１．３倍に一軸延伸した。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表６に合わせて示す。

比較例８
実施例２９で用いたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体１８０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持体に流延し乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍ、厚み８０μｍのフィルム（樹脂組成物）を得た。得られたフィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表６に合わせて示す。

比較例９
実施例１で用いたエチルセルロース３０ｇ、合成例１７により得られたフマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体１２０ｇを塩化メチレン：アセトン＝８：２（重量比）に溶解して１８重量％の樹脂溶液とし、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持体に流延し、乾燥温度２５℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍ、厚み２００μｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：２０重量％、フマル酸ジ−ｔ−ブチル／フマル酸モノエチル共重合体：８０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で１．３倍に一軸延伸した。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表６に合わせて示す。

比較例１０
実施例４４で用いたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／アクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体１８０ｇをトルエン：アセトン＝９：１（重量比）に溶解して１５重量％の樹脂溶液とし、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持体に流延し乾燥温度６０℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍ、厚み８０μｍのフィルム（樹脂組成物）を得た。得られたフィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表６に合わせて示す。

比較例１１
実施例１で用いたエチルセルロース３０ｇ、合成例２５により得られたフマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／アクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体１２０ｇをトルエン：アセトン＝９：１（重量比）に溶解して１５重量％の樹脂溶液とし、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持体に流延し、乾燥温度６０℃にて乾燥した後、幅１５０ｍｍ、厚み２００μｍの光学補償フィルム（樹脂組成物）を得た（エチルセルロース：２０重量％、フマル酸ジイソプロピル／フマル酸ジエチル／アクリル酸２−ヒドロキシエチル共重合体：８０重量％）。得られた光学補償フィルムを５０ｍｍ角に切り出し、１５０℃で１．３倍に一軸延伸した。得られた光学補償フィルムの光線透過率、ヘーズ、位相差特性、波長分散特性を測定した。その結果を表６に合わせて示す。

Claims

下記一般式（１）で示され、セルロースエーテルでありエーテル化度（置換度）が１．５〜３．０であるセルロース系樹脂３０〜９９重量％、および下記一般式（２）で示されるフマル酸ジエステル残基単位３０モル％以上を含むフマル酸エステル重合体７０〜１重量％を含有する樹脂組成物。

（式中、Ｒ_１、Ｒ_２、Ｒ_３はそれぞれ独立して炭素数１〜１２の置換基を示す。）

（式中、Ｒ_４、Ｒ_５は炭素数１〜１２のアルキル基を示す。）
フマル酸エステル重合体が、フマル酸ジエステル残基単位３０〜９５モル％および下記一般式（３）で示されるフマル酸モノエステル残基単位７０〜５モル％を含むフマル酸エステル重合体である請求項１に記載の樹脂組成物。

（式中、Ｒ_６は炭素数１〜１２のアルキル基を示す。）
フマル酸エステル重合体が、フマル酸ジエチル残基単位３０〜１００モル％および下記一般式（３）で示されるフマル酸モノエステル残基単位７０〜０モル％を含むフマル酸エステル重合体、フマル酸ジイソプロピル残基単位３０〜９５モル％および下記一般式（３）で示されるフマル酸モノエステル残基単位７０〜５モル％を含むフマル酸エステル重合体、フマル酸ジ−ｔ−ブチル残基単位３０〜９５モル％および下記一般式（３）で示されるフマル酸モノエステル残基単位７０〜５モル％を含むフマル酸エステル重合体からなる群より選ばれるフマル酸エステル重合体である請求項１に記載の樹脂組成物。

（式中、Ｒ_６は炭素数１〜１２のアルキル基を示す。）
請求項２または請求項３に記載のフマル酸モノエステル残基単位が、フマル酸モノメチル残基単位、フマル酸モノエチル残基単位、フマル酸モノイソプロピル残基単位、フマル酸モノ−ｎ−プロピル残基単位、フマル酸モノ−ｎ−ブチル残基単位、フマル酸モノ−２−エチルヘキシル残基単位からなる群より選ばれるフマル酸モノエステル残基単位である請求項２または請求項３に記載の樹脂組成物。
フマル酸エステル重合体が、下記一般式（２）で示されるフマル酸ジエステル残基単位７０〜９９．５モル％、および下記一般式（４）で示されるアクリル酸エステル残基単位、下記一般式（５）で示されるメタクリル酸エステル残基単位、下記一般式（６）で示されるアクリル酸アミド残基単位、下記一般式（７）で示されるメタクリル酸アミド残基単位からなる群より選ばれる残基単位３０〜０．５モル％を含むフマル酸エステル重合体である請求項１に記載の樹脂組成物。

（式中、Ｒ_４、Ｒ_５は炭素数１〜１２のアルキル基を示す。）

（式中、Ｒ_７、Ｒ_８、Ｒ_９、Ｒ_１０はそれぞれ独立して炭素数１〜１２のアルキル基を示す。）
請求項１〜請求項５のいずれかの項に記載の樹脂組成物を用いてなり、厚みが５〜２００μｍである光学補償フィルム。
請求項１〜請求項５のいずれかの項に記載の樹脂組成物を用いてなり、厚みが２０〜６０μｍである光学補償フィルム。
下記式（１）で示される面内位相差（Ｒｅ）が８０〜３００ｎｍで、下記式（２）で示されるＮｚ係数が０．３５〜０．６５である請求項６または請求項７に記載の光学補償フィルム。
Ｒｅ＝（ｎｙ−ｎｘ）×ｄ（１）
Ｎｚ＝（ｎｙ−ｎｚ）／（ｎｙ−ｎｘ）（２）
（式中、ｎｘはフィルム面内の進相軸方向の屈折率を示し、ｎｙはフィルム面内の遅相軸方向の屈折率を示し、ｎｚはフィルム面外の屈折率を示し、ｄはフィルム厚みを示す。）
下記式（１）で示される面内位相差（Ｒｅ）が５０〜２００ｎｍで、下記式（２）で示されるＮｚ係数が−０．２〜０．２である請求項６または請求項７に記載の光学補償フィルム。
Ｒｅ＝（ｎｙ−ｎｘ）×ｄ（１）
Ｎｚ＝（ｎｙ−ｎｚ）／（ｎｙ−ｎｘ）（２）
（式中、ｎｘはフィルム面内の進相軸方向の屈折率を示し、ｎｙはフィルム面内の遅相軸方向の屈折率を示し、ｎｚはフィルム面外の屈折率を示し、ｄはフィルム厚みを示す。）
下記式（１）で示される面内位相差（Ｒｅ）が０〜２０ｎｍで、下記式（３）で示される面外位相差（Ｒｔｈ）が、−１５０〜２０ｎｍである請求項６または請求項７に記載の光学補償フィルム。
Ｒｅ＝（ｎｙ−ｎｘ）×ｄ（１）
Ｒｔｈ＝［（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ］×ｄ（３）
（式中、ｎｘはフィルム面内の進相軸方向の屈折率を示し、ｎｙはフィルム面内の遅相軸
方向の屈折率を示し、ｎｚはフィルム面外の屈折率を示し、ｄはフィルム厚みを示す。）
光線透過率が８５％以上である請求項６〜請求項１０のいずれかの項に記載の光学補償フィルム。
ヘーズが１％以下である請求項６〜請求項１１のいずれかの項に記載の光学補償フィルム。
４５０ｎｍにおけるレターデーションと５５０ｎｍにおけるレターデーションの比Ｒｅ（４５０）／Ｒｅ（５５０）が０．６０＜Ｒｅ（４５０）/Ｒｅ（５５０）＜１．０５であ
る請求項６〜請求項１２のいずれかの項に記載の光学補償フィルム。
下記一般式（１）で示され、セルロースエーテルでありエーテル化度（置換度）が１．５〜３．０であるセルロース系樹脂３０〜９９重量％、および下記一般式（２）で示されるフマル酸ジエステル残基単位３０モル％以上を含むフマル酸エステル重合体７０〜１重量％を含有する樹脂組成物を溶剤に溶解し、得られた樹脂溶液を基材にキャストし、乾燥後、基材より剥離する請求項８〜請求項１３のいずれかの項に記載の光学補償フィルムの製造方法。

（式中、Ｒ_１、Ｒ_２、Ｒ_３はそれぞれ独立して炭素数１〜１２の置換基を示す。）

（式中、Ｒ_４、Ｒ_５は炭素数１〜１２のアルキル基を示す。）
キャストして得られた厚み１０〜２００μｍのフィルムを一軸延伸またはアンバランス二軸延伸させる請求項１４に記載の光学補償フィルムの製造方法。
キャストして得られた厚み３０〜１００μｍのフィルムを一軸延伸またはアンバランス二軸延伸させる請求項１４に記載の光学補償フィルムの製造方法。