JP6337966B2 - 前処理装置及びこれを備えた分析システム - Google Patents

Description

本発明は、分離容器により抽出された試料を回収容器で回収し、当該試料に対して前処理を行う前処理装置及びこれを備えた分析システムに関するものである。

例えば全血、血清、濾紙血、尿などの生体由来の試料に含まれる成分の分析を行う際、試料に対して前処理装置により前処理を行った後、分析を行う場合がある。前処理としては、分析に不要な特定成分を試料から除去して必要成分を抽出する処理や、抽出された試料を濃縮又は乾固させる処理などを例示することができる。このような前処理を自動的に実行する前処理装置として、従来から種々の構成が提案されている（例えば、下記特許文献１参照）。

例えば特許文献１では、試料を通過させて試料中の特定成分を分離させる分離剤を有するカートリッジ（分離容器）が、共通の搬送機構により複数保持されて搬送される構成が開示されている。複数のカートリッジは、所定位置に設けられた圧力負荷機構に対して搬送機構により順次搬送され、当該圧力負荷機構において圧力が負荷されることにより試料の抽出が行われる。カートリッジからの抽出液を受ける複数の受皿容器（回収容器）は、カートリッジの下方において、カートリッジとは別の搬送機構によって搬送されることにより、試料の抽出が連続的に行われる。

特開２０１０−６０４７４号公報

上記特許文献１に開示されているような従来の前処理装置では、各試料に対して複数種類の前処理を実行する場合に、搬送機構により保持されている複数の分離容器が、各前処理に対応付けられた所定位置に順次搬送されて、各位置で前処理が順次実行される。したがって、いずれかの試料に対する前処理に時間がかかった場合には、他の試料の前処理を先に進めることができず、無駄な待ち時間が生じるおそれがある。

そのため、従来の前処理装置では、各試料に対して実行できる前処理及び各前処理のパラメータの設定の自由度が低く、各試料に対してバリエーションに富んだ複数種類の前処理を同時並行的に効率よく実行することが困難であった。

本発明は、上記実情に鑑みてなされたものであり、前処理の設定の自由度が高く、かつ、前処理効率を向上させることができる前処理装置及びこれを備えた分析システムを提供することを目的とする。

本発明に係る前処理装置は、設定受付部と、複数の前処理部と、搬送部と、前処理実行部とを備える。前記設定受付部は、試料ごとに複数種類の前処理、及び、各前処理のパラメータの設定を受け付ける。前記複数の前処理部は、前記複数種類の前処理をそれぞれ実行する。前記搬送部は、試料を通過させて試料中の特定成分を分離させる分離層を有する分離容器、及び、前記分離層により抽出された試料を回収する回収容器を含む複数の容器を前記複数の前処理部の間で順次搬送する。前記前処理実行部は、異なる試料についてそれぞれ設定された複数種類の前処理を同時並行的に実行するように前記複数の前処理部及び前記搬送部を制御する。前記前処理実行部は、異なる試料について同一の前処理部で同時に前処理が実行されることがないように制御を行う。

このような構成によれば、複数の前処理部に対して、搬送部により任意の容器を順次搬送し、各前処理部において同時並行的に前処理を実行させることができる。これにより、いずれかの試料に対する前処理に時間がかかった場合であっても、他の試料の前処理を先に進めることが可能となり、無駄な待ち時間の発生を抑制することができる。

また、試料ごとに複数種類の前処理、及び、各前処理のパラメータを設定することができるため、各試料に対してバリエーションに富んだ複数種類の前処理を実行することができる。このような場合であっても、複数の前処理部に対して、搬送部により任意の容器を順次搬送して前処理を実行させることができるとともに、異なる試料について同一の前処理部で同時に前処理が実行されることがないように制御されるため、前処理の設定の自由度が高く、かつ、前処理効率を向上させることができる。

本発明に係る分析システムは、前記前処理装置と、前記前処理装置において抽出された試料が導入される液体クロマトグラフと、前記前処理装置及び前記液体クロマトグラフを連動させて自動制御する制御部とを備える。

また、本発明に係る分析システムは、前記前処理装置と、前記前処理装置において抽出された試料が導入される質量分析装置と、前記前処理装置及び前記質量分析装置を連動させて自動制御する制御部とを備える。

前記制御部は、異なる試料についての前記液体クロマトグラフ又は前記質量分析装置における分析が同時に実行されることがないように、前記液体クロマトグラフ又は前記質量分析装置における各試料の分析終了タイミングに合わせて、各試料についての複数種類の前処理の実行開始タイミングをずらしてもよい。

このような構成によれば、液体クロマトグラフ又は質量分析装置における各試料の分析終了タイミングに合わせて、各試料についての複数種類の前処理の実行開始タイミングをずらすことにより、各試料についての前処理終了後、分析が開始されるまでの無駄な待ち時間の発生を抑制することができる。前処理終了後の待ち時間が長くなると、試料の性質が変化するおそれがあるため、前処理終了後の待ち時間の発生を抑制することによって、より良好な分析結果を得ることができる。

本発明によれば、複数の前処理部に対して、搬送部により任意の容器を順次搬送して前処理を実行させることができるとともに、異なる試料について同一の前処理部で同時に前処理が実行されることがないように制御されるため、前処理の設定の自由度が高く、かつ、前処理効率を向上させることができる。

本発明の一実施形態に係る分析システムの構成例を示す概略正面図である。 前処理装置の構成例を示す平面図である。 分離容器の構成例を示す側面図である。 図３Ａの分離容器の平面図である。 図３ＢのＡ−Ａ断面を示す断面図である。 回収容器の構成例を示す側面図である。 図４Ａの回収容器の平面図である。 図４ＢのＢ−Ｂ断面を示す断面図である。 分離容器及び回収容器が重ね合せられた状態の前処理キットを示す断面図である。 濾過ポートの構成例を示す平面図である。 図６ＡのＸ−Ｘ断面を示す断面図である。 図６ＡのＹ−Ｙ断面を示す断面図である。 濾過ポートに前処理キットを設置した状態を示す断面図である。 負圧負荷機構の構成例を示す概略図である。 分析システムの電気的構成の一例を示すブロック図である。 前処理装置の動作の一例を示すフローチャートである。 前処理装置の動作の一例を示すフローチャートである。 異なる試料に対して同時並行的に前処理を実行する際の態様の一例を示す図である。

図１は、本発明の一実施形態に係る分析システムの構成例を示す概略正面図である。この分析システムは、前処理装置１、ＬＣ（液体クロマトグラフ）１００及びＭＳ（質量分析装置）２００を備えており、前処理装置１により前処理を実行した試料が、ＬＣ１００及びＭＳ２００に順次導入されて分析が行われる。すなわち、本実施形態に係る分析システムは、前処理装置１に液体クロマトグラフ質量分析装置（ＬＣ／ＭＳ）が接続された構成となっている。ただし、このような構成に限らず、ＬＣ１００又はＭＳ２００のいずれか一方が省略されることにより、前処理装置１により前処理を実行した試料が、ＬＣ１００又はＭＳ２００のいずれか一方にのみに導入されるような構成であってもよい。

前処理装置１は、例えば全血、血清、濾紙血、尿などの生体由来の試料に対して、試料分注、試薬分注、攪拌、濾過といった各種の前処理を行う。これらの前処理により抽出された試料は、ＬＣ１００に備えられたオートサンプラ１０１を介してＬＣ１００に導入される。ＬＣ１００には、カラム（図示せず）が備えられており、当該カラム内を試料が通過する過程で分離された試料成分が、ＭＳ２００に順次導入される。ＭＳ２００は、ＬＣ１００から導入された試料をイオン化するイオン化部２０１と、イオン化された試料を分析する質量分析部２０２とを備えている。

前処理装置１には、例えばタッチパネルを含む操作表示部１ａが備えられている。分析者は、操作表示部１ａの表示画面に対する操作により、前処理装置１の動作に関する入力を行うことができるとともに、操作表示部１ａの表示画面に表示された前処理装置１の動作に関する情報を確認することができる。ただし、タッチパネル式の操作表示部１ａが設けられた構成に限らず、例えば液晶表示器により構成される表示部と、操作キーなどにより構成される操作部とが、別々に設けられた構成であってもよい。

図２は、前処理装置１の構成例を示す平面図である。この前処理装置１では、分離容器５０と回収容器５４の組からなる前処理キットを試料ごとに１組用いて、各前処理キットに対して設定された前処理項目（試料分注、試薬分注、攪拌、濾過など）が実行される。前処理装置１には、各前処理項目を実行するための複数の処理ポートが設けられており、試料が収容された前処理キットをいずれかの処理ポートに設置することで、その前処理キットに収容されている試料に対して、各処理ポートに対応する前処理項目が実行されるようになっている。

処理ポートとしては、各前処理項目に対応付けて、濾過ポート３０、分注ポート３２、廃棄ポート３４、攪拌ポート３６ａ、温調ポート３８，４０、転送ポート４３及び洗浄ポート４５などが設けられている。これらの各処理ポートは、複数種類の前処理をそれぞれ実行する複数の前処理部を構成している。ここで、前処理項目とは、分析者が指定した分析項目を実行するために必要な前処理の項目である。

前処理キットを構成する分離容器５０及び回収容器５４は、搬送部としての搬送アーム２４によって各処理ポート間で搬送される。搬送アーム２４の先端側には、分離容器５０及び回収容器５４を保持するための保持部２５が形成されている。搬送アーム２４の基端部側は、鉛直軸２９を中心に回転可能に保持されている。搬送アーム２４は水平方向に延びており、鉛直軸２９を中心に回転することにより、保持部２５が水平面内で円弧状の軌道を描くように移動する。分離容器５０及び回収容器５４の搬送先である各処理ポートや、その他のポートは、全て保持部２５が描く円弧状の軌道上に設けられている。

前処理キットには、試料容器６から試料が分注される。試料が収容された試料容器６は、試料設置部２に複数設置することができ、サンプリング部としてのサンプリングアーム２０により各試料容器６から試料が順次採取される。試料設置部２には、複数の試料容器６を保持するサンプルラック４が、円環状に並べて複数設置される。試料設置部２は、水平面内で回転することにより、各サンプルラック４を周方向に移動させる。これにより、所定のサンプリング位置に各試料容器６を順次移動させることができる。ここで、サンプリング位置は、サンプリングアーム２０の先端部に設けられたサンプリングノズル２０ａの軌道上に位置しており、当該サンプリング位置においてサンプリングノズル２０ａにより試料容器６から試料が採取される。

サンプリングアーム２０は、基端部側に設けられた鉛直軸２２を中心に水平面内で回転可能であるとともに、鉛直軸２２に沿って鉛直方向に上下動可能である。サンプリングノズル２０ａは、サンプリングアーム２０の先端部において鉛直下方に向かって保持されており、サンプリングアーム２０の動作に応じて、水平面内で円弧状の軌道を描く移動又は鉛直方向への上下動が行われる。

サンプリングノズル２０ａの軌道上で、かつ搬送アーム２４の保持部２５の軌道上となる位置には、分注ポート３２が設けられている。分注ポート３２は、未使用の分離容器５０に対してサンプリングノズル２０ａから試料を分注するためのポートである。未使用の分離容器５０は、搬送アーム２４によって分注ポート３２に搬送される。

サンプルラック４が円環状に並べて配置された試料設置部２の中央部には、試薬容器１０を設置するための試薬設置部８が設けられている。試薬設置部８に設置された試薬容器１０内の試薬は、試薬アーム２６によって採取される。試薬アーム２６は、その基端部が搬送アーム２４と共通の鉛直軸２９によって支持されており、当該鉛直軸２９を中心に水平面内で回転可能であるとともに、鉛直軸２９に沿って鉛直方向に上下動可能である。試薬アーム２６の先端部には、試薬添加ノズル２６ａが鉛直下方に向かって保持されており、当該試薬添加ノズル２６ａは、試薬アーム２６の動作に応じて、水平面内で搬送アーム２４の保持部２５と同一の円弧状の軌道を描く移動又は鉛直方向への上下動が行われる。

試薬設置部８は、試料設置部２とは独立して水平面内で回転可能となっている。試薬設置部８には、複数の試薬容器１０が円環状に並べて配置され、試薬設置部８が回転することによって各試薬容器１０が周方向に移動する。これにより、所定の試薬採取位置に所望の試薬容器１０を移動させることができる。ここで、試薬採取位置は、試薬アーム２６の先端部に設けられた試薬添加ノズル２６ａの軌道上に位置しており、当該試薬採取位置において試薬添加ノズル２６ａにより試薬容器１０から試薬が採取される。試薬容器１０内の試薬は、試薬添加ノズル２６ａにより吸入された後、分注ポート３２に設置された分離容器５０に対して分注されることにより、当該分離容器５０内の試料に添加される。

分離容器５０及び回収容器５４は、試料設置部２や試薬設置部８とは異なる位置に設けられた容器保持部１２により保持されている。容器保持部１２には、未使用の分離容器５０及び回収容器５４が重ねられた状態の複数組の前処理キットが、円環状に並べて配置される。容器保持部１２には、水平面内で回転する回転部１４と、当該回転部１４に対して着脱可能な複数の容器ラック１６とが備えられている。

各容器ラック１６には、複数の前処理キットを保持することができる。複数の容器ラック１６は、回転部１４上に円環状に並べて設置される。円環状に並べて配置された複数の容器ラック１６により、複数の前処理キットを保持する円環状の保持領域が形成される。回転部１４は、水平面内で回転することにより、各容器ラック１６を保持領域の周方向に変位させる。これにより、複数の前処理キットを所定の搬送位置に順次移動させることができる。ここで、搬送位置は、搬送アーム２４の先端部に設けられた保持部２５の軌道上に位置しており、当該搬送位置において保持部２５により分離容器５０又は回収容器５４が保持され、搬送先のポートへと搬送される。

このように、複数の容器ラック１６に分割して前処理キットを保持することにより、各容器ラック１６を回転部１４に対して個別に着脱することが可能になる。これにより、いずれかの容器ラック１６に保持された分離容器５０又は回収容器５４に対する処理が行われている場合であっても、他の容器ラック１６を着脱して別の作業を行うことができるため、前処理効率を向上させることができる。

ただし、分離容器５０及び回収容器５４は、容器ラック１６を介して容器保持部１２により保持されるような構成に限らず、例えば容器保持部１２に直接保持されるような構成であってもよい。また、分離容器５０及び回収容器５４は、互いに重ね合せられた状態で容器保持部１２により保持されるような構成に限らず、分離容器５０及び回収容器５４が個別に保持されるような構成であってもよい。さらに、複数の容器ラック１６は、円環状に並べて配置されるような構成に限らず、例えば円弧状に並べて配置されるような構成であってもよい。この場合は、円環状ではなく、円弧状の保持領域に複数の分離容器５０及び回収容器５４が保持される。

容器保持部１２には、異なる分離性能を有する分離層が設けられた複数種類（例えば２種類）の分離容器５０を分析者が設置しておくことができる。これらの分離容器５０は、試料の分析項目に応じて使い分けられ、分析者によって指定された分析項目に応じた分離容器５０が容器保持部１２から選択されて搬送される。ここで、分析項目とは、前処理装置１で前処理が施された試料を用いて引き続き行われる分析の種類であり、例えばＬＣ１００又はＭＳ２００により実行される分析の種類である。

図３Ａは、分離容器５０の構成例を示す側面図である。図３Ｂは、図３Ａの分離容器５０の平面図である。図３Ｃは、図３ＢのＡ−Ａ断面を示す断面図である。図４Ａは、回収容器５４の構成例を示す側面図である。図４Ｂは、図４Ａの回収容器５４の平面図である。図４Ｃは、図４ＢのＢ−Ｂ断面を示す断面図である。図５は、分離容器５０及び回収容器５４が重ね合せられた状態の前処理キットを示す断面図である。

分離容器５０は、図３Ａ〜図３Ｃに示すように、試料や試薬を収容する内部空間５０ａを有する円筒状の容器である。内部空間５０ａの底部には、分離層５２が設けられている。分離層５２とは、例えば試料を通過させて特定成分と物理的又は化学的に反応することで、試料中の特定成分を選択的に分離させる機能を有する分離剤又は分離膜である。

分離層５２を構成する分離剤としては、例えばイオン交換樹脂、シリカゲル、セルロース、活性炭などを用いることができる。また、分離膜としては、例えばＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）膜、ナイロン膜、ポリプロピレン膜、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）膜、アクリル共重合体膜、混合セルロース膜、ニトロセルロース膜、ポリエーテルスルホン膜、イオン交換膜、グラスファイバー膜などを用いることができる。

試料中の蛋白質を濾過によって取り除くための除蛋白フィルタ（分離膜）としては、ＰＴＦＥ、アクリル共重合体膜などを用いることができる。この場合、除蛋白フィルタの目詰まりを防止するために、分離層５２の上側にプレフィルタ（図示せず）を設けてもよい。このようなプレフィルタとしては、例えばナイロン膜、ポリプロピレン膜、グラスファイバー膜などを用いることができる。プレフィルタは、試料中から粒径の比較的大きい不溶物質や異物を取り除くためのものである。このプレフィルタにより、除蛋白フィルタが粒径の比較的大きい不溶物質や異物によって目詰まりするのを防止することができる。

分離容器５０の上面には、試料や試薬を注入するための開口５０ｂが形成されている。また、分離容器５０の下面には、分離層５２を通過した試料を抽出するための抽出口５０ｄが形成されている。分離容器５０の外周面の上部には、搬送アーム２４の保持部２５を係合させるための鍔部５０ｃが周方向に突出するように形成されている。

分離容器５０の外周面の中央部には、当該分離容器５０が回収容器５４とともに濾過ポート３０に収容されたときに濾過ポート３０の縁に接触するスカート部５１が設けられている。スカート部５１は、分離容器５０の外周面から周方向に突出し、そこから下方に延びるように断面Ｌ字状に形成されることにより、分離容器５０の外周面との間に一定の空間を形成している。

回収容器５４は、図４Ａ〜図４Ｃ及び図５に示すように、分離容器５０の下部を収容し、分離容器５０の抽出口５０ｄから抽出された試料を回収する円筒状の容器である。回収容器５４の上面には、分離容器５０の下部を挿入させる開口５４ｂが形成されている。回収容器５４の内部には、分離容器５０におけるスカート部５１よりも下側の部分を収容する内部空間５４ａが形成されている。回収容器５４の外周面の上部には、分離容器５０と同様に、搬送アーム２４の保持部２５を係合させるための鍔部５４ｃが周方向に突出するように形成されている。

図５のように分離容器５０及び回収容器５４が重ね合せられた状態では、回収容器５４の上部がスカート部５１の内側に入り込む。分離容器５０の外径は、回収容器５４の内径よりも小さく形成されている。これにより、回収容器５４の内部空間５４ａに収容された分離容器５０の外周面と、回収容器５４の内周面との間に、僅かな隙間が形成される。容器保持部１２には、分離容器５０の下部が回収容器５４内に収容された状態（図５の状態）で、分離容器５０及び回収容器５４が設置される。

回収容器５４の上面の縁には、３つの切欠き５４ｄが形成されている。したがって、図５のように分離容器５０及び回収容器５４が重ね合せられることにより、回収容器５４の上面がスカート部５１の内面に当接した状態であっても、切欠き５４を介して、回収容器５４の内側と外側とを連通させることができる。ただし、切欠き５４ｄの数は、３つに限らず、２つ以下であってもよいし、４つ以上であってもよい。また、切欠き５４ｄに限らず、例えば小穴が形成された構成などであってもよい。

再び図２を参照すると、濾過ポート３０は、容器保持部１２の内側に設けられている。すなわち、濾過ポート３０の外周に並べて配置された複数の容器ラック１６により、円環状又は円弧状の保持領域が形成されており、当該保持領域に複数の分離容器５０及び回収容器５４が保持されている。このように、分離容器５０及び回収容器５４の保持領域が円環状又は円弧状に形成され、その中央部の空きスペースに濾過ポート３０の設置スペースを確保することによって、よりコンパクトな構成とすることができる。

特に、本実施形態では、分離容器５０及び回収容器５４が重ねられた状態で保持領域に保持されるため、分離容器５０及び回収容器５４の保持領域を別々に設ける必要がない。したがって、より多くの分離容器５０及び回収容器５４を小さい保持領域で保持することができる。これにより、分離容器５０及び回収容器５４の保持領域を小さくすることができ、さらにコンパクトな構成とすることができる。

また、円環状又は円弧状に形成された保持領域の中央部に濾過ポート３０を設けることにより、保持領域に保持されている複数の分離容器５０及び回収容器５４と濾過ポート３０の距離を比較的短くすることができる。これにより、分離容器５０及び回収容器５４を濾過ポート３０に搬送する時間を短縮することができるため、前処理効率を向上させることができる。

濾過ポート３０は、分離容器５０内の試料に圧力を付与することにより分離層５２で試料を分離させる濾過部を構成している。本実施形態では、例えば２つの濾過ポート３０が搬送アーム２４の保持部２５の軌道上に並べて設けられている。分離容器５０及び回収容器５４は、図５のように重ね合せられた状態で各濾過ポート３０に設置され、負圧によって分離容器５０内の分離層５２で分離された試料が、回収容器５４内に回収されるようになっている。ただし、分離容器５０及び回収容器５４は、互いに重ね合せられた状態で各濾過ポート３０に設置されるような構成に限らず、分離容器５０及び回収容器５４が個別に設置されるような構成であってもよい。また、濾過ポート３０の数は、２つに限らず、１つであってもよいし、３つ以上であってもよい。

攪拌ポート３６ａは、容器保持部１２の近傍に設けられた攪拌部３６に、例えば搬送アーム２４の保持部２５の軌道上に並べて３つ設けられている。攪拌部３６は、各攪拌ポート３６ａを個別に水平面内で周期的に動作させる機構を有している。このような機構により、各攪拌ポート３６ａに配置された分離容器５０内の試料を攪拌することができる。ただし、攪拌ポート３６ａの数は、３つに限らず、２つ以下であってもよいし、４つ以上であってもよい。

温調ポート３８，４０は、例えばヒータとペルチェ素子により温度制御された熱伝導性のブロックに設けられており、温調ポート３８，４０に収容された分離容器５０又は回収容器５４の温度が一定温度に調節される。温調ポート３８は、分離容器５０用であり、例えば搬送アーム２４の保持部２５の軌道上に並べて４つ配置されている。温調ポート４０は、回収容器５４用であり、分離容器５０用の温調ポート３８と同様、例えば搬送アーム２４の保持部２５の軌道上に並べて４つ配置されている。ただし、温調ポート３８，４０の数は、それぞれ４つに限らず、３つ以下であってもよいし、５つ以上であってもよい。

図６Ａは、濾過ポート３０の構成例を示す平面図である。図６Ｂは、図６ＡのＸ−Ｘ断面を示す断面図である。図６Ｃは、図６ＡのＹ−Ｙ断面を示す断面図である。図６Ｄは、濾過ポート３０に前処理キットを設置した状態を示す断面図である。

濾過ポート３０は、例えば凹部からなり、当該凹部が前処理キットを設置するための設置空間３０ａを構成している。すなわち、搬送アーム２４により容器保持部１２から搬送された分離容器５０及び回収容器５４が、図６Ｄに示すように、互いに重ねられた状態で設置空間３０ａ内に設置される。このとき、設置空間３０ａには、まず回収容器５４が収容され、その後に回収容器５４の内部空間５４ａに分離容器５０の下部が収容される。

濾過ポート３０内には、回収容器５４を挟み込むように保持する保持部材３１が設けられている。保持部材３１は、例えば上方が開放されたＵ字状の金属部材であり、上方に延びた２本の腕部が濾過ポート３０の内径方向へ弾性的に変位可能な２本の板ばねを構成している。保持部材３１の２本の板ばね部分は、例えば上端部と下端部の間の部分において、互いの間隔が最も狭くなるように内側に窪んだ湾曲形状又は屈曲形状となっている。２本の板ばね部分の間隔は、上端部及び下端部では回収容器５４の外径よりも大きく、最も間隔が狭い部分では回収容器５４の外径よりも小さくなっている。

上記のような保持部材３１の形状により、濾過ポート３０の設置空間３０ａ内に回収容器５４が差し込まれた場合には、回収容器５４が下降するのに応じて保持部材３１の２本の板ばね部分が開き、その弾性力によって回収容器５４が設置空間３０ａに保持される。回収容器５４は、保持部材３１の２本の板ばね部分により、互いに対向する２方向から均等に押圧され、設置空間３０ａの中央部に保持される。保持部材３１は、設置空間３０ａ内に固定されており、回収容器５４が取り出される際に回収容器５４とともに浮き上がらないようになっている。

濾過ポート３０の上面開口部の縁には、弾性力を有するリング状の封止部材６０が設けられている。封止部材６０は、例えば濾過ポート３０の上面開口部の縁に設けられた窪みに嵌め込まれている。封止部材６０の材質は、例えばシリコーンゴムやＥＰＤＭ（エチレン−プロピレン−ジエンゴム）などの弾性材料である。濾過ポート３０の設置空間３０ａ内に回収容器５４及び分離容器５０が設置された場合には、分離容器５０のスカート部５１の下端が封止部材６０に当接し、スカート部５１によって設置空間３０ａが密閉された状態となる。ただし、分離容器５０における封止部材６０との接触部分は、スカート部５１のような形状の部材により構成されるものに限らず、例えばフランジ部などの他の各種形状の接触部により構成することができる。

設置空間３０ａには、濾過ポート３０の底面から減圧用の流路５６が連通している。流路５６には、負圧負荷機構５５の流路５７が接続されている。負圧負荷機構５５は、例えば真空ポンプを含み、設置空間３０ａ内に負圧を負荷する負圧負荷部を構成している。濾過ポート３０に分離容器５０及び回収容器５４が収容された状態で、負圧負荷機構５５により設置空間３０ａ内を減圧すれば、設置空間３０ａ内が負圧になる。

負圧になった設置空間３０ａには、回収容器５４の切欠き５４ｄ、及び、回収容器５４の内周面と分離容器５０の外周面との隙間を介して、回収容器５４の内部空間５４ａが連通している。分離容器５０の上面は大気開放されているため、分離容器５０の内部空間５０ａと回収容器５４の内部空間５４ａとの間に分離層５２を介して圧力差が生じる。したがって、分離容器５０の内部空間５０ａに収容されている試料のうち分離層５２を通過することができる成分のみが、その圧力差によって分離層５２で分離され、回収容器５４の内部空間５４ａ側に抽出される。

図７は、負圧負荷機構５５の構成例を示す概略図である。２つの濾過ポート３０は、共通の真空タンク６６に接続されている。各濾過ポート３０と真空タンク６６との間は、それぞれ流路５７により接続されており、各流路５７には圧力センサ６２及び３方バルブ６４が設けられている。各濾過ポート３０の設置空間３０ａ内の圧力は、各圧力センサ６２により検知される。各３方バルブ６４は、濾過ポート３０と真空タンク６６との間を接続した状態、流路５７のうち濾過ポート３０側を大気開放した状態（図７の状態）、又は、流路５７のうち濾過ポート３０側の端部を密閉した状態のいずれかに切り替えることができる。

真空タンク６６には、圧力センサ６８が接続されるとともに、３方バルブ７０を介して真空ポンプ５８が接続されている。したがって、３方バルブ７０を切り替えることにより、必要に応じて真空タンク６６に真空ポンプ５８を接続し、真空タンク６６内の圧力を調節することができる。

いずれかの濾過ポート３０において試料の抽出処理を実行する際には、その濾過ポート３０と真空タンク６６との間を接続し、当該濾過ポート３０の設置空間３０ａ内の圧力を検知する圧力センサ６２の値が所定値となるように調節する。その後、流路５７のうち当該濾過ポート３０側の端部を密閉した状態にする。これにより、濾過ポート３０の設置空間３０ａが密閉系となり、設置空間３０ａ内の減圧状態が維持されることによって、試料の抽出が行われる。

再び図２を参照すると、この前処理装置１には、回収容器５４に抽出された試料をオートサンプラ１０１側に転送するための試料転送部４２が備えられている。試料転送部４２は、水平面内で一方向（図２の矢印方向）に移動する移動部４４を備えており、当該移動部４４の上面に、回収容器５４を設置するための転送ポート４３が設けられている。移動部４４は、例えばラックピニオン機構を有する駆動機構の動作により移動する。

オートサンプラ１０１側への試料の転送を行っていないときには、搬送アーム２４の保持部２５の軌道上（図２に実線で示されている位置）に転送ポート４３が配置される。この状態で、搬送アーム２４による転送ポート４３への回収容器５４の設置や、転送ポート４３からの回収容器５４の回収が行われる。

オートサンプラ１０１側への試料の転送を行う際には、抽出された試料を収容している回収容器５４が転送ポート４３に設置された後、移動部４４が前処理装置１の外側方向へ移動し、転送ポート４３がオートサンプラ１０１に隣接する位置（図２に破線で示されている位置）に配置される。この状態で、オートサンプラ１０１に設けられたサンプリング用のノズルにより、回収容器５４内の試料が吸入される。

オートサンプラ１０１による試料吸入が終了すると、移動部４４は元の位置（図２に実線で示されている位置）に戻され、搬送アーム２４によって回収容器５４が回収される。使用済みの回収容器５４は、搬送アーム２４によって廃棄ポート３４に搬送され、廃棄される。廃棄ポート３４は、搬送アーム２４の保持部２５の軌道上における分注ポート３２の近傍に配置されており、使用済みの分離容器５０及び回収容器５４が廃棄される。

サンプリングノズル２０ａの軌道上には、当該サンプリングノズル２０ａの洗浄を行うための洗浄ポート４５が設けられている。なお、図示は省略されているが、試薬添加ノズル２６ａの軌道上には、当該試薬添加ノズル２６ａの洗浄を行うための洗浄ポートが設けられている。

図８は、分析システムの電気的構成の一例を示すブロック図である。以下の説明において「ポート」とは、分離容器５０又は回収容器５４が設置される濾過ポート３０、分注ポート３２、攪拌ポート３６ａ、温調ポート３８，４０及び転送ポート４３などの複数種類のポートのうちのいずれかを意味している。

前処理装置１に備えられている操作表示部１ａ、試料設置部２、試薬設置部８、容器保持部１２、サンプリングアーム２０、搬送アーム２４、試薬アーム２６、攪拌部３６、試料転送部４２及び負圧負荷機構５５の動作は、制御部８４により制御される。制御部８４は、例えばＣＰＵ（Central Processing Unit）を含み、当該ＣＰＵがプログラムを実行することにより、前処理手段８４ａ、処理状況管理手段８４ｂ、ランダムアクセス手段８４ｃ及び設定受付手段８４ｄなどとして機能する。

制御部８４には、例えばパーソナルコンピュータ（ＰＣ）や専用のコンピュータにより構成される演算処理装置９０が接続されており、分析者は演算処理装置９０を介して前処理装置１を管理することができる。演算処理装置９０には、前処理装置１だけでなく、前処理装置１で前処理が施された試料の分析を行うＬＣ１００及びＭＳ２００や、ＬＣ１００への試料の注入を行うオートサンプラ１０１などが接続されており、演算処理装置９０により、これらの装置を連動させて自動制御することができるようになっている。

既述の通り、試料設置部２には複数の試料容器が設置されており、それらの試料容器に収容されている試料が分離容器５０に順次分注され、その試料に対して実行されるべき前処理項目に対応するポートに分離容器５０が搬送される。前処理手段８４ａは、各ポートに分離容器５０又は回収容器５４が設置されたときに、そのポートにおける所定の処理を実行する。

ランダムアクセス手段８４ｃは、各ポートにおける前処理の状況を確認し、そのポートでの前処理が終了した分離容器５０を次の前処理を行うためのポートに搬送するように、搬送アーム２４の動作を制御する。すなわち、ランダムアクセス手段８４ｃは、各試料に対して次に行うべき前処理項目を確認し、その前処理項目に対応するポートの空き状況を確認し、空きがあればその試料を収容した分離容器５０又は回収容器５４を当該ポートに搬送させる。また、各試料に対して次に行うべき前処理項目に対応するポートの空きがない場合には、ランダムアクセス手段８４ｃは、そのポートが空き次第、対象の分離容器５０又は回収容器５４を当該ポートに搬送させる。

処理状況管理手段８４ｂは、各ポートの空き状況や各ポートでの処理状況を管理する。各ポートの空き状況は、どのポートに分離容器５０又は回収容器５４を設置したかを記憶することにより管理することができる。また、各ポートに分離容器５０又は回収容器５４が設置されているか否かを検知するセンサを設け、そのセンサからの信号に基づいて各ポートの空き状況を管理してもよい。

各ポートにおける処理状況は、そのポートに分離容器５０又は回収容器５４が設置されてから、当該ポートで実行される前処理に要する時間が経過したか否かにより管理することができる。転送ポート４３における処理（オートサンプラ１０１による試料吸入）の状況については、オートサンプラ１０１側から試料吸入が終了した旨の信号を受信したか否かにより管理してもよい。

ここで、濾過ポート３０は２つ、攪拌ポート３６ａは３つ、温調ポート３８，４０はそれぞれ４つずつ設けられているが、これらの同じ前処理を実行するポート間には優先順位が設定されており、ランダムアクセス手段８４ｃは優先順位の高いポートから順に使用するように構成されている。例えば、試料の濾過を実行する際に、２つの濾過ポート３０がいずれも空いている場合には、優先順位の高い濾過ポート３０に回収容器５４が設置され、その回収容器５４上に分離容器５０が設置される。

試料の分析を行う際には、分析者が操作表示部１ａを操作することにより、試料の分析項目を選択する。分析項目は、例えばＬＣ１００やＭＳ２００における分析対象となる成分名により選択される。そして、分析者は、さらに操作表示部１ａを操作することによって、選択された分析項目について、その分析項目を実行するために必要な前処理項目の設定及び選択を行うことができる。すなわち、選択された分析項目について、任意の前処理項目を１つ又は複数選択して、前処理装置１において実行されるように設定することができる。

このとき、分析者は、操作表示部１ａを操作することにより、各前処理項目についてのパラメータを設定することができる。例えば、試料や試薬の分注処理については分注量、攪拌処理については攪拌時間又は攪拌速度、濾過処理については濾過時間又は使用する分離容器５０の種類などのパラメータが設定される。このとき、設定受付手段８４ｄは、試料ごとに複数種類の前処理、及び、各前処理のパラメータの設定を受け付ける設定受付部として機能する。

前処理手段８４ａ、処理状況管理手段８４ｂ及びランダムアクセス手段８４ｃは、前処理実行部８４ｅを構成している。この前処理実行部８４ｅは、設定受付手段８４ｄにより受け付けられた前処理及びパラメータの設定に基づいて、各ポートにより構成される前処理部及び搬送アーム２４などを制御する。このとき、前処理実行部８４ｅは、異なる試料についてそれぞれ設定された複数種類の前処理を同時並行的に実行するように制御を行う。

すなわち、複数種類の前処理に対応する各ポートには、それぞれ異なる試料が収容された分離容器５０又は回収容器５４が逐次搬送され、各試料に対する前処理が並行して実行される。前処理実行部８４ｅは、処理状況管理手段８４ｂによる管理に基づいて、異なる試料について同一のポートで同時に前処理が実行されることがないように制御を行う。なお、同一の前処理について複数のポートが設けられている場合には、各ポートが個別の前処理部を構成している。

このように、本実施形態では、複数のポート（前処理部）に対して、搬送アーム２４により任意の分離容器５０又は回収容器５４を順次搬送し、各ポートにおいて同時並行的に前処理を実行させることができる。これにより、いずれかの試料に対する前処理に時間がかかった場合であっても、他の試料の前処理を先に進めることが可能となり、無駄な待ち時間の発生を抑制することができる。

また、試料ごとに複数種類の前処理、及び、各前処理のパラメータを設定することができるため、各試料に対してバリエーションに富んだ複数種類の前処理を実行することができる。このような場合であっても、複数のポートに対して、搬送アーム２４により任意の分離容器５０又は回収容器５４を順次搬送して前処理を実行させることができるとともに、異なる試料について同一のポートで同時に前処理が実行されることがないように制御されるため、前処理の設定の自由度が高く、かつ、前処理効率を向上させることができる。

図９Ａ及び図９Ｂは、前処理装置１の動作の一例を示すフローチャートである。図９Ａ及び図９Ｂでは、１つの試料についての前処理の流れのみを示しており、この前処理の動作は他の試料の前処理動作と同時並行的にかつ独立して実行される。「前処理が同時並行的にかつ独立して実行される」とは、ある試料について各ポートで前処理が行われている間も、別の試料を収容した分離容器５０又は回収容器５４が搬送アーム２４により他のポートに搬送され、その試料の前処理が独立して実行されることを意味している。

まず、試料に対して分析者が予め指定した分析項目の確認が行われ（ステップＳ１）、その分析項目を実行するために必要な前処理項目が割り出される。そして、分注ポート３２が空いているか否かが確認され、分注ポート３２が空いていれば（ステップＳ２でＹｅｓ）、その試料を収容するための未使用の分離容器５０が搬送アーム２４により容器保持部１２から取り出され、当該分注ポート３２に設置される（ステップＳ３）。このとき、容器保持部１２には分離容器５０と回収容器５４が重ねられた状態（図５の状態）で設置されているが、搬送アーム２４は、上側の分離容器５０のみを保持部２５で保持して分注ポート３２へ搬送する。

その後、分注ポート３２内の分離容器５０に対して、サンプリングノズル２０ａにより試料が分注される（ステップＳ４）。分離容器５０に試料を分注したサンプリングノズル２０ａは、洗浄ポート４５において洗浄が行われた後、次の試料の分注に備えることとなる。試料が分注された分離容器５０には、その試料に対して実行すべき前処理に応じた試薬が試薬添加ノズル２６ａにより試薬容器１０から分注される（ステップＳ５）。なお、分離容器５０への試薬の分注は、試料の分注の前に実行されてもよい。また、試薬を分注するための試薬分注用ポートを分注ポート３２とは別の位置に設けて、その試薬分注用ポートに搬送アーム２４で分離容器５０を搬送し、当該試薬分注用ポートにおいて試薬の分注が行われるような構成であってもよい。

このようにして分離容器５０に試料及び試薬が分注された後、攪拌ポート３６ａの空き状況が確認される（ステップＳ６）。そして、攪拌ポート３６ａに空きがあれば（ステップＳ６でＹｅｓ）、分注ポート３２内の分離容器５０が、その空いている攪拌ポート３６ａへと搬送アーム２４により搬送され、攪拌処理が行われる（ステップＳ７）。この攪拌処理は、予め設定された一定時間だけ行われ、これにより分離容器５０内の試料と試薬が混合される。

攪拌処理中には、濾過ポート３０の空き状況が確認される（ステップＳ８）。そして、濾過ポート３０に空きがあれば（ステップＳ８でＹｅｓ）、搬送アーム２４により回収容器５４を濾過ポート３０へと搬送する（ステップＳ９）。このとき濾過ポート３０に設置される回収容器５４は、攪拌ポート３６ａにおいて攪拌中の分離容器５０と対をなす回収容器５４であり、容器保持部１２において当該分離容器５０と重ねた状態で設置されていた回収容器５４である。なお、この攪拌処理中に、搬送アーム２４により別の分離容器５０や回収容器５４を搬送することもできる。

攪拌部３６における攪拌処理が終了すると、搬送アーム２４により攪拌ポート３６ａから濾過ポート３０へと分離容器５０が搬送され、図６Ｄのように濾過ポート３０内の回収容器５４上に分離容器５０が設置される（ステップＳ１０）。このとき、分離容器５０のスカート部５１の下端が濾過ポート３０の周囲に設けられた封止部材６０の上面の高さよりも僅かに（例えば０．１ｍｍ程度）低くなるまで、分離容器５０が搬送アーム２４により設置空間３０ａ側に押圧される。これにより、封止部材６０がスカート部５１の下端により押し潰されるため、スカート部５１の下端と封止部材６０との間の気密性が向上する。

分離容器５０及び回収容器５４が設置された濾過ポート３０の設置空間３０ａには、負圧負荷機構５５によって所定の負圧が負荷される。濾過ポート３０の設置空間３０ａに負圧が負荷された状態で一定時間維持されることにより、分離容器５０の試料が濾過され、回収容器５４に試料が抽出される（ステップＳ１１）。この濾過処理中にも、搬送アーム２４により別の分離容器５０や回収容器５４を搬送することができる。

なお、この前処理動作には組み込まれていないが、分離容器５０内の試料の攪拌処理後に、分離容器５０内の試料を一定時間だけ一定温度下で維持する温調処理が組み込まれている場合もある。その場合には、攪拌処理の終了後、温調ポート３８の空き状況が確認され、空きがあれば、その空いている温調ポート３８に分離容器５０が搬送される。そして、一定時間が経過した後、温調ポート３８内の分離容器５０が濾過ポート３０へと搬送され、当該濾過ポート３０内の回収容器５４上に設置される。

試料の濾過処理が終了した後、３方バルブ６４（図７参照）が切り替えられることにより、濾過ポート３０の設置空間３０ａ内が大気圧とされる。そして、使用済みの分離容器５０は、搬送アーム２４の保持部２５により濾過ポート３０から取り出され、廃棄ポート３４に廃棄される（ステップＳ１２）。

その後、転送ポート４３の空き状況が確認され、転送ポート４３が空いていれば（ステップＳ１３でＹｅｓ）、濾過ポート３０内の回収容器５４が搬送アーム２４により試料転送部４２へと搬送され、転送ポート４３上に設置される。そして、移動部４４が、隣接配置されたオートサンプラ１０１側の位置（図２で破線で示された位置）へ移動することにより、回収容器５４がオートサンプラ１０１側へ転送される（ステップＳ１４）。オートサンプラ１０１側では、試料転送部４２から転送された回収容器５４内に対して、サンプリング用ノズルによる試料の吸入が行われる。

移動部４４は、オートサンプラ１０１における試料吸入が終了するまでオートサンプラ１０１側の位置で停止しており、試料吸入が終了した旨の信号をオートサンプラ１０１から受信すると（ステップＳ１５でＹｅｓ）、元の位置（図２に実線で示された位置）に戻る。試料の転送が終了した後、使用済みの回収容器５４は、搬送アーム２４により転送ポート４３から回収され、廃棄ポート３４に廃棄される（ステップＳ１６）。

なお、この前処理動作には組み込まれていないが、試料の濾過処理後に、回収容器５４に抽出された試料を一定時間だけ一定温度下で維持する温調処理が組み込まれている場合もある。その場合には、温調ポート４０の空き状況が確認され、空きがあれば、その空いている温調ポート４０に回収容器５４が搬送される。そして、一定時間が経過した後、温調ポート４０内の回収容器５４が転送ポート４３へと搬送され、試料の転送が行われる。

図１０は、異なる試料に対して同時並行的に前処理を実行する際の態様の一例を示す図である。この例では、異なる試料Ａ，Ｂ，Ｃ・・・に対して、それぞれ同一の前処理が実行される場合が示されている。ここでは、前処理として、試料及び試薬の分注処理、攪拌処理及び濾過処理が例示されているが、これらの処理に限定されるものではなく、他の処理が実行されてもよいし、これらの処理の少なくとも一部が実行されなくてもよい。

前処理装置１により前処理が実行された後の各試料は、ＬＣ１００及びＭＳ２００へと順次転送されて分析が行われるが、異なる試料をＬＣ１００及びＭＳ２００で同時に分析することはできない。そこで、本実施形態では、異なる試料についてのＬＣ１００及びＭＳ２００における分析が同時に実行されることがないように、演算処理装置９０による自動制御が行われるようになっている。

具体的には、ＬＣ１００及びＭＳ２００における各試料の分析終了タイミング、すなわち分析結果が出力されるタイミング（結果出力タイミング）に合わせて、各試料に対する前処理の実行開始タイミングが設定される。例えば、ＬＣ１００及びＭＳ２００における分析開始から結果出力タイミングまでの分析時間Ｔ１に応じて、各試料に対する前処理の実行開始タイミングに遅延時間Ｔ２が設けられる。当該遅延時間Ｔ２は、分析時間Ｔ１と同一、又は、分析時間Ｔ１よりも長い時間に設定される。

このように、ＬＣ１００及びＭＳ２００における各試料の分析終了タイミングに合わせて、各試料についての複数種類の前処理の実行開始タイミングをずらすことにより、各試料についての前処理終了後、分析が開始されるまでの無駄な待ち時間の発生を抑制することができる。前処理終了後の待ち時間が長くなると、試料の性質が変化するおそれがあるため、前処理終了後の待ち時間の発生を抑制することによって、より良好な分析結果を得ることができる。

ただし、各試料に対して実行される前処理項目が異なる場合には、各試料の分析終了タイミングに合わせて遅延時間Ｔ２を設定しただけでは、各試料に対する同一の前処理が同一のポートで実行されることとなる場合がある。このような場合には、当該ポートが空き状態となるまでに待ち時間が生じるため、ＬＣ１００及びＭＳ２００による各試料の分析時間Ｔ１の間に待ち時間が生じる場合がある。なお、前処理装置１により前処理を実行した試料が、ＬＣ１００又はＭＳ２００のいずれか一方にのみに導入されるような構成の場合には、ＬＣ１００又はＭＳ２００の分析終了タイミングに合わせて、各試料についての一連の前処理の実行開始タイミングをずらせばよい。

以上の実施形態では、図２に示すように、容器ラック１６に対して前処理キットが２列で保持されるような構成について説明した。しかし、容器ラック１６は、前処理キットを１列で保持するような構成であってもよいし、３列以上で保持するような構成であってもよい。

また、以上の実施形態では、濾過ポート３０の設置空間３０ａ内を負圧とすることにより、分離容器５０内の試料が分離されるような構成について説明した。しかし、このような構成に限らず、分離容器５０内を加圧することにより、分離容器５０内の試料が分離されるような構成であってもよい。

前処理装置１の制御部８４と演算処理装置９０は、別々に設けられた構成に限らず、１つの制御部によって分析システム全体の動作が制御されるような構成であってもよい。また、前処理装置１により前処理が施された後の試料は、ＬＣ１００又はＭＳ２００に導入される構成に限らず、他の装置に導入されるような構成であってもよい。

１ 前処理装置
１ａ 操作表示部
２ 試料設置部
４ サンプルラック
６ 試料容器
８ 試薬設置部
１０ 試薬容器
１２ 容器保持部
１４ 回転部
１６ 容器ラック
２０ サンプリングアーム
２０ａ サンプリングノズル
２２ 鉛直軸
２４ 搬送アーム
２５ 保持部
２６ 試薬アーム
２６ａ 試薬添加ノズル
２９ 鉛直軸
３０ 濾過ポート
３０ａ 設置空間
３１ 保持部材
３２ 分注ポート
３４ 廃棄ポート
３６ 攪拌部
３６ａ 攪拌ポート
３８ 温調ポート
４０ 温調ポート
４２ 試料転送部
４３ 転送ポート
４４ 移動部
４５ 洗浄ポート
５０ 分離容器
５０ａ 内部空間
５０ｂ 開口
５０ｃ 鍔部
５０ｄ 抽出口
５１ スカート部
５２ 分離層
５４ 回収容器
５４ａ 内部空間
５４ｂ 開口
５４ｃ 鍔部
５４ｄ 切欠き
５５ 負圧負荷機構
５６ 流路
５７ 流路
５８ 真空ポンプ
６０ 封止部材
６２ 圧力センサ
６４ ３方バルブ
６６ 真空タンク
６８ 圧力センサ
７０ ３方バルブ
８４ 制御部
８４ａ 前処理手段
８４ｂ 処理状況管理手段
８４ｃ ランダムアクセス手段
８４ｄ 設定受付手段
８４ｅ 前処理実行部
９０ 演算処理装置
１００ 液体クロマトグラフ（ＬＣ）
１０１ オートサンプラ
２００ 質量分析装置（ＭＳ）
２０１ イオン化部
２０２ 質量分析部

Claims (4)

1. 試料ごとに複数種類の前処理、及び、各前処理のパラメータの設定を受け付ける設定受付部と、
   前記複数種類の前処理をそれぞれ実行する複数の前処理部であって、前記前処理部は少なくとも１つのポートを含む複数の前処理部と、
   試料を通過させて試料中の特定成分を分離させる分離層を有する分離容器、及び、前記分離層により抽出された試料を回収する回収容器を含む複数の容器を前記複数の前処理部の間で順次搬送する搬送部と、
   異なる試料についてそれぞれ設定された複数種類の前処理を同時並行的に実行するように前記複数の前処理部及び前記搬送部を制御する前処理実行部とを備え、
   前記前処理実行部は、各前処理部のポートの空き状況又は処理状況を管理し、その管理に基づいて、異なる試料について同一のポートで同時に前処理が実行されることがないように、いずれかの試料に対する前処理に時間がかかった場合であっても、他の試料の前処理を先に進めることができる制御を行うことを特徴とする前処理装置。
2. 請求項１に記載の前処理装置と、
   前記前処理装置において抽出された試料が導入される液体クロマトグラフと、
   前記前処理装置及び前記液体クロマトグラフを連動させて自動制御する制御部とを備えたことを特徴とする分析システム。
3. 請求項１に記載の前処理装置と、
   前記前処理装置において抽出された試料が導入される質量分析装置と、
   前記前処理装置及び前記質量分析装置を連動させて自動制御する制御部とを備えたことを特徴とする分析システム。
4. 前記制御部は、異なる試料についての前記液体クロマトグラフ又は前記質量分析装置における分析が同時に実行されることがないように、前記液体クロマトグラフ又は前記質量分析装置における各試料の分析終了タイミングに合わせて、各試料についての複数種類の前処理の実行開始タイミングをずらすことを特徴とする請求項２又は３に記載の分析システム。

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