JP6465605B2 - 高分子材料に配合されるフィラーの解析装置、解析方法及びコンピュータプログラム - Google Patents

Description

本発明は、高分子材料に配合されるフィラーの解析装置、解析方法及びコンピュータプログラムに関する。

タイヤの材料となるゴム等の高分子材料には、カーボンブラックやシリカ等のフィラーが配合される。高分子材料中におけるフィラーの分散状態は、ゴム材料の強度に大きな影響を与えることが知られている。近年、高分子材料に配合されたフィラーの分散状態を、ＣＡＥ（Computer Aided Engineering）を用い解析及び評価するためのコンピュータシミュレーション方法（数値計算）が種々提案されている。

例えば特許文献１には、予め定めた仮想空間に配置されたフィラーモデルとポリマーモデルを用いて分子動力学計算を行い、計算結果を用いてカットオフ距離が最も大きいフィラー粒子の平均二乗変位から自己拡散係数を算出し、当該自己拡散係数が大きいほど、分散状態が良好であると評価することが記載されている。

特開２０１３−２３８５３５号公報

フィラーの分散状態がゴム材料の強度に影響を与えるか否かを判断する基準として、複数のフィラー同士が接触し連なることによって広範囲にフィラーのネットワークが形成されていることが重要であると考える。

しかしながら、上記特許文献１に記載の方法は、フィラーの分散のしやすさのみが評価されるに過ぎない。フィラーの分散状態がゴム材料の強度に影響を与える状態であるか、すなわち、複数のフィラー同士が接触し連なることによって広範囲にフィラーのネットワークが形成されているかを解析する手法は、特許文献１に提案されていない。

本発明は、このような課題に着目してなされたものであって、その目的は、広範囲にフィラーのネットワークが形成されているか否かの判定を実現する、高分子材料に配合されるフィラーの解析装置、解析方法及びコンピュータプログラムを提供する。

本発明は、上記目的を達成するために、次のような手段を講じている。

すなわち、本発明の高分子材料に配合されるフィラーの解析装置は、
高分子モデルとフィラーモデルが配置された基本セルに隣接するイメージセルにおいて前記基本セルと同じ現象が生じるとする周期境界条件を用い、前記基本セルの各モデルについて、前記基本セルと前記イメージセルに配置される他のモデルとの間に作用するポテンシャルを考慮して分子動力学計算を実行し、前記基本セルの各モデルの座標を算出する分子動力学計算実行部と、
前記分子動力学計算実行部の算出結果に基づき、前記基本セル及び前記イメージセルにおいてフィラー同士が接触しているかを判定し、或るフィラーと接触する全てのフィラーを表す論理的な木構造を有する隣接データを生成する隣接データ生成部と、
前記隣接データを用いて、前記基本セルの或るフィラーを始点とし、前記イメージセルの対応するフィラーを終点として、前記始点から前記終点まで到達できるかを探索アルゴリズムで検索する探索実行部と、
前記探索実行部の探索によって前記始点から前記終点まで到達できた場合には、当該フィラーがネットワークを構成していると判定するネットワーク判定部と、
を備える。

本発明の高分子材料に配合されるフィラーの解析方法は、
高分子モデルとフィラーモデルが配置された基本セルに隣接するイメージセルにおいて前記基本セルと同じ現象が生じるとする周期境界条件を用い、前記基本セルの各モデルについて、前記基本セルと前記イメージセルに配置される他のモデルとの間に作用するポテンシャルを考慮して分子動力学計算を実行し、前記基本セルの各モデルの座標を算出するステップと、
前記分子動力学計算の算出結果に基づき、前記基本セル及び前記イメージセルにおいてフィラー同士が接触しているかを判定し、或るフィラーと接触する全てのフィラーを表す論理的な木構造を有する隣接データを生成するステップと、
前記隣接データを用いて、前記基本セルの或るフィラーを始点とし、前記イメージセルの対応するフィラーを終点として、前記始点から前記終点まで到達できるかを探索アルゴリズムで検索するステップと、
前記探索によって前記始点から前記終点まで到達できた場合には、当該フィラーがネットワークを構成していると判定するステップと、
を含む。

本発明は、上記方法を構成するステップをコンピュータに実行させるプログラムとして特定可能である。

このように、基本セルのフィラーからイメージセルの対応するフィラーまで、接触によりつながる経路を探索する。経路が存在すれば、当該経路を形成するフィラーの連結が繰り返していることになるので、広範囲にフィラーネットワークが形成されているか否かを判定でき、新たなフィラーの評価、分析方法を提供することができる。

本発明の解析装置をブロック図。 周期境界条件に関する説明図。 周期境界条件に関する説明図。 基本セル及びイメージセルのフィラーモデルに関する説明図。 論理的な木構造を有する隣接データに関する説明図。 本発明の装置及び方法により得られる解析結果の一例を示す図。 本発明の解析方法を示すフローチャート。

以下、本発明の一実施形態を、図面を参照して説明する。

［フィラーの解析装置］
本実施形態の装置は、高分子材料に配合されるフィラーを解析する装置であり、具体的には、高分子材料においてフィラーが広範囲のネットワークを形成しているか否かの判定、及び当該ネットワークの分析を行う。本実施形態では、高分子材料をゴムとし、フィラーをカーボンブラックやシリカを想定しているが、これには限定されない。

図１に示すように、装置は、設定部１と、分子動力学計算実行部２と、隣接データ生成部３と、探索実行部４と、ネットワーク判定部５と、出力部６と、を有する。これら各部１〜６は、ＣＰＵ、メモリ、各種インターフェイス等を備えたパソコン等の情報処理装置において予め記憶されている図示しないルーチンをＣＰＵが実行することによりソフトウェア及びハードウェアが協働して実現される。

図１に示す設定部１は、キーボードやマウス等の既知の操作部を介してユーザからの操作を受け付け、高分子モデルに関する情報の設定、フィラーモデルに関する設定、分子動力学計算に用いる各種解析条件（基本セル、イメージセル、周期境界条件など）の設定を実行し、これらをメモリに記憶する。

図１に示す分子動力学計算実行部２は、高分子モデルとフィラーモデルが配置された基本セルに周期境界条件を設定しておき、基本セルの各モデルについて分子動力学計算を実行する。周期境界条件は、コンピュータの演算能力が有限であることから、数十〜数百個程度の系からマクロな系の性質を計算するために用いる。図２Ａに示すように、モデル（図中では丸で示す）を配置して実際に計算を行う空間を基本セルＣ１（図中では実線の四角で示す）と呼び、基本セルＣ１に隣接する空間をイメージセルＣ２（図中では破線の四角で示す）と呼ぶ。図２Ａに示すように、基本セルＣ１内のモデルの現象（運動）と同じ現象が全てのイメージセルＣ２で生じるとするので、あるモデルが基本セルＣ１から飛び出すと相対する壁から別のモデルが入ってくることになる。イメージセルＣ２は、基本セルＣ１のコピーである。周期境界条件では、モデルは、基本セルＣ１の壁から力を受けることがなく、そのまま基本セルＣ１の外に出てしまい、対面の壁の相対する位置から同じ速度で入ってくるとする境界条件である。周期境界条件を用いた分子動力学計算では、基本セルＣ１内のモデルについてのみ計算を行い、イメージセルＣ２内のモデルについては計算しない。ただし、図２Ｂに示すように、ポテンシャルＵ（相互作用）はセルの垣根を越えるので、基本セルＣ１の各モデルについて、基本セルＣ１とイメージセルＣ２に配置される他のモデルとの間に作用するポテンシャルＵを考慮する。

図２Ａ，Ｂでは、セルＣ１及びイメージセルＣ２は、二次元では正方形で示しているが、三次元では立方体となる。セルの形状は、立方体でもよく、ひし形のような立方体（斜方セル）、六方最密構造でもよい。

図３は、分子動力学計算実行部２が、基本セルＣ１の各モデルについて、基本セルＣ１とイメージセルＣ２に配置される他のモデルとの間に作用するポテンシャルを考慮して分子動力学計算を実行し、基本セルＣ１のフィラーモデルの座標を算出した例を示す。図３は、フィラーモデルを簡素化して丸で示し、高分子モデルは図示していない。説明の簡略化のために、図３では、基本セルＣ１にフィラーモデルが４つ存在するとしている。本明細書では、説明の便宜上、各フィラーモデルを識別するために、ａ１〜ａ４という識別子を付している。イメージセルＣ２のフィラーモデルにも識別のために、ｂ１〜ｂ４、ｃ１〜ｃ４、ｄ１〜ｄ４、ｅ１〜ｅ４、ｆ１〜ｆ４、ｇ１〜ｇ４、ｈ１〜ｈ４、及びｉ１〜ｉ４という識別子を付けている。

図１に示す隣接データ生成部３は、座標生成部３０と、接触判定部３１とを有する。

図１に示す座標生成部３０は、図３に示すように、基本セルＣ１におけるフィラーモデルの座標に基づきイメージセルＣ２におけるフィラーモデルの座標を生成する。具体的には、フィラーモデルの座標は重心位置とし、分子動力学計算実行部２の演算結果により得ることができる。基本セルＣ１の大きさ（一辺の長さ）は、例えばｘ方向の長さがＬｘ、ｙ方向の長さがＬｙ、ｚ方向の長さがＬｚというように、予め定まっている。基本セルＣ１の各フィラーモデルの座標（重心位置）と、基本セルの大きさ（Ｌｘ、Ｌｙ、Ｌｚ）を用いれば、イメージセルＣ２の各モデルの座標を算出できる。例えば、基本セルＣ１のフィラーモデルａ１の座標が（Ｘ_ａ１，Ｙ_ａ１，Ｚ_ａ１）であるとすれば、イメージセルＣ２のフィラーモデルｂ１の座標は（Ｘ_ａ１＋Ｌｘ，Ｙ_ａ１，Ｚ_ａ１）と算出できる。ここで、セルＣ１に隣接する全てのイメージセルＣ２（２６個）についてフィラーモデルの算出をしてもよいが、計算負荷を下げるために、２６個中１３個だけでもよい。なぜならば、周期境界条件のため、基本セルＣ１を挟んで対称となる一対のイメージセルＣ２は一方を省略可能だからである。図３では、フィラーモデルの座標を算出しない部分を×印で示している。

図１に示す接触判定部３１は、基本セルＣ１及びイメージセルＣ２においてフィラー同士が接触しているかを判定する。具体的に、接触判定部３１は、基本セルＣ１及びイメージセルＣ２のフィラーモデルの座標を用いてフィラー同士の重心間距離Ｌが所定距離Ｒ_０以下であるときに両フィラーが接触していると判定する。所定距離Ｒ_０は、予め設定され、次の式（１）で表される。
Ｒ_０＝Ｒ＋δ …（１）
ただし、フィラーの直径がＲ、２つのフィラーの表面粒子間のポテンシャルが最小値となる距離がδである。フィラー表面粒子間のポテンシャルとしてレナード・ジョーンズポテンシャルを使用するので、δは次の式（２）で表される。

σは２つのフィラーの表面粒子間に設定したレナード・ジョーンズ半径である。

図１に示す隣接データ生成部３は、接触判定部３１の判定結果に基づいて隣接データを生成する。隣接データは、或るフィラーと接触する全てのフィラーを表す論理的な木構造を有する。論理的な木構造は、図４に示すように、フィラーを表すノードと、ノード同士を連結するリンクとを有し、リンクによって連結されているフィラーは接触していることを意味する。本実施形態では、図３に示すように、フィラーａ１に接触しているフィラーはａ２であり、フィラーａ２に接触しているフィラーはａ１，ａ３であり、フィラーａ３に接触しているフィラーはａ２，ａ４であり、フィラーａ４に接触しているフィラーはａ３，ｂ３であり、フィラーｂ１に接触しているフィラーはａ４，ｂ２である。

本実施形態では、隣接データ生成部３は、隣接データをリスト形式で生成する。図３に示されるフィラーの接触状態をリスト形式で表せば、
ａ１…（ａ２）
ａ２…（ａ１、ａ３）
ａ３…（ａ２、ａ４）
ａ４…（ａ３、ｂ１）
ｂ１…（ａ４、ｂ２）
となる。この隣接データは、図４に示すような論理的な木構造を有することになる。

図１に示す探索実行部４は、隣接データ生成部３が生成した隣接データを用いて、基本セルＣ１の或るフィラーを始点とし、イメージセルＣ２の対応するフィラーを終点として、始点から終点まで到達できるかを探索アルゴリズムで検索する。イメージセルＣ２の対応するフィラーは、基本セルのコピー元のフィラーを意味し、基本セルＣ１のフィラーａ１と、イメージセルＣ２のフィラーｂ１，ｃ１，ｄ１，ｅ１が対応する。探索アルゴリズムとして、木検索アルゴリズムを使用する。アルゴリズムには、深さ優先探索、幅優先探索、双方向探索を利用できる。本実施形態では、フィラーの連なりが長くなる可能性があるため、深さ優先探索アルゴリズムを用いている。探索実行部４は、全ての始点と終点の組み合わせについて探索するが、既に探索済みの経路及び等価と見なせる経路は、探索結果が重複するので削除する。等価と見なせるとは一方の経路に他方の経路が含まれる場合が挙げられる。

図１に示すネットワーク判定部５は、探索実行部４の探索によって始点から終点まで到達できた場合には、フィラーがネットワークを構成していると判定し、始点から終点まで到達できない場合には、フィラーがネットワークを構成していないと判定する。

図１に示す出力部６は、ネットワーク判定部５が、フィラーがネットワークを構成していると判定した場合に、当該ネットワークに関する情報を出力する。出力する情報として、ネットワークの数、ネットワークを構成するフィラーの数などが挙げられる。

図５は、上記装置を用いて、フィラー体積分率１７％のフィラー充填ゴムモデルを解析した結果を示す。ネットワークは全部で２５９本存在し、５個から４０個のフィラーの繰り返しから形成されるネットワークが存在することが分かった。図中グラフの横軸は、ネットワークの繰り返し単位を構成するフィラーの数を示し、５〜８個、９〜１１個、…、３９〜４１個毎に区切って示している。縦軸は、ネットワークの本数である。図中右は、フィラーネットワークの一例であり、５個のフィラーが繰り返し存在することを示している。

［フィラーの解析方法］
上記装置を用いて高分子材料に配合されるフィラーを解析する方法について、図６を参照して説明する。

まず、ステップＳ１００において、図１に示す分子動力学計算実行部２は、周期境界条件を用い、基本セルＣ１の各モデルについて、基本セルＣ１とイメージセルＣ２に配置される他のモデルとの間に作用するポテンシャルＵを考慮して分子動力学計算を実行し、基本セルＣ１の各モデルの座標を算出する。

次のステップＳ１０１において、座標生成部３０は、基本セルＣ１におけるフィラーモデルの座標に基づきイメージセルＣ２におけるフィラーモデルの座標を生成する。

次のステップＳ１０２において、接触判定部３１は、基本セルＣ１及びイメージセルＣ２のフィラーモデルの座標を用いてフィラー同士の重心間距離Ｌが所定距離Ｒ_０以下であるときに両フィラーが接触していると判定する。

次のステップＳ１０３において、隣接データ生成部３は、接触判定部３１の判定結果を用いて、或るフィラーと接触する全てのフィラーを表す論理的な木構造を有する隣接データを生成する。

次のステップＳ１０４において、探索実行部４は、隣接データを用いて、基本セルＣ１の或るフィラーを始点とし、イメージセルＣ２の対応するフィラーを終点として、始点から終点まで到達できるかを探索アルゴリズムで検索する。

次のステップＳ１０５において、ネットワーク判定部５は、探索によって始点から終点まで到達できた場合には、フィラーがネットワークを構成していると判定する。

以上のように、本実施形態の高分子材料に配合されるフィラーの解析装置は、
高分子モデルとフィラーモデルが配置された基本セルＣ１に隣接するイメージセルＣ２において基本セルＣ１と同じ現象が生じるとする周期境界条件を用い、基本セルＣ１の各モデルについて、基本セルＣ１とイメージセルＣ２に配置される他のモデルとの間に作用するポテンシャルＵを考慮して分子動力学計算を実行し、基本セルＣ１の各モデルの座標を算出する分子動力学計算実行部２と、
分子動力学計算実行部２の算出結果に基づき、基本セルＣ１及びイメージセルＣ２においてフィラー同士が接触しているかを判定し、或るフィラーと接触する全てのフィラーを表す論理的な木構造を有する隣接データを生成する隣接データ生成部３と、
隣接データを用いて、基本セルＣ１の或るフィラーを始点とし、イメージセルＣ２の対応するフィラーを終点として、始点から終点まで到達できるかを探索アルゴリズムで検索する探索実行部４と、
探索実行部４の探索によって始点から終点まで到達できた場合には、フィラーがネットワークを構成していると判定するネットワーク判定部５と、
を備える。

本実施形態の高分子材料に配合されるフィラーの解析方法は、
高分子モデルとフィラーモデルが配置された基本セルＣ１に隣接するイメージセルＣ２において基本セルＣ１と同じ現象が生じるとする周期境界条件を用い、基本セルＣ１の各モデルについて、基本セルＣ１とイメージセルＣ２に配置される他のモデルとの間に作用するポテンシャルＵを考慮して分子動力学計算を実行し、基本セルＣ１の各モデルの座標を算出するステップ（Ｓ１００）と、
分子動力学計算の算出結果に基づき、基本セルＣ１及びイメージセルＣ２においてフィラー同士が接触しているかを判定し、或るフィラーと接触する全てのフィラーを表す論理的な木構造を有する隣接データを生成するステップ（Ｓ１０１、Ｓ１０２，Ｓ１０３）と、
隣接データを用いて、基本セルＣ１の或るフィラーを始点とし、イメージセルＣ２の対応するフィラーを終点として、始点から終点まで到達できるかを探索アルゴリズムで検索するステップ（Ｓ１０４）と、
探索によって始点から終点まで到達できた場合には、フィラーがネットワークを構成していると判定するステップ（Ｓ１０５）と、
を含む。

この装置及び方法によれば、基本セルＣ１のフィラーからイメージセルＣ２の対応するフィラーまで、接触によりつながる経路を探索する。経路が存在すれば、当該経路を形成するフィラーの連結が繰り返していることになるので、広範囲にフィラーネットワークが形成されているか否かを判定でき、新たなフィラーの評価、分析方法を提供することができる。

本実施形態の装置において、基本セルＣ１におけるフィラーモデルの座標に基づきイメージセルＣ２におけるフィラーモデルの座標を生成する座標生成部３０と、
基本セルＣ１及びイメージセルＣ２のフィラーモデルの座標を用いてフィラー同士の重心間距離Ｌが所定距離Ｒ_０以下であるときに両フィラーが接触していると判定する接触判定部３１と、を備え、
隣接データ生成部３は、接触判定部３１の判定結果に基づいて隣接データを生成する。

本実施形態の方法において、基本セルＣ１におけるフィラーモデルの座標に基づきイメージセルＣ２におけるフィラーモデルの座標を生成するステップ（Ｓ１０１）と、
基本セルＣ１及びイメージセルＣ２のフィラーモデルの座標を用いてフィラー同士の重心間距離Ｌが所定距離Ｒ_０以下であるときに両フィラーが接触していると判定するステップ（Ｓ１０２）と、を含み、
接触判定結果に基づいて隣接データを生成する（Ｓ１０３）。

この装置及び方法は、隣接データを生成するための一つの具体例として好ましい。

本実施形態の装置及び方法において、探索アルゴリズムは、深さ優先探索アルゴリズムである。フィラーのネットワークは、複数のフィラーが連なって長くなる可能性があるので、深さ優先探索アルゴリズムを使用するのが好適である。

本実施形態のコンピュータプログラムは、上記方法を構成する各ステップをコンピュータに実行させるプログラムである。

本実施形態の記憶媒体は、上記コンピュータプログラムを記憶したコンピュータに読取り可能な記憶媒体である。上記プログラムを実行することによっても、上記方法の奏する作用効果を得ることが可能となる。言い換えると、上記方法を使用しているとも言える。

以上、本発明の実施形態について図面に基づいて説明したが、具体的な構成は、これらの実施形態に限定されるものでないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施形態の説明だけではなく特許請求の範囲によって示され、さらに特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれる。

例えば、図１に示す各部１〜６は、所定プログラムをコンピュータのＣＰＵで実行することで実現しているが、各部を専用メモリや専用回路で構成してもよい。

上記の各実施形態で採用している構造を他の任意の実施形態に採用することは可能である。各部の具体的な構成は、上述した実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々変形が可能である。

Ｃ１…基本セル
Ｃ２…イメージセル
２…分子動力学計算実行部
３…隣接データ生成部
３０…座標生成部
３１…接触判定部
４…探索実行部
５…ネットワーク判定部

Claims (7)

1. 高分子モデルとフィラーモデルが配置された基本セルに隣接するイメージセルにおいて前記基本セルと同じ現象が生じるとする周期境界条件を用い、前記基本セルの各モデルについて、前記基本セルと前記イメージセルに配置される他のモデルとの間に作用するポテンシャルを考慮して分子動力学計算を実行し、前記基本セルの各モデルの座標を算出する分子動力学計算実行部と、
   前記分子動力学計算実行部の算出結果に基づき、前記基本セル及び前記イメージセルにおいてフィラー同士が接触しているかを判定し、或るフィラーと接触する全てのフィラーを表す論理的な木構造を有する隣接データを生成する隣接データ生成部と、
   前記隣接データを用いて、前記基本セルの或るフィラーを始点とし、前記イメージセルの対応するフィラーを終点として、前記始点から前記終点まで到達できるかを探索アルゴリズムで検索する探索実行部と、
   前記探索実行部の探索によって前記始点から前記終点まで到達できた場合には、当該フィラーがネットワークを構成していると判定するネットワーク判定部と、
   を備える、高分子材料に配合されるフィラーの解析装置。
2. 前記基本セルにおける前記フィラーモデルの座標に基づき前記イメージセルにおけるフィラーモデルの座標を生成する座標生成部と、
   前記基本セル及び前記イメージセルのフィラーモデルの座標を用いてフィラー同士の重心間距離が所定距離以下であるときに両フィラーが接触していると判定する接触判定部と、
   を備え、
   前記隣接データ生成部は、前記接触判定部の判定結果に基づいて前記隣接データを生成する請求項１に記載の装置。
3. 前記探索アルゴリズムは、深さ優先探索アルゴリズムである請求項１又は２に記載の装置。
4. コンピュータが実行する方法であって、
   高分子モデルとフィラーモデルが配置された基本セルに隣接するイメージセルにおいて前記基本セルと同じ現象が生じるとする周期境界条件を用い、前記基本セルの各モデルについて、前記基本セルと前記イメージセルに配置される他のモデルとの間に作用するポテンシャルを考慮して分子動力学計算を実行し、前記基本セルの各モデルの座標を算出するステップと、
   前記分子動力学計算の算出結果に基づき、前記基本セル及び前記イメージセルにおいてフィラー同士が接触しているかを判定し、或るフィラーと接触する全てのフィラーを表す論理的な木構造を有する隣接データを生成するステップと、
   前記隣接データを用いて、前記基本セルの或るフィラーを始点とし、前記イメージセルの対応するフィラーを終点として、前記始点から前記終点まで到達できるかを探索アルゴリズムで検索するステップと、
   前記探索によって前記始点から前記終点まで到達できた場合には、当該フィラーがネットワークを構成していると判定するステップと、
   を含む、高分子材料に配合されるフィラーの解析方法。
5. 前記基本セルにおける前記フィラーモデルの座標に基づき前記イメージセルにおけるフィラーモデルの座標を生成するステップと、
   前記基本セル及び前記イメージセルのフィラーモデルの座標を用いてフィラー同士の重心間距離が所定距離以下であるときに両フィラーが接触していると判定するステップと、
   を含み、
   前記判定結果に基づいて前記隣接データを生成する請求項４に記載の方法。
6. 前記探索アルゴリズムは、深さ優先探索アルゴリズムである請求項４又は５に記載の方法。
7. 請求項４〜６に記載の方法をコンピュータに実行させるコンピュータプログラム。