JP6606700B2 - 単結晶製造装置、単結晶製造装置用収容部材及び単結晶の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、単結晶製造装置、単結晶製造装置用収容部材及び単結晶の製造方法に関する。

炭化珪素は耐熱性に優れ、絶縁破壊電圧が大きく、エネルギーバンドギャップが広く、
また、熱伝導度が高いなどの優れた性能を有するため、大電力パワーデバイス、耐高温半
導体素子、耐放射線半導体素子、高周波半導体素子等への応用が可能である。シリコンが
材料自体の物性限界から性能向上も限界に近づきつつあるため、シリコンよりも物性限界
を大きくとれる炭化珪素が注目されている。近年は地球温暖化問題への対策となる、電力
変換時のエネルギーロスを低減する省エネルギー技術として、炭化珪素材料を使ったパワ
ーエレクトロニクス技術が期待を集めている。
その基盤技術として炭化珪素単結晶の成長技術の研究開発が精力的に進められ、実用化
の促進に向けて主に製造コスト低減の観点から大口径化及び長尺化技術の確立が急務となっている。

炭化珪素単結晶を成長させる方法として、昇華再結晶法が広く用いられている。この昇華再結晶法は坩堝内に配置した台座に種結晶を固定し、坩堝底部に配した炭化珪素原料を２０００℃以上に加熱して昇華ガスを発生させ、その昇華ガスを原料部より数十〜数百℃低温にした種結晶上に再結晶化させることによって、種結晶上に炭化珪素単結晶を成長させるものである。

従来より、大口径かつ高品質の炭化珪素単結晶ウェハを効率的かつ低コストに得るために、より長尺な炭化珪素単結晶を製造する方法が望まれている。

長尺な炭化珪素単結晶を製造する方法として、炭化珪素種結晶上に炭化珪素単結晶を成長させ、その炭化珪素単結晶において炭化珪素種結晶の径よりも拡がって成長した部分を加工・除去し、炭化珪素種結晶とその上の炭化珪素単結晶とを成長面以外を保護材で覆い、保護材で覆った炭化珪素種結晶及び炭化珪素単結晶の成長面の上にさらに炭化珪素単結晶を成長させて長尺化を図る方法（以下、「継ぎ足し成長」ということがある）が知られている（特許文献１）。

また、台座周囲等に成長する多結晶を低減しつつ、長尺な炭化珪素単結晶を製造する方法として、原料の昇華ガスを炭化珪素種結晶表面に誘導し、結晶成長を促進するようにガイド部材（ガス流制御部材）を用いたり（特許文献２）、ガイド部材に坩堝の内側壁側へ抜ける孔部やガイド部材の原料側端部と坩堝内側面との間にガス通路を形成する方法（特許文献３）が提案されている。

また、炭化珪素原料が配置される坩堝下部と坩堝下部を覆う坩堝上部と、坩堝上部の中央に形成された突起部に配置される台座とを備えると共に、坩堝上部を坩堝下部に対して独立して上下移動可能な構成とすることにより、結晶成長が進むに従って、坩堝上部を上方に移動することで台座に貼り付けられた種結晶を引き上げて、成長面と原料面との距離を維持する方法（特許文献４）が提案されている。
また、ガイド部材の孔部やガス通路の単結晶の成長速度の促進阻害や坩堝の上蓋に成長する多結晶の問題を解決するために、ガス通路を設けずかつ単結晶の成長に合わせてガイド部材の孔部を開閉できる構成（特許文献５）が提案されている。

また、ガイド部材として、炭化珪素種結晶上に成長していく炭化珪素単結晶の側面全体を囲むのに十分な成長方向長さを有するものを用い、ガイド部材を坩堝外に連続的または段階的にスライドして炭化珪素単結晶の成長を行うことで、炭化珪素種結晶の径よりも拡がって成長した部分の加工・除去を行わなくても長尺な炭化珪素単結晶を製造する方法（特許文献６）が提案されている。また、特許文献６においては、炭化珪素単結晶の成長過程を通じて、単結晶の成長面側近傍ではガイド部材の外側から単結晶に向かって熱が流入し、かつ、単結晶の種結晶側近傍では単結晶からガイド部材の外側に向かって熱が放出する温度勾配が生ずるように、ガイド部材の周囲に温度勾配調節部材を配置した構成が提案されている。

特許第４２１９８００号公報 特開２００２−６０２９７号公報 特開２００５−５３７３９号公報 特開２００９−２３８８０号公報 特開２０１２−２０１５８４号公報 特開２０１２−２４０８９４号公報

特許文献２〜５に開示された方法は、１回の結晶成長で炭化珪素単結晶の長尺化を図るのには有効であるものの、１回の結晶成長で得られる炭化珪素単結晶の長尺化には限界があり、現状ではさらなる長尺化のために継ぎ足し成長（特許文献１、６）は必須であると考えられる。

継ぎ足し成長においては、炭化珪素種結晶上に成長させた炭化珪素単結晶の成長面以外の部分には、成長工程時における結晶からの材料の昇華を防止するために保護材で覆うことが必要になる。炭化珪素種結晶上に成長する炭化珪素単結晶は炭化珪素種結晶の径よりも拡がって成長する部分（以下、「拡大成長部分」ということがある）が形成されてしまう。そのため、炭化珪素種結晶と炭化珪素単結晶との間、又は、先に成長させた炭化珪素単結晶とその次に成長させた炭化珪素単結晶との間に、側面の段差が生じてしまう。この側面の段差が大きいまま保護材で覆うと、保護材が割れることがある。これを回避するため、この拡大成長部分を加工・除去することが必要となる。

しかしながら、拡大成長部分の加工除去工程は製造効率を低下させるし、その工程で炭化珪素単結晶の割れが生じるおそれもある。
従って、拡大成長部分の加工除去工程を行わずに、炭化珪素種結晶及び炭化珪素単結晶の周囲を保護材で覆うことができることが望ましい。
また、拡大成長部分の加工除去が必要であったとしても、その拡大成長部分の量が小さければ、拡大成長部分の加工除去工程は短時間で済む。

この点、特許文献６に開示された方法では、拡大成長部分の加工除去工程は不要であるか、又は、拡大成長部分の量が小さく、拡大成長部分の加工除去工程は短時間で済む。しかしながら、温度制御（特許文献６では温度勾配調節部材）のみでは、ガイド部材と炭化珪素単結晶の成長面との間に形成される炭化珪素の多結晶（図１２参照）の成長を十分に抑制することは難しく、その結果、高品質で長尺な炭化珪素単結晶を製造することは困難であった。このため、ガイド部材と単結晶成長面との間に多結晶が形成されることを防止する方法が必要とされていた。

本発明は、上記事情を鑑みてなされたものであり、単結晶の拡大成長部分の加工除去工程を必要とせず、または、少なくとも加工除去工程の時間短縮が可能であって、高品質でかつ長尺な単結晶を製造することができる単結晶製造装置、単結晶製造装置用収容部材及び単結晶の製造方法を提供することを目的とする。

本発明は、上記課題を解決するため、以下の手段を提供する。
（１）坩堝内に配置された種結晶の成長面上に単結晶を成長させて単結晶を製造する単結晶製造装置であって、
前記坩堝の上蓋に上下方向にスライド可能に保持され、種結晶を収容可能な有底筒状の収容部材と、
前記坩堝の側壁に固定され、原料ガスを種結晶側に案内するガイド部材と、を備え、
前記ガイド部材は、少なくともその上端部の内側面が前記収容部材の内側面と上下方向でほぼ面一となるように配置する筒状部を有すると共に、その上端部が、前記収容部材の下端面から下方に突出した単結晶の外側面の成長面側を囲繞するように配置可能であり、
前記収容部材の側壁の下端面と前記ガイド部材の上端面との間の隙間を、単結晶製造時に０．１〜１．０ｍｍとすることできる、ことを特徴とする単結晶製造装置。
（２）前記収容部材の側壁の下端に、その側壁から前記上蓋に対してほぼ平行に外方に延在する鍔部を備える、ことを特徴とする（１）に記載の単結晶製造装置。
（３）前記鍔部が、前記収容部材の側壁から４〜１０ｍｍ外方に延在している、ことを特徴とする（２）に記載の単結晶製造装置。
（４）前記単結晶の外側面とその外側面を囲繞する前記ガイド部材の上端部の内側面との間の隙間が０．１〜１．５ｍｍである、ことを特徴とする（１）〜（３）のいずれか一つに記載の単結晶製造装置。
（５）単結晶製造装置用の種結晶を収容可能な有底筒状の収容部材であって、その側壁の下端に、その側壁から外方に延在する鍔部を備える、ことを特徴とする単結晶製造装置用収容部材。
（６）坩堝内に配置した種結晶の成長面上に単結晶を成長させて単結晶を製造する方法であって、
前記坩堝の上蓋に上下方向にスライド可能に、種結晶を収容した有底筒状の収容部材と、
前記坩堝の側壁に固定され、原料ガスを種結晶側に案内するガイド部材であって、少なくともその上端部の内側面が前記収容部材の内側面と上下方向でほぼ面一となるように配置する筒状部を有するガイド部材とを用い、
前記収容部材の側壁の下端面と前記ガイド部材の上端面との間の隙間が０．１〜１．０ｍｍとなるようにし、
前記ガイド部材を、その上端部が単結晶の外側面の成長面側を囲繞するように配置した状態で単結晶の成長を行う、ことを特徴とする単結晶の製造方法。
（７）前記収容部材として、その側壁の下端（開放端）に、側壁から前記上蓋に対してほぼ平行に外方に延在する鍔部を備えるものを用いる、ことを特徴とする（６）に記載の単結晶の製造方法。

本発明の一態様に係る単結晶製造装置によれば、坩堝の上蓋に上下方向にスライド可能に保持され、種結晶を収容可能な有底筒状の収容部材と、坩堝の側壁に固定され、原料ガスを種結晶側に案内するガイド部材と、を備え、ガイド部材が少なくともその上端部の内側面が収容部材の内側面と上下方向でほぼ面一となるように配置する筒状部を有すると共に、その上端部が、収容部材の下端から下方に突出した単結晶の外側面の成長面側を囲繞し、収容部材の側壁の下端面と前記ガイド部材の上端面との間の隙間を０．１〜１．０ｍｍとして単結晶の製造を行うことができる構成を採用したので、この隙間からガスが抜け出ることができるため、ガイド部材の内側面への多結晶の堆積を抑制することができる。

収容部材の側壁の下端面と前記ガイド部材の上端面との間に隙間を有することで、その隙間からガスが抜け出てガイド部材の内側面への多結晶の堆積が抑制できるが、ガスが抜け出ることで、成長時にその隙間の近傍の単結晶の外側面に多少なりとも凹みあるいは段差が発生し、またそれを起点とするマクロ欠陥が多数発生する。本明細書においてマクロ欠陥とは、直径10〜500μm程度のサイズの欠陥であって、その例としては中が空洞の欠陥がある（この場合の「直径」とは、形状により様々とることができる径のうち、最大の径を意味する）。なお、マクロ欠陥は当初、別々に成長した欠陥が合体する等して、500μmより大きなサイズの欠陥になることがある。これに対しては、収容部材の側壁の下端にその側壁から上蓋に対してほぼ平行に外方に延在する鍔部を備えることを採用することにより、その鍔部によりガスの流れを単結晶の成長方向に対して垂直方向に制限することができ、凹みや段差、マクロ欠陥の形成を抑制することができ、高品質の単結晶の製造が可能となる。

本発明に係る第１の実施形態の単結晶製造装置を示す断面模式図である。 本発明に係る第１の実施形態の単結晶製造装置が備える坩堝の断面模式図である。 図２に示した収容部材において、筒状の継ぎ足し部材を側壁の下端部に接続した構成を示す模式図である。 図２に示した坩堝の上部の拡大図である。 図２に示した坩堝の上部を、種結晶及びその上に成長した単結晶と併せて示した拡大図である。 隙間が大きすぎる場合に単結晶の外側面に形成された凹みあるいは段差を模式的に示す図である。 本発明に係る第２の実施形態の単結晶製造装置が備える坩堝の上部の拡大図である。 図７に示した収容部材において、収容部材全体の長さを長くする方法を説明するための模式図であり、（ａ）は長くする前の構成であり、（ｂ）は長くした後の構成である。 本発明の単結晶製造装置を用いて得られた炭化珪素単結晶（実施例１）の外側面の部分の模式図である。 本発明の単結晶製造装置を用いて得られた炭化珪素単結晶（実施例２）の外側面の部分の模式図である。 比較例の単結晶製造装置を用いて得られた炭化珪素単結晶の外側面の部分の模式図である。 ガイド部材と炭化珪素単結晶の成長面との間に形成される炭化珪素の多結晶を模式的に示す図である。

以下、本発明を適用した一実施形態である単結晶製造装置、収容部材及び炭化珪素単結晶の製造方法について、図面を用いて詳細に説明する。本発明は昇華法、ＣＶＤ法等の気相成長法に適用できるが、一例として昇華法を用いた場合を例に挙げて説明する。なお、以下の説明において参照する図面は、本実施形態の単結晶製造装置、収容部材及び単結晶の製造方法を説明する図面であって、図示される各部の大きさや厚さや寸法等は、実際の単結晶製造装置等の寸法関係とは異なっていることがある。また、以下の説明において例示する材料や寸法等は一例であり、本発明は必ずしもそれらに限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することが可能である。
本発明の収容部材については以下の単結晶製造装置の説明と併せて説明する。
以下では、炭化珪素（ＳｉＣ）単結晶を念頭に置いて説明するが、本発明は、気相成長法を用いて製造できる他の単結晶(例えば、窒化ガリウム（ＧａＮ）単結晶、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）単結晶等)についても適用できる。

［単結晶製造装置（第１の実施形態）］
図１〜図５を参照して、本発明の第１の実施形態を適用した単結晶製造装置の構造について説明する。図１は単結晶製造装置の概略構成を示す断面模式図であり、図２はその単結晶製造装置が備える坩堝の概略構成を示す断面模式図であり、図３は筒状の継ぎ足し部材を収容部材の側壁の下端部に接続した構成を示す模式図であり、図４はその坩堝の上部の一部を示す拡大図であり、図５は図２に示した坩堝の上部を、種結晶及びその上に成長した単結晶と併せて示した拡大図である。

本発明の第１の実施形態を適用した単結晶製造装置は、坩堝１０内に配置された種結晶Ｗの成長面Ｗａ上に単結晶Ｓを成長させて単結晶を製造する単結晶製造装置であって、 坩堝１０の上蓋１０ａに上下方向にスライド可能に保持され、種結晶を収容可能な有底筒状の収容部材１と、坩堝１０の側壁１０ｂに固定され、原料ガスを種結晶側に案内するガイド部材２と、を備え、ガイド部材２は、少なくともその上端部２ａａの内側面２ａａａが収容部材１の内側面１ｂａと上下方向でほぼ面一となるように配置する筒状部２ａを有すると共に、その上端部２ａａが、収容部材１の下端面１ｂｂａから下方に突出した単結晶の外側面の成長面側を囲繞するように配置可能であり、収容部材１の側壁１ｂの下端面１ｂｂａとガイド部材２の上端面２ａａｂとの間の隙間は、単結晶製造時に０．１〜１．０ｍｍとすることできるものである。成長開始前に成長開始面が収容部材から出ている場合は、種結晶の外側面の成長面側を囲繞する配置になる。

図１に示す単結晶製造装置１００は、真空容器１０１の内部に、断熱材１０２に覆われた坩堝１０が配置され、真空容器１０１の外側に加熱手段１０３が配置されて概略構成されている。

坩堝１０は断熱材１０２に囲まれており、真空容器１０１の内部中央の支持棒１０４上に設置されている。断熱材１０２には、坩堝１０の下部表面および上部表面の一部が露出するように孔部１０２ａ、１０２ｂが形成されている。支持棒１０４は筒状とされており、この支持棒１０４の孔部１０４ａを断熱材１０２に設けた孔部１０２ａと合わせるようにする。真空容器１０１の下に配置された放射温度計１０５によって、この支持棒１０４の孔部１０４ａおよび断熱材１０２の下側の孔部１０２ａを通して、坩堝１０の下部表面の温度を観測できる構成とされている。同様に、真空容器１０１の上に配置された別の放射温度計１０６によって、断熱材１０２の上側の孔部１０２ｂを通して、坩堝１０の上部表面の温度を観測できる構成とされている。

真空容器１０１の内部のガス交換は、まず、排出管１０７に接続した真空ポンプ（図示略）を用いて、真空容器１０１の内部の空気を排気して、例えば、４×１０^−３Ｐａ以下の減圧状態とする。真空ポンプとしては例えば、ターボ分子ポンプなどを用いることができる。その後、導入管１０８から真空容器１０１の内部に高純度Ａｒガスを導入して、真空容器１０１の内部（炉内）を例えば、Ａｒ雰囲気で９．３×１０^４Ｐａという環境とする。

加熱手段１０３は例えば、高周波加熱コイルであり、電流を流すことにより高周波を発生させて、真空容器１０１内の中央に設置された坩堝１０を例えば、１９００℃以上の温度に加熱することができる。これにより、坩堝１０内の原料粉末Ｐを加熱して、原料粉末Ｐから昇華ガスを発生させる。

図２に示すように、坩堝１０は、上蓋１０ａと坩堝本体１０ｂとから構成されている。
上蓋１０ａには、種結晶及びその成長面上に成長する単結晶を収容する収容部材１を上下方向にスライド可能に保持できると共に、収容部材１の外径とほぼ同一径を有する貫通孔１０ａａが中心部に形成されている。
坩堝本体１０ｂは、筒状の側壁１０ｂａと底部１０ｂｂとからなる。
坩堝本体１０ｂの側壁１０ｂａには、原料ガスを種結晶側に案内するガイド部材２が固定されている。

坩堝１０は内部に空洞部１１を有しており、坩堝１０の空洞部１１内の下部には、種結晶上に単結晶を結晶成長させるのに十分な量の原料粉末Ｐが収容され、また上部には単結晶を結晶成長させるのに必要な空間を確保している。そのため、昇華再結晶法によって、種結晶Ｗの成長面Ｗａの上に、底部１０ｂｂ側に向けて単結晶Ｓを結晶成長させることができる。

坩堝１０の材料としては、高温で安定であり不純物ガスの発生の少ない材料を用いることが好ましい。例えば、炭化珪素単結晶を製造する場合、黒鉛（グラファイト）、炭化珪素、又は、炭化珪素もしくはタンタルカーバイド（ＴａＣ）で被覆された黒鉛（グラファイト）などを用いることが好ましい。

収容部材１は、底部１ａと底部に対して垂直に立設する側壁１ｂとを有する有底筒状の部材であり、開口した先端部が原料Ｐに対向するように、坩堝１０の上蓋１０ａに形成された貫通孔１０ａａに上蓋１０ａと同心状に設置されている。
収容部材１の底部１ａの内側である内底面１ａａに種結晶Ｗが固定され、収容部材１は種結晶Ｗと共に、種結晶Ｗ上に成長した単結晶の一部を収容することができる。

収容部材１の材料としては、高温で安定であり不純物ガスの発生の少ない材料を用いることが好ましい。例えば、炭化珪素単結晶を製造する場合、黒鉛（グラファイト）、炭化珪素、又は、炭化珪素もしくはタンタルカーバイド（ＴａＣ）で被覆された黒鉛（グラファイト）などを用いることが好ましい。

収容部材１の上下方向のスライド手段（位置調節手段）（図示せず）としては、例えば、特許文献６に記載のもの（単結晶を成長させながら又は単結晶の成長を一時的に中断した状態で、収容部材を単結晶の成長方向に沿って連続的又は段階的にスライドさせる手段）などを用いることができる。より具体的には、このスライド手段（位置調節手段）は、坩堝の外周に沿って単結晶の成長方向に上下動が可能な枠部と、枠部を上下方向に駆動する駆動手段とを備えており、枠部の上端は、接続具を介して収容部材の底部に固定されているものである。
なお、収容部材の上下方向のスライドは単結晶の成長を行いながら実施してもよい。

収容部材１は、側壁１ｂの下端部１ｂｂに１個又は２個以上の筒状の継ぎ足し部材を接続して、結晶成長方向の長さを長くすることができる。図３に、図２に示す収容部材１において、筒状の継ぎ足し部材１ｃを１個、側壁１ｂの下端部１ｂｂに接続した構成を示す。
継ぎ足し部材を接続するタイミングは、収容部材１の下端面１ｂｂａから下方に突出した単結晶の長さが10〜50ｍｍとなったときに行うのが好ましい。長さが10ｍｍ以下の場合は継ぎ足し成長の効果が小さく、継ぎ足し部材の継ぎ足しも困難である。
収容部材の接続ははめ込み、螺合、カーボン接着材などによる接着などの方法を用いることができる。

ガイド部材２は、その上端部２ａａの内側面２ａａａが収容部材１の内側面１ｂａと上下方向でほぼ面一となるように配置する筒状部２ａと、坩堝本体１０ｂの側壁１０ｂａに固定された支持部２ｂとからなる。
ここで、「ほぼ面一」とは、厳密に面一であることを要さず、本発明の効果を奏する範囲で面一からずれていてもよい。例えば、面一から０．３ｍｍ以下の範囲で平行にずれた配置関係であってもよいし、また、互いに０．５°以下の範囲で非平行であってもよい。

ガイド部材２は、その上端部２ａａが、収容部材１の下端面１ｂｂａから下方に突出した単結晶Ｓの外側面Ｓａの成長面側Ｓａａを囲繞可能な位置に配置される。なお、ガイド部材２自体は固定されているので、単結晶Ｓの外側面Ｓａの成長面側Ｓａａを囲繞する配置は、上下方向に可動の収容部材１の位置を調整することによりなされる。

単結晶の成長時には、収容部材１の側壁１ｂの下端面１ｂｂａとガイド部材２の筒状部２ａの上端面２ａａｂとの間の隙間ｄ１（図５参照）を０．１〜１．０ｍｍにする。
この隙間が０．１ｍｍ以上であれば、ガイド部材２の内側面への多結晶の堆積を十分に抑制できる程度に、この隙間からガスが十分に抜け出ることができる。また、１．０ｍｍ以下であれば、隙間からガスが抜けることによる単結晶の外側面の凹みあるいは段差、マクロ欠陥の生成を十分に抑制することができる。単結晶の外側面に凹みや段差が発生すると、その部分で昇華が生じ、それが中空の欠陥となり、欠陥内で昇華・再析出が生じてマクロ欠陥となってしまう。
凹みあるいは段差、マクロ欠陥を完全に阻止することは技術的に困難であり、またコストの観点からも完全に阻止することを目指すことは得策とは言えない場合もあり、得られた単結晶の広い領域が製品として使用することができれば足りることが多い。そこで、本発明で、単結晶の外側面に生成してしまう凹みあるいは段差、マクロ欠陥を十分に抑制できるとは、従来技術の場合に比べてかかる凹みあるいは段差、マクロ欠陥を低減できることをいう。また、目安でいえば、好ましくは得られた単結晶のうち、９０％以上が製品として使用できることをいい、より好ましくは、９５％以上が製品として使用できることをいう。なお、外側面に生成された凹みあるいは段差、マクロ欠陥は視認することが可能であるが、その凹みあるいは段差、マクロ欠陥に起因して形成された内部の欠陥により製品として使用できない場合もあるが、上述した割合はかかる欠陥も含めた割合である。

単結晶Ｓの外側面Ｓａとその外側面を囲繞するガイド部材２の上端部２ａａの内側面２ａａａとの間の隙間ｄ２（図５参照）は、０．１〜１．５ｍｍであることが好ましい。
この隙間が０．１ｍｍ以上であれば、ガイド部材を損傷させることなく設置することができる。また、この隙間が１．５ｍｍ以下であれば、拡大を抑制でき、割れのおそれを低減することができる。

ガイド部材２の材料としては、高温で安定であり不純物ガスの発生の少ない材料を用いることが好ましい。例えば、炭化珪素単結晶を製造する場合、黒鉛（グラファイト）、炭化珪素、又は、炭化珪素もしくはタンタルカーバイド（ＴａＣ）で被覆された黒鉛（グラファイト）などを用いることが好ましい。
ガイド部材２をタンタルカーバイド（ＴａＣ）で被覆された黒鉛（グラファイト）からなるものとする場合は、少なくとも種結晶側を向いた面をタンタルカーバイドで被膜すると有効である。タンタルカーバイド（ＴａＣ）で被覆するのは、黒鉛のカーボンをむき出しにした場合、原料ガスとカーボンが反応して、成長中の単結晶の中にカーボンがインクルージョンとして入ってしまい、品質が低下するのでそれを防止するためであり、種結晶側を向いた面だけでもタンタルカーバイドで被膜しておけば、この品質低下を防止できるからである。

本実施形態の単結晶製造装置によれば、収容部材１の下端面とガイド部材２の上端面との間に適度な大きさの隙間を有するので、この隙間をガスが抜けることができ、その結果、ガイド部材の内側面への多結晶の堆積が抑制されると共に、隙間からガスが抜けることによる単結晶の外側面の凹みあるいは段差、マクロ欠陥の形成が抑制される。
図６は、収容部材１の下端面とガイド部材２の上端面との間の隙間が大きすぎる場合に、単結晶の外側面にできてしまう凹みあるいは段差を模式的に示す図である。この隙間を有することにより、ガイド部材に多結晶が掲載されるのを抑制することはできるが、隙間が大きすぎる場合には、単結晶の外側面に品質に大きな影響を与えるほどの凹みあるいは段差ができてしまう。この凹みあるいは段差は他の欠陥を誘発する。

［単結晶の製造方法（第１の実施形態）］
第１の実施形態に係る単結晶製造装置を用いた単結晶の製造方法について説明する。
まず、坩堝１０内に原料Ｐ（例えば、ＳｉＣ粉末）を充填し、収容部材１の内底面１ａａに種結晶Ｗを固定する。
次に、収容部材１を、その側壁１ｂの下端面１ｂｂａが、ガイド部材２の上端面２ａａｂとの隙間が０．１〜１．０ｍｍになると共に、その内側面１ｂａがガイド部材２の上端部２ａａの内側面２ａａａと上下方向でほぼ面一となるように位置調整を行って配置する。
次に、原料Ｐを加熱して、種結晶Ｗの成長面Ｗａ上に単結晶Ｓを成長させる。単結晶Ｓが成長していって、収容部材１の側壁１ｂの下端面１ｂｂａから下方に突き出てくる程度の長さになると、単結晶Ｓの外側面Ｓａの成長面側Ｓａａの一部はガイド部材２の上端部２ａａに囲繞される状態となる。
次に、単結晶Ｓが収容部材１の側壁の下端面から下方へ、限定するものではないが例えば、10〜50ｍｍ程度突き出る程度の長さになったら、単結晶の成長を一旦中断して、収容部材１の結晶成長方向の長さを延長するために継ぎ足し部材をつける。その際、その継ぎ足し部材の下端面が、ガイド部材２の上端面２ａａｂとの隙間が０．１〜１．０ｍｍになると共に、その内側面がガイド部材の上端部の内側面と上下方向でほぼ面一となるように位置調整を行う。
継ぎ足し部材の接続ははめ込み、螺合、カーボン接着材などによる接着などの方法を用いることができる。単結晶成長後に一旦収容部材を取り外し、新たな収容部材を付け直して継ぎ足し成長を行ってもよい。
次に、単結晶の成長を再開する。
必要に応じて、坩堝１０内に原料Ｐを追加したり、あるいは新原料に交換してもよい。
新たな継ぎ足し部材の接続や原料Ｐの追加又は交換を必要に応じて必要な回数だけ行うことができる。

［単結晶製造装置（第２の実施形態）］
図７は、本発明の第２の実施形態を適用した単結晶製造装置が備える坩堝の概略構成図である。第２の実施形態を適用した単結晶製造装置は坩堝以外、第１の実施形態を適用した単結晶製造装置と同様である。

第２の実施形態の坩堝が第１の実施形態の坩堝と異なるのは、収容部材の側壁の下端にその側壁から坩堝の上蓋に対してほぼ平行に外方に延在する鍔部を備える点である。
すなわち、図７に示すように、坩堝２０が備える収容部材２１は、底部２１ａと底部に対して垂直に立設する側壁２１ｂとを有する有底筒状の部材であり、その側壁２１の下端にその側壁から上蓋２０ａに対してほぼ平行に外方に延在する鍔部２１ｃを備えている。
鍔部の下側の面（原料側の面）が上蓋に対してほぼ平行であれば足りる。
ここで、「ほぼ平行」とは、厳密に平行であることまでは要せず、本発明の効果を奏する範囲で平行からずれていてもよく、例えば０．５°以下の範囲で非平行であってもよい。

鍔部２１ｃは、収容部材２１の側壁の外側面から４〜１０ｍｍ外方に延在していることが好ましい。
延在する長さが４ｍｍ未満である場合には、単結晶の外側面の凹みあるいは段差が発生し、またそれを起点とするマクロ欠陥が多数発生することがある。また、延在する長さが１０ｍｍを超える場合には、収容部材の下端面とガイド部材の上端面との間の隙間や、鍔部に、多結晶が形成されることがある。

本実施形態の単結晶製造装置によれば、収容部材２１はその側壁の下端に顎部２１ｃを備えるので、隙間を抜け出るガスの流れを単結晶の成長方向に対して垂直方向に制限することができる。これにより、その隙間の近傍の単結晶の外側面の凹み、段差、マクロ欠陥の形成を抑制することができる。これにより高品質で、拡大成長部分の加工除去なしで継ぎ足しして長尺の単結晶の製造が可能となる。

第２の実施形態の坩堝が備える収容部材においても、第１の実施形態に係る収容部材と同様の手段を、上下方向のスライド手段（位置調節手段）として用いることができる。

また、第２の実施形態に係る収容部材についても、第１の実施形態に係る収容部材と同様に、結晶成長方向の長さを長くすることができる。図８にその一例を示す。
図８に示す例では、収容部材の側壁は底部側の部分と鍔部を有する側の部分とからなり、長さを延長する前に底部側の部分２１ｂａと鍔部を有する側の部分２１ｂｂとからなる収容部材２１（図８（ａ））のうち、鍔部を有する側の部分２１ｂｂを、図８（ｂ）のように、側壁の長さを長いもの２１ｂｂ’に交換した収容部材２１’とすることにより、収容部材全体の長さを延長することができる。
図８に示す例では、収容部材の側壁が底部側の部分と鍔部を有する側の部分の２つの部分からなり、そのうち、鍔部を有する側の部分の長さをより長いものに交換することにより、収容部材全体の長さを長くしたが、収容部材の側壁が底部側の部分と鍔部を有する側の部分とさらにそれらの部分をつなぐ接続部分の３つ部分からなり、その接続部分の長さをより長いものに交換することにより、収容部材全体の長さを長くしてもよい。接続部分が２つ以上からなる場合にもその接続部分の一部をより長いものに交換することにより、収容部材全体の長さを長くしてもよい。

［単結晶の製造方法（第２の実施形態）］
第２の実施形態に係る単結晶製造装置を用いた単結晶の製造方法についても、第１の実施形態に係る単結晶製造装置を用いた場合と同様に行うことができる。

以下に、本発明の単結晶製造装置、収容部材及びを単結晶の製造方法を用いて炭化珪素単結晶を製造した実施例について説明するが、本発明はこの実施例に限定されるものではない。

（実施例１）
実施例１で用いた単結晶製造装置は図７に示した構成のものである。坩堝は、黒鉛製の基材からなる円筒形部材で、内径は100ｍｍであり、高さは250ｍｍであった。また、収容部材の側壁の長さ（内側面の長さ）は30ｍｍであり、収容部材の側壁の下端面とガイド部材の上端面との間の隙間は0.25ｍｍであり、鍔部の、前記収容部材の側壁から外方への延在長さは4ｍｍであった。
炭化珪素単結晶の成長は、図２に示した構成の単結晶製造装置を用いて行った。
坩堝の下部に炭化珪素原料粉末を収容し、収容部材内に直径76ｍｍ（3インチφ）、厚さ0.8ｍｍの炭化珪素種結晶をカーボン接着剤を用いて貼り付けた。
次いで、坩堝を窒素（Ｎ_２）、アルゴン（Ａｒ）減圧不活性雰囲気中で2100〜2400℃に加熱した。この際，炭化珪素原料粉末側の温度を炭化珪素種結晶側の温度よりも20〜200℃高く設定し、温度差を駆動力として、種結晶上に炭化珪素単結晶を析出させた。収容部材の側壁の下端面から10ｍｍ程度、単結晶が突き出たところで成長をやめて一旦取出し、側壁の長さ（内側面の長さ）が50ｍｍの新たな収容部材を付け直して、成長を続け、厚さ60ｍｍの炭化珪素単結晶を得た。

図９は、得られた炭化珪素単結晶の外側面の部分の模式図である。
図中の符号３１で示す点線は継ぎ足し界面を示す。ここで、継ぎ足し界面とは、最後に行った結晶成長の成長開始面である。
収容部材の側壁の下端面とガイド部材の上端面との間の隙間近傍の部分に外径が異なる領域（段差部（図中の符号３２））はあるものの、得られた単結晶の広い領域で製品として使えなくするようなマクロ欠陥はなく、高品質で長尺な単結晶の成長を行うことができた。段差部の段差（凹み）は0.5ｍｍ以下であった。

（実施例２）
実施例２では、実施例１で用いた単結晶製造装置と、鍔部を有さない坩堝を用いた点以外は同じ単結晶製造装置を用い、単結晶の成長条件を同じであった。

図１０は、得られた炭化珪素単結晶の外側面の部分の模式図である。
図中の符号３１で示す点線は継ぎ足し界面を示す。また、符号３３で示す線はマクロ欠陥を示すものである。
実施例２では、段差部（図中の符号３２）は実施例１よりも大きく、また、外側面にマクロ欠陥が発生したが、成長を続けてもさらにマクロ欠陥領域が拡がることはなかった。段差部の段差（凹み）は約1ｍｍであった。また、多結晶は生成していなかった。

実施例１及び２のいずれ場合も、ガイド部材と単結晶の成長面との間に炭化珪素の多結晶は生成せず、また、炭化珪素種結晶の径よりも拡がって成長した部分の加工・除去を行わなくても（すなわち、加工レスで）、継ぎ足し成長を行うことができた。また、実施例１は、実施例２よりも凹みが小さく、その結果、凹みからの昇華が抑制され、マクロ欠陥の発生が抑制されたものと理解できる。

（比較例）
比較例では、実施例１で用いた単結晶製造装置と、鍔部を有さず、かつ、収容部材の側壁の下端面とガイド部材の上端面との間の隙間が1.5ｍｍである坩堝を用いた点以外は同じ単結晶製造装置を用い、単結晶の成長条件を同じであった。

図１１は、得られた炭化珪素単結晶の外側面の部分の模式図である。
図中の符号３１で示す点線は継ぎ足し界面を示す。また、符号３３で示す線はマクロ欠陥を示すものである。
比較例では、外側面に実施例２よりも凹みの深い段差部（図中の符号３２）が形成され、また、実施例２よりもより大きなマクロ欠陥が発生し、成長を続けるとさらにマクロ欠陥領域が拡がった。図１１で示した段差部の段差（凹み）は約2ｍｍであった。図１１で示したマクロ欠陥以外にも、外側面に多数のマクロ欠陥が発生した。

本発明の単結晶製造装置、単結晶製造装置用収容部材及び単結晶の製造方法は、高品質でかつ長尺な単結晶の製造に利用することができる。

１、２１ 収容部材
１ａ 底部
１ｂ 側壁
１ｂｂ 下端部
１ｂｂａ 下端面
１ｃ 継ぎ足し部材
２ ガイド部材
２ａ 筒状部
２ａａ 上端部
２ａａａ 内側面
２ａａｂ 上端面
２ｂ 支持部
１０、２０ 坩堝
１０ａ 上蓋
１０ｂ 坩堝本体
１００ 単結晶製造装置
Ｗ 種結晶
Ｓ 単結晶

Claims (6)

1. 坩堝内に配置された種結晶の成長面上に単結晶を成長させて単結晶を製造する単結晶製造装置であって、
   前記坩堝の上蓋に上下方向にスライド可能に保持され、種結晶を収容可能な有底筒状の収容部材と、
   前記坩堝の側壁に固定され、原料ガスを種結晶側に案内するガイド部材と、を備え、
   前記ガイド部材は、少なくともその上端部の内側面が前記収容部材の内側面と上下方向でほぼ面一となるように配置する筒状部を有すると共に、その上端部が、前記収容部材の下端面から下方に突出した単結晶の外側面の成長面側を囲繞するように配置可能であり、
   前記収容部材の側壁の下端面と前記ガイド部材の上端面との間の隙間を、単結晶製造時に０．１〜１．０ｍｍとすることできる、ことを特徴とする単結晶製造装置。
2. 前記収容部材の側壁の下端に、その側壁から前記上蓋に対してほぼ平行に外方に延在する鍔部を備える、ことを特徴とする請求項１に記載の単結晶製造装置。
3. 前記鍔部が、前記収容部材の側壁から４〜１０ｍｍ外方に延在している、ことを特徴とする請求項２に記載の単結晶製造装置。
4. 前記単結晶の外側面とその外側面を囲繞する前記ガイド部材の上端部の内側面との間の隙間が０．１〜１．５ｍｍである、ことを特徴とする請求項１〜３のいずれか一つに記載の単結晶製造装置。
5. 坩堝内に配置した種結晶の成長面上に単結晶を成長させて単結晶を製造する方法であって、
   前記坩堝の上蓋に上下方向にスライド可能に、種結晶を収容した有底筒状の収容部材と、
   前記坩堝の側壁に固定され、原料ガスを種結晶側に案内するガイド部材であって、少なくともその上端部の内側面が前記収容部材の内側面と上下方向でほぼ面一となるように配置する筒状部を有するガイド部材とを用い、
   前記収容部材の側壁の下端面と前記ガイド部材の上端面との間の隙間が０．１〜１．０ｍｍとなるようにし、
   前記ガイド部材を、その上端部が単結晶の外側面の成長面側を囲繞するように配置した状態で単結晶の成長を行う、ことを特徴とする単結晶の製造方法。
6. 前記収容部材として、その側壁の下端に、側壁から前記上蓋に対してほぼ平行に外方に延在する鍔部を備えるものを用いる、ことを特徴とする請求項５に記載の単結晶の製造方法。

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