Deprecated: The each() function is deprecated. This message will be suppressed on further calls in /home/zhenxiangba/zhenxiangba.com/public_html/phproxy-improved-master/index.php on line 456
JP6868962B2 - Manufacturing equipment and manufacturing method for membrane / electrode layer joints - Google Patents
[go: Go Back, main page]

JP6868962B2 - Manufacturing equipment and manufacturing method for membrane / electrode layer joints - Google Patents

Manufacturing equipment and manufacturing method for membrane / electrode layer joints Download PDF

Info

Publication number
JP6868962B2
JP6868962B2 JP2016047880A JP2016047880A JP6868962B2 JP 6868962 B2 JP6868962 B2 JP 6868962B2 JP 2016047880 A JP2016047880 A JP 2016047880A JP 2016047880 A JP2016047880 A JP 2016047880A JP 6868962 B2 JP6868962 B2 JP 6868962B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
electrode layer
electrolyte membrane
roller
catalyst particles
supported amount
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
JP2016047880A
Other languages
Japanese (ja)
Other versions
JP2017162745A (en
Inventor
高木 善則
善則 高木
雅文 大森
雅文 大森
克哉 竹上
克哉 竹上
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Screen Holdings Co Ltd
Original Assignee
Screen Holdings Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Screen Holdings Co Ltd filed Critical Screen Holdings Co Ltd
Priority to JP2016047880A priority Critical patent/JP6868962B2/en
Priority to KR1020187018458A priority patent/KR102116624B1/en
Priority to PCT/JP2016/083653 priority patent/WO2017154266A1/en
Priority to CN201680077597.7A priority patent/CN108432020B/en
Publication of JP2017162745A publication Critical patent/JP2017162745A/en
Application granted granted Critical
Publication of JP6868962B2 publication Critical patent/JP6868962B2/en
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00Electrodes
    • H01M4/86Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00Electrodes
    • H01M4/86Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
    • H01M4/88Processes of manufacture
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/84Systems specially adapted for particular applications
    • G01N21/88Investigating the presence of flaws or contamination
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N23/00Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00
    • G01N23/02Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by transmitting the radiation through the material
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00Electrodes
    • H01M4/86Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
    • H01M4/88Processes of manufacture
    • H01M4/8803Supports for the deposition of the catalytic active composition
    • H01M4/881Electrolytic membranes
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02Details
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M8/1004Fuel cells with solid electrolytes characterised by membrane-electrode assemblies [MEA]
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10Fuel cells with solid electrolytes
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30Hydrogen technology
    • Y02E60/50Fuel cells
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Pathology (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Sustainable Development (AREA)
  • Sustainable Energy (AREA)
  • Fuel Cell (AREA)
  • Inert Electrodes (AREA)

Description

本発明は、長尺帯状の電解質膜を搬送しつつ、電解質膜の表面に電極層を形成する膜・電極層接合体の製造装置および製造方法に関する。 The present invention relates to a membrane-electrode layer joint manufacturing apparatus and a manufacturing method for forming an electrode layer on the surface of an electrolyte membrane while transporting a long strip-shaped electrolyte membrane.

近年、自動車や携帯電話などの駆動電源として、燃料電池が注目されている。燃料電池は、燃料に含まれる水素(H2)と空気中の酸素(O2)との電気化学反応によって電力を作り出す発電システムである。燃料電池は、他の電池と比べて、発電効率が高く環境への負荷が小さいという特長を有する。 In recent years, fuel cells have been attracting attention as a drive power source for automobiles and mobile phones. A fuel cell is a power generation system that produces electric power by an electrochemical reaction between hydrogen (H2) contained in fuel and oxygen (O2) in the air. A fuel cell has a feature that the power generation efficiency is high and the burden on the environment is small as compared with other batteries.

燃料電池には、使用する電解質によって幾つかの種類が存在する。そのうちの1つが、電解質としてイオン交換膜(電解質膜)を用いた固体高分子形燃料電池(PEFC:Polymer Electrolyte Fuel Cell)である。固体高分子形燃料電池は、常温での動作および小型軽量化が可能であるため、自動車や携帯機器への適用が期待されている。 There are several types of fuel cells depending on the electrolyte used. One of them is a polymer electrolyte fuel cell (PEFC) that uses an ion exchange membrane (electrolyte membrane) as an electrolyte. Since the polymer electrolyte fuel cell can operate at room temperature and can be made smaller and lighter, it is expected to be applied to automobiles and mobile devices.

固体高分子形燃料電池は、一般的には複数のセルが積層された構造を有する。1つのセルは、膜・電極層接合体(MEA:Membrane-Electrode-Assembly)の両側を一対のセパレータで挟み込むことにより構成される。膜・電極層接合体は、電解質膜と、電解質膜の両面に形成された一対の電極層とを有する。一対の電極層の一方はアノード電極であり、他方がカソード電極となる。アノード電極に水素を含む燃料ガスが接触するとともに、カソード電極に空気が接触すると、電気化学反応によって電力が発生する。 The polymer electrolyte fuel cell generally has a structure in which a plurality of cells are stacked. One cell is formed by sandwiching both sides of a membrane-electrode layer assembly (MEA) with a pair of separators. The membrane-electrode layer junction has an electrolyte membrane and a pair of electrode layers formed on both sides of the electrolyte membrane. One of the pair of electrode layers is an anode electrode and the other is a cathode electrode. When a fuel gas containing hydrogen comes into contact with the anode electrode and air comes into contact with the cathode electrode, electric power is generated by an electrochemical reaction.

上記の膜・電極層接合体は、典型的には、電解質膜の表面に、白金(Pt)を含む触媒粒子をアルコールなどの溶媒中に分散させた触媒インク(電極ペースト)を塗布し、その触媒インクを乾燥させることによって作成される。従来の膜・電極層接合体の製造技術については、例えば、特許文献1に記載されている。 In the above-mentioned film / electrode layer joint, typically, a catalyst ink (electrode paste) in which catalyst particles containing platinum (Pt) are dispersed in a solvent such as alcohol is applied to the surface of the electrolyte film, and the catalyst ink (electrode paste) is applied. Created by drying the catalytic ink. A conventional technique for manufacturing a membrane-electrode layer joint is described in, for example, Patent Document 1.

特許文献1の製造装置では、吸着ローラの外周面に、電解質膜が保持される。そして、吸着ローラを回転させることによって、電解質膜を搬送しつつ、塗工ノズルから電極インクを吐出することによって、電解質膜の表面に電極インクを塗布する。 In the manufacturing apparatus of Patent Document 1, the electrolyte membrane is held on the outer peripheral surface of the adsorption roller. Then, the electrode ink is applied to the surface of the electrolyte film by ejecting the electrode ink from the coating nozzle while transporting the electrolyte film by rotating the suction roller.

特開2015−15258号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2015-15258

電解質膜に形成された電極層は、燃料ガスおよび空気を効率よく拡散させるために、多孔質状となっている。このため、電極層は、外部からの圧力によって損傷しやすく、また、電解質膜から剥がれやすいことが知られている。したがって、膜・電極層接合体の製造時に、電解質膜に形成された電極層を検査し不良の有無を判断できる技術が、膜・電極層接合体の品質を管理する上で重要である。特に、電解質膜の裏面は吸着ローラに吸着保持される。このため、吸着ローラから離間した後に、電解質膜の裏面に形成された電極層に不良が発生していないかどうかを検査することが、膜・電極層接合体の品質を管理する上でより重要となる。 The electrode layer formed on the electrolyte membrane is porous in order to efficiently diffuse the fuel gas and air. Therefore, it is known that the electrode layer is easily damaged by external pressure and is easily peeled off from the electrolyte membrane. Therefore, a technique capable of inspecting the electrode layer formed on the electrolyte membrane and determining the presence or absence of defects at the time of manufacturing the membrane / electrode layer joint is important for controlling the quality of the membrane / electrode layer joint. In particular, the back surface of the electrolyte membrane is adsorbed and held by the adsorption roller. Therefore, it is more important to inspect whether the electrode layer formed on the back surface of the electrolyte membrane is defective after being separated from the adsorption roller in order to control the quality of the membrane-electrode layer joint. It becomes.

本発明は、このような事情に鑑みなされたものであり、膜・電極層接合体の製造装置において、吸着ローラから離間した後に、電解質膜の裏面に形成された電極層に不良が発生していないかどうかを検査して、膜・触媒接合体を効果的に品質管理できる技術を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of such circumstances, and in the film / electrode layer joint manufacturing apparatus, a defect occurs in the electrode layer formed on the back surface of the electrolyte film after being separated from the adsorption roller. The purpose is to provide a technology that can effectively control the quality of membrane-catalyst adsorbents by inspecting them for their presence.

上記課題を解決するために、本願の第1発明は、電解質膜の裏面に第1電極層を有するとともに、前記電解質膜の表面に第2電極層を有する膜・電極層接合体の製造装置であって、裏面に第1触媒粒子を含む前記第1電極層が形成された長尺帯状の前記電解質膜を、その長手方向である搬送方向に搬送する複数の搬送ローラと、前記複数の搬送ローラにより搬送される前記電解質膜の裏面を、その外周面の一部で吸着保持するとともに、その軸心周りに回転する吸着ローラと、前記吸着ローラに吸着保持されつつ移動する前記電解質膜の表面に、第2触媒粒子を含む電極材料を供給し、第2電極層を形成する材料供給部と、前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第1電極層を検査する、一つ以上の検査部と、を備え、前記検査部は、前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第1電極層に含まれる前記第1触媒粒子の担持量および前記第2電極層に含まれる前記第2触媒粒子の担持量を検査する合計担持量検査部と、前記合計担持量検査部により得られた合計担持量から、予め取得した前記第1電極層に含まれる前記第1触媒粒子の第1担持量を差し引くことにより、前記第2触媒粒子の担持量を求める演算部と、を有する。
本願の第発明は、電解質膜の裏面に第1電極層を有するとともに、前記電解質膜の表面に第2電極層を有する膜・電極層接合体の製造装置であって、裏面に第1触媒粒子を含む前記第1電極層が形成された長尺帯状の前記電解質膜を、その長手方向である搬送方向に搬送する複数の搬送ローラと、前記複数の搬送ローラにより搬送される前記電解質膜の裏面を、その外周面の一部で吸着保持するとともに、その軸心周りに回転する吸着ローラと、前記吸着ローラに吸着保持されつつ移動する前記電解質膜の表面に、第2触媒粒子を含む電極材料を供給し、第2電極層を形成する材料供給部と、前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第1電極層を検査する、一つ以上の検査部と、を備え、前記複数の搬送ローラのうち、前記検査部よりも搬送方向下流側の搬送ローラは、前記電解質膜の表面側に配置される。
In order to solve the above problems, the first invention of the present application is an apparatus for manufacturing a film-electrode layer bonded body having a first electrode layer on the back surface of the electrolyte membrane and a second electrode layer on the surface of the electrolyte membrane. A plurality of transport rollers for transporting the long strip-shaped electrolyte membrane having the first electrode layer containing the first catalyst particles on the back surface in the transport direction, which is the longitudinal direction thereof, and the plurality of transport rollers. The back surface of the electrolyte membrane transported by the above is adsorbed and held by a part of the outer peripheral surface thereof, and the adsorption roller rotating around the axis thereof and the surface of the electrolyte membrane moving while being adsorbed and held by the adsorption roller. One or more of the material supply parts that supply the electrode material containing the second catalyst particles and form the second electrode layer, and the first electrode layer are inspected after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller. The inspection unit includes an inspection unit, and the inspection unit includes the amount of the first catalyst particles carried in the first electrode layer and the amount of the first catalyst particles contained in the second electrode layer after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller. The first of the first catalyst particles contained in the first electrode layer obtained in advance from the total carrying amount inspection unit for inspecting the carrying amount of the second catalyst particles and the total carrying amount obtained by the total carrying amount inspection unit. It has a calculation unit for obtaining the carrying amount of the second catalyst particle by subtracting one carrying amount .
The second invention of the present application is an apparatus for producing a film-electrode layer bonded body having a first electrode layer on the back surface of the electrolyte membrane and a second electrode layer on the front surface of the electrolyte membrane, and a first catalyst on the back surface. A plurality of transport rollers for transporting the long strip-shaped electrolyte membrane on which the first electrode layer containing particles is formed in the transport direction, which is the longitudinal direction thereof, and the electrolyte membrane transported by the plurality of transport rollers. An electrode containing a second catalyst particle on the surface of an adsorption roller that rotates around its axis while adsorbing and holding the back surface with a part of its outer peripheral surface and the electrolyte membrane that moves while being adsorbed and held by the adsorption roller. A material supply unit for supplying a material and forming a second electrode layer, and one or more inspection units for inspecting the first electrode layer after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller. Of the plurality of transfer rollers, the transfer roller on the downstream side in the transfer direction from the inspection unit is arranged on the surface side of the electrolyte membrane.

本願の第発明は、第発明の製造装置であって、前記検査部は、前記電解質膜が前記吸着ローラに到達する前に、前記電解質膜の裏面の前記第1電極層に含まれる前記第1触媒粒子の前記第1担持量を検査する、第1担持量検査部をさらに有する。
The third invention of the present application is the manufacturing apparatus of the first invention, wherein the inspection unit is included in the first electrode layer on the back surface of the electrolyte membrane before the electrolyte membrane reaches the adsorption roller. It further has a first supported amount inspection unit for inspecting the first supported amount of the first catalyst particles.

本願の第発明は、第発明または第発明の製造装置であって、前記演算部は、前記合計担持量および前記第1担持量から、前記第2触媒粒子の第2担持量を求め、前記検査部は、前記第2担持量が異常値であるか否かにより、前記第1電極層を検査する。
The fourth invention of the present application is the manufacturing apparatus of the first invention or the third invention, and the calculation unit obtains the second supported amount of the second catalyst particle from the total supported amount and the first supported amount. The inspection unit inspects the first electrode layer depending on whether or not the second supported amount is an abnormal value.

本願の第発明は、第1発明から第発明までのいずれか1つの製造装置であって、長尺帯状の多孔質基材を、前記吸着ローラと前記電解質膜との間に介在させつつ搬送する多孔質基材搬送部を、さらに備える。
The fifth invention of the present application is any one of the first to fourth inventions, wherein a long strip-shaped porous base material is interposed between the adsorption roller and the electrolyte membrane. A porous base material transporting unit for transporting is further provided.

本願の第発明は、第1発明から第発明までのいずれか1つの製造装置であって、前記検査部の検査結果に基づいて不良と判断された前記第1電極層付近に、マーキングするマーキング部を、さらに有する。
The sixth invention of the present application is any one of the first to fifth inventions, and marks the vicinity of the first electrode layer determined to be defective based on the inspection result of the inspection unit. It further has a marking portion.

本願の第発明は、第1発明から第発明までのいずれか1つの製造装置であって、前記電解質膜の裏面と前記第1電極層とが、露出した状態で、前記吸着ローラに吸着保持される。
The seventh invention of the present application is any one of the first to sixth inventions, and the back surface of the electrolyte membrane and the first electrode layer are adsorbed on the adsorption roller in an exposed state. Be retained.

本願の第8発明は、電解質膜の裏面に第1電極層を有するとともに、前記電解質膜の表面に第2電極層を有する膜・電極層接合体の製造方法であって、a)第1触媒粒子を含む第1電極層が形成された長尺帯状の前記電解質膜の裏面を、吸着ローラの外周面の一部で吸着保持するとともに、前記吸着ローラをその軸心周りに回転させつつ、前記電解質膜を搬送する搬送工程と、b)前記吸着ローラに吸着保持されつつ移動する前記電解質膜の表面に、第2触媒粒子を含む電極材料を供給し、前記第2電極層を形成する工程と、c)前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第1電極層を検査する工程と、を含み、前記工程c)は、e)前記第1電極層に含まれる前記第1触媒粒子の担持量および前記第2電極層に含まれる前記第2触媒粒子の担持量を検査する工程と、f)前記工程e)により得られた合計担持量から、予め取得した前記第1電極層に含まれる前記第1触媒粒子の担持量を差し引くことにより、前記第2触媒粒子の第2担持量を求める工程と、を有する。
本願の第発明は、電解質膜の裏面に第1電極層を有するとともに、前記電解質膜の表面に第2電極層を有する膜・電極層接合体の製造方法であって、a)第1触媒粒子を含む第1電極層が形成された長尺帯状の前記電解質膜の裏面を、吸着ローラの外周面の一部で吸着保持するとともに、前記吸着ローラをその軸心周りに回転させつつ、前記電解質膜を搬送する搬送工程と、b)前記吸着ローラに吸着保持されつつ移動する前記電解質膜の表面に、第2触媒粒子を含む電極材料を供給し、前記第2電極層を形成する工程と、c)前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第1電極層を検査する工程と、を含み、前記工程c)の後に、前記電解質膜の表面側に配置される複数の搬送ローラにより、前記電解質膜を搬送する。
The eighth invention of the present application is a method for producing a film-electrode layer bonded body having a first electrode layer on the back surface of the electrolyte membrane and a second electrode layer on the surface of the electrolyte membrane, a) a first catalyst. The back surface of the long strip-shaped electrolyte film on which the first electrode layer containing particles is formed is adsorbed and held by a part of the outer peripheral surface of the adsorption roller, and the adsorption roller is rotated around the axis thereof. A transport step of transporting the electrolyte membrane, and b) a step of supplying an electrode material containing the second catalyst particles to the surface of the electrolyte membrane that moves while being adsorbed and held by the adsorption roller to form the second electrode layer. , C) The step of inspecting the first electrode layer after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller, and the step c) is e) the first catalyst particles contained in the first electrode layer. From the step of inspecting the carrying amount of the second electrode layer and the carrying amount of the second catalyst particles contained in the second electrode layer, and f) the total carrying amount obtained in the step e), the first electrode layer obtained in advance can be obtained. The present invention includes a step of obtaining a second carrying amount of the second catalyst particles by subtracting the carrying amount of the first catalyst particles contained therein .
The ninth invention of the present application is a method for producing a film-electrode layer bonded body having a first electrode layer on the back surface of the electrolyte membrane and a second electrode layer on the surface of the electrolyte membrane, a) a first catalyst. The back surface of the long strip-shaped electrolyte membrane on which the first electrode layer containing particles is formed is adsorbed and held by a part of the outer peripheral surface of the adsorption roller, and the adsorption roller is rotated around the axis thereof. A transport step of transporting the electrolyte membrane, and b) a step of supplying an electrode material containing the second catalyst particles to the surface of the electrolyte membrane that moves while being adsorbed and held by the adsorption roller to form the second electrode layer. , C) A plurality of transport rollers arranged on the surface side of the electrolyte membrane after the step c), which includes a step of inspecting the first electrode layer after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller. Transports the electrolyte membrane.

本願の第10発明は、第発明の製造方法であって、前記電解質膜が前記吸着ローラに到達する前に、前記電解質膜の裏面の前記第1電極層に含まれる前記第1触媒粒子の第1担持量を検査する工程を、さらに有し、前記工程f)では、前記合計担持量から前記第1担持量を差し引くことにより、前記第2触媒粒子の前記第2担持量を求める。
The tenth invention of the present application is the production method of the eighth invention, in which the first catalyst particles contained in the first electrode layer on the back surface of the electrolyte membrane before the electrolyte membrane reaches the adsorption roller. It further has a step of inspecting the first supported amount, and in the step f), the second supported amount of the second catalyst particles is obtained by subtracting the first supported amount from the total supported amount.

本願の第11発明は、第発明または第10発明の製造方法であって、前記工程c)では、前記第2担持量が異常値であるか否かにより、前記第1電極層を検査する。
The eleventh invention of the present application is the manufacturing method of the eighth invention or the tenth invention, and in the step c), the first electrode layer is inspected depending on whether or not the second supported amount is an abnormal value. ..

本願の第12発明は、第発明から第11発明までのいずれか1つの製造方法であって、前記工程a)では、長尺帯状の多孔質基材を、前記吸着ローラと前記電解質膜との間に介在させつつ搬送する。
The twelfth invention of the present application is any one of the eighth to eleventh inventions, and in the step a), the long strip-shaped porous base material is used with the adsorption roller and the electrolyte membrane. Transport while intervening between.

本願の第13発明は、第発明から第12発明までのいずれか1つの製造方法であって、g)前記工程c)の検査結果に基づいて、不良と判断された前記第1電極層付近に、マーキングする工程を、さらに有する。
The thirteenth invention of the present application is any one of the eighth to twelfth inventions, and g) the vicinity of the first electrode layer determined to be defective based on the inspection result of the step c). In addition, it has a marking step.

本願の第14発明は、第発明から第13発明までのいずれか1つの製造方法であって、前記工程a)では、前記電解質膜の裏面と前記第1電極層とが、露出した状態で、前記吸着ローラに吸着保持される。 The 14th invention of the present application is any one of the 8th to 13th inventions, and in the step a), the back surface of the electrolyte membrane and the first electrode layer are exposed. , Is sucked and held by the suction roller.

本願の第1発明〜第18発明によれば、電解質膜が吸着ローラから離間した後に、電解質膜に形成された第1電極層の、損傷や異物の付着等の不良を検出できる。これにより、膜・電極層接合体を効果的に品質管理でき、膜・電極層接合体の不良率を低減できる。また、検査結果に基づいて、次工程での処理の要否を判断することができる。このため、膜・電極層接合体の生産効率を向上できる。 According to the first to eighteenth inventions of the present application, it is possible to detect defects such as damage and adhesion of foreign matter to the first electrode layer formed on the electrolyte membrane after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller. As a result, the quality of the membrane-electrode layer joint can be effectively controlled, and the defect rate of the membrane-electrode layer joint can be reduced. Further, based on the inspection result, it is possible to determine the necessity of processing in the next process. Therefore, the production efficiency of the membrane-electrode layer joint can be improved.

特に、本願の第2発明および第11発明によれば、電解質膜に形成された第1電極層の形状や位置精度等の不良を、検査することができる。このため、膜・電極層接合体をより効果的に品質管理することができる。 In particular, according to the second and eleventh inventions of the present application, defects such as the shape and position accuracy of the first electrode layer formed on the electrolyte membrane can be inspected. Therefore, the quality of the membrane-electrode layer joint can be controlled more effectively.

特に、本願の第3発明および第12発明によれば、第2電極層に含まれる第2触媒粒子の担持量を検査できる。 In particular, according to the third and twelfth inventions of the present application, the amount of the second catalyst particles supported in the second electrode layer can be inspected.

特に、本願の第4発明および第13発明によれば、電解質膜が吸着ローラに吸着支持される前に、第1電極層に含まれる第1触媒粒子の担持量を検査できる。 In particular, according to the fourth and thirteenth inventions of the present application, the supported amount of the first catalyst particles contained in the first electrode layer can be inspected before the electrolyte membrane is adsorbed and supported by the adsorption roller.

特に、本願の第5発明および第14発明によれば、第2触媒粒子の担持量の検査結果に基づいて第1電極層を検査できる。その結果、第1電極層の欠陥をより多角的に検査できる。 In particular, according to the fifth and fourth inventions of the present application, the first electrode layer can be inspected based on the inspection result of the amount of the second catalyst particles supported. As a result, defects in the first electrode layer can be inspected from more angles.

特に、本願の第6発明および第15発明によれば、電解質膜は、多孔質基材を介して吸着ローラにより吸着支持される。このため、吸着ローラに付着した異物等が、電解質膜へと転着することを抑制できる。 In particular, according to the sixth and fifteenth inventions of the present application, the electrolyte membrane is adsorbed and supported by an adsorption roller via a porous substrate. Therefore, it is possible to prevent foreign matter and the like adhering to the adsorption roller from being transferred to the electrolyte membrane.

特に、本願の第7発明および第16発明によれば、電解質膜が吸着ローラから離間した後は、電解質膜の裏面は搬送ローラと接触しない。このため、吸着ローラから離間した後に、第1電極層に損傷や異物の転着等の不良が発生することを防止できる。その結果、検査部による検査の信頼性を向上できる。 In particular, according to the 7th and 16th inventions of the present application, the back surface of the electrolyte membrane does not come into contact with the transport roller after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller. Therefore, it is possible to prevent the first electrode layer from being damaged or having defects such as foreign matter being transferred after being separated from the suction roller. As a result, the reliability of the inspection by the inspection unit can be improved.

特に、本願の第8発明および第17発明によれば、検査部の検査結果に基づいて、電解質膜をマーキングできる。これにより、膜・電極層接合体をより効果的に品質管理することができる。 In particular, according to the eighth invention and the seventeenth invention of the present application, the electrolyte membrane can be marked based on the inspection result of the inspection unit. As a result, the quality of the membrane-electrode layer joint can be controlled more effectively.

特に、本願の第9発明および第18発明によれば、吸着ローラに吸着保持された、電解質膜の裏面に露出した第1電極層を、電解質膜が吸着ローラから離間した後に検査できる。これにより、膜・電極層接合体をより効果的に品質管理することができる。 In particular, according to the ninth and eighteenth inventions of the present application, the first electrode layer exposed on the back surface of the electrolyte membrane, which is adsorbed and held by the adsorption roller, can be inspected after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller. As a result, the quality of the membrane-electrode layer joint can be controlled more effectively.

膜・電極層接合体の製造装置の構成を示した図である。It is a figure which showed the structure of the manufacturing apparatus of the membrane-electrode layer joint body. 吸着ローラの下部付近の拡大図である。It is an enlarged view near the lower part of a suction roller. 制御部と各部との接続を示したブロック図である。It is a block diagram which showed the connection between a control part and each part. 担持量検査部による触媒粒子の検査の様子を示す図である。It is a figure which shows the state of inspection of the catalyst particle by the loading amount inspection part. 制御部により算出された触媒粒子の担持量を示すグラフである。It is a graph which shows the supported amount of the catalyst particle calculated by the control part. 担持量検査部による触媒粒子の検査の様子を示す図である。It is a figure which shows the state of inspection of the catalyst particle by the loading amount inspection part. 制御部により算出された触媒粒子の担持量を示すグラフである。It is a graph which shows the supported amount of the catalyst particle calculated by the control part.

以下、本発明の実施形態について、図面を参照しつつ説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.

<1.製造装置の構成>
図1は、本発明の一実施形態に係る膜・電極層接合体の製造装置1の構成を示した図である。この製造装置1は、長尺帯状の基材である電解質膜を、複数の搬送ローラにより長手方向(搬送方向)に搬送しつつ、電解質膜の表面に電極層を形成して、固体高分子形燃料電池用の膜・電極層接合体を製造する装置である。図1に示すように、本実施形態の膜・電極層接合体の製造装置1は、吸着ローラ10、多孔質基材搬送部20、電解質膜供給部30、材料供給部40、乾燥炉50、接合体回収部60、検査部70、マーキング部79および制御部80を備えている。
<1. Manufacturing equipment configuration>
FIG. 1 is a diagram showing a configuration of a film / electrode layer joint manufacturing apparatus 1 according to an embodiment of the present invention. In this manufacturing apparatus 1, an electrode layer is formed on the surface of the electrolyte membrane while the electrolyte membrane, which is a long strip-shaped base material, is transported in the longitudinal direction (transport direction) by a plurality of transport rollers, and is a solid polymer type. This is a device for manufacturing a membrane / electrode layer joint for a fuel cell. As shown in FIG. 1, the membrane / electrode layer joint manufacturing apparatus 1 of the present embodiment includes an adsorption roller 10, a porous base material transport section 20, an electrolyte membrane supply section 30, a material supply section 40, and a drying furnace 50. It includes a joint collecting unit 60, an inspection unit 70, a marking unit 79, and a control unit 80.

吸着ローラ10は、多孔質基材91および複数の搬送ローラにより搬送される電解質膜92を吸着保持しつつ回転するローラである。吸着ローラ10は、複数の吸着孔を有する円筒状の外周面を有する。吸着ローラ10の直径は、例えば、200mm〜1600mmとされる。図2は、吸着ローラ10の下部付近の拡大図である。図2中に破線で示したように、吸着ローラ10には、モータ等の駆動源を有する回転駆動部11が接続される。回転駆動部11を動作させると、吸着ローラ10は、水平に延びる軸心周りに回転する。なお、本実施形態の製造装置1では、複数の搬送ローラは、後述する、複数の積層基材搬入ローラ32および複数の接合体搬出ローラ64により構成される。 The adsorption roller 10 is a roller that rotates while adsorbing and holding the porous base material 91 and the electrolyte membrane 92 conveyed by the plurality of transfer rollers. The suction roller 10 has a cylindrical outer peripheral surface having a plurality of suction holes. The diameter of the suction roller 10 is, for example, 200 mm to 1600 mm. FIG. 2 is an enlarged view of the vicinity of the lower part of the suction roller 10. As shown by a broken line in FIG. 2, a rotary drive unit 11 having a drive source such as a motor is connected to the suction roller 10. When the rotation drive unit 11 is operated, the suction roller 10 rotates around the axis extending horizontally. In the manufacturing apparatus 1 of the present embodiment, the plurality of transfer rollers are composed of a plurality of laminated base material carry-in rollers 32 and a plurality of joint carry-out rollers 64, which will be described later.

吸着ローラ10の材料には、例えば、多孔質カーボンや多孔質セラミックス等の多孔質材料が用いられる。多孔質セラミックスの具体例としては、アルミナ(Al2O3)または炭化ケイ素(SiC)の焼結体を挙げることができる。多孔質の吸着ローラ10における気孔径は、例えば5μm以下とされ、気孔率は、例えば15%〜50%とされる。 As the material of the adsorption roller 10, for example, a porous material such as porous carbon or porous ceramics is used. Specific examples of the porous ceramics include a sintered body of alumina (Al2O3) or silicon carbide (SiC). The pore diameter of the porous adsorption roller 10 is, for example, 5 μm or less, and the porosity is, for example, 15% to 50%.

なお、吸着ローラ10の材料に、多孔質材料に代えて、金属を用いてもよい。金属の具体例としては、SUS等のステンレスまたは鉄を挙げることができる。吸着ローラ10の材料に金属を用いる場合には、吸着ローラ10の外周面に、微小な吸着孔を、加工により形成すればよい。吸着孔の直径は、吸着痕の発生を防止するために、2mm以下とすることが好ましい。 A metal may be used as the material of the adsorption roller 10 instead of the porous material. Specific examples of the metal include stainless steel such as SUS or iron. When metal is used as the material of the suction roller 10, minute suction holes may be formed on the outer peripheral surface of the suction roller 10 by processing. The diameter of the suction holes is preferably 2 mm or less in order to prevent the generation of suction marks.

吸着ローラ10の端面には、吸引口12が設けられている。吸引口12は、図外の吸引機構(例えば、排気ポンプ)に接続される。吸引機構を動作させると、吸着ローラ10の吸引口12に負圧が生じる。そして、吸着ローラ10内の気孔を介して、吸着ローラ10の外周面に設けられた複数の吸着孔にも、負圧が発生する。多孔質基材91および電解質膜92は、当該負圧によって、吸着ローラ10の外周面に吸着保持されつつ、吸着ローラ10の回転によって円弧状に搬送される。 A suction port 12 is provided on the end surface of the suction roller 10. The suction port 12 is connected to a suction mechanism (for example, an exhaust pump) (not shown). When the suction mechanism is operated, a negative pressure is generated in the suction port 12 of the suction roller 10. Then, negative pressure is also generated in the plurality of suction holes provided on the outer peripheral surface of the suction roller 10 through the pores in the suction roller 10. The porous base material 91 and the electrolyte membrane 92 are attracted and held on the outer peripheral surface of the adsorption roller 10 by the negative pressure, and are conveyed in an arc shape by the rotation of the adsorption roller 10.

また、図2中に破線で示すように、吸着ローラ10の内部には、複数の水冷管13が設けられている。水冷管13には、図外の給水機構から、所定温度に温調された冷却水が供給される。製造装置1の動作時には、吸着ローラ10の熱が、熱媒体である冷却水に吸収される。これにより、吸着ローラ10が冷却される。熱を吸収した冷却水は、図外の排液機構へ排出される。 Further, as shown by a broken line in FIG. 2, a plurality of water cooling pipes 13 are provided inside the suction roller 10. Cooling water whose temperature has been adjusted to a predetermined temperature is supplied to the water cooling pipe 13 from a water supply mechanism (not shown). During the operation of the manufacturing apparatus 1, the heat of the adsorption roller 10 is absorbed by the cooling water which is a heat medium. As a result, the suction roller 10 is cooled. The cooling water that has absorbed heat is discharged to a drainage mechanism (not shown).

なお、後述する乾燥炉50に代えて、吸着ローラ10の内部に、温水循環機構やヒータなどの加熱機構が設けられていてもよい。その場合、吸着ローラ10の内部に水冷管を設けず、吸着ローラ10の内部に設けられた加熱機構を制御することによって、吸着ローラ10の外周面の温度を制御してもよい。 Instead of the drying furnace 50 described later, a heating mechanism such as a hot water circulation mechanism or a heater may be provided inside the adsorption roller 10. In that case, the temperature of the outer peripheral surface of the suction roller 10 may be controlled by controlling the heating mechanism provided inside the suction roller 10 without providing the water cooling tube inside the suction roller 10.

多孔質基材搬送部20は、長尺帯状の多孔質基材91を吸着ローラ10へ向けて供給するとともに、使用後の多孔質基材91を回収する部位である。多孔質基材91は、多数の微細な気孔を有する通気可能な基材である。多孔質基材91は、異物が発生しにくい材料で形成されていることが好ましい。図1に示すように、多孔質基材搬送部20は、多孔質基材供給ローラ21、複数の多孔質基材搬入ローラ22、複数の多孔質基材搬出ローラ23および多孔質基材回収ローラ24を有する。多孔質基材供給ローラ21、複数の多孔質基材搬入ローラ22、複数の多孔質基材搬出ローラ23および多孔質基材回収ローラ24は、いずれも、吸着ローラ10と平行に配置される。 The porous base material transporting unit 20 is a portion for supplying the long strip-shaped porous base material 91 toward the adsorption roller 10 and collecting the used porous base material 91. The porous base material 91 is a breathable base material having a large number of fine pores. The porous base material 91 is preferably made of a material that does not easily generate foreign matter. As shown in FIG. 1, the porous base material transport unit 20 includes a porous base material supply roller 21, a plurality of porous base material carry-in rollers 22, a plurality of porous base material carry-out rollers 23, and a porous base material recovery roller 23. Has 24. The porous base material supply roller 21, the plurality of porous base material carry-in rollers 22, the plurality of porous base material carry-out rollers 23, and the porous base material recovery roller 24 are all arranged in parallel with the suction roller 10.

供給前の多孔質基材91は、多孔質基材供給ローラ21に巻き付けられている。多孔質基材供給ローラ21は、図示を省略したモータの動力により回転する。多孔質基材供給ローラ21が回転すると、多孔質基材91は、多孔質基材供給ローラ21から繰り出される。繰り出された多孔質基材91は、複数の多孔質基材搬入ローラ22により案内されつつ、所定の搬入経路に沿って、吸着ローラ10の外周面まで搬送される。そして、多孔質基材91は、吸着ローラ10の外周面に吸着保持されつつ、吸着ローラ10の回転によって、円弧状に搬送される。なお、図2では、理解容易のため、吸着ローラ10と、吸着ローラ10に保持される多孔質基材91とが、間隔を空けて図示されている。 The porous base material 91 before supply is wound around the porous base material supply roller 21. The porous base material supply roller 21 is rotated by the power of a motor (not shown). When the porous base material supply roller 21 rotates, the porous base material 91 is fed out from the porous base material supply roller 21. The drawn out porous base material 91 is conveyed to the outer peripheral surface of the suction roller 10 along a predetermined carry-in route while being guided by a plurality of porous base material carry-in rollers 22. Then, the porous base material 91 is conveyed in an arc shape by the rotation of the adsorption roller 10 while being adsorbed and held on the outer peripheral surface of the adsorption roller 10. In FIG. 2, for easy understanding, the suction roller 10 and the porous base material 91 held by the suction roller 10 are shown at intervals.

多孔質基材91は、吸着ローラ10の軸心を中心として、180°以上、好ましくは270°以上搬送される。その後、多孔質基材91は、吸着ローラ10の外周面から離れる。吸着ローラ10から離れた多孔質基材91は、複数の多孔質基材搬出ローラ23により案内されつつ、所定の搬出経路に沿って、多孔質基材回収ローラ24まで搬送される。多孔質基材回収ローラ24は、図示を省略したモータの動力により回転する。これにより、使用後の多孔質基材91が、多孔質基材回収ローラ24に巻き取られる。 The porous base material 91 is conveyed by 180 ° or more, preferably 270 ° or more, about the axis of the suction roller 10. After that, the porous base material 91 separates from the outer peripheral surface of the suction roller 10. The porous base material 91 separated from the adsorption roller 10 is conveyed to the porous base material recovery roller 24 along a predetermined carry-out route while being guided by the plurality of porous base material carry-out rollers 23. The porous base material recovery roller 24 is rotated by the power of a motor (not shown). As a result, the used porous base material 91 is wound around the porous base material recovery roller 24.

電解質膜供給部30は、電解質膜92および第1支持フィルム93の2層で構成される積層基材94を、吸着ローラ10の周囲へ供給するとともに、電解質膜92から第1支持フィルム93を剥離する部位である。 The electrolyte membrane supply unit 30 supplies the laminated base material 94 composed of two layers of the electrolyte membrane 92 and the first support film 93 to the periphery of the adsorption roller 10 and peels the first support film 93 from the electrolyte membrane 92. This is the part to be used.

電解質膜92には、例えば、フッ素系または炭化水素系の高分子電解質膜が用いられる。電解質膜92の具体例としては、パーフルオロカーボンスルホン酸を含む高分子電解質膜(例えば、米国DuPont社製のNafion(登録商標)、旭硝子(株)製のFlemion(登録商標)、旭化成(株)製のAciplex(登録商標)、ゴア(Gore)社製のGoreselect(登録商標))を挙げることができる。電解質膜92の膜厚は、例えば、5μm〜30μmとされる。電解質膜92は、大気中の湿気によって膨潤する一方、湿度が低くなると収縮する。すなわち、電解質膜92は、大気中の湿度に応じて変形しやすい性質を有する。 For the electrolyte membrane 92, for example, a fluorine-based or hydrocarbon-based polymer electrolyte membrane is used. Specific examples of the electrolyte membrane 92 include a polymer electrolyte membrane containing perfluorocarbon sulfonic acid (for example, Nafion (registered trademark) manufactured by DuPont in the United States, Flemion (registered trademark) manufactured by Asahi Glass Co., Ltd., and Asahi Kasei Co., Ltd. Aciplex® and Goreselect® manufactured by Gore. The film thickness of the electrolyte membrane 92 is, for example, 5 μm to 30 μm. The electrolyte membrane 92 swells due to the humidity in the atmosphere, but contracts when the humidity becomes low. That is, the electrolyte membrane 92 has a property of being easily deformed according to the humidity in the atmosphere.

第1支持フィルム93は、電解質膜92の変形を抑制するためのフィルムである。第1支持フィルム93の材料には、電解質膜92よりも機械的強度が高く、形状保持機能に優れた樹脂が用いられる。第1支持フィルム93の具体例としては、PEN(ポリエチレンナフタレート)やPET(ポリエチレンテレフタレート)のフィルムを挙げることができる。第1支持フィルム93の膜厚は、例えば25μm〜100μmとされる。 The first support film 93 is a film for suppressing deformation of the electrolyte membrane 92. As the material of the first support film 93, a resin having higher mechanical strength than the electrolyte membrane 92 and having an excellent shape-retaining function is used. Specific examples of the first support film 93 include PEN (polyethylene naphthalate) and PET (polyethylene terephthalate) films. The film thickness of the first support film 93 is, for example, 25 μm to 100 μm.

図1に示すように、電解質膜供給部30は、積層基材供給ローラ31(電解質膜供給ローラ)、複数の積層基材搬入ローラ32、剥離ローラ33、複数の第1支持フィルム搬出ローラ34および第1支持フィルム回収ローラ35を有する。積層基材供給ローラ31、複数の積層基材搬入ローラ32、剥離ローラ33、複数の第1支持フィルム搬出ローラ34および第1支持フィルム回収ローラ35は、いずれも、吸着ローラ10と平行に配置される。 As shown in FIG. 1, the electrolyte film supply unit 30 includes a laminated base material supply roller 31 (electrolyte film supply roller), a plurality of laminated base material carry-in rollers 32, a release roller 33, a plurality of first support film carry-out rollers 34, and the like. It has a first support film recovery roller 35. The laminated base material supply roller 31, the plurality of laminated base material carry-in rollers 32, the release roller 33, the plurality of first support film carry-out rollers 34, and the first support film recovery roller 35 are all arranged in parallel with the suction roller 10. To.

供給前の積層基材94は、第1支持フィルム93が外側となるように、積層基材供給ローラ31に巻き付けられている。本実施形態では、電解質膜92の、第1支持フィルム93とは反対側の面(以下「裏面」と称する)に、予め第1電極層9aが形成されている。そして、第1電極層9aには、第1触媒粒子が含まれている。第1電極層9aは、この製造装置1とは別の装置において、第1支持フィルム93および電解質膜92の2層で構成される積層基材94を、そのままロール・ツー・ロール方式で搬送しつつ、電解質膜92の裏面に電極材料を間欠塗布し、塗布された電極材料を乾燥させることによって形成される。 The laminated base material 94 before supply is wound around the laminated base material supply roller 31 so that the first support film 93 is on the outside. In the present embodiment, the first electrode layer 9a is formed in advance on the surface of the electrolyte membrane 92 opposite to the first support film 93 (hereinafter referred to as “back surface”). The first electrode layer 9a contains the first catalyst particles. In the first electrode layer 9a, in a device different from the manufacturing device 1, the laminated base material 94 composed of two layers of the first support film 93 and the electrolyte film 92 is directly conveyed by a roll-to-roll method. At the same time, the electrode material is intermittently applied to the back surface of the electrolyte membrane 92, and the applied electrode material is dried to form the electrode material.

積層基材供給ローラ31は、図示を省略したモータの動力により回転する。積層基材供給ローラ31が回転すると、積層基材94は、積層基材供給ローラ31から繰り出される。繰り出された積層基材94は、搬送ローラである複数の積層基材搬入ローラ32により案内されつつ、所定の搬入経路に沿って、剥離ローラ33まで搬送される。電解質膜92の裏面と第1電極層9aとは、支持フィルムに覆われることなく露出している。 The laminated base material supply roller 31 is rotated by the power of a motor (not shown). When the laminated base material supply roller 31 rotates, the laminated base material 94 is fed out from the laminated base material supply roller 31. The unwound laminated base material 94 is conveyed to the peeling roller 33 along a predetermined carry-in route while being guided by a plurality of laminated base material carry-in rollers 32 which are transport rollers. The back surface of the electrolyte membrane 92 and the first electrode layer 9a are exposed without being covered by the support film.

剥離ローラ33は、電解質膜92から第1支持フィルム93を剥離するためのローラである。剥離ローラ33は、吸着ローラ10よりも径の小さい円筒状の外周面を有する。剥離ローラ33の少なくとも外周面は、弾性体により形成される。剥離ローラ33は、吸着ローラ10に対する多孔質基材91の導入位置よりも、吸着ローラ10の回転方向のやや下流側において、吸着ローラ10に隣接配置されている。また、剥離ローラ33は、図示を省略したエアシリンダによって、吸着ローラ10側へ加圧されている。 The peeling roller 33 is a roller for peeling the first support film 93 from the electrolyte membrane 92. The peeling roller 33 has a cylindrical outer peripheral surface having a diameter smaller than that of the suction roller 10. At least the outer peripheral surface of the peeling roller 33 is formed of an elastic body. The peeling roller 33 is arranged adjacent to the suction roller 10 slightly downstream of the position where the porous base material 91 is introduced with respect to the suction roller 10 in the rotation direction of the suction roller 10. Further, the peeling roller 33 is pressurized to the suction roller 10 side by an air cylinder (not shown).

図2に示すように、複数の積層基材搬入ローラ32により搬入される積層基材94は、吸着ローラ10と剥離ローラ33との間へ導入される。このとき、電解質膜92の裏面は、第1電極層9aとともに、吸着ローラ10に保持された多孔質基材91の表面に接触し、第1支持フィルム93は、剥離ローラ33の外周面に接触する。また、積層基材94は、剥離ローラ33から受ける圧力で、吸着ローラ10側へ押し付けられる。吸着ローラ10に保持された多孔質基材91の表面には、吸着ローラ10からの吸引力によって、負圧が生じる。電解質膜92は、当該負圧によって、多孔質基材91の表面に吸着される。そして、電解質膜92は、多孔質基材91とともに吸着ローラ10に保持されつつ、吸着ローラ10の回転によって、円弧状に搬送される。なお、図2では、理解容易のため、吸着ローラ10に保持される多孔質基材91と電解質膜92とが、間隔を空けて図示されている。 As shown in FIG. 2, the laminated base material 94 carried in by the plurality of laminated base material carrying rollers 32 is introduced between the suction roller 10 and the peeling roller 33. At this time, the back surface of the electrolyte membrane 92, together with the first electrode layer 9a, is in contact with the surface of the porous base material 91 held by the adsorption roller 10, and the first support film 93 is in contact with the outer peripheral surface of the release roller 33. To do. Further, the laminated base material 94 is pressed toward the suction roller 10 by the pressure received from the peeling roller 33. A negative pressure is generated on the surface of the porous base material 91 held by the suction roller 10 due to the suction force from the suction roller 10. The electrolyte membrane 92 is adsorbed on the surface of the porous base material 91 by the negative pressure. Then, the electrolyte membrane 92 is conveyed in an arc shape by the rotation of the adsorption roller 10 while being held by the adsorption roller 10 together with the porous base material 91. In FIG. 2, for easy understanding, the porous base material 91 and the electrolyte membrane 92 held by the adsorption roller 10 are shown at intervals.

このように、本実施形態では、吸着ローラ10の外周面と電解質膜92との間に、多孔質基材91を介在させる。このため、吸着ローラ10の外周面と、電解質膜92の裏面に形成された第1電極層9aとは、直接接触しない。したがって、第1電極層9aの一部が吸着ローラ10の外周面に付着したり、吸着ローラ10の外周面から電解質膜92へ異物が転着したりすることを、抑制できる。 As described above, in the present embodiment, the porous base material 91 is interposed between the outer peripheral surface of the adsorption roller 10 and the electrolyte membrane 92. Therefore, the outer peripheral surface of the adsorption roller 10 and the first electrode layer 9a formed on the back surface of the electrolyte membrane 92 do not come into direct contact with each other. Therefore, it is possible to prevent a part of the first electrode layer 9a from adhering to the outer peripheral surface of the suction roller 10 and foreign matter from being transferred from the outer peripheral surface of the suction roller 10 to the electrolyte membrane 92.

一方、吸着ローラ10と剥離ローラ33との間を通過した第1支持フィルム93は、吸着ローラ10から離れて、複数の第1支持フィルム搬出ローラ34側へ搬送される。これにより、電解質膜92から第1支持フィルム93が剥離される。その結果、電解質膜92の裏面とは反対側の面(以下「表面」と称する)が露出する。剥離された第1支持フィルム93は、複数の第1支持フィルム搬出ローラ34により案内されつつ、所定の搬出経路に沿って、第1支持フィルム回収ローラ35まで搬送される。第1支持フィルム回収ローラ35は、図示を省略したモータの動力により回転する。これにより、第1支持フィルム93が、第1支持フィルム回収ローラ35に巻き取られる。 On the other hand, the first support film 93 that has passed between the suction roller 10 and the release roller 33 is separated from the suction roller 10 and conveyed to the plurality of first support film unloading rollers 34. As a result, the first support film 93 is peeled off from the electrolyte membrane 92. As a result, the surface of the electrolyte membrane 92 opposite to the back surface (hereinafter referred to as "front surface") is exposed. The peeled first support film 93 is conveyed to the first support film recovery roller 35 along a predetermined carry-out route while being guided by the plurality of first support film carry-out rollers 34. The first support film recovery roller 35 is rotated by the power of a motor (not shown). As a result, the first support film 93 is wound around the first support film recovery roller 35.

材料供給部40は、吸着ローラ10の周囲において、電解質膜92の表面に電極材料を塗布する機構である。電極材料には、例えば、白金(Pt)を含む第2触媒粒子をアルコールなどの溶媒中に分散させた触媒インク(電極ペースト)が用いられる。図1に示すように、材料供給部40はノズル41を有する。ノズル41は、吸着ローラ10による電解質膜92の搬送方向において、剥離ローラ33よりも下流側に設けられている。ノズル41は、吸着ローラ10の外周面に対向する吐出口411を有する。吐出口411は、吸着ローラ10の外周面に沿って、水平に延びるスリット状の開口である。 The material supply unit 40 is a mechanism for applying an electrode material to the surface of the electrolyte membrane 92 around the adsorption roller 10. As the electrode material, for example, a catalyst ink (electrode paste) in which second catalyst particles containing platinum (Pt) are dispersed in a solvent such as alcohol is used. As shown in FIG. 1, the material supply unit 40 has a nozzle 41. The nozzle 41 is provided on the downstream side of the peeling roller 33 in the transport direction of the electrolyte membrane 92 by the suction roller 10. The nozzle 41 has a discharge port 411 facing the outer peripheral surface of the suction roller 10. The discharge port 411 is a slit-shaped opening extending horizontally along the outer peripheral surface of the suction roller 10.

ノズル41は、図示を省略した電極材料供給源と接続されている。材料供給部40を駆動させると、電極材料供給源から配管を通ってノズル41に、電極材料が供給される。そして、ノズル41の吐出口411から電解質膜92の表面に向けて、電極材料が吐出される。これにより、電解質膜92の表面に、電極材料が塗布される。 The nozzle 41 is connected to an electrode material source (not shown). When the material supply unit 40 is driven, the electrode material is supplied from the electrode material supply source to the nozzle 41 through a pipe. Then, the electrode material is discharged from the discharge port 411 of the nozzle 41 toward the surface of the electrolyte membrane 92. As a result, the electrode material is applied to the surface of the electrolyte membrane 92.

本実施形態では、ノズル41に流路接続される供給用配管に介設されたバルブを一定の周期で開閉することによって、ノズル41の吐出口411から、電極材料を断続的に吐出する。これにより、電解質膜92の表面に、電極材料を搬送方向に一定の間隔で間欠塗布する。ただし、バルブを連続的に開放して、電解質膜92の表面に、搬送方向に切れ目無く電極材料を塗布してもよい。 In the present embodiment, the electrode material is intermittently discharged from the discharge port 411 of the nozzle 41 by opening and closing the valve provided in the supply pipe connected to the nozzle 41 in a flow path at a constant cycle. As a result, the electrode material is intermittently applied to the surface of the electrolyte membrane 92 at regular intervals in the transport direction. However, the valve may be continuously opened and the electrode material may be applied to the surface of the electrolyte membrane 92 without a break in the transport direction.

なお、電極材料中の触媒粒子には、高分子形燃料電池のアノードまたはカソードにおいて燃料電池反応を起こす材料が用いられる。具体的には、白金(Pt)、白金合金、白金化合物等の粒子を、触媒粒子として用いることができる。白金合金の例としては、例えば、ルテニウム(Ru)、パラジウム(Pd)、ニッケル(Ni)、モリブデン(Mo)、イリジウム(Ir)、鉄(Fe)等からなる群から選択される少なくとも1種の金属と白金との合金を挙げることができる。一般的には、カソード用の電極材料には白金が用いられ、アノード用の電極材料には白金合金が用いられる。ノズル41から吐出される電極材料は、カソード用であってもアノード用であってもよい。ただし、電解質膜92の表裏に形成される電極層9a,9bには、互いに逆極性の電極材料が用いられる。 As the catalyst particles in the electrode material, a material that causes a fuel cell reaction at the anode or cathode of the polymer electrolyte fuel cell is used. Specifically, particles such as platinum (Pt), platinum alloy, and platinum compound can be used as catalyst particles. Examples of the platinum alloy include at least one selected from the group consisting of ruthenium (Ru), palladium (Pd), nickel (Ni), molybdenum (Mo), iridium (Ir), iron (Fe) and the like. An alloy of metal and platinum can be mentioned. Generally, platinum is used as the electrode material for the cathode, and platinum alloy is used as the electrode material for the anode. The electrode material discharged from the nozzle 41 may be for a cathode or an anode. However, electrode materials having opposite polarities are used for the electrode layers 9a and 9b formed on the front and back surfaces of the electrolyte membrane 92.

材料供給部40のノズル41や配管は、定期的に分解洗浄等のメンテナンスを行う必要がある。このため、この製造装置1は、材料供給部40のメンテナンスを行うためのメンテナンススペース2を有する。本実施形態では、材料供給部40と第1支持フィルム回収ローラ35との間に、メンテナンススペース2が配置されている。材料供給部40のメンテナンスを行うときには、メンテナンススペース2に設けられた足場201の上に作業者3が立って、材料供給部40を構成する部品の洗浄等を行う。 It is necessary to periodically perform maintenance such as disassembly and cleaning of the nozzle 41 and the piping of the material supply unit 40. Therefore, the manufacturing apparatus 1 has a maintenance space 2 for performing maintenance of the material supply unit 40. In the present embodiment, the maintenance space 2 is arranged between the material supply unit 40 and the first support film recovery roller 35. When performing maintenance on the material supply unit 40, an operator 3 stands on the scaffolding 201 provided in the maintenance space 2 to clean the parts constituting the material supply unit 40 and the like.

乾燥炉50は、電解質膜92の表面に塗布された電極材料を乾燥させる部位である。本実施形態の乾燥炉50は、吸着ローラ10による電解質膜92の搬送方向において、材料供給部40よりも下流側に配置されている。また、乾燥炉50は、吸着ローラ10の外周面に沿って、円弧状に設けられている。乾燥炉50は、吸着ローラ10の周囲において、電解質膜92の表面に、加熱された気体(熱風)を吹き付ける。そうすると、電解質膜92の表面に塗布された電極材料が加熱され、電極材料中の溶剤が気化する。これにより、電極材料が乾燥して、電解質膜92の表面に電極層(以下、「第2電極層9b」と称する)が形成される。その結果、電解質膜92、第1電極層9aおよび第2電極層9bで構成される膜・電極層接合体95が得られる。 The drying furnace 50 is a portion for drying the electrode material applied to the surface of the electrolyte membrane 92. The drying furnace 50 of the present embodiment is arranged on the downstream side of the material supply unit 40 in the transport direction of the electrolyte membrane 92 by the adsorption roller 10. Further, the drying furnace 50 is provided in an arc shape along the outer peripheral surface of the suction roller 10. The drying furnace 50 blows a heated gas (hot air) on the surface of the electrolyte membrane 92 around the adsorption roller 10. Then, the electrode material applied to the surface of the electrolyte membrane 92 is heated, and the solvent in the electrode material is vaporized. As a result, the electrode material is dried, and an electrode layer (hereinafter, referred to as “second electrode layer 9b”) is formed on the surface of the electrolyte membrane 92. As a result, a membrane-electrode layer junction 95 composed of an electrolyte membrane 92, a first electrode layer 9a, and a second electrode layer 9b is obtained.

接合体回収部60は、膜・電極層接合体95に第2支持フィルム96を貼り付けて、膜・電極層接合体95を回収する部位である。図1に示すように、接合体回収部60は、第2支持フィルム供給ローラ61、複数の第2支持フィルム搬入ローラ62、ラミネートローラ63、搬送ローラである複数の接合体搬出ローラ64および接合体回収ローラ65を有する。第2支持フィルム供給ローラ61、複数の第2支持フィルム搬入ローラ62、ラミネートローラ63、複数の接合体搬出ローラ64および接合体回収ローラ65は、いずれも、吸着ローラ10と平行に配置される。 The joint body recovery unit 60 is a portion where the second support film 96 is attached to the membrane / electrode layer joint body 95 to recover the membrane / electrode layer joint body 95. As shown in FIG. 1, the joint body recovery unit 60 includes a second support film supply roller 61, a plurality of second support film carry-in rollers 62, a laminate roller 63, a plurality of joint carry-out rollers 64 which are transport rollers, and a joint. It has a recovery roller 65. The second support film supply roller 61, the plurality of second support film carry-in rollers 62, the laminate roller 63, the plurality of joint carry-out rollers 64, and the joint recovery roller 65 are all arranged in parallel with the suction roller 10.

供給前の第2支持フィルム96は、第2支持フィルム供給ローラ61に巻き付けられている。第2支持フィルム供給ローラ61は、図示を省略したモータの動力により回転する。第2支持フィルム供給ローラ61が回転すると、第2支持フィルム96は、第2支持フィルム供給ローラ61から繰り出される。繰り出された第2支持フィルム96は、複数の第2支持フィルム搬入ローラ62により案内されつつ、所定の搬入経路に沿って、ラミネートローラ63まで搬送される。 The second support film 96 before supply is wound around the second support film supply roller 61. The second support film supply roller 61 is rotated by the power of a motor (not shown). When the second support film supply roller 61 rotates, the second support film 96 is fed out from the second support film supply roller 61. The fed out second support film 96 is conveyed to the laminate roller 63 along a predetermined carry-in route while being guided by a plurality of second support film carry-in rollers 62.

第2支持フィルム96の材料には、電解質膜92よりも機械的強度が高く、形状保持機能に優れた樹脂が用いられる。第2支持フィルム96の具体例としては、PEN(ポリエチレンナフタレート)やPET(ポリエチレンテレフタレート)のフィルムを挙げることができる。第2支持フィルム96の膜厚は、例えば25μm〜100μmとされる。第2支持フィルム96は、第1支持フィルム93と同じものであってもよい。また、第1支持フィルム回収ローラ35に巻き取られた第1支持フィルム93を、第2支持フィルム96として第2支持フィルム供給ローラ61から繰り出すようにしてもよい。 As the material of the second support film 96, a resin having higher mechanical strength than the electrolyte membrane 92 and having an excellent shape-retaining function is used. Specific examples of the second support film 96 include PEN (polyethylene naphthalate) and PET (polyethylene terephthalate) films. The film thickness of the second support film 96 is, for example, 25 μm to 100 μm. The second support film 96 may be the same as the first support film 93. Further, the first support film 93 wound around the first support film recovery roller 35 may be unwound from the second support film supply roller 61 as the second support film 96.

ラミネートローラ63は、膜・電極層接合体95に第2支持フィルム96を貼り付けるためのローラである。ラミネートローラ63の材料には、例えば、耐熱性の高いゴムが用いられる。ラミネートローラ63は、吸着ローラ10よりも径の小さい円筒状の外周面を有する。ラミネートローラ63は、吸着ローラ10の回転方向において、乾燥炉50よりも下流側、かつ、吸着ローラ10から多孔質基材91が離れる位置よりも上流側において、吸着ローラ10に隣接配置されている。また、ラミネートローラ63は、図示を省略したエアシリンダによって、吸着ローラ10側へ加圧されている。 The laminate roller 63 is a roller for attaching the second support film 96 to the film / electrode layer joint body 95. As the material of the laminate roller 63, for example, rubber having high heat resistance is used. The laminating roller 63 has a cylindrical outer peripheral surface having a diameter smaller than that of the suction roller 10. The laminating roller 63 is arranged adjacent to the suction roller 10 in the rotation direction of the suction roller 10 on the downstream side of the drying furnace 50 and on the upstream side of the position where the porous base material 91 is separated from the suction roller 10. .. Further, the laminating roller 63 is pressurized to the suction roller 10 side by an air cylinder (not shown).

図2に示すように、ラミネートローラ63の内部には、通電により発熱するヒータ631が設けられている。ヒータ631には、例えば、シーズヒータが用いられる。ヒータ631に通電すると、ヒータ631から生じる熱によって、ラミネートローラ63の外周面が、環境温度よりも高い所定の温度に温調される。なお、ラミネートローラ63の外周面の温度を放射温度計等の温度センサを用いて測定し、その測定結果に基づいて、ラミネートローラ63の外周面が一定の温度となるように、ヒータ631の出力を制御してもよい。 As shown in FIG. 2, a heater 631 that generates heat when energized is provided inside the laminating roller 63. As the heater 631, for example, a sheathed heater is used. When the heater 631 is energized, the heat generated from the heater 631 adjusts the outer peripheral surface of the laminate roller 63 to a predetermined temperature higher than the environmental temperature. The temperature of the outer peripheral surface of the laminate roller 63 is measured using a temperature sensor such as a radiation thermometer, and based on the measurement result, the output of the heater 631 is set so that the outer peripheral surface of the laminate roller 63 becomes a constant temperature. May be controlled.

複数の第2支持フィルム搬入ローラ62により搬入される第2支持フィルム96は、図2に示すように、吸着ローラ10の周囲において搬送される膜・電極層接合体95とラミネートローラ63との間へ導入される。このとき、第2支持フィルム96は、ラミネートローラ63からの圧力により、膜・電極層接合体95に押し付けられるとともに、ラミネートローラ63の熱により加熱される。その結果、電解質膜92の表面に、第2支持フィルム96が貼り付けられる。電解質膜92の表面に形成された第2電極層9bは、電解質膜92と第2支持フィルム96との間に挟まれる。 As shown in FIG. 2, the second support film 96 carried in by the plurality of second support film carry-in rollers 62 is between the film / electrode layer joint 95 and the laminate roller 63 carried around the suction roller 10. Introduced to. At this time, the second support film 96 is pressed against the membrane-electrode layer joint 95 by the pressure from the laminate roller 63, and is heated by the heat of the laminate roller 63. As a result, the second support film 96 is attached to the surface of the electrolyte membrane 92. The second electrode layer 9b formed on the surface of the electrolyte membrane 92 is sandwiched between the electrolyte membrane 92 and the second support film 96.

吸着ローラ10とラミネートローラ63との間を通過した第2支持フィルム96付きの膜・電極層接合体95は、吸着ローラ10から離れる方向へ搬送される。これにより、多孔質基材91から膜・電極層接合体95が剥離される。 The film-electrode layer joint 95 with the second support film 96 that has passed between the suction roller 10 and the laminate roller 63 is conveyed in a direction away from the suction roller 10. As a result, the film / electrode layer joint 95 is peeled off from the porous base material 91.

また、本実施形態では、ラミネートローラ63の近傍に、押圧ローラ66が配置されている。押圧ローラ66は、吸着ローラ10とラミネートローラ63との間の隙間よりも、膜・電極層接合体95の搬送方向下流側において、ラミネートローラ63に隣接配置されている。また、押圧ローラ66は、図示を省略したエアシリンダによって、ラミネートローラ63側へ加圧されている。多孔質基材91から離れた第2支持フィルム96付きの膜・電極層接合体95は、続いて、ラミネートローラ63と押圧ローラ66との間を通過する。これにより、電解質膜92の表面に対する第2支持フィルム96の密着性が向上する。 Further, in the present embodiment, the pressing roller 66 is arranged in the vicinity of the laminating roller 63. The pressing roller 66 is arranged adjacent to the laminating roller 63 on the downstream side in the transport direction of the membrane / electrode layer joint 95 from the gap between the suction roller 10 and the laminating roller 63. Further, the pressing roller 66 is pressurized to the laminating roller 63 side by an air cylinder (not shown). The film-electrode layer joint 95 with the second support film 96 separated from the porous base material 91 subsequently passes between the laminating roller 63 and the pressing roller 66. As a result, the adhesion of the second support film 96 to the surface of the electrolyte membrane 92 is improved.

その後、第2支持フィルム96付きの膜・電極層接合体95は、後述する検査部70により検査されつつ、複数の接合体搬出ローラ64により案内される。そして、第2支持フィルム96付きの膜・電極層接合体95は、所定の搬出経路に沿って、接合体回収ローラ65まで搬送される。接合体回収ローラ65は、図示を省略したモータの動力により回転する。これにより、第2支持フィルム96付きの膜・電極層接合体95が、第2支持フィルム96が外側となるように、接合体回収ローラ65に巻き取られる。 After that, the film-electrode layer joint 95 with the second support film 96 is guided by a plurality of joint carry-out rollers 64 while being inspected by the inspection unit 70 described later. Then, the film-electrode layer joint body 95 with the second support film 96 is conveyed to the joint body recovery roller 65 along a predetermined carry-out route. The joint recovery roller 65 is rotated by the power of a motor (not shown). As a result, the film-electrode layer joint 95 with the second support film 96 is wound around the joint recovery roller 65 so that the second support film 96 is on the outside.

このように、本実施形態の製造装置1では、積層基材供給ローラ31からの積層基材94の繰り出し、電解質膜92からの第1支持フィルム93の剥離、電解質膜92への電極材料の塗布、乾燥炉50による乾燥、電解質膜92への第2支持フィルム96の貼り付け、検査部70による検査、接合体回収ローラ65への膜・電極層接合体95の巻取りの各工程が、順次に実行される。これにより、固体高分子形燃料電池の電極に用いられる膜・電極層接合体95が製造される。電解質膜92は、第1支持フィルム93、吸着ローラ10、または第2支持フィルム96に、常に保持されている。これにより、製造装置1における電解質膜92の膨潤・収縮等の変形が抑制される。 As described above, in the manufacturing apparatus 1 of the present embodiment, the laminated base material 94 is fed out from the laminated base material supply roller 31, the first support film 93 is peeled off from the electrolyte membrane 92, and the electrode material is applied to the electrolyte membrane 92. , Drying in the drying furnace 50, attaching the second support film 96 to the electrolyte membrane 92, inspecting by the inspection unit 70, and winding the membrane / electrode layer joint 95 on the joint recovery roller 65 in sequence. Is executed. As a result, the membrane-electrode layer joint 95 used for the electrodes of the polymer electrolyte fuel cell is manufactured. The electrolyte membrane 92 is always held by the first support film 93, the adsorption roller 10, or the second support film 96. As a result, deformation such as swelling and contraction of the electrolyte membrane 92 in the manufacturing apparatus 1 is suppressed.

制御部80は、製造装置1内の各部を動作制御するための手段である。図3は、制御部80と、製造装置1内の各部との電気的な接続関係を示したブロック図である。図3中に概念的に示したように、制御部80は、CPU等の演算部81、RAM等のメモリ82およびハードディスクドライブ等の記憶部83を有するコンピュータにより構成される。記憶部83内には、膜・電極層接合体の製造処理を実行するためのコンピュータプログラムPが、インストールされている。 The control unit 80 is a means for controlling the operation of each unit in the manufacturing apparatus 1. FIG. 3 is a block diagram showing an electrical connection relationship between the control unit 80 and each unit in the manufacturing apparatus 1. As conceptually shown in FIG. 3, the control unit 80 is composed of a computer having a calculation unit 81 such as a CPU, a memory 82 such as a RAM, and a storage unit 83 such as a hard disk drive. A computer program P for executing a manufacturing process of the membrane-electrode layer joint is installed in the storage unit 83.

また、図3に示すように、制御部80は、上述した吸着ローラ10の回転駆動部11、吸着ローラ10の吸引機構、多孔質基材供給ローラ21のモータ、多孔質基材回収ローラ24のモータ、積層基材供給ローラ31のモータ、剥離ローラ33のエアシリンダ、第1支持フィルム回収ローラ35のモータ、材料供給部40、乾燥炉50、第2支持フィルム供給ローラ61のモータ、ラミネートローラ63のエアシリンダ、ラミネートローラ63のヒータ631、押圧ローラ66のエアシリンダ、接合体回収ローラ65のモータ、後述する検査部70およびマーキング部79と、それぞれ通信可能に接続されている。 Further, as shown in FIG. 3, the control unit 80 includes the rotation drive unit 11 of the suction roller 10, the suction mechanism of the suction roller 10, the motor of the porous base material supply roller 21, and the porous base material recovery roller 24. Motor, motor of laminated base material supply roller 31, air cylinder of peeling roller 33, motor of first support film recovery roller 35, material supply unit 40, drying furnace 50, motor of second support film supply roller 61, laminate roller 63 The air cylinder, the heater 631 of the laminating roller 63, the air cylinder of the pressing roller 66, the motor of the joint recovery roller 65, and the inspection unit 70 and the marking unit 79, which will be described later, are each communicably connected.

制御部80は、記憶部83に記憶されたコンピュータプログラムPやデータをメモリ82に一時的に読み出し、当該コンピュータプログラムPに基づいて、演算部81が演算処理を行うことにより、上記の各部を動作制御する。これにより、製造装置1における膜・電極層接合体の製造処理が進行する。 The control unit 80 temporarily reads the computer program P and data stored in the storage unit 83 into the memory 82, and the calculation unit 81 performs arithmetic processing based on the computer program P to operate each of the above units. Control. As a result, the manufacturing process of the film-electrode layer bonded body in the manufacturing apparatus 1 proceeds.

<2.検査部およびマーキング部について>
続いて、上述した製造装置1における、検査部70およびマーキング部79について、説明する。
<2. Inspection section and marking section>
Subsequently, the inspection unit 70 and the marking unit 79 in the manufacturing apparatus 1 described above will be described.

検査部70は、電解質膜92に形成された電極層9a,9bを検査する機構である。本実施形態の検査部70は、第1検査部71および第2検査部72を有する。第1検査部71は、ラミネートローラ63よりも搬送方向下流側に配置され、電解質膜92が吸着ローラ10から離間した後に、電解質膜92に形成された電極層9a,9bを検査する。 The inspection unit 70 is a mechanism for inspecting the electrode layers 9a and 9b formed on the electrolyte membrane 92. The inspection unit 70 of the present embodiment has a first inspection unit 71 and a second inspection unit 72. The first inspection unit 71 is arranged on the downstream side in the transport direction from the laminate roller 63, and inspects the electrode layers 9a and 9b formed on the electrolyte membrane 92 after the electrolyte membrane 92 is separated from the adsorption roller 10.

第1検査部71は、外観検査部73および合計担持量検査部74aを有する。外観検査部73は、電解質膜92に形成された電極層9a,9bの、形状や形成位置等の外観を検査する機構である。外観検査部73は、例えば、レンズ等の光学系およびCCDやCMOS等の撮像素子を有するラインセンサにより実現される。ただし、外観検査部73は、他の手段によって実現されるものであってもよい。外観検査部73により取得された画像は、制御部80へ入力され画像処理がなされる。そして、制御部80は、画像処理された画像から、電極層9a,9bについての、形成位置異常、異物の付着および損傷等の不良の有無を判断する。 The first inspection unit 71 has a visual inspection unit 73 and a total loading amount inspection unit 74a. The appearance inspection unit 73 is a mechanism for inspecting the appearance of the electrode layers 9a and 9b formed on the electrolyte membrane 92, such as the shape and formation position. The appearance inspection unit 73 is realized by, for example, a line sensor having an optical system such as a lens and an image pickup element such as a CCD or CMOS. However, the visual inspection unit 73 may be realized by other means. The image acquired by the visual inspection unit 73 is input to the control unit 80 and image processing is performed. Then, the control unit 80 determines from the image-processed image whether or not the electrode layers 9a and 9b have defects such as abnormal formation position, adhesion of foreign matter, and damage.

図1に示すように、本実施形態の外観検査部73は、第1電極層9aを検査する外観検査部73aおよび第2電極層9bを検査する外観検査部73bを有する。外観検査部73bは、ラミネートローラ63よりも搬送方向下流側で、かつ、膜・電極層接合体95の表面側に配置され、第2支持フィルム96を介して第2電極層9bの外観を検査する。また、外観検査部73aは、外観検査部73bよりもさらに搬送方向下流側で、かつ、膜・電極層接合体95の裏面側に配置され、第1電極層9aの外観を検査する。これにより、第1電極層9aおよび第2電極層9bのそれぞれについて、外観不良の有無を判断できる。また、電解質膜92が吸着ローラ10により吸着支持されたことによって、第1電極層9aに生じた不良の有無も判断できる。 As shown in FIG. 1, the appearance inspection unit 73 of the present embodiment includes an appearance inspection unit 73a for inspecting the first electrode layer 9a and an appearance inspection unit 73b for inspecting the second electrode layer 9b. The appearance inspection unit 73b is arranged on the downstream side in the transport direction from the laminate roller 63 and on the surface side of the film / electrode layer joint 95, and inspects the appearance of the second electrode layer 9b via the second support film 96. To do. Further, the appearance inspection unit 73a is arranged further downstream than the appearance inspection unit 73b in the transport direction and on the back surface side of the membrane / electrode layer joint 95, and inspects the appearance of the first electrode layer 9a. Thereby, it is possible to determine whether or not the appearance of the first electrode layer 9a and the second electrode layer 9b is poor. Further, since the electrolyte membrane 92 is adsorbed and supported by the adsorption roller 10, it can be determined whether or not there is a defect in the first electrode layer 9a.

本実施形態の外観検査部73aは、搬送ローラである接合体搬出ローラ64と当接する電解質膜92の裏面側から、第1電極層9aの外観を検査する。搬送中の電解質膜92は、接合体搬出ローラ64と当接する箇所で撓みが抑えられる。このため、外観検査部73bは、当該箇所を裏面から検査することで、より精度よく第1電極層9aの外観を検査できる。 The appearance inspection unit 73a of the present embodiment inspects the appearance of the first electrode layer 9a from the back surface side of the electrolyte membrane 92 that comes into contact with the joint carry-out roller 64, which is a transfer roller. The electrolyte membrane 92 during transportation is suppressed from bending at a position where it comes into contact with the joint carry-out roller 64. Therefore, the appearance inspection unit 73b can inspect the appearance of the first electrode layer 9a more accurately by inspecting the portion from the back surface.

合計担持量検査部74aは、電極層9a,9b中の第1触媒粒子および第2触媒粒子の担持量を検査する。図4は、合計担持量検査部74aによる電極層9a,9b中の第1触媒粒子および第2触媒粒子の検査の様子を示す図である。図5は、制御部80により算出された、電解質膜92の搬送距離に対する電極層9a,9b中の第1触媒粒子および第2触媒粒子の担持量を示すグラフである。 The total supported amount inspection unit 74a inspects the supported amounts of the first catalyst particles and the second catalyst particles in the electrode layers 9a and 9b. FIG. 4 is a diagram showing a state of inspection of the first catalyst particles and the second catalyst particles in the electrode layers 9a and 9b by the total carrier amount inspection unit 74a. FIG. 5 is a graph showing the supported amounts of the first catalyst particles and the second catalyst particles in the electrode layers 9a and 9b with respect to the transport distance of the electrolyte membrane 92 calculated by the control unit 80.

図1および図4に示すように、本実施形態の合計担持量検査部74aは、X線照射部75aおよびX線検出部76aを有する。X線照射部75aは、電解質膜92の表面側に配置される。X線検出部76aは、電解質膜92の裏面側に配置される。ただし、X線照射部75aは、電解質膜92の裏面側に配置され、X線検出部76aは、電解質膜92の表面側に配置されてもよい。X線照射部75aにより照射されたX線は、第2支持フィルム96、第2電極層9b、電解質膜92および第1電極層9aを通過して、裏面側から取り出される。そして、電解質膜92の裏面側から取り出されたX線は、X線検出部76aにより検出される。 As shown in FIGS. 1 and 4, the total supported amount inspection unit 74a of the present embodiment includes an X-ray irradiation unit 75a and an X-ray detection unit 76a. The X-ray irradiation unit 75a is arranged on the surface side of the electrolyte membrane 92. The X-ray detection unit 76a is arranged on the back surface side of the electrolyte membrane 92. However, the X-ray irradiation unit 75a may be arranged on the back surface side of the electrolyte membrane 92, and the X-ray detection unit 76a may be arranged on the front surface side of the electrolyte membrane 92. The X-rays irradiated by the X-ray irradiation unit 75a pass through the second support film 96, the second electrode layer 9b, the electrolyte membrane 92 and the first electrode layer 9a, and are taken out from the back surface side. Then, the X-rays taken out from the back surface side of the electrolyte membrane 92 are detected by the X-ray detection unit 76a.

X線照射部75aから照射されたX線の一部は、第1電極層9a中の第1触媒粒子および第2電極層9b中の第2触媒粒子により吸収される。このため、X線検出部76aにより検出されるX線の強度は、X線照射部75aから照射されたX線の強度よりも低くなる。X線検出部76aは、検出したX線の強度を制御部80へ入力する。制御部80は、X線照射部75aから照射されたX線の強度と、X線検出部76aにより検出されたX線の強度の差分から、X線透過率を算出する。そして、制御部80は、算出されたX線透過率、予め記憶されたデータおよびコンピュータプログラムから、第1電極層9a中の第1触媒粒子および第2電極層9b中の第2触媒粒子の合計の担持量である合計担持量D0を算出する。 A part of the X-rays emitted from the X-ray irradiation unit 75a is absorbed by the first catalyst particles in the first electrode layer 9a and the second catalyst particles in the second electrode layer 9b. Therefore, the intensity of the X-rays detected by the X-ray detection unit 76a is lower than the intensity of the X-rays emitted from the X-ray irradiation unit 75a. The X-ray detection unit 76a inputs the detected X-ray intensity to the control unit 80. The control unit 80 calculates the X-ray transmittance from the difference between the intensity of the X-rays emitted from the X-ray irradiation unit 75a and the intensity of the X-rays detected by the X-ray detection unit 76a. Then, the control unit 80 totals the first catalyst particles in the first electrode layer 9a and the second catalyst particles in the second electrode layer 9b from the calculated X-ray transmission rate, the data stored in advance, and the computer program. The total carrier amount D0, which is the carrier amount of the above, is calculated.

第2検査部72は、吸着ローラ10よりも搬送方向上流側に配置され、電解質膜92の裏面に形成された第1電極層9aを検査する。本実施形態の第2検査部72は、第1担持量検査部74bを有する。図6は、第1担持量検査部74bによる第1電極層9a中の第1触媒粒子の検査の様子を示す図である。図7は、制御部80により算出された、電解質膜92の搬送距離に対する第1電極層9a中の第1触媒粒子の担持量を示すグラフである。 The second inspection unit 72 is arranged on the upstream side in the transport direction with respect to the suction roller 10, and inspects the first electrode layer 9a formed on the back surface of the electrolyte membrane 92. The second inspection unit 72 of the present embodiment has a first carrier amount inspection unit 74b. FIG. 6 is a diagram showing a state of inspection of the first catalyst particles in the first electrode layer 9a by the first carrier amount inspection unit 74b. FIG. 7 is a graph showing the amount of the first catalyst particles supported in the first electrode layer 9a with respect to the transport distance of the electrolyte membrane 92 calculated by the control unit 80.

第1担持量検査部74bは、合計担持量検査部74aと同様に、X線照射部75bおよびX線検出部76bを有する。X線照射部75bは、電解質膜92の表面側に配置される。X線検出部76bは、電解質膜92の裏面側に配置される。X線照射部75bにより照射されたX線は、電解質膜92、第1電極層9aおよび第1支持フィルム93を通過して、裏面側から取り出される。そして、電解質膜92の裏面側から取り出されたX線は、X線検出部76bにより検出される。制御部80は、X線照射部75bから照射されたX線の強度と、X線検出部76bにより検出されたX線の強度の差分から、X線透過率を算出する。そして、制御部80は、算出されたX線透過率および予め記憶されたデータやコンピュータプログラムから、第1電極層9a中の第1触媒粒子の担持量である第1担持量D1を算出する。 The first carrier amount inspection unit 74b has an X-ray irradiation unit 75b and an X-ray detection unit 76b, similarly to the total carrier amount inspection unit 74a. The X-ray irradiation unit 75b is arranged on the surface side of the electrolyte membrane 92. The X-ray detection unit 76b is arranged on the back surface side of the electrolyte membrane 92. The X-rays irradiated by the X-ray irradiation unit 75b pass through the electrolyte membrane 92, the first electrode layer 9a and the first support film 93, and are taken out from the back surface side. Then, the X-rays taken out from the back surface side of the electrolyte membrane 92 are detected by the X-ray detection unit 76b. The control unit 80 calculates the X-ray transmittance from the difference between the intensity of the X-rays emitted from the X-ray irradiation unit 75b and the intensity of the X-rays detected by the X-ray detection unit 76b. Then, the control unit 80 calculates the first supported amount D1, which is the supported amount of the first catalyst particles in the first electrode layer 9a, from the calculated X-ray transmittance, the data stored in advance, and the computer program.

制御部80内の演算部81は、合計担持量D0と、第1担持量D1との差分から、第2触媒粒子の担持量である第2担持量を算出する。これにより、第2電極層9bの不良の有無を判断できる。また、第2電極層9bに欠損が発生する可能性が低く、第2触媒粒子の担持量を、略一定と仮定できるのであれば、合計担持量D0から、略一定と仮定した第2触媒粒子の担持量を差し引くことで、吸着ローラ10から離間した後の第1電極層9a中の第1触媒粒子の担持量を算出することも可能である。その場合、演算部81は、電解質膜92が吸着ローラ10に吸着支持される前の第1触媒粒子の第1担持量D1と、電解質膜92が吸着ローラ10から離間した後の第1触媒粒子の担持量とを比較できる。これにより、第1電極層9aの不良の有無をより多角的に判断できる。 The calculation unit 81 in the control unit 80 calculates the second supported amount, which is the supported amount of the second catalyst particles, from the difference between the total supported amount D0 and the first supported amount D1. Thereby, it is possible to determine whether or not the second electrode layer 9b is defective. Further, if it is unlikely that a defect will occur in the second electrode layer 9b and the supported amount of the second catalyst particles can be assumed to be substantially constant, the second catalyst particles assumed to be substantially constant from the total supported amount D0. It is also possible to calculate the supported amount of the first catalyst particles in the first electrode layer 9a after being separated from the adsorption roller 10 by subtracting the supported amount of the above. In that case, the calculation unit 81 determines that the first supported amount D1 of the first catalyst particles before the electrolyte film 92 is adsorbed and supported by the adsorption roller 10 and the first catalyst particles after the electrolyte film 92 is separated from the adsorption roller 10. Can be compared with the amount carried. Thereby, the presence or absence of defects in the first electrode layer 9a can be determined from various angles.

また、制御部80は、算出された第2担持量が極端に変化するなどの異常値となった場合、第1電極層9aに脱落等の不良が発生している可能性があると判断する。このように、本実施形態の検査部70は、第2担持量が異常値であるか否かにより、第1電極層9aを検査することができる。その結果、第1電極層9aの欠陥をより多角的に検査できる。 Further, the control unit 80 determines that if the calculated second carrier amount becomes an abnormal value such as an extreme change, there is a possibility that a defect such as dropping has occurred in the first electrode layer 9a. .. As described above, the inspection unit 70 of the present embodiment can inspect the first electrode layer 9a depending on whether or not the second supported amount is an abnormal value. As a result, defects in the first electrode layer 9a can be inspected from more angles.

マーキング部79は、電解質膜92または第2支持フィルム96にマーキングする機構である。マーキング部79によるマーキングは、例えば、マーキング用のインクをインクジェット吐出機構により吐出することで実現される。マーキング部79は、検査部70による検査の結果、不良と判断された電極層9a,9b付近の、電解質膜92または第2支持フィルム96にマーキングを行う。 The marking portion 79 is a mechanism for marking the electrolyte membrane 92 or the second support film 96. Marking by the marking unit 79 is realized, for example, by ejecting marking ink by an inkjet ejection mechanism. The marking unit 79 marks the electrolyte membrane 92 or the second support film 96 in the vicinity of the electrode layers 9a and 9b, which are determined to be defective as a result of the inspection by the inspection unit 70.

製造装置1により製造された膜・電極層接合体95は、その後、切断され、電解質膜92の表裏面に形成された電極層9a,9bにガス拡散膜が貼り付けられる。ここで、ガス拡散膜の貼り付け工程の前に、不良と判断された電極層9a,9bは、マーキングを目印として容易に除去することができる。このため、不良である電極層9a,9bを有する膜・電極層接合体95が、最終製品に用いられることを防ぐことができる。その結果、製造装置1により製造された膜・電極層接合体95を効果的に品質管理できる。 The membrane-electrode layer joint 95 manufactured by the manufacturing apparatus 1 is then cut, and a gas diffusion film is attached to the electrode layers 9a and 9b formed on the front and back surfaces of the electrolyte membrane 92. Here, the electrode layers 9a and 9b determined to be defective can be easily removed using the marking as a mark before the step of attaching the gas diffusion film. Therefore, it is possible to prevent the film / electrode layer joint 95 having the defective electrode layers 9a and 9b from being used in the final product. As a result, the quality of the film / electrode layer bonded body 95 manufactured by the manufacturing apparatus 1 can be effectively controlled.

特に、この製造装置1では、膜・電極層接合体95が吸着ローラ10から離間した後に、予め電解質膜92に形成されていた第1電極層9aに、損傷や異物の付着等の不良が発生していないかどうかを検査できる。このため、吸着ローラ10への吸着に起因する第1電極層9aの品質低下を、製造装置1内において発見できる。これにより、膜・電極層接合体95を効果的に品質管理でき、膜・電極層接合体95の不良率を低減できる。また、検査部70の検査結果に基づいて、次工程での処理の要否を判断することができる。このため、膜・電極層接合体95の生産効率を向上できる。 In particular, in this manufacturing apparatus 1, after the membrane-electrode layer joint 95 is separated from the adsorption roller 10, defects such as damage and adhesion of foreign matter occur in the first electrode layer 9a previously formed on the electrolyte membrane 92. You can inspect if you haven't. Therefore, the deterioration of the quality of the first electrode layer 9a due to the suction to the suction roller 10 can be found in the manufacturing apparatus 1. As a result, the quality of the membrane-electrode layer joint 95 can be effectively controlled, and the defect rate of the membrane-electrode layer joint 95 can be reduced. Further, based on the inspection result of the inspection unit 70, it is possible to determine whether or not the processing in the next step is necessary. Therefore, the production efficiency of the membrane-electrode layer joint 95 can be improved.

また、検査部70による検査結果に基づいて、吸着ローラ10、複数の搬送ローラおよびノズル41のクリーニング等のメンテナンスを行うことができる。また、塗工インク(触媒インク)の交換や、塗工インクの調合レシピの確認を行うことができる。その結果、膜・電極層接合体95の不良率を低減でき、歩留まりを向上させることができる。 Further, based on the inspection result by the inspection unit 70, maintenance such as cleaning of the suction roller 10, the plurality of transfer rollers, and the nozzle 41 can be performed. In addition, the coating ink (catalyst ink) can be replaced, and the recipe for blending the coating ink can be confirmed. As a result, the defect rate of the membrane-electrode layer joint 95 can be reduced, and the yield can be improved.

また、本実施形態では、複数の搬送ローラのうち、ラミネートローラ63よりも搬送方向下流側の複数の接合体搬出ローラ64は、全て電解質膜92の表面側に配置される。すなわち、第1検査部71により検査された後は、電解質膜92の裏面と接合体搬出ローラ64とは、接触しない。このため、第1検査部71により検査された後に、第1電極層9aが搬送ローラと接触することで、第1電極層9aに不良が生じることを抑制できる。また、ラミネートローラ63よりも搬送方向下流側の接合体搬出ローラ64は、電解質膜92の表面と、第2支持フィルム96を介して接触する。このため、第2電極層9bに不良が生じることを抑制できる。その結果、検査部70による検査の信頼性を高めることができる。 Further, in the present embodiment, among the plurality of transport rollers, the plurality of joint carry-out rollers 64 on the downstream side in the transport direction from the laminate roller 63 are all arranged on the surface side of the electrolyte membrane 92. That is, after being inspected by the first inspection unit 71, the back surface of the electrolyte membrane 92 and the joint carry-out roller 64 do not come into contact with each other. Therefore, it is possible to prevent the first electrode layer 9a from being defective due to the contact of the first electrode layer 9a with the transport roller after the inspection by the first inspection unit 71. Further, the joint carry-out roller 64 on the downstream side in the transport direction from the laminate roller 63 comes into contact with the surface of the electrolyte membrane 92 via the second support film 96. Therefore, it is possible to suppress the occurrence of defects in the second electrode layer 9b. As a result, the reliability of the inspection by the inspection unit 70 can be improved.

<3.変形例>
以上、本発明の一実施形態について説明したが、本発明は、上記の実施形態に限定されるものではない。
<3. Modification example>
Although one embodiment of the present invention has been described above, the present invention is not limited to the above embodiment.

上記の実施形態では、第2検査部72は、第1担持量検査部74bのみを有していた。しかしながら、第2検査部72は、第1電極層9aの外観を検査する外観検査部をさらに有していてもよい。そして、電解質膜92が吸着ローラ10に吸着支持される前の第1電極層9aの外観と、電解質膜92が吸着ローラ10から離間した後の第1電極層9aの外観とを比較してもよい。このようにすれば、電解質膜92が吸着ローラ10によって吸着支持されたことにより生じた、第1電極層9aの不良の有無を、より精度よく判断することができる。 In the above embodiment, the second inspection unit 72 has only the first carrier amount inspection unit 74b. However, the second inspection unit 72 may further have an appearance inspection unit that inspects the appearance of the first electrode layer 9a. Then, even if the appearance of the first electrode layer 9a before the electrolyte membrane 92 is adsorbed and supported by the adsorption roller 10 is compared with the appearance of the first electrode layer 9a after the electrolyte membrane 92 is separated from the adsorption roller 10. Good. In this way, it is possible to more accurately determine the presence or absence of defects in the first electrode layer 9a caused by the adsorption and support of the electrolyte membrane 92 by the adsorption roller 10.

また、上記の実施形態では、第1検査部71は、第1電極層9aを検査する一つの外観検査部73aおよび第2電極層9bを検査する一つの外観検査部73bを有していた。しかしながら、第1検査部71は、外観検査部73a,bを、それぞれ複数有していてもよい。また、外観検査部73a,bのうち、いずれか一方により、第1電極層9aおよび第2電極層9bの外観を検査できるのであれば、他方を省略してもよい。 Further, in the above embodiment, the first inspection unit 71 has one appearance inspection unit 73a for inspecting the first electrode layer 9a and one appearance inspection unit 73b for inspecting the second electrode layer 9b. However, the first inspection unit 71 may have a plurality of appearance inspection units 73a and 73b, respectively. Further, if the appearance of the first electrode layer 9a and the second electrode layer 9b can be inspected by any one of the appearance inspection units 73a and b, the other may be omitted.

また、上記の実施形態の複数の搬送ローラのうち、一部は粘着ローラであってもよい。こうすることで、搬送ローラは、電解質膜92を搬送しつつ、電解質膜92に付着した異物を除去することができる。 Further, among the plurality of transport rollers of the above embodiment, some of them may be adhesive rollers. By doing so, the transport roller can remove the foreign matter adhering to the electrolyte membrane 92 while transporting the electrolyte membrane 92.

また、上記の実施形態では、電解質膜供給ローラとしての積層基材供給ローラ31から、電解質膜92および第1支持フィルム93の2層で構成される積層基材94を供給する場合について説明した。しかしながら、電解質膜供給ローラは、第1支持フィルム93が貼り付けられていない電解質膜92を繰り出すものであってもよい。 Further, in the above embodiment, the case where the laminated base material 94 composed of two layers of the electrolyte membrane 92 and the first support film 93 is supplied from the laminated base material supply roller 31 as the electrolyte membrane supply roller has been described. However, the electrolyte membrane supply roller may be one that feeds out the electrolyte membrane 92 to which the first support film 93 is not attached.

また、上記の実施形態では、接合体回収ローラ65が、第2支持フィルム96付きの電解質膜92を巻き取る場合について説明した。しかしながら、接合体回収ローラ65は、第2支持フィルム96が貼り付けられていない電解質膜92を巻き取るものであってもよい。 Further, in the above embodiment, the case where the bonded body recovery roller 65 winds up the electrolyte membrane 92 with the second support film 96 has been described. However, the bonded body recovery roller 65 may wind up the electrolyte membrane 92 to which the second support film 96 is not attached.

また、製造装置1の細部の構成については、本願の各図と相違していてもよい。また、上記の実施形態や変形例に登場した各要素を、矛盾が生じない範囲で、適宜に組み合わせてもよい。 Further, the detailed configuration of the manufacturing apparatus 1 may be different from each drawing of the present application. Further, the elements appearing in the above-described embodiments and modifications may be appropriately combined as long as there is no contradiction.

1,1a 製造装置
2 メンテナンススペース
3 作業者
9a 第1電極層
9b 第2電極層
10 吸着ローラ
20 多孔質基材搬送部
30 電解質膜供給部
40 材料供給部
63 ラミネートローラ
64 接合体搬出ローラ
65 接合体回収ローラ
70 検査部
71 第1検査部
72 第2検査部
73,73a,73b 外観検査部
74a 合計担持量検査部
74b 第1担持量検査部
79 マーキング部
80 制御部
91 多孔質基材
92 電解質膜
93 第1支持フィルム
94 積層基材
95 膜・電極層接合体
96 第2支持フィルム
1,1a Manufacturing equipment 2 Maintenance space 3 Worker 9a 1st electrode layer 9b 2nd electrode layer 10 Adsorption roller 20 Porous base material transport part 30 Electrolyte film supply part 40 Material supply part 63 Laminate roller 64 Joined body carry-out roller 65 Joined Body recovery roller 70 Inspection unit 71 1st inspection unit 72 2nd inspection unit 73, 73a, 73b Appearance inspection unit 74a Total load amount inspection unit 74b 1st load amount inspection unit 79 Marking unit 80 Control unit 91 Porous base material 92 Electrolyte Film 93 1st support film 94 Laminated base material 95 Film / electrode layer joint 96 2nd support film

Claims (14)

電解質膜の裏面に第1電極層を有するとともに、前記電解質膜の表面に第2電極層を有する膜・電極層接合体の製造装置であって、A membrane-electrode layer joint manufacturing apparatus having a first electrode layer on the back surface of an electrolyte membrane and a second electrode layer on the surface of the electrolyte membrane.
裏面に第1触媒粒子を含む前記第1電極層が形成された長尺帯状の前記電解質膜を、その長手方向である搬送方向に搬送する複数の搬送ローラと、A plurality of transport rollers for transporting the long strip-shaped electrolyte membrane having the first electrode layer containing the first catalyst particles on the back surface in the transport direction, which is the longitudinal direction thereof.
前記複数の搬送ローラにより搬送される前記電解質膜の裏面を、その外周面の一部で吸着保持するとともに、その軸心周りに回転する吸着ローラと、The back surface of the electrolyte membrane transported by the plurality of transport rollers is sucked and held by a part of the outer peripheral surface thereof, and the suction roller is rotated around the axis thereof.
前記吸着ローラに吸着保持されつつ移動する前記電解質膜の表面に、第2触媒粒子を含む電極材料を供給し、第2電極層を形成する材料供給部と、An electrode material containing the second catalyst particles is supplied to the surface of the electrolyte membrane that moves while being adsorbed and held by the adsorption roller, and a material supply unit that forms the second electrode layer.
前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第1電極層を検査する、一つ以上の検査部と、One or more inspection units that inspect the first electrode layer after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller.
を備え、With
前記検査部は、The inspection unit
前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第1電極層に含まれる前記第1触媒粒子の担持量および前記第2電極層に含まれる前記第2触媒粒子の担持量を検査する合計担持量検査部と、After the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller, the total support for inspecting the supported amount of the first catalyst particles contained in the first electrode layer and the supported amount of the second catalyst particles contained in the second electrode layer. Quantitative inspection department and
前記合計担持量検査部により得られた合計担持量から、予め取得した前記第1電極層に含まれる前記第1触媒粒子の第1担持量を差し引くことにより、前記第2触媒粒子の担持量を求める演算部と、The supported amount of the second catalyst particles is obtained by subtracting the first supported amount of the first catalyst particles contained in the first electrode layer obtained in advance from the total supported amount obtained by the total supported amount inspection unit. The calculation unit to be sought and
を有する製造装置。Manufacturing equipment with.
電解質膜の裏面に第1電極層を有するとともに、前記電解質膜の表面に第2電極層を有する膜・電極層接合体の製造装置であって、A membrane-electrode layer joint manufacturing apparatus having a first electrode layer on the back surface of an electrolyte membrane and a second electrode layer on the surface of the electrolyte membrane.
裏面に第1触媒粒子を含む前記第1電極層が形成された長尺帯状の前記電解質膜を、その長手方向である搬送方向に搬送する複数の搬送ローラと、A plurality of transport rollers for transporting the long strip-shaped electrolyte membrane having the first electrode layer containing the first catalyst particles on the back surface in the transport direction, which is the longitudinal direction thereof.
前記複数の搬送ローラにより搬送される前記電解質膜の裏面を、その外周面の一部で吸着保持するとともに、その軸心周りに回転する吸着ローラと、The back surface of the electrolyte membrane transported by the plurality of transport rollers is sucked and held by a part of the outer peripheral surface thereof, and the suction roller is rotated around the axis thereof.
前記吸着ローラに吸着保持されつつ移動する前記電解質膜の表面に、第2触媒粒子を含む電極材料を供給し、第2電極層を形成する材料供給部と、An electrode material containing the second catalyst particles is supplied to the surface of the electrolyte membrane that moves while being adsorbed and held by the adsorption roller, and a material supply unit that forms the second electrode layer.
前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第1電極層を検査する、一つ以上の検査部と、One or more inspection units that inspect the first electrode layer after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller.
を備え、With
前記複数の搬送ローラのうち、前記検査部よりも搬送方向下流側の搬送ローラは、前記電解質膜の表面側に配置される製造装置。Among the plurality of transfer rollers, the transfer roller on the downstream side in the transfer direction from the inspection unit is a manufacturing apparatus arranged on the surface side of the electrolyte membrane.
請求項1に記載の製造装置であって、The manufacturing apparatus according to claim 1.
前記検査部は、前記電解質膜が前記吸着ローラに到達する前に、前記電解質膜の裏面の前記第1電極層に含まれる前記第1触媒粒子の前記第1担持量を検査する、第1担持量検査部をさらに有する製造装置。The inspection unit inspects the first supported amount of the first catalyst particles contained in the first electrode layer on the back surface of the electrolyte film before the electrolyte film reaches the adsorption roller. A manufacturing device further having a quantity inspection unit.
請求項1または請求項3に記載の製造装置であって、The manufacturing apparatus according to claim 1 or 3.
前記演算部は、前記合計担持量および前記第1担持量から、前記第2触媒粒子の第2担持量を求め、The calculation unit obtains the second supported amount of the second catalyst particles from the total supported amount and the first supported amount.
前記検査部は、前記第2担持量が異常値であるか否かにより、前記第1電極層を検査する製造装置。The inspection unit is a manufacturing apparatus that inspects the first electrode layer depending on whether or not the second supported amount is an abnormal value.
請求項1から請求項4までのいずれか1項に記載の製造装置であって、The manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 4.
長尺帯状の多孔質基材を、前記吸着ローラと前記電解質膜との間に介在させつつ搬送する多孔質基材搬送部を、さらに備える製造装置。A manufacturing apparatus further comprising a porous base material transporting portion that transports a long strip-shaped porous base material while interposing it between the adsorption roller and the electrolyte membrane.
請求項1から請求項5までのいずれか1項に記載の製造装置であって、The manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 5.
前記検査部の検査結果に基づいて不良と判断された前記第1電極層付近に、マーキングするマーキング部を、さらに有する製造装置。A manufacturing apparatus further comprising a marking portion for marking in the vicinity of the first electrode layer determined to be defective based on the inspection result of the inspection portion.
請求項1から請求項6までのいずれか1項に記載の製造装置であって、The manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 6.
前記電解質膜の裏面と前記第1電極層とが、露出した状態で、前記吸着ローラに吸着保持される製造装置。A manufacturing apparatus in which the back surface of the electrolyte membrane and the first electrode layer are adsorbed and held by the adsorption roller in an exposed state.
電解質膜の裏面に第1電極層を有するとともに、前記電解質膜の表面に第2電極層を有する膜・電極層接合体の製造方法であって、A method for producing a membrane-electrode layer junction having a first electrode layer on the back surface of an electrolyte membrane and a second electrode layer on the surface of the electrolyte membrane.
a)第1触媒粒子を含む第1電極層が形成された長尺帯状の前記電解質膜の裏面を、吸着ローラの外周面の一部で吸着保持するとともに、前記吸着ローラをその軸心周りに回転させつつ、前記電解質膜を搬送する搬送工程と、a) The back surface of the long strip-shaped electrolyte membrane on which the first electrode layer containing the first catalyst particles is formed is adsorbed and held by a part of the outer peripheral surface of the adsorption roller, and the adsorption roller is placed around the axis thereof. The transport process of transporting the electrolyte membrane while rotating, and
b)前記吸着ローラに吸着保持されつつ移動する前記電解質膜の表面に、第2触媒粒子を含む電極材料を供給し、前記第2電極層を形成する工程と、b) A step of supplying an electrode material containing the second catalyst particles to the surface of the electrolyte membrane that moves while being adsorbed and held by the adsorption roller to form the second electrode layer.
c)前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第1電極層を検査する工程と、c) A step of inspecting the first electrode layer after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller.
を含み、Including
前記工程c)は、In step c),
e)前記第1電極層に含まれる前記第1触媒粒子の担持量および前記第2電極層に含まれる前記第2触媒粒子の担持量を検査する工程と、e) A step of inspecting the supported amount of the first catalyst particles contained in the first electrode layer and the supported amount of the second catalyst particles contained in the second electrode layer.
f)前記工程e)により得られた合計担持量から、予め取得した前記第1電極層に含まれる前記第1触媒粒子の担持量を差し引くことにより、前記第2触媒粒子の第2担持量を求める工程と、f) The second supported amount of the second catalyst particles is obtained by subtracting the supported amount of the first catalyst particles contained in the first electrode layer obtained in advance from the total supported amount obtained in the step e). The desired process and
を有する製造方法。Manufacturing method having.
電解質膜の裏面に第1電極層を有するとともに、前記電解質膜の表面に第2電極層を有する膜・電極層接合体の製造方法であって、A method for producing a membrane-electrode layer junction having a first electrode layer on the back surface of an electrolyte membrane and a second electrode layer on the surface of the electrolyte membrane.
a)第1触媒粒子を含む第1電極層が形成された長尺帯状の前記電解質膜の裏面を、吸着ローラの外周面の一部で吸着保持するとともに、前記吸着ローラをその軸心周りに回転させつつ、前記電解質膜を搬送する搬送工程と、a) The back surface of the long strip-shaped electrolyte membrane on which the first electrode layer containing the first catalyst particles is formed is adsorbed and held by a part of the outer peripheral surface of the adsorption roller, and the adsorption roller is placed around the axis thereof. The transport process of transporting the electrolyte membrane while rotating, and
b)前記吸着ローラに吸着保持されつつ移動する前記電解質膜の表面に、第2触媒粒子を含む電極材料を供給し、前記第2電極層を形成する工程と、b) A step of supplying an electrode material containing the second catalyst particles to the surface of the electrolyte membrane that moves while being adsorbed and held by the adsorption roller to form the second electrode layer.
c)前記電解質膜が前記吸着ローラから離間した後に、前記第1電極層を検査する工程と、c) A step of inspecting the first electrode layer after the electrolyte membrane is separated from the adsorption roller.
を含み、Including
前記工程c)の後に、前記電解質膜の表面側に配置される複数の搬送ローラにより、前記電解質膜を搬送する製造方法。A manufacturing method in which the electrolyte membrane is transported by a plurality of transport rollers arranged on the surface side of the electrolyte membrane after the step c).
請求項8に記載の製造方法であって、The manufacturing method according to claim 8.
前記電解質膜が前記吸着ローラに到達する前に、前記電解質膜の裏面の前記第1電極層に含まれる前記第1触媒粒子の第1担持量を検査する工程を、さらに有し、It further comprises a step of inspecting the first supported amount of the first catalyst particles contained in the first electrode layer on the back surface of the electrolyte membrane before the electrolyte membrane reaches the adsorption roller.
前記工程f)では、前記合計担持量から前記第1担持量を差し引くことにより、前記第2触媒粒子の前記第2担持量を求める製造方法。In step f), a production method for obtaining the second supported amount of the second catalyst particles by subtracting the first supported amount from the total supported amount.
請求項8または請求項10に記載の製造方法であって、The manufacturing method according to claim 8 or 10.
前記工程c)では、前記第2担持量が異常値であるか否かにより、前記第1電極層を検査する製造方法。In the step c), a manufacturing method for inspecting the first electrode layer depending on whether or not the second supported amount is an abnormal value.
請求項8から請求項11までのいずれか1項に記載の製造方法であって、The manufacturing method according to any one of claims 8 to 11.
前記工程a)では、長尺帯状の多孔質基材を、前記吸着ローラと前記電解質膜との間に介在させつつ搬送する製造方法。In the step a), a manufacturing method in which a long strip-shaped porous base material is conveyed while being interposed between the adsorption roller and the electrolyte membrane.
請求項8から請求項12までのいずれか1項に記載の製造方法であって、The manufacturing method according to any one of claims 8 to 12.
g)前記工程c)の検査結果に基づいて、不良と判断された前記第1電極層付近に、マーキングする工程を、さらに有する製造方法。g) A manufacturing method further comprising a step of marking the vicinity of the first electrode layer determined to be defective based on the inspection result of the step c).
請求項8から請求項13までのいずれか1項に記載の製造方法であって、The manufacturing method according to any one of claims 8 to 13.
前記工程a)では、前記電解質膜の裏面と前記第1電極層とが、露出した状態で、前記吸着ローラに吸着保持される製造方法。In the step a), a manufacturing method in which the back surface of the electrolyte membrane and the first electrode layer are adsorbed and held by the adsorption roller in an exposed state.
JP2016047880A 2016-03-11 2016-03-11 Manufacturing equipment and manufacturing method for membrane / electrode layer joints Active JP6868962B2 (en)

Priority Applications (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2016047880A JP6868962B2 (en) 2016-03-11 2016-03-11 Manufacturing equipment and manufacturing method for membrane / electrode layer joints
KR1020187018458A KR102116624B1 (en) 2016-03-11 2016-11-14 Manufacturing apparatus and manufacturing method of membrane / electrode layer assembly
PCT/JP2016/083653 WO2017154266A1 (en) 2016-03-11 2016-11-14 Apparatus and method for producing membrane electrode layer assembly
CN201680077597.7A CN108432020B (en) 2016-03-11 2016-11-14 Apparatus and method for manufacturing membrane-electrode layer assembly

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2016047880A JP6868962B2 (en) 2016-03-11 2016-03-11 Manufacturing equipment and manufacturing method for membrane / electrode layer joints

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2017162745A JP2017162745A (en) 2017-09-14
JP6868962B2 true JP6868962B2 (en) 2021-05-12

Family

ID=59790283

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2016047880A Active JP6868962B2 (en) 2016-03-11 2016-03-11 Manufacturing equipment and manufacturing method for membrane / electrode layer joints

Country Status (4)

Country Link
JP (1) JP6868962B2 (en)
KR (1) KR102116624B1 (en)
CN (1) CN108432020B (en)
WO (1) WO2017154266A1 (en)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP7106312B2 (en) * 2018-03-19 2022-07-26 株式会社Screenホールディングス SUPPORT FILM, APPLICATION METHOD, MEMBRANE-ELECTRODE ASSEMBLY MANUFACTURING METHOD AND MANUFACTURING APPARATUS
JP2021177444A (en) * 2018-07-23 2021-11-11 昭和電工マテリアルズ株式会社 Device for manufacturing secondary battery and method for manufacturing secondary battery
JP7258683B2 (en) * 2019-07-17 2023-04-17 株式会社Screenホールディングス MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY WITH SUBGASKET, MANUFACTURING APPARATUS AND SUBGASKET BASE MATERIAL
JP2021135125A (en) 2020-02-26 2021-09-13 トヨタ自動車株式会社 Inspection method and inspection device of membrane electrode assembly
JP7299260B2 (en) 2021-03-15 2023-06-27 トヨタ自動車株式会社 Inspection method and inspection apparatus for membrane electrode assembly

Family Cites Families (33)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH0850900A (en) * 1994-08-05 1996-02-20 Toshiba Corp Battery manufacturing equipment with diagnostic function
US5763765A (en) * 1996-09-25 1998-06-09 Ballard Power Systems Inc. Method and apparatus for detecting and locating perforations in membranes employed in electrochemical cells
JP4583722B2 (en) * 2003-04-25 2010-11-17 パナソニック株式会社 Method for detecting pinhole and method for producing membrane electrode assembly
JP2005038694A (en) * 2003-07-14 2005-02-10 Matsushita Electric Ind Co Ltd MEA inspection method for polymer electrolyte fuel cell
JP4386705B2 (en) * 2003-10-29 2009-12-16 パナソニック株式会社 Pinhole detection method and pinhole detection device
US20060045985A1 (en) * 2004-09-02 2006-03-02 Kozak Paul D Method and apparatus for electrostatically coating an ion-exchange membrane or fluid diffusion layer with a catalyst layer
JP2007237126A (en) * 2006-03-10 2007-09-20 Fujifilm Corp Application method and apparatus
JP5023570B2 (en) * 2006-06-21 2012-09-12 トヨタ自動車株式会社 Reinforcing electrolyte membrane and method for producing membrane electrode assembly
JP5150144B2 (en) * 2007-06-14 2013-02-20 株式会社アツミテック Ion conductive electrolyte membrane inspection method
KR20090031156A (en) * 2007-09-21 2009-03-25 삼성에스디아이 주식회사 Membrane Manufacturing Method and Apparatus for Fuel Cell
JP2010176897A (en) * 2009-01-27 2010-08-12 Toyota Motor Corp Manufacturing method and apparatus for fuel cell membrane-electrode assembly
CN102473904A (en) * 2009-07-24 2012-05-23 松下电器产业株式会社 Deposition amount measuring apparatus, deposition amount measuring method, and method for manufacturing electrode for electrochemical device
US20150357660A1 (en) * 2009-11-26 2015-12-10 Kia Motors Corporation Pinhole detection system of fuel cell
US20120003572A1 (en) * 2010-02-10 2012-01-05 Jun Matsumura Manufacturing method and manufacturing apparatus for catalyst-coated membrane assembly
JP2012104405A (en) * 2010-11-11 2012-05-31 Toyota Motor Corp Device for producing catalyst coated membrane and method for producing catalyst coated membrane
JP2012195052A (en) * 2011-03-14 2012-10-11 Toppan Printing Co Ltd Correction method of catalyst layer sheet
JP5897808B2 (en) * 2011-03-29 2016-03-30 東レエンジニアリング株式会社 Electrode plate manufacturing equipment
JP2013161557A (en) * 2012-02-02 2013-08-19 Panasonic Corp Manufacturing method of film-catalyst layer junction and manufacturing apparatus of film-catalyst layer junction
CN104885275A (en) * 2012-12-27 2015-09-02 日产自动车株式会社 Membrane electrode assembly and method for manufacturing membrane electrode assembly
JP6178986B2 (en) * 2013-03-19 2017-08-16 パナソニックIpマネジメント株式会社 Manufacturing apparatus and manufacturing method of membrane catalyst layer assembly
JP5935743B2 (en) * 2013-04-01 2016-06-15 トヨタ自動車株式会社 Fuel cell and fuel cell manufacturing method
JP5949645B2 (en) * 2013-04-10 2016-07-13 トヨタ自動車株式会社 Joining device
JP5939198B2 (en) * 2013-05-15 2016-06-22 トヨタ自動車株式会社 Membrane / electrode assembly inspection method, inspection apparatus, and manufacturing apparatus
JP2014229370A (en) * 2013-05-20 2014-12-08 大日本スクリーン製造株式会社 Production apparatus and production method of composite membrane
JP6024629B2 (en) * 2013-09-12 2016-11-16 トヨタ自動車株式会社 Membrane electrode assembly and fuel cell manufacturing method
JP2015069739A (en) * 2013-09-27 2015-04-13 株式会社Screenホールディングス Membrane / catalyst layer assembly manufacturing apparatus and manufacturing method
JP6090192B2 (en) * 2014-02-07 2017-03-08 トヨタ自動車株式会社 Membrane electrode assembly manufacturing method and membrane electrode assembly manufacturing apparatus
JP6254877B2 (en) * 2014-03-24 2017-12-27 株式会社Screenホールディングス Catalyst layer forming method and catalyst layer forming apparatus
JP2015197947A (en) * 2014-03-31 2015-11-09 大日本印刷株式会社 Method for producing catalyst layer, method for producing catalyst layer-electrolyte membrane laminate, method for producing electrode, and method for producing membrane-electrode assembly
KR101567708B1 (en) * 2014-07-09 2015-11-10 현대자동차주식회사 Method and apparatus for detecting the defect of a fuel cell membrane-electrode assembly
JP2015015258A (en) * 2014-09-18 2015-01-22 株式会社Screenホールディングス Membrane / electrode assembly manufacturing equipment
JP6528117B2 (en) * 2015-03-09 2019-06-12 パナソニックIpマネジメント株式会社 Catalyst layer formation inspection device and its inspection method
CN105329007B (en) * 2015-12-01 2018-06-26 佛山市南海区三简包装有限公司 A kind of mould pressing method of coated on both sides film

Also Published As

Publication number Publication date
WO2017154266A1 (en) 2017-09-14
CN108432020A (en) 2018-08-21
JP2017162745A (en) 2017-09-14
CN108432020B (en) 2022-05-31
KR102116624B1 (en) 2020-05-28
KR20180088711A (en) 2018-08-06

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP6751629B2 (en) Coating equipment and film recovery method
JP6661401B2 (en) Manufacturing equipment for membrane / electrode assemblies
JP6606448B2 (en) Coating film inspection apparatus, coating film inspection method, and membrane / catalyst layer assembly manufacturing apparatus
JP6868962B2 (en) Manufacturing equipment and manufacturing method for membrane / electrode layer joints
JP6869061B2 (en) Coating equipment and coating method
JP6352730B2 (en) Membrane / catalyst layer assembly manufacturing apparatus and manufacturing method
JP6352727B2 (en) Membrane / catalyst layer assembly manufacturing apparatus and manufacturing method
JP2016046091A (en) COATING APPARATUS AND COATING METHOD, AND Membrane / catalyst layer assembly manufacturing apparatus and manufacturing method
JP6916641B2 (en) Base material processing equipment and base material processing method
CN108348946A (en) Apparatus for coating, manufacturing device and assay method
WO2018037670A1 (en) Coating apparatus and coating method
CN110289434B (en) Support film, method of attaching, method of manufacturing film-electrode assembly, and apparatus for manufacturing film-electrode assembly
JP2017142897A (en) Membrane-catalyst layer assembly manufacturing device and method
JP6751555B2 (en) Manufacturing method and manufacturing equipment for membrane / catalyst layer joints
JP2020017374A (en) Backing material treatment device and backing material processing method
JP6586336B2 (en) Connection method, coating method, connection device and coating device

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20181221

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20200204

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20200327

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20200901

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20201027

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20210323

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20210413

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 6868962

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250