JP6947048B2 - 燃料電池用セパレータの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池用セパレータを製造する方法に関する。

固体高分子形燃料電池は、複数の単セルを積層して構成された燃料電池スタックを備えている。単セルは、膜電極接合体と、膜電極接合体を挟持する一対のセパレータとを有している。

膜電極接合体は、固体高分子材料のイオン交換膜からなる電解質膜と、同電解質膜の一方の面に設けられた燃料極（アノード）と、同電解質膜の他方の面に設けられた空気極（カソード）とを有している。

一対のセパレータは、それぞれ金属などの導電性材料からなる。膜電極接合体の燃料極側に設けられるセパレータの燃料極側の面には、同燃料極に対して水素などの燃料ガスを供給するガス通路が形成されている。膜電極接合体の空気極側に設けられるセパレータの空気極側の面には、同空気極側に空気などの酸化ガスを供給するガス通路が形成されている。また、積層方向に隣接する単セルのセパレータ同士は当接されており、これらセパレータの対向面には、冷却媒体が流通する冷却通路が形成されている。

各ガス通路を通じて燃料ガス及び酸化ガスが供給されることにより、膜電極接合体内において燃料ガスと酸化ガスとの電気化学反応が生じ、これに伴って起電力が得られる。
こうしたガス通路や冷却通路は、セパレータの両面に設けられた多数の溝部により構成されている（例えば、特許文献１参照）。

特開２００７−４８６１６号公報

ところで、セパレータと膜電極接合体との間やセパレータ同士の間におけるシール性、導電性、及び熱伝達性を確保する上で、セパレータの各溝部の底部を平坦にしてセパレータと膜電極接合体との接触面積やセパレータ同士の接触面積を確保する必要がある。

ところが、プレス金型を用いて金属板材からなるセパレータ材を一度に成形しようとすると、金型に高い精度が求められることで加工費が増大するといった問題や、大きな成形荷重が求められるために製造装置が大型化するといった問題が生じる。

これに対して、特許文献１に記載のセパレータの製造装置及び製造方法では、まず一対の第１成形型を用いてセパレータ材を曲げ加工することにより、上記溝部となる部位を仮成形する。次に、一対の第２成形型を用いて、上記部位が成形されたセパレータ材を圧縮加工することにより上記溝部を本成形する。

しかしながら、この場合には、２種類の成形型が必要となるとともに２つの成形工程が必要となるといった背反が生じる。
本発明の目的は、成形荷重を抑えつつ、一度のプレス工程によりセパレータを成形することのできる燃料電池用セパレータの製造方法を提供することにある。

上記目的を達成するための燃料電池用セパレータの製造方法は、第１凸部及び前記第１凸部を挟んで設けられた一対の第１凹部がそれぞれ延在されてなる成形面を有する第１成形型と、前記第１凹部の各々に対向する一対の第２凸部及び前記第２凸部の各々の間に設けられて前記第１凸部に対向する第２凹部がそれぞれ延在されてなる成形面を有する第２成形型と、を備え、前記第１成形型と前記第２成形型とにより金属板材をプレスすることにより、その両面に多数の溝部を形成する燃料電池用セパレータの製造方法であって、前記金属板材の両面に対して、熱硬化性樹脂からなり、導電性粒子を含有する塗料を当該金属板材の表面に塗布する塗布工程と、前記第１成形型の成形面及び前記第２成形型の成形面の少なくとも一方と前記塗料が塗布された前記金属板材との間に、弾性部材を配置する配置工程と、前記弾性部材を介して前記第１成形型と前記第２成形型とにより前記塗料が塗布された前記金属板材を加圧する加圧工程と、を備え、前記加圧工程では、前記塗料が塗布された前記金属板材を加熱しつつ該金属板材を加圧することで前記塗料を硬化させる。

同方法によれば、金属板材は、第１成形型及び第２成形型の少なくとも一方との間に弾性部材を介した状態で加圧される。このとき、弾性部材のうち第１成形型及び第２成形型の一方の凸部の頂面と他方の凹部の底面とによって加圧される部分には、自身の弾性変形（圧縮変形）に伴い第２成形型の進退方向に沿う弾性反発力が発生する。このため、上記部分には、双方の成形型による押圧力に加えて、弾性部材による弾性反発力が作用することとなる。これにより、双方の成形型のみで金属板材を加圧する場合と比較して、金属板材を加圧する際に必要となる荷重を低減できる。

また、金属板材の加圧時において、弾性部材は、自身の弾性変形により金属板材の表面形状に追従する。これにより、金属板材のうち第１成形型及び第２成形型の一方の凸部の頂面と他方の凹部の底面とによって加圧される部分、すなわち溝部の底部となる部分が略均一に加圧されることとなる。したがって、溝部の底部を平坦にすることができる。よって、成形荷重を抑えつつ、一度のプレス工程によりセパレータを成形することができる。
さらに、同方法によれば、金属板材の加圧と塗膜形成とが同時に行われる。したがって、セパレータの生産性を一層向上させることができる。

上記方法において、前記配置工程では、前記第１成形型の成形面及び前記第２成形型の成形面の双方と前記塗料が塗布された前記金属板材との間に、前記弾性部材を配置することが好ましい。
同方法によれば、金属板材は、第１成形型及び第２成形型の双方との間に弾性部材が介在された状態で加圧される。このため、金属板材のうち、第１成形型の凸部と第２成形型の凹部とによって加圧される部分、及び第２成形型の凸部と第１成形型の凹部とによって加圧される部分の双方に対して、双方の成形型による押圧力に加えて、弾性部材による弾性反発力が作用することとなる。したがって、金属板材の両面に形成される溝部の底部を平坦にすることができる。

本発明によれば、成形荷重を抑えつつ、一度のプレス工程によりセパレータを成形することができる。

燃料電池用セパレータの製造方法の第１実施形態について、当該セパレータを有する単セルを中心とした燃料電池スタックの拡大断面図。 同実施形態の燃料電池用セパレータの製造過程において、配置工程の状態を示す断面図。 同実施形態の燃料電池用セパレータの製造過程において、加圧工程の状態を示す断面図。 燃料電池用セパレータの製造方法の第２実施形態について、（ａ）は、塗布工程の状態を示す断面図、（ｂ）は、（ａ）のＡ部を拡大して示す拡大断面図、（ｃ）は、配置工程及び加圧工程の状態を示す断面図。

＜第１実施形態＞
以下、図１〜図３を参照して、第１実施形態について説明する。
本実施形態の燃料電池用セパレータの製造装置（以下、製造装置）は、図１に示す固体高分子形燃料電池のスタック１００に用いられるセパレータ２０を製造する装置である。なお、セパレータ２０は、後述する一対のセパレータ２１，２２の総称である。

図１に示すように、スタック１００は、複数の単セル１０が積層された構造を有している。単セル１０は、凹凸形状を有する一対のセパレータ２１，２２により挟持された膜電極接合体１１と、膜電極接合体１１と各セパレータ２１，２２との間に介設された炭素繊維からなるガス拡散層１４とを備えている。膜電極接合体１１は、イオン交換膜である電解質膜１２と、電解質膜１２を挟持する一対の触媒電極層１３とを備えている。

一方のセパレータ２１の両面には、それぞれ延在する第１溝部２１ａ及び第２溝部２１ｂが交互に並設されている。また、他方のセパレータ２２の両面には、それぞれ延在する第１溝部２２ａ及び第２溝部２２ｂが交互に並設されている。各セパレータ２１，２２の第１溝部２１ａ，２２ａの底面の裏面（図１の下面及び上面）は、各ガス拡散層１４に当接されている。一方のセパレータ２１の第２溝部２１ｂと一方のガス拡散層１４とで区画される部分は、水素などの燃料ガスが流通されるガス流路とされている。他方のセパレータ２２の第２溝部２２ｂと他方のガス拡散層１４とで区画される部分は、空気などの酸化ガスが流通されるガス流路とされている。

また、一方のセパレータ２１における第２溝部２１ｂの底面の裏面（図１の上面）と、同セパレータ２１に隣り合う他方のセパレータ２２の第２溝部２２ｂの裏面（図１の下面）とは当接されている。一方のセパレータ２１の第１溝部２１ａと、他方のセパレータ２２における上記第１溝部２１ａに対向する第１溝部２２ａとで区画される部分は、冷却水が流通する冷却流路とされている。

各セパレータ２１，２２は、例えば、ステンレス鋼やチタンなどの金属材料からなる基材１２０を有している。
次に、製造装置について説明する。

図２に示すように、製造装置は、可動型である第１成形型３０と、固定型である第２成形型５０とを備えている。第１成形型３０は、第２成形型５０に対して進退可能に設けられている。

第１成形型３０は、それぞれ延在する第１凸部４１と第１凹部４２とが交互に設けられた成形面４０を有している。
第２成形型５０は、それぞれ延在する第２凸部６１と第２凹部６２とが交互に設けられた成形面６０を有している。

セパレータ２０の材料である基材１２０のプレス成形時においては、第１成形型３０の成形面４０及び第２成形型５０の成形面６０と、基材１２０との間には、それぞれ弾性部材７１，７２が設けられる。本実施形態では、各弾性部材７１，７２は、シート状をなしており、いずれもポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）により形成されている。各弾性部材７１，７２の板厚は、基材１２０の板厚よりも小さくされている。本実施形態では、各弾性部材７１，７２の板厚が同一に設定されている。

次に、燃料電池用セパレータの製造方法について説明する。
まず、図２に示すように、第２成形型５０の第２凸部６１上に、弾性部材７２、基材１２０、及び弾性部材７１を順に載置する。すなわち、第１成形型３０の成形面４０及び第２成形型５０の成形面６０の双方と、基材１２０との間にそれぞれ弾性部材７１，７２を配置する。

次に、図３に示すように、第１成形型３０を第２成形型５０に向かって変位させることで、基材１２０は、各成形面４０，６０の凹凸形状に倣うように波形に成形される。これにより、基材１２０には、第１成形型３０の第１凸部４１の頂面及び第２成形型５０の第２凹部６２の底面によって加圧されて突出された第１突出部１２１と、第２成形型５０の第２凸部６１の頂面及び第１成形型３０の第１凹部４２の底面によって加圧されて突出された第２突出部１２２とが交互に形成される。ここで、弾性部材７２のうち基材１２０の第１突出部１２１が形成される部分と、第２凸部６１の各側面との間には、基材１２０の変形を逃がすための逃げ部１３０が形成される。

本実施形態の作用について説明する。
第１成形型３０及び第２成形型５０と、基材１２０との間には、それぞれ弾性部材７１，７２が設けられている。このため、各弾性部材７１，７２は、第１成形型３０及び第２成形型５０により、基材１２０とともに押圧されることとなる。このとき、各弾性部材７１，７２のうち、基材１２０の第１突出部１２１と第２突出部１２２とに対応する部分には、自身の弾性変形（圧縮変形）に伴い、第１成形型３０の進退方向（同図の上下方向）に沿う弾性反発力が生じる。なお、弾性反発力は、各弾性部材の弾性変形に伴う復元力を指す。このため、基材１２０のうち、特に、変形の起点となる第１突出部１２１及び第２突出部１２２には、第１成形型３０及び第２成形型５０による押圧力に加えて、各弾性部材７１，７２による弾性反発力が作用する。

本実施形態の効果について説明する。
（１）燃料電池用セパレータの製造方法は、第１成形型３０の成形面４０及び第２成形型５０の成形面６０の双方と基材１２０との間に、各弾性部材７１，７２を配置する配置工程と、各弾性部材７１，７２を介して第１成形型３０と第２成形型５０とにより基材１２０を加圧する加圧工程と、を備える。

こうした方法によれば、上記作用を奏することから、第１成形型３０及び第２成形型５０に準じた成形型のみで基材１２０を加圧する場合と比較して、基材１２０を加圧する際に必要となる荷重を低減できる。

また、基材１２０の加圧時において、各弾性部材７１，７２は、自身の弾性変形により基材１２０の表面形状に追従する。これにより、基材１２０のうち第１突出部１２１及び第２突出部１２２、すなわちセパレータ２０の溝部の底部となる部分が略均一に加圧されることとなる。したがって、セパレータ２０の溝部の底部を平坦にすることができる。よって、成形荷重を抑えつつ、一度のプレス工程によりセパレータ２０を成形することができる。

＜第２実施形態＞
以下、図４を参照して、第２実施形態について説明する。
図４（ａ）に示すように、基材１２０の両面には、基材１２０のプレスに先立ち、塗料９０が塗布される。図４（ｂ）に示すように、塗料９０は基材１２０の表面に塗布される第１層８０と、第１層８０の上に塗布される第２層８５とからなる。第１層８０は、窒化チタンからなる導電性粒子８１とエポキシ樹脂からなる第１結合材８２とを有している。第２層８５は、グラファイト粒子８６とポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）樹脂からなる第２結合材８７とを有している。なお、ポリフッ化ビニリデンは熱可塑性樹脂であり、エポキシ樹脂は熱硬化性樹脂である。また、エポキシ樹脂の熱硬化温度は、ポリフッ化ビニリデン樹脂の融点よりも低い。

また、第１成形型及び第２成形型（いずれも図示略）の内部には、電熱線などのヒータ（図示略）が設けられている。
次に、燃料電池用セパレータの製造方法について説明する。

まず、図４（ａ）に示すように、基材１２０の両面に上述した塗料９０を塗布する。
次に、図４（ｃ）に示すように、第１成形型及び第２成形型の双方と、塗料９０が塗布された基材１２０との間にそれぞれ弾性部材７１，７２を配置する。

次に、第１成形型を第２成形型に向けて変位させることで、基材１２０は、各成形型の凹凸形状に倣うように波形に成形される。このとき、上記ヒータにより各成形型をエポキシ樹脂の熱硬化温度以上に加熱する。これにより、基材１２０の両面に塗布された塗料９０が、熱硬化されるとともに基材１２０の両面に圧着される。なお、基材１２０の加圧時と塗料９０の熱硬化時のプレス圧力は同一とされている。

本実施形態の作用及び効果について説明する。
（２）基材１２０に対して、熱硬化性樹脂からなる第１結合材８２と、導電性粒子８１とを含有する塗料９０を塗布する塗布工程を備え、加圧工程では、塗料９０が塗布された基材１２０を加熱しつつ基材１２０を加圧することで塗料９０を硬化させる。

こうした方法によれば、基材１２０の加圧と塗料９０の形成とが同時に行われる。したがって、セパレータ２０の生産性を一層向上させることができる。
本実施形態は、以下のように変更して実施することができる。本実施形態及び以下の変更例は、技術的に矛盾しない範囲で互いに組み合わせて実施することができる。

・第２実施形態において例示した導電性粒子８１は窒化チタンに限定されず、カーボンブラックや炭化チタン、硼化チタンなど他の導電性セラミックスに変更することもできる。また、第１結合材８２及び第２結合材８７の双方をエポキシ樹脂にすることもできる。また、エポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂を用いることもできる。

・第２実施形態に代えて、弾性部材７１，７２における基材１２０に当接する側の面に塗料９０を塗布するようにしてもよい。この場合、弾性部材７１，７２に第２層８５を塗布し、その上から第１層８０を塗布すればよい。この場合であっても、第２実施形態の作用及び効果（２）に準じた作用及び効果を奏することができる。

・弾性部材７１，７２は、基材１２０の加圧時において弾性反発力を有するものであれば、素材については特に限定されない。ただし、第２実施形態における弾性部材７１，７２としては、耐熱性及び塗料９０との離型性を有するものが好ましい。

・弾性部材は、第１成形型３０の第１凸部４１のみに設けられていてもよいし、第２成形型５０の第２凸部６１のみに設けられていてもよいし、その両方であってもよい。
・弾性部材は、第１成形型３０の成形面４０及び第２成形型５０の成形面６０に沿った凹凸形状をなしていてもよい。

・弾性部材は、第１成形型３０及び第２成形型５０に一体に設けられていてもよい。

１０…単セル、１１…膜電極接合体、１２…電解質膜、１３…触媒電極層、１４…ガス拡散層、２０…セパレータ、２１…セパレータ、２２…セパレータ、２１ａ…第１溝部、２１ｂ…第２溝部、２２…セパレータ、２２ａ…第１溝部、２２ｂ…第２溝部、３０…第１成形型、４０…成形面、４１…第１凸部、４２…第１凹部、５０…第２成形型、６０…成形面、６１…第２凸部、６２…第２凹部、７１…弾性部材、７２…弾性部材、８０…第１層、８１…導電性粒子、８２…第１結合材、８５…第２層、８６…グラファイト粒子、８７…第２結合材、９０…塗料、１００…スタック、１２０…基材、１２１…第１突出部、１２２…第２突出部、１３０…逃げ部。

Claims (2)

1. 第１凸部及び前記第１凸部を挟んで設けられた一対の第１凹部がそれぞれ延在されてなる成形面を有する第１成形型と、前記第１凹部の各々に対向する一対の第２凸部及び前記第２凸部の各々の間に設けられて前記第１凸部に対向する第２凹部がそれぞれ延在されてなる成形面を有する第２成形型と、を備え、前記第１成形型と前記第２成形型とにより金属板材をプレスすることにより、その両面に多数の溝部を形成する燃料電池用セパレータの製造方法であって、
   前記金属板材の両面に対して、熱硬化性樹脂からなり、導電性粒子を含有する塗料を当該金属板材の表面に塗布する塗布工程と、
   前記第１成形型の成形面及び前記第２成形型の成形面の少なくとも一方と前記塗料が塗布された前記金属板材との間に、弾性部材を配置する配置工程と、
   前記弾性部材を介して前記第１成形型と前記第２成形型とにより前記塗料が塗布された前記金属板材を加圧する加圧工程と、を備え、
   前記加圧工程では、前記塗料が塗布された前記金属板材を加熱しつつ該金属板材を加圧することで前記塗料を硬化させる、
   燃料電池用セパレータの製造方法。
2. 前記配置工程では、前記第１成形型の成形面及び前記第２成形型の成形面の双方と前記塗料が塗布された前記金属板材との間に、前記弾性部材を配置する、
   請求項１に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

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