JP6964366B2 - 光出力システム、測定システム、光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム、演算器、プログラム、演算方法 - Google Patents

Description

本発明は、光出力システム、測定システム、光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム、演算器、およびプログラムに関する。

生物の観察や材料の詳しい物性の調査に用いられるポンプ・プローブ法では、時系列の変化を調べるために、ポンプ光の照射からプローブ光の照射までのタイミングを複数とおり切り替えて測定が行われる。照射のタイミングを変化させるために、光路長を変化させる構成が特許文献１に開示されている。またパルスピッカーを用いてレーザ光の照射タイミングを制御する構成が特許文献２に開示されている。

日本国特開２０１４−１７５４４２号公報 日本国特開２０１３−０３２９９３号公報

特許文献１や特許文献２に記載されている発明では、２つのパルスレーザを出力するタイミングを切り替える構成が煩雑である。

本発明の第１の態様による光出力システムは、入力された信号に応じてパルスレーザである第１光を出力する第１レーザと、入力された信号に応じてパルスレーザである第２光を出力する第２レーザと、前記第１レーザおよび前記第２レーザに信号を入力する演算器とを備え、前記演算器は、前記第１レーザに信号を入力するタイミングと、前記第２レーザに信号を入力するタイミングとの差である可変ディレイ値を複数とおりに切り替えて前記信号を繰り返し入力し、前記演算器は、前記可変ディレイ値を２通りに所定の周期で変化させ、前記可変ディレイ値を変化させるタイミングを示す参照信号を出力する参照信号出力部をさらに備える。
本発明の第２の態様による測定システムは、上述する光出力システムと、前記光出力システムから出力される前記第１光の少なくとも一部および前記第２光の少なくとも一部をポンプ光およびプローブ光としてポンプ・プローブ法による試料の測定を行う測定系とを備える。
本発明の第３の態様による光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システムは、上述する光出力システムと、前記光出力システムから出力される前記第１光の少なくとも一部および前記第２光の少なくとも一部をポンプ光およびプローブ光として利用し試料の測定を行う光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡とを備える。
本発明の第４の態様による演算器は、入力された信号に応じてパルスレーザである第１光を出力する第１レーザ、および入力された信号に応じてパルスレーザである第２光を出力する第２レーザとともに用いられる演算器であって、前記第１レーザおよび前記第２レーザに信号を入力する信号発生部と、前記第１レーザに信号を入力するタイミングと、前記第２レーザに信号を入力するタイミングとの差である可変ディレイ値を複数とおりに切り替えて前記信号を繰り返し入力するディレイ決定部と、前記可変ディレイ値を変化させるタイミングを示す参照信号を出力する信号出力部とを備える。
本発明の第５の態様によるプログラムは、入力された信号に応じてパルスレーザである第１光を出力する第１レーザ、および入力された信号に応じてパルスレーザである第２光を出力する第２レーザとともに用いられる演算器に、前記第１レーザおよび前記第２レーザに信号を入力することと、前記第１レーザに信号を入力するタイミングと、前記第２レーザに信号を入力するタイミングとの差である可変ディレイ値を複数とおりに切り替えて前記信号を繰り返し入力することと、前記可変ディレイ値を変化させるタイミングを示す参照信号を出力させることとを実行させる。
本発明の第６の態様による演算方法は、入力された信号に応じてパルスレーザである第１光を出力する第１レーザ、および入力された信号に応じてパルスレーザである第２光を出力する第２レーザとともに用いられる演算器が実行する演算方法であって、前記第１レーザおよび前記第２レーザに信号を入力することと、前記第１レーザに信号を入力するタイミングと、前記第２レーザに信号を入力するタイミングとの差である可変ディレイ値を複数とおりに切り替えて前記信号を繰り返し入力することと、前記可変ディレイ値を変化させるタイミングを示す参照信号を出力させることとを含む。

本発明によれば、２つのパルスレーザを出力するタイミングを簡易な構成で切り替えることができる。

第１の実施の形態における光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム１の全体構成図 ＳＴＭ２００の模式図 演算器１３の機能ブロック図 出力光の例を示す図 ＳＴＭ２００の出力信号と時間差Δｔとの関係を示す図 ある１つの測定値を得るための演算器１３の動作を示す図 演算器１３の動作を示すフローチャート 第２の実施の形態における光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム１Ａの全体構成図 第３の実施の形態における光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム１Ｂの全体構成図 第４の実施の形態における光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム１Ｃの全体構成図 第５の実施の形態における光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム１Ｄの全体構成図 第６の実施の形態における演算器１３の動作を説明する図

―第１の実施の形態―
以下、図１〜図７を参照して、ＯＰＰ−ＳＴＭ（Optical Pump-Probe Scanning Tunneling Microscopy；光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡）の第１の実施の形態を説明する。

（システム構成）
図１は第１の実施の形態におけるＯＰＰ−ＳＴＭ１の全体構成図である。図１では光を実線で示し、電気信号を破線で示している。

ＯＰＰ−ＳＴＭ１は、光出力システム２と、ＳＴＭ２００とから構成される。光出力システム２は、第１レーザ１１と、第２レーザ１２と、演算器１３と、ロックインアンプ１４と、ミラーＭと、ビームスプリッタＢＳとを備える。

第１レーザ１１は、レーザ光である第１光Ｌ１を出力するレーザ光源である。第１レーザ１１は、演算器１３からパルス信号が入力されると、第１遅延時間後にパルス状の第１光Ｌ１を出力する。第２レーザ１２は、レーザ光である第２光Ｌ２を出力するレーザ光源である。第２レーザ１２は、演算器１３からパルス信号が入力されると、第２遅延時間後にパルス状の第２光Ｌ２を出力する。第１遅延時間および第２遅延時間は、略同一の非常に短い時間である。両者は厳密には一致していなくてもよく、後述する調整により両者の差は吸収される。

第１光Ｌ１および第２光Ｌ２の強度は同一でもよいし、異なっていてもよい。第１光Ｌ１および第２光Ｌ２のパルス幅は同一でもよいし、異なっていてもよい。また第１光Ｌ１および第２光Ｌ２のパルス幅は固定値でもよいし、可変でもよい。第１光Ｌ１および第２光Ｌ２のパルス幅が可変の場合は、第１レーザ１１および第２レーザ１２に備えられるスイッチを手動で操作することで変更可能であってもよいし、第１レーザ１１および第２レーザ１２に入力されるパルス信号のパルス幅に応じて変更可能であってもよい。

演算器１３はパルス信号の生成装置であり、電圧の発生源、および演算部を含んで構成される。演算器１３は、たとえば書き換え可能な論理回路であるＦＰＧＡ（Field Programmable Gate Array）により実現される。演算器１３は、第１レーザ１１および第２レーザ１２にパルス信号を出力し、ロックインアンプ１４に参照信号を出力する。演算器１３と第１レーザ１１を結ぶ信号線をＳ１、演算器１３と第２レーザ１２を結ぶ信号線をＳ２、演算器１３とロックインアンプ１４を結ぶ信号線をＳ３と呼ぶ。

ロックインアンプ１４は、ＳＴＭ２００が出力する信号を処理対象とし、演算器１３が出力する参照信号を利用してＳＴＭ２００の出力信号に含まれる微弱な信号を検出する。検出した微弱な信号は、ロックインアンプ１４の内部に保存してもよいし、ロックインアンプ１４の外部の記憶装置に保存してもよい。

ミラーＭは、平面ミラーである。ミラーＭは、ビームスプリッタＢＳから出力される分光Ｌ１１と分光Ｌ２２を同軸に調整可能とするために、位置および姿勢の調整機構を有する。事前にオペレータが分光Ｌ１１と分光Ｌ２２を観察しながらミラーＭの位置や姿勢を調整して、分光Ｌ１１と分光Ｌ２２を同軸とする。なおミラーＭに位置および姿勢の調整機構を設ける代わりに、第１レーザ１１や第２レーザ１２に位置および姿勢の調整機構を設けてもよい。なお以下では、分光Ｌ１１と分光Ｌ２２とをあわせて「出力光」とも呼ぶ。

ビームスプリッタＢＳは、入射された光を透過光と反射光に分離する。具体的にはビームスプリッタＢＳは、第１光Ｌ１を透過光である分光Ｌ１１と、反射光である分光Ｌ１２に分離し、第２光Ｌ２を透過光である分光Ｌ２１と、反射光である分光Ｌ２２に分離する。なおビームスプリッタＢＳは透過光量と反射光量が１：１である、いわゆるハーフミラーでもよいし、透過光量と反射光量の比率はそれ以外でもよい。本実施の形態では、分光Ｌ１２および分光Ｌ２１は利用しないので図示していない。

なおビームスプリッタＢＳにも、ビームスプリッタＢＳから出力される分光Ｌ１１と分光Ｌ２２を同軸に調整可能とするために、位置および姿勢の調整機構が備えられてもよい。そしてたとえば、ミラーＭの角度を調整することで位置を調整し、ビームスプリッタＢＳの角度を調整することで角度を調整してもよい。

ＳＴＭ２００は、第１レーザ１１および第２レーザ１２が出力するレーザ光を、ポンプ光およびプローブ光として利用する、走査トンネル顕微鏡（Scanning Tunneling Microscopy；ＳＴＭ）である。ＳＴＭ２００の構成は後に詳述するが、ＳＴＭ２００は検出した信号をロックインアンプ１４に出力する。

第１レーザ１１から出力されたレーザ光Ｌ１は、ビームスプリッタＢＳにより分光Ｌ１１および分光Ｌ１２に分光される。ビームスプリッタＢＳを透過した分光Ｌ１１は、ＳＴＭ２００に入射する。第２レーザ１２から出力されたレーザ光Ｌ２は、複数のミラーＭで反射し、ビームスプリッタＢＳにより分光Ｌ２１および分光Ｌ２２に分光される。ビームスプリッタＢＳにより反射された分光Ｌ２２は、ＳＴＭ２００に入射する。なお以下では、分光Ｌ１１は「ポンプ光」Ｌ１１とも呼び、分光Ｌ２２は「プローブ光」Ｌ２２とも呼ぶ。

（ＳＴＭの構成）
図２は、ＳＴＭ２００の模式図である。ＳＴＭ２００は、探針２１０と、トンネル電流検出部２２０と、を備える。なお図２にはロックインアンプ１４も記載しているが、ＳＴＭ２００の構成には含まれないので破線で示している。ＳＴＭ２００には試料９００がセットされる。ＳＴＭ２００の外部から照射される分光Ｌ１１および分光Ｌ２２は、探針２１０の先端２１１を含む試料９００の表面に照射される。試料９００はポンプ光Ｌ１１が照射されると励起され、主に試料９００が励起されている間にプローブ光Ｌ２２が照射される。

前述のとおり分光Ｌ１１と分光Ｌ２２が出力される時間差は、複数とおりに設定されるので、少なくとも１つの時間差において、試料９００が励起されている間にプローブ光Ｌ２２が照射されればよい。２つの分光が試料９００に照射されるタイミングの差である遅延時間に依存して、プローブ光Ｌ２２によって励起される光キャリアの数が変化し、探針先端部５１ａと試料９００の表面との間に流れるトンネル電流が変化して、トンネル電流検出部２２０により検出される。トンネル電流検出部２２０は、検出した電流の信号をロックインアンプ１４に出力する。

（演算器の機能構成）
図３は、演算器１３が有する各機能を機能ブロックとして表した機能ブロック図である。前述のとおり演算器１３はＦＰＧＡにより実現される。ＦＰＧＡは起動時に不図示のＲＯＭから論理回路情報を読み込んでＦＰＧＡ内に書き込む。この書き込みにより、信号発生部１３２と、ディレイ決定部１３３と、参照信号出力部１３４と、入力部１３５と、記憶部１３６とが形成される。ディレイ決定部１３３は、後述する可変ディレイ値１３８の値を決定する。信号発生部１３２は、遅延時間の計数部およびパルス状の電圧を発生可能な電圧発生源を含む。参照信号出力部１３４は電圧信号を発生可能な電圧発生源を含む。

入力部１３５は、ユーザの指令を受け付けるボタンなどの物理インタフェース、または電気信号によりユーザの指令を受け付ける電気的なインタフェースを含む。記憶部１３６には、固定ディレイ値１３７および可変ディレイ値１３８が格納される。ただし固定ディレイ値１３７および可変ディレイ値１３８の値は不図示のＲＯＭに格納されていなくてもよく、その場合は演算器１３が起動するたびに入力部１３５を介してユーザがその都度入力する。

信号発生部１３２は、第１レーザ１１および第２レーザ１２にパルス信号を出力する。ディレイ決定部１３３は、可変ディレイ値１３８を決定する。入力部１３５は、ユーザの入力に基づき固定ディレイ値１３７の値を記憶部１３６に書き込む。信号発生部１３２が第１レーザ１１へパルス信号を出力してから第２レーザ１２にパルス信号を出力するまでのディレイ値、すなわち時間の間隔は、固定ディレイ値１３７と可変ディレイ値１３８との和である。固定ディレイ値１３７は、光路長、信号ケーブルの長さ、および第１レーザ１１と第２レーザ１２との個体差の影響をキャンセルするためのものであり、固定ディレイ値１３７を適切な値に設定することで、可変ディレイ値がゼロのときに試料９００に到達するポンプ光Ｌ１１とプローブ光Ｌ２２のタイミングを同時とすることができる。可変ディレイ値１３８はポンプ光Ｌ１１とプローブ光Ｌ２２が試料９００に到達するタイミングの差を設定する値である。なお以下では、可変ディレイ値１３８を「時間差Δｔ」とも呼ぶ。

（出力光の例）
図４は試料９００の位置における分光Ｌ１１および分光Ｌ２２の光強度の時間変化の例を示す図である。図４では図示左側から右側に向かって時間が経過しており、図４に示す例では第１光Ｌ１１が先に試料９００に到達し、その後に第２光Ｌ２２が試料９００に到達した。本実施の形態では、図４に示すように第１光Ｌ１１が先に試料９００に到達する場合に時間差Δｔが正の値をとることとする。

（測定信号）
演算器１３の動作を説明する前に、その動作の理解を助けるためにＳＴＭ２００の測定信号の概要を説明する。ただし以下の説明はＳＴＭ２００がある試料を測定対象とした際の代表的な測定結果を説明するものであり、試料の種類を問わず同様の傾向を有することをＯＰＰ−ＳＴＭ１の前提とするものではない。

図５は、ＳＴＭ２００の出力信号と時間差Δｔとの関係を示す図である。ポンプ光Ｌ１１が照射されることにより試料９００が励起され、時間の経過とともに緩和する。たとえば、ｔ１＜ｔ２＜ｔ３の関係にある場合に、時間差Δｔがｔ１、ｔ２、ｔ３の場合の測定値はそれぞれ、ｓ１３、ｓ１２、ｓ１１であり、ｓ１３＞ｓ１２＞ｓ１１の関係にある。時間差Δｔが大きくになるにつれて測定信号は減少し、時間差Δｔがある値以上、図５に示す例では時間差Δｔがｔ６以上では測定信号はこの測定における最小値であるｓ０に収束する。

ただし測定信号としての最小値、すなわち図５の縦軸における「０」と測定の最小値ｓ０との信号レベルの差に比べて、ｓ０とｓ１３との信号レベルの差は小さい。すなわち本測定はＳＮ比が非常に小さいため通常の測定は困難であるため、ロックインアンプ１４を利用する。遅延時間Δｔを周期的に切り替えながら、ロックインアンプ１４をその周期に同期させて用いることにより、測定値ｓ１３、ｓ１２、ｓ１１などを、ゼロとの比較ではなくｓ０との比較で評価することによりＳＮ比が低い問題を解決するものである。

なお図５に示した例はあくまで概要であり、実際にはｔ６やｓ０の値は測定前には明確ではないため、十分に長い時間、たとえば想定される減衰までの時間の数倍の時間をｔ６の代わりに用いることが広く行われている。本実施の形態では、十分に長い時間をｔ９として説明する。また本実施の形態では図５に示したｓ０やｓ１１などの値は直接は測定できず、基準となるｓ０との相対値、すなわち「ｓ１３−ｓ０」の値や、「ｓ１２−ｓ０」の値が得られる。

（測定信号）
図６は、ｓ０を基準としたｓ１３、すなわち「ｓ１３−ｓ０」を得るための演算器１３の動作を示す図である。図６では図示左から右に向かって時間が経過しており、縦軸は時間差Δｔを示している。図６下部に示す矢印Ｆｌｉｐは、演算器１３がロックインアンプ１４に出力する参照信号が反転するタイミングを示している。図６に示す例では演算器１３は、変調周期をＬとすると、その半分の時間である所定の時間Ｌ／２ごとに時間差Δｔをｔ１とｔ９とに切り替える。所定の時間Ｌ／２において、ポンプ光Ｌ１１やプローブ光Ｌ２２は複数回、たとえば数十回や数百回出力される。

ポンプ光Ｌ１１とプローブ光Ｌ２２が試料９００に到達するタイミングの差が可変ディレイ値１３８、すなわち時間差Δｔと等しくなる理由を以下に説明する。信号発生部１３２はまず第１レーザ１１にパルス信号を出力し、その出力から固定ディレイ値１３７と可変ディレイ値１３８との和の時間が経過した後に第２レーザ１２にパルス信号を出力する。第１レーザ１１および第２レーザ１２が信号パルスを受け取ってから光パルスを出力するまでの時間差および、第１レーザ１１および第２レーザ１２から試料９００までの光路を光が通過する時間差と固定ディレイ値１３７とが等しいため、ポンプ光Ｌ１１とプローブ光Ｌ２２が試料９００に到達するタイミングの差がちょうど可変ディレイ値１３８、すなわち時間差Δｔとなる。なお信号発生部１３２は、内蔵される発振器などの発振回数を数えることで時間の経過を測定する。すなわち本実施の形態では、固定ディレイ値１３７および可変ディレイ値１３８は発振器の発振周期を単位として制御可能となる。

たとえば演算器１３は、時間差Δｔをｔ９としてポンプ光Ｌ１１およびプローブ光Ｌ２２をＬ／２の時間にわたって１００回出力し、次に時間差Δｔをｔ１として出力光をＬ／２の時間にわたって１００回出力する。演算器１３はこの動作を複数回繰り返すことで、図６に示すΔｔの周期的変更を実現する。たとえば演算器はΔｔをｔ９としているＬ／２の時間にわたり参照信号に−１Ｖを出力し、Δｔをｔ１としているＬ／２の時間にわたり参照信号に１Ｖを出力することで、ロックインアンプ１４に遅延時間変更と同期したロックイン検出を行わせる。ＳＴＭ２００からの出力は遅延時間の変化にあわせて周期ＬでＳ０とＳ１３との間で振動する。参照信号に同期して動作するロックインアンプの出力から、Ｓ０とＳ１３の差である「Ｓ１３−Ｓ０」を高いＳＮ比で測定できる。

（フローチャート）
図７は、演算器１３の動作を示すフローチャートである。なお本実施の形態では演算器１３はＦＰＧＡにより実現されるため、図７に示すフローチャートはハードウエアの動作を必ずしも忠実には示していない。たとえば実際にはパルス数をカウントするカウンタ―回路と、カウンタが特定の値の場合に電気パルスを発生させる回路などが常時独立して並列に動作しており、それらの入力や出力が相互に接続される。本実施の形態では、便宜的にフローチャートを用いて演算器１３の動作を説明する。

以下に説明する各ステップはＳ３１３は参照信号出力部１３４が実行し、Ｓ３１５は信号発生部１３２が実行し、他はディレイ決定部１３３が実行する。演算器１３はまずＳ３１１において、周期的に変更する２つの可変ディレイ値１３８を決定する。この可変ディレイ値１３８は、あらかじめ記憶部１３６に格納されていてもよいし、実行のたびにユーザが入力部１３５から入力してもよい。続くＳ３１２では演算器１３は、Ｓ３１１において設定した２種類の可変ディレイ値１３８のうちいずれか一方を使用する可変ディレイ値１３８として設定してＳ３１３に進む。

Ｓ３１３では演算器１３は、ロックインアンプ１４に出力する参照信号を反転させる。たとえばＳ３１３の実行直前までの参照信号が「−１Ｖ」であった場合にはＳ３１３において参照信号を「＋１Ｖ」に変更する。続くＳ３１４では演算器１３は、パルス数をカウントするパルスカウンタをゼロに初期化する。続くＳ３１５では演算器１３は、現在設定されている可変ディレイ値１３８を用いて、信号発生部１３２に第１レーザ１１および第２レーザ１２にパルス信号を出力させる。続くＳ３１６では演算器１３は、パルスカウンタのカウント数を１増加させ、パルスカウンタのカウント数が所定の規定値、たとえば１００に達したか否かを判断する。演算器１３は既定のカウントに到達した、すなわちＳ３１４の実行から時間Ｌ／２が経過したと判断する場合はＳ３１７に進み、既定のカウント数に到達していないと判断する場合はＳ３１５に戻る。

Ｓ３１７では演算器１３は、可変ディレイ値１３８をＳ３１１において決定した２種類のうち、現在設定されている値ではない他方の値に変更してＳ３１３に戻る。なお演算器１３はＳ３１７においてさらに、処理回数が所定の回数に達したか否かを判断し、所定の回数に達していると判断する場合はＳ３１１に戻って異なる２種類の可変ディレイ値に対して測定を続行してもよいし、図７に示す処理を終了してもよい。

上述した第１の実施の形態によれば、次の作用効果が得られる。
（１）光出力システム２は、入力された信号に応じてパルスレーザである第１光Ｌ１を出力する第１レーザ１１と、入力された信号に応じてパルスレーザである第２光Ｌ２を出力する第２レーザ１２と、第１レーザ１１および第２レーザ１２に信号を入力する演算器１３とを備える。演算器１３は、第１レーザ１１に信号を入力するタイミングと、第２レーザ１２に信号を入力するタイミングとの差である可変ディレイ値１３８を複数とおりに切り替える。そのため第１レーザ１１と第２レーザ１２がパルスレーザを出力するタイミングを簡易な構成で切り替えることができる。

ところで、従来技術における光路長を変化させる手法では、ステージの移動やミラーの駆動など機械的な動作が必要であり、振動の発生が避けられないという問題、および切り替え速度に物理的な限界があるという問題が存在する。これらの問題を改善するためにポッケルスセルを利用する構成が知られている。しかしポッケルスセルでは上述した２つの問題が改善できるものの、完全には光を遮断することができない問題、および装置構成が大がかりになる問題がある。

完全には光を遮断することができない問題とは、光を遮断すべきタイミングにおいて弱い光が漏れ出てしまうことである。すなわち弱い光は常に照射されることとなり、測定値に意図しない影響を及ぼしてしまう。装置構成が大がかりになる問題とは、ポッケルスセルだけで設定可能な遅延時間の分解能は元のレーザの繰り返し周期（〜１０ｎｓ）で制限されるため、それ以下の遅延時間分解能が必要な場合には別途２つのレーザのパルス出力タイミングをコントロールするために仕組みが必要となることである。制御が煩雑になると装置が大がかりなものとなり、装置の設置面積や必要コストも大きなものとなる。

しかし光出力システム２は第１レーザ１１および第２レーザ１２に入力する電気信号のタイミングを制御することで遅延時間を自在に設定できるので、光路長を変化させる手法やポッケルスセルを利用する手法のような問題が生じない。具体的には光出力システム２では振動がなく、切り替え速度の制限がなく、パルスとパルスとの間に不要な微弱な光パルスの照射がなく、装置構成が単純で設置面積も小さいという利点を有する。

（２）演算器１３は、可変ディレイ値１３８を２通りに所定の周期Ｌで変化させ、可変ディレイ値を変化させるタイミングを示す参照信号を出力する参照信号出力部１３４を備える。そのためロックインアンプ１４の使用を前提として、ＳＴＭ２００の出力する微弱な信号から必要な情報を取得できる。

（３）光出力システム２は、第１光Ｌ１および第２光Ｌ２を用いたＳＴＭ２００の出力を処理対象とし、参照信号を用いてロックイン検出を行うロックインアンプ１４を備える。そのためＳＴＭ２００の出力する微弱な信号から必要な情報を取得できる。

（４）光出力システム２は、第１光Ｌ１の少なくとも一部、および第２光Ｌ２の少なくとも一部を出力光として同軸に出力するビームスプリッタＢＳを備える。仮に光出力システム２の出力が第１光Ｌ１と第２光Ｌ２とが異なる光軸を有する場合は、使用する測定系によっては両者を同軸にしなればならないが、光出力システム２の出力は両者が同軸なので利用しやすい利点を有する。

（５）光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム１は、光出力システム２と、光出力システム２から出力される第１光Ｌ１の一部および第２光Ｌ２の一部をポンプ光Ｌ１１およびプローブ光Ｌ２２として利用するＳＴＭ２００とを備える。そのため、簡易な構成で時間分解機能を有するＳＴＭを利用できる。

（変形例１）
上述した第１の実施の形態では、演算器１３は、ＦＰＧＡにより実現された。しかし演算器１３の少なくとも一部は、ＦＰＧＡの代わりに中央演算装置であるＣＰＵ、読み出し専用の記憶領域であるＲＯＭ、および読み書き可能な記憶領域であるＲＡＭの組み合わせによって実現されてもよい。この場合にはＲＯＭに格納されるプログラムをＣＰＵがＲＡＭに展開して実行する。また演算器１３は、ＦＰＧＡの代わりに特定用途向け集積回路であるＡＳＩＣ（Application Specific Integrated Circuit）により実現されてもよい。さらに演算器１３は、異なる構成の組み合わせ、たとえばＣＰＵ、ＲＯＭ、およびＲＡＭとＦＰＧＡの組み合わせにより実現されてもよい。

すなわち以下のプログラムも本発明の範囲に含まれる。
（６）第１レーザ１１、および第２レーザ１２とともに用いられる演算器１３が実行するプログラムであって、第１レーザ１１および第２レーザ１２に信号を入力することと、第１レーザ１１に信号を入力するタイミングと、第２レーザ１２に信号を入力するタイミングとの差である可変ディレイ値１３８を複数とおりに切り替えることと、可変ディレイ値１３８を変化させるタイミングを示す参照信号を出力させることとを実行させるプログラム。

さらに本発明には、上述のプログラムと同一の動作を可能とするＦＰＧＡの回路のプログラムも含まれる。

（変形例２）
光出力システム２は、ロックインアンプ１４を備えなくてもよい。この場合は演算器１３はロックインアンプ１４にパルス信号を出力しない。

（変形例３）
ロックインアンプ１４は光出力システム２の外部に存在してもよい。この場合は演算器１３は、光出力システム２の外部に存在するロックインアンプ１４にパルス信号を出力する。

（変形例４）
光出力システム２と組み合わせて利用する計測装置は、ＳＴＭ２００に限定されない。ポンプ・プローブ法による測定を行う計測装置であればよい。

（変形例５）
図１に示した光出力システム２の構成では、ミラーＭは１つのみ含まれた。しかし光出力システム２は、配置や調整の自由度を上げるために複数のミラーＭを備えてもよい。この場合はさらに、第１レーザ１１からビームスプリッタＢＳまでの光路長と第２レーザ１２からビームスプリッタＢＳまでの光路長が調整可能となるように、第１レーザ１１、ビームスプリッタＢＳ、第２レーザ１２、および複数のミラーＭを配置してもよい。

（変形例６）
演算器１３は、入力インタフェースを備え、固定ディレイ値１３７をユーザが入力や調整可能に機構されてもよい。たとえば演算器１３はボリュームスイッチを備え、ユーザがボリュームスイッチの回転方向および回転量に合わせて固定ディレイ値１３７を増減してもよい。

―第２の実施の形態―
図８を参照して、光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システムの第２の実施の形態を説明する。以下の説明では、第１の実施の形態と同じ構成要素には同じ符号を付して相違点を主に説明する。特に説明しない点については、第１の実施の形態と同じである。本実施の形態では、主に、光出力システムが２つのレーザ光を独立して出力し、光出力システムの外部で２つのレーザ光を同軸にする点で、第１の実施の形態と異なる。

図８は、第２の実施の形態における光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム１Ａの全体構成図である。第１の実施の形態との相違点は、ミラーＭおよびビームスプリッタＢＳが光出力システム２Ａに含まれない点である。その他の構成は第１の実施の形態と同様である。

上述した第２の実施の形態によれば、光出力システム２Ａと組み合わせる測定装置が同軸でない光を用いてポンプ・プローブ法の計測を行う場合に有用である。また同軸の光を用いてポンプ・プローブ法による計測を行う場合でも、第１の実施の形態と同様にミラーＭおよびビームスプリッタＢＳを用いることで同様の作用効果が得られる。

―第３の実施の形態―
図９を参照して、光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システムの第３の実施の形態を説明する。以下の説明では、第１の実施の形態と同じ構成要素には同じ符号を付して相違点を主に説明する。特に説明しない点については、第１の実施の形態と同じである。本実施の形態では、主に、光出力システムが２つのレーザ光を同軸とせずに出力する点で、第１の実施の形態と異なる。

図９は、第３の実施の形態における光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム１Ｂの全体構成図である。第１の実施の形態との相違点は、ビームスプリッタおよびミラーを備えない点である。すなわち本実施の形態では、出力光Ｌ１および出力光Ｌ２がそのままＳＴＭ２００に入力される。

上述した第３の実施の形態によれば、光出力システム２Ａと組み合わせる測定装置が同軸でない光を用いてポンプ・プローブ法の計測を行う場合に有用である。

―第４の実施の形態―
図１０を参照して、光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システムの第４の実施の形態を説明する。以下の説明では、第１の実施の形態と同じ構成要素には同じ符号を付して相違点を主に説明する。特に説明しない点については、第１の実施の形態と同じである。本実施の形態では、主に、高精度な時間差Δｔの制御が可能な点で、第１の実施の形態と異なる。

上述した第１の実施の形態では、求められる計時の精度に比べて演算器１３が備える発振器の１回あたりの発振の時間が十分に短いとした。しかし求められる計時の精度に比べて演算器１３が備える発振器の１回あたりの発振の時間が十分に短い、という条件を満たさない場合には、以下に説明するアナログのディレイ回路の併用が有効である。

図１０は、第４の実施の形態における光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム１Ｃの全体構成図である。光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム１Ｃは、光出力システム２ＣとＳＴＭ２００とを備える。光出力システム２Ｃと光出力システム２との違いは、光出力システム２Ｃは遅延回路１８をさらに備える点である。本実施の形態では、演算器１３から第２レーザ１２へのパルス信号の出力は、遅延回路１８を介して行われる。

遅延回路１８における遅延時間は、演算器１３からＳ２５を通じた制御信号により調整可能である。遅延回路１８はたとえば、ｐｓ単位で遅延時間を調整できる。遅延回路１８は、演算器１３からパルス信号がＳ２１を通じて入力されると、アナログ回路の特性により設定された遅延時間だけ遅れて第２レーザ１２にパルス信号をＳ２２を通じて出力する。

上述した第４の実施の形態によれば、より高精度な時間差Δｔの制御が可能である。たとえば演算器１３に備えられる発振器の周波数が１ＧＨｚの場合には、１周期が１ｎｓなので１周期未満の時間であるｐｓ単位の制御は実現できない。しかし遅延回路１８を利用することで、演算器１３に備えられる発振器の１周期よりも短い時間の分解能で時間差Δｔを制御できる。

（第４の実施の形態の変形例）
遅延回路１８は、演算器１３と一体に構成されていてもよい。たとえば出力遅延回路を備えるＦＰＧＡを用いることで、遅延回路１８を内蔵する演算器１３を実現できる。

―第５の実施の形態―
図１１を参照して光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システムの第５の実施の形態を説明する。以下の説明では、第１の実施の形態と同じ構成要素には同じ符号を付して相違点を主に説明する。特に説明しない点については、第１の実施の形態と同じである。本実施の形態では、主に、第１レーザが外部から信号を入力されることなく、所定の周期でパルスレーザを出力し続ける点が第１の実施の形態と異なる。

図１１は、第５の実施の形態における光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム１Ｄの全体構成図である。第１の実施の形態との相違点は、第１レーザ１１の代わりに独立して動作する第１レーザ１１Ａを備える点、第１レーザ１１Ａの出力である第１光Ｌ１を分光する２つのビームスプリッタＢＳ１およびＢＳ２を備える点、第１レーザ１１Ａの出力を検出する光検出器１５を備える点である。また演算器１３の動作も第１の実施の形態と異なる。

第１レーザ１１Ａがパルスレーザを出力する周波数は既知であり、たとえば１００ｋＨｚである。ただしこの周波数は必ずしも厳密ではなく、少なくとも演算器１３に内蔵される発振器とは完全な同期が期待できない。

光検出器１５は、受信した光を電気信号に変換して出力する。光検出器１５は光電子増倍管を用いて実現されてもよいし、半導体のｐｎ接合を利用したフォトダイオードを用いて実現されてもよい。光検出器１５には、第１レーザ１１が出力する第１光Ｌ１の一部である分光Ｌ１２が入力される。光検出器１５は、受信した光を変換した電気信号を同期信号Ｓ５として演算器１３に出力する。

演算器１３は、同期信号Ｓ５を基準タイミングとして数百倍〜数千倍のクロックを生成し、可変ディレイ値１３８のカウントに利用する。たとえば第１レーザ１１Ａの出力が１００ｋＨｚの場合に、演算器１３は１００ＭＨｚのクロックを生成し、同期信号Ｓ５の受信時刻を基準として可変ディレイ値１３８をカウントする。

上述した第５の実施の形態によれば、次の作用効果が得られる。
（７）光出力システム２Ｄは、所定の周期で光パルスである第１光Ｌ１を出力する第１レーザ１１Ａと、入力された信号に応じてパルスレーザである第２光を出力する第２レーザ１２と、第１光Ｌ１が出力されるタイミングを基準として第２レーザ１２に信号を入力する演算器１３とを備える。演算器１３は、第１光Ｌ１が出力されるタイミングと、第２レーザ１２に信号を入力するタイミングとの差である可変ディレイ値１３８を複数とおりに切り替える。そのため、従来から用いられている所定の周期でレーザ光を出力するレーザ発振器を用いて第１の実施の形態と同様の作用効果を得ることができる。入力されたパルス信号に応じてパルスレーザを出力する第２レーザ１２などは、出力が必ずしも高くないため、本実施の形態の構成であれば高出力のレーザ発振器を利用できるというさらなる利点を有する。

（第５の実施の形態の変形例）
第１装置１０１１は、レーザ以外を出力してもよい。たとえば第１装置１０１１がシンクロトロンであり、所定の周期でＸ線パルスを出力してもよい。

―第６の実施の形態―
図１２を参照して光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システムの第６の実施の形態を説明する。以下の説明では、第１の実施の形態と同じ構成要素には同じ符号を付して相違点を主に説明する。特に説明しない点については、第１の実施の形態と同じである。本実施の形態では、主に、信号発生部１３２からの電気信号の出力タイミングを特定している点で第１の実施の形態と異なる。

第６の実施の形態における光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システムのハードウエア構成は第１の実施の形態と同様なので説明を省略する。第６の実施の形態における光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システムの機能構成は信号発生部１３２の実装の詳細を除いて第１の実施の形態と同様である。以下では、信号発生部１３２および信号発生部１３２を含む演算器１３の動作を説明する。

図１２は、第６の実施の形態における演算器１３の動作を説明する図である。図１２（ａ）は第６の実施の形態における演算器１３の動作を示す図、図１２（ｂ）は参照信号を示す図、図１２（ｃ）は比較例の動作を示す図である。なお図１２（ａ）〜図１２（ｃ）は図示横方向の時間軸を同期させている。図１２に示す例では、図示の都合により、変調周期の半分の時間であるＬ／２の時間において、第１光Ｌ１と第２光Ｌ２のそれぞれは平均で３回のみ出力される。図１２に示すＴ１０１、Ｔ１０２、Ｔ１０３、・・は変調周期Ｌの開始時刻を基準とし、Ｌ／２の長さをＮ分割、図１２に示す例では３分割する時刻である。以下ではこのＴ１０１、Ｔ１０２などのそれぞれを「基準時刻」と呼ぶ。

本実施の形態では信号発生部１３２は、図１２（ａ）に示すように、Ｔ１０１やＴ１０２などの基準時刻に対して第１光Ｌ１を可変ディレイ値１３８の半分だけ前に、第２光Ｌ２を可変ディレイ値１３８の値の半分だけ後ろにずらすことで、両者が試料９００へ到達する時刻差を可変ディレイ値１３８とする。たとえば可変ディレイ値１３８がｔ１の場合に、第１光Ｌ１は基準時刻よりもｔ１／２だけ早く到達し、第２光Ｌ２は基準時刻よりもｔ１／２だけ遅く到達するように第１レーザ１１および第２レーザ１２に信号を出力する。また可変ディレイ値１３８がｔ９の場合は、Ｌ１は基準時刻よりもｔ９／２だけ早く到達し、Ｌ２は基準時刻よりもｔ９／２だけ遅く到達するように第１レーザ１１および第２レーザ１２に信号を出力する。その一方で、図１２（ｃ）に示す比較例では、信号発生部１３２は第１光Ｌ１が常に基準時刻に到達し、第２光Ｌ２は基準時刻から可変ディレイ値１３８だけ遅れて到達するよう動作することで、両者が試料９００へ到達する時刻差を可変ディレイ値１３８とする。

両者の違いは、可変ディレイ値を切り替える時刻の前後で顕著となる。図１２（ａ）では、切り替えの前後でも第１光Ｌ１および第２光Ｌ２をあわせた合計の光パルス数の時間方向の密度は略一定であり、時間的な粗密は存在しない。しかし比較例では第１光Ｌ１の光パルス数の時間方向の密度は時刻によらず完全に一定であるが、第２光Ｌ２についてはＴ１０４の前後では試料９００に照射される光が時間的に粗となり、Ｔ１０７の前後では試料９００に照射される光が時間的に密となる。そのため比較例ではＳＴＭ２００の出力には、変調期間Ｌの半周期ごとに可変ディレイ値１３８が変更される影響だけでなく半周期ごとに発生する照射される光の時間的な粗密の影響も含まれる可能性がある。その一方で本実施の形態では、変調の前後でも試料９００に照射される光の粗密が起こりにくいため、可変ディレイ値１３８の影響を測定しやすい利点を有する。

上述した第６の実施の形態によれば、次の作用効果が得られる。
（８）信号発生部１３２は、第１光Ｌ１が試料９００に到達するタイミングと第２光Ｌ２が試料９００に到達するタイミングの平均時刻が、参照信号の変調タイミングを基準とする基準時刻に一致するように第１レーザ１１および第２レーザ１２に信号を出力する。そのため、可変ディレイ値１３８の変化の前後でも試料９００に照射される光の粗密が起こりにくく、可変ディレイ値１３８の影響を測定しやすい。

上述した各実施の形態および変形例は、それぞれ組み合わせてもよい。上記では、種々の実施の形態および変形例を説明したが、本発明はこれらの内容に限定されるものではない。本発明の技術的思想の範囲内で考えられるその他の態様も本発明の範囲内に含まれる。

次の優先権基礎出願の開示内容は引用文としてここに組み込まれる。
日本国特許出願２０１８−２３３８７８（２０１８年１２月１３日出願）

１、１Ａ、１Ｂ、１Ｃ、１Ｄ…光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム
２、２Ａ…光出力システム
３…演算器
１１…第１レーザ
１２…第２レーザ
１３…演算器
１４…ロックインアンプ
１５…光検出器
１３１…調整部
１３２…信号発生部
１３３…ディレイ決定部
１３４…参照信号出力部
１３５…入力部
１３６…記憶部
１３７…固定ディレイ値
１３８…可変ディレイ値
９００…試料
Ｌ１…第１光
Ｌ１１…ポンプ光
Ｌ２…第２光
Ｌ２２…プローブ光

Claims (10)

1. 入力された信号に応じてパルスレーザである第１光を出力する第１レーザと、
   入力された信号に応じてパルスレーザである第２光を出力する第２レーザと、
   前記第１レーザおよび前記第２レーザに信号を入力する演算器とを備え、
   前記演算器は、前記第１レーザに信号を入力するタイミングと、前記第２レーザに信号を入力するタイミングとの差である可変ディレイ値を複数とおりに切り替えて前記信号を繰り返し入力し、
   前記演算器は、前記可変ディレイ値を２通りに所定の周期で変化させ、
   前記可変ディレイ値を変化させるタイミングを示す参照信号を出力する参照信号出力部をさらに備える光出力システム。
2. 請求項１に記載の光出力システムにおいて、
   前記第１光および前記第２光を用いた測定系の出力を処理対象とし、前記参照信号を用いてロックイン検出を行うロックインアンプをさらに備える光出力システム。
3. 請求項１または請求項２に記載の光出力システムにおいて、
   前記第１光の少なくとも一部、および前記第２光の少なくとも一部を出力光として同軸に出力する光学系をさらに備える光出力システム。
4. 請求項１または請求項２に記載の光出力システムと、
   前記光出力システムから出力される前記第１光の少なくとも一部および前記第２光の少なくとも一部をポンプ光およびプローブ光としてポンプ・プローブ法による試料の測定を行う測定系とを備える測定システム。
5. 請求項４に記載の測定システムにおいて、
   前記演算器は、前記可変ディレイ値を決定するディレイ決定部と、前記ディレイ決定部が決定した前記可変ディレイ値に基づいて、前記第１レーザおよび前記第２レーザに信号を入力する信号発生部を含んで構成され、
   前記信号発生部は、前記第１光の少なくとも一部が前記試料に到達するタイミングと第２光が前記試料に到達するタイミングの平均時刻が、前記参照信号により示される前記可変ディレイ値を変化させるタイミングを基準とする基準時刻に一致するように前記第１レーザおよび前記第２レーザに信号を出力する測定システム。
6. 請求項１から請求項３までのいずれか一項に記載の光出力システムと、
   前記光出力システムから出力される前記第１光の少なくとも一部および前記第２光の少なくとも一部をポンプ光およびプローブ光として利用し試料の測定を行う光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡とを備える光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム。
7. 請求項６に記載の光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システムにおいて、
   前記演算器は、前記可変ディレイ値を決定するディレイ決定部と、前記ディレイ決定部が決定した前記可変ディレイ値に基づいて、前記第１レーザおよび前記第２レーザに信号を入力する信号発生部を含んで構成され、
   前記信号発生部は、前記第１光の少なくとも一部が前記試料に到達するタイミングと第２光が前記試料に到達するタイミングの平均時刻が、前記参照信号により示される前記可変ディレイ値を変化させるタイミングを基準とする基準時刻に一致するように前記第１レーザおよび前記第２レーザに信号を出力する光学的ポンプ・プローブ走査トンネル顕微鏡システム。
8. 入力された信号に応じてパルスレーザである第１光を出力する第１レーザ、および入力された信号に応じてパルスレーザである第２光を出力する第２レーザとともに用いられる演算器であって、
   前記第１レーザおよび前記第２レーザに信号を入力する信号発生部と、
   前記第１レーザに信号を入力するタイミングと、前記第２レーザに信号を入力するタイミングとの差である可変ディレイ値を複数とおりに切り替えて前記信号を繰り返し入力するディレイ決定部と、
   前記可変ディレイ値を変化させるタイミングを示す参照信号を出力する信号出力部とを備える演算器。
9. 入力された信号に応じてパルスレーザである第１光を出力する第１レーザ、および入力された信号に応じてパルスレーザである第２光を出力する第２レーザとともに用いられる演算器に、
   前記第１レーザおよび前記第２レーザに信号を入力することと、
   前記第１レーザに信号を入力するタイミングと、前記第２レーザに信号を入力するタイミングとの差である可変ディレイ値を複数とおりに切り替えて前記信号を繰り返し入力することと、
   前記可変ディレイ値を変化させるタイミングを示す参照信号を出力させることとを実行させるためのプログラム。
10. 入力された信号に応じてパルスレーザである第１光を出力する第１レーザ、および入力された信号に応じてパルスレーザである第２光を出力する第２レーザとともに用いられる演算器が実行する演算方法であって、
    前記第１レーザおよび前記第２レーザに信号を入力することと、
    前記第１レーザに信号を入力するタイミングと、前記第２レーザに信号を入力するタイミングとの差である可変ディレイ値を複数とおりに切り替えて前記信号を繰り返し入力することと、
    前記可変ディレイ値を変化させるタイミングを示す参照信号を出力させることとを含む演算方法。

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