JP7322700B2

JP7322700B2 - 多層濾材

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Publication number: JP7322700B2
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Inventors: 裕治八並; 康裕浅田; 由扶子高木
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Description

本発明は、エアフィルター用に好適な多層濾材に関する。

近年、空気中の汚染物質などによる人の健康への関心が高まっており、室内空気の質への注目が集まっている。汚染物質の種類は塵埃、臭いなど多岐にわたり、これらを除去するために、除塵のみならず、脱臭性能を有した空気清浄機が普及している。

脱臭性能を有するエアフィルターに用いられる濾材として、２層の不織布層の間の層間領域に脱臭機能を有する機能粒子が２層の不織布層の間の層間領域に配置されてなるものが知られている（例えば、特許文献１参照）。

また、脱臭機能を有する機能粒子としては、ヒドラジン化合物が付着したシリカ粒子などが知られている。そして、長期の濾材保管後の濾材の脱臭性能の劣化を抑制する観点からは、粒子径の大きい機能粒子を用いることが有効である。その一方で、特許文献２に開示があるように、濾材の脱臭性能を優れたものとする観点からは、粒子径の小さい機能粒子を用いることが有効であることが知られている。

特開２０１５－１３９７２０号公報特開２００７－１３６０２９号公報

特許文献２に記載の事項などを考慮すると、長期の濾材保管後の濾材の脱臭性能の劣化を抑制でき、かつ、脱臭性能が優れた濾材を得るためには、例えば、特許文献１に開示された濾材において、２つの不織布層の間の層間領域に粒子径の大きい機能粒子と粒子径の小さい機能粒子とが配置されたものとすることが考えられる。

本発明者の知見によると、この場合には、この濾材を用いたエアフィルターの圧力損失が高くなり、この濾材はエアフィルター用途には適さないものとなるとの課題がある。

そこで、本発明は、上記の事情に鑑み、長期の濾材保管後の脱臭性能の劣化が抑制され、かつ、脱臭性能に優れ、さらに、圧力損失が低い多層濾材を提供することを課題とする。

本発明は、かかる課題を解決するために、次のような構成を採用する多層濾材である。
（１）３層以上の不織布層が重ねられ、前記不織布層のうち隣接する２層によって構成される層間領域を２以上有する多層濾材であって、前記層間領域のうちの第１の層間領域には平均粒子径５０～１００μｍの機能粒子Ａが存在しており、その他の層間領域から選ばれる第２の層間領域には平均粒子径１５０～５００μｍの機能粒子Ｂが存在している、多層濾材。
（２）前記第１の層間領域における前記機能粒子Ａの目付が、２０～８０ｇ/m2であり、
前記第２の層間領域における前記機能粒子Ｂの目付が、２０～６００ｇ/m2である、前記多層濾材。
（３）前記機能粒子Ａおよび前記機能粒子Ｂの一方が、酸性ガスの吸着能を有する機能粒子であり、前記機能粒子Ａおよび前記機能粒子Ｂの他方が、塩基性ガスの吸着能を有する機能粒子である、前記いずれかの多層濾材。
（４）前記３層以上の不織布層のうち、少なくとも１層以上の不織布層が帯電した不織布である前記いずれかの多層濾材。
（５）平均粒子径０．３μmの粒子に対する捕集効率が９９．９７％以上である前記いずれかの多層濾材。
（６）前記機能粒子Ａ及び、前記機能粒子Ｂの少なくともいずれか一方が、揮発性有機化合物ガスを化学吸着するものである前記いずれかの多層濾材。
（７）前記機能粒子Ａ及び、前記平機能粒子Ｂの少なくともいずれか一方が、アルデヒドガスを選択的に化学吸着するものである前記いずれかの多層濾材。
（８）前記いずれかの多層濾材を用いたエアフィルター。
（９）前記不織布層から選ばれる第１の不織布層の表面に、前記機能粒子Ａを配置する工程と、
前記不織布層から選ばれる第２の不織布層の表面に、前記機能粒子Ｂを配置する工程と、
前記３層以上の不織布層を重ねる工程とを有する、前記いずれかの多層濾材の製造方法。

本発明によれば、長期の濾材保管後の脱臭性能の劣化が抑制され、かつ、脱臭性能に優れ、さらに、圧力損失が低い多層濾材を提供することができる。

本発明の多層濾材は、３層以上の不織布層を有し、前記不織布層の隣接する２層によって構成される層間領域を有２以上有する。また、これらの２つ以上の層間領域のうちの第１の層間領域には平均粒子径５０～１００μｍの機能粒子（以下機能粒子Aとする）が存在し、これらの２つ以上の層間領域のうちの第２の層間領域には平均粒子径１５０～５００μｍの機能粒子（以下機能粒子Bとする）が存在している。

すなわち、本発明の多層濾材が備える第１の層間領域には機能粒子Aが配置されており、本発明の多層濾材が備える第２の層間領域には機能粒子Bが配置されている。このように、本発明の多層濾材が備える別々の層間領域に機能粒子Aと機能粒子Bとが分離されて配置されていることで、本発明の多層濾材は、長期の濾材保管後の濾材の脱臭性能の劣化が抑制され、かつ、濾材の脱臭性能が優れ、さらに、この多層濾材の圧力損失は低いものとなる。

本発明の多層濾材にて、上記の効果が奏される理由は以下のとおりと考える。長期の濾材保管後の濾材の脱臭性能の劣化が抑制され、かつ、脱臭性能が優れた濾材を得るためには、機能粒子Aおよび機能粒子Bを用いる。しかし、これらの機能粒子AとBとが多層濾材が備える同一の層間領域に配置された場合には、この多層濾材を用いたエアフィルターの圧力損失が高いものとなる。これは、多層濾材の１つの層間領域に粒子径の小さい機能粒子Aと粒子径の大きな機能粒子Bとが混在することで、これらの機能粒子AとBとの配置が以下のとおりとなるためと考える。すなわち、この１つの層間領域に機能粒子Bが存在することで、この１つの層間領域は厚さが大きく、かつ、低密度なものとなる。そして、この１つの層間領域に、さらに、機能粒子Aが存在することで、機能粒子Aが複数の機能粒子Bにより形成される隙間に入り込み、この１つの層間領域は厚さが大きく、かつ、密に機能粒子AとBとが充填されたものとなる。そして、このような１つの層間領域を有する多層濾材に通風を行った場合における、この１つの層間領域の通気性は低いものとなり、結果として、この多層濾材の圧力損失は高いものとなると考える。

以下、本発明の多層濾材に用いられる材料の詳細や、本発明の多層濾材の構成の詳細について説明する。

＜機能粒子＞
まず、機能粒子について説明する。本発明に用いることができる機能粒子としては、具体的に、活性炭粒子、二酸化ケイ素粒子、ゼオライト粒子、活性アルミナ粒子、活性白土粒子、ケイ酸アルミニウム粒子、ケイ酸マグネシウム粒子、イオン交換樹脂粒子および、これらの粒子に後述する薬剤が添着されてなるもの等を挙げることができる。そして、これらの粒子は、単独で用いられても良いし、併用されてもよい。そして、これらの粒子のうち、活性炭粒子、二酸化ケイ素粒子、ゼオライト粒子および、これらの粒子に後述する薬剤が添着されてなるものは、アルデヒドガスのような揮発性有機化合物（ＶＯＣ）ガスを吸着する能力に優れており、ガス吸着材として本発明の多層濾材に好適に用いられる。また、詳細は後述するが、機能粒子は、活性炭粒子や二酸化ケイ素粒子、ゼオライト粒子に後述する薬剤が添着されてなるものであることが、多層濾材の脱臭性能がより優れたものとなるとの理由から好ましい。また、これらの粒子は多孔質体であることが、多層濾材の脱臭性能がより優れたものとなるとの理由から好ましい。また、上記のとおり、機能粒子として、活性炭粒子や二酸化ケイ素粒子等が併用されてもよい。よって、例えば、活性炭粒子と二酸化ケイ素粒子とから混成される機能粒子であって、全体の平均粒子径が５０～１００μｍのものは機能粒子Ａとなる。

<機能粒子の平均粒子径>
本発明の多層濾材では、平均粒子径が相互に異なる２種類以上の機能粒子を用いており、機能粒子Aは体積あたりの表面積が大きく、ガスとの接触効率が高いため、この機能粒子を有する本発明の多層濾材は特に脱臭性能が優れたものとなる。一方で、機能粒子Bは体積あたりの表面積が小さく、機能粒子のガス吸着性能の経時劣化を促進する空気との接触効率が小さいため、この機能粒子を有する本発明の多層濾材を長期間保管した後の濾材の脱臭性能の劣化を抑制することができる。

そして、機能粒子Aおよび機能粒子Bを有する多層濾材は、脱臭性能に優れるとともに、長期保管後の濾材の脱臭性能の劣化も抑制することができる。

ここで、機能粒子Aの平均粒子径は５０～１００μmである。機能粒子Aの平均粒子径が５０μｍ未満であると、多層濾材の吸着対象ガスの吸着速度は速くなるが、その一方で、多層濾材が有する不織布層のポアサイズによっては多層濾材から機能粒子Aが脱落する傾向がみられる。また、機能粒子Aの平均粒子径が５０μｍ未満であると、機能粒子Ａの取り扱い性や加工性が低下する傾向がみられる。一方で、機能粒子Aの平均粒子径が１００μｍを超えるものであると、機能粒子Aの体積に対する機能粒子Ａの表面積が小さくなるため、機能粒子Ａの吸着対象ガスの吸着速度が遅くなり、脱臭性能が低下する傾向がみられる。次に、機能粒子Bの平均粒子径は１５０～５００μmである。機能粒子Bの平均粒子径が１５０μｍ未満であると、多層濾材の吸着対象ガスの吸着速度は速くなるが、特に、機能粒子Bが二酸化ケイ素粒子等に薬剤が添着されてなるものである場合には、空気との接触により経時的に吸着対象ガスの吸着性能が低下し、脱臭性能の維持期間が短期化する傾向がみられる。一方で、機能粒子Bの平均粒子径が５００μｍを超えるものであると、濾材にプリーツ加工等をする際に濾材に挟み込まれた機能粒子Bが不織布層を突き破ったり、上記のプリーツ加工等において機能粒子が破壊されやすくなる傾向がみられる。そして、機能粒子が破壊された場合には、５０μｍ以下の機能粒子の微粉が発生する傾向がある。

ここで、機能粒子の平均粒子径とは、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）を用いて観察し、その観察像から直接個々の粒子のサイズを計測する手法により、粒子径を測定した。具体的には、以下のようにして平均粒子径を求めた。

測定対象である機能粒子をＳＥＭにより観察する。無作為に観察視野を設定する。観察視野内において、粒子の全体像を表す輪郭が把握できる全ての粒子（すなわち粒子の一部が他の粒子に遮られているか視野外にはみ出ているために粒子の輪郭が把握できない粒子を除く全ての粒子）を選択する。この方法で選択した粒子について、それぞれＳＥＭ像における粒子の輪郭からその粒子の投影面積Ｓを求める。投影面積Ｓは画像処理を利用して測定することができる。その投影面積Ｓと等しい面積を持つ円の直径Ｄをその粒子の円相当径Ｄとする。選択した粒子の総数が２００個以上となるまで、測定を繰り返す。円相当径Ｄの総和を選択した粒子の総数Ｎで除した値を平均粒子径とする。

また、本発明の機能粒子は、粒度分布がシャープであることが好ましい。例えば、次式により定まる変動係数ＣＶが０．７以下であることが好ましく、０．５以下がより好ましい。
ＣＶ＝σ_Ｄ／Ｄ_５０
ここでσ_Ｄは機能粒子の円相当径の標準偏差、Ｄ_５０は機能粒子の平均粒子径である。

<機能粒子の目付>
次に、本発明の多層濾材における機能粒子Ａの目付と機能粒子Ｂの目付について説明する。ここで、機能粒子の目付とは、多層体が有する複数の層間領域のうちの１つの層間領域における機能粒子の目付をいう。

また、本発明では、機能粒子Aと機能粒子Bとが、それぞれ別々の層間領域に分離して配置されている。そして、本発明の多層濾材は、上記のような構成となっていることで、長期保管後の多層濾材の脱臭性能の劣化を抑制でき、かつ、濾材の脱臭性能が優れ、さらに、この多層濾材の圧力損失は低いものとなる。そして、別々の層間領域に分離して配置された機能粒子Aと機能粒子Bとの目付には、それぞれ好適な範囲がある。後述する好適な目付の範囲内で機能粒子Aと機能粒子Bとを分離して２つ以上の層間領域に配置すると、上記の本発明の効果がより顕著なものとなる。

機能粒子Aと機能粒子Bのそれぞれの目付について、好適な範囲を以下に記述する。

機能粒子Aの目付は２０ｇ/m²～８０ｇ/m²の範囲が好ましい。機能粒子Aの目付は３０ｇ/m²以上であることがより好ましい。機能粒子Aの目付は６０ｇ/m²以下であることがより好ましい。機能粒子Aの目付を２０ｇ/m²以上とすることで、濾材の脱臭性能が優れ、かつ、長期保管後の濾材の脱臭性能の劣化を抑制することができる。また、機能粒子Aの目付を８０ｇ/m²以下とすることで、この多層濾材の通気性が特に優れたものとなり、圧力損失の上昇を、より抑えることができる。

機能粒子Bの目付は２０ｇ/m²～６００ｇ/m²の範囲が好ましい。機能粒子Bの目付は１００ｇ/m²以上であることがより好ましい。機能粒子Bの目付は５００ｇ/m²以下であることが好ましい。機能粒子Bの目付を２０ｇ/m²以上とすることで、濾材の初期の脱臭性能が優れ、かつ、濾材の長期保管後の脱臭性能の劣化を抑制できる。また、機能粒子Bの目付を６００ｇ/m²以下とすることで、この多層濾材の通気性が特に優れたものとなり、圧力損失の上昇を、より抑えることができ、さらに、多層濾材が嵩高なものとなり、この濾材にプリーツ加工等を施した際に、濾材の内外径の差が大きくなることも抑えることができるため、破れが生じることを抑制できる。

<機能粒子の細孔径>
効率よくガスを除去することを目的として、本発明で採用する機能粒子Aの細孔径は、０．５～１００ｎｍであることが好ましい。機能粒子Aの細孔径が１００ｎｍ以下であることで、機能粒子Aの比表面積が大きくなり、高い脱臭性能を実現することができる。また、機能粒子Aの細孔径が０．５ｎｍ以上であることで、除去の対象となるガス成分の細孔内部への侵入が促進される。また、本発明で採用する機能粒子Ｂの細孔径は、０．５ｎｍ以上であることが好ましい。機能粒子Ｂの細孔径が０．５ｎｍ以上であることで、除去の対象となるガス成分の細孔内部への侵入が促進される。また、機能粒子の細孔径については、細孔の形状を円筒状と仮定し、後述するＢＥＴ比表面積（Ｓ）とＢＥＴ比表面積測定の際に得られる細孔容積（Ｖ）から次式により平均細孔径（Ｄ）として算出する。
Ｄ＝４Ｖ／Ｓ。

＜機能粒子の比表面積＞
本発明で採用する機能粒子の比表面積は、脱臭性能の面から大きいほど好ましい。

例えば、機能粒子Aの比表面積としては、ＢＥＴ比表面積で５０ｍ^２／g以上であることが好ましい。機能粒子AのＢＥＴ比表面積が５０ｍ^２／ｇ以上であることで、除去の対象となるガス成分と機能粒子Aとが接触する実効的な面積を確保することができ、機能粒子Aの除去の対象となるガスを除去する速度がより速くなる。機能粒子が無多孔質の場合、機能粒子Ａとして粒子径を小さくすることで、幾何学的表面積を大きくでき接触する面積を確保できる点で、脱臭性能を向上させることができる。

また、本発明で採用する機能粒子Ｂの比表面積としては、ＢＥＴ比表面積で５０～２０００ｍ^２／gであることが好ましい。機能粒子ＢのＢＥＴ比表面積が５０ｍ^２／ｇ以上であることで、除去の対象となるガス成分と機能粒子Ｂとが接触する実効的な面積を確保することができ、機能粒子Ｂの除去の対象となるガスを除去する速度がより速くなる。また、機能粒子ＢのＢＥＴ比表面積が２０００ｍ^２／ｇ以下であることで、ガス吸着性能の経時劣化を促進する空気との接触効率が小さいため、長期保管後の機能粒子Ｂの脱臭性能の劣化を抑制することができる。

＜薬剤＞
上記のとおり、機能粒子の一形態として、二酸化ケイ素粒子などの粒子に薬剤が添着されてなるものが含まれる。以下、上記の薬剤について説明する。

機能粒子への物理吸着による除去が困難なガスは、機能粒子を二酸化ケイ素粒子などに薬剤を担持させてなるものとすることで、化学的に除去することもできる。薬剤として、例えば、アルデヒドガスを除去することを目的とした、酸ジヒドラジド化合物や酸性ガス除去を目的とした金属炭酸塩や塩基性ガス除去を目的とした酸性化合物が好適である。

酸ジヒドラジドとしては例えば、ホルムヒドラジド、アセトヒドラジド、プロピオン酸ヒドラジド、安息香酸ヒドラジド等、分子内に１個の酸ヒドラジド基を有する酸モノヒドラジドや、シュウ酸ジヒドラジド、マロン酸ジヒドラジド、コハク酸ジヒドラジド、アジピン酸ジヒドラジド、フマル酸ジヒドラジド、マレイン酸ジヒドラジド、テレフタル酸ジヒドラジド等、分子内に２個の酸ヒドラジド基を有する酸ジヒドラジド、さらには、ポリアクリル酸ヒドラジド等、分子内に３個以上の酸ヒドラジド基を有する酸ポリヒドラジドが挙げられる。なかでも、ジヒドラジド類が好ましく、とりわけアジピン酸ジヒドラジドがアルデヒド類の吸着性能の点で好ましい。

酸ヒドラジド化合物は、カルボン酸とヒドラジンとから誘導される－ＣＯ－ＮＨＮＨ２で表される酸ヒドラジド基を有する化合物であり、ヒドラジド末端のα位に、更に非共有電子対を有する窒素原子が結合しており、これにより求核反応性が著しく向上する。この非共有電子対がアルデヒド類のカルボニル炭素原子を求核的に攻撃して反応し、アルデヒド類をヒドラジン誘導体として固定化することにより、アルデヒド類の除去性能を発現できる。

本発明の多層濾材に用いる機能粒子における酸ジヒドラジド化合物の担持量は、機能粒子１００質量部に対して１～５０質量部であることが好ましい。この下限は３質量部以上であることが好ましく、この上限は３０質量部以下であることが好ましい。この担持量を１質量部以上であることで、アルデヒド類の除去効率及び吸着容量の実効を得ることができる。この担持量を５０質量部以下であることで、機能粒子上で酸ジヒドラジド化合物が結晶化するのを抑制することができ、機能粒子の細孔が結晶化した酸ジヒドラジド化合物により閉塞されるのを抑制することができ、このことにより機能粒子のガス吸着速度の低下を抑制することができる。さらに、この担持量を５０質量部以上であることで、機能粒子からの薬剤の脱落の原因ともなるため、担持量は５０質量部以下とすることが好ましい。

また、酸ジヒドラジド化合物を担持した機能粒子を含む層間領域のｐＨは、３．０～７．５の範囲であることが好ましい。上記層間領域のｐＨが７．５以下であることで、酸ヒドラジド化合物の非共有電子対によるアルデヒド類のカルボニル炭素原子への求核的攻撃による反応から生成した中間体が、酸性の反応場においてプロトン化されることで脱水され易くなり、誘導体への固定化反応が十分に進む。すなわち、上記層間領域のｐＨが７．５以下であることで、酸ヒドラジド化合物によるアルデヒド類の分解がより促進される。また、上記層間領域のｐＨが３．０以上であることで、酸ヒドラジド化合物の非共有電子対がアルデヒド類のカルボニル炭素原子を求核的に攻撃する活性を十分に維持することができる。すなわち、上記層間領域のｐＨが３．０以上であることも、酸ヒドラジド化合物によるアルデヒド類の分解がより促進される。なお、上記層間領域のｐＨは、上記層間領域に配置されたガス吸着剤が５質量％となるように上記ガス吸着剤を、２５℃の純水に浸漬し、軽く攪拌した後１０分間放置し、上澄み液のｐＨをｐＨ計にて測定した値をいう。なお、測定は３回行い、平均値を採用する。

ここで、下記の酸性ガス除去を目的として金属炭酸塩を担持した機能粒子や、下記の塩基性ガス除去を目的とした酸性化合物を担持した機能粒子は、層間領域のｐＨを変動させる傾向がある。そして、上記のとおり、酸ヒドラジド化合物によるアルデヒド類の除去性能は、層間領域のｐＨの影響を受ける。よって、本発明の多層濾材は、酸ジヒドラジド化合物を担持した機能粒子と酸性ガス除去を目的として金属炭酸塩を担持した機能粒子を、それぞれ多層濾材の異なる層間領域に有するものであることが好ましい。

また、酸性ガス除去を目的とした金属炭酸塩として、例えば、炭酸カリウム、炭酸水素カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム等のアルカリ金属炭酸塩が好適に用いられる。塩基性ガス除去を目的とした酸性化合物として、例えば、燐酸、硫酸、硝酸、リンゴ酸、アスコルビン酸等が好適に用いられる。

本発明の多層濾材に用いる機能粒子における金属炭酸塩の担持量は、機能粒子１００質量部に対して１～２０質量部であることが好ましい。この上限は１０質量部以下であることがより好ましい。この担持量が１質量部以上であることで、機能粒子による酸性ガスの除去効率がより優れたものとなり、かつ、機能粒子の酸性ガスの吸着容量もより優れたものとなる。一方で、酸性ガス除去化合物を過剰に添加すると、機能粒子の細孔を塞いでしまい、これにより吸着速度の低下や機能粒子からの薬剤の脱落が発生するため、担持量は１０質量部以下とすることが好ましい。本発明の多層濾材に用いる機能粒子における酸性化合物の担持量は、機能粒子１００質量部に対して１～２０質量部であることが好ましい。この上限は１０質量部以下であることがより好ましい。この担持量が１質量部以上であることで、機能粒子による塩基性ガスの除去効率がより優れたものとなり、かつ、機能粒子の塩基性ガスの吸着容量もより優れたものとなる。一方で、酸性化合物を過剰に添加すると、機能粒子の細孔を塞いでしまい、これにより吸着速度の低下や粉落ちするため、添加量は１０質量部以下とすることが好ましい。

また、多層濾材の同一の層間領域に配置された、酸性ガス除去を目的として金属炭酸塩を担持した機能粒子と塩基性ガス除去を目的とした酸性化合物を担持した機能粒子とは、互いに各々のガス除去の性能を低下させる傾向にある。これは、中和反応によるものであると考えられる。以上のことから、本発明の多層濾材は、酸性ガス除去を目的として金属炭酸塩を担持した機能粒子と塩基性ガス除去を目的とした酸性化合物を担持した機能粒子とを、それぞれ多層濾材の異なる層間領域に有するものであることが好ましい。具体的には、本発明の多層濾材は、機能粒子Ａおよび機能粒子Ｂの一方が、酸性ガスの吸着能を有する機能粒子であり、かつ、機能粒子Ａおよび機能粒子Ｂの他方が、塩基性ガスの吸着能を有する機能粒子であることが好ましい。

＜濾材構成＞
本発明の多層濾材は、３層以上の不織布層を有するが、多層濾材の集塵性能を優れたものとすることができるとの理由から、これらの３層以上の不織布層のうち、少なくとも１層の不織布層が、帯電した不織布から構成されるものであることが好ましい。

＜エレクトレット不織布層＞
本発明の多層濾材を構成する不織布層のうち、少なくとも一層の不織布層がエレクトレット処理されていることが好ましい。エレクトレット処理された不織布層を用いることにより、不織布層の繊維へのダストの物理的捕集だけでなく、静電的捕集が可能となり、より簡便に低い圧力損失で平均粒子径0.3μmの粒子に対する捕集効率９９．９７％以上を達成することができる。

エレクトレット処理された不織布層、すなわち、帯電した不織布を構成する材料としては、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリブチレンテレフタレート、ポリテトラフルオロエチレン等のポリオレフィン系樹脂、ポリエチレンテレフタレート等の芳香族ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート樹脂等の合成高分子材料等の、高い電気抵抗率を有する材料が好ましい。

＜多層濾材の製造方法＞
本発明の多層濾材の製造方法としては、以下のものを例示できる。すなわち、本発明で使用される不織布層から選ばれる第１の不織布層の表面に、機能粒子Ａを配置する工程Ｉと、３層以上の別不織布層第２の不織布層の表面に、機能粒子Ｂを配置する工程ＩＩと、３層以上の不織布層を重ねる工程ＩＩＩとを有する多層濾材の製造方法である。

＜測定方法＞
（１）捕集効率〔％〕
平面状の濾材を有効間口面積０．０１ｍ^２のホルダーにセットし、面風速４．５ｍ／ｍｉｎで鉛直方向に空気を通過させ、フィルター上流および下流の粒子径０．３～０．５μｍの大気塵粉塵数をパーティクルカウンター（ＲＩＯＮ社製、型式：ＫＣ－０１Ｄ）で測定し、次式より算出する。
捕集効率（％）＝１－（下流粒子数／上流粒子数）×１００。
測定は１検体から任意に５か所をサンプリングして行い、その平均値を用いる。

（２）圧力損失〔Pa〕
平面状の濾材を有効間口面積０．０１ｍ^２のホルダーにセットし、面風速４．５ｍ／ｍｉｎで鉛直方向に空気を通過させ、フィルター上下流の圧力差をＭＯＤＵＳ社製デジタルマノメータＭＡ２－０４Ｐ差圧計で測定する。測定は１検体から任意に５か所をサンプリングして行い、その平均値を用いる。

（３）薬剤の担持量〔％〕
薬剤の水溶液を機能粒子に含浸させて乾燥させた後の機能粒子の質量と含浸・乾燥前の機能粒子の質量との差から総担持量を算出し、当該総担持量に各成分の仕込み量比を掛け、機能粒子に対する担持量に換算して算出する。

（４）アセトアルデヒドの除去効率〔％〕と吸着容量〔g/m²〕
各実施例・比較例で作製した１２cm角サイズの平板状の濾材を１０ｃｍ角サイズの実験用のダクトに取り付け、ダクトに温度２３℃、湿度５０％ＲＨの空気を０．２ｍ／ｓｅｃの速度で送風する。さらに上流側から、標準ガスボンベによりアセトアルデヒドを上流濃度１０ｐｐｍとなるように添加し、濾材の上流側と下流側とにおいてエアをサンプリングし、赤外吸光式連続モニターを使用してそれぞれのアセトアルデヒド濃度を経時的に測定し、次式にて除去効率を算出する。
除去効率（％）＝［（Ｃ０－Ｃ）／Ｃ０］×１００
ここに、Ｃ０：上流側のアセトアルデヒド濃度（＝１０ｐｐｍ）
Ｃ：下流側のアセトアルデヒド濃度（ｐｐｍ）。

アセトアルデヒドの添加開始から２分後の除去効率を初期除去効率とし、２分後以降の除去効率を経時的に測定する。また、上流側の濃度と下流側の濃度との差が５％になるまでの吸着量を評価する。前記吸着量をアセトアルデヒドガスの脱臭性能評価に用いた濾材面積(１０cm角サイズ)で割り返すことで、濾材単位ｍ^２あたりの吸着量（＝吸着容量〔g/m²〕）を算出する。

（５）酢酸の除去効率〔％〕と吸着容量〔g/m²〕
各実施例・比較例で作製した１２cm角サイズの平板状の濾材を１０ｃｍ角サイズの実験用のダクトに取り付け、ダクトに温度２３℃、湿度５０％ＲＨの空気を０．２ｍ／ｓｅｃの速度で送風する。さらに上流側から、標準ガスボンベにより酢酸ガスを上流濃度１０ｐｐｍとなるように添加し、濾材の上流側と下流側とにおいてエアをサンプリングし、赤外吸光式連続モニターを使用してそれぞれの酢酸濃度を経時的に測定し、次式にて除去効率を算出する。
除去効率（％）＝［（Ｃ０－Ｃ）／Ｃ０］×１００
ここに、Ｃ０：上流側の酢酸濃度（＝１０ｐｐｍ）
Ｃ：下流側の酢酸濃度（ｐｐｍ）。

酢酸の添加開始から２分後の除去効率を初期除去効率とし、２分後以降の除去効率を経時的に測定する。また、上流側の濃度と下流側の濃度との差が５％になるまでの吸着量を評価する。前記吸着量を酢酸ガスの脱臭性能評価に用いた濾材面積(１０cm角サイズ)で割り返すことで、濾材単位ｍ^２あたりの吸着量（＝吸着容量〔g/m²〕）を算出する。

（６）アンモニアの除去効率〔％〕と吸着容量〔g/m²〕
各実施例・比較例で作製した１２cm角サイズの平板状の濾材を１０ｃｍ角サイズの実験用のダクトに取り付け、ダクトに温度２３℃、湿度５０％ＲＨの空気を０．２ｍ／ｓｅｃの速度で送風する。さらに上流側から、標準ガスボンベによりアンモニアを上流濃度１０ｐｐｍとなるように添加し、濾材の上流側と下流側とにおいてエアをサンプリングし、赤外吸光式連続モニターを使用してそれぞれの酢酸濃度を経時的に測定し、次式にて除去効率を算出する。
除去効率（％）＝［（Ｃ０－Ｃ）／Ｃ０］×１００
ここに、Ｃ０：上流側のアンモニア濃度（＝１０ｐｐｍ）
Ｃ：下流側のアンモニア濃度（ｐｐｍ）。

アンモニアの添加開始から２分後の除去効率を初期除去効率とし、２分後以降の除去効率を経時的に測定する。また、上流側の濃度と下流側の濃度との差が５％になるまでの吸着量を評価する。前記吸着量をアンモニアガスの脱臭性能評価に用いた濾材面積(１０cm角サイズ)で割り返すことで、濾材単位ｍ^２あたりの吸着量（＝吸着容量〔g/m²〕）を算出する。

（７)トルエンの除去効率〔％〕と吸着容量〔g/m²〕
各実施例・比較例で作製した１２cm角サイズの平板状の濾材を１０ｃｍ角サイズの実験用のダクトに取り付け、ダクトに温度２３℃、湿度５０％ＲＨの空気を０．２ｍ／ｓｅｃの速度で送風する。さらに上流側から、標準ガスボンベによりトルエンを上流濃度８０ｐｐｍとなるように添加し、シートの上流側と下流側とにおいてエアをサンプリングし、赤外吸光式連続モニターを使用してそれぞれのトルエン濃度を経時的に測定し、これからトルエンの脱臭効率を求める。
脱臭効率（％）＝［（Ｃ０－Ｃ）／Ｃ０］×１００
ここで、Ｃ０：上流側のトルエン濃度（＝８０ｐｐｍ）
Ｃ：下流側のトルエン濃度（ｐｐｍ）。

トルエンの添加開始から２分後の脱臭効率を初期脱臭効率とし、２分後以降の除去効率を経時的に測定する。また、上流側の濃度と下流側の濃度との差が５％になるまでの吸着量を評価する。前記吸着量をトルエンガスの脱臭性能評価に用いた濾材面積(１０cm角サイズ)で割り返すことで、濾材単位ｍ^２あたりの吸着量（＝吸着容量〔g/m²〕）を算出する。

(８)多層濾材に含まれる機能粒子の平均粒子径〔μm〕
多層濾材の不織布層を単離し、不織布層上の機能粒子を光学顕微鏡（デジタルマクロスコープ（KEYENCE製型番VHX-6000））を用いて、視野のサイズ１７００μｍ×１３００μｍを倍率２００倍、解像度１６００ピクセル×１２００ピクセルで観察する。円相当径および変動係数ＣＶ値は上述の方法で求めた。

(９)目付〔g/m²〕
機能粒子１および熱可塑性樹脂（バインダー）等の添加物１を混合攪拌した混合粉体１を不織布層１（面積：１ｍ^２）に散布した後、さらに他の不織布層２（面積：１ｍ^２）を重ね合わせて熱プレスを行い一体化し（積層濾材１）、その総目付を測定し、総目付から不織布層１と不織布層２の目付を差し引いた値に、機能粒子１の仕込み量比を掛け、積層濾材１に配置された機能粒子１の単位ｍ^２あたりの含有量を算出し、目付とする。

次に、機能粒子２および熱可塑性樹脂（バインダー）等の添加物２を混合攪拌した混合粉体２を積層濾材１に散布した後、さらに他の不織布層３（面積：１ｍ^２）を重ね合わせて熱プレスを行い一体化し（多層濾材２）する。そして、その総目付を測定し、総目付から積層体１と不織布層３の目付を差し引いた値に、機能粒子２の仕込み量比を掛け、多層濾材２に配置された機能粒子２の単位ｍ^２あたりの含有量を算出し、目付とする。

以降、この操作を繰り返すことで、多層濾材ｎ（ｎは２以上の自然数）に配置された機能粒子ｎの単位ｍ^２あたりの含有量を算出し、目付とする。すなわち、機能粒子ｎおよび熱可塑性樹脂（バインダー）等の添加物ｎを混合攪拌した混合粉体ｎを積層濾材ｎ－１に散布した後、さらに他の不織布層ｎ＋１（面積：１ｍ^２）を重ね合わせて熱プレスを行い一体化し（多層濾材ｎ）、その総目付を測定し、総目付から多層濾材ｎ－１（ｎ＝２の場合のみ多層濾材１ではなく積層体１となる）と不織布層ｎ＋１の目付を差し引いた値に、機能粒子ｎの仕込み量比を掛け、多層濾材ｎに配置された機能粒子ｎの単位ｍ^２あたりの含有量を算出し、目付とする。

(１０)薬剤検出方法
前記平均粒子径と同様の方法で多層濾材から不織布層を引きはがし、機能粒子を取り出した。機能粒子２ｇを秤取した後、５０ｍLガラス製遠沈管へ採取し、アセトニトリル/水（１：１）２０ｍLに溶解させた。調製した溶液をPTFEディスクフィルタ（０．４５μm）で濾過した濾液を溶液として、カラム温度４５℃、流量０．３mL/min、注入量１μLの条件で液体クロマトグラフィー質量分析（液体クロマトグラフィーのシステム：島津製作所製型式；LC-２０A、カラム：YMC社製型式；YMC Triart-PFP(３×１５０mm, ３μm)、質量分析計：Sciex社製型式；API４０００）に供した。

＜製造例＞
実施例及び比較例で使用した機能粒子、エレクトレット不織布層、濾材剛性を向上させるためのシート、多層濾材は以下の方法で製造した。

（機能粒子：アルデヒド脱臭剤）
平均粒子径５０μｍの多孔質シリカ１００質量部へ、アルデヒドガス除去を目的とする薬剤として、アジピン酸ジヒドラジド「ケムキャッチ６０００ＨＳ（大塚化学社製）」７．２質量部を添着した機能粒子Ａを用いた。ここで、上記（８）で測定した、この機能粒子Ａの平均粒子径は５０μｍであった。

平均粒子径７５μｍの多孔質シリカ１００質量部へ、アルデヒドガス除去を目的とする薬剤として、アジピン酸ジヒドラジド「ケムキャッチ６０００ＨＳ（大塚化学社製）」７．２質量部を添着した機能粒子Ａを用いた。ここで、上記（８）で測定した、この機能粒子Ａの平均粒子径は７５μｍであった。

平均粒子径１００μｍの多孔質シリカ１００質量部へ、アルデヒドガス除去を目的とする薬剤として、アジピン酸ジヒドラジド「ケムキャッチ６０００ＨＳ（大塚化学社製）」７．２質量部を添着した機能粒子Ａを用いた。ここで、上記（８）で測定した、この機能粒子Ａの平均粒子径は１００μｍであった。

平均粒子径３００μｍの多孔質シリカ１００質量部へ、アルデヒドガス除去を目的とする薬剤として、アジピン酸ジヒドラジド「ケムキャッチ６０００ＨＳ（大塚化学社製）」７．２質量部を添着した機能粒子Ｂを用いた。ここで、上記（８）で測定した、この機能粒子Ｂの平均粒子径は３００μｍであった。

（機能粒子：有機ガス・酸性ガス脱臭剤）
平均粒子径７５μｍの活性炭を機能粒子Ｂとして用いた。ここで、上記の平均粒子径〔μm〕（８）で測定した、この機能粒子Ｂの平均粒子径は７５μｍであった。
平均粒子径３００μｍの活性炭を機能粒子Ｂとして用いた。ここで、上記の平均粒子径〔μm〕（８）で測定した、この機能粒子Ｂの平均粒子径は３００μｍであった。

（機能粒子：陽イオン交換樹脂）
平均粒子径７５μｍの陽イオン交換樹脂を機能粒子Ａとして用いた。ここで、上記の平均粒子径〔μm〕（８）で測定した、この機能粒子Ａの平均粒子径は７５μｍであった。
平均粒子径３００μｍの陽イオン交換樹脂を機能粒子Ａとして用いた。ここで、上記の平均粒子径〔μm〕（８）で測定した、この機能粒子Ａの平均粒子径は３００μｍであった。

（機能粒子：酸性ガス脱臭剤）
平均粒子径７５μｍの活性炭１００質量部へ、酸性ガス除去を目的とする薬剤として、炭酸カリウムを２０質量部を添着した機能粒子Ｂを用いた。ここで、上記の平均粒子径〔μm〕（８）で測定した、この機能粒子Ｂの平均粒子径は７５μｍであった。
平均粒子径３００μｍの活性炭１００質量部へ、酸性ガス除去を目的とする薬剤として、炭酸カリウムを２０質量部を添着した機能粒子Ｂを用いた。ここで、上記の平均粒子径〔μm〕（８）で測定した、この機能粒子Ｂの平均粒子径は３００μｍであった。

（機能粒子：アルカリ性ガス脱臭剤）
平均粒子径７５μｍの活性炭１００質量部へ、アルカリガス除去を目的とする薬剤として、酢酸を２０質量部を添着した機能粒子Ｂを用いた。ここで、上記の平均粒子径〔μm〕（８）で測定した、この機能粒子Ｂの平均粒子径は７５μｍであった。
平均粒子径３００μｍの活性炭１００質量部へ、アルカリガス除去を目的とする薬剤として、酢酸を２０質量部を添着した機能粒子Ｂを用いた。ここで、上記の平均粒子径〔μm〕（８）で測定した、この機能粒子Ｂの平均粒子径は３００μｍであった。

（エレクトレット不織布層）
エレクトレット処理したポリプロピレンメルトブロー不織布層（繊維径２．６μｍ、目付１９．５ｇ／ｍ^２、捕集効率９９．９７５％、圧力損失３３．３Ｐａ、厚さ０．１６ｍｍ）を使用した。

（濾材剛性を向上させるための不織布層（以下「剛性向上用シート」という。））
ガラス繊維と、ポリビニルアルコール繊維と、酢酸ビニル樹脂とを質量比１６：３：１で含む不織布層（繊維径１３μｍ、目付２５．３ｇ／ｍ^２、圧力損失０．８Ｐａ、厚み０．２０ｍｍ）を使用した。

（実施例、比較例）
以下の説明において、比較例２および７を除き、各実施例および各比較例において、不織布層に次の剛性向上用シートを重ね、さらに不織布を重ねる工程がある。1回目の重置で層間に生じるところが層間領域１となり、２回目の重置で層間に生じるところが層間領域２となる。

実施例１
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径５０μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ２５ｇ／ｍ^２と７．５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ７５ｇ／ｍ^２と２２．５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ａを作製した。多層濾材Ａを切り出し、その一部を２５℃、湿度５０％ＲＨの室内環境下に１年間静置し、濾材保管１年後の多層濾材Ａ’も作製した。

実施例２
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径５０μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Bを作製した。多層濾材Bを切り出し、その一部を２５℃、湿度５０％ＲＨの室内環境下に１年間静置し、濾材保管１年後の多層濾材B’も作製した。

実施例３
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径５０μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ７５ｇ／ｍ^２と２２．５ｇ／ｍ^２とを散布した後剛性向上用シートを積層し、その上から平均粒子径３００μｍの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ２５ｇ／ｍ^２と７．５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を積層し、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Cを作製した。多層濾材Cを切り出し、その一部を２５℃、湿度５０％ＲＨの室内環境下に１年間静置し、濾材保管１年後の多層濾材C’も作製した。

実施例４
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ２５ｇ／ｍ^２と７．５ｇ／ｍ^２とを散布した）、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ７５ｇ／ｍ^２と２２．５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｄを作製した。多層濾材Ｄを切り出し、その一部を２５℃、湿度５０％ＲＨの室内環境下に１年間静置し、濾材保管１年後の多層濾材Ｄ’も作製した。

実施例５
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｅを作製した。多層濾材Ｅを切り出し、その一部を２５℃、湿度５０％ＲＨの室内環境下に１年間静置し、濾材保管１年後の多層濾材Ｅ’も作製した。

実施例６
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ７５ｇ／ｍ^２と２２．５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ２５ｇ／ｍ^２と７．５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｆを作製した。多層濾材Ｆを切り出し、その一部を２５℃、湿度５０％ＲＨの室内環境下に１年間静置し、濾材保管１年後の多層濾材Ｆ’も作製した。

実施例７
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径１００μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ２５ｇ／ｍ^２と７．５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ７５ｇ／ｍ^２と２２．５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｇを作製した。多層濾材Ｇを切り出し、その一部を２５℃、湿度５０％ＲＨの室内環境下に１年間静置し、濾材保管１年後の多層濾材Ｇ’も作製した。

実施例８
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径１００μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｈを作製した。多層濾材Ｈを切り出し、その一部を２５℃、湿度５０％ＲＨの室内環境下に１年間静置し、濾材保管１年後の多層濾材Ｈ’も作製した。

実施例９
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径１００μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ７５ｇ／ｍ^２と２２．５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ２５ｇ／ｍ^２と７．５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｉを作製した。多層濾材Ｉを切り出し、その一部を２５℃、湿度５０％ＲＨの室内環境下に１年間静置し、濾材保管１年後の多層濾材Ｉ’も作製した。

実施例１０
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記陽イオン交換樹脂とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記活性炭とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ１５０ｇ／ｍ^２と４５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｊを作製した。

実施例１１
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、加熱により低融点樹脂粉末を溶融させ、その上から平均粒子径３００μｍの前記活性炭とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ１５０ｇ／ｍ^２と４５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ねて多層濾材Ｋを作製した。

実施例１２
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記リン酸添着炭とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記炭酸カリウム添着炭とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ１５０ｇ／ｍ^２と４５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｌを作製した。

実施例１３
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記炭酸カリウム添着炭とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記リン酸添着炭とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ１５０ｇ／ｍ^２と４５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｍを作製した。

実施例１４
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記炭酸カリウム添着炭とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ１５０ｇ／ｍ^２と４５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｎを作製した。

比較例１
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径７５μｍの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し濾材製造直後の多層濾材Ｏを作製した。多層濾材Ｏを切り出し、その一部を２５℃、湿度５０％ＲＨの室内環境下に１年間静置し、濾材保管１年後の多層濾材Ｏ’も作製した。

比較例２
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレン低融点樹脂粉末をそれぞれ１００ｇ／ｍ^２と２５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上からポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５ｇ／ｍ^２とを散布し（層間領域２）、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し濾材製造直後の多層濾材Ｐを作製した。多層濾材Ｐを切り出し、その一部を２５℃、湿度５０％ＲＨの室内環境下に１年間静置し、濾材保管１年後のも多層濾材Ｐ’も作製した。

比較例３
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径３００μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布し）、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し濾材製造直後の多層濾材Ｑを作製した。多層濾材Ｑを切り出し、その一部を２５℃、湿度５０％ＲＨの室内環境下に１年間静置し、濾材保管１年後の多層濾材Ｑも作製した。

比較例４
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径３００μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレン低融点樹脂粉末をそれぞれ１００ｇ／ｍ^２と２５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上からポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５ｇ／ｍ^２とを散布し（層間領域２）、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し濾材製造直後の多層濾材Ｒを作製した。多層濾材Ｒを切り出し、その一部を２５℃、湿度５０％ＲＨの室内環境下に１年間静置し、濾材保管１年後の多層濾材Ｒ’も作製した。

比較例５
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記アルデヒド脱臭剤と平均粒子径３００μmの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレン低融点樹脂粉末をそれぞれ２５ｇ／ｍ^２と７５ｇ／ｍ^２と３０ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上からポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し層濾材Ｓを作製した。

比較例６
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径３００μmの前記陽イオン交換樹脂とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記活性炭とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ１５０ｇ／ｍ^２と４５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｔを作製した。

比較例７
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記活性炭とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ１５０ｇ／ｍ^２と４５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径７５μｍの前記陽イオン交換樹脂とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｕを作製した。

比較例８
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径３００μmの前記炭酸カリウム添着炭とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ７５ｇ／ｍ^２と２２．５ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを重ね、その上から平均粒子径３００μｍの前記アルデヒド脱臭剤とポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ１５０ｇ／ｍ^２と４５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｖを作製した。

比較例９
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記炭酸カリウム添着炭（第１の機能粒子）と平均粒子径３００μmの前記リン酸添着炭（第２の機能粒子）とポリエチレン低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５０ｇ／ｍ^２と６０ｇ／ｍ^２とを散布した後（層間領域１）、剛性向上用シートを重ね、その上からポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し多層濾材Ｗを作製した。

比較例１０
前記エレクトレット不織布層上に、平均粒子径７５μmの前記アルデヒド脱臭剤（第１の機能粒子）と平均粒子径３００μmの前記炭酸カリウム添着炭（第２の機能粒子）とポリエチレン低融点樹脂粉末をそれぞれ５０ｇ／ｍ^２と１５０ｇ／ｍ^２と３０ｇ／ｍ^２とを散布した後、剛性向上用シートを積層し、その上からポリエチレンの低融点樹脂粉末をそれぞれ５ｇ／ｍ^２とを散布し、さらにその上から前記エレクトレット不織布層を重ね、加熱によりふたつの層間領域にある低融点樹脂粉末を溶融し、隣接する層同士を部分的に接着し濾材製造直後の多層濾材Ｘを作製した。実施例1～１４、比較例１～１０で得られたサンプルについて、前記捕集効率〔％〕、圧力損失〔Ｐａ〕、脱臭性能〔％〕、各層間領域の平均粒子径〔μｍ〕を測定した。また、構成と測定結果を表１～表６にまとめた。

比較例２、比較例７は機能粒子が一つの層間領域に密に詰まっているため、圧力損失が高くなった。また、比較例１については、機能粒子Aの劣化が促進され、実施例１～３と比べて濾材保管１年後のアルデヒドガスの脱臭性能が著しく低下していた。さらに、比較例３および４については、製造直後の脱臭性能が実施例２、５および８と比べて、著しく劣っていた。比較例５は機能粒子の粒子径分布が広いため、複数の粒子径の大きい機能粒子により形成される隙間に粒子径の小さい機能粒子が入り込み密に詰まっているため、圧力損失が高くなった。比較例６はアルカリ性ガス脱臭剤の粒子径が大きいため、比表面積が小さくなりアンモニアガスの脱臭性能が低下した。比較例８はアルデヒドガス脱臭剤の粒子径が大きいため、比表面積が小さくなりアルデヒドガスの脱臭性能が低下した。比較例９は酸性ガス脱臭剤とアルカリ性ガス脱臭剤が一つの層間領域にあるため、脱臭剤の薬剤同士が中和反応し、酢酸ガスおよびアンモニアガスの脱臭性能が低下した。比較例１０は酸性ガス脱臭剤とアルデヒドガス脱臭剤が一つの層間領域にあるため、酸性ガス脱臭剤とアルデヒドガス脱臭剤が配置されている層間領域のｐＨが１０となった。アルデヒドガス脱臭剤として用いているアジピン酸ジヒドラジドを添着した多孔質シリカは、ｐＨ３．０～７．５で脱臭性能が高い性質を持つため、アルデヒドガスの脱臭性能が低下した。

本発明の多層濾材は長期の濾材保管後の脱臭性能の劣化を抑制することができ、かつ、脱臭性能に優れ、さらに、圧力損失が低いものであり、この多層濾材は、空気清浄機用フィルターや自動車用キャビンフィルター等に好適に用いることができる。

Claims

３層以上の不織布層が重ねられ、前記不織布層のうち隣接する２層によって構成される層間領域を２以上有する多層濾材であって、前記層間領域のうちの第１の層間領域には平均粒子径５０～１００μｍの機能粒子Ａが存在しており、その他の層間領域から選ばれる第２の層間領域には平均粒子径１５０～５００μｍの機能粒子Ｂが存在しており、前記機能粒子Ａおよび前記機能粒子Ｂは、酸性ガスの吸着能を有する機能粒子、塩基性ガスの吸着能を有する機能粒子、およびアルデヒドガスの吸着能を有する機能粒子からなる群から選ばれる、互いに異なる機能粒子である、多層濾材。
前記機能粒子Ａおよび前記機能粒子Ｂの一方が、酸性ガスの吸着能を有する機能粒子であり、前記機能粒子Ａおよび前記機能粒子Ｂの他方が、塩基性ガスの吸着能を有する機能粒子である、請求項１に記載の多層濾材。
前記機能粒子Ａ及び前記機能粒子Ｂの少なくともいずれか一方が、アルデヒドガスを選択的に化学吸着するものである、請求項１に記載の多層濾材。
前記機能粒子Ａおよび前記機能粒子Ｂの一方が、酸性ガスの吸着能を有する機能粒子であり、前記機能粒子Ａおよび前記機能粒子Ｂの他方が、アルデヒドガスの吸着能を有する機能粒子である、請求項３に記載の多層濾材。
前記第１の層間領域における前記機能粒子Ａの目付が、２０～８０ｇ／ｍ^２であり、
前記第２の層間領域における前記機能粒子Ｂの目付が、２０～６００ｇ／ｍ^２である、請求項１～４のいずれかに記載の多層濾材。
前記３層以上の不織布層のうち、少なくとも１層以上の不織布層が帯電した不織布である請求項１～５のいずれかに記載の多層濾材。
平均粒子径０．３μmの粒子に対する捕集効率が９９．９７％以上である請求項１～６のいずれかに記載の多層濾材。
請求項１～７のいずれかに記載の多層濾材を用いたエアフィルター。
前記不織布層から選ばれる第１の不織布層の表面に、前記機能粒子Ａを配置する工程と、
前記不織布層から選ばれる第２の不織布層の表面に、前記機能粒子Ｂを配置する工程と、
前記３層以上の不織布層を重ねる工程とを有する、請求項１～７のいずれかに記載の多層濾材の製造方法。