JP7372840B2 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

Description

本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、変性ポリ酢酸ビニルと、可塑剤とを含み、上記変性ポリ酢酸ビニルが、酢酸ビニル構造単位と脂肪酸ビニルエステル構造単位とを有する合わせガラス用中間膜が開示されている。また、特許文献１には、第１の層と、該第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、該第１の層が、上記変性ポリ酢酸ビニルと、上記可塑剤とを含み、該第２の層がポリビニルアセタール樹脂を含む合わせガラス用中間膜が開示されている。

ＷＯ２０１４／０６９５９３Ａ１

合わせガラスの遮音性を高めるために、２層以上の構造を有する多層の中間膜が用いられることがある。また、多層の中間膜では、異なる層に異なる樹脂が用いられることがある。しかしながら、異なる樹脂を含む層同士が積層された中間膜では、これらの層の界面において剥離（層間剥離）が生じやすい。

特許文献１に記載の中間膜では、合わせガラスの遮音性をある程度高めることができる。しかしながら、特許文献１に記載の中間膜では、多層の中間膜とした場合に、層間剥離が生じることがある。また、特許文献１に記載の中間膜では、変性ポリ酢酸ビニルが有する上記酢酸ビニル構造単位と上記脂肪酸ビニルエステル構造単位との比率によっては、中間膜が白濁し、合わせガラスの透明性が低下することがある。

本発明の目的は、異なる樹脂を含む層同士が積層されているにもかかわらず中間膜の層間剥離を抑えることができ、かつ、合わせガラスの透明性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

本発明の広い局面によれば、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、樹脂を含む第１の層と、前記第１の層の第１の表面に積層されており、かつ樹脂を含む第２の層とを備え、前記第１の層と前記第２の層とが、異なる樹脂を含み、前記第１の層のガラス転移温度が、前記第２の層のガラス転移温度よりも低く、前記第１の層の酸価が３ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、中間膜をクリアガラス２枚の間に挟み込んで合わせガラスＸを得たときに、前記合わせガラスＸのヘイズが０．５％以下である、合わせガラス用中間膜（本明細書において、「合わせガラス用中間膜」を「中間膜」と略記することがある）が提供される。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である樹脂を含む。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、カルボキシル基を有する樹脂を含む。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記カルボキシル基を有する樹脂１００重量％中、カルボキシル基の含有率が４重量％以上１５重量％以下である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記カルボキシル基を有する樹脂が、カルボキシル基を有する（メタ）アクリル重合体である。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、可塑剤を含む。

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、３層以上の構造を有し、前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える。

本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されており、前記中間膜は、樹脂を含む第１の層と、前記第１の層の第１の表面に積層されており、かつ樹脂を含む第２の層とを備え、前記中間膜において、前記第１の層と前記第２の層とが、異なる樹脂を含み、前記第１の層のガラス転移温度が、前記第２の層のガラス転移温度よりも低く、前記第１の層の酸価が３ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、ヘイズが０．５％以下である、合わせガラスが提供される。

本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第１の層が、酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である樹脂を含む。

本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第１の層が、カルボキシル基を有する樹脂を含む。

本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記カルボキシル基を有する樹脂１００重量％中、カルボキシル基の含有率が４重量％以上１５重量％以下である。

本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記カルボキシル基を有する樹脂が、カルボキシル基を有する（メタ）アクリル重合体である。

本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第１の層が、可塑剤を含む。

本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記中間膜は、３層以上の構造を有し、前記中間膜は、前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える。

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、２層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、樹脂を含む第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層されており、かつ樹脂を含む第２の層とを備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記第１の層と上記第２の層とが、異なる樹脂を含む。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記第１の層のガラス転移温度が、上記第２の層のガラス転移温度よりも低く、上記第１の層の酸価が３ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、該中間膜をクリアガラス２枚の間に挟み込んで合わせガラスＸを得たときに、上記合わせガラスＸのヘイズが０．５％以下である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、異なる樹脂を含む層同士が積層されているにもかかわらず中間膜の層間剥離を抑えることができ、かつ、合わせガラスの透明性を高めることができる。

本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記合わせガラス用中間膜が配置されている。本発明に係る合わせガラスでは、上記中間膜は、樹脂を含む第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層されており、かつ樹脂を含む第２の層とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記中間膜において、上記第１の層と上記第２の層とが、異なる樹脂を含み、上記第１の層のガラス転移温度が、上記第２の層のガラス転移温度よりも低く、上記第１の層の酸価が３ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。本発明に係る合わせガラスでは、ヘイズが０．５％以下である。本発明に係る合わせガラスでは、上記の構成が備えられているので、異なる樹脂を含む層同士が積層されているにもかかわらず中間膜の層間剥離を抑えることができ、かつ、合わせガラスの透明性を高めることができる。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

以下、本発明の詳細を説明する。

（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、「中間膜」と略記することがある）は、２層以上の構造を有する。

本発明に係る中間膜は、樹脂を含む第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層されており、かつ樹脂を含む第２の層とを備える。

本発明に係る中間膜では、上記第１の層と、上記第２の層とが、異なる樹脂を含む。「異なる樹脂」とは、２つの樹脂を比較したときに、種類の異なる構造単位の含有率が５０モル％以上である樹脂を意味する。したがって、例えば、ポリ酢酸ビニル樹脂とポリビニルブチラール樹脂とは異なる樹脂である。また、例えば、アクリル樹脂とポリビニルブチラール樹脂とは異なる樹脂である。一方で、例えば、ポリビニルブチラール樹脂Ａ（水酸基の含有率３０．５モル％、アセチル化度１モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６８．５モル％）とポリビニルブチラール樹脂Ｂ（水酸基の含有率２４モル％、アセチル化度１２モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６４モル％）とは、異なる樹脂ではない。上記ポリビニルブチラール樹脂Ａと上記ポリビニルブチラール樹脂Ｂとは、種類が同じである構造単位の含有率が５０％以上であるため、本明細書においては、同じ樹脂であるとみなす。

本発明に係る中間膜では、上記第１の層のガラス転移温度が、上記第２の層のガラス転移温度よりも低く、上記第１の層の酸価が３ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。

本発明に係る中間膜では、該中間膜をクリアガラス２枚の間に挟み込んで合わせガラスＸを得たときに、上記合わせガラスＸのヘイズが０．５％以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、異なる樹脂を含む層同士が積層されているにもかかわらず中間膜の層間剥離を抑えることができ、かつ、合わせガラスの透明性を高めることができる。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、第１の層と第２の層とが異なる樹脂を含むにもかかわらず、第１の層と第２の層との界面における剥離を抑えることができ、かつ、合わせガラスの透明性を高めることができる。

また、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、合わせガラスの遮音性を高めることができる。

上記中間膜は、２層以上の構造を有する。上記中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。

上記中間膜は、樹脂を含む第１の層と、樹脂を含む第２の層とを備える。第１の層の第１の表面に第２の層が積層されている。上記中間膜は、上記第１の層の上記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備えていてもよい。上記第３の層は、樹脂を含むことが好ましい。中間膜が第３の層を備えない場合に、上記第１，第２の層は、中間膜の表面層であってもよく、表面層でなくてもよい。中間膜が第３の層を備える場合に、上記第２，第３の層は、中間膜の表面層であってもよく、表面層でなくてもよい。上記第２の層の上記第１の層とは反対側の表面には、他の層が備えられていてもよい。上記第３の層の上記第１の層とは反対側の表面には、他の層が備えられていてもよい。上記第２の層及び上記第３の層は、中間膜の表面層であることが好ましい。

本発明の効果を発揮させる観点及び合わせガラスの遮音性を高める観点から、上記第１の層のガラス転移温度は、上記第２の層のガラス転移温度よりも低い。

本発明の効果を効果的に発揮させる観点及び合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の層のガラス転移温度と上記第２の層のガラス転移温度との差の絶対値は、好ましくは１０℃以上、より好ましくは２０℃以上、更に好ましくは３５℃以上、好ましくは６０℃以下、より好ましくは５０℃以下である。

本発明の効果を効果的に発揮させる観点及び合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の層のガラス転移温度は、上記第３の層のガラス転移温度よりも低いことが好ましい。特に、上記第１の層と上記第３の層とが異なる樹脂を含み、上記第１の層のガラス転移温度が上記第３の層のガラス転移温度よりも低い場合には、第１の層と第３の層とが異なる樹脂を含むにもかかわらず、第１の層と第３の層との界面における剥離を抑えることができる。

本発明の効果を効果的に発揮させる観点及び合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の層のガラス転移温度と上記第３の層のガラス転移温度との差の絶対値は、好ましくは１０℃以上、より好ましくは２０℃以上、更に好ましくは３５℃以上、好ましくは６０℃以下、より好ましくは５０℃以下である。

合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、第１の層のガラス転移温度は、好ましくは－２０℃以上、より好ましくは－１５℃以上、更に好ましくは－１０℃以上、特に好ましく－７℃以上、好ましくは２０℃以下、より好ましくは１０℃以下、更に好ましくは５℃以下、特に好ましく０℃以下である。

合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、第２の層のガラス転移温度は、好ましくは２０℃以上、より好ましくは２５℃以上、更に好ましくは３０℃以上、特に好ましく３４℃以上、好ましくは６０℃以下、より好ましくは５０℃以下、更に好ましくは４５℃以下、特に好ましく４０℃以下である。

合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、第３の層のガラス転移温度は、好ましくは２０℃以上、より好ましくは２５℃以上、更に好ましくは３０℃以上、特に好ましく３４℃以上、好ましくは６０℃以下、より好ましくは５０℃以下、更に好ましくは４５℃以下、特に好ましく４０℃以下である。

上記ガラス転移温度は、粘弾性測定により求められる。上記粘弾性測定は、具体的には、以下のようにして行われる。

試験片を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管する。次いで、粘弾性測定装置（例えばＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ－Ｇ２」）を用いて、粘弾性を測定する。治具として直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、せん断モード、３℃／分の降温速度で１００℃から－２０℃まで温度を低下させる条件、並びに周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定する。

上記第１の層のｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδは、好ましくは２．０以上、より好ましくは２．２以上、更に好ましくは２．４以上、特に好ましくは２．５以上、好ましくは１０以下、より好ましくは８以下である。この場合には、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。

上記第１の層のｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδは粘弾性測定により、以下のようにして測定することができる。

試験片を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、動的粘弾性測定装置（例えば、アイティー計測制御社製「ＤＶＡ－２００」）を用いて、粘弾性を測定する。せん断モードで、３℃／分の昇温速度で－５０℃から２００℃まで温度を上昇させる条件、並びに周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定する。

上記ガラス転移温度及び上記第１の層のｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδを測定する際には、中間膜自体を用いて、粘弾性測定を行ってもよい。この場合に、測定結果から、上記第１の層、第２の層、第３の層に由来するｔａｎδのピーク等を読み取ってもよい。また、中間膜の各層間を剥離して、測定対象の層のガラス転移温度を測定してもよい。また、合わせガラスの場合は、液体窒素等で合わせガラスを冷却後に合わせガラス部材と中間膜とを剥離し、剥離した中間膜を用いて粘弾性測定を行ってもよい。

中間膜の層間剥離を抑える観点から、上記第１の層の酸価は３ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。上記第１の層の酸価が３ｍｇＫＯＨ／ｇ未満又は５００ｍｇＫＯＨ／ｇを超えると、中間膜の層間剥離が生じやすい。また、上記第１の層の酸価が５００ｍｇＫＯＨ／ｇを超えると、合わせガラスが白濁したり、押出機等の設備が腐食したりすることがある。

中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑える観点からは、上記第１の層の酸価は、好ましくは１５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、好ましくは２００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは１５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。

上記第１の層の酸価は、ＪＩＳ Ｋ００７０に記載の電位差滴定法に準拠して測定される。具体的には、以下のようにして測定することができる。

試料（第１の層）を溶媒（例えば、メチルエチルケトン：トルエン：メタノール＝１：１：１（体積比））に溶解する。得られた溶液を、電位差滴定装置（例えば、京都電子工業社製「ＡＴ－７１０」、電極：京都電子工業社製「Ｈ－１７１、Ｒ－１７３」）及び０．１ｍｏｌ／Ｌ水酸化カリウムエタノール溶液を用いて滴定し、得られた変曲点を滴定の終点とし、下記式より酸価を算出する。

酸価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）＝（Ｖ１－Ｖ０）×Ｎ×５６．１１×ｆ／Ｓ
Ｓ：試料（第１の層）の質量（ｇ）
Ｖ０：空試験での滴定量（ｍｌ）
Ｖ１：試料（第１の層）を用いたときの試験での滴定量（ｍｌ）
Ｎ：滴定液の濃度（０．１ｍｏｌ／Ｌ）
ｆ：滴定液のファクター（ｆ＝１．００２）

酸価測定用の試料（第１の層）は、第１の層を形成するための組成物を用いて作製してもよく、合わせガラス又は中間膜から第１の層を分離することにより得てもよい。合わせガラスから、酸価測定用の試料（第１の層）を得る方法としては、液体窒素等を用いて冷却して合わせガラス部材と中間膜とを剥離した後、中間膜における第１の層と第２の層（及び第３の層）とを剥離する方法等が挙げられる。中間膜から、酸価測定用の第１の層を得る方法としては、第１の層と第２の層（及び第３の層）とを剥離する方法等が挙げられる。

本発明に係る中間膜を、クリアガラス２枚の間に挟み込んで合わせガラスＸが作製される。

上記合わせガラスＸは、該合わせガラスＸのヘイズを測定するために作製される。

合わせガラスＸを作製するために用いられるクリアガラスの厚みは２ｍｍであることが好ましい。

上記合わせガラスＸは、以下のようにして作製されることが好ましい。

厚み２ｍｍのクリアガラス２枚の間に中間膜を挟み、積層体を得る。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着する。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、縦２５ｍｍ及び横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスＸを得る。

なお、合わせガラスにおける中間膜を合わせガラス部材から剥離して、上記合わせガラスＸを作製してもよい。

合わせガラスの透明性を高める観点から、上記合わせガラスＸのヘイズは０．５％以下である。

合わせガラスの透明性をより一層高める観点からは、上記合わせガラスＸのヘイズは、好ましくは０．４％以下、より好ましくは０．３％以下である。

上記合わせガラスＸのヘイズは、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して測定される。

本発明に係る中間膜を、厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して、縦３００ｍｍ及び横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスＹを得る。得られた合わせガラスＹについて下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積は、好ましくは５０％以下、より好ましくは４０％以下、更に好ましくは３０％以下である。上記剥離面積が上記上限以下であると、異なる樹脂を含む層同士が積層されているにもかかわらず中間膜の層間剥離を抑えることができる。なお、－２０℃での耐衝撃性試験は、例えば、２０℃での耐衝撃性試験や４０℃での耐衝撃性試験よりも層間剥離がより一層生じやすい温度条件である。

－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスＹを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスＹについて、ＪＩＳ Ｒ３２１１又はＪＩＳ Ｒ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスＹの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。上記中間膜の上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積を求める。

上記剥離面積は、例えば、以下の式により求めることができる。

剥離面積（％）＝１００－［（－２０℃での耐衝撃性試験の実施後に第１の層と第２の層とが接着している面積）／（－２０℃での耐衝撃性試験の実施前に第１の層と第２の層とが接着している面積）×１００］

第１の層と第２の層とが接着している面積は、例えば、合わせガラスＹを上部からデジタルカメラ等で撮影し、接着している部分と剥離している部分とを画像解析して面積を算出することにより求めることができる。

上記合わせガラスＹは、－２０℃での耐衝撃性試験を実施するために作製される。

上記合わせガラスＹは、以下のようにして作製されることが好ましい。

厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に中間膜を挟み、積層体を得る。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着する。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、縦３００ｍｍ及び横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスＹを得る。

なお、合わせガラスにおける中間膜を合わせガラス部材から剥離して、上記合わせガラスＹを作製してもよい。

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。中間膜１１は、３層の構造を有する。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。

なお、第２の層２の第１の層１とは反対側の表面、及び、第３の層３の第１の層１とは反対側の表面にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。

以下、本発明に係る中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層、並びに中間膜に用いられる各成分の詳細を説明する。

（樹脂）
上記中間膜は、樹脂（以下、樹脂（０）と記載することがある）を含む。上記第１の層は、樹脂（以下、樹脂（１）と記載することがある）を含む。上記第２の層は、樹脂（以下、樹脂（２）と記載することがある）を含む。上記第３の層は、樹脂（以下、樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記樹脂（１）と、上記樹脂（２）とは、異なる樹脂を含む。上記樹脂（１）と、上記樹脂（２）とは、異なる樹脂であってもよい。上記樹脂（１）と、上記樹脂（３）とは、同一の樹脂であってもよく、異なる樹脂を含んでいてもよく、異なる樹脂であってもよい。上記樹脂（２）と、上記樹脂（３）とは、同一の樹脂であってもよく、異なる樹脂を含んでいてもよく、異なる樹脂であってもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記樹脂（１）と、上記樹脂（２）とは異なる樹脂であることが好ましく、上記樹脂（１）と、上記樹脂（３）とは、異なる樹脂であることが好ましい。上記樹脂（０）、上記樹脂（１）、上記樹脂（２）及び上記樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記樹脂（０）、上記樹脂（１）、上記樹脂（２）、上記樹脂（３）としては、硬化樹脂（硬化物）、及び熱可塑性樹脂、並びにこれらの樹脂が変性された変性樹脂等が挙げられる。

上記硬化樹脂としては、光硬化性化合物及び湿気硬化性化合物等を硬化させた樹脂等が挙げられる。上記樹脂は、光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であってもよい。なお、上記光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物が、熱可塑性樹脂となることもある。

上記光硬化性化合物又は上記湿気硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。上記樹脂は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。

上記熱可塑性樹脂としては、ポリ酢酸ビニル、ポリエステル樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリスチレン、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、脂肪族ポリオレフィン等のポリオレフィン樹脂、及び（メタ）アクリル樹脂（メタ）アクリロイル基を有する重合体）等が挙げられる。なお、ポリオキシメチレン（又はポリアセタール）樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂に含まれる。上記樹脂として、これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。上記熱可塑性樹脂は、熱可塑性エラストマーであってもよい。

なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、例えば、室温（２５℃）まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、例えば、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。

上記に例示した熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。

遮音性をより一層高める観点からは、上記熱可塑性樹脂は、（メタ）アクリロイル基を有する重合体であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。

耐貫通性をより一層高める観点からは、上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー樹脂又はエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂であることが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。

＜（メタ）アクリル重合体＞
上記（メタ）アクリル重合体は、（メタ）アクリロイル基を有する化合物を含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。上記重合性組成物は、重合成分を含む。上記（メタ）アクリル重合体を効果的に作製するために、上記重合性組成物は、光反応開始剤を含んでいてもよい。上記重合性組成物は、光反応開始剤とともに、反応を促進するための助剤を含んでいてもよい。上記（メタ）アクリロイル基を有する化合物の代表例としては、（メタ）アクリル酸エステル及びアミド基を有するＮ置換アクリルアミド等が挙げられる。上記（メタ）アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。

上記重合成分は、環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、脂環構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステル、極性基を有する（メタ）アクリル酸エステル、側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステル、又はアミド基を有するＮ置換アクリルアミドを含むことが好ましい。これらの好ましい（メタ）アクリル酸エステル又はアミド基を有するＮ置換アクリルアミドの使用により、本発明の効果を効果的に得ることができ、また、遮音性と発泡抑制性能との双方をバランスよく高めることができる。

上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、４－ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、５－ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレートグリシジル、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル；（３－メチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－プロピルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－ブチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）エチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、（２，２－ジメチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－イソブチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－シクロヘキシル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステル；テトラヒドロ－２Ｈ－ピラン－２－イル－（メタ）アクリレート、２－｛１－［（テトラヒドロ－２Ｈ－ピラン－２－イル）オキシ］－２－メチルプロピル｝（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。本発明の効果を効果的に得る観点から、上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルは、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、又は環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートであることが好ましい。

上記脂環構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、イソボロニル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート等が挙げられる。

上記芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ベンジルアクリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリレート等が挙げられる。

上記極性基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、極性基として、水酸基、アミド基、アミノ基、イソシアネート基、カルボキシル基等を有する（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。

水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。

イソシアネート基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、トリアリルイソシアヌレート及びその誘導体等が挙げられる。

カルボキシル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、アクリル酸、ω－カルボキシ－ポリカプロラクトンモノアクリレート、２－アクリロイロキシエチルコハク酸等が挙げられる。

上記（メタ）アクリル酸エステルは、（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルであってもよい。該（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルとしては、２－アクリロイルオキシエチルサクシネート等が挙げられる。

上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレートが挙げられる。

本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分１００重量％中、側鎖の炭素数が８以上の非環式（メタ）アクリル酸エステルの含有量は、２０重量％未満であることが好ましい。

上記アミド基を有するＮ置換アクリルアミドとしては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ－イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。

上記（メタ）アクリル酸エステルとしては、上記した化合物以外に、例えばジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、３－メトキシブチル（メタ）アクリレート、２－アクリロイルオキシエチル－２－ヒドロキシプロピルフタレート、２－アクリロイルオキシエチル－２－ヒドロキシルプロピルフタレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）クリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２－ビス［４－（アクリロキシエトキシ）フェニル］プロパンジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）クリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリ（２－アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート及びその誘導体等が挙げられる。

上記（メタ）アクリル酸エステル及びアミド基を有するＮ置換アクリルアミドはそれぞれ１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記（メタ）アクリル重合体は、上記の（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体であってもよく、上記の（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の共重合体であってもよい。

上記光反応開始剤としては、具体的には、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニル－フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、ビス（η５－２，４－シクロペンタジエン－１－イル）－ビス（２，６－ジフルオロ－３－（１Ｈ－ピロール－１－イル）－フェニル）チタニウム、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、ジエトキシアセトフェノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、ベンジルジメチルケタール、４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル－（２－ヒドロキシ－２－プロピル）ケトン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２－メチル－２－モルホリノ（４－チオメチルフェニル）プロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルホリノフェニル）ブタノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－［４－（１－メチルビニル）フェニル］プロパノンオリゴマー、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾフェノン、ｏ－ベンゾイル安息香酸メチル、４－フェニルベンゾフェノン、４－ベンゾイル－４’－メチル－ジフェニルサルファイド、３，３’，４，４’－テトラ（ｔ－ブチルパーオキシカルボニル）ベンゾフェノン、２，４，６－トリメチルベンゾフェノン、４－ベンゾイル－Ｎ，Ｎ－ジメチル－Ｎ－［２－（１－オキソ－２－プロペニルオキシ）エチル］ベンゼンメタナミニウムブロミド、（４－ベンゾイルベンジル）トリメチルアンモニウムクロリド、２－イソプロピルチオキサントン、４－イソプロピルチオキサントン、２，４－ジエチルチオキサントン、２，４－ジクロロチオキサントン、１－クロロ－４－プロポキシチオキサントン、２－（３－ジメチルアミノ－２－ヒドロキシ）－３，４－ジメチル－９Ｈ－チオキサントン－９－オンメソクロリド、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニルフォスフィンオキサイド、ビス（２，６－ジメトキシベンゾイル）－２，４，４－トリメチル－ペンチルフォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、トリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート等が挙げられる。上記光反応開始剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記光反応開始剤は、ベンジルジメチルケタール、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、又はビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキシドであることが好ましい。

上記重合性組成物１００重量％中、上記光反応開始剤の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記光反応開始剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、光反応性及び保存安定性がより一層高くなる。

上記重合性組成物が光硬化性化合物を含む場合に、該光硬化性化合物を重合させるために、紫外線照射装置等の光硬化性装置を用いることが好ましい。上記紫外線照射装置としては、ボックスタイプの装置、及びベルトコンベヤタイプの装置等が挙げられる。また、上記紫外線照射装置に設置される紫外線ランプとしては、超高圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、低圧水銀ランプ、ケミカルランプ、メタルハライドランプ、エキシマランプ、ＵＶ－ＬＥＤ等が挙げられる。上記紫外線ランプは、ケミカルランプ、又はＵＶ－ＬＥＤが好ましい。

上記光硬化性化合物に紫外線を照射する場合には、紫外線照射量（積算照射量）は、好ましくは５００ｍＪ以上、より好ましくは１０００ｍＪ以上、更に好ましくは１５００ｍＪ以上、特に好ましくは２０００ｍＪ以上である。上記紫外線照射量（積算照射量）は、好ましくは２００００ｍＪ以下、より好ましくは１００００ｍＪ以下、更に好ましくは８０００ｍＪ以下である。上記紫外線照射量（積算照射量）が上記下限以上であると未反応モノマーを減らすことができる。上記紫外線照射量（積算照射量）が上記上限以下であると樹脂の保存安定性が高くなる。また、上記紫外線照射の照射強度は、好ましくは０．１ｍＷ以上、より好ましくは０．５ｍＷ以上、更に好ましくは１ｍＷ以上、特に好ましくは２ｍＷ以上である。

＜ポリ酢酸ビニル＞
本発明の効果に優れることから、上記ポリ酢酸ビニルは、酢酸ビニルと、上記官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。

上記官能基を有するモノマーとしては、３－メチル－３－ブテン－１－オール、エチレングリコールモノビニルエーテル、及びイソプロピルアクリルアミド等が挙げられる。上記官能基としてカルボキシル基を有するモノマーとしては、アクリル酸、及びイタコン酸等が挙げられる。

遮音性を効果的に高める観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。層間接着力を良好にする観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは１２０万以下、より好ましくは９０万以下である。

上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。

上記重合性組成物を重合させて上記ポリ酢酸ビニルを合成する方法は特に限定されない。この合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。

中間膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニルの合成方法は、溶液重合法であることが好ましい。

＜ポリエステル樹脂＞
上記ポリエステル樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート及びポリエチレンナフタレート等が挙げられる。

＜ポリビニルアセタール樹脂＞
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０モル％～９９．９モル％の範囲内である。

上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下、特に好ましくは３０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。

上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

以下、第１の層、第２の層及び第３の層に含まれる好適な樹脂の詳細について、更に具体的に説明する。

第１の層に含まれる樹脂（樹脂（１））：
上記樹脂（１）として、上述した樹脂を用いることができる。

上記第１の層は、酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である樹脂（以下、樹脂（１Ａ）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記樹脂（１）は、上記樹脂（１Ａ）を含むことが好ましい。上記樹脂（１）は、上記樹脂（１Ａ）であってもよい。この場合には、第１の層の酸価を上述した範囲に容易に制御することができ、その結果、中間膜の層間剥離を効果的に抑えることができる。なお、上記樹脂（１）は、上記樹脂（１Ａ）以外の樹脂を含んでいてもよい。

中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑える観点からは、上記樹脂（１Ａ）の酸価は、好ましくは２００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは１５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。

上記樹脂（１）の酸価は、ＪＩＳ Ｋ００７０に記載の電位差滴定法に準拠して測定される。具体的には、以下のようにして測定することができる。

試料（樹脂（１））を溶媒（例えば、メチルエチルケトン：トルエン：メタノール＝１：１：１（体積比））に溶解する。得られた溶液を、電位差滴定装置（例えば、京都電子工業社製「ＡＴ－７１０」、電極：京都電子工業社製「Ｈ－１７１、Ｒ－１７３」）及び０．１ｍｏｌ／Ｌ水酸化カリウムエタノール溶液を用いて滴定し、得られた変曲点を滴定の終点とし、下記式より酸価を算出する。

酸価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）＝（Ｖ１－Ｖ０）×Ｎ×５６．１１×ｆ／Ｓ
Ｓ：試料（樹脂（１））の質量（ｇ）
Ｖ０：空試験での滴定量（ｍｌ）
Ｖ１：試料（樹脂（１））を用いたときの試験での滴定量（ｍｌ）
Ｎ：滴定液の濃度（０．１ｍｏｌ／Ｌ）
ｆ：滴定液のファクター（ｆ＝１．００２）

酸価測定用の試料（樹脂（１））は、樹脂（１）自体を用いてもよく、第１の層から樹脂（１）を分離して得てもよい。第１の層から樹脂（１）を分離する方法としては、以下の方法が挙げられる。第１の層を良溶媒（例えば、メチルエチルケトンやテトラヒドロフラン等）に溶解する。得られた溶液について貧溶媒（例えば、エタノールやメタノール等）で再沈殿を行った後、得られた高分量成分をさらに液体クロマトグラフィ等により第１の層の高分子量成分（樹脂）と低分子量成分（可塑剤等）とを分離して、試料（樹脂（１））である高分子量成分を得る。

上記第１の層１００重量％中、上記樹脂（１Ａ）の含有量は、好ましくは３０重量％以上、より好ましくは５０重量％以上、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８０重量％以下、更に好ましくは７５重量％以下である。上記樹脂（１Ａ）の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、第１の層の酸価を上述した範囲に容易に制御することができ、その結果、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができる。

上記第１の層に含まれる樹脂１００重量％中（樹脂（１）１００重量％中）、上記樹脂（１Ａ）の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは７０重量％以上である。上記樹脂（１Ａ）の含有量が上記下限以上であると、第１の層の酸価を上述した範囲に容易に制御することができ、その結果、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができる。

上記第１の層は、カルボキシル基を有する樹脂を含むことが好ましい。上記樹脂（１）、上記樹脂（１Ａ）は、カルボキシル基を有する樹脂を含むことが好ましい。この場合には、第１の層の酸価を上述した範囲に容易に制御することができ、その結果、中間膜の層間剥離を効果的に抑えることができる。なお、上記樹脂（１）及び上記樹脂（１Ａ）は、上記カルボキシル基を有する樹脂であってもよい。また、上記カルボキシル基を有する樹脂は、上記樹脂（１Ａ）とは異なっていてもよい。

上記カルボキシル基を有する樹脂１００重量％中、カルボキシル基の含有率は、好ましくは４重量％以上、より好ましくは５重量％以上、好ましくは１５重量％以下、より好ましくは１３重量％以下である。上記カルボキシル基の含有率が上記下限以上及び上記上限以下であると、第１の層の酸価を上述した範囲に容易に制御することができ、その結果、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができる。

上記カルボキシル基の含有率は、Ｈ－ＮＭＲ等により測定することができる。

中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑える観点、合わせガラスの透明性及び遮音性をより一層高める観点からは、上記カルボキシル基を有する樹脂は、カルボキシル基を有する（メタ）アクリル重合体、又はカルボキシル基を有するポリ酢酸ビニルであることが好ましく、カルボキシル基を有する（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。上記カルボキシル基を有する（メタ）アクリル重合体は、例えば、上記カルボキシル基を有する（メタ）アクリル酸エステルを含む重合性組成物を硬化させることにより得ることができる。上記カルボキシル基を有するポリ酢酸ビニルは、例えば、酢酸ビニルと上記カルボキシル基を有するモノマーとを含む重合性組成物を用いて得ることができる。

上記第１の層１００重量％中、上記カルボキシル基を有する樹脂の含有量は、好ましくは４重量％以上、より好ましくは５重量％以上、好ましくは１５重量％以下、より好ましくは１３重量％以下である。上記カルボキシル基を有する樹脂の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、第１の層の酸価を上述した範囲に容易に制御することができ、その結果、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができる。

上記第１の層に含まれる樹脂１００重量％中（樹脂（１）１００重量％中）、上記カルボキシル基を有する樹脂の含有量は、好ましくは４重量％以上、より好ましくは５重量％以上、好ましくは１５重量％以下、より好ましくは１３重量％以下である。上記カルボキシル基を有する樹脂の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、第１の層の酸価を上述した範囲に容易に制御することができ、その結果、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができる。

上記第１の層が２種類以上の樹脂を含む場合に、第１の層は、共連続構造及び海島構造等の相分離構造を有さないことが好ましい。

上記第１の層１００重量％中、上記樹脂（１）の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは６０重量％以上、特に好ましくは６５重量％以上である。

第２，第３の層に含まれる樹脂（樹脂（２），樹脂（３））：
上記樹脂（２）及び上記樹脂（３）として、上述した樹脂を用いることができる。

中間膜の層間剥離を効果的に抑える観点、並びに合わせガラスの透明性及び遮音性を高める観点からは、上記樹脂（２）及び上記樹脂（３）はそれぞれ、上記熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、上記熱可塑性樹脂であることがより好ましい。

中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑える観点、並びに合わせガラスの透明性及び遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂（２）は、上記ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましく、上記樹脂（３）は、上記ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。

中間膜の製造効率をより一層高める観点からは、上記樹脂（２）と上記樹脂（３）とは、同一の樹脂であることが好ましい。

上記第２の層に含まれる樹脂１００重量％中（樹脂（２）１００重量％中）、上記熱可塑性樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記樹脂（２）の主成分（５０重量％以上）は、上記熱可塑性樹脂であることが好ましい。

上記第２の層に含まれる熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第２の層の熱可塑性樹脂の主成分（５０重量％以上）は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。

上記第３の層に含まれる樹脂１００重量％中（樹脂（３）１００重量％中）、上記熱可塑性樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記樹脂（３）の主成分（５０重量％以上）は、上記熱可塑性樹脂であることが好ましい。

上記第３の層に含まれる熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第３の層の熱可塑性樹脂の主成分（５０重量％以上）は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。

（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、各層間の接着力がより一層高くなる傾向がある。またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐衝撃性及び耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。

上記第１の層において、上記樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。上記含有量（１）は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、特に好ましくは３５重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは８０重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下、特に好ましくは６５重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができ、また、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

上記第２の層において、上記樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記含有量（２）は、好ましくは２０重量部以上、より好ましくは２５重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下、更に好ましくは３７重量部以下である。上記含有量（２）が上記下限以上であると、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができ、また、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記含有量（２）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量（２）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。

上記第３の層において、上記樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（３）は、好ましくは２０重量部以上、より好ましくは２５重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下、更に好ましくは３７重量部以下である。上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができ、また、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記含有量（３）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量（３）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。

上記含有量（１）と上記含有量（２）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記含有量（１）と上記含有量（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。合わせガラスの遮音性を高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（２）とは同一であるか、又は、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことがより好ましい。合わせガラスの遮音性を高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（３）とは同一であるか、又は、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことがより好ましい。

合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは１５重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。

（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第３の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は、遮熱粒子を含んでいてもよい。この場合に、上記遮熱性物質は、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。

上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。

上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。

上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有していてもよく、銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であってもよい。

上記中間膜は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記遮熱粒子として、金属酸化物粒子を用いることができる。上記遮熱粒子として、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）を用いることができる。

可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。

上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。

（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含んでいてもよい。なお、アルカリ土類金属とは、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、及びＲａの６種の金属を意味する。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含んでいてもよい。

また、上記金属塩Ｍとして、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩、及び炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩を用いることができる。上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩、又は、炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩を含んでいてもよい。

上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

上記（メタ）アクリロイル基を有する化合物を含む重合性組成物が光硬化性化合物を含む場合に、該光硬化性化合物を重合させるときに紫外線吸収剤を光開始剤よりも少ない量（重合を阻害しない量）で含有させて重合させてもよく、該光硬化性化合物を光開始剤で重合させた後に別工程にて紫外線吸収剤を含有させてもよい。

上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。

上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。

上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。

上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。

上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。

上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキサルアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。

上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。

（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ－ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０」等が挙げられる。

（他の成分）
上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．００５Ｔ以上、より好ましくは０．０１Ｔ以上、更に好ましくは０．０２Ｔ以上、好ましくは０．１７Ｔ以下、より好ましくは０．１５Ｔ以下、より好ましくは０．１３Ｔ以下、より好ましくは０．１Ｔ以下、更に好ましくは０．０８Ｔ以下である。上記厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。

上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．０１Ｔ以上、更に好ましくは０．０２Ｔ以上、好ましくは０．１７Ｔ以下、より好ましくは０．１５Ｔ以下、より好ましくは０．１３Ｔ以下、より好ましくは０．１Ｔ以下、更に好ましくは０．０８Ｔ以下である。上記厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。

上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。

中間膜は、巻かれて、中間膜のロール体とされてもよい。ロール体は、巻き芯と、該巻き芯の外周に巻かれた中間膜とを備えていてもよい。

上記中間膜の一端と他端との距離は、好ましくは３ｍ以下、より好ましくは２ｍ以下、特に好ましくは１．５ｍ以下であり、好ましくは０．５ｍ以上、より好ましくは０．８ｍ以上、特に好ましくは１ｍ以上である。

本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。

上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。

（合わせガラス）
本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上述した合わせガラス用中間膜が配置されている。

本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記合わせガラス用中間膜が配置されている。本発明に係る合わせガラスでは、上記中間膜は、樹脂を含む第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層されており、かつ樹脂を含む第２の層とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記中間膜において、上記第１の層と上記第２の層とが、異なる樹脂を含み、上記第１の層のガラス転移温度が、上記第２の層のガラス転移温度よりも低く、上記第１の層の酸価が３ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが好ましい。本発明に係る合わせガラスでは、ヘイズが０．５％以下であることが好ましい。

本発明に係る合わせガラスでは、上記の構成が備えられているので、異なる層に異なる樹脂を含むにもかかわらず中間膜の層間剥離を抑えることができ、かつ、合わせガラスの透明性を高めることができる。

合わせガラスの透明性をより一層高める観点からは、上記合わせガラスのヘイズは、好ましくは０．４％以下、より好ましくは０．３％以下である。

上記合わせガラスのヘイズは、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して測定される。

上記合わせガラスについて下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積は、好ましくは５０％以下、より好ましくは４０％以下、更に好ましくは３０％以下である。なお、－２０℃での耐衝撃性試験は、例えば、２０℃での耐衝撃性試験や４０℃での耐衝撃性試験よりも層間剥離がより一層生じやすい温度条件である。

－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスについて、ＪＩＳ Ｒ３２１１又はＪＩＳ Ｒ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。上記中間膜の上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積を求める。

上記－２０℃での耐衝撃性試験で用いられる合わせガラスは、縦３００ｍｍ、横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスであることが好ましい。

上記剥離面積は、例えば、上述の式により求めることができる。

図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

図２に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。

上記第１，第２の合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第１，第２の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の各厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０℃～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０℃～１５０℃及び１ＭＰａ～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、中間膜における各層を積層してもよい。

上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築物用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために好適に用いられる。

以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

用いたポリビニルアセタール樹脂では、アセタール化に、炭素数４のｎ－ブチルアルデヒドが用いられている。ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。

以下の材料を用意した。

（樹脂）
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ）、平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．５モル％、アセチル化度１モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６８．５モル％）

（メタ）アクリル重合体（１）～（４）、（Ｘ１）：
下記の表１に示す配合組成を有する重合性組成物を、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、厚み５０μｍ）に挟み込んで、厚み１ｍｍとなるように重合性組成物層を形成した。なお、２枚のＰＥＴシートの周囲にスペーサを配置した。ケミカルランプを用いて、３ｍＷで照射量３０００ｍＪ／ｃｍ^２で紫外線を重合性組成物層に照射することにより、重合性組成物を反応により硬化させて、（メタ）アクリル重合体（１）～（４）、（Ｘ１）を得た。

ポリ酢酸ビニル（１）：
還流冷却器、滴下漏斗、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、酢酸ビニルモノマー１００重量部を入れ、６０℃に加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。次に、下記の表２に示す配合組成を、４時間かけて滴下し、滴下終了後１時間重合させて、ポリ酢酸ビニル（１）を含む溶液を得た。この溶液を１１０℃のオーブンで３時間乾燥させることにより、ポリ酢酸ビニル（１）を得た。ポリ酢酸ビニル（１）では、カルボン酸に由来する構造単位の割合は、４重量％であった。

ポリ酢酸ビニル（Ｘ１）、（Ｘ２）：
還流冷却器、滴下ロート、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、イオン交換水２７０重量部と、ポリビニルアルコール（ケン化度８８％、重合度３００）０．１重量部とを入れ、加熱及び撹拌して、ポリビニルアルコールを溶解させた。次に、上記重合容器内の温度を５８℃にして、下記の表２に示す配合組成を添加し、６時間重合させ、ポリ酢酸ビニル（Ｘ１）、（Ｘ２）の粒子を得た。

また、得られた（メタ）アクリル重合体及びポリ酢酸ビニルについて、（メタ）アクリル重合体１００重量％中のカルボキシル基の含有率、ポリ酢酸ビニル１００重量％中のカルボキシル基の含有率をＨ－ＮＭＲにより求めた。

（可塑剤）
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
ジブチルアジペート（ＤＢＡ）
（金属塩Ｍ）
Ｍｇ混合物（２－エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの５０：５０（重量比）混合物）
（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）

（実施例１）
第１の層を形成するための組成物の作製：
以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。

（メタ）アクリル重合体（１）１００重量部
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）５５重量部

第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。

ポリビニルアセタール樹脂（ＰＶＢ）１００重量部
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３１重量部
得られる第２，第３の層中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）

中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。

合わせガラスの作製：
ＪＩＳ Ｒ３２０２に準拠した幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に中間膜を挟み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラス（１）を得た。また、縦３００ｍｍ及び横３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラスを用いたこと以外は合わせガラス（１）と同様にして、合わせガラス（２）を得た。

得られた合わせガラス（１）は、上記合わせガラスＸに相当し、得られた合わせガラス（２）は、上記合わせガラスＹに相当する。

（実施例２～５及び比較例１～３）
樹脂の種類、可塑剤の種類及び含有量を表３，４に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして、中間膜、合わせガラス（１）、合わせガラス（２）を得た。

（評価）
（１）第１の層の酸価
得られた中間膜の第１の層と、第２の層及び第３の層とを剥離して、試料（第１の層）を得た。試料（第１の層）を溶媒（メチルエチルケトン：トルエン：メタノール＝１：１：１（体積比））に溶解した。ＪＩＳ Ｋ００７０に記載の電位差滴定法に準拠して、得られた溶液を、電位差滴定装置（京都電子工業社製「ＡＴ－７１０」、電極：京都電子工業社製「Ｈ－１７１、Ｒ－１７３」）及び０．１ｍｏｌ／Ｌ水酸化カリウムエタノール溶液を用いて滴定し、得られた変曲点を滴定の終点とした。上述の式を用いて第１の層の酸価を算出した。

（２）第１の層に含まれる樹脂の酸価
得られた（メタ）アクリル重合体（１）～（４）、（Ｘ１）、ポリ酢酸ビニル（１）、（Ｘ１），（Ｘ２）をそれぞれ溶媒（メチルエチルケトン：トルエン：メタノール＝１：１：１（体積比））に溶解した。ＪＩＳ Ｋ００７０に記載の電位差滴定法に準拠して、得られた溶液を、電位差滴定装置（京都電子工業社製「ＡＴ－７１０」、電極：京都電子工業社製「Ｈ－１７１、Ｒ－１７３」）及び０．１ｍｏｌ／Ｌ水酸化カリウムエタノール溶液を用いて滴定し、得られた変曲点を滴定の終点とした。上述の式を用いて各樹脂の酸価を算出した。

（３）第１の層、第２の層及び第３の層のガラス転移温度（Ｔｇ）
上記中間膜を作製した方法と同様にして第１の層及び第２の層をそれぞれ作製した。この第１の層を任意に切断し、重ね合わせることによって、厚みが０．５ｍｍの試験片（１）を用意し、また、この第２の層を任意に切断し、重ね合わせることによって、厚みが０．５ｍｍの試験片（２）を用意した。試験片（１）及び試験片（２）を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した。次いで、粘弾性測定装置（ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ－Ｇ２」）を用いて、粘弾性を測定した。治具として直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、せん断モード、３℃／分の降温速度で１００℃から－２０℃まで温度を低下させる条件、並びに周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定した。なお、第２の層と第３の層とは同一組成であるため、第２の層のガラス転移温度と第３の層のガラス転移温度は、同一である。

（４）第１の層のｔａｎδのピーク温度でのｔａｎδ
上記中間膜を作製した方法と同様にして第１の層を作製した。この第１の層を任意に切断し、重ね合わせることによって、厚みが０．５ｍｍの試験片（１）を用意した。試験片（１）を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、動的粘弾性測定装置（アイティー計測制御社製「ＤＶＡ－２００」）を用いて、粘弾性を測定した。せん断モードで、３℃／分の昇温速度で－５０℃から２００℃まで温度を上昇させる条件、並びに周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定した。

（５）－２０℃での耐衝撃性試験
－２０±２℃にて合わせガラス（２）を４時間以上保管した。保管後の合わせガラス（２）について、ＪＩＳ Ｒ３２１１又はＪＩＳ Ｒ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラス（２）の縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させた。上記中間膜の上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積を上述の式を用いて求めた。

［－２０℃での耐衝撃性試験の判定基準］
○○：剥離面積が０％以上１０％以下
○：剥離面積が１０％を超え５０％以下
×：剥離面積が５０％を超える

（６）合わせガラスのヘイズ（透明性）
得られた合わせガラス（１）のヘイズを、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して測定した。

（７）一次損失係数（２０℃での遮音性）
得られた合わせガラス（１）をダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１－００５Ｄ」）により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ－８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（リオン社製「ＦＦＴアナライザー ＳＡ－０１Ａ２」）により解析した。

上記一次損失係数から、遮音性を以下の基準で判定した。

［遮音性の判定基準］
○○：一次損失係数が０．４５以上
○：一次損失係数が０．４以上０．４５未満
×：一次損失係数が０．４未満

詳細及び結果を下記の表１～４に示す。なお、表中、金属塩Ｍ、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の記載は省略した。

表１に示す成分の詳細は以下の通りである。

ＩＢＯＡ：イソボルニルアクリレート（日本触媒社製）
ＣＴＦＡ（♯２００）：環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃２００）
Ａａｃ：アクリル酸（日本触媒社製）
ＢＡ：アクリル酸ｎ－ブチル（日本触媒社製）
４ＨＢＡ：４－ヒドロキシブチルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
Ｍ５３００：ω－カルボキシ－ポリカプロラクトンモノアクリレート（東亜合成株式会社製）
ＣＨＡ：シクロヘキシルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１５５）
ＨＰＡ：ヒドロキシプロピルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＩＲＧＡＣＵＲＥ １８４：２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン（ＢＡＳＦ社製）

１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス

Claims (11)

1. ２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
   樹脂を含む第１の層と、
   前記第１の層の第１の表面に積層されており、かつ樹脂を含む第２の層とを備え、
   前記第１の層と前記第２の層とが、異なる樹脂を含み、
   前記第１の層のガラス転移温度が、前記第２の層のガラス転移温度よりも低く、
   前記第１の層の酸価が３ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、
   前記第１の層が、カルボキシル基を有する樹脂を含み、
   前記カルボキシル基を有する樹脂１００重量％中、カルボキシル基の含有率が４重量％以上１５重量％以下であり、
   中間膜をクリアガラス２枚の間に挟み込んで合わせガラスＸを得たときに、前記合わせガラスＸのヘイズが０．５％以下である、合わせガラス用中間膜。
2. 前記第１の層が、酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である樹脂を含む、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
3. 前記カルボキシル基を有する樹脂が、カルボキシル基を有する（メタ）アクリル重合体である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
4. 前記第１の層が、可塑剤を含む、請求項１～３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
5. ３層以上の構造を有し、
   前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える、請求項１～４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
6. 第１の合わせガラス部材と、
   第２の合わせガラス部材と、
   請求項１～５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
   前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
7. 第１の合わせガラス部材と、
   第２の合わせガラス部材と、
   ２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備え、
   前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されており、
   前記中間膜は、樹脂を含む第１の層と、前記第１の層の第１の表面に積層されており、かつ樹脂を含む第２の層とを備え、
   前記中間膜において、前記第１の層と前記第２の層とが、異なる樹脂を含み、前記第１の層のガラス転移温度が、前記第２の層のガラス転移温度よりも低く、前記第１の層の酸価が３ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、
   前記第１の層が、カルボキシル基を有する樹脂を含み、
   前記カルボキシル基を有する樹脂１００重量％中、カルボキシル基の含有率が４重量％以上１５重量％以下であり、
   ヘイズが０．５％以下である、合わせガラス。
8. 前記第１の層が、酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である樹脂を含む、請求項７に記載の合わせガラス。
9. 前記カルボキシル基を有する樹脂が、カルボキシル基を有する（メタ）アクリル重合体である、請求項７又は８に記載の合わせガラス。
10. 前記第１の層が、可塑剤を含む、請求項７～９のいずれか１項に記載の合わせガラス。
11. 前記中間膜は、３層以上の構造を有し、
    前記中間膜は、前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える、請求項７～１０のいずれか１項に記載の合わせガラス。

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