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JP7417843B2 - 電池 - Google Patents
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Description

本開示は、電池に関する。
電池を電気的に並列に接続することによって容量を増加することができる。このような並列接続に関連する技術として、例えば、特許文献１には、積層された複数の単電池層内の集電体から電流を取り出すことができる電極タブを有するバイポーラ電池が開示されている。電極タブは、集電体に接続され、かつ電池の外部に引き出されている。特許文献２には、積層体の端面に端子用集電体が取り付けられた全固体電池が開示されている。
特開２００５－３１０４０２号公報 特開２０１３－１２０７１７号公報
従来技術においては、電池のさらなる小型化及び電池の信頼性の向上が求められている。
本開示は、
電気的に並列に接続された複数のセルと、
正極端子及び負極端子と、
を備え、
前記複数のセルのそれぞれは、
正極層及び負極層と、
前記正極層及び前記正極端子のそれぞれと電気的に接続された正極集電体と、
前記負極層及び前記負極端子のそれぞれと電気的に接続された負極集電体と、
前記正極集電体と前記負極集電体との間に位置する固体電解質層と、
を有し、
前記正極集電体と前記負極端子とは、間隙を介して互いに電気的に分離しており、
前記負極集電体と前記正極端子とは、間隙を介して互いに電気的に分離している、
電池を提供する。
本開示によれば、小型化に適しており、かつ高い信頼性を有する電池を実現できる。
図１は、実施形態１に係る電池の構成を模式的に説明するための断面図及び上面図である。 図２は、実施形態２に係る電池の構成を模式的に説明するための断面図及び上面図である。 図３は、実施形態３に係る電池の構成を模式的に説明するための断面図及び上面図である。 図４は、実施形態４に係る電池の構成を模式的に説明するための断面図及び上面図である。
（本開示に係る一態様の概要）
本開示の第１態様にかかる電池は、
電気的に並列に接続された複数のセルと、
正極端子及び負極端子と、
を備え、
前記複数のセルのそれぞれは、
正極層及び負極層と、
前記正極層及び前記正極端子のそれぞれと電気的に接続された正極集電体と、
前記負極層及び前記負極端子のそれぞれと電気的に接続された負極集電体と、
前記正極集電体と前記負極集電体との間に位置する固体電解質層と、
を有し、
前記正極集電体と前記負極端子とは、間隙を介して互いに電気的に分離しており、
前記負極集電体と前記正極端子とは、間隙を介して互いに電気的に分離している。
第１態様によれば、複数のセルのそれぞれに含まれる集電体から電流を取り出すための配線又は電極タブを集電体に直接接続させて、電池の外部に引き出す必要がない。そのため、この電池は、小型化に適している。これにより、高いエネルギー密度を有し、大容量の電池を実現できる。さらに、複数のセルのそれぞれにおいて、正極集電体と負極端子とが間隙を介して互いに電気的に分離しており、負極集電体と正極端子とが間隙を介して互いに電気的に分離している。そのため、この電池は、高い信頼性を有する。
本開示の第２態様において、例えば、第１態様にかかる電池では、前記複数のセルのそれぞれは、前記正極集電体と前記負極集電体との間に位置するとともに、前記固体電解質層を囲んでいる絶縁性の封止部材をさらに有していてもよい。第２態様によれば、電池は、高い信頼性を有する。
本開示の第３態様において、例えば、第１又は第２態様にかかる電池では、前記複数のセルのそれぞれは、前記正極端子に接続されており、かつ前記負極集電体と間隙を介して電気的に分離している第１アンカー部と、前記負極端子に接続されており、かつ前記正極集電体と間隙を介して電気的に分離している第２アンカー部と、をさらに有していてもよい。第３態様によれば、複数のセルのそれぞれは、アンカー部を有している。アンカー部によれば、応力、冷熱などの外的なストレスが電池に印加された場合であっても、正極端子及び負極端子が電池から外れにくい。そのため、アンカー部によれば、電池内での接続不良の可能性を低減することができ、電池の信頼性を向上できる。
本開示の第４態様において、例えば、第３態様にかかる電池では、前記第１アンカー部の一部が前記正極端子に埋め込まれていてもよい、又は、前記第２アンカー部の一部が前記負極端子に埋め込まれていてもよい。第４態様によれば、複数のセルと、正極端子又は負極端子との接続の信頼性を向上できる。
本開示の第５態様において、例えば、第４態様にかかる電池では、前記第１アンカー部の端部から１μｍ以上の距離までの前記第１アンカー部の部分が前記正極端子に埋め込まれていてもよい、又は、前記第２アンカー部の端部から１μｍ以上の距離までの前記第２アンカー部の部分が前記負極端子に埋め込まれていてもよい。第５態様によれば、複数のセルと、正極端子又は負極端子との接続の信頼性をより向上できる。
本開示の第６態様において、例えば、第１から第５態様のいずれか１つにかかる電池では、前記正極端子は、前記複数のセルのうち最も外側に位置するセルに含まれる正極集電体の主面を被覆していてもよい、又は、前記負極端子は、前記複数のセルのうち最も外側に位置するセルに含まれる負極集電体の主面を被覆していてもよい。第６態様によれば、複数のセル同士の接合強度を向上できる。
本開示の第７態様において、例えば、第１から第６態様のいずれか１つにかかる電池では、前記正極集電体の一部が前記正極端子に埋め込まれていてもよい、又は、前記負極集電体の一部が前記負極端子に埋め込まれていてもよい。第７態様によれば、複数のセルと、正極端子又は負極端子との接続の信頼性を向上できる。
本開示の第８態様において、例えば、第７態様にかかる電池では、前記正極集電体の端部から１μｍ以上の距離までの前記正極集電体の部分が前記正極端子に埋め込まれていてもよい、又は、前記負極集電体の端部から１μｍ以上の距離までの前記負極集電体の部分が前記負極端子に埋め込まれていてもよい。第８態様によれば、複数のセルと、正極端子又は負極端子との接続の信頼性をより向上できる。
本開示の第９態様において、例えば、第１から第８態様のいずれか１つにかかる電池では、前記正極集電体が第１合金を介して前記正極端子と電気的に接続されていてもよい、又は、前記負極集電体が第２合金を介して前記負極端子と電気的に接続されていてもよい。第９態様によれば、複数のセルと、正極端子又は負極端子との電気的な接続の信頼性を向上できる。
以下、実施の形態について図面を参照しながら具体的に説明する。
なお、以下で説明する実施の形態は、いずれも包括的又は具体的な例を示すものである。以下の実施の形態で示される数値、形状、材料、構成要素、構成要素の配置位置及び接続形態などは、一例であり、本開示を限定する主旨ではない。また、以下の実施の形態における構成要素のうち、最上位概念を示す独立請求項に記載されていない構成要素については、任意の構成要素として説明される。
また、各図は、必ずしも厳密に図示したものではない。各図において、実質的に同一の構成については同一の符号を付し、重複する説明は省略又は簡略化する。
（実施形態１）
［積層電池の概要］
まず、本実施形態に係る電池について説明する。
図１は、本実施形態１に係る電池１００の構成を説明する概略図である。本実施形態において、電池１００は、積層電池である。そのため、本明細書では、「電池１００」を「積層電池１００」と呼ぶことがある。図１（ａ）は、本実施形態に係る電池１００の断面図である。図１（ｂ）は、電池１００の上面図である。
図１（ａ）に示すように、電池１００は、複数のセル３０、正極端子１６及び負極端子１７を備える。本明細書では、「セル」を「固体電池セル」と呼ぶことがある。複数のセル３０は、電気的に並列に接続されている。図１（ｂ）に示すように、複数のセル３０のそれぞれは、例えば、平面視で矩形の形状を有する。複数のセル３０のそれぞれは、互いに向かい合う１対の端面を２組有する。電池１００において、複数のセル３０が積層されている。本実施形態において、第１方向ｘは、特定のセル３０の１対の端面の一方から他方に向かう方向である。第２方向ｙは、特定のセル３０の他の１対の端面の一方から他方に向かう方向であり、第１方向ｘに直交する方向である。第３方向ｚは、複数のセル３０の積層方向であり、第１方向ｘ及び第２方向ｙのそれぞれに直交する方向である。
複数のセル３０の数は、特に限定されず、２以上１００以下であってもよく、２以上１０以下であってもよい。複数のセル３０の数は、場合によっては、２０以上１００以下であってもよい。本実施形態では、電池１００は、複数のセル３０ａ，３０ｂ，３０ｃ及び３０ｄを備えている。複数のセル３０ａ，３０ｂ，３０ｃ及び３０ｄがこの順番で積層されている。
正極端子１６及び負極端子１７は、それぞれ、複数のセル３０と電気的に接続されている。正極端子１６及び負極端子１７のそれぞれの形状は、例えば、板状である。正極端子１６及び負極端子１７は、互いに対向している。正極端子１６及び負極端子１７は、第１方向ｘに並んでいる。正極端子１６と負極端子１７との間に、複数のセル３０が位置している。正極端子１６及び負極端子１７のそれぞれの表面は、例えば、絶縁層によって被覆されていない。本明細書では、正極端子１６及び負極端子１７を単に「端子」と呼ぶことがある。
複数のセル３０のそれぞれは、正極集電体１１、正極層１２、負極集電体１３、負極層１４及び固体電解質層１５を有している。正極集電体１１、正極層１２、固体電解質層１５、負極層１４及び負極集電体１３は、第３方向ｚ又は第３方向ｚの反対方向にこの順番で並んでいる。本明細書では、正極集電体１１及び負極集電体１３を単に「集電体」と呼ぶことがある。
正極集電体１１は、例えば、板状の形状を有している。正極集電体１１は、正極層１２及び正極端子１６のそれぞれと電気的に接続されている。正極集電体１１は、正極層１２及び正極端子１６のそれぞれと直接接していてもよい。例えば、正極集電体１１の主面が正極層１２と直接接していてもよい。「主面」は、正極集電体１１の最も広い面積を有する面を意味する。正極集電体１１の端面が正極端子１６と直接接していてもよい。正極集電体１１と負極端子１７とは、間隙を介して互いに電気的に分離している。正極集電体１１と負極端子１７との最短距離は、特に限定されず、１μｍ以上１００μｍ以下であってもよく、１μｍ以上１０μｍ以下であってもよい。正極集電体１１と負極端子１７との最短距離は、場合によっては、２０μｍ以上１００μｍ以下であってもよい。本明細書では、セル３０の端面の近傍をセル３０の「端部領域」と呼ぶことがある。正極集電体１１と負極端子１７とは、例えば、セル３０の端部領域において、間隙を介して互いに電気的に分離している。
正極層１２は、例えば、平面視で矩形の形状を有する。正極層１２は、正極集電体１１の上に配置されている。正極層１２は、例えば、正極集電体１１の主面を部分的に被覆している。正極層１２は、正極集電体１１の主面の重心を含む領域を被覆していてもよい。正極層１２は、例えば、セル３０の端部領域に形成されていない。
負極集電体１３は、例えば、板状の形状を有している。負極集電体１３は、負極層１４及び負極端子１７のそれぞれと電気的に接続されている。負極集電体１３は、負極層１４及び負極端子１７のそれぞれと直接接していてもよい。例えば、負極集電体１３の主面が負極層１４と直接接していてもよい。負極集電体１３の端面が負極端子１７と直接接していてもよい。負極集電体１３と正極端子１６とは、間隙を介して互いに電気的に分離している。負極集電体１３と正極端子１６との最短距離は、特に限定されず、１μｍ以上１００μｍ以下であってもよく、１μｍ以上１０μｍ以下であってもよい。負極集電体１３と正極端子１６との最短距離は、場合によっては、２０μｍ以上１００μｍ以下であってもよい。負極集電体１３と正極端子１６とは、例えば、セル３０の端部領域において、間隙を介して互いに電気的に分離している。
負極集電体１３の位置は、例えば、正極集電体１１の位置と第１方向ｘにずれている。平面視において、負極集電体１３と正極端子１６との間隙は、例えば、正極集電体１１と負極端子１７との間隙に重ならない。
負極層１４は、例えば、平面視で矩形の形状を有する。負極層１４は、負極集電体１３の上に配置されている。負極層１４は、例えば、負極集電体１３の主面を部分的に被覆している。負極層１４は、負極集電体１３の主面の重心を含む領域を被覆していてもよい。負極層１４は、例えば、セル３０の端部領域に形成されていない。
固体電解質層１５は、例えば、平面視で矩形の形状を有する。固体電解質層１５は、正極集電体１１と負極集電体１３との間に位置する。言い換えると、固体電解質層１５は、正極層１２と負極層１４との間に位置する。固体電解質層１５は、正極端子１６及び負極端子１７のそれぞれに接していてもよい。固体電解質層１５は、正極層１２及び負極層１４のそれぞれに接していてもよい。
上述のとおり、電池１００は、複数のセル３０ａ，３０ｂ，３０ｃ及び３０ｄを備えている。セル３０ａは、正極集電体１１ａ、正極層１２ａ、負極集電体１３ａ、負極層１４ａ及び固体電解質層１５ａを有している。セル３０ｂは、正極集電体１１ｂ、正極層１２ｂ、負極集電体１３ａ、負極層１４ｂ及び固体電解質層１５ｂを有している。セル３０ｃは、正極集電体１１ｂ、正極層１２ｃ、負極集電体１３ｂ、負極層１４ｃ及び固体電解質層１５ｃを有している。セル３０ｄは、正極集電体１１ｃ、正極層１２ｄ、負極集電体１３ｂ、負極層１４ｄ及び固体電解質層１５ｄを有している。負極集電体１３ａは、セル３０ａ及び３０ｂに共用されている。負極集電体１３ｂは、セル３０ｃ及び３０ｄに共用されている。正極集電体１１ｂは、セル３０ｂ及び３０ｃに共用されている。複数の正極集電体１１ａ，１１ｂ及び１１ｃと、複数の負極集電体１３ａ及び１３ｂとは、第３方向ｚに交互に並んでいる。負極集電体１３ａと正極端子１６との間隙において、固体電解質層１５ａは、固体電解質層１５ｂと接していてもよい。正極集電体１１ｂと負極端子１７との間隙において、固体電解質層１５ｂは、固体電解質層１５ｃと接していてもよい。負極集電体１３ｂと正極端子１６との間隙において、固体電解質層１５ｃは、固体電解質層１５ｄと接していてもよい。
複数のセル３０のそれぞれは、第１アンカー部１８及び第２アンカー部１９をさらに有していてもよい。本明細書では、第１アンカー部１８及び第２アンカー部１９を単に「アンカー部」と呼ぶことがある。
第１アンカー部１８は、正極端子１６に接続されており、かつ負極集電体１３と間隙を介して電気的に分離している。第１アンカー部１８は、正極端子１６に直接接していてもよい。第１アンカー部１８及び負極集電体１３は、例えば、第１方向ｘに並んでいる。第１アンカー部１８と負極集電体１３との最短距離は、特に限定されず、１μｍ以上２０μｍ以下であってもよく、１μｍ以上５μｍ以下であってもよい。第１アンカー部１８と負極集電体１３との最短距離は、場合によっては、１０μｍ以上２０μｍ以下であってもよい。
第２アンカー部１９は、負極端子１７に接続されており、かつ正極集電体１１と間隙を介して電気的に分離している。第２アンカー部１９は、負極端子１７に直接接していてもよい。第２アンカー部１９及び正極集電体１１は、例えば、第１方向ｘに並んでいる。第２アンカー部１９と正極集電体１１との最短距離は、特に限定されず、１μｍ以上２０μｍ以下であってもよく、１μｍ以上５μｍ以下であってもよい。第２アンカー部１９と正極集電体１１との最短距離は、場合によっては、１０μｍ以上２０μｍ以下であってもよい。
詳細には、電池１００において、セル３０ａは、第１アンカー部１８ａ及び第２アンカー部１９ａを有している。セル３０ｂは、第１アンカー部１８ａ及び第２アンカー部１９ｂを有している。セル３０ｃは、第１アンカー部１８ｂ及び第２アンカー部１９ｂを有している。セル３０ｄは、第１アンカー部１８ｂ及び第２アンカー部１９ｃを有している。第１アンカー部１８ａは、セル３０ａ及び３０ｂに共用されている。第１アンカー部１８ｂは、セル３０ｃ及び３０ｄに共用されている。第２アンカー部１９ｂは、セル３０ｂ及び３０ｃに共用されている。
第１アンカー部１８及び第２アンカー部１９は、基本的には、セル３０の発電要素に影響しない領域に位置している。第１アンカー部１８及び第２アンカー部１９は、例えば、固体電解質層１５の内部に埋め込まれている。
以上の構成によれば、正極端子１６及び負極端子１７は、セル３０の電池特性及びセル３０の体積に影響を与えることなく、複数のセル３０を一体構造で並列接続することができる。これにより、積層電池１００の内部において、正極端子１６及び負極端子１７は、それぞれ、正極集電体１１及び負極集電体１３と強固に接合される。そのため、電池１００を大容量化することができる。すなわち、小型形状で、かつ耐衝撃性を有し、さらに、集電体１１及び１３のたわみに起因する応力に対する信頼性を向上できるとともに、高いエネルギー密度及び高い信頼性を有する大容量の積層電池１００を実現できる。
複数のセル３０のそれぞれにおいて、正極集電体１１は、第１合金を介して正極端子１６と電気的に接続されていてもよい。第１合金は、例えば、正極集電体１１の材料と正極端子１６の材料とを含む。第１合金は、例えば、正極集電体１１と正極端子１６との界面において、正極集電体１１に含まれる金属と正極端子１６に含まれる金属とが混合されることによって形成される。本明細書では、第１合金が形成されている領域を「第１合金部」又は「第１拡散層」と呼ぶことがある。正極集電体１１及び正極端子１６が第１拡散層を介して一体化している場合、アンカー効果を利用して正極集電体１１及び正極端子１６を接合する場合に比べて、熱衝撃及び振動に対する電池１００の電気的接続の信頼性が向上する。第１合金部によれば、正極集電体１１及び正極端子１６の接続強度が向上する。第１合金部から周囲の部材に第１合金が拡散していると、正極集電体１１及び正極端子１６の接続強度がより向上する。
複数のセル３０のそれぞれにおいて、負極集電体１３は、第２合金を介して負極端子１７と電気的に接続されていてもよい。第２合金は、例えば、負極集電体１３の材料と負極端子１７の材料とを含む。第２合金は、例えば、負極集電体１３と負極端子１７との界面において、負極集電体１３に含まれる金属と負極端子１７に含まれる金属とが混合されることによって形成される。本明細書では、第２合金が形成されている領域を「第２合金部」又は「第２拡散層」と呼ぶことがある。負極集電体１３及び負極端子１７が第２拡散層を介して一体化している場合、アンカー効果を利用して負極集電体１３及び負極端子１７を接合する場合に比べて、熱衝撃及び振動に対する電池１００の電気的接続の信頼性が向上する。第２合金部によれば、負極集電体１３及び負極端子１７の接続強度が向上する。第２合金部から周囲の部材に第２合金が拡散していると、負極集電体１３及び負極端子１７の接続強度がより向上する。
複数のセル３０のそれぞれにおいて、第１アンカー部１８は、第３合金を介して正極端子１６と接続されていてもよい。第３合金は、例えば、第１アンカー部１８の材料と正極端子１６の材料とを含む。第３合金は、例えば、第１アンカー部１８と正極端子１６との界面において、第１アンカー部１８に含まれる金属と正極端子１６に含まれる金属とが混合されることによって形成される。本明細書では、第３合金が形成されている領域を「第３合金部」又は「第３拡散層」と呼ぶことがある。第３合金部によれば、第１アンカー部１８及び正極端子１６の接続強度が向上する。
複数のセル３０のそれぞれにおいて、第２アンカー部１９は、第４合金を介して負極端子１７と接続されていてもよい。第４合金は、例えば、第２アンカー部１９の材料と負極端子１７の材料とを含む。第４合金は、例えば、第２アンカー部１９と負極端子１７との界面において、第２アンカー部１９に含まれる金属と負極端子１７に含まれる金属とが混合されることによって形成される。本明細書では、第４合金が形成されている領域を「第４合金部」又は「第４拡散層」と呼ぶことがある。第４合金部によれば、第２アンカー部１９及び負極端子１７の接続強度が向上する。
以上の構成によれば、電気的に並列に接続された複数のセル３０を強固に小型一体化することによって、高いエネルギー密度及び高い信頼性を有する電池１００を提供できる。
すなわち、以上の構成によれば、集電体１１及び１３から電流を取り出すための配線又は電極タブを集電体１１及び１３に接続させて、電池１００の外部に引き出すことなく、一体化された並列接続の積層電池を得ることができる。さらに、アンカー部１８及び１９によって、並列接続された複数のセル３０を強固に小型一体化できるため、大容量かつ高いエネルギー密度で、高い信頼性を有する電池１００を実現できる。
［積層電池の具体的な構成］
以下、電池１００の各構成についてより具体的に説明する。
まず、本発明の一実施形態の積層電池１００の各構成について説明する。
正極層１２は、正極活物質を含む正極活物質層として機能する。正極層１２は、正極活物質を主成分として含んでいてもよい。主成分とは、正極層１２に重量比で最も多く含まれた成分を意味する。正極活物質は、負極よりも高い電位において、その結晶構造内にリチウム（Ｌｉ）イオン、マグネシウム（Ｍｇ）イオンなどの金属イオンが挿入又は脱離され、それに伴って酸化又は還元が行われる物質をいう。正極活物質の種類は、電池の種類に応じて適宜選択することができ、公知の正極活物質が用いられうる。正極活物質としては、リチウムと遷移金属元素とを含む化合物が挙げられる。この化合物としては、例えば、リチウムと遷移金属元素とを含む酸化物、及び、リチウムと遷移金属元素とを含むリン酸化合物が挙げられる。リチウムと遷移金属元素とを含む酸化物としては、例えば、ＬｉＮｉxＭ1-xＯ2（Ｍは、Ｃｏ、Ａｌ、Ｍｎ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ及びＷからなる群より選ばれる少なくとも１つの元素であり、ｘは、０＜ｘ≦１を満たす）などのリチウムニッケル複合酸化物、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ2）、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ2Ｏ4）などの層状酸化物、スピネル構造を有するマンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ2Ｏ4、Ｌｉ2ＭｎＯ3、ＬｉＭｎＯ2）などが用いられる。リチウムと遷移金属元素とを含むリン酸化合物としては、オリビン構造を有するリン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ4）などが用いられる。正極活物質には、硫黄（Ｓ）、硫化リチウム（Ｌｉ2Ｓ）などの硫化物を用いることもできる。硫化物を含む粒子に、ニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ3）などをコーティング又は添加したものを正極活物質として用いることもできる。正極活物質は、１種又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
上述のとおり、正極層１２は、正極活物質を含んでいれば特に限定されない。正極層１２は、正極活物質と他の添加材料との合剤から構成される合剤層であってもよい。他の添加材料としては、無機系固体電解質などの固体電解質、アセチレンブラックなどの導電助剤、ポリエチレンオキシド、ポリフッ化ビニリデンなどの結着用バインダーなどが用いられうる。正極層１２において、正極活物質と他の添加材料とを所定の割合で混合することによって、正極層１２内でのリチウムイオン導電性を向上させることができるとともに、電子伝導性も向上させることができる。
正極層１２の厚さは、例えば、５μｍ以上３００μｍ以下である。
負極層１４は、負極活物質などの負極材料を含む負極活物質層として機能する。負極層１４は、負極材料を主成分として含んでいてもよい。負極活物質は、正極よりも低い電位において、その結晶構造内にリチウム（Ｌｉ）イオン、マグネシウム（Ｍｇ）イオンなどの金属イオンが挿入又は脱離され、それに伴って酸化又は還元が行われる物質をいう。負極活物質の種類は、電池の種類に応じて適宜選択することができ、公知の負極活物質が用いられうる。負極活物質としては、天然黒鉛、人造黒鉛、黒鉛炭素繊維、樹脂焼成炭素などの炭素材料、固体電解質と合剤化されるべき合金系材料などが用いられうる。合金系材料としては、ＬｉＡｌ、ＬｉＺｎ、Ｌｉ3Ｂｉ、Ｌｉ3Ｃｄ、Ｌｉ3Ｓｂ、Ｌｉ4Ｓｉ、Ｌｉ4.4Ｐｂ、Ｌｉ4.4Ｓｎ、Ｌｉ0.17Ｃ、ＬｉＣ6などのリチウム合金、チタン酸リチウム（Ｌｉ4Ｔｉ5Ｏ12）などのリチウムと遷移金属元素との酸化物、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化ケイ素（ＳｉＯx）などの金属酸化物などが用いられうる。負極活物質は、１種又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
上述のとおり、負極層１４は、負極活物質を含んでいれば特に限定されない。負極層１４は、負極活物質と他の添加材料との合剤から構成される合剤層であってもよい。他の添加材料としては、無機系固体電解質などの固体電解質、アセチレンブラックなどの導電助剤、ポリエチレンオキシド、ポリフッ化ビニリデンなどの結着用バインダーなどが用いられうる。負極層１４において、負極活物質と他の添加材料とを所定の割合で混合することによって、負極層１４内でのリチウムイオン導電性を向上させることができるとともに、電子伝導性も向上させることができる。
負極層１４の厚さは、例えば、５μｍ以上３００μｍ以下である。
固体電解質層１５は、固体電解質を含む。固体電解質は、イオン導電性を有していれば特に限定されず、公知の電池用の電解質を用いることができる。固体電解質としては、例えば、Ｌｉイオン、Ｍｇイオンなどの金属イオンを伝導する電解質が用いられうる。固体電解質は、伝導イオン種に応じて適宜選択できる。固体電解質としては、例えば、硫化物系固体電解質、酸化物系固体電解質などの無機系固体電解質が用いられうる。硫化物系固体電解質としては、例えば、Ｌｉ2Ｓ－Ｐ2Ｓ5、Ｌｉ2Ｓ－ＳｉＳ2、Ｌｉ2Ｓ－Ｂ2Ｓ3、Ｌｉ2Ｓ－ＧｅＳ2、Ｌｉ2Ｓ－ＳｉＳ2－ＬｉＩ、Ｌｉ2Ｓ－ＳｉＳ2－Ｌｉ3ＰＯ4、Ｌｉ2Ｓ－Ｇｅ2Ｓ2、Ｌｉ2Ｓ－ＧｅＳ2－Ｐ2Ｓ5、Ｌｉ2Ｓ－ＧｅＳ2－ＺｎＳなどのリチウム含有硫化物が用いられうる。酸化物系固体電解質としては、Ｌｉ2Ｏ－ＳｉＯ2、Ｌｉ2Ｏ－ＳｉＯ2－Ｐ2Ｏ5などのリチウム含有金属酸化物、ＬｉxＰyＯ1-zＮzなどのリチウム含有金属窒化物、リン酸リチウム（Ｌｉ3ＰＯ4）、リチウムチタン酸化物などのリチウム含有遷移金属酸化物などが用いられうる。固体電解質として、これらの材料の１種のみが用いられてもよく、これらの材料のうちの２種以上が組み合わされて用いられてもよい。
固体電解質層１５は、上記の固体電解質に加えて、ポリエチレンオキシド、ポリフッ化ビニリデンなどの結着用バインダーなどを含有しうる。
固体電解質層１５の厚さは、例えば、５μｍ以上１５０μｍ以下である。
固体電解質は、粒子の形状を有していてもよい。固体電解質は、焼結体であってもよい。
次に、正極端子１６及び負極端子１７について説明する。これらの端子１６及び１７は、例えば、低抵抗の導体で構成されている。端子１６及び１７としては、例えば、Ａｇなどの導電性金属粒子を含む導電性樹脂を硬化したものが用いられる。導電性樹脂としては、例えば、後述する導電性樹脂ペーストを用いることができる。端子１６及び１７は、ＳＵＳ板などの導電性の金属板に導電性接着剤を塗布したものであってもよい。導電性接着剤としては、例えば、後述する熱硬化性導電ペーストを用いることができる。導電性接着剤によれば、２つの金属板によって複数のセル３０の積層体を挟持することができる。導電性接着剤は、積層電池１００の使用温度の範囲及び積層電池１００の製造プロセスにおいて、導電性及び接合性を維持できるものであれば特に限定されない。導電性接着剤の構成、厚さ及び材料は、積層電池１００の使用環境下で要求される最大レートでの電流が導電性接着剤に通電されたときに、導電性接着剤が積層電池１００の寿命特性及び電池特性に影響を与えず、導電性接着剤の耐久性を維持できる限り特に限定されない。端子１６及び１７は、Ｎｉ－Ｓｎなどによってめっき処理されていてもよい。
正極集電体１１及び負極集電体１３は、導電性を有する材料で構成されていれば特に限定されない。集電体１１及び１３の材料としては、例えば、ステンレス、ニッケル、アルミニウム、鉄、チタン、銅、パラジウム、金及び白金が挙げられる。これらの集電体１１及び１３の材料は、単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせた合金として使用してもよい。集電体１１及び１３は、箔状体、板状体、網目状体などであってもよい。集電体１１及び１３の材料は、電池１００の製造プロセス、電池１００の使用温度、及び、電池１００内の圧力によって、集電体１１及び１３が溶融及び分解しなければ特に限定されず、集電体１１及び１３に印加される電池１００の動作電位と、集電体１１及び１３の導電性を考慮して適宜選択できる。さらに、集電体１１及び１３の材料は、集電体１１及び１３に要求される引張強度及び耐熱性に応じても選択されうる。集電体１１及び１３の材料の例としては、銅、アルミ及びそれらを主成分として含む合金が挙げられる。集電体１１及び１３は、高い強度を有する電解銅箔、又は、異種金属箔を積層したクラッド材であってもよい。集電体１１及び１３の厚さは、例えば、１０μｍ以上１００μｍ以下である。
第１アンカー部１８及び第２アンカー部１９の材料は、特に限定されない。アンカー部１８及び１９の材料としては、例えば、集電体１１及び１３の材料として例示した材料が挙げられる。第１アンカー部１８の材料は、負極集電体１３の材料と同じであってもよい。第２アンカー部１９の材料は、正極集電体１１の材料と同じであってもよい。アンカー部１８及び１９の厚さは、例えば、１０μｍ以上１００μｍ以下である。
上述の積層電池１００の構成は、適宜、互いに組み合わされてもよい。
本実施形態の電池１００の構成は、特許文献１及び特許文献２に記載された電池の構成と比べて下記の点で相違している。
特許文献１には、積層された複数の単電池層内の集電体から電流を取り出すための電極タブを当該集電体に接続させて、電池の外部に引き出している構造を有するバイポーラ電池が開示されている。特許文献１の電池の構造において、複数の単電池層は、リジッドに一体化されていない。
特許文献２には、並列集電体を含む積層体の端面に、端子用集電体を取り付けた全固体電池が開示されている。しかし、特許文献２の全固体電池において、端子用集電体と並列集電体との間には間隙が存在しない。さらに、特許文献２の全固体電池は、アンカー部を有していない。
特許文献１及び特許文献２に記載の電池の構成では、集電体から電流を取り出すための電極の配置、集電体の構成、及び、アンカー部の有無が本実施形態の電池１００の構成と異なるため、下記の問題が生じることがある。
特許文献１の電池の構成では、電極タブを集電体と接続させ、電池の外部に引き出す。このような電池を小型化すること、及び、電池に含まれる部材の接続強度などの信頼性を維持することは難しいことがある。そのため、特許文献１の電池は、大容量化及び小型化に適していない。特許文献１の電池に衝撃が加わった場合、電池の電気的な接続の信頼性も低い。このように、特許文献１の電池の構成では、電池を小型化及び大容量化しづらく、耐衝撃性などの電池の信頼性に関する特性に問題があることがある。
特許文献２の電池では、積層体の端面に端子用集電体が配置されている。端子用集電体は、電池の特性を引き出す部材である。そのため、端子用集電体は、初期特性のみならず、様々な条件における電気的な接続の信頼性を有している必要がある。しかし、特許文献２の電池では、板状の端子用集電体で積層体を挟持し、かつアンカー部を有さない構造で電池セル同士の間を電気的に接続している。そのため、特許文献２の電池は、衝撃に対する機械的強度及び電気的な接続強度に問題があることがある。さらに、特許文献２では、端子用集電体に絶縁層が形成されている。特許文献２の電池に衝撃が加わり、並列集電体にずれが生じた場合、絶縁層に接していた並列集電体の端面が端子用集電体に接触することがある。これにより、短絡が生じることがある。
特許文献１及び２に対して、本実施形態の電池１００では、複数のセル３０が電気的に並列に接続されており、かつ一体化されている。電池１００では、正極集電体１１と負極端子１７とが間隙を介して互いに電気的に分離しており、かつ、負極集電体１３と正極端子１６とが間隙を介して互いに電気的に分離している。さらに、本実施形態の電池１００において、例えば、アンカー部１８及び１９が端子１６及び１７に接続されている。そのため、本実施形態の電池１００では、上述のような問題が生じにくい。特許文献１及び２は、本実施形態の電池１００における上記の構成を開示していない。
［電池の製造方法］
次に、本実施形態に係る電池１００の製造方法の一例を説明する。本実施形態に係る電池１００は、例えば、シート作製法によって作製することができる。
本明細書では、セル３０を作製する工程を「シート作製工程」と呼ぶことがある。シート作製工程では、例えば、本実施形態に係る電池１００に含まれるセル３０の各構成の前駆体が積層された積層体を作製する。積層体では、例えば、正極集電体１１の前駆体、正極層１２のシート、固体電解質層１５のシート、負極層１４のシート及び負極集電体１３の前駆体がこの順番で積層されている。並列接続されるべきセル３０の数に併せて、所定の数の積層体を作製する。積層体に含まれる部材を形成する順番は、特に限定されない。
まず、シート作製工程について説明する。シート作製工程は、セル３０の各構成の前駆体であるシートを作製し、そのシートを積層する工程を含む。
正極層１２のシートは、例えば、次の方法で作製できる。まず、正極活物質、合剤としての固体電解質、導電助剤、バインダー及び溶媒を混合し、正極層１２のシートを作製するためのスラリーを得る。本明細書では、正極層１２のシートを作製するためのスラリーを「正極活物質スラリー」と呼ぶことがある。次に、正極活物質スラリーを正極集電体１１の前駆体上に、印刷法などを利用して塗布する。得られた塗布膜を乾燥させることによって、正極層１２のシートが形成される。
正極集電体１１の前駆体としては、例えば、約３０μｍの厚さを有する銅箔を用いることができる。正極活物質としては、例えば、約５μｍの平均粒子径を有するとともに、層状構造を有するＬｉ・Ｎｉ・Ｃｏ・Ａｌ複合酸化物（ＬｉＮｉ0.8Ｃｏ0.15Ａｌ0.05Ｏ2）の粉末を用いることができる。合剤としての固体電解質としては、例えば、約１０μｍの平均粒子径を有するとともに、三斜晶系結晶を主成分として含むＬｉ2Ｓ－Ｐ2Ｓ5系硫化物のガラス粉末を用いることができる。固体電解質は、例えば、２×１０-3Ｓ／ｃｍ以上３×１０-3Ｓ／ｃｍ以下の高いイオン導電性を有する。
正極活物質スラリーは、例えば、スクリーン印刷法によって、正極集電体１１の前駆体である銅箔の片方の表面上に塗布することができる。得られた塗布膜は、例えば、所定形状を有するとともに、約５０μｍ以上１００μｍ以下の厚さを有する。次に、塗布膜を乾燥させることによって、正極層１２のシートが得られる。塗布膜の乾燥は、８０℃以上１３０℃以下の温度で行ってもよい。正極層１２のシートの厚さは、例えば、３０μｍ以上６０μｍ以下である。
負極層１４のシートは、例えば、次の方法で作製できる。まず、負極活物質、固体電解質、導電助剤、バインダー及び溶媒を混合し、負極層１４のシートを作製するためのスラリーを得る。本明細書では、負極層１４のシートを作製するためのスラリーを「負極活物質スラリー」と呼ぶことがある。負極活物質スラリーを負極集電体１３の前駆体上に、印刷法などを利用して塗布する。得られた塗布膜を乾燥させることによって、負極層１４のシートが形成される。
負極集電体１３の前駆体としては、例えば、約３０μｍの厚さを有する銅箔を用いることができる。負極活物質としては、例えば、約１０μｍの平均粒子径を有する天然黒鉛の粉末を用いることができる。固体電解質としては、例えば、正極層１２のシートの作製方法で例示したものを用いることができる。
負極活物質スラリーは、例えば、スクリーン印刷法によって、負極集電体１３の前駆体である銅箔の片方の表面上に塗布することができる。得られた塗布膜は、例えば、所定形状を有するとともに、約５０μｍ以上１００μｍ以下の厚さを有する。次に、塗布膜を乾燥させることによって、負極層１４のシートが得られる。塗布膜の乾燥は、８０℃以上１３０℃以下の温度で行ってもよい。負極層１４のシートの厚さは、例えば、３０μｍ以上６０μｍ以下である。
固体電解質層１５のシートは、正極層１２のシートと負極層１４のシートとの間に配置される。固体電解質層１５のシートは、例えば、次の方法で作製できる。まず、固体電解質、導電助剤、バインダー及び溶媒を混合し、固体電解質層１５のシートを作製するためのスラリーを得る。本明細書では、固体電解質層１５のシートを作製するためのスラリーを「固体電解質スラリー」と呼ぶことがある。固体電解質スラリーを正極層１２のシートの上に塗布する。同様に、固体電解質スラリーを負極層１４のシートの上に塗布する。固体電解質スラリーの塗布は、例えば、メタルマスクを用いた印刷法によって行う。得られた塗布膜は、例えば、約１００μｍの厚さを有する。次に、塗布膜を乾燥させる。塗布膜の乾燥は、８０℃以上１３０℃以下の温度で行ってもよい。これにより、正極層１２のシートの上、及び、負極層１４のシートの上のそれぞれに固体電解質層１５のシートが形成される。
固体電解質層１５のシートの作製方法は、上述の方法に限定されない。固体電解質層１５のシートは、次の方法によって作製されてもよい。まず、印刷法などを利用して、固体電解質スラリーを基材上に塗布する。基材としては、その上に固体電解質層１５のシートを形成できるものであれば特に限定されず、例えば、テフロン（登録商標）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などを含む。基材の形状は、例えば、フィルム状又は箔状である。次に、基材上に形成された塗布膜を乾燥させることによって固体電解質層１５のシートが得られる。固体電解質層１５のシートは、基材から剥がして用いることができる。
正極活物質スラリー、負極活物質スラリー及び固体電解質スラリーに用いられる溶媒は、バインダーを溶解可能であり、かつ電池特性へ悪影響を及ぼさないものであれば、特に限定されない。溶媒としては、例えば、エタノール、イソプロパノール、ｎ－ブタノール、ベンジルアルコールなどのアルコール類、トルエン、酢酸エチル、酢酸ブチル、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、エチレングリコールエチルエーテル、イソホロン、乳酸ブチル、ジオクチルフタレート、ジオクチルアジペート、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）などの有機溶剤及び水を用いることができる。これらの溶媒は、単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
本実施形態では、正極活物質スラリー、負極活物質スラリー及び固体電解質スラリーを塗布する方法として、スクリーン印刷法を例示したが、塗布方法は、これに限られない。塗布方法として、ドクターブレード法、カレンダー法、スピンコート法、ディップコート法、インクジェット法、オフセット法、ダイコート法、スプレー法などを用いてもよい。
正極活物質スラリー、負極活物質スラリー及び固体電解質スラリーには、上述した正極活物質、負極活物質、固体電解質、導電助剤、バインダー及び溶媒の他に、必要に応じて可塑剤などの助剤が混合されていてもよい。スラリーの混合方法は、特に限定されない。スラリーには、必要に応じて、増粘剤、可塑剤、消泡剤、レベリング剤、密着性付与剤などの添加剤が添加されていてもよい。
次に、正極層１２のシートの上に形成された固体電解質層１５のシートと、負極層１４のシートの上に形成された固体電解質層１５のシートとを重ね合わせる。これにより、正極集電体１１の前駆体、正極層１２、固体電解質層１５、負極層１４及び負極集電体１３の前駆体がこの順番で積層された積層体が得られる。積層体において、正極集電体１１の前駆体の端面は、例えば、平面視で負極集電体１３の前駆体の端面と重なっている。
次に、正極集電体１１が得られるように正極集電体１１の前駆体を切断する。詳細には、負極端子１７を配置したときに、正極集電体１１と負極端子１７とが間隙を介して互いに電気的に分離するように、正極集電体１１の前駆体を切断する。正極集電体１１の切断面は、例えば、第２方向ｙにまっすぐ延びている。正極集電体１１の前駆体の切断は、例えば、レーザーによって行うことができる。正極集電体１１の前駆体を切断することによって、正極集電体１１とともに第２アンカー部１９を形成することができる。正極集電体１１と第２アンカー部１９との最短距離は、例えば、１０μｍである。正極集電体１１と第２アンカー部１９との間の間隙によって、正極集電体１１と第２アンカー部１９とが互いに電気的に分離している。すなわち、正極集電体１１と第２アンカー部１９との間の間隙は、電気的に絶縁している。
次に、負極集電体１３が得られるように負極集電体１３の前駆体を切断する。詳細には、正極端子１６を配置したときに、負極集電体１３と正極端子１６とが間隙を介して互いに電気的に分離するように、負極集電体１３の前駆体を切断する。負極集電体１３の切断面は、例えば、第２方向ｙにまっすぐ延びている。負極集電体１３の前駆体の切断は、例えば、レーザーによって行うことができる。負極集電体１３の前駆体を切断することによって、負極集電体１３とともに第１アンカー部１８を形成することができる。負極集電体１３と第１アンカー部１８との最短距離は、例えば、１０μｍである。負極集電体１３と第１アンカー部１８との間の間隙によって、負極集電体１３と第１アンカー部１８とが互いに電気的に分離している。すなわち、負極集電体１３と第１アンカー部１８との間の間隙は、電気的に絶縁している。
正極集電体１１の前駆体の切断、及び、負極集電体１３の前駆体の切断の順番は、特に限定されない。正極集電体１１の前駆体を切断したあとに負極集電体１３の前駆体を切断してもよく、負極集電体１３の前駆体を切断したあとに正極集電体１１の前駆体を切断してもよい。正極集電体１１の前駆体の切断、及び、負極集電体１３の前駆体の切断は、正極層１２のシートの上に形成された固体電解質層１５のシートと、負極層１４のシートの上に形成された固体電解質層１５のシートとを重ね合わせる前に行ってもよい。正極集電体１１の前駆体の切断、及び、負極集電体１３の前駆体の切断は、ダイシングなどの手段を用いて行ってもよい。正極集電体１１の前駆体を切断するとともに、その前駆体の一部を除去することによって絶縁部を設けてもよい。負極集電体１３の前駆体を切断するとともに、その前駆体の一部を除去することによって絶縁部を設けてもよい。
以上のとおり、正極集電体１１の前駆体を切断し、さらに、負極集電体１３の前駆体を切断することによってセル３０が得られる。セル３０において、正極集電体１１は、セル３０の外部に露出した主面を有している。負極集電体１３もセル３０の外部に露出した主面を有している。
次に、所定の数のセル３０を準備する。セル３０の外部に露出した正極集電体１１の主面、及び、セル３０の外部に露出した負極集電体１３の主面のそれぞれに、例えば導電性接着剤を塗布する。導電性接着剤を塗布する方法としては、例えば、スクリーン印刷法が挙げられる。本明細書では、正極集電体１１及び負極集電体１３において、接着性材料が塗布された主面を「接着面」と呼ぶことがある。次に、セル３０の正極集電体１１の接着面を他のセル３０の正極集電体１１の接着面と接着させる、又は、セル３０の負極集電体１３の接着面を他のセル３０の負極集電体１３の接着面と接着させる。これにより、複数のセル３０を積層することができる。接着面同士は、例えば、加圧接着によって互いに接着させることができる。接着面同士を接着させるときの温度は、例えば、５０℃以上１００℃以下である。接着面同士を接着させるときに、セル３０に印加する圧力は、例えば、３００ＭＰａ以上４００ＭＰａ以下である。セル３０に圧力を印加する時間は、例えば、９０秒以上１２０秒以下である。接着には、導電性接着剤に代えて、低抵抗の導電性テープを用いることもできる。導電性接着剤に代えて、ペースト状の銀粉又は銅粉を用いることもできる。ペースト状の銀粉又は銅粉が塗布されたセル３０の接着面を他のセル３０の接着面に加圧圧着すれば、金属粒子を介して集電体同士をアンカー効果によって機械的に接合できる。接着性及び導電性が得られる方法である限り、複数のセル３０を積層する方法は、特に限定されない。
次に、複数のセル３０のそれぞれと、正極端子１６及び負極端子１７とを電気的に接続させる。複数のセル３０のそれぞれと端子１６及び１７とは、例えば、次の方法によって電気的に接続させることができる。まず、複数のセル３０の積層体において、端子１６及び１７が配置されるべき面に、導電性樹脂ペーストを塗布する。導電性樹脂ペーストを硬化させることによって、端子１６及び１７が形成される。これにより、本実施形態に係る電池１００が得られる。導電性樹脂ペーストを硬化させるときの温度は、例えば、約１００℃以上３００℃以下である。導電性樹脂ペーストを硬化させる時間は、例えば、６０分である。
導電性樹脂ペーストとしては、例えば、Ａｇ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｐｄ、Ａｕ、Ｐｔ又はこれらの合金を含む高融点の高導電性金属粒子と、低融点の金属粒子と、樹脂とを含む熱硬化性導電ペーストを用いることができる。高導電性金属粒子の融点は、例えば、４００℃以上である。低融点の金属粒子の融点は、導電性樹脂ペーストの硬化温度以下であってもよく、３００℃以下であってもよい。低融点の金属粒子の材料としては、例えば、Ｓｎ、ＳｎＺｎ、ＳｎＡｇ、ＳｎＣｕ、ＳｎＡｌ、ＳｎＰｂ、Ｉｎ、ＩｎＡｇ、ＩｎＺｎ、ＩｎＳｎ、Ｂｉ、ＢｉＡｇ、ＢｉＮｉ、ＢｉＳｎ、ＢｉＺｎ及びＢｉＰｂが挙げられる。このような低融点の金属粉末を含有する導電性ペーストを使用することによって、低融点の金属粒子の融点よりも低い熱硬化温度で、導電性ペーストと、集電体又はアンカー部との接触部位において、固相及び液相反応が進行する。これにより、例えば、導電性ペーストに含まれる金属と、集電体又はアンカー部に含まれる金属とを含む合金が形成される。集電体又はアンカー部と端子との接続部近傍に、合金を含む拡散層が形成される。導電性粒子としてＡｇ又はＡｇ合金を使用し、集電体にＣｕを使用した場合には、ＡｇＣｕを含む高導電性合金が形成される。さらに、導電性粒子の材料と集電体の材料との組み合わせによって、ＡｇＮｉ、ＡｇＰｄなども形成されうる。このようにして、端子と集電体又はアンカー部とは、合金を含む拡散層によって一体的に接合される。以上の構成によれば、端子と集電体又はアンカー部とは、アンカー効果よりも強固に接続される。そのため、電池１００の各部材での熱サイクルなどによる熱膨張の差、又は、衝撃に起因して、各部材の接続が外れるという問題が生じにくい。
高導電性金属粒子及び低融点の金属粒子の形状は、特に限定されず、球状、鱗片状、針状などであってもよい。これらの金属粒子の粒子サイズは、小さければ小さいほど、低温度で合金化反応及び合金の拡散が進行する。そのため、これらの金属粒子の粒子サイズ及び形状は、プロセス設計及び電池特性への熱履歴の影響を考慮して、適宜調節されうる。
熱硬化性導電ペーストに用いられる樹脂は、結着用バインダーとして機能するものであれば特に限定されず、印刷法に対する適性、塗布性など、採用するべき製造プロセスによって適切なものを選択できる。熱硬化性導電ペーストに用いられる樹脂は、例えば、熱硬化性樹脂を含む。熱硬化性樹脂としては、例えば、尿素樹脂、メラミン樹脂、グアナミン樹脂などのアミノ樹脂、ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、フェノールノボラック型、脂環式などのエポキシ樹脂、オキセタン樹脂、レゾール型、ノボラック型などのフェノール樹脂、シリコーンエポキシ、シリコーンポリエステルなどのシリコーン変性有機樹脂が挙げられる。これらの樹脂は、単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
本実施形態の製造方法では、圧粉プロセスで電池１００を作製する例を示している。ただし、焼成プロセスを使用して焼結体の積層体を作製し、さらに、焼け付けプロセスによって端子１６及び１７を作製してもよい。
（実施形態２）
図２は、本実施形態２に係る電池２００の構成を説明する概略図である。図２（ａ）は、本実施形態に係る電池２００の断面図である。図２（ｂ）は、電池２００の上面図である。図２に示すように、積層電池２００において、複数のセル３０のそれぞれは、絶縁性の封止部材２０をさらに有している。以上を除き、電池２００の構造は、実施形態１の電池１００の構造と同じである。したがって、実施形態１の電池１００と本実施形態の電池２００とで共通する要素には同じ参照符号を付し、それらの説明を省略することがある。すなわち、以下の各実施形態に関する説明は、技術的に矛盾しない限り、相互に適用されうる。さらに、技術的に矛盾しない限り、各実施形態は、相互に組み合わされてもよい。
封止部材２０は、正極集電体１１と負極集電体１３との間に位置している。封止部材２０は、固体電解質層１５を囲んでいる。すなわち、封止部材２０は、平面視で固体電解質層１５よりも外側に位置している。封止部材２０は、固体電解質層１５に接していてもよい。詳細には、封止部材２０は、固体電解質層１５の側面全体に接していてもよい。封止部材２０は、正極端子１６及び負極端子１７のそれぞれと接していてもよい。電池２００において、固体電解質層１５は、例えば、端子１６及び１７に接していない。
封止部材２０は、正極集電体１１、負極集電体１３、第１アンカー部１８及び第２アンカー部１９のそれぞれに接していてもよい。正極集電体１１の一部は、封止部材２０に埋め込まれていてもよい。負極集電体１３の一部は、封止部材２０に埋め込まれていてもよい。第１アンカー部１８は、封止部材２０に埋め込まれていてもよい。第２アンカー部１９は、封止部材２０に埋め込まれていてもよい。
詳細には、電池２００において、セル３０ａは、封止部材２０ａを有している。セル３０ｂは、封止部材２０ｂを有している。セル３０ｃは、封止部材２０ｃを有している。セル３０ｄは、封止部材２０ｄを有している。負極集電体１３ａと正極端子１６との間隙において、封止部材２０ａは、封止部材２０ｂと接していてもよい。正極集電体１１ｂと負極端子１７との間隙において、封止部材２０ｂは、封止部材２０ｃに接していてもよい。負極集電体１３ｂと正極端子１６との間隙において、封止部材２０ｃは、封止部材２０ｄに接していてもよい。
封止部材２０の材料は、絶縁性を有していれば特に限定されない。封止部材２０の材料としては、例えば、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリアミドなどの絶縁性樹脂が挙げられる。
以上の構成により、正極集電体１１と負極集電体１３とが接触して短絡することを抑制できる。正極集電体１１と負極端子１７とが接触して短絡することを抑制できる。負極集電体１３と正極端子１６とが接触して短絡することを抑制できる。封止部材２０によれば、水などで劣化しやすい固体電解質層１５を外部環境から遮断できる。これにより、高いエネルギー密度及び高い信頼性を有し、かつ大容量の積層電池２００の耐環境性を向上させることができる。
封止部材２０は、端子及びアンカー部と一体化して衝撃緩衝層として機能する。衝撃緩衝層は、電池２００の内部の発電要素を保護するため、電池２００の耐衝撃性能がより向上する。封止部材２０は、発電要素の外側に位置していてもよい。発電要素の外側とは、電気特性に影響を与えないセル３０の部分であり、例えば、正極層１２及び負極層１４によって囲まれた部分の外側を意味する。ただし、セル３０における短絡を防止し、耐衝撃性を向上するために、封止部材２０は、発電要素の内側に位置していてもよい。発電要素の内側とは、例えば、正極層１２及び負極層１４によって囲まれた部分の内側を意味する。
第１アンカー部１８及び第２アンカー部１９は、例えば、セル３０において、発電要素に影響しない領域に位置している。ただし、電池１００の特性変化が許容できる範囲であれば、セル３０の外部を遮断し、保護性能を向上させるために、アンカー部１８及び１９は、発電要素の内側に位置していてもよい。
第１アンカー部１８及び第２アンカー部１９において、固体電解質層１５又は封止部材２０と接する面には、必要に応じて、粗面化処理が施されていてもよく、凹凸が形成されていてもよく、屈曲部が形成されていてもよい。アンカー部１８及び１９の表面には、孔が形成されていてもよい。このとき、アンカー部１８及び１９において、固体電解質層１５又は封止部材２０に対するグリップ性を向上できる。これにより、電池２００の耐衝撃性をより向上できる。このように、第１アンカー部１８及び第２アンカー部１９によるアンカー効果を高めることによって、さらに高い信頼性を有する積層電池２００を得ることができる。第１アンカー部１８及び第２アンカー部１９は、その導電性により高い熱伝導性を有する。そのため、アンカー部１８及び１９によれば、端子１６及び１７を介して、積層電池２００の内部に発生する熱を発電要素の外部に放出する効果も得られる。これにより、大容量化した電池で顕在化することがある高温条件下での動作に起因した寿命の劣化を抑制することもできる。
（実施形態３）
図３は、本実施形態３に係る電池３００の構成を説明する概略図である。図３（ａ）は、本実施形態に係る電池３００の断面図である。図３（ｂ）は、電池３００の上面図である。図３に示すように、電池３００において、正極端子２２は、複数のセル３０のうち最も外側に位置するセル３０ａ及び３０ｄに含まれる正極集電体１１ａ及び１１ｃのそれぞれの主面を被覆している。正極端子２２は、正極集電体１１ａ及び１１ｃの主面を部分的に被覆していてもよく、全体的に被覆していてもよい。言い換えると、正極端子２２は、電池３００の上端に位置する正極集電体１１ａの上面の少なくとも一部、及び、電池３００の下端に位置する正極集電体１１ｃの下面の少なくとも一部を被覆している。
詳細には、正極端子２２は、本体部２２ａと固定部２２ｂ及び２２ｃとを有する。本体部２２ａは、第３方向ｚに延びている。固定部２２ｂ及び２２ｃは、複数のセル３０を固定している。複数のセル３０が固定部２２ｂ及び２２ｃに挟持されている。固定部２２ｂ及び２２ｃは、それぞれ、本体部２２ａの一対の端面に接続されている。固定部２２ｂ及び２２ｃのそれぞれは、第１方向ｘに延びている。固定部２２ｂが正極集電体１１ａの主面を被覆している。固定部２２ｃが正極集電体１１ｃの主面を被覆している。
電池３００において、負極端子２３は、複数のセル３０のうち最も外側に位置するセル３０ａ及び３０ｄに含まれる第２アンカー部１９ａ及び１９ｃのそれぞれの主面を被覆していてもよい。言い換えると、負極端子２３は、電池３００の上端に位置する第２アンカー部１９ａの上面、及び、電池３００の下端に位置する第２アンカー部１９ｃの下面を被覆していてもよい。
詳細には、負極端子２３は、本体部２３ａと固定部２３ｂ及び２３ｃとを有する。本体部２３ａは、第３方向ｚに延びている。固定部２３ｂ及び２３ｃは、複数のセル３０を固定している。複数のセル３０が固定部２３ｂ及び２３ｃに挟持されている。固定部２３ｂ及び２３ｃは、それぞれ、本体部２３ａの一対の端面に接続されている。固定部２３ｂ及び２３ｃのそれぞれは、第１方向ｘと反対方向に延びている。固定部２３ｂが第２アンカー部１９ａの主面を被覆している。固定部２３ｃが第２アンカー部１９ｃの主面を被覆している。
複数のセル３０の配置によっては、負極集電体１３及び第１アンカー部１８が電池３００の上端又は下端に位置していることがある。このとき、負極端子２３は、複数のセル３０のうち最も外側に位置するセル３０に含まれる負極集電体１３の主面を被覆していてもよい。負極端子２３は、最も外側に位置するセル３０に含まれる負極集電体１３の主面を部分的に被覆していてもよく、全体的に被覆していてもよい。言い換えると、負極端子２３は、電池３００の上端に位置する負極集電体１３の上面の少なくとも一部、又は、電池３００の下端に位置する負極集電体１３の下面の少なくとも一部を被覆していてもよい。さらに、電池３００において、正極端子２２は、複数のセル３０のうち最も外側に位置するセル３０に含まれる第１アンカー部１８の主面を被覆していてもよい。言い換えると、正極端子２２は、電池３００の上端に位置する第１アンカー部１８の上面、又は、電池３００の下端に位置する第１アンカー部１８の下面を被覆していてもよい。
以上の構成によって、より高い接合強度により一体化された積層電池３００を実現することができる。特に、この構成により、端子２２及び２３周辺に集中して発生する、集電体１１及び１３のたわみに起因する応力に対する電池３００の信頼性を向上させることができる。
端子２２及び２３の固定部２２ｂ，２２ｃ，２３ｂ及び２３ｃは、例えば、次の方法で作製できる。まず、複数のセル３０の積層体の上端に位置する正極集電体１１ａの上面、及び、第２アンカー部１９ａの上面に導電性樹脂ペーストを塗布する。複数のセル３０の積層体の上端に負極集電体１３及び第１アンカー部１８が位置している場合には、積層体の上端に位置する負極集電体１３の上面、及び、第１アンカー部１８の上面に導電性樹脂ペーストを塗布する。さらに、複数のセル３０の積層体の下端に位置する正極集電体１１ｃの下面、及び、第２アンカー部１９ｃの下面に導電性樹脂ペーストを塗布する。複数のセル３０の積層体の下端に負極集電体１３及び第１アンカー部１８が位置している場合には、積層体の下端に位置する負極集電体１３の下面、及び、第１アンカー部１８の下面に導電性樹脂ペーストを塗布する。導電性樹脂ペーストの塗布は、例えば、スクリーン印刷法によって行うことができる。導電性樹脂ペーストを熱硬化することによって、固定部２２ｂ，２２ｃ，２３ｂ及び２３ｃが形成される。
このとき、正極集電体１１ａと第２アンカー部１９ａとが短絡しないように、固定部２２ｂ及び２３ｂを形成するべきである。同様に、正極集電体１１ｃと第２アンカー部１９ｃとが短絡しないように、固定部２２ｃ及び２３ｃを形成するべきである。
この端子２２及び２３の構成により、固定部２２ｂ，２２ｃ，２３ｂ及び２３ｃによって、複数のセル３０の積層体を挟持できる。これにより、多方向からの衝撃への耐久性が向上した積層電池３００を実現できる。
導電性樹脂ペーストとして、上述した高導電性金属粒子、低融点の金属粒子及び樹脂を含有する熱硬化性樹脂ペーストを用いることにより、固定部２２ｂ及び２２ｃと正極集電体１１ａ及び１１ｃとの界面、並びに、固定部２３ｂ及び２３ｃと第２アンカー部１９ａ及び１９ｃとの界面に合金を含む拡散層を形成することができる。複数のセル３０の積層体の上端又は下端に負極集電体１３が位置している場合、負極集電体１３と固定部２３ｂ又は２３ｃとの界面に合金を含む拡散層を形成することができる。これにより、端子２２及び２３と複数のセル３０の積層体とをより強固に一体化することができる。そのため、耐衝撃性に一層優れた積層電池３００を実現できる。
（実施の形態４）
図４は、本実施形態４に係る電池４００の構成を説明する概略図である。図４（ａ）は、本実施形態に係る電池４００の断面図である。図４（ｂ）は、電池４００の上面図である。図４に示すように、正極集電体２４ａ，２４ｂ及び２４ｃ、並びに、第１アンカー部２６ａ及び２６ｂは、正極端子１６に部分的に埋め込まれている。電池４００における複数の正極集電体２４及び複数の第１アンカー部２６のうちの少なくとも１つが正極端子１６に部分的に埋め込まれていてもよい。同様に、負極集電体２５ａ及び２５ｂ、並びに、第２アンカー部２７ａ，２７ｂ及び２７ｃは、負極端子１７に部分的に埋め込まれている。電池４００における複数の負極集電体２５及び複数の第２アンカー部２７のうちの少なくとも１つが負極端子１７に部分的に埋め込まれていてもよい。これにより、端子１６及び１７と、複数のセル３０の積層体との接続の信頼性がより向上する。この構成により、電池４００の冷熱サイクルの信頼性及び衝撃に対する信頼性をさらに向上できる。
正極端子１６に埋め込まれている正極集電体２４の部分及び第１アンカー部２６の部分が正極端子１６の厚さ方向に正極端子１６を貫通しない限り、これらの部分の大きさは、特に限定されない。例えば、正極集電体２４の端部から１μｍ以上の距離までの正極集電体２４の部分が正極端子１６に埋め込まれている。例えば、第１アンカー部２６の端部から１μｍ以上の距離までの第１アンカー部２６の部分が正極端子１６に埋め込まれている。
同様に、負極端子１７に埋め込まれている負極集電体２５の部分及び第２アンカー部２７の部分が負極端子１７の厚さ方向に負極端子１７を貫通しない限り、これらの部分の大きさは、特に限定されない。例えば、負極集電体２５の端部から１μｍ以上の距離までの負極集電体２５の部分が負極端子１７に埋め込まれている。例えば、第２アンカー部２７の端部から１μｍ以上の距離までの第２アンカー部２７の部分が負極端子１７に埋め込まれている。
電池４００の集電体２４及び２５、並びに、アンカー部２６及び２７は、例えば、次の方法で作製することができる。まず、固体電解質層１５に含まれる固体電解質として、端子１６及び１７を作製するときの熱硬化処理中に焼結する固体電解質を用いる。このような固体電解質としては、Ｌｉ2Ｓ－Ｐ2Ｓ5系硫化物のガラスなどが挙げられる。固体電解質は、焼結することによって収縮する。このような固体電解質によれば、端子１６及び１７を作製するときに、複数のセル３０に含まれる集電体２４及び２５、並びに、アンカー部２６及び２７に対して第３方向ｚ及び第３方向ｚの反対方向に圧力が印加される。これらの圧力の作用効果により、正極端子１６に向かって正極集電体２４及び第１アンカー部２６が突出する。さらに、負極端子１７に向かって負極集電体２５及び第２アンカー部２７が突出する。これにより、正極集電体２４、負極集電体２５、第１アンカー部２６及び第２アンカー部２７が、それぞれ、対応する端子１６及び１７に部分的に埋め込まれた積層電池４００を作製できる。電池４００の集電体２４及び２５、並びに、アンカー部２６及び２７は、複数のセル３０の積層体を加圧処理することによっても作製できる。加圧処理において、圧力は、例えば、第３方向ｚに印加される。加圧処理の圧力は、例えば、２０ｋｇ／ｃｍ2以上１００ｋｇ／ｃｍ2以下である。
電池４００の構成によれば、正極集電体２４、負極集電体２５、第１アンカー部２６及び第２アンカー部２７と、端子１６及び１７との電気的接続及び機械的接続がより強固であるため、熱衝撃による接続不良を抑制でき、さらに耐衝撃性に優れた、高信頼性の積層電池４００が得られる。
以上、本開示に係る電池について、実施の形態に基づいて説明したが、本開示は、これらの実施の形態に限定されるものではない。本開示の主旨を逸脱しない限り、当業者が思いつく各種変形を実施の形態に施したものや、実施の形態における一部の構成要素を組み合わせて構築される別の形態も、本開示の範囲に含まれる。
本開示に係る電池は、各種の電子機器、自動車などに用いられる全固体電池などの二次電池として利用されうる。
１１，２４ 正極集電体
１２ 正極層
１３，２５ 負極集電体
１４ 負極層
１５ 固体電解質層
１６，２２ 正極端子
１７，２３ 負極端子
１８，２６ 第１アンカー部
１９，２７ 第２アンカー部
２０ 封止部材
３０ セル
１００，２００，３００，４００ 電池

Claims (8)

  1. 電気的に並列に接続された複数のセルと、
    正極端子及び負極端子と、
    を備え、
    前記複数のセルのそれぞれは、
    正極層及び負極層と、
    前記正極層及び前記正極端子のそれぞれと電気的に接続された正極集電体と、
    前記負極層及び前記負極端子のそれぞれと電気的に接続された負極集電体と、
    前記正極集電体と前記負極集電体との間に位置する固体電解質層と、
    を有し、
    前記正極集電体と前記負極端子とは、間隙を介して互いに電気的に分離しており、
    前記負極集電体と前記正極端子とは、間隙を介して互いに電気的に分離している、
    電池であって、
    前記複数のセルのそれぞれは、
    前記正極端子に接続されており、かつ前記負極集電体と間隙を介して電気的に分離している第１アンカー部と、
    前記負極端子に接続されており、かつ前記正極集電体と間隙を介して電気的に分離している第２アンカー部と、
    をさらに有する、
    電池。
  2. 前記複数のセルのそれぞれは、前記正極集電体と前記負極集電体との間に位置するとともに、前記固体電解質層を囲んでいる絶縁性の封止部材をさらに有する、請求項１に記載の電池。
  3. 前記第１アンカー部の一部が前記正極端子に埋め込まれている、又は、前記第２アンカー部の一部が前記負極端子に埋め込まれている、請求項１に記載の電池。
  4. 前記第１アンカー部の端部から１μｍ以上の距離までの前記第１アンカー部の部分が前記正極端子に埋め込まれている、又は、前記第２アンカー部の端部から１μｍ以上の距離までの前記第２アンカー部の部分が前記負極端子に埋め込まれている、請求項３に記載の電池。
  5. 前記正極端子は、前記複数のセルのうち最も外側に位置するセルに含まれる正極集電体の主面を被覆している、又は、前記負極端子は、前記複数のセルのうち最も外側に位置するセルに含まれる負極集電体の主面を被覆している、請求項１から４のいずれか１項に記載の電池。
  6. 前記正極集電体の一部が前記正極端子に埋め込まれている、又は、前記負極集電体の一部が前記負極端子に埋め込まれている、請求項１から５のいずれか１項に記載の電池。
  7. 前記正極集電体の端部から１μｍ以上の距離までの前記正極集電体の部分が前記正極端子に埋め込まれている、又は、前記負極集電体の端部から１μｍ以上の距離までの前記負極集電体の部分が前記負極端子に埋め込まれている、請求項６に記載の電池。
  8. 前記正極集電体が第１合金を介して前記正極端子と電気的に接続されている、又は、前記負極集電体が第２合金を介して前記負極端子と電気的に接続されている、請求項１から７のいずれか１項に記載の電池。
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