JP7558124B2 - Radioactive waste liquid treatment system and radioactive waste liquid treatment method - Google Patents
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Description
本発明は、放射性核種を含む放射性廃液から放射性核種を分離除去するのに好適な放射性廃液処理システムおよび放射性廃液処理方法に関する。 The present invention relates to a radioactive waste liquid treatment system and a radioactive waste liquid treatment method suitable for separating and removing radioactive nuclides from radioactive waste liquid containing radioactive nuclides.
本技術分野の背景技術として、特許文献１がある。この特許文献１には、放射性廃液、特に塩を含む放射性廃液から放射性核種を分離除去することを目的として、放射性核種を含む放射性廃液から放射性核種を分離除去するにあたり、放射性廃液に酸化剤または還元剤或いはｐＨ調整剤を添加し、その後放射性廃液を吸着材に通水して放射性核種を吸着除去する放射性廃液の処理方法が記載されている。
放射性廃液に含まれる放射性核種は、種類により単一の化学形態のものもあるが、複数の化学形態で存在しているものもある。複数の化学形態を取るものは、形態の違いにより電荷が異なる。即ち、その電荷がプラスであったりマイナスであったり、あるいは中性であったりする場合がある。このような場合で吸着処理を行おうとする場合、ある一種の放射性核種を分離除去するためには、吸着材を複数種類用意する必要が生じる。 Depending on the type, radionuclides contained in radioactive liquid waste may exist in a single chemical form, but some may exist in multiple chemical forms. Those that exist in multiple chemical forms have different charges depending on their form. In other words, the charge may be positive, negative, or neutral. When attempting to carry out adsorption treatment in such cases, it becomes necessary to prepare multiple types of adsorbents in order to separate and remove a certain type of radionuclides.
また、放射性廃液に含まれる不純物と放射性核種が化学結合することで、吸着処理では分離できない化合物として存在しているものもある。例えば、放射性廃液中に有機物が不純物として存在していると、放射性核種は有機化合物となり、吸着処理とは異なる放射性核種の分離方法（例えば、膜分離方法など）を適用する必要が生じる。 In addition, some impurities in radioactive waste liquid are chemically bonded to radionuclides, resulting in the formation of compounds that cannot be separated by adsorption treatment. For example, if organic matter is present as an impurity in radioactive waste liquid, the radionuclides will become organic compounds, making it necessary to apply a method for separating radionuclides other than adsorption treatment (such as membrane separation).
一般に、放射性廃液に含まれる放射性核種の濃度は極微量であるため、事前に化学分析等で放射性核種の化学形態を測定するのは難しい。このため、放射性核種の分離で使用する吸着材の選定も容易ではないし、吸着処理が難しい有機化合物として存在しているか否かを事前に確かめることも容易ではない。 In general, the concentrations of radionuclides contained in radioactive liquid waste are extremely small, making it difficult to measure the chemical form of the radionuclides in advance by chemical analysis, etc. For this reason, it is not easy to select an adsorbent material to be used to separate the radionuclides, and it is also not easy to confirm in advance whether the radionuclides exist as organic compounds that are difficult to adsorb.
そこで、特許文献１では、効率よく放射性核種を吸着処理するため、放射性核種を含む放射性廃液に酸化剤（または還元剤あるいはｐＨ調整剤）を添加し、その後で放射性廃液を吸着材に通水して放射性核種を吸着処理する方法を開示している。
Therefore,
この特許文献１に記載の方法によれば、放射性廃液に酸化剤を添加することで放射性廃液中の放射性核種の化学形態を任意に調整できるため、効率よく吸着処理による放射性核種の除去を行うことができる。
According to the method described in
しかしながら、特許文献１に記載の方法では、放射性核種を含む放射性廃液に添加した酸化剤が残存した状態で放射性廃液が後段の容器や配管など金属製の設備に通水されると、設備の腐食が懸念されることが明らかとなり、改善の余地があることが明らかとなった。
However, in the method described in
本発明は、腐食の問題を軽減するとともに、放射性核種を含む放射性廃液から放射性核種を効率よく分離除去することが可能な放射性廃液処理システムおよび放射性廃液処理方法を提供する。 The present invention provides a radioactive waste liquid treatment system and method that can reduce corrosion problems and efficiently separate and remove radioactive nuclides from radioactive waste liquid that contains radioactive nuclides.
本発明は、上記課題を解決する手段を複数含んでいるが、その一例を挙げるならば、放射性廃液から放射性核種を除去する放射性廃液処理システムであって、前記放射性廃液に酸化剤を供給して放射性核種を酸化処理する酸化処理部と、前記酸化処理部により供給した前記酸化剤のうち、未反応の前記酸化剤を除去する酸化剤除去部と、前記酸化剤除去部により未反応の前記酸化剤が除去された前記放射性廃液から放射性核種を除去する放射性核種除去部と、前記酸化剤除去部の後段に設けられており、未反応の前記酸化剤が除去された前記放射性廃液の酸化還元電位を測定する酸化還元電位測定部と、前記酸化還元電位測定部により測定された酸化還元電位が所定範囲を満たすように管理する酸化還元電位管理部と、を有し、前記酸化還元電位管理部は、前記放射性廃液の通水速度と前記酸化剤除去部の酸化剤除去材の量とから前記酸化剤除去材の交換時期を算定する。 The present invention includes a plurality of means for solving the above-mentioned problems. One example of the present invention is a radioactive waste liquid treatment system for removing radioactive nuclides from radioactive liquid waste, comprising: an oxidation treatment section for supplying an oxidizing agent to the radioactive waste liquid to oxidize the radioactive nuclides; an oxidizing agent removal section for removing unreacted oxidizing agent from the oxidizing agent supplied by the oxidation treatment section; a radioactive nuclide removal section for removing radioactive nuclides from the radioactive waste liquid from which the unreacted oxidizing agent has been removed by the oxidizing agent removal section; an oxidation-reduction potential measurement section provided downstream of the oxidizing agent removal section for measuring an oxidation-reduction potential of the radioactive waste liquid from which the unreacted oxidizing agent has been removed; and an oxidation-reduction potential management section for managing the oxidation-reduction potential measured by the oxidation-reduction potential measurement section so as to fall within a predetermined range, and the oxidation-reduction potential management section calculates the time to replace the oxidizing agent removal material from the flow rate of the radioactive waste liquid and the amount of the oxidizing agent removal material in the oxidizing agent removal section .
本発明によれば、腐食の問題を軽減するとともに、放射性核種を含む放射性廃液から放射性核種を効率よく分離除去することができる。上記した以外の課題、構成および効果は、以下の実施例の説明により明らかにされる。 According to the present invention, it is possible to reduce the corrosion problem and efficiently separate and remove radionuclides from radioactive liquid waste containing radionuclides. Problems, configurations, and effects other than those described above will become clear from the explanation of the following examples.
以下に本発明の放射性廃液処理システムおよび放射性廃液処理方法の実施例を、図面を用いて説明する。なお、本明細書で用いる図面において、同一のまたは対応する構成要素には同一、または類似の符号を付け、これらの構成要素については繰り返しの説明を省略する場合がある。 Below, an embodiment of the radioactive waste liquid treatment system and radioactive waste liquid treatment method of the present invention will be described with reference to the drawings. Note that in the drawings used in this specification, identical or corresponding components are given the same or similar reference numerals, and repeated explanations of these components may be omitted.
＜第１実施形態＞
本発明の放射性廃液処理システムおよび放射性廃液処理方法の第１実施形態について図１乃至図４を用いて説明する。
First Embodiment
A first embodiment of a radioactive liquid waste treatment system and a radioactive liquid waste treatment method according to the present invention will be described with reference to FIGS. 1 to 4. FIG.
最初に、放射性廃液処理システムの全体構成について図１および図２を用いて説明する。図１および図２は、本第１実施形態に係る放射性廃液の処理システムの構成図である。 First, the overall configuration of the radioactive waste liquid treatment system will be described with reference to Figures 1 and 2. Figures 1 and 2 are configuration diagrams of the radioactive waste liquid treatment system according to the first embodiment.
図１に示すように、第１実施形態に係る放射性廃液処理システム１００は、酸化処理槽１と、酸化剤除去槽２と、放射性核種除去装置３と、酸化還元電位測定装置４と、酸化剤供給装置１０と、を備えている。
As shown in FIG. 1, the radioactive waste
放射性廃液処理システム１００は、放射性核種を含む放射性廃液から放射性核種を分離除去する装置である。放射性廃液処理システム１００では、放射性核種を含む放射性廃液が、酸化処理を施され、放射性核種の化学形態が揃えられた後に、放射性核種除去装置に流入する。なお、必要であれば、何れか１箇所以上においてｐＨ調整処理を行うことができる。
The radioactive waste
放射性廃液に含まれる放射性核種としては、例えば、ルテニウム、テクネチウム、ニオブなどの遷移金属、セシウムなどのアルカリ金属、ストロンチウムなどのアルカリ土類金属、セリウムなどの希土類といった金属元素、アンチモン、テルル、ヨウ素などのハロゲン、炭素、ホウ素といった非金属元素のうちの一つあるいはそれ以上の複数核種からなる。なお、放射性核種は、一種の化学形態で含まれていてもよいし、複数種の化学形態で含まれていてもよい。 The radioactive nuclides contained in the radioactive liquid waste may be one or more of the following: transition metals such as ruthenium, technetium, and niobium; alkali metals such as cesium; alkaline earth metals such as strontium; and rare earth elements such as cerium; halogens such as antimony, tellurium, and iodine; and non-metallic elements such as carbon and boron. The radioactive nuclides may be contained in one chemical form or in multiple chemical forms.
本実施形態では、放射性廃液中の放射性核種の化学形態を任意に調整する酸化剤として、次亜塩素酸を用いた例を説明する。なお、酸化剤は、次亜塩素酸およびその塩の水溶液を含むものとすることができる。 In this embodiment, an example will be described in which hypochlorous acid is used as an oxidizing agent for arbitrarily adjusting the chemical form of radioactive nuclides in radioactive liquid waste. The oxidizing agent can include an aqueous solution of hypochlorous acid and its salt.
放射性廃液処理システム１００を用いた放射性廃液の処理方法では、初めに、放射性核種を含む放射性廃液に酸化剤を供給して酸化処理する。酸化処理では、放射性廃液中の放射性核種の化学形態を任意に調整し、有機化合物が含まれる場合はこれを無機化させる。
In a method for treating radioactive waste liquid using the radioactive waste
その後、酸化処理された放射性廃液を酸化剤除去槽２に流入することで酸化剤を除去する。これにより、後段設備で酸化剤による腐食が発生することを抑制することができる。
The oxidized radioactive waste liquid is then flowed into the
次に、酸化処理した後に酸化剤を除去した放射性廃液を放射性核種除去装置３に流入させる。これにより、放射性核種を分離除去することができる。
Next, the radioactive waste liquid from which the oxidizing agent has been removed after oxidation treatment is made to flow into the radioactive
放射性廃液処理システム１００において、放射性核種を含む放射性廃液は、配管１０１を通じて酸化処理槽１に流入する。
In the radioactive waste
酸化処理槽１は、放射性核種を含む放射性廃液を酸化処理するための容器であり、この酸化処理槽１において好適には放射性廃液に酸化剤を供給して放射性核種を酸化処理する酸化処理ステップが実行される。
The
酸化処理槽１には、流入側の配管１０１と、流出側の配管１０２と、酸化剤供給装置１０と、の３種類の配管が接続されている。なお、酸化処理槽１には、放射性廃液を攪拌するために攪拌装置を備えることができる。
Three types of piping are connected to the oxidation treatment tank 1: an
配管１０１の上流側には、ポンプ１１１が、下流側には開閉バルブ１１２が、配管１０２に開閉バルブ１１３が設置されており、ポンプ１１１および開閉バルブ１１２，１１３の開度等をオペレータが酸化還元電位測定装置４の測定結果を受けて調整する、もしくは制御装置２０（図２参照）により調整することで放射性廃液の流量を制御することができる。
A
酸化剤供給装置１０は、酸化処理槽１中の放射性廃液に酸化剤を供給する装置である。酸化剤供給装置１０は、酸化剤が収容される酸化剤タンク１１、この酸化剤タンク１１と酸化処理槽１とを接続する酸化剤供給配管１２、酸化剤供給配管１２を開閉自在な開閉バルブ１３等によって構成される。なお、酸化剤供給装置１０は、酸化剤タンク１１から酸化剤を供給するポンプを備えてもよい。
The
酸化剤タンク１１に用意された酸化剤は、開閉バルブ１３が開放されると、酸化剤供給配管１２を通じて酸化処理槽１に供給される。酸化剤の供給量は、開閉バルブ１３の開度等をオペレータが酸化還元電位測定装置４の測定結果を受けて調整する、もしくは制御装置２０により調整することで制御することができる。
When the on-off
酸化処理槽１で酸化処理された放射性廃液は、開閉バルブ１１３が設置された配管１０２を通じて酸化剤除去槽２に流入する。
The radioactive waste liquid oxidized in the
酸化剤除去槽２は、酸化処理された放射性廃液中に残存している、酸化処理槽１により供給した酸化剤のうち、未反応の酸化剤を吸着材によって除去処理するための容器であり、この酸化剤除去槽２において好適には酸化剤を除去する酸化剤除去ステップが実行される。
The
酸化剤除去槽２には酸化剤を除去する吸着材（以後、酸化剤除去材）が充填されており、酸化剤除去材に酸化処理された放射性廃液を吸着膜に通水することで酸化剤を除去処理する。
The
酸化剤除去槽２は、酸化処理槽１よりも後段側、且つ、放射性核種除去装置３よりも前段側に備えられている。また、酸化剤除去槽２には、流入側の配管１０２と、流出側の配管１０３が接続されている。配管１０３には配管１０１および１０２同様、開閉バルブ１１４が設置されており、開閉バルブ１１４の開度等をオペレータが酸化還元電位測定装置４の測定結果を受けて調整する、もしくは制御装置２０により調整することで流量を制御することができる。
The
酸化剤除去槽２に充填される酸化剤除去材としては、活性炭、あるいは亜硫酸カルシウムを含む吸着材等が挙げられる。なお、酸化剤除去材を交換（目安時期などは図４にて後述）する際には、放射性廃液処理システム１００の停止時に、配管１０２に設置された開閉バルブ１１３および配管１０３に設置された開閉バルブ１１４を閉じ、酸化剤除去槽２に充填されている酸化剤除去材を詰め替える。または、容器ごと、酸化剤除去槽２自体を交換することができる。
The oxidant removal material filled in the
また、酸化剤が除去されているか確認するため、配管１０３にサンプリング弁（図示省略）を設置してサンプリングを行い、残留塩素濃度などを測定することができる。
In addition, to confirm whether the oxidizing agent has been removed, a sampling valve (not shown) can be installed in
酸化処理において供給される次亜塩素酸等の酸化剤は、残存したまま後段の設備に通水されると設備の腐食を起こす可能性がある。このことから、放射性廃液中に残存している酸化剤を除去処理することで、酸化剤による設備腐食を抑制することとする。 Oxidizing agents such as hypochlorous acid that are supplied during oxidation treatment can cause corrosion of downstream equipment if they remain and are passed through the water. For this reason, the oxidizing agents remaining in the radioactive waste liquid are removed to prevent corrosion of the equipment caused by the oxidizing agents.
酸化剤除去槽２で未反応の酸化剤が除去処理された放射性廃液は、開閉バルブ１１４が設置された配管１０３を通じて放射性核種除去装置３に流入する。
The radioactive waste liquid from which unreacted oxidizing agent has been removed in the oxidizing
放射性核種除去装置３は、放射性核種を除去する吸着材あるいは分離膜（以後、核種除去材）、が充填されており、核種除去材に放射性廃液を通水することで放射性核種を吸着処理、もしくは分離膜により放射性核種を分離除去することで、酸化剤除去槽２により未反応の酸化剤が除去された放射性廃液から放射性核種を分離除去する。この放射性核種除去装置３において好適には放射性核種除去ステップが実行される。
The radioactive
放射性核種除去装置３には、流入側の配管１０３と、流出側の配管１０４が接続されている。配管１０４には配管１０１等と同様に、開閉バルブ１１５が設置されており、開閉バルブ１１５の開度等をオペレータが酸化還元電位測定装置４の測定結果を受けて調整する、もしくは制御装置２０により調整することで流量を制御することができる。
The
放射性核種除去装置３に充填される核種除去材としては、例えば、イオン交換樹脂、キレート樹脂、ゼオライト、銀が担持されたゼオライト、チタン酸、ケイチタン酸、フェロシアン化物等のうちの一つを含むもとすることができる。核種除去材は、一種を用いてもよいし、複数種を用いてもよい。
The nuclide removal material filled in the radioactive
なお、核種除去材を交換する際には、放射性廃液処理システム１００の停止時に、配管１０３に設置された開閉バルブ１１４および配管１０４に設置された開閉バルブ１１５を閉じ、放射性核種除去装置３に充填されている核種除去材を詰め替える。または、容器ごと、放射性核種除去装置３自体を交換することができる。
When replacing the nuclide removal material, the on-off
また、酸化剤除去槽２よりも後段側、且つ放射性核種除去装置３よりも前段側、すなわち酸化剤除去槽２の流出側であり、放射性核種除去装置３の流入側である配管１０４に酸化還元電位測定装置４が設置されている。この酸化還元電位測定装置４において好適には酸化還元電位測定ステップが実行される。酸化還元電位測定装置４では、オンラインで酸化還元電位を測定する。
An oxidation-reduction potential measuring device 4 is installed downstream of the
放射性核種除去装置３で放射性核種が除去された放射性廃液は、開閉バルブ１１５が設置された配管１０４を通じて放射性廃液処理システム１００の系外に排出、または容器に貯留されて更なる処理工程に移行する。
The radioactive waste liquid from which radionuclides have been removed by the radioactive
図１のような放射性廃液処理システム１００では、酸化還元電位測定装置４により測定された酸化還元電位が所定範囲を満たすように管理する酸化還元電位管理部は、ポンプ１１１、開閉バルブ１３，１１２，１１３，１１４により構成される。これに対し、図２のような放射性廃液処理システム１００Ａでは、酸化還元電位管理部は、ポンプ１１１、開閉バルブ１３，１１２，１１３，１１４、および制御装置２０により構成される。
In the radioactive waste
このような放射性廃液処理システム１００によると、設備の腐食などを発生させずに放射性核種を効率よく分離除去することができる。
With this type of radioactive waste
図３は、ステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）の腐食発生に及ぼす残留塩素濃度の影響を示す図である。図３に示すように、残留塩素濃度が２［ｐｐｍ］以下の場合、配管や容器など設備に用いられるＳＵＳ３０４の腐食は確認されていない。一方、残留塩素濃度が２［ｐｐｍ］を上回る場合、ＳＵＳ３０４の腐食発生が確認された。このことから、残留塩素濃度が２［ｐｐｍ］以下となるよう、酸化剤除去材を交換して運用することが好ましい。 Figure 3 shows the effect of residual chlorine concentration on the occurrence of corrosion in stainless steel (SUS304). As shown in Figure 3, when the residual chlorine concentration is 2 ppm or less, no corrosion has been observed in SUS304, which is used in equipment such as piping and containers. On the other hand, when the residual chlorine concentration exceeds 2 ppm, corrosion of SUS304 has been confirmed. For this reason, it is preferable to replace the oxidizer remover and operate it so that the residual chlorine concentration is 2 ppm or less.
図４は、酸化剤除去後の処理水の残留塩素濃度と酸化還元電位との関係を示す図である。図４において、縦軸は、酸化剤除去後の処理水の残留塩素濃度を示し、横軸は、酸化剤除去後の処理水の酸化還元電位を示す。酸化剤および酸化剤除去槽（酸化剤除去材）としては、次亜塩素酸濃度（３０［ｐｐｍ］）を含むＮａＣｌ溶液（Ｃｌ濃度３６００［ｐｐｍ］）および活性炭（粒径３００［μｍ］、比表面積７００［ｍ２／ｇ］）を用い、ＳＶ１２［ｈ－１］の条件で行った。 Fig. 4 is a diagram showing the relationship between the residual chlorine concentration and the redox potential of the treated water after the oxidant is removed. In Fig. 4, the vertical axis indicates the residual chlorine concentration of the treated water after the oxidant is removed, and the horizontal axis indicates the redox potential of the treated water after the oxidant is removed. As the oxidant and the oxidant removal tank (oxidant removal material), a NaCl solution (Cl concentration 3600 [ppm]) containing hypochlorous acid concentration (30 [ppm]) and activated carbon (particle size 300 [μm], specific surface area 700 [m 2 /g]) were used, and the test was performed under the condition of SV12 [h -1 ].
図４に示すように、酸化剤除去後の処理水の酸化還元電位が０．８［Ｖ］以下の場合、残留塩素濃度は０［ｐｐｍ］であり、酸化剤を除去できていることがわかる。一方、酸化剤除去材の酸化剤除去能が低下し、酸化還元電位が０．８［Ｖ］より高くなった場合、ＳＵＳ３０４の腐食発生が確認された２［ｐｐｍ］を超える残留塩素濃度が確認された。 As shown in Figure 4, when the redox potential of the treated water after oxidant removal is 0.8 [V] or less, the residual chlorine concentration is 0 [ppm], indicating that the oxidant has been removed. On the other hand, when the oxidant removal ability of the oxidant removal material decreases and the redox potential becomes higher than 0.8 [V], the residual chlorine concentration exceeds 2 [ppm], at which corrosion of SUS304 is confirmed.
このことから、酸化剤除去槽２の後段においてオンラインで酸化還元電位の測定を行い、酸化剤除去後の処理水の酸化還元電位が０．８［Ｖ］以下を維持できるように酸化剤除去材を交換して運用することが好ましい。
For this reason, it is preferable to measure the redox potential online downstream of the
このために、図２に示すような放射性廃液処理システム１００Ａのように、酸化還元電位測定装置４の測定結果の入力を受けてポンプ１１１の流量制御や開閉バルブ１３，１１２，１１３，１１４の開閉制御あるいは開度の制御を行う制御装置２０を設けて、酸化還元電位測定装置４により測定された酸化還元電位が所定範囲を満たす、好適には０．８［Ｖ］以下を保つように自動で管理することができる。
For this purpose, as in the radioactive waste
あるいは、オペレータが酸化還元電位測定装置４の測定結果を常に、あるいは所定タイミング毎に確認し、酸化還元電位が０．８［Ｖ］を超えるときは酸化剤除去槽２の酸化剤除去材の交換を行い、酸化還元電位が０．８［Ｖ］以下を維持するように操業することができる。
Alternatively, an operator can check the measurement results of the redox potential measuring device 4 constantly or at specified intervals, and when the redox potential exceeds 0.8 [V], replace the oxidant removal material in the
これにより、間欠的なサンプリングによる残留塩素濃度の測定と比較して、図４に示した酸化剤除去材の酸化剤除去能の低下を酸化還元電位の上昇で把握できる。すなわち、酸化剤除去材の交換時期を正確にかつ簡易に把握することができ、最小限の酸化剤除去材の使用量（すなわち、廃吸着材量）で設備の腐食などを抑制できる。 As a result, compared to measuring the residual chlorine concentration by intermittent sampling, the decrease in the oxidant removal ability of the oxidant removal material shown in Figure 4 can be grasped by the increase in the redox potential. In other words, the time to replace the oxidant removal material can be accurately and easily grasped, and corrosion of the equipment can be suppressed by using a minimum amount of oxidant removal material (i.e., the amount of waste adsorbent).
なお、配管１０３にサンプリング弁（図示省略）を設置してサンプリングを行い、酸化還元電位を測定することができる。
A sampling valve (not shown) can be installed in
また、酸化剤除去槽２を並列に２つ以上設置することにより、酸化剤除去材を交換する際には交換側のラインを停止し、並列に設置した別の酸化剤除去槽２（酸化剤除去材）のラインを用いることで、放射性廃液処理システム１００の運用を止めることなく、連続的に酸化剤除去処理を行うことが可能である。
In addition, by installing two or more
次に、本実施形態の効果について説明する。 Next, we will explain the effects of this embodiment.
上述した本発明の第１実施形態の放射性廃液処理システム１００は、放射性廃液に酸化剤を供給して放射性核種を酸化処理する酸化処理槽１と、酸化処理槽１により供給した酸化剤のうち、未反応の酸化剤を除去する酸化剤除去槽２と、酸化剤除去槽２により未反応の酸化剤が除去された放射性廃液から放射性核種を除去する放射性核種除去装置３と、酸化剤除去槽２の後段に設けられており、未反応の酸化剤が除去された放射性廃液の酸化還元電位を測定する酸化還元電位測定装置４と、を有する。
The radioactive waste
これによって、放射性核種を含む放射性廃液から、設備の腐食などを発生させずに放射性核種を効率よく分離除去することができる。 This makes it possible to efficiently separate and remove radionuclides from radioactive waste liquid containing radionuclides without causing corrosion of the equipment.
また、酸化還元電位測定装置４により測定された酸化還元電位が所定範囲を満たすように管理する制御装置２０を更に有するため、より安定して設備の腐食などを発生させずに放射性核種を効率よく分離除去することができる。
In addition, the system further includes a
更に、制御装置２０は、酸化還元電位が０．８［Ｖ］以下を維持するように酸化剤除去槽２の酸化剤除去材の交換を行うことで、設備の腐食などの発生を極力抑制することができる。
Furthermore, the
＜第２実施形態＞
本発明の第２実施形態の放射性廃液処理システムおよび放射性廃液処理方法について図５を用いて説明する。
Second Embodiment
A radioactive waste liquid treatment system and a radioactive waste liquid treatment method according to a second embodiment of the present invention will be described with reference to FIG.
この第２実施形態は、酸化剤は、過酸化水素、オゾン、過マンガン酸およびその塩の水溶液、次亜塩素酸およびその塩の水溶液のうちの１つを含むものとして、図１に示すような放射性廃液処理システム１００において、更に、オペレータが放射性廃液の通水速度と酸化剤除去槽２の酸化剤除去材の量とから酸化剤除去材の交換時期を算定、あるいは図２に示すような放射性廃液処理システム１００Ａの制御装置２０において、放射性廃液の通水速度と酸化剤除去槽２の酸化剤除去材の量とから酸化剤除去材の交換時期を算定するものである。
In this second embodiment, the oxidizing agent includes one of hydrogen peroxide, ozone, an aqueous solution of permanganic acid and its salts, and an aqueous solution of hypochlorous acid and its salts. In a radioactive waste
この場合は、好適には、図２に示すように、酸化還元電位と残留塩素濃度の対応関係を記憶する記憶部２１を更に有するものとし、制御装置２０は、測定された酸化還元電位に対応する残留塩素濃度に基づき酸化剤除去槽２の酸化剤除去材を交換するものとすることができる。
In this case, preferably, as shown in FIG. 2, the system further includes a
図５は、吸着材の交換目安時期と通水速度の関係を示す図である。図５において、縦軸は、酸化剤除去材の交換目安時期として、図３に示したＳＵＳ３０４の腐食発生が確認された残留塩素濃度２［ｐｐｍ］を超えないよう酸化剤除去後の処理水の残留塩素濃度が０．１［ｐｐｍ］以下を達成可能な日数を示し、横軸は、通水速度として、単位時間あたりに液が吸着材層に接触する時間の逆数を示す空間速度（ＳＶ）を示す。 Figure 5 shows the relationship between the estimated replacement time of the adsorbent and the water flow rate. In Figure 5, the vertical axis shows the number of days in which the residual chlorine concentration of the treated water after oxidant removal can be reduced to 0.1 ppm or less so as not to exceed the residual chlorine concentration of 2 ppm at which corrosion of SUS304 was confirmed as shown in Figure 3, as the estimated replacement time of the oxidant removal material, and the horizontal axis shows the water flow rate, which is the space velocity (SV) that indicates the reciprocal of the time that the liquid contacts the adsorbent layer per unit time.
以下、図５に示した吸着材の交換目安時期と通水速度の関係を調べるために実施した試験について示す。 Below is a description of the tests conducted to investigate the relationship between the recommended replacement timing of the adsorbent shown in Figure 5 and the water flow rate.
Ｃｌ濃度３６００［ｐｐｍ］のＮａＣｌ溶液に、酸化剤としては次亜塩素酸を用い、液中の次亜塩素酸の濃度が３０［ｐｐｍ］となるように添加した。酸化剤除去槽（酸化剤除去材）としては、粒径３００［μｍ］、比表面積７００［ｍ２／ｇ］の活性炭を用いた。 Hypochlorous acid was used as an oxidizing agent in a NaCl solution with a Cl concentration of 3600 ppm, and was added so that the concentration of hypochlorous acid in the solution was 30 ppm. Activated carbon with a particle size of 300 μm and a specific surface area of 700 m2 /g was used as the oxidizing agent removal tank (oxidizing agent removal material).
上記の次亜塩素酸濃度の液を、活性炭にＳＶ１２［ｈ－１］、ＳＶ３０［ｈ－１］、ＳＶ６０［ｈ－１］となるように通水した。例えば、ＳＶ１２［ｈ－１］の条件では、活性炭２．５［ｍＬ］相当を充填したカラムに対して、通水速度３０［ｍＬ／ｈ］で通水した。同様に、ＳＶ３０［ｈ－１］の条件では、活性炭２．５［ｍＬ］相当を充填したカラムに対して、通水速度７５［ｍＬ／ｈ］、ＳＶ６０［ｈ－１］の条件では、活性炭２．５［ｍＬ］相当を充填したカラムに対して、通水速度１５０［ｍＬ／ｈ］で通水した。なお、液温は２３［℃］一定となるよう調整した。 The above-mentioned hypochlorous acid concentration liquid was passed through the activated carbon at SV12 [h -1 ], SV30 [h -1 ], and SV60 [h -1 ]. For example, under the condition of SV12 [h -1 ], water was passed through a column packed with 2.5 [mL] of activated carbon at a water flow rate of 30 [mL/h]. Similarly, under the condition of SV30 [h -1 ], water was passed through a column packed with 2.5 [mL] of activated carbon at a water flow rate of 75 [mL/h], and under the condition of SV60 [h -1 ], water was passed through a column packed with 2.5 [mL] of activated carbon at a water flow rate of 150 [mL/h]. The liquid temperature was adjusted to be constant at 23 [°C].
図５に示したように、通水速度によって酸化剤除去材の交換目安時期は異なり、例えばＳＶ１２［ｈ－１］の場合は通水日数１４０日で酸化剤除去材を交換して運用することが好ましい。なお、酸化剤除去材の交換目安時期（通水日数）とＳＶは概ね反比例の関係であるため、ＳＶ３０［ｈ－１］の場合は通水日数５６日、ＳＶ６０［ｈ－１］の場合は通水日数２８日等、通水速度と酸化剤除去材の量から所定の酸化剤除去材の交換周期を決定することができる。さらに、比表面積が大きい（もしくは粒径が小さく表面積が大きい）活性炭を用いることにより、上記日数より酸化剤除去材の交換目安時期を延ばすことができる。 As shown in Fig. 5, the estimated replacement time for the oxidant removing material varies depending on the water flow rate, and for example, in the case of SV12 [h -1 ], it is preferable to replace the oxidant removing material after 140 days of water flow. Since the estimated replacement time for the oxidant removing material (number of days of water flow) and SV are roughly inversely proportional, a predetermined replacement period for the oxidant removing material can be determined from the water flow rate and the amount of oxidant removing material, such as 56 days for SV30 [h -1 ] and 28 days for SV60 [h -1 ]. Furthermore, by using activated carbon with a large specific surface area (or a large surface area with a small particle size), the estimated replacement time for the oxidant removing material can be extended beyond the above number of days.
その他の構成・動作は前述した第１実施形態の放射性廃液処理システムおよび放射性廃液処理方法と略同じ構成・動作であり、詳細は省略する。 The rest of the configuration and operation are substantially the same as those of the radioactive waste liquid treatment system and radioactive waste liquid treatment method of the first embodiment described above, and details are omitted.
本発明の第２実施形態の放射性廃液処理システムおよび放射性廃液処理方法においても、前述した第１実施形態の放射性廃液処理システムおよび放射性廃液処理方法とほぼ同様な効果が得られる。 The radioactive waste liquid treatment system and radioactive waste liquid treatment method of the second embodiment of the present invention also provide substantially the same effects as the radioactive waste liquid treatment system and radioactive waste liquid treatment method of the first embodiment described above.
また、制御装置２０は、放射性廃液の通水速度と酸化剤除去槽２の酸化剤除去材の量とから酸化剤除去材の交換時期を算定することにより、より無駄なく酸化剤除去材を使い切ることができるようになる。
In addition, the
更に、酸化還元電位と残留塩素濃度の対応関係を記憶する記憶部２１を更に有し、制御装置２０は、測定された酸化還元電位に対応する残留塩素濃度に基づき酸化剤除去槽２の酸化剤除去材を交換することで、より適切な時期での酸化剤除去材の交換が可能となる。
Furthermore, the device further includes a
なお、本実施形態では、酸化剤として次亜塩素酸を用いた例を説明したが、例えば、過酸化水素、オゾン、過マンガン酸およびその塩の水溶液、次亜塩素酸の塩の水溶液等の、一種を用いてもよいし、複数種を用いてもよい。 In this embodiment, hypochlorous acid is used as an oxidizing agent, but one or more of the following may be used: hydrogen peroxide, ozone, an aqueous solution of permanganic acid or its salt, an aqueous solution of a salt of hypochlorous acid, etc.
また、本実施形態では、酸化剤除去槽２は放射性廃液を酸化剤除去材に接触させる通水方式で酸化剤を除去する形態、および放射性核種除去装置３は放射性廃液に核種除去材に接触させる通水方式で放射性核種を除去する形態としたが、本実施形態はこの方式に限定されるものではない。
In addition, in this embodiment, the
例えば、放射性廃液を貯留させた容器に酸化剤除去材を間欠的に添加するバッチ方式で酸化剤を除去する方法や、酸化剤除去後の放射性廃液を貯留させた容器に核種除去材を間欠的に添加するバッチ方式で放射性核種を除去する方法のうちいずれか一方以上を用いることができる。 For example, one or more of the following methods can be used: a batch method for removing oxidants in which an oxidant removal material is intermittently added to a container storing radioactive waste liquid, or a batch method for removing radionuclides in which a nuclide removal material is intermittently added to a container storing radioactive waste liquid after the oxidant has been removed.
＜その他＞
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は前記の実施形態に限定されるものではなく、技術的範囲を逸脱しない限り、様々な変形例が含まれる。例えば、前記の実施形態は、必ずしも説明した全ての構成を備えるものに限定されない。また、或る実施形態の構成の一部を他の構成に置き換えたり、或る実施形態の構成に他の構成を加えたりすることが可能である。また、或る実施形態の構成の一部について、他の構成の追加、構成の削除、構成の置換をすることも可能である。
＜Other＞
Although the embodiments of the present invention have been described above, the present invention is not limited to the above-described embodiments, and various modifications are included as long as they do not deviate from the technical scope. For example, the above-described embodiments are not necessarily limited to those having all the configurations described. It is also possible to replace a part of the configuration of an embodiment with another configuration, or to add another configuration to the configuration of an embodiment. It is also possible to add another configuration to, delete a configuration, or replace a configuration with respect to a part of the configuration of an embodiment.
例えば、放射性核種の化学形態を変換するため酸化処理槽１を備えている形態を説明したが、放射性廃液の酸化処理を配管１０１、もしくは酸化剤供給配管１２への酸化剤のインライン注入で行う構成とし、酸化処理槽１の設置を省略することができる。
For example, while a configuration has been described in which an
また、酸化剤除去槽２に酸化剤除去材を間欠的に添加し、後段の放射性核種除去装置３の膜分離方法で、添加した酸化剤除去材を放射性核種と共に放射性廃液から分離除去することができる。
In addition, an oxidant removal material can be intermittently added to the
なお、放射性核種除去装置３に関しても、第１実施形態では、核種除去材を用いた吸着処理を例として記載したが、例えば、放射性核種を含む放射性廃液に対して、スケール防止剤によるスケール防止およびスケール防止剤除去を行った後、精密ろ過（МＦ）膜、ナノろ過（ＮＦ）膜、限外ろ過（ＵＦ）膜を用いた膜分離方法により放射性核種を分離除去することができる。
In the first embodiment, the radioactive
さらに、放射性廃液には、上記の対象とする放射性核種以外の放射性核種が含まれていてもよい。すなわち、他の放射性核種を分離除去するための核種除去材および分離膜など放射性核種除去装置を更に備えてもよい。 Furthermore, the radioactive waste liquid may contain radionuclides other than the above-mentioned target radionuclides. In other words, the system may further include a radionuclides removal device such as a nuclide removal material and a separation membrane for separating and removing other radionuclides.
１…酸化処理槽
２…酸化剤除去槽
３…放射性核種除去装置
４…酸化還元電位測定装置
１０…酸化剤供給装置
１１…酸化剤タンク
１２…酸化剤供給配管
１３…開閉バルブ（酸化還元電位管理部）
２０…制御装置（酸化還元電位管理部）
２１…記憶部
１００，１００Ａ…放射性廃液処理システム
１０１，１０２，１０３，１０４…配管
１１１…ポンプ（酸化還元電位管理部）
１１２，１１３，１１４…開閉バルブ（酸化還元電位管理部）
１１５…開閉バルブ
1...
20...Control device (oxidation-reduction potential management unit)
21...
112, 113, 114...opening and closing valves (oxidation-reduction potential control units)
115...Opening and closing valve
Claims (10)
前記放射性廃液に酸化剤を供給して放射性核種を酸化処理する酸化処理部と、
前記酸化処理部により供給した前記酸化剤のうち、未反応の前記酸化剤を除去する酸化剤除去部と、
前記酸化剤除去部により未反応の前記酸化剤が除去された前記放射性廃液から放射性核種を除去する放射性核種除去部と、
前記酸化剤除去部の後段に設けられており、未反応の前記酸化剤が除去された前記放射性廃液の酸化還元電位を測定する酸化還元電位測定部と、
前記酸化還元電位測定部により測定された酸化還元電位が所定範囲を満たすように管理する酸化還元電位管理部と、を有し、
前記酸化還元電位管理部は、前記放射性廃液の通水速度と前記酸化剤除去部の酸化剤除去材の量とから前記酸化剤除去材の交換時期を算定する
ことを特徴とする放射性廃液処理システム。 A radioactive waste liquid treatment system for removing radionuclides from radioactive liquid waste, comprising:
an oxidation treatment unit that supplies an oxidizing agent to the radioactive waste liquid to oxidize radioactive nuclides;
an oxidizing agent removal unit that removes unreacted oxidizing agent from the oxidizing agent supplied by the oxidation treatment unit;
a radioactive nuclide removal unit for removing radioactive nuclides from the radioactive liquid waste from which the unreacted oxidant has been removed by the oxidant removal unit;
an oxidation-reduction potential measuring unit provided downstream of the oxidizing agent removing unit for measuring an oxidation-reduction potential of the radioactive liquid waste from which the unreacted oxidizing agent has been removed;
and an oxidation-reduction potential management unit that manages the oxidation-reduction potential measured by the oxidation-reduction potential measurement unit so that the oxidation-reduction potential falls within a predetermined range ,
A radioactive liquid waste treatment system, wherein the oxidation-reduction potential management unit calculates a replacement time for the oxidant removal material from a flow rate of the radioactive liquid waste and an amount of the oxidant removal material in the oxidant removal unit .
前記酸化還元電位管理部では、酸化還元電位が０．８［Ｖ］以下を維持するように前記酸化剤除去部の前記酸化剤除去材の交換を行う
ことを特徴とする放射性廃液処理システム。 2. The radioactive waste liquid treatment system according to claim 1 ,
The radioactive liquid waste treatment system according to claim 1, wherein the oxidation-reduction potential management unit replaces the oxidant removal material of the oxidant removal unit so as to maintain the oxidation-reduction potential at 0.8 [V] or less.
前記酸化剤は、次亜塩素酸およびその塩の水溶液を含む
ことを特徴とする放射性廃液処理システム。 2. The radioactive waste liquid treatment system according to claim 1,
The radioactive liquid waste treatment system, wherein the oxidizing agent includes an aqueous solution of hypochlorous acid and its salt.
酸化還元電位と残留塩素濃度の対応関係を記憶する記憶部を更に有し、
前記酸化還元電位管理部は、測定された酸化還元電位に対応する残留塩素濃度に基づき前記酸化剤除去部の前記酸化剤除去材を交換する
ことを特徴とする放射性廃液処理システム。 2. The radioactive waste liquid treatment system according to claim 1 ,
Further comprising a memory unit for storing a correspondence relationship between an oxidation-reduction potential and a residual chlorine concentration,
The radioactive liquid waste treatment system according to claim 1, wherein the oxidation-reduction potential management unit replaces the oxidant removal material of the oxidant removal unit based on a residual chlorine concentration corresponding to the measured oxidation-reduction potential.
前記酸化剤は、過酸化水素、オゾン、過マンガン酸およびその塩の水溶液、次亜塩素酸およびその塩の水溶液のうちの１つを含む
ことを特徴とする放射性廃液処理システム。 The radioactive waste liquid treatment system according to claim 4 ,
A radioactive liquid waste treatment system, wherein the oxidizing agent includes one of hydrogen peroxide, ozone, an aqueous solution of permanganic acid and its salts, and an aqueous solution of hypochlorous acid and its salts.
前記酸化剤除去部は、吸着膜に前記放射性廃液を通水して前記酸化剤を除去するものである
ことを特徴とする放射性廃液処理システム。 2. The radioactive waste liquid treatment system according to claim 1,
The radioactive waste liquid treatment system according to claim 1, wherein the oxidant removal unit removes the oxidant by passing the radioactive waste liquid through an adsorption membrane.
前記酸化剤除去部の前記酸化剤除去材は、活性炭である
ことを特徴とする放射性廃液処理システム。 The radioactive waste liquid treatment system according to claim 1,
The radioactive liquid waste treatment system, wherein the oxidant removal material of the oxidant removal unit is activated carbon.
前記活性炭は、粒径３００［μｍ］以上の粒状である
ことを特徴とする放射性廃液処理システム。 The radioactive waste liquid treatment system according to claim 7 ,
The radioactive liquid waste treatment system, wherein the activated carbon is in the form of granules having a particle size of 300 μm or more.
前記放射性核種除去部の核種除去材は、イオン交換樹脂、キレート樹脂、ゼオライト、銀が担持されたゼオライト、チタン酸、ケイチタン酸及びフェロシアン化物のうちの一つを含む
ことを特徴とする放射性廃液処理システム。 2. The radioactive waste liquid treatment system according to claim 1,
a nuclide removal material of the radioactive nuclide removal unit that includes one of an ion exchange resin, a chelating resin, a zeolite, a silver-loaded zeolite, a titanic acid, a silicic acid, and a ferrocyanide.
前記放射性廃液に酸化剤を供給して放射性核種を酸化処理する酸化処理ステップと、
前記酸化処理ステップにより供給した前記酸化剤のうち、未反応の前記酸化剤を除去する酸化剤除去ステップと、
前記酸化剤除去ステップにより、未反応の前記酸化剤が除去された前記放射性廃液の酸化還元電位を測定する酸化還元電位測定ステップと、
前記酸化還元電位測定ステップにより測定した酸化還元電位が所定範囲を満たすように管理する酸化還元電位管理ステップと、
前記酸化剤除去ステップにより未反応の前記酸化剤が除去された前記放射性廃液から放射性核種を除去する放射性核種除去ステップと、を有し、
前記酸化還元電位管理ステップでは、前記放射性廃液の通水速度と前記酸化剤除去ステップで用いる酸化剤除去材の量とから前記酸化剤除去材の交換時期を算定する
ことを特徴とする放射性廃液処理方法。 A method for treating radioactive liquid waste to remove radioactive nuclides from the radioactive liquid waste, comprising the steps of:
an oxidation treatment step of supplying an oxidizing agent to the radioactive waste liquid to oxidize radioactive nuclides;
an oxidant removing step of removing unreacted oxidant from the oxidant supplied in the oxidation treatment step;
an oxidation-reduction potential measuring step of measuring an oxidation-reduction potential of the radioactive liquid waste from which the unreacted oxidant has been removed by the oxidant removing step;
an oxidation-reduction potential management step of managing the oxidation-reduction potential measured in the oxidation-reduction potential measurement step so as to fall within a predetermined range;
A radioactive nuclide removal step of removing radioactive nuclides from the radioactive liquid waste from which the unreacted oxidant has been removed by the oxidant removal step ,
a step of controlling the oxidation-reduction potential of calculating a replacement time of the oxidant removal material based on a flow rate of the radioactive waste liquid and an amount of the oxidant removal material used in the oxidant removal step, said step comprising: calculating a replacement time of the oxidant removal material based on a flow rate of the radioactive waste liquid and an amount of the oxidant removal material used in the oxidant removal step ;
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