JP7622706B2 - 電池積層体 - Google Patents

Description

本開示は、電池積層体に関する。

特許文献１は、正極層及び負極層が固体電解質層を介して交互に積層されてなる固体電池本体部；前記正極層及び前記負極層の各々と電気的に接続され、かつ前記固体電池本体部が有する２つの側面の各々に配置された端面電極；及び該端面電極と電気的に接続され、かつ前記固体電池本体部の下面側に配置された下面電極を含む、固体電池を開示している。

国際公開第２０２１／１３２５０４号

本発明者は、固体電解質を含有している電池積層体であって、所定の構造を有する電池積層体の内部抵抗の増加を抑制することを検討した。

本開示は、内部抵抗の増加を抑制することができる、電池積層体を提供することを目的とする。

本開示者は、以下の手段により上記課題を達成することができることを見出した：
《態様１》
正極層、固体電解質層、及び負極層がこの順に積層されている電極体が一つ又は複数個積層された発電要素、
前記発電要素の側面に配置され、かつ前記正極層と電気的に接続されている正極端子、
前記発電要素の側面に配置され、かつ前記負極層と電気的に接続されている負極端子、
前記発電要素と前記正極端子との間に配置されている正極金属スパッタ層、及び
前記発電要素と前記負極端子との間に配置されている負極金属スパッタ層、
を有しており、
前記正極端子及び前記負極端子は、金属の焼結体又は溶融結合体である、
電池積層体。
《態様２》
前記正極金属スパッタ層及び／又は前記負極金属スパッタ層の材料は、融点が２６０℃以上の金属である、態様１に記載の電池積層体。
《態様３》
前記発電要素は硫黄を含有しており、
前記正極金属スパッタ層及び／又は前記負極金属スパッタ層の材料は、金、白金、ニッケル、又はステンレス鋼を含む群から選択される少なくとも一種である、
態様１又は２に記載の電池積層体。
《態様４》
前記硫黄は、硫化物固体電解質及び／又は硫黄系活物質に含有されている、態様３に記載の電池積層体。
《態様５》
前記正極端子及び前記負極端子は、電池積層体の積層方向の少なくとも一方の端面まで延在している、態様１～４のいずれか一つに記載の電池積層体。
《態様６》
リチウムイオン二次電池である、態様１～５のいずれか一つに記載の電池積層体。

本開示によれば、内部抵抗の増加を抑制することができる、電池積層体を提供することができる。

図１は、本開示の第１の実施形態に従う電池積層体１００の模式図である。 図２は、本開示の第２の実施形態に従う電池積層体２００の模式図である。

以下、本開示の実施の形態について詳述する。なお、本開示は、以下の実施の形態に限定されるのではなく、開示の本旨の範囲内で種々変形して実施できる。

本開示の電池積層体は、正極層、固体電解質層、及び負極層がこの順に積層されている電極体が一つ又は複数個積層された発電要素、発電要素の側面に配置され、かつ正極層と電気的に接続されている正極端子、発電要素の側面に配置され、かつ負極層と電気的に接続されている負極端子、発電要素と正極端子との間に配置されている正極金属スパッタ層、及び発電要素と負極端子との間に配置されている負極金属スパッタ層、を有しており、正極端子及び負極端子は、金属の焼結体又は溶融結合体である、電池積層体である。

電池積層体の構成として、負極層、固体電解質層、及び正極層がこの順に積層されている電極体が一つ又は複数個積層された発電要素、負極層と電気的に接続され、かつ発電要素の側面に配置されている負極端子、及び正極層と電気的に接続され、かつ発電要素の側面に配置されている正極端子を有している、構成が考えられる。

このような構成を有する電池積層体は、基材、例えばプリント基板上に半田等で固定して使用することが想定され得る。

このような電池積層体において、電池の構造効率を高める観点から、金属を発電要素の側面に焼結、又は溶融結合することによって正極端子及び負極端子と電池の密封の機能の両方をもたせようとする場合がある。しかしながら、発電要素の側面に、金属の焼結体や溶融結合体を形成する際に、焼結体を形成するための金属粉末のスラリーや溶融金属の発電要素に対する濡れ性が十分でなく、それによって、形成される正極端子及び負極端子と発電要素との接触性、及び／又は密着性が十分に得られず、電池積層体の電気抵抗率が増加してしまう場合がある。また、発電要素の密封性が十分に得られない場合もある。

本開示の電池積層体では、発電要素と正極端子及び負極端子との間に金属スパッタ層が配置されている。スパッタ法で形成される金属スパッタ層は、発電要素が固体電解質を含有している場合であっても、発電要素に広く被着し、かつ高い接合性が得られる。加えて、金属スパッタ層は、金属の焼結体や溶融結合体の形成に使用される金属粉末のスラリーや溶融金属との濡れ性が良好である。したがって、本開示の電池積層体では、内部抵抗の増加を抑制することができると共に、発電要素の高い密封性を実現し得る。

ここで、本開示の電池積層体は、発電要素が硫黄を含有している場合に特に有用である。

発電要素に使用され得る、硫黄を含有する成分、例えば硫化物固体電解質及び／又は硫黄系活物質等は、水と化学反応する場合がある。したがって、発電要素が硫黄を含有している場合には、電池積層体には十分な密封性が求められる。

本開示の電池積層体は、上記のとおり発電要素の高い密封性を実現し得るため、発電要素が硫黄を含有している場合に特に有利である。もっとも、正極金属スパッタ層及び／又は負極金属スパッタ層は、その材料によっては発電要素中の硫黄と反応し得る。したがって、発電要素が硫黄を含有している場合には、正極金属スパッタ層及び／又は負極金属スパッタ層は、電池積層体の使用条件において硫黄との反応性の低い材料、例えば金、白金、ニッケル、又はステンレス鋼を含む群から選択される少なくとも一種であることが特に好ましい。

すなわち、本開示の電池積層体は、発電要素が硫黄を含有しており、正極金属スパッタ層及び／又は負極金属スパッタ層の材料が、金、白金、ニッケル、又はステンレス鋼を含む群から選択される少なくとも一種であることが特に好ましい。

なお、硫黄は、硫化物固体電解質及び／又は硫黄系活物質に含有されていることができる。

なお、本開示の電池積層体は、リチウムイオン二次電池であってよい。

図１は、本開示の第１の実施形態に従う電池積層体１００の模式図である。より具体的には、図１は、本開示の第１の実施形態に従う電池積層体１００の積層方向の断面図である。

図１に示す本開示の第１の実施形態に従う電池積層体１００は、立方体形状を有している。図１は、第１の実施形態に従う電池積層体１００の積層方向の断面を示している。図１に示すように、本開示の第１の実施形態に従う電池積層体１００は、負極層１１１、固体電解質層１１２、及び正極層１１３がこの順に積層されている電極体１１４が一つ又は複数個積層された発電要素１１０を有している。電池積層体１００は、発電要素１１０の側面に配置され、かつ負極層１１１と電気的に接続されている負極端子１４１、及び発電要素１１０の側面に配置され、かつ正極層１１３と電気的に接続されている正極端子１４２を有している。この負極端子１４１及び正極端子１４２は、電池積層体１００の２つの対向する側面に配置されている。また、電池積層体１００は、発電要素１１０と負極端子１４１との間にわたって配置されている負極金属スパッタ層１５１、及び発電要素１１０と正極端子１４２との間にわたって配置されている正極金属スパッタ層１５２を有している。ここで、負極端子１４１及び正極端子１４２は、金属の焼結体又は溶融結合体である。

本開示の第１の実施形態に従う電池積層体１００では、外装体１３０が電池積層体１００の積層方向の両面及び外部端子の配置されていない２つの側面（図示せず）に配置されており、それによって、外装体１３０、負極端子１４１、及び正極端子１４２によって発電要素１１０が封止されている。

また、負極層１１１と外装体１３０との間や、隣り合う電極体１１４の固体電解質層１１２間には、絶縁性の電極端部層１２０が配置されており、これによって負極層１１１と外装体１３０、正極層１１３と外装体１３０、負極層１１１と正極端子１４２、正極層１１３と負極端子１４１との電気的接触がそれぞれ抑制されている。

図２は、図１とは異なり、負極層２１１及び正極層２１３が、それぞれ負極／正極活物質層（２１１ａ及び２１３ａ）と負極／正極集電体層（２１１ｂ及び２１３ｂ）とから構成されている例である。図２に示すように、本開示の第２の実施形態に従う電池積層体２００において、負極層２１１は、負極集電体層２１１ａ及び負極活物質層２１１ｂが互いに積層された構造を有しており、かつ負極端子２４１は、負極集電体層２１１ａと電気的に接続されていることができる。同様に、正極層２１３は、正極集電体層２１３ａ及び正極活物質層２１３ｂが互いに積層された構造を有しており、かつ正極端子２４２は、正極集電体層２１３ａと電気的に接続されていることができる。図２においても、電池積層体２００は、発電要素２１０と負極端子２４１との間にわたって配置されている負極金属スパッタ層２５１、及び発電要素２１０と正極端子２４２との間にわたって配置されている正極金属スパッタ層２５２を有している。

本開示において、電極体は、負極層、固体電解質層、及び正極層がこの順に積層されている。

電池積層体は、電極体が一つ又は複数個積層された発電要素、特に複数個の電極体がモノポーラ構造で積層された発電要素を有する。ここで、電池積層体が電極体を一つのみ有する場合には、電池積層体は、単電池の構成を有する。電池積層体が電極体が複数個積層された発電要素を有する場合、電池積層体における各電極体の積層方向は、電極体における負極層、固体電解質層、及び正極層の積層方向と等しい。

発電要素は、硫黄を含有している。ここで、硫黄は、例えば硫化物固体電解質及び／又は硫黄系活物質に含有されていることができる。硫黄は、電極体の負極層、固体電解質層、及び正極層のいずれに含まれていてもよい。

硫化物固体電解質は、例えば硫化物系非晶質固体電解質、硫化物系結晶質固体電解質、又はアルジロダイト型固体電解質等であってよい。より具体的には、硫化物固体電解質としては、Ｌｉ₂Ｓ－Ｐ₂Ｓ₅系（Ｌｉ₇Ｐ₃Ｓ₁₁、Ｌｉ₃ＰＳ₄、Ｌｉ₈Ｐ₂Ｓ₉等）、Ｌｉ₂Ｓ－ＳｉＳ₂、ＬｉＩ－Ｌｉ₂Ｓ－ＳｉＳ₂、ＬｉＩ－Ｌｉ₂Ｓ－Ｐ₂Ｓ₅、ＬｉＩ－ＬｉＢｒ－Ｌｉ₂Ｓ－Ｐ₂Ｓ₅、Ｌｉ₂Ｓ－Ｐ₂Ｓ₅－ＧｅＳ₂（Ｌｉ₁₃ＧｅＰ₃Ｓ₁₆、Ｌｉ₁₀ＧｅＰ₂Ｓ₁₂等）、ＬｉＩ－Ｌｉ₂Ｓ－Ｐ₂Ｏ₅、ＬｉＩ－Ｌｉ₃ＰＯ₄－Ｐ₂Ｓ₅、Ｌｉ_7-xＰＳ_6-xＣｌ_x等；又はこれらの組み合わせを挙げることができるが、これらに限定されない。

硫黄系活物質は、少なくともＳ元素を含有する活物質である。硫黄系活物質は、Ｌｉ元素を含有していてもよく、含有していなくてもよい。硫黄系活物質としては、例えば、単体硫黄、硫化リチウム（Ｌｉ₂Ｓ）、多硫化リチウム（Ｌｉ₂Ｓ_x、２≦ｘ≦８）が挙げられる。

〈負極層〉
負極層は、例えば、負極集電体層及び負極活物質層が互いに積層された構造を有していることができ、この場合において、負極端子は負極集電体層と電気的に接続されていることができる。なお、負極層は負極集電体層を有していなくてもよく、この場合において、負極端子は負極活物質層と直接接することによって電気的に接続されていることができる。

（負極活物質層）
負極活物質層は、負極活物質、並びに随意に固体電解質を含有している。その他、使用用途や使用目的等に合わせて、例えば、導電助剤又はバインダ等の、リチウムイオン電池の負極活物質層に用いられる添加剤を含有していてよい。

負極活物質としては、例えばリチウムイオン等の金属イオンを吸蔵及び放出可能な材料であってよい。リチウムイオン等の金属イオンを吸蔵及び放出可能な材料としては、例えば、負極活物質は、合金系負極活物質又は炭素材料等であってよいが、これらに限定されない。

合金系負極活物質としては、特に限定されず、例えば、Ｓｉ合金系負極活物質、又はＳｎ合金系負極活物質等が挙げられる。Ｓｉ合金系負極活物質には、ケイ素、ケイ素酸化物、ケイ素炭化物、ケイ素窒化物、又はこれらの固溶体等がある。また、Ｓｉ合金系負極活物質には、ケイ素以外の元素、例えば、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｐｂ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｔｉ等を含むことができる。Ｓｎ合金系負極活物質には、スズ、スズ酸化物、スズ窒化物、又はこれらの固溶体等がある。また、Ｓｎ合金系負極活物質には、スズ以外の元素、例えば、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｐｂ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｉｎ、Ｔｉ、Ｓｉ等を含むことができる。これらの中で、Ｓｉ合金系負極活物質が好ましい。

炭素材料としては、特に限定されず、例えば、ハードカーボン、ソフトカーボン、又はグラファイト等が挙げられる。

固体電解質としては、特に限定されず、全固体電池の固体電解質として利用可能な材料を用いることができる。より具体的には、固体電解質としては、例えば硫化物固体電解質、酸化物固体電解質、窒化物固体電解質、並びにポリマー電解質を挙げることができる。

硫化物固体電解質の例として、硫化物系非晶質固体電解質、硫化物系結晶質固体電解質、又はアルジロダイト型固体電解質等が挙げられるが、これらに限定されない。具体的な硫化物固体電解質の例として、Ｌｉ₂Ｓ－Ｐ₂Ｓ₅系（Ｌｉ₇Ｐ₃Ｓ₁₁、Ｌｉ₃ＰＳ₄、Ｌｉ₈Ｐ₂Ｓ₉等）、Ｌｉ₂Ｓ－ＳｉＳ₂、ＬｉＩ－Ｌｉ₂Ｓ－ＳｉＳ₂、ＬｉＩ－Ｌｉ₂Ｓ－Ｐ₂Ｓ₅、ＬｉＩ－ＬｉＢｒ－Ｌｉ₂Ｓ－Ｐ₂Ｓ₅、Ｌｉ₂Ｓ－Ｐ₂Ｓ₅－ＧｅＳ₂（Ｌｉ₁₃ＧｅＰ₃Ｓ₁₆、Ｌｉ₁₀ＧｅＰ₂Ｓ₁₂等）、ＬｉＩ－Ｌｉ₂Ｓ－Ｐ₂Ｏ₅、ＬｉＩ－Ｌｉ₃ＰＯ₄－Ｐ₂Ｓ₅、Ｌｉ_7-xＰＳ_6-xＣｌ_x等；又はこれらの組み合わせを挙げることができるが、これらに限定されない。

酸化物固体電解質の例として、Ｌｉ₇Ｌａ₃Ｚｒ₂Ｏ_12、Ｌｉ_7-xＬａ₃Ｚｒ_1-xＮｂ_xＯ_12、Ｌｉ_7-3xＬａ₃Ｚｒ₂Ａｌ_xＯ₁₂、Ｌｉ_3xＬａ_2/3-xＴｉＯ₃、Ｌｉ_1+xＡｌ_xＴｉ_2-x（ＰＯ₄）₃、Ｌｉ_1+xＡｌ_xＧｅ_2-x（ＰＯ₄）₃、Ｌｉ₃ＰＯ₄、又はＬｉ_3+xＰＯ_4-xＮ_x（ＬｉＰＯＮ）等が挙げられるが、これらに限定されない。

硫化物固体電解質、酸化物固体電解質、及び窒化物固体電解質は、ガラスであっても良く、ガラスセラミックスであっても良く、結晶材料であっても良い。ガラスは、原料組成物（例えばＬｉ₂Ｓ及びＰ₂Ｓ₅の混合物）を非晶質処理することにより得ることができる。非晶質処理としては、例えば、メカニカルミリングが挙げられる。メカニカルミリングは、乾式メカニカルミリングであっても良く、湿式メカニカルミリングであっても良いが、後者が好ましい。容器等の壁面に原料組成物が固着することを防止できるからである。また、ガラスセラミックスは、ガラスを熱処理することにより得ることができる。また、結晶材料は、例えば、原料組成物に対して固相反応処理することにより得ることができる。

ポリマー電解質としては、例えばポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、及びポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）等を挙げることができるが、これらに限定されない。

バインダとしては、例えばポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）若しくはスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）等の材料、又はこれらの組合せであってよいが、これらに限定されない。

導電助材としては、公知のものを用いることができ、例えば、炭素材料、及び金属粒子等が挙げられる。炭素材料としては、例えば、アセチレンブラックやファーネスブラック等のカーボンブラック、気相法炭素繊維（ＶＧＣＦ）、カーボンナノチューブ、及び、カーボンナノファイバーからなる群より選ばれる少なくとも一種を挙げることができ、中でも、電子伝導性の観点から、ＶＧＣＦ、カーボンナノチューブ、及び、カーボンナノファイバーからなる群より選ばれる少なくとも一種であってもよい。金属粒子としては、ニッケル、銅、鉄、及びステンレス鋼等の粒子が挙げられる。

（負極集電体層）
負極集電体層に用いられる材料は、ステンレス鋼（ＳＵＳ）、アルミニウム、銅、ニッケル、鉄、チタン、又はカーボン等であってよいが、これらに限定されない。なかでも、負極集電体層の材料は、銅であることが好ましい。

負極集電体層の形状は、特に限定されず、例えば、箔状、板状、又はメッシュ状の電子伝導性のある材料や電子伝導性のある材料粉末とバインダで形成した層形状の材料を挙げることができる。これらの中で、箔状の電子伝導性のある材料が好ましい。

〈固体電解質層〉
固体電解質層は、固体電解質及び随意にバインダを含有していることができる。

固体電解質及びバインダは、上記の「（負極活物質層）」に関して記載したものを適宜採用することができる。

〈正極層〉
正極層は、例えば、正極集電体層及び正極活物質層が互いに積層された構造を有していることができ、この場合において、正極端子は正極集電体層と電気的に接続されていることができる。なお、正極層は正極集電体層を有していなくてもよく、この場合において、正極端子は正極活物質層と直接接することによって電気的に接続されていることができる。

（正極活物質層）
正極活物質層は、正極活物質、及び随意に固体電解質を含有している。その他、使用用途や使用目的等に合わせて、例えば、導電助剤又はバインダ等の、リチウムイオン電池の正極活物質層に用いられる添加剤を含有していてよい。

正極活物質は、例えばコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ₂）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ₂）、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ₂Ｏ₄）、ＬｉＣｏ_1/3Ｎｉ_1/3Ｍｎ_1/3Ｏ₂、Ｌｉ_1+xＭｎ_2-x-yＭ_yＯ₄（Ｍは、Ａｌ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、及びＺｎから選ばれる１種以上の金属元素）で表される組成の異種元素置換Ｌｉ－Ｍｎスピネル等であってよいが、これらに限定されない。

また、このような正極活物質は、例えば硫黄系活物質であってもよい。ここで、硫黄系活物質は、少なくともＳ元素を含有する活物質である。硫黄系活物質は、Ｌｉ元素を含有していてもよく、含有していなくてもよい。硫黄系活物質としては、例えば、単体硫黄、硫化リチウム（Ｌｉ₂Ｓ）、多硫化リチウム（Ｌｉ₂Ｓ_x、２≦ｘ≦８）が挙げられる。

固体電解質、導電助剤、及びバインダは、上記の「（負極活物質層）」に関して記載したものを適宜採用することができる。

（正極集電体層）
正極集電体層に用いられる材料は、ステンレス鋼（ＳＵＳ）、アルミニウム、銅、ニッケル、鉄、チタン、又はカーボン等であってよいが、これらに限定されない。なかでも、正極集電体層の材料は、アルミニウムであることが好ましい。

正極集電体層の形状は、特に限定されず、例えば、箔状、板状、又はメッシュ状の電子伝導性のある材料や等を挙げることができる。電子伝導性のある材料粉末とバインダで形成した層形状の材料を挙げることができる。これらの中で、箔状の電子伝導性のある材料が好ましい。

《負極端子及び正極端子》
本開示の電池積層体は、発電要素の側面に配置され、かつ正極層と電気的に接続されている正極端子、及び発電要素の側面に配置され、かつ負極層と電気的に接続されている負極端子を有している。ここで、正極端子及び負極端子は、金属の焼結体又は溶融結合体である。

ここで、金属の焼結体とは、金属、例えば金属粉末の焼結体である。金属の焼結体は、金属、例えば金属粉末を加熱して焼結することによって形成される。また、金属の溶融結合体とは、金属を溶融し、凝固させて形成される。

負極端子及び正極端子に用いることができる金属は、焼結または溶融結合によって電池の端子を形成することができる任意の金属であってよい。

このような金属としては、例えばＰｂ又はＳｎ合金等を挙げることができる。Ｓｎ合金としては、例えばＳｎとＡｕ又はＮｉとの合金等を挙げることができる。

発電要素が硫黄を含有している場合、特に硫化物固体電解質を含有している場合、負極端子及び正極端子に用いる金属は、２６０℃以上の融点を有する任意の金属又は金属合金を採用することが好ましい。

このような金属は、融点が２６０℃以上であるため、電池積層体のプリント基板等への接合に用いられる半田のリフロー工程における一般的な加熱温度よりも融点が大きい。したがって、電池積層体をプリント基板等に接合する際の外部端子の溶融を抑制することができる。外部端子の溶融は、場合によっては電池積層体の密封性を低下させる等の不具合をもたらし得る。

また、発電要素が硫黄を含有している場合、特に硫化物固体電解質を含有している場合、負極端子及び正極端子に用いる金属は、３００℃以下の融点を有する任意の金属又は金属合金を採用することが好ましい。発電要素に使用され得る硫黄の反応温度よりも低い温度で溶融させて外部端子を成形できるためである。これにより、電池積層体の製造時において、発電要素の硫黄の反応による電池積層体の内部抵抗増加を抑制することができる。

負極端子及び正極端子に用いることができる金属の融点は、２６０℃以上、２６５℃以上、２７０℃以上、又は２７５℃以上であってよく、３００℃以下、２９５℃以下、２９０℃以下、２８５℃以下、又は２８０℃以下であってよい。

負極端子及び正極端子は、電池積層体の積層方向少なくとも一方の端面まで延在していることができる。電池積層体がこのような構成を有している場合、負極端子及び正極端子が延在している端面とプリント基板とを、例えば半田で固定することによって、プリント基板上の回路と電池積層体とを電気的に接続することができる。

より具体的には、図１に示すように、負極端子１４１及び正極端子１４２は、電池積層体１００の積層方向の端面（図１において電池積層体１００の上側及び下側）まで延在していることができる。

《負極金属スパッタ層及び正極金属スパッタ層》
本開示の電池積層体は、発電要素と正極端子との間に配置されている正極金属スパッタ層、及び発電要素と負極端子との間に配置されている負極金属スパッタ層を有している。

正極金属スパッタ層及び／又は負極金属スパッタ層は、スパッタ法、例えばＤＣスパッタ法、ＲＣスパッタ法、マグネトロンスパッタ法、及びイオンビームスパッタ法等の方法によって成膜することができる。

正極金属スパッタ層及び／又は負極金属スパッタ層の材料は、融点が２６０℃以上の金属であることが好ましい。

このような金属は、融点が２６０℃以上であるため、電池積層体のプリント基板等への接合に用いられる半田のリフロー工程における一般的な加熱温度よりも融点が大きい。したがって、電池積層体をプリント基板等に接合する際の正極金属スパッタ層及び／又は負極金属スパッタ層の溶融を抑制することができる。正極金属スパッタ層及び／又は負極金属スパッタ層の溶融は、場合によっては電池積層体の密封性を低下させる等の不具合をもたらし得る。

正極金属スパッタ層及び／又は負極金属スパッタ層に用いることができる金属の融点は、２６０℃以上、２６５℃以上、２７０℃以上、又は２７５℃以上であってよい。

なお、正極金属スパッタ層及び／又は負極金属スパッタ層の材料は、融点が負極端子及び正極端子に用いられる金属の焼結温度又は溶融温度よりも高い融点を有していることが好ましい。

正極金属スパッタ層及び／又は負極金属スパッタ層は、電池積層体の積層方向少なくとも一方の端面まで延在していることができる。電池積層体がこのような構成を有している場合、負極端子及び正極端子が電池積層体の積層方向少なくとも一方の端面まで延在している構成においても、負極端子及び正極端子の電池積層体への密着性を向上させることができる。

より具体的には、図１に示すように、負極金属スパッタ層１５１及び／又は正極金属スパッタ層１５２は、電池積層体１００の積層方向の端面（図１において電池積層体１００の上側及び下側）まで延在していることができる。

《外装体》
本開示の電池積層体において、外装体、負極端子、及び正極端子によって、発電要素が封止されていることが好ましい。

ここで、外装体は、発電要素を封止することができる任意の材料、例えば樹脂又はセラミクス等であってよい。

１００及び２００ 電池積層体
１１０及び２１０ 発電要素
１１１及び２１１ 負極層
１１２及び２１２ 固体電解質層
１１３及び２１３ 正極層
１１４及び２１４ 電極体
１２０及び２２０ 電極端部層
１３０及び２３０ 外装体
１４１及び２４１ 負極端子
１４２及び２４２ 正極端子
１５１及び２５１ 負極金属スパッタ層
１５２及び２５２ 正極金属スパッタ層
２１１ａ 負極集電体層
２１１ｂ 負極活物質層
２１３ａ 正極集電体層
２１３ｂ 正極活物質層

Claims (5)

1. 正極層、固体電解質層、及び負極層がこの順に積層されている電極体が一つ又は複数個積層された発電要素、
   前記発電要素の側面に配置され、かつ前記正極層と電気的に接続されている正極端子、
   前記発電要素の側面に配置され、かつ前記負極層と電気的に接続されている負極端子、
   前記発電要素と前記正極端子との間に配置されている正極金属スパッタ層、
   前記発電要素と前記負極端子との間に配置されている負極金属スパッタ層、及び
   外装体
   を有しており、
   前記正極端子及び前記負極端子は、金属の焼結体又は溶融結合体であり、
   前記発電要素は硫黄を含有しており、
   前記正極金属スパッタ層及び／又は前記負極金属スパッタ層の材料は、金、白金、ニッケル、又はステンレス鋼を含む群から選択される少なくとも一種であり、
   外装体、負極端子、及び正極端子によって前記発電要素が封止されている、
   電池積層体。
2. 前記正極金属スパッタ層及び／又は前記負極金属スパッタ層の材料は、融点が２６０℃以上の金属である、請求項１に記載の電池積層体。
3. 前記硫黄は、硫化物固体電解質及び／又は硫黄系活物質に含有されている、請求項１に記載の電池積層体。
4. 前記正極端子及び前記負極端子は、電池積層体の積層方向の少なくとも一方の端面まで延在している、請求項１に記載の電池積層体。
5. リチウムイオン二次電池である、請求項１に記載の電池積層体。

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