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JP7625134B2 - Electrochemical Cell - Google Patents
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Description

本発明は、電気化学セルに関する。 The present invention relates to an electrochemical cell.

電気化学セル（電解セル、燃料電池など）において、金属支持体によってセル本体部を支持する構造が知られている。例えば、特許文献１には、第１電極層、電解質層、及び第２電極層がこの順で金属支持体の主面上に積層されたセル本体部を備える電気化学セルが開示されている。金属支持体は、第１電極層へ気体を供給するための供給孔を有する。 In electrochemical cells (electrolysis cells, fuel cells, etc.), a structure in which a cell body is supported by a metal support is known. For example, Patent Document 1 discloses an electrochemical cell having a cell body in which a first electrode layer, an electrolyte layer, and a second electrode layer are stacked in this order on the main surface of a metal support. The metal support has a supply hole for supplying gas to the first electrode layer.

特開２０２０－１５５３３７号JP 2020-155337 A

金属支持体は機械的強度に優れている一方で保温性が低いため、セル本体部の温度を適切な温度範囲に維持しにくくなってしまう。 While metal supports have excellent mechanical strength, they have poor thermal insulation properties, making it difficult to maintain the temperature of the cell body within the appropriate temperature range.

本発明の課題は、保温性を向上可能な電気化学セルを提供することにある。 The object of the present invention is to provide an electrochemical cell that can improve heat retention.

本発明の第１側面に係る電気化学セルは、セル本体部と、板状の金属支持体と、被覆層とを備える。セル本体部は、第１電極層、第２電極層、及び電解質層を有する。電解質層は、第１電極層と第２電極層との間に配置される。金属支持体は、セル本体部を支持する第１主面、及び複数の供給孔を有する。被覆層は、セラミック材料によって構成され、金属支持体の側面の少なくとも一部を覆う。The electrochemical cell according to a first aspect of the present invention comprises a cell body, a plate-shaped metal support, and a coating layer. The cell body has a first electrode layer, a second electrode layer, and an electrolyte layer. The electrolyte layer is disposed between the first electrode layer and the second electrode layer. The metal support has a first main surface that supports the cell body, and a plurality of supply holes. The coating layer is made of a ceramic material and covers at least a portion of the side surface of the metal support.

本発明の第２側面に係る電気化学セルは、上記第１側面に係り、被覆層は、電解質層に接続される。The electrochemical cell according to the second aspect of the present invention relates to the first aspect described above, wherein the coating layer is connected to the electrolyte layer.

本発明の第３側面に係る電気化学セルは、上記第２側面に係り、被覆層は、電解質層と一体的に形成され、セラミック材料は、電解質層の構成材料と同じである。The electrochemical cell according to the third aspect of the present invention relates to the second aspect described above, wherein the coating layer is formed integrally with the electrolyte layer and the ceramic material is the same as the constituent material of the electrolyte layer.

本発明の第４側面に係る電気化学セルは、上記第２又は第３側面に係り、金属支持体の側面に垂直な断面において、被覆層は、非連続である。The electrochemical cell according to the fourth aspect of the present invention relates to the second or third aspect described above, in which the coating layer is discontinuous in a cross section perpendicular to the side surface of the metal support.

本発明の第５側面に係る電気化学セルは、上記第１側面に係り、被覆層は、電解質層から離れている。The electrochemical cell according to the fifth aspect of the present invention relates to the first aspect described above, wherein the coating layer is separated from the electrolyte layer.

本発明の第６側面に係る電気化学セルは、上記第１乃至第５側面のいずれかに係り、金属支持体の第２主面に接合され、金属支持体との間に流路を形成する流路部材を備え、流路部材の側面の少なくとも一部は、被覆層によって覆われている。The electrochemical cell according to a sixth aspect of the present invention relates to any one of the first to fifth aspects and comprises a flow path member joined to the second main surface of the metal support and forming a flow path between the metal support and the flow path member, and at least a portion of the side surface of the flow path member is covered by a coating layer.

本発明によれば、保温性を向上可能な電気化学セルを提供することができる。 The present invention provides an electrochemical cell that can improve heat retention.

図１は、実施形態に係る電解セルの構成を示す断面図である。FIG. 1 is a cross-sectional view showing the configuration of an electrolysis cell according to an embodiment. 図２は、実施形態に係る金属支持体の側面に垂直な拡大断面である。FIG. 2 is an enlarged cross-sectional view perpendicular to a side surface of a metal support according to an embodiment. 図３は、変形例１に係る電解セルの構成を示す断面図である。FIG. 3 is a cross-sectional view showing the configuration of an electrolysis cell according to the first modification. 図４は、変形例２に係る電解セルの構成を示す断面図である。FIG. 4 is a cross-sectional view showing the configuration of an electrolysis cell according to the second modification.

（電解セル１）
図１は、実施形態に係る電解セル１の構成を示す断面図である。電解セル１は、本発明に係る「電気化学セル」の一例である。 (Electrolysis Cell 1)
1 is a cross-sectional view showing the configuration of an electrolysis cell 1 according to an embodiment. The electrolysis cell 1 is an example of an "electrochemical cell" according to the present invention.

電解セル１は、セル本体部１０、金属支持体２０、流路部材３０、及び被覆層４０を備える。The electrolytic cell 1 comprises a cell main body 10, a metal support 20, a flow path member 30, and a coating layer 40.

［セル本体部１０］
セル本体部１０は、水素極層６（カソード）、電解質層７、反応防止層８、及び酸素極層９（アノード）を有する。水素極層６、電解質層７、反応防止層８、及び酸素極層９は、この順で金属支持体２０側から積層されている。水素極層６、電解質層７、及び酸素極層９は必須の構成であり、反応防止層８は任意の構成である。 [Cell body 10]
The cell main body 10 has a hydrogen electrode layer 6 (cathode), an electrolyte layer 7, a reaction prevention layer 8, and an oxygen electrode layer 9 (anode). The hydrogen electrode layer 6, electrolyte layer 7, reaction prevention layer 8, and oxygen electrode layer 9 are laminated in this order from the metal support 20 side. The hydrogen electrode layer 6, electrolyte layer 7, and oxygen electrode layer 9 are essential components, while the reaction prevention layer 8 is optional.

［水素極層６］
水素極層６は、金属支持体２０と電解質層７との間に配置される。水素極層６は、金属支持体２０によって支持される。詳細には、水素極層６は、金属支持体２０の第１主面２０Ｓ上に配置される。水素極層６は、金属支持体２０の第１主面２０Ｓのうち複数の供給孔２１が設けられた領域を覆う。水素極層６は、各供給孔２１内に入り込んでいてよい。水素極層６は、本発明に係る「第１電極層」の一例である。 [Hydrogen electrode layer 6]
The hydrogen electrode layer 6 is disposed between the metal support 20 and the electrolyte layer 7. The hydrogen electrode layer 6 is supported by the metal support 20. In detail, the hydrogen electrode layer 6 is disposed on the first main surface 20S of the metal support 20. The hydrogen electrode layer 6 covers a region of the first main surface 20S of the metal support 20 in which a plurality of supply holes 21 are provided. The hydrogen electrode layer 6 may extend into each supply hole 21. The hydrogen electrode layer 6 is an example of a "first electrode layer" according to the present invention.

水素極層６には、各供給孔２１を介して原料ガスが供給される。原料ガスは、ＣＯ２及びＨ２Ｏを含む。原料ガスは、本発明に係る「気体」の一例である。水素極層６は、下記（１）式に示す共電解の電気化学反応に従って、原料ガスから、Ｈ２、ＣＯ、及びＯ２－を生成する。
・水素極層６：ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ＋４ｅ－→ＣＯ＋Ｈ２＋２Ｏ２－・・・（１） A source gas is supplied to the hydrogen electrode layer 6 through each supply hole 21. The source gas contains CO2 and H2O . The source gas is an example of a "gas" according to the present invention. The hydrogen electrode layer 6 produces H2 , CO, and O2- from the source gas in accordance with the co-electrolytic electrochemical reaction shown in the following formula (1).
・Hydrogen electrode layer 6: CO 2 +H 2 O+4e - →CO+H 2 +2O 2 -...(1)

水素極層６は、電子伝導性を有する多孔質材料によって構成される。水素極層６は、酸化物イオン伝導性を有していてよい。水素極層６は、例えば、８ｍｏｌ％イットリア安定化ジルコニア（８ＹＳＺ）、カルシア安定化ジルコニア（ＣＳＺ）、スカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）、ガドリニウムドープセリア（ＧＤＣ）、サマリウムドープセリア（ＳＤＣ）、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｒ，Ｍｎ）Ｏ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＴｉＯ３、Ｓｒ２（Ｆｅ,Ｍｏ）２Ｏ６、（Ｌａ，Ｓｒ）ＶＯ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３、及びこれらのうち２つ以上を組み合わせた混合材料、或いは、これらのうち１つ以上とＮｉＯとの複合物によって構成することができる。 The hydrogen electrode layer 6 is made of a porous material having electronic conductivity. The hydrogen electrode layer 6 may have oxide ion conductivity. The hydrogen electrode layer 6 may be made of, for example, 8 mol % yttria-stabilized zirconia (8YSZ), calcia-stabilized zirconia (CSZ), scandia-stabilized zirconia (ScSZ), gadolinium-doped ceria (GDC), samarium-doped ceria (SDC), (La,Sr)(Cr,Mn) O3 , (La,Sr) TiO3 , Sr2 (Fe,Mo) 2O6 , (La,Sr) VO3 , (La , Sr) FeO3 , a mixed material of two or more of these, or a composite of one or more of these and NiO.

水素極層６の気孔率は特に制限されないが、例えば５％以上７０％以下とすることができる。水素極層６の厚さは特に制限されないが、例えば１μｍ以上１００μｍ以下とすることができる。The porosity of the hydrogen electrode layer 6 is not particularly limited, but may be, for example, 5% or more and 70% or less. The thickness of the hydrogen electrode layer 6 is not particularly limited, but may be, for example, 1 μm or more and 100 μm or less.

水素極層６の形成方法は特に制限されず、焼成法、スプレーコーティング法（溶射法、エアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法など）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などを用いることができる。The method for forming the hydrogen electrode layer 6 is not particularly limited, and may be a firing method, a spray coating method (thermal spraying method, aerosol deposition method, aerosol gas deposition method, powder jet deposition method, particle jet deposition method, cold spray method, etc.), a PVD method (sputtering method, pulsed laser deposition method, etc.), a CVD method, etc.

［電解質層７］
電解質層７は、水素極層６及び酸素極層９の間に配置される。電解質層７は、水素極層６の全体を覆う。電解質層７の外縁は、金属支持体２０の第１主面２０Ｓに接合される。これによって、水素極層６側と酸素極層９側との間の気密性を確保できるため、金属支持体２０と電解質層７との間を別途封止する必要がない。 [Electrolyte layer 7]
The electrolyte layer 7 is disposed between the hydrogen electrode layer 6 and the oxygen electrode layer 9. The electrolyte layer 7 covers the entire hydrogen electrode layer 6. The outer edge of the electrolyte layer 7 is joined to the first main surface 20S of the metal support 20. This ensures airtightness between the hydrogen electrode layer 6 side and the oxygen electrode layer 9 side, eliminating the need for a separate seal between the metal support 20 and the electrolyte layer 7.

電解質層７は、水素極層６において生成されたＯ２－を酸素極層９に伝達させる。電解質層７は、酸化物イオン伝導性を有する緻密質材料によって構成される。電解質層７は、例えば、８ＹＳＺ、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）などによって構成することができる。 The electrolyte layer 7 transfers O 2− generated in the hydrogen electrode layer 6 to the oxygen electrode layer 9. The electrolyte layer 7 is made of a dense material having oxide ion conductivity. The electrolyte layer 7 can be made of, for example, 8YSZ, LSGM (lanthanum gallate), GDC (gadolinium-doped ceria), or the like.

電解質層７は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料から構成される焼成体である。電解質層７は、例えば、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）、ＧＤＣ、ＳｃＳＺ、ＳＤＣ、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）などによって構成することができる。The electrolyte layer 7 is a sintered body made of a dense material that has ionic conductivity but no electronic conductivity. The electrolyte layer 7 can be made of, for example, YSZ (8YSZ), GDC, ScSZ, SDC, LSGM (lanthanum gallate), etc.

電解質層７の気孔率は特に制限されないが、例えば０．１％以上７％以下とすることができる。電解質層７の厚さは特に制限されないが、例えば１μｍ以上１００μｍ以下とすることができる。The porosity of the electrolyte layer 7 is not particularly limited, but may be, for example, 0.1% to 7%. The thickness of the electrolyte layer 7 is not particularly limited, but may be, for example, 1 μm to 100 μm.

電解質層７の形成方法は特に制限されず、焼成法、スプレーコーティング法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法などを用いることができる。The method for forming the electrolyte layer 7 is not particularly limited, and a firing method, a spray coating method, a PVD method, a CVD method, etc. can be used.

［反応防止層８］
反応防止層８は、電解質層７及び酸素極層９の間に配置される。反応防止層８は、電解質層７を介して水素極層６の反対側に配置される。 [Reaction prevention layer 8]
The reaction prevention layer 8 is disposed between the electrolyte layer 7 and the oxygen electrode layer 9. The reaction prevention layer 8 is disposed on the opposite side of the hydrogen electrode layer 6 with the electrolyte layer 7 interposed therebetween.

反応防止層８は、電解質層７と酸素極層９とが反応して電気抵抗の大きい反応層が形成されることを抑制する。反応防止層８は、酸化物イオン伝導性材料によって構成される。反応防止層８は、ＧＤＣ、ＳＤＣなどによって構成することができる。The reaction prevention layer 8 prevents the electrolyte layer 7 and the oxygen electrode layer 9 from reacting with each other to form a reaction layer with high electrical resistance. The reaction prevention layer 8 is made of an oxide ion conductive material. The reaction prevention layer 8 can be made of GDC, SDC, etc.

反応防止層８の気孔率は特に制限されないが、例えば０．1％以上５０％以下とすることができる。反応防止層８の厚さは特に制限されないが、例えば１μｍ以上５０μｍ以下とすることができる。The porosity of the reaction prevention layer 8 is not particularly limited, but can be, for example, 0.1% to 50%. The thickness of the reaction prevention layer 8 is not particularly limited, but can be, for example, 1 μm to 50 μm.

反応防止層８の形成方法は特に制限されず、焼成法、スプレーコーティング法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法などを用いることができる。The method for forming the reaction prevention layer 8 is not particularly limited, and a firing method, a spray coating method, a PVD method, a CVD method, etc. can be used.

［酸素極層９］
酸素極層９は、電解質層７を基準として水素極層６の反対側に配置される。本実施形態では、電解セル１が反応防止層８を備えているため、酸素極層９は反応防止層８上に配置される。電解セル１が反応防止層８を備えていない場合、酸素極層９は電解質層７上に配置される。酸素極層９は、本発明に係る「第２電極層」の一例である。 [Oxygen electrode layer 9]
The oxygen electrode layer 9 is disposed on the opposite side of the hydrogen electrode layer 6 with respect to the electrolyte layer 7. In this embodiment, since the electrolytic cell 1 includes the reaction prevention layer 8, the oxygen electrode layer 9 is disposed on the reaction prevention layer 8. If the electrolytic cell 1 does not include the reaction prevention layer 8, the oxygen electrode layer 9 is disposed on the electrolyte layer 7. The oxygen electrode layer 9 is an example of a "second electrode layer" according to the present invention.

酸素極層９は、下記（２）式の化学反応に従って、水素極層６から電解質層７を介して伝達されるＯ２－からＯ２を生成する。
・酸素極層９：２Ｏ２－→Ｏ２＋４ｅ－・・・（２） The oxygen electrode layer 9 produces O 2 from O 2− transferred from the hydrogen electrode layer 6 via the electrolyte layer 7 in accordance with the chemical reaction of the following formula (2).
Oxygen electrode layer 9: 2O 2− →O 2 +4e − (2)

酸素極層９は、酸化物イオン伝導性及び電子伝導性を有する多孔質材料によって構成される。酸素極層９は、例えば（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３、Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３、及び（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ３のうち１つ以上と酸化物イオン伝導材料（ＧＤＣなど）との複合物によって構成することができる。 The oxygen electrode layer 9 is made of a porous material having oxide ion conductivity and electron conductivity, and may be made of a compound of one or more of (La,Sr)(Co,Fe) O3 , (La,Sr) FeO3 , La(Ni,Fe) O3 , (La,Sr) CoO3 , and (Sm,Sr) CoO3 with an oxide ion conductive material (such as GDC).

酸素極層９の気孔率は特に制限されないが、例えば２０％以上６０％以下とすることができる。酸素極層９の厚さは特に制限されないが、例えば１μｍ以上１００μｍ以下とすることができる。The porosity of the oxygen electrode layer 9 is not particularly limited, but may be, for example, 20% to 60%. The thickness of the oxygen electrode layer 9 is not particularly limited, but may be, for example, 1 μm to 100 μm.

酸素極層９の形成方法は特に制限されず、焼成法、スプレーコーティング法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法などを用いることができる。The method for forming the oxygen electrode layer 9 is not particularly limited, and a firing method, a spray coating method, a PVD method, a CVD method, etc. can be used.

［金属支持体２０］
金属支持体２０は、セル本体部１０を支持する。金属支持体２０は、板状に形成される。金属支持体２０は、平板状であってもよいし、曲板状であってもよい。金属支持体２０は電解セル１の強度を保つことができればよく、その厚みは特に制限されないが、例えば０．１ｍｍ以上２．０ｍｍ以下とすることができる。 [Metal support 20]
The metal support 20 supports the cell main body 10. The metal support 20 is formed in a plate shape. The metal support 20 may be in a flat plate shape or a curved plate shape. The metal support 20 may have any thickness as long as it can maintain the strength of the electrolysis cell 1, and the thickness is not particularly limited, but may be, for example, 0.1 mm or more and 2.0 mm or less.

金属支持体２０は、複数の供給孔２１、第１主面２０Ｓ、第２主面２０Ｔ、及び側面２０Ｒを有する。The metal support 20 has a plurality of supply holes 21, a first main surface 20S, a second main surface 20T, and a side surface 20R.

各供給孔２１は、第１主面２０Ｓから第２主面２０Ｔまで金属支持体２０を貫通する。各供給孔２１は、第１主面２０Ｓ及び第２主面２０Ｔに開口する。各供給孔２１は、第１主面２０Ｓのうち水素極層６に接合される領域に形成される。供給孔２１は、金属支持体２０と流路部材３０との間に形成される流路３０ａに繋がる。Each supply hole 21 penetrates the metal support 20 from the first main surface 20S to the second main surface 20T. Each supply hole 21 opens to the first main surface 20S and the second main surface 20T. Each supply hole 21 is formed in a region of the first main surface 20S that is joined to the hydrogen electrode layer 6. The supply hole 21 is connected to a flow path 30a formed between the metal support 20 and the flow path member 30.

各供給孔２１は、機械加工（例えば、パンチング加工）、レーザ加工、或いは、化学加工（例えば、エッチング加工）などによって形成することができる。或いは、金属支持体２０が多孔質金属によって構成される場合、各供給孔２１は多孔質金属内の気孔であってよい。従って、各供給孔２１は、第１主面２０Ｓ及び第２主面２０Ｔに垂直に形成されていなくてよい。Each supply hole 21 can be formed by mechanical processing (e.g., punching), laser processing, or chemical processing (e.g., etching). Alternatively, when the metal support 20 is made of a porous metal, each supply hole 21 may be an air hole in the porous metal. Therefore, each supply hole 21 does not have to be formed perpendicular to the first main surface 20S and the second main surface 20T.

第１主面２０Ｓには、セル本体部１０が接合される。第２主面２０Ｔには、流路部材３０が接合される。第１主面２０Ｓは、第２主面２０Ｔの反対側に設けられる。側面２０Ｒは、第１主面２０Ｓ及び第２主面２０Ｔそれぞれに繋がる。側面２０Ｒは、第１主面２０Ｓ及び第２主面２０Ｔそれぞれに対して垂直であってよいが、第１主面２０Ｓ及び第２主面２０Ｔそれぞれに対して傾斜していてもよい。側面２０Ｒは、平面状であってよいが、部分的又は全体的に湾曲或いは屈曲していてもよいし、表面に凹凸が形成されていてもよい。The cell main body 10 is joined to the first main surface 20S. The flow path member 30 is joined to the second main surface 20T. The first main surface 20S is provided on the opposite side of the second main surface 20T. The side surface 20R is connected to each of the first main surface 20S and the second main surface 20T. The side surface 20R may be perpendicular to each of the first main surface 20S and the second main surface 20T, or may be inclined with respect to each of the first main surface 20S and the second main surface 20T. The side surface 20R may be flat, or may be partially or entirely curved or bent, or may have an uneven surface.

金属支持体２０は、金属材料によって構成される。例えば、金属支持体２０は、Ｃｒ（クロム）を含有する合金材料によって構成される。このような金属材料としては、Ｆｅ－Ｃｒ系合金鋼（ステンレス鋼など）やＮｉ－Ｃｒ系合金鋼などが挙げられる。金属支持体２０におけるＣｒの含有率は特に制限されないが、４質量％以上３０質量％以下とすることができる。The metal support 20 is made of a metal material. For example, the metal support 20 is made of an alloy material containing Cr (chromium). Examples of such metal materials include Fe-Cr alloy steel (stainless steel, etc.) and Ni-Cr alloy steel. The Cr content in the metal support 20 is not particularly limited, but can be 4% by mass or more and 30% by mass or less.

金属支持体２０は、Ｔｉ（チタン）やＺｒ（ジルコニウム）を含有していてもよい。金属支持体２０におけるＴｉの含有率は特に制限されないが、０．０１ｍｏｌ％以上１．０ｍｏｌ％以下とすることができる。金属支持体２０におけるＺｒの含有率は特に制限されないが、０．０１ｍｏｌ％以上０．４ｍｏｌ％以下とすることができる。金属支持体２０は、ＴｉをＴｉＯ２（チタニア）として含有していてもよいし、ＺｒをＺｒＯ２（ジルコニア）として含有していてもよい。 The metal support 20 may contain Ti (titanium) and Zr (zirconium). The Ti content in the metal support 20 is not particularly limited, but may be 0.01 mol% or more and 1.0 mol% or less. The Zr content in the metal support 20 is not particularly limited, but may be 0.01 mol% or more and 0.4 mol% or less. The metal support 20 may contain Ti as TiO2 (titania) and may contain Zr as ZrO2 (zirconia).

金属支持体２０は、金属支持体２０の構成元素が酸化することによって形成される酸化皮膜を表面に有していてよい。酸化皮膜としては、例えば酸化クロム膜が代表的である。酸化皮膜は、金属支持体２０の表面を部分的又は全体的に覆う。また、酸化皮膜は、各供給孔２１の内壁面を部分的又は全体的に覆っていてもよい。The metal support 20 may have an oxide film on its surface that is formed by oxidation of the constituent elements of the metal support 20. A typical example of the oxide film is a chromium oxide film. The oxide film partially or entirely covers the surface of the metal support 20. The oxide film may also partially or entirely cover the inner wall surface of each supply hole 21.

［流路部材３０］
流路部材３０は、金属支持体２０の第２主面２０Ｔに接合される。流路部材３０は、金属支持体２０との間に流路３０ａを形成する。流路３０ａには、原料ガスが供給される。流路３０ａに供給された原料ガスは、金属支持体２０の各供給孔２１を介して、セル本体部１０の水素極層６に供給される。 [Flow path member 30]
The flow path member 30 is joined to the second main surface 20T of the metal support 20. The flow path member 30 forms a flow path 30a between itself and the metal support 20. A source gas is supplied to the flow path 30a. The source gas supplied to the flow path 30a is supplied to the hydrogen electrode layer 6 of the cell main body 10 through each supply hole 21 of the metal support 20.

流路部材３０は、例えば、合金材料によって構成することができる。流路部材３０は、金属支持体２０と同様の材料によって形成されていてよい。この場合、流路部材３０は、金属支持体２０と実質的に一体であってよい。The flow path member 30 may be made of, for example, an alloy material. The flow path member 30 may be made of the same material as the metal support 20. In this case, the flow path member 30 may be substantially integral with the metal support 20.

流路部材３０は、側面３０Ｒを有する。流路部材３０の側面３０Ｒは、金属支持体２０の側面２０Ｒに繋がる。流路部材３０の側面３０Ｒは、金属支持体２０の側面２０Ｒに対して傾斜していてよい。The flow path member 30 has a side surface 30R. The side surface 30R of the flow path member 30 is connected to the side surface 20R of the metal support 20. The side surface 30R of the flow path member 30 may be inclined with respect to the side surface 20R of the metal support 20.

流路部材３０は、枠体３１及びインターコネクタ３２を有する。枠体３１は、流路３０ａの側方を取り囲む環状部材である。枠体３１は、金属支持体２０の第２主面２０Ｔに接合される。インターコネクタ３２は、電解セル１を外部電源又は他の電解セルと電気的に直列に接続する板状部材である。インターコネクタ３２は、枠体３１に接合される。The flow path member 30 has a frame body 31 and an interconnector 32. The frame body 31 is an annular member that surrounds the side of the flow path 30a. The frame body 31 is joined to the second main surface 20T of the metal support body 20. The interconnector 32 is a plate-shaped member that electrically connects the electrolytic cell 1 in series with an external power source or another electrolytic cell. The interconnector 32 is joined to the frame body 31.

このように、本実施形態に係る流路部材３０では、枠体３１及びインターコネクタ３２が別部材となっているが、枠体３１及びインターコネクタ３２は一体であってよい。As such, in the flow path member 30 of this embodiment, the frame body 31 and the interconnector 32 are separate members, but the frame body 31 and the interconnector 32 may be integral.

［被覆層４０］
被覆層４０は、セラミック材料によって構成される。被覆層４０は、金属支持体２０の側面２０Ｒを覆う。これによって、金属支持体２０からの放熱を抑制できるため、電解セル１の保温性を向上させることができる。その結果、セル本体部１０や原料ガスの温度を適切な温度範囲に維持しやすくなる。 [Coating layer 40]
The coating layer 40 is made of a ceramic material. The coating layer 40 covers the side surface 20R of the metal support 20. This makes it possible to suppress heat radiation from the metal support 20, thereby improving the heat retention of the electrolysis cell 1. As a result, it becomes easier to maintain the temperatures of the cell main body 10 and the raw material gas within an appropriate temperature range.

被覆層４０は、金属支持体２０の側面２０Ｒを全体的に覆っていることが好ましいが、金属支持体２０の側面２０Ｒを部分的に覆っていてもよい。It is preferable that the coating layer 40 completely covers the side surface 20R of the metal support 20, but it may also partially cover the side surface 20R of the metal support 20.

被覆層４０を構成するセラミック材料としては、電解質層７、反応防止層８、酸素極層９それぞれの構成材料のほか、ＬａおよびＳｒを含有するペロブスカイト形複合酸化物、Ｍｎ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｆｅ，Ｃｕ等の遷移金属から構成されるスピネル型複合酸化物、ガラス材料などを用いることができる。被覆層４０は、これらの材料が２層以上積層された積層体となっていてもよい。被覆層４０は、金属支持体２０の表面に形成される酸化皮膜（例えば、酸化クロム膜）とは異なる材料によって構成される。すなわち、金属支持体２０の構成元素の酸化物は、被覆層４０を構成するセラミック材料から除外される。As the ceramic material constituting the coating layer 40, in addition to the respective constituent materials of the electrolyte layer 7, the reaction prevention layer 8, and the oxygen electrode layer 9, perovskite-type complex oxides containing La and Sr, spinel-type complex oxides composed of transition metals such as Mn, Co, Ni, Fe, and Cu, glass materials, etc. can be used. The coating layer 40 may be a laminate in which two or more layers of these materials are laminated. The coating layer 40 is composed of a material different from the oxide film (e.g., chromium oxide film) formed on the surface of the metal support 20. In other words, oxides of the constituent elements of the metal support 20 are excluded from the ceramic material constituting the coating layer 40.

本実施形態に係る被覆層４０は、電解質層７の外縁に接合されている。これによって、被覆層４０と電解質層７との隙間を介して金属支持体２０から放熱することを抑制できるため、電解セル１の保温性をより向上させることができる。The coating layer 40 in this embodiment is bonded to the outer edge of the electrolyte layer 7. This makes it possible to suppress heat dissipation from the metal support 20 through the gap between the coating layer 40 and the electrolyte layer 7, thereby further improving the heat retention of the electrolysis cell 1.

また、被覆層４０を構成するセラミック材料が電解質層７の構成材料と同じである場合には、被覆層４０を電解質層７と一体的に形成することができる。この場合、電解質層７を形成するときに被覆層４０を併せて形成できるため、電解セル１の製造工程を簡素化できる。なお、被覆層４０を電解質層７と一体的に形成した場合、電解質層７と被覆層４０との間に界面は存在しない。Furthermore, when the ceramic material constituting the coating layer 40 is the same as the material constituting the electrolyte layer 7, the coating layer 40 can be formed integrally with the electrolyte layer 7. In this case, the coating layer 40 can be formed at the same time as the electrolyte layer 7, simplifying the manufacturing process of the electrolytic cell 1. Note that when the coating layer 40 is formed integrally with the electrolyte layer 7, no interface exists between the electrolyte layer 7 and the coating layer 40.

ここで、図２は、実施形態に係る金属支持体２０の側面２０Ｒに垂直な断面の拡大図である。図２に示すように、被覆層４０は、貫通孔４１を有する。そのため、被覆層４０は、断面視において非連続である。これによって、被覆層４０が電解質層７に接合されていても、被覆層４０の伸縮が電解質層７に伝わることを抑制できる。従って、被覆層４０に引っ張られたり押されたりして電解質層７に損傷（例えば、クラックなど）が生じることを抑制できる。2 is an enlarged view of a cross section perpendicular to the side surface 20R of the metal support 20 according to the embodiment. As shown in FIG. 2, the coating layer 40 has a through hole 41. Therefore, the coating layer 40 is discontinuous in cross-sectional view. This makes it possible to prevent the expansion and contraction of the coating layer 40 from being transmitted to the electrolyte layer 7 even if the coating layer 40 is joined to the electrolyte layer 7. Therefore, it is possible to prevent the electrolyte layer 7 from being damaged (e.g., cracked) by being pulled or pushed by the coating layer 40.

図２では、被覆層４０が２つの貫通孔４１を有しているが、貫通孔４１の数は特に制限されない。また、被覆層４０の平面視における貫通孔４１の形状は特に限られないが、側面２０Ｒの延在方向（図２の紙面に垂直な方向）に沿ってスリット状に延びていることが好ましい。これによって、被覆層４０の伸縮を効率的に吸収できるため、電解質層７に損傷が生じることをより抑制できる。In FIG. 2, the coating layer 40 has two through holes 41, but the number of through holes 41 is not particularly limited. In addition, the shape of the through holes 41 in the plan view of the coating layer 40 is not particularly limited, but it is preferable that the through holes 41 extend in a slit shape along the extension direction of the side surface 20R (the direction perpendicular to the paper surface of FIG. 2). This allows the expansion and contraction of the coating layer 40 to be efficiently absorbed, thereby further suppressing damage to the electrolyte layer 7.

被覆層４０の気孔率は特に制限されないが、例えば０．１％以上７０％以下とすることができる。被覆層４０の厚さは特に制限されないが、例えば０．１μｍ以上１００μｍ以下とすることができる。また、被覆層４０の被覆率は特に制限されないが、例えば２０％以上１００％以下 とすることができる。The porosity of the coating layer 40 is not particularly limited, but may be, for example, 0.1% to 70%. The thickness of the coating layer 40 is not particularly limited, but may be, for example, 0.1 μm to 100 μm. The coverage of the coating layer 40 is not particularly limited, but may be, for example, 20% to 100%.

被覆層４０の形成方法は特に制限されないが、金属支持体２０の側面２０Ｒにセラミック材料を含むスラリーを塗布することによって簡便に形成できる。The method for forming the coating layer 40 is not particularly limited, but it can be easily formed by applying a slurry containing a ceramic material to the side surface 20R of the metal support 20.

（実施形態の変形例）
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。 (Modification of the embodiment)
Although the embodiments of the present invention have been described above, the present invention is not limited to these, and various modifications are possible without departing from the spirit of the present invention.

［変形例１］
上記実施形態において、被覆層４０は電解質層７に接合されることとしたが、図３に示すように、被覆層４０は電解質層７から離れていてもよい。この場合、被覆層４０の伸縮が電解質層７に伝わることを確実に抑制できるため、電解セル１の保温性向上と電解質層７の損傷抑制とを両立させることができる。 [Modification 1]
In the above embodiment, the covering layer 40 is joined to the electrolyte layer 7, but as shown in Fig. 3, the covering layer 40 may be separated from the electrolyte layer 7. In this case, the expansion and contraction of the covering layer 40 can be reliably prevented from being transmitted to the electrolyte layer 7, so that it is possible to improve the heat retention of the electrolysis cell 1 while preventing damage to the electrolyte layer 7.

［変形例２］
上記実施形態において、被覆層４０は、金属支持体２０の側面２０Ｒを覆うこととしたが、図４に示すように、流路部材３０の側面３０Ｒの少なくとも一部を更に覆っていることが好ましい。これによって、流路部材３０からの放熱も抑制できるため、電解セル１の保温性を更に向上させることができる。 [Modification 2]
In the above embodiment, the covering layer 40 covers the side surface 20R of the metal support 20, but as shown in Fig. 4, it is preferable that the covering layer 40 further covers at least a part of the side surface 30R of the flow path member 30. This can also suppress heat radiation from the flow path member 30, thereby further improving the heat retention of the electrolysis cell 1.

［変形例３］
上記実施形態において、水素極層６はカソードとして機能し、酸素極層９はアノードとして機能することとしたが、水素極層６がアノードとして機能し、酸素極層９がカソードとして機能してもよい。この場合、水素極層６と酸素極層９の構成材料を入れ替えるとともに、水素極層６の外表面に原料ガスを流す。 [Modification 3]
In the above embodiment, the hydrogen electrode layer 6 functions as a cathode and the oxygen electrode layer 9 functions as an anode, but the hydrogen electrode layer 6 may function as an anode and the oxygen electrode layer 9 may function as a cathode. In this case, the constituent materials of the hydrogen electrode layer 6 and the oxygen electrode layer 9 are switched, and a source gas is passed over the outer surface of the hydrogen electrode layer 6.

［変形例４］
上記実施形態では、電気化学セルの一例として電解セル１について説明したが、電気化学セルは電解セルに限られない。電気化学セルとは、電気エネルギーを化学エネルギーに変えるため、全体的な酸化還元反応から起電力が生じるように一対の電極が配置された素子と、化学エネルギーを電気エネルギーに変えるための素子との総称である。従って、電気化学セルには、例えば、酸化物イオン或いはプロトンをキャリアとする燃料電池が含まれる。 [Modification 4]
In the above embodiment, the electrolysis cell 1 has been described as an example of an electrochemical cell, but the electrochemical cell is not limited to the electrolysis cell. An electrochemical cell is a general term for an element in which a pair of electrodes are arranged so that an electromotive force is generated from an overall oxidation-reduction reaction in order to convert electrical energy into chemical energy, and an element for converting chemical energy into electrical energy. Therefore, the electrochemical cell includes, for example, a fuel cell that uses oxide ions or protons as a carrier.

１ セル
６ 水素極層
７ 電解質層
８ 反応防止層
９ 酸素極層
１０ セル本体部
２０ 金属支持体
２１ 供給孔
２０Ｓ 第１主面
２０Ｔ 第２主面
２０Ｒ 側面
３０ 流路部材
３０ａ 流路
３０Ｒ 側面
３１ 枠体
３２ インターコネクタ
４０ 被覆層
４１ 貫通孔 Reference Signs List 1 Cell 6 Hydrogen electrode layer 7 Electrolyte layer 8 Reaction prevention layer 9 Oxygen electrode layer 10 Cell body 20 Metal support 21 Supply hole 20S First main surface 20T Second main surface 20R Side surface 30 Flow path member 30a Flow path 30R Side surface 31 Frame 32 Interconnector 40 Cover layer 41 Through hole

Claims (3)

第１電極層、第２電極層、及び前記第１電極層と前記第２電極層との間に配置される電解質層を有するセル本体部と、
前記セル本体部を支持する第１主面、前記第１主面に繋がる側面、前記第１主面の反対側に設けられ前記側面に繋がる第２主面、及び複数の供給孔を有する板状の金属支持体と、
セラミック材料によって構成され、前記金属支持体の前記側面の少なくとも一部を覆う被覆層と、
を備え、
前記被覆層は、前記電解質層に接続され、
前記複数の供給孔は、前記金属支持体の前記第１主面及び前記第２主面に開口し、かつ、前記金属支持体の前記側面に開口しておらず、
前記金属支持体の前記側面の延在方向に垂直な断面において、前記被覆層は、非連続である、
電気化学セル。 a cell body having a first electrode layer, a second electrode layer, and an electrolyte layer disposed between the first electrode layer and the second electrode layer;
a plate-shaped metal support having a first main surface supporting the cell main body, a side surface connected to the first main surface, a second main surface provided on the opposite side of the first main surface and connected to the side surface, and a plurality of supply holes;
a coating layer made of a ceramic material and covering at least a portion of the side surface of the metal support;
Equipped with
the coating layer is connected to the electrolyte layer;
the plurality of supply holes are open to the first main surface and the second main surface of the metal support, and are not open to the side surface of the metal support;
The coating layer is discontinuous in a cross section perpendicular to the extending direction of the side surface of the metal support.
Electrochemical cell . 第１電極層、第２電極層、及び前記第１電極層と前記第２電極層との間に配置される電解質層を有するセル本体部と、
前記セル本体部を支持する第１主面、前記第１主面に繋がる側面、前記第１主面の反対側に設けられ前記側面に繋がる第２主面、及び複数の供給孔を有する板状の金属支持体と、
セラミック材料によって構成され、前記金属支持体の前記側面の少なくとも一部を覆う被覆層と、
金属支持体の前記第２主面に接合され、前記金属支持体との間に流路を形成する流路部材と、
を備え、
前記被覆層は、前記電解質層に接続され、
前記複数の供給孔は、前記金属支持体の前記第１主面及び前記第２主面に開口し、かつ、前記金属支持体の前記側面に開口しておらず、
前記流路部材の側面の少なくとも一部は、前記被覆層によって覆われている、
電気化学セル。 a cell body having a first electrode layer, a second electrode layer, and an electrolyte layer disposed between the first electrode layer and the second electrode layer;
a plate-shaped metal support having a first main surface supporting the cell main body, a side surface connected to the first main surface, a second main surface provided on the opposite side of the first main surface and connected to the side surface, and a plurality of supply holes;
a coating layer made of a ceramic material and covering at least a portion of the side surface of the metal support;
a flow path member joined to the second main surface of the metal support and forming a flow path between the metal support and the flow path member ;
Equipped with
the coating layer is connected to the electrolyte layer;
the plurality of supply holes are open to the first main surface and the second main surface of the metal support, and are not open to the side surface of the metal support;
At least a portion of the side surface of the flow path member is covered with the covering layer.
Electrochemical cell . 前記被覆層は、前記電解質層と一体的に形成され、the coating layer is integrally formed with the electrolyte layer,
前記セラミック材料は、前記電解質層の構成材料と同じである、The ceramic material is the same as the constituent material of the electrolyte layer.
請求項１又は２に記載の電気化学セル。3. An electrochemical cell according to claim 1 or 2.
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