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JP7667481B2 - Proposed device, proposed method, and method for producing electrode mixture and program - Google Patents
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JP7667481B2 - Proposed device, proposed method, and method for producing electrode mixture and program - Google Patents

Proposed device, proposed method, and method for producing electrode mixture and program Download PDF

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Description

本開示は、提案装置、提案方法、電極用混合物の製造方法及びプログラムに関する。 This disclosure relates to a proposed device, a proposed method, a method for producing an electrode mixture, and a program.

機械学習モデルを用いて物質の特性が向上する配合を提案する技術がある。例えば、特許文献1には、機械学習モデルを用いて特性の評価値がより向上する特定物質のスペクトル特性の予測範囲を特定し、そのスペクトル特性の予測範囲を有する特定物質を探索する物質探索装置が開示されている。特許文献2には、機械学習の手法により、調整前の塗料に、塗料性状調整用の原料を加えた際の、調整後の塗料性状を予測する予測方法が開示されている。 There is a technology that uses a machine learning model to suggest a compounding that improves the properties of a substance. For example, Patent Document 1 discloses a substance search device that uses a machine learning model to identify a predicted range of the spectral properties of a specific substance that will improve the evaluation value of the properties, and searches for a specific substance that has that predicted range of spectral properties. Patent Document 2 discloses a prediction method that uses a machine learning technique to predict the properties of a paint after adjustment when raw materials for adjusting the paint properties are added to the paint before adjustment.

特開2021-149449号公報JP 2021-149449 A 国際公開第2022/131180号International Publication No. 2022/131180

しかしながら、従来技術は、電極の作製に用いる電極用混合物の配合を提案する技術ではない。 However, the prior art does not propose a formulation for the electrode mixture to be used in the production of electrodes.

本開示は、物性値が目標値を満たす電極用混合物の配合を提案する技術を提供する。 This disclosure provides a technology that proposes a formulation for an electrode mixture whose physical properties meet target values.

本開示の第1の態様に係る提案装置は、電極用混合物の配合を提案する制御部を有する提案装置であって、前記制御部は、前記電極用混合物の候補配合を生成し、前記候補配合に基づいて前記電極用混合物の物性値を予測し、前記物性値が目標値を満たす前記候補配合を出力する。 The proposal device according to the first aspect of the present disclosure is a proposal device having a control unit that proposes a formulation of an electrode mixture, and the control unit generates a candidate formulation of the electrode mixture, predicts physical property values of the electrode mixture based on the candidate formulation, and outputs the candidate formulation in which the physical property values satisfy target values.

本開示の第1の態様によれば、物性値が目標値を満たす電極用混合物の配合を提案することができる。 According to the first aspect of the present disclosure, it is possible to propose a formulation for an electrode mixture whose physical properties meet target values.

本開示の第2の態様は、第1の態様に係る提案装置であって、前記制御部は、学習済みモデルに基づいて前記物性値を予測する。 A second aspect of the present disclosure is a proposed device according to the first aspect, in which the control unit predicts the physical property value based on a trained model.

本開示の第3の態様は、第1又は第2の態様に係る提案装置であって、前記電極用混合物は、活物質と導電部材とバインダーを混合した混合物である。 A third aspect of the present disclosure is a proposed device according to the first or second aspect, in which the electrode mixture is a mixture of an active material, a conductive material, and a binder.

本開示の第4の態様は、第3の態様に係る提案装置であって、前記バインダーは、高分子を含む。 A fourth aspect of the present disclosure is the proposed device according to the third aspect, in which the binder includes a polymer.

本開示の第5の態様は、第4の態様に係る提案装置であって、前記高分子は、フッ素樹脂を含む。 A fifth aspect of the present disclosure is the proposed device according to the fourth aspect, in which the polymer includes a fluororesin.

本開示の第6の態様は、第1から第5の態様のいずれかに係る提案装置であって、前記制御部は、2種以上の前記物性値を予測し、前記2種以上の前記物性値がいずれも目標値を満たす前記候補配合を出力する。 A sixth aspect of the present disclosure is a proposal device according to any one of the first to fifth aspects, in which the control unit predicts two or more of the physical property values and outputs the candidate formulation in which all of the two or more of the physical property values satisfy target values.

本開示の第7の態様に係る提案方法は、電極用混合物の配合を提案する提案装置が有する制御部が、前記電極用混合物の候補配合を生成し、前記候補配合に基づいて前記電極用混合物の物性値を予測し、前記物性値が目標値を満たす前記候補配合を出力する。 In the proposal method according to the seventh aspect of the present disclosure, a control unit of a proposal device that proposes a formulation of an electrode mixture generates a candidate formulation of the electrode mixture, predicts physical property values of the electrode mixture based on the candidate formulation, and outputs the candidate formulation in which the physical property values satisfy target values.

本開示の第8の態様に係る電極用混合物の製造方法は、第7の態様に係る提案方法により出力された候補配合に従って活物質と導電部材とバインダーとを混合する工程を含む。 The method for producing an electrode mixture according to the eighth aspect of the present disclosure includes a step of mixing an active material, a conductive material, and a binder according to the candidate composition output by the proposed method according to the seventh aspect.

本開示の第9の態様に係るプログラムは、電極用混合物の配合を提案する提案装置が有する制御部に、前記電極用混合物の候補配合を生成し、前記候補配合に基づいて前記電極用混合物の物性値を予測し、前記物性値が目標値を満たす前記候補配合を出力する。 The program according to the ninth aspect of the present disclosure generates candidate formulations of the electrode mixture in a control unit of a proposal device that proposes a formulation of the electrode mixture, predicts physical property values of the electrode mixture based on the candidate formulations, and outputs the candidate formulations in which the physical property values satisfy target values.

電極シートの製造工程の一例を示す図である。1A to 1C are diagrams illustrating an example of a manufacturing process for an electrode sheet. 提案装置のハードウェア構成の一例を示すブロック図である。FIG. 2 is a block diagram showing an example of a hardware configuration of the proposed device. 学習方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。13 is a flowchart showing an example of a processing procedure of a learning method. 1日後粘度変化率モデルの一例を示す図である。FIG. 1 is a diagram showing an example of a viscosity change rate model after one day. 7日後粘度変化率モデルの一例を示す図である。FIG. 1 is a diagram showing an example of a model of viscosity change rate after 7 days. 塗膜抵抗モデルの一例を示す図である。FIG. 2 is a diagram showing an example of a coating resistance model. 3点曲げ強度モデルの一例を示す図である。FIG. 1 is a diagram illustrating an example of a three-point bending strength model. 剥離強度モデルの一例を示す図である。FIG. 13 is a diagram showing an example of a peel strength model. 提案方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。11 is a flowchart illustrating an example of a processing procedure of the proposed method. 条件情報の一例を示す図である。FIG. 11 is a diagram illustrating an example of condition information. 提案情報の一例を示す図である。FIG. 11 is a diagram illustrating an example of proposal information.

以下、各実施形態について添付の図面を参照しながら説明する。なお、本明細書及び図面において、実質的に同一の機能構成を有する構成要素については、同一の符号を付することにより重複した説明を省略する。 Each embodiment will be described below with reference to the accompanying drawings. Note that in this specification and the drawings, components having substantially the same functional configuration are designated by the same reference numerals, and redundant description will be omitted.

[実施形態]
本開示の一実施形態は、電極用混合物の配合を提案する提案装置である。本実施形態における電極用混合物は、例えば、電極スラリーである。
[Embodiment]
An embodiment of the present disclosure is a proposal device that proposes a formulation of a mixture for an electrode. The mixture for an electrode in this embodiment is, for example, an electrode slurry.

電極スラリーは、例えばリチウムイオン電池等の二次電池で用いられる電極シートを作製するために用いられる物質である。電極スラリーは、活物質と導電助剤とバインダーとを含有するスラリーである。バインダーは、複数種類のバインダーを混合したものでもよい。 The electrode slurry is a material used to prepare an electrode sheet for use in a secondary battery such as a lithium ion battery. The electrode slurry is a slurry containing an active material, a conductive additive, and a binder. The binder may be a mixture of multiple types of binders.

例えばリチウムイオン電池は、正極となる電極シートと負極となる電極シートとでセパレータを挟んだ積層体を容器内に充填し、電解液を注入して密閉することで製造される。以下、電極シートを指して、単に「電極」と呼ぶことがある。なお、本実施形態における電極スラリーは、正極となる電極シート又は負極となる電極シートのいずれを作成するために用いられてもよい。 For example, a lithium ion battery is manufactured by filling a container with a laminate of a separator sandwiched between an electrode sheet that will become a positive electrode and an electrode sheet that will become a negative electrode, injecting an electrolyte solution, and sealing the container. Hereinafter, the electrode sheet may be referred to simply as "electrode." Note that the electrode slurry in this embodiment may be used to create either an electrode sheet that will become a positive electrode or an electrode sheet that will become a negative electrode.

図1は、電極シートの製造工程の一例を示す図である。図1に示されているように、電極シートの製造工程は、スラリー作製工程と電極作製工程とに大別できる。スラリー作製工程では、活物質と導電助剤とバインダーとを混錬して電極スラリーを作製する。電極作製工程では、スラリー作製工程で作製された電極スラリーを用いて電極シートを作製する。 Figure 1 is a diagram showing an example of the manufacturing process of an electrode sheet. As shown in Figure 1, the manufacturing process of an electrode sheet can be broadly divided into a slurry preparation process and an electrode preparation process. In the slurry preparation process, an active material, a conductive assistant, and a binder are mixed to prepare an electrode slurry. In the electrode preparation process, an electrode sheet is prepared using the electrode slurry prepared in the slurry preparation process.

スラリー作製工程では、まず、バインダー溶液と導電助剤とを攪拌器に投入し、混錬を行う。次に、活物質と溶剤とを攪拌器に追加し、再び混錬を繰り返す。溶剤は、例えば、N-メチルピロリドン(NMP)が用いられる。そして、溶剤を攪拌器にさらに投入し、混錬を行う。 In the slurry preparation process, first, the binder solution and conductive additive are put into a stirrer and kneaded. Next, the active material and solvent are added to the stirrer and the kneading is repeated again. For example, N-methylpyrrolidone (NMP) is used as the solvent. Then, more solvent is put into the stirrer and kneaded.

電極作製工程では、まず、アルミ箔等の集電体に電極スラリーを塗工する。次に、電極スラリーが塗工された集電体に対して熱処理を加え乾燥させる。熱処理温度は、例えば、90℃、110℃、120℃と段階的に上昇させてもよい。完成した電極シートは、用途に応じた形状に裁断され、二次電池の製造に用いられる。 In the electrode preparation process, first, the electrode slurry is applied to a current collector such as aluminum foil. Next, the current collector to which the electrode slurry has been applied is heat-treated and dried. The heat treatment temperature may be increased stepwise, for example, to 90°C, 110°C, and 120°C. The completed electrode sheet is cut into a shape appropriate for the application and used to manufacture secondary batteries.

電極用混合物の配合は、その電極用混合物を用いた電極の物性、及びその電極を用いた二次電池の性能に大きく影響する。ここで、電極用混合物の配合には、材料(すなわち、活物質、導電助剤及びバインダー)の混合比、及びバインダーの混合比が含まれる。 The composition of the electrode mixture significantly affects the physical properties of the electrode using that electrode mixture and the performance of the secondary battery using that electrode. Here, the composition of the electrode mixture includes the mixing ratio of the materials (i.e., the active material, the conductive additive, and the binder) and the mixing ratio of the binder.

従来、電極用混合物の配合は、設計者の知見に基づいて決定されていた。例えば、設計者は、まず、自身の経験又は知識等に基づいて、要求仕様を満たす配合の仮説を立てる。次に、設計者は、その配合で電極用混合物を試作し、実験を通じて物性値を測定する。設計者は、その電極用混合物を用いて電極又は二次電池を試作し、その性能等を測定することもある。そして、設計者は、要求仕様を満たす電極用混合物が得られるまで、試作及び実験を繰り返す。 Conventionally, the composition of electrode mixtures has been determined based on the designer's knowledge. For example, the designer first makes a hypothesis about a composition that meets the required specifications based on his or her own experience or knowledge. The designer then prototypes the electrode mixture with that composition and measures its physical properties through experiments. The designer may also use the electrode mixture to prototype an electrode or secondary battery and measure its performance. The designer then repeats the prototypes and experiments until an electrode mixture that meets the required specifications is obtained.

本実施形態では、要求仕様を満たす電極用混合物の配合を提案することを目的とする。特に、本実施形態では、電極用混合物に関する物性値を予測することで、試作及び実験を行うことなく、物性値が目標値を満たす電極用混合物の配合を提案する。 The purpose of this embodiment is to propose a formulation for an electrode mixture that satisfies the required specifications. In particular, this embodiment predicts the physical property values of the electrode mixture, and proposes a formulation for an electrode mixture whose physical property values meet the target values without performing prototypes or experiments.

本実施形態では、1以上の学習済みモデルを用いて電極用混合物に関する物性値を予測する。電極用混合物に関する物性値は、電極用混合物から測定される物性値、及び電極用混合物を用いた電極から測定される物性値を含む。 In this embodiment, one or more trained models are used to predict physical property values related to the electrode mixture. The physical property values related to the electrode mixture include physical property values measured from the electrode mixture and physical property values measured from an electrode using the electrode mixture.

電極用混合物から測定される物性値は、スラリー安定性を示す物性値を含む。スラリー安定性を示す物性値は、例えば、粘度変化率、レオロジー及び沈降評価等が挙げられる。本実施形態では、一例として、1日後粘度変化率及び7日後粘度変化率を予測する機械学習モデルについて説明する。 The physical properties measured from the electrode mixture include physical properties that indicate slurry stability. Examples of physical properties that indicate slurry stability include viscosity change rate, rheology, and sedimentation evaluation. In this embodiment, as an example, a machine learning model that predicts the viscosity change rate after 1 day and the viscosity change rate after 7 days will be described.

電極から測定される物性値は、分散性を示す物性値を含む。分散性を示す物性値は、例えば、塗膜抵抗及び黒色度等が挙げられる。本実施形態では、一例として、塗膜抵抗を予測する機械学習モデルについて説明する。 The physical properties measured from the electrodes include a physical property value indicating dispersibility. Examples of the physical property value indicating dispersibility include coating resistance and blackness. In this embodiment, as an example, a machine learning model that predicts coating resistance will be described.

電極から測定される物性値は、柔軟性を示す物性値を含む。柔軟性を示す物性値は、例えば、3点曲げ試験結果及びマンドレル試験結果等が挙げられる。本実施形態では、一例として、3点曲げ強度を予測する機械学習モデルについて説明する。 The physical properties measured from the electrodes include a physical property value indicating flexibility. Examples of the physical property value indicating flexibility include three-point bending test results and mandrel test results. In this embodiment, as an example, a machine learning model for predicting three-point bending strength is described.

電極から測定される物性値は、密着性を示す物性値を含む。密着性を示す物性値は、例えば、剥離試験結果等が挙げられる。本実施形態では、一例として、剥離強度を予測する機械学習モデルについて説明する。 The physical properties measured from the electrodes include physical properties that indicate adhesion. Examples of physical properties that indicate adhesion include peel test results. In this embodiment, a machine learning model that predicts peel strength will be described as an example.

一の側面では、本実施形態によれば、要求仕様を満たす電極用混合物の配合を効率よく決定することができる。これにより、電極用混合物、電極及び二次電池の開発におけるリードタイムを短縮することができる。 In one aspect, this embodiment makes it possible to efficiently determine the composition of an electrode mixture that satisfies required specifications. This makes it possible to shorten the lead time in the development of electrode mixtures, electrodes, and secondary batteries.

<ハードウェア構成>
図2は、本実施形態における提案装置100のハードウェア構成の一例を示すブロック図である。図2に示されているように、提案装置100は、プロセッサ101、メモリ102、補助記憶装置103、操作装置104、表示装置105、通信装置106、ドライブ装置107を有する。提案装置100の各ハードウェアは、バス108を介して相互に接続されている。
<Hardware Configuration>
Fig. 2 is a block diagram showing an example of a hardware configuration of the proposed device 100 in this embodiment. As shown in Fig. 2, the proposed device 100 includes a processor 101, a memory 102, an auxiliary storage device 103, an operation device 104, a display device 105, a communication device 106, and a drive device 107. Each piece of hardware of the proposed device 100 is connected to each other via a bus 108.

プロセッサ101は、CPU(Central Processing Unit)等の各種演算デバイスを有する。プロセッサ101は、補助記憶装置103にインストールされている各種プログラムをメモリ102上に読み出して実行する。 The processor 101 has various computing devices such as a CPU (Central Processing Unit). The processor 101 reads various programs installed in the auxiliary storage device 103 onto the memory 102 and executes them.

メモリ102は、ROM(Read Only Memory)、RAM(Random Access Memory)等の主記憶デバイスを有する。プロセッサ101とメモリ102とは、いわゆるコンピュータ(以下、「制御部」ともいう)を形成し、プロセッサ101が、メモリ102上に読み出した各種プログラムを実行することで、当該コンピュータは各種機能を実現する。 The memory 102 has a primary storage device such as a ROM (Read Only Memory) or a RAM (Random Access Memory). The processor 101 and the memory 102 form a so-called computer (hereinafter also referred to as a "control unit"), and the processor 101 executes various programs read onto the memory 102, causing the computer to realize various functions.

補助記憶装置103(以下、「記憶部」ともいう)は、各種プログラムや、各種プログラムがプロセッサ101によって実行される際に用いられる各種データを格納する。 The auxiliary storage device 103 (hereinafter also referred to as the "storage unit") stores various programs and various data used when the various programs are executed by the processor 101.

操作装置104は、提案装置100のユーザが各種操作を行うための操作デバイスである。表示装置105は、提案装置100により実行される各種処理の処理結果を表示する表示デバイスである。 The operation device 104 is an operation device that allows a user of the proposed device 100 to perform various operations. The display device 105 is a display device that displays the results of various processes executed by the proposed device 100.

通信装置106は、通信ネットワークを介して外部装置と通信を行うための通信デバイスである。 The communication device 106 is a communication device for communicating with external devices via a communication network.

ドライブ装置107は、記憶媒体109をセットするためのデバイスである。ここでいう記憶媒体109には、CD-ROM、フレキシブルディスク、光磁気ディスク等のように情報を光学的、電気的あるいは磁気的に記憶する媒体が含まれる。また、記憶媒体109には、ROM、フラッシュメモリ等のように情報を電気的に記憶する半導体メモリ等が含まれていてもよい。 The drive device 107 is a device for setting the storage medium 109. The storage medium 109 here includes media that store information optically, electrically, or magnetically, such as CD-ROMs, flexible disks, and magneto-optical disks. The storage medium 109 may also include semiconductor memory that stores information electrically, such as ROMs and flash memories.

なお、補助記憶装置103にインストールされる各種プログラムは、例えば、配布された記憶媒体109がドライブ装置107にセットされ、記憶媒体109に記憶された各種プログラムがドライブ装置107により読み出されることでインストールされる。あるいは、補助記憶装置103にインストールされる各種プログラムは、通信装置106を介してネットワークからダウンロードされることで、インストールされてもよい。 The various programs to be installed in the auxiliary storage device 103 are installed, for example, by setting the distributed storage medium 109 in the drive device 107 and reading the various programs stored in the storage medium 109 by the drive device 107. Alternatively, the various programs to be installed in the auxiliary storage device 103 may be installed by downloading them from a network via the communication device 106.

<学習方法の流れ>
図3は、本実施形態における提案装置100が実行する学習方法の流れの一例を示すフローチャートである。学習方法は、電極用混合物の提案に用いる予測モデルを学習する方法である。
<Learning method flow>
3 is a flowchart showing an example of the flow of a learning method executed by the proposal device 100 in this embodiment. The learning method is a method for learning a prediction model used to propose an electrode mixture.

ステップS1において、提案装置100の制御部は、学習データを記憶部に記憶する。学習データは、予測モデルを学習するために用いるデータである。予測モデルは、電極用混合物に関する物性値を予測するための機械学習モデルである。本実施形態における予測モデルは、一例として、1日後粘度変化率モデル、7日後粘度変化率モデル、塗膜抵抗モデル、3点曲げ強度モデル及び剥離強度モデルを含む。 In step S1, the control unit of the proposed device 100 stores the learning data in the memory unit. The learning data is data used to learn the prediction model. The prediction model is a machine learning model for predicting physical property values related to the electrode mixture. Examples of the prediction models in this embodiment include a viscosity change rate model after 1 day, a viscosity change rate model after 7 days, a coating resistance model, a three-point bending strength model, and a peel strength model.

学習データには、予測モデルの説明変数となるパラメータ及び予測モデルの目的変数となるパラメータが含まれる。学習データは、様々な配合で作製した電極用混合物を用いて実験を行うことで収集することができる。学習データは、論文又はデータベース等で公開された情報を収集してもよい。 The training data includes parameters that are explanatory variables of the prediction model and parameters that are objective variables of the prediction model. The training data can be collected by conducting experiments using electrode mixtures prepared with various compositions. The training data may also be collected from information published in papers, databases, etc.

本実施形態における学習データは、以下のデータ項目を有する。
(1)材料組成比
(2)バインダー配合比
(3)固形分濃度
(4)初期粘度
(5)バインダー基礎物性
(6)電極情報
(7)1日後粘度変化率
(8)7日後粘度変化率
(9)塗膜抵抗
(10)3点曲げ強度
(11)剥離強度
The learning data in this embodiment has the following data items.
(1) Material composition ratio (2) Binder compounding ratio (3) Solid content concentration (4) Initial viscosity (5) Basic binder properties (6) Electrode information (7) Viscosity change rate after 1 day (8) Viscosity change rate after 7 days (9) Coating resistance (10) Three-point bending strength (11) Peel strength

(1)材料組成比は、さらに以下のデータ項目を有する。
(1-1)活物質の重量比率
(1-2)導電助剤の重量比率
(1-3)バインダーの重量比率
(1) The material composition ratio further includes the following data items:
(1-1) Weight ratio of active material (1-2) Weight ratio of conductive additive (1-3) Weight ratio of binder

(2)バインダー配合比は、電極用混合物の作製に用いるバインダーにおける種類ごとの重量比率である。(3)固形分濃度は、電極用混合物が電極スラリーである場合の固形分濃度である。(4)初期粘度は、電極用混合物を作製した直後に測定した粘度である。 (2) The binder mixing ratio is the weight ratio of each type of binder used in preparing the electrode mixture. (3) The solids concentration is the solids concentration when the electrode mixture is an electrode slurry. (4) The initial viscosity is the viscosity measured immediately after preparing the electrode mixture.

(5)バインダー基礎物性は、さらに以下のデータ項目を有する。
(5-1)固有粘度
(5-2)弾性率
(5-3)重合方法
(5-4)官能基変性の有無
(5-5)Mw/Mn
(5-6)溶液粘度
(5-7)変性量
(5-8)分岐度
(5-9)異常結合度
(5-10)ランダム率
(5) The basic physical properties of the binder further include the following data items:
(5-1) Intrinsic viscosity (5-2) Elastic modulus (5-3) Polymerization method (5-4) Presence or absence of functional group modification (5-5) Mw/Mn
(5-6) Solution viscosity (5-7) Amount of modification (5-8) Degree of branching (5-9) Abnormal bond degree (5-10) Random ratio

(6)電極情報は、さらに以下のデータ項目を有する。
(6-1)スラリー塗布量
(6-2)プレス工程前の密度
(6-3)プレス工程後の密度
(6) The electrode information further includes the following data items:
(6-1) Amount of slurry applied (6-2) Density before pressing (6-3) Density after pressing

(7)1日後粘度変化率は、初期粘度と1日後に測定した粘度との比である。(8)7日後粘度変化率は、初期粘度と1日後に測定した粘度との比である。(9)塗膜抵抗は、電極用混合物を用いて作製した電極シートに対して計測器を用いて測定すればよい。(10)3点曲げ強度は、電極用混合物を用いて作製した電極シートに対して3点曲げ試験を行って測定すればよい。(11)剥離強度は、電極用混合物を用いて作製した電極シートに対して剥離試験を行って測定すればよい。 (7) The viscosity change rate after one day is the ratio of the initial viscosity to the viscosity measured after one day. (8) The viscosity change rate after seven days is the ratio of the initial viscosity to the viscosity measured after one day. (9) The coating resistance may be measured using a measuring device on an electrode sheet made using the electrode mixture. (10) The three-point bending strength may be measured by performing a three-point bending test on an electrode sheet made using the electrode mixture. (11) The peel strength may be measured by performing a peel test on an electrode sheet made using the electrode mixture.

(1)材料組成比、(2)バインダー配合比、(3)固形分濃度、(4)初期粘度、(5)バインダー基礎物性、(6)電極情報は、予測モデルの説明変数として用いられる。(7)1日後粘度変化率、(8)7日後粘度変化率、(9)塗膜抵抗、(10)3点曲げ強度、(11)剥離強度は、予測モデルの目的変数として用いられる。 (1) Material composition ratio, (2) binder compounding ratio, (3) solids concentration, (4) initial viscosity, (5) binder basic properties, and (6) electrode information are used as explanatory variables of the prediction model. (7) Viscosity change rate after 1 day, (8) Viscosity change rate after 7 days, (9) coating resistance, (10) 3-point bending strength, and (11) peel strength are used as objective variables of the prediction model.

学習データの収集においては、想定される要求仕様に基づいて、電極用混合物又はバインダーの配合に関する制約条件を設けてもよい。電極用混合物及びバインダーの組み合わせは膨大である一方、実際に二次電池の製造に用いられ得る組み合わせは限定される。実際に用いられる可能性が低い領域の学習データを制限することで、学習に要する計算量を低減し、予測精度を向上することができる。 When collecting learning data, constraints on the composition of the electrode mixture or binder may be set based on the expected required specifications. While there are a huge number of combinations of electrode mixtures and binders, the combinations that can actually be used in the manufacture of secondary batteries are limited. By limiting the learning data to areas that are unlikely to be actually used, the amount of calculations required for learning can be reduced and prediction accuracy can be improved.

本実施形態では、活物質及び導電助剤は1種類に固定する。バインダーは、2種類のバインダーを混合する。2種類のバインダーのうち一方のバインダーは、予め定めた複数種類のバインダー候補から1種類を選択する。バインダー候補の数は限定されないが、本実施形態では一例として10種類とする。 In this embodiment, the active material and conductive additive are fixed to one type. Two types of binders are mixed. One of the two types of binders is selected from a predetermined number of binder candidates. The number of binder candidates is not limited, but in this embodiment, ten types are used as an example.

2種類のバインダーのうち他方のバインダーは、高分子を有するバインダーとする。高分子の一例は、フッ素樹脂である。以下、フッ素樹脂を含有するバインダーを「フッ素樹脂バインダー」と呼ぶ。 The other of the two types of binders is a binder containing a polymer. An example of a polymer is a fluororesin. Hereinafter, a binder containing a fluororesin will be referred to as a "fluororesin binder."

活物質の重量比率は、96.0~98.0wt%の範囲とする。導電助剤の重量比率は、1.0~3.0wt%の範囲とする。バインダーの重量比率は、1.0~3.0wt%の範囲とする。フッ素樹脂バインダーのバインダー全体に対する重量比率は、0~20wt%とする。 The weight ratio of the active material is in the range of 96.0 to 98.0 wt%. The weight ratio of the conductive additive is in the range of 1.0 to 3.0 wt%. The weight ratio of the binder is in the range of 1.0 to 3.0 wt%. The weight ratio of the fluororesin binder to the total binder is in the range of 0 to 20 wt%.

ステップS2において、提案装置100の制御部は、記憶部に記憶された学習データに基づいて、1日後粘度変化率モデルを学習する。1日後粘度変化率モデルは、電極用混合物の1日後粘度変化率を予測する機械学習モデルである。提案装置100の制御部は、学習済みの1日後粘度変化率モデルを記憶部に記憶する。 In step S2, the control unit of the proposed device 100 learns a one-day viscosity change rate model based on the learning data stored in the memory unit. The one-day viscosity change rate model is a machine learning model that predicts the one-day viscosity change rate of the electrode mixture. The control unit of the proposed device 100 stores the learned one-day viscosity change rate model in the memory unit.

図4は、1日後粘度変化率モデルの一例を示す図である。図4に示されているように、1日後粘度変化率モデル300は、材料組成比、バインダー混合比、初期粘度、固形分濃度及びバインダー物性を入力とし、1日後粘度変化率を出力する。1日後粘度変化率は、「A:0~120%」、「B:121~150%」、「C:151~300%」、「D:301%~」の4クラスに分類される。 Figure 4 shows an example of a one-day viscosity change rate model. As shown in Figure 4, the one-day viscosity change rate model 300 inputs the material composition ratio, binder mixing ratio, initial viscosity, solid content concentration, and binder physical properties, and outputs the one-day viscosity change rate. The one-day viscosity change rate is classified into four classes: "A: 0-120%", "B: 121-150%, "C: 151-300%, "D: 301% or more".

なお、1日後粘度変化率モデル300に入力されるバインダー物性は、学習データに含まれるバインダー物性の各項目のうち、固有粘度、弾性率、重合方法及び官能基変性の有無である。 The binder properties input to the one-day viscosity change rate model 300 are the intrinsic viscosity, elastic modulus, polymerization method, and the presence or absence of functional group modification among the binder property items included in the learning data.

1日後粘度変化率モデル300は、分類モデル301及び回帰モデル302を含む。分類モデル301は、材料組成比、バインダー混合比、初期粘度、固形分濃度及びバインダー物性を入力とし、1日後粘度変化率を「300%以下」又は「301%以上」に分類する。分類モデル301の構造は、例えば、ランダムフォレストとすることができる。 The viscosity change rate model after one day 300 includes a classification model 301 and a regression model 302. The classification model 301 inputs the material composition ratio, binder mixing ratio, initial viscosity, solid content concentration, and binder physical properties, and classifies the viscosity change rate after one day into "300% or less" or "301% or more." The structure of the classification model 301 can be, for example, a random forest.

分類モデル301において1日後粘度変化率が「300%以下」に分類された配合は、回帰モデル302に入力される。一方、分類モデル301において1日後粘度変化率が「301%以上」に分類された配合は、「D:301%~」のクラスに分類される。 Formulations classified as having a viscosity change rate after one day of "300% or less" in classification model 301 are input to regression model 302. On the other hand, formulations classified as having a viscosity change rate after one day of "301% or more" in classification model 301 are classified into the "D: 301% or more" class.

1日後粘度変化率は、電極用混合物の作製後の経過時間が短いため、粘度変化率の絶対値が小さくなる傾向がある。そのため、1日後粘度変化率が300%以上となるような学習データは少なく、予測精度が低下するおそれがある。1日後粘度変化率モデル300は、回帰モデル302による予測を行う前に、1日後粘度変化率が現実的な範囲となる配合であるか否かを検証するように構成されている。 The absolute value of the viscosity change rate after one day tends to be small because the time that has elapsed since the electrode mixture was prepared is short. Therefore, there is little training data for which the viscosity change rate after one day is 300% or more, and there is a risk of reduced prediction accuracy. The viscosity change rate after one day model 300 is configured to verify whether the formulation has a viscosity change rate after one day that is within a realistic range before making a prediction using the regression model 302.

回帰モデル302は、材料組成比、バインダー混合比、初期粘度、固形分濃度及びバインダー物性を入力とし、1日後粘度変化率を出力する。回帰モデル302は、1日後粘度変化率を「A:0~120%」、「B:121~150%」、「C:151~300%」に分類する。回帰モデル302の構造は、例えば、ガウス過程回帰とすることができる。 The regression model 302 takes the material composition ratio, binder mixing ratio, initial viscosity, solids concentration, and binder physical properties as input, and outputs the viscosity change rate after one day. The regression model 302 classifies the viscosity change rate after one day into "A: 0-120%", "B: 121-150%", and "C: 151-300%". The structure of the regression model 302 can be, for example, Gaussian process regression.

図3に戻って説明する。ステップS3において、提案装置100の制御部は、記憶部に記憶された学習データに基づいて、7日後粘度変化率モデルを学習する。7日後粘度変化率モデルは、電極用混合物の7日後粘度変化率を予測する機械学習モデルである。提案装置100の制御部は、学習済みの7日後粘度変化率モデルを記憶部に記憶する。 Returning to FIG. 3, in step S3, the control unit of the proposed device 100 learns a 7-day viscosity change rate model based on the learning data stored in the memory unit. The 7-day viscosity change rate model is a machine learning model that predicts the 7-day viscosity change rate of the electrode mixture. The control unit of the proposed device 100 stores the learned 7-day viscosity change rate model in the memory unit.

図5は、7日後粘度変化率モデルの一例を示す図である。図5に示されているように、7日後粘度変化率モデル310は、材料組成比、バインダー混合比、初期粘度、固形分濃度及びバインダー物性を入力とし、7日後粘度変化率を出力する。7日後粘度変化率は、「A:0~120%」、「B:121~150%」、「C:151~300%」、「D:301%~」の4クラスに分類される。7日後粘度変化率モデル310の構造は、例えば、ガウス過程回帰とすることができる。 Figure 5 is a diagram showing an example of a viscosity change rate model after 7 days. As shown in Figure 5, the viscosity change rate model after 7 days 310 inputs the material composition ratio, binder mixing ratio, initial viscosity, solid content concentration, and binder physical properties, and outputs the viscosity change rate after 7 days. The viscosity change rate after 7 days is classified into four classes: "A: 0-120%", "B: 121-150%, "C: 151-300%, "D: 301% or more". The structure of the viscosity change rate model after 7 days 310 can be, for example, Gaussian process regression.

なお、7日後粘度変化率モデル310に入力されるバインダー物性は、1日後粘度変化率モデル300と同様に、学習データに含まれるバインダー物性の各項目のうち、固有粘度、弾性率、重合方法及び官能基変性の有無である。 The binder properties input to the 7-day viscosity change rate model 310 are the intrinsic viscosity, elastic modulus, polymerization method, and the presence or absence of functional group modification, among the binder property items included in the learning data, similar to the 1-day viscosity change rate model 300.

7日後粘度変化率は、電極用混合物の作製後の経過時間が長いため、粘度変化率の絶対値が大きくなる傾向がある。そのため、7日後粘度変化率モデル310では、1日後粘度変化率モデル300とは異なり、すべての配合について、7日後粘度変化率を直接予測するように構成すればよい。 The absolute value of the viscosity change rate after 7 days tends to be large because a long time has passed since the electrode mixture was prepared. Therefore, unlike the viscosity change rate after 1 day model 300, the viscosity change rate after 7 days model 310 can be configured to directly predict the viscosity change rate after 7 days for all formulations.

図3に戻って説明する。ステップS4において、提案装置100の制御部は、記憶部に記憶された学習データを用いて、塗膜抵抗モデルを学習する。塗膜抵抗モデルは、電極用混合物を用いて作製される電極の塗膜抵抗を予測する機械学習モデルである。提案装置100の制御部は、学習済みの塗膜抵抗モデルを記憶部に記憶する。 Returning to FIG. 3, in step S4, the control unit of the proposed device 100 learns a coating resistance model using the learning data stored in the memory unit. The coating resistance model is a machine learning model that predicts the coating resistance of an electrode produced using the electrode mixture. The control unit of the proposed device 100 stores the learned coating resistance model in the memory unit.

図6は、塗膜抵抗モデルの一例を示す図である。図6に示されているように、塗膜抵抗モデル320は、材料組成比、バインダー混合比、バインダー物性及び電極情報を入力とし、塗膜抵抗を出力する。塗膜抵抗モデル320の構造は、例えば、ガウス過程回帰とすることができる。 Figure 6 is a diagram showing an example of a coating resistance model. As shown in Figure 6, the coating resistance model 320 inputs the material composition ratio, binder mixing ratio, binder properties, and electrode information, and outputs the coating resistance. The structure of the coating resistance model 320 can be, for example, Gaussian process regression.

なお、塗膜抵抗モデル320に入力されるバインダー物性は、学習データに含まれるバインダー物性の各項目のうち、固有粘度、弾性率、重合方法及び官能基変性の有無である。また、塗膜抵抗モデル320に入力される電極情報は、学習データに含まれる電極情報の各項目のうち、プレス工程前の密度である。 The binder properties input to the coating resistance model 320 are the intrinsic viscosity, elastic modulus, polymerization method, and the presence or absence of functional group modification, among the various binder property items included in the learning data. The electrode information input to the coating resistance model 320 is the density before the pressing process, among the various electrode information items included in the learning data.

図3に戻って説明する。ステップS5において、提案装置100の制御部は、記憶部に記憶された学習データを用いて、3点曲げ強度モデルを学習する。3点曲げ強度モデルは、電極用混合物を用いて作製される電極の3点曲げ強度を予測する機械学習モデルである。提案装置100の制御部は、学習済みの3点曲げ強度モデルを記憶部に記憶する。 Returning to FIG. 3, in step S5, the control unit of the proposed device 100 uses the learning data stored in the memory unit to learn a three-point bending strength model. The three-point bending strength model is a machine learning model that predicts the three-point bending strength of an electrode produced using the electrode mixture. The control unit of the proposed device 100 stores the learned three-point bending strength model in the memory unit.

図7は、3点曲げ強度モデルの一例を示す図である。図7に示されているように、3点曲げ強度モデル330は、材料組成比、バインダー混合比、バインダー物性及び電極情報を入力とし、3点曲げ強度を出力する。3点曲げ強度モデル330の構造は、例えば、ガウス過程回帰とすることができる。 Figure 7 is a diagram showing an example of a three-point bending strength model. As shown in Figure 7, the three-point bending strength model 330 inputs the material composition ratio, binder mixing ratio, binder properties, and electrode information, and outputs the three-point bending strength. The structure of the three-point bending strength model 330 can be, for example, Gaussian process regression.

なお、3点曲げ強度モデル330に入力されるバインダー物性は、学習データに含まれるバインダー物性の各項目のうち、固有粘度、弾性率、Mw/Mn、溶液粘度、変性量、分岐度、異常結合度及びランダム率である。また、3点曲げ強度モデル330に入力される電極情報は、学習データに含まれる電極情報の各項目のうち、スラリー塗布量、プレス工程前の密度及びプレス工程後の密度である。 The binder properties input to the three-point bending strength model 330 are the intrinsic viscosity, modulus of elasticity, Mw/Mn, solution viscosity, amount of modification, degree of branching, degree of abnormal bonding, and random rate, which are all items of the binder properties included in the training data. The electrode information input to the three-point bending strength model 330 is the amount of slurry applied, the density before the pressing process, and the density after the pressing process, which are all items of the electrode information included in the training data.

図3に戻って説明する。ステップS6において、提案装置100の制御部は、記憶部に記憶された学習データを用いて、剥離強度モデルを学習する。剥離強度モデルは、電極用混合物を用いて作製される電極の剥離強度を予測する機械学習モデルである。提案装置100の制御部は、学習済みの剥離強度モデルを記憶部に記憶する。 Returning to FIG. 3, in step S6, the control unit of the proposed device 100 learns a peel strength model using the learning data stored in the memory unit. The peel strength model is a machine learning model that predicts the peel strength of an electrode produced using the electrode mixture. The control unit of the proposed device 100 stores the learned peel strength model in the memory unit.

図8は、剥離強度モデルの一例を示す図である。図8に示されているように、剥離強度モデル340は、材料組成比、バインダー混合比、バインダー物性及び電極情報を入力とし、剥離強度を出力する。剥離強度モデル340の構造は、例えば、ガウス過程回帰とすることができる。 Figure 8 is a diagram showing an example of a peel strength model. As shown in Figure 8, the peel strength model 340 inputs the material composition ratio, binder mixing ratio, binder properties, and electrode information, and outputs the peel strength. The structure of the peel strength model 340 can be, for example, Gaussian process regression.

なお、剥離強度モデル340に入力されるバインダー物性は、学習データに含まれるバインダー物性の各項目のうち、固有粘度、弾性率、Mw/Mn、溶液粘度、変性量、分岐度、異常結合度及びランダム率である。また、剥離強度モデル340に入力される電極情報は、学習データに含まれる電極情報の各項目のうち、スラリー塗布量、プレス工程前の密度及びプレス工程後の密度である。 The binder properties input to the peel strength model 340 are the intrinsic viscosity, modulus of elasticity, Mw/Mn, solution viscosity, amount of modification, degree of branching, degree of abnormal bonding, and random rate, which are all items of the binder properties included in the learning data. The electrode information input to the peel strength model 340 is the amount of slurry applied, the density before the pressing process, and the density after the pressing process, which are all items of the electrode information included in the learning data.

<提案方法の流れ>
図7は、本実施形態における提案装置100が実行する提案方法の流れの一例を示すフローチャートである。提案方法は、学習済みの予測モデルを用いて電極用混合物の配合を提案する方法である。
<Proposal method flow>
7 is a flowchart showing an example of the flow of a proposal method executed by the proposal device 100 in this embodiment. The proposal method is a method of proposing a formulation of a mixture for an electrode by using a trained prediction model.

ステップS11において、提案装置100の制御部は、条件情報の入力を受け付ける。条件情報は、電極用混合物の配合を提案するときの前提条件を示す情報である。条件情報は、電極用混合物又は電極に対する要求仕様を表す情報であるとも言える。条件情報は、例えば、CSV(Comma-Separated Values)形式又は所望の表計算ソフトウェアのデータ形式等で入力してもよい。 In step S11, the control unit of the proposal device 100 accepts input of condition information. The condition information is information indicating the prerequisites when proposing the formulation of the electrode mixture. The condition information can also be said to be information indicating the required specifications for the electrode mixture or the electrode. The condition information may be input, for example, in CSV (Comma-Separated Values) format or the data format of a desired spreadsheet software.

図10は、条件情報の一例を示す図である。図10に示されているように、条件情報は、配合条件、固定条件及び目標値を含む。 Figure 10 is a diagram showing an example of condition information. As shown in Figure 10, the condition information includes blending conditions, fixed conditions, and target values.

配合条件は、活物質比率、導電助剤比率、バインダー比率、フッ素樹脂バインダー割合及び固形分濃度を含む。各配合条件は、最小値、最大値及び間隔を含む。最小値、最大値及び間隔は、電極用混合物の候補配合を生成するために用いられる。 The blending conditions include active material ratio, conductive additive ratio, binder ratio, fluororesin binder ratio, and solids concentration. Each blending condition includes a minimum value, a maximum value, and an interval. The minimum value, maximum value, and interval are used to generate candidate blends for the electrode mixture.

固定条件は、スラリー塗布量、プレス工程後の密度、プレス工程前の密度、初期粘度を含む。固定条件は、各予測モデルの説明変数に設定する値を指定するために用いられる。 The fixed conditions include the amount of slurry applied, density after the pressing process, density before the pressing process, and initial viscosity. The fixed conditions are used to specify the values to be set for the explanatory variables of each prediction model.

目標値は、剥離強度、3点曲げ強度、1日後粘度変化率、7日後粘度変化率及び塗膜抵抗を含む。目標値は、各予測モデルにより予測された物性値が満たすべき値を指定するために用いられる。 Target values include peel strength, three-point bending strength, viscosity change rate after 1 day, viscosity change rate after 7 days, and coating resistance. The target values are used to specify the values that the physical properties predicted by each prediction model should satisfy.

図9に戻って説明する。ステップS12において、提案装置100の制御部は、ステップS11で受け付けた条件情報に従って、電極用混合物の候補配合を生成する。具体的には、提案装置100の制御部は、まず、条件情報に含まれる配合条件に従って、各材料の配合比の選択肢を生成する。例えば、活物質比率に対する配合条件が、最小97、最大98、間隔1に設定されている場合、活物質の選択肢は、97wt%又は98wt%となる。また、例えば、導電助剤比率に対する配合条件が、最小1、最大3、間隔1に設定されている場合、導電助剤の選択肢は、1wt%、2wt%、3wt%となる。 Returning to FIG. 9, in step S12, the control unit of the proposed device 100 generates candidate formulations for the electrode mixture according to the condition information received in step S11. Specifically, the control unit of the proposed device 100 first generates options for the formulation ratio of each material according to the formulation conditions included in the condition information. For example, if the formulation conditions for the active material ratio are set to a minimum of 97, a maximum of 98, and an interval of 1, the options for the active material are 97 wt% or 98 wt%. Also, for example, if the formulation conditions for the conductive assistant ratio are set to a minimum of 1, a maximum of 3, and an interval of 1, the options for the conductive assistant are 1 wt%, 2 wt%, and 3 wt%.

次に、提案装置100の制御部は、各材料の配合比のすべての組み合わせのうち、各材料の配合比の総和が100wt%となる組み合わせを抽出する。例えば、活物質の配合比が97wt%であり、導電助剤の配合比が1wt%であり、バインダーの配合比が2wt%である配合は、配合比の総和が100wt%であるため、抽出される。また、例えば、活物質の配合比が98wt%であり、導電助剤の配合比が2wt%であり、バインダーの配合比が2wt%である配合は、配合比の総和が102wt%であるため、抽出されない。 Next, the control unit of the proposed device 100 extracts, from among all combinations of the compounding ratios of each material, combinations in which the sum of the compounding ratios of each material is 100 wt%. For example, a combination in which the compounding ratio of active material is 97 wt%, the compounding ratio of conductive additive is 1 wt%, and the compounding ratio of binder is 2 wt% is extracted because the sum of the compounding ratios is 100 wt%. Also, for example, a combination in which the compounding ratio of active material is 98 wt%, the compounding ratio of conductive additive is 2 wt%, and the compounding ratio of binder is 2 wt% is not extracted because the sum of the compounding ratios is 102 wt%.

続いて、提案装置100の制御部は、抽出された各配合について、候補バインダーの選択肢、フッ素樹脂バインダー割合の選択肢及び固形分濃度の選択肢のすべての組み合わせを生成する。これにより、電極用混合物の候補配合が生成される。 Next, the control unit of the proposal device 100 generates all combinations of candidate binder options, fluororesin binder ratio options, and solids concentration options for each extracted formulation. This generates candidate formulations for the electrode mixture.

ステップS13において、提案装置100の制御部は、ステップS12で生成した各候補配合について、各予測モデルの説明変数に設定するバインダー物性を計算する。本実施形態では、2種類のバインダーを混合するため、バインダー配合比に従って、各バインダーの基礎物性を加重平均することで、バインダー物性を計算する。なお、基礎物性は、バインダー単体での物性値である。基礎物性は、予め測定し、記憶部に記憶しておけばよい。 In step S13, the control unit of the proposed device 100 calculates the binder properties to be set as explanatory variables of each prediction model for each candidate blend generated in step S12. In this embodiment, since two types of binders are mixed, the binder properties are calculated by taking a weighted average of the basic properties of each binder according to the binder blend ratio. Note that the basic physical properties are the physical properties of the binder alone. The basic physical properties can be measured in advance and stored in the memory unit.

1種類のバインダーを混合せずに用いる配合では、バインダー物性は、基礎物性をそのまま利用すればよい。3種類以上のバインダーを混合する配合では、2種類のバインダーを混合する場合と同様に、バインダー配合比に従って加重平均すればよい。 In a formulation in which only one type of binder is used without mixing, the basic physical properties of the binder can be used as is. In a formulation in which three or more types of binders are mixed, the weighted average can be calculated according to the binder mixing ratio, just as in the case of mixing two types of binders.

ステップS14において、提案装置100の制御部は、記憶部から学習済みの1日後粘度変化率モデル300を読み出す。次に、提案装置100の制御部は、各候補配合について、学習済みの1日後粘度変化率モデル300に基づいて、1日後粘度変化率を予測する。 In step S14, the control unit of the proposal device 100 reads out the trained one-day viscosity change rate model 300 from the memory unit. Next, the control unit of the proposal device 100 predicts the one-day viscosity change rate for each candidate formulation based on the trained one-day viscosity change rate model 300.

具体的には、提案装置100の制御部は、各候補配合について、材料組成比、バインダー混合比、初期粘度、固形分濃度、バインダー物性(固有粘度、弾性率、重合方法及び官能基変性の有無)を、1日後粘度変化率モデル300の分類モデル301に入力する。分類モデル301は、各候補配合を、1日後粘度変化率が「300%以下」のクラス又は「301%以上」のクラスに分類する。 Specifically, the control unit of the proposal device 100 inputs the material composition ratio, binder mixing ratio, initial viscosity, solids concentration, and binder properties (intrinsic viscosity, elastic modulus, polymerization method, and presence or absence of functional group modification) for each candidate formulation into the classification model 301 of the one-day viscosity change rate model 300. The classification model 301 classifies each candidate formulation into a class in which the one-day viscosity change rate is "300% or less" or "301% or more."

提案装置100の制御部は、分類モデル301により1日後粘度変化率が「301%以上」のクラスに分類された候補配合について、1日後粘度変化率の予測結果として「D:301%~」のクラスを出力する。 The control unit of the proposed device 100 outputs the class "D: 301% or more" as the predicted result of the viscosity change rate after one day for the candidate formulation classified by the classification model 301 as a class of "301% or more" in terms of the viscosity change rate after one day.

提案装置100の制御部は、分類モデル301により1日後粘度変化率が「300%以下」のクラスに分類された候補配合について、材料組成比、バインダー混合比、初期粘度、固形分濃度、バインダー物性(固有粘度、弾性率、重合方法及び官能基変性の有無)を、1日後粘度変化率モデル300の回帰モデル302に入力する。回帰モデル302は、各候補配合について、1日後粘度変化率の予測値を出力する。そして、提案装置100の制御部は、回帰モデル302から出力された1日後粘度変化率の予測値を「A:0~120%」、「B:121~150%」、「C:151~300%」のいずれかのクラスに分類し、1日後粘度変化率の予測結果として出力する。 The control unit of the proposal device 100 inputs the material composition ratio, binder mixing ratio, initial viscosity, solids concentration, and binder properties (intrinsic viscosity, elastic modulus, polymerization method, and presence or absence of functional group modification) for candidate formulations classified by the classification model 301 as a class in which the viscosity change rate after one day is "300% or less" into the regression model 302 of the viscosity change rate after one day model 300. The regression model 302 outputs a predicted value of the viscosity change rate after one day for each candidate formulation. The control unit of the proposal device 100 then classifies the predicted value of the viscosity change rate after one day output from the regression model 302 into one of the classes "A: 0-120%, " "B: 121-150%, " "C: 151-300%, " and outputs it as the predicted result of the viscosity change rate after one day.

ステップS15において、提案装置100の制御部は、記憶部から学習済みの7日後粘度変化率モデル310を読み出す。次に、提案装置100の制御部は、各候補配合について、学習済みの7日後粘度変化率モデル310に基づいて、7日後粘度変化率を予測する。 In step S15, the control unit of the proposed device 100 reads out the learned 7-day viscosity change rate model 310 from the memory unit. Next, the control unit of the proposed device 100 predicts the 7-day viscosity change rate for each candidate formulation based on the learned 7-day viscosity change rate model 310.

具体的には、提案装置100の制御部は、各候補配合について、材料組成比、バインダー混合比、初期粘度、固形分濃度、バインダー物性(固有粘度、弾性率、重合方法及び官能基変性の有無)を、7日後粘度変化率モデル310に入力する。7日後粘度変化率モデル310は、各候補配合について、7日後粘度変化率の予測値を出力する。そして、提案装置100の制御部は、7日後粘度変化率モデル310から出力された7日後粘度変化率の予測値を「A:0~120%」、「B:121~150%」、「C:151~300%」、「D:301%~」のいずれかに分類し、7日後粘度変化率の予測結果として出力する。 Specifically, the control unit of the proposed device 100 inputs the material composition ratio, binder mixing ratio, initial viscosity, solids concentration, and binder properties (intrinsic viscosity, elastic modulus, polymerization method, and presence or absence of functional group modification) for each candidate formulation into the 7-day viscosity change rate model 310. The 7-day viscosity change rate model 310 outputs a predicted value of the viscosity change rate after 7 days for each candidate formulation. The control unit of the proposed device 100 then classifies the predicted value of the viscosity change rate after 7 days output from the 7-day viscosity change rate model 310 into one of "A: 0-120%", "B: 121-150%, "C: 151-300%, "D: 301% or more", and outputs it as the predicted result of the viscosity change rate after 7 days.

ステップS16において、提案装置100の制御部は、記憶部から学習済みの塗膜抵抗モデル320を読み出す。次に、提案装置100の制御部は、各候補配合について、学習済みの塗膜抵抗モデル320に基づいて、塗膜抵抗を予測する。 In step S16, the control unit of the proposed device 100 reads the trained coating resistance model 320 from the memory unit. Next, the control unit of the proposed device 100 predicts the coating resistance for each candidate formulation based on the trained coating resistance model 320.

具体的には、提案装置100の制御部は、各候補配合について、材料組成比、バインダー混合比、バインダー物性(固有粘度、弾性率、重合方法及び官能基変性の有無)及び電極情報(プレス工程前の密度)を、塗膜抵抗モデル320に入力する。塗膜抵抗モデル320は、各候補配合について、塗膜抵抗の予測値を出力する。そして、提案装置100の制御部は、塗膜抵抗モデル320から出力された塗膜抵抗の予測値を塗膜抵抗の予測結果として出力する。 Specifically, the control unit of the proposed device 100 inputs the material composition ratio, binder mixing ratio, binder physical properties (intrinsic viscosity, elastic modulus, polymerization method, and presence or absence of functional group modification) and electrode information (density before the pressing process) for each candidate formulation into the coating resistance model 320. The coating resistance model 320 outputs a predicted value of the coating resistance for each candidate formulation. The control unit of the proposed device 100 then outputs the predicted value of the coating resistance output from the coating resistance model 320 as the predicted result of the coating resistance.

ステップS17において、提案装置100の制御部は、記憶部から学習済みの3点曲げ強度モデル330を読み出す。次に、提案装置100の制御部は各候補配合について、学習済みの3点曲げ強度モデル330に基づいて、3点曲げ強度を予測する。 In step S17, the control unit of the proposed device 100 reads the trained three-point bending strength model 330 from the memory unit. Next, the control unit of the proposed device 100 predicts the three-point bending strength for each candidate composition based on the trained three-point bending strength model 330.

具体的には、提案装置100の制御部は、各候補配合について、材料組成比、バインダー混合比、バインダー物性(固有粘度、弾性率、Mw/Mn、溶液粘度、変性量、分岐度、異常結合度及びランダム率)及び電極情報(スラリー塗布量、プレス工程前の密度及びプレス工程後の密度)を、3点曲げ強度モデル330に入力する。3点曲げ強度モデル330は、各候補配合について、3点曲げ強度の予測値を出力する。そして、提案装置100の制御部は、3点曲げ強度モデル330から出力された3点曲げ強度の予測値を3点曲げ強度の予測結果として出力する。 Specifically, the control unit of the proposed device 100 inputs the material composition ratio, binder mixing ratio, binder physical properties (intrinsic viscosity, elastic modulus, Mw/Mn, solution viscosity, modification amount, branching degree, abnormal bonding degree, and random rate) and electrode information (slurry application amount, density before the pressing process, and density after the pressing process) for each candidate formulation into the three-point bending strength model 330. The three-point bending strength model 330 outputs a predicted value of the three-point bending strength for each candidate formulation. Then, the control unit of the proposed device 100 outputs the predicted value of the three-point bending strength output from the three-point bending strength model 330 as the predicted result of the three-point bending strength.

ステップS18において、提案装置100の制御部は、記憶部から学習済みの剥離強度モデル340を読み出す。次に、提案装置100の制御部は、各候補配合について、学習済みの剥離強度モデル340に基づいて、剥離強度を予測する。 In step S18, the control unit of the proposed device 100 reads the trained peel strength model 340 from the memory unit. Next, the control unit of the proposed device 100 predicts the peel strength for each candidate formulation based on the trained peel strength model 340.

具体的には、提案装置100の制御部は、各候補配合について、材料組成比、バインダー混合比、バインダー物性(固有粘度、弾性率、Mw/Mn、溶液粘度、変性量、分岐度、異常結合度及びランダム率)及び電極情報(スラリー塗布量、プレス工程前の密度及びプレス工程後の密度)を、剥離強度モデル340に入力する。剥離強度モデル340は、各候補配合について、剥離強度の予測値を出力する。そして、提案装置100の制御部は、剥離強度モデル340から出力された剥離強度の予測値を剥離強度の予測結果として出力する。 Specifically, the control unit of the proposed device 100 inputs the material composition ratio, binder mixing ratio, binder physical properties (intrinsic viscosity, elastic modulus, Mw/Mn, solution viscosity, modification amount, branching degree, abnormal bonding degree, and random rate) and electrode information (slurry application amount, density before the pressing process, and density after the pressing process) for each candidate formulation into the peel strength model 340. The peel strength model 340 outputs a predicted value of the peel strength for each candidate formulation. The control unit of the proposed device 100 then outputs the predicted value of the peel strength output from the peel strength model 340 as the predicted result of the peel strength.

ステップS19において、提案装置100の制御部は、各候補配合のうち、ステップS14からステップS18で予測した電極用混合物に関する物性値が、条件情報で指定された目標値を満たす候補配合を抽出する。そして、提案装置100の制御部は、抽出した候補配合を含む提案情報を出力する。提案情報は、例えば、CSV形式又は所望の表計算ソフトウェアのデータ形式等で出力してもよい。 In step S19, the control unit of the proposal device 100 extracts, from among the candidate formulations, a candidate formulation in which the physical property values related to the electrode mixture predicted in steps S14 to S18 satisfy the target values specified in the condition information. Then, the control unit of the proposal device 100 outputs proposal information including the extracted candidate formulations. The proposal information may be output, for example, in CSV format or a data format of a desired spreadsheet software.

図11は、提案情報の一例を示す図である。図11に示されているように、提案情報は、材料組成比、バインダー混合比、1日後粘度変化率、7日後粘度変化率、塗膜抵抗、3点曲げ強度、剥離強度を含む。材料組成比は、活物質比率、導電助剤比率及びバインダー比率を含む。バインダー混合比は、バインダーの種類並びに比率、及びフッ素樹脂バインダーの種類並びに比率を含む。1日後粘度変化率は、予測値、標準偏差及びクラスを示すラベルを含む。7日後粘度変化率は、予測値、標準偏差及びクラスを示すラベルを含む。塗膜抵抗、3点曲げ強度及び剥離強度は、それぞれ予測値及び標準偏差を含む。 FIG. 11 is a diagram showing an example of proposed information. As shown in FIG. 11, the proposed information includes a material composition ratio, a binder mixing ratio, a viscosity change rate after 1 day, a viscosity change rate after 7 days, a coating resistance, a three-point bending strength, and a peel strength. The material composition ratio includes an active material ratio, a conductive additive ratio, and a binder ratio. The binder mixing ratio includes a binder type and ratio, and a fluororesin binder type and ratio. The viscosity change rate after 1 day includes a predicted value, a standard deviation, and a label indicating a class. The viscosity change rate after 7 days includes a predicted value, a standard deviation, and a label indicating a class. The coating resistance, the three-point bending strength, and the peel strength each include a predicted value and a standard deviation.

提案装置100のユーザは、提案装置100が出力した提案情報に基づいて、要求仕様を満たす電極用混合物を製造することができる。具体的には、提案装置100のユーザは、提案情報に含まれる電極用混合物の配合のうち、所望の配合に従って活物質と導電助剤とバインダーとを混合し、電極用混合物を製造することができる。このようにして製造される電極用混合物は、物性値が目標値を満たすことが予測されるため、要求仕様を満たす電極用混合物となる可能性が高い。 The user of the proposed device 100 can manufacture an electrode mixture that meets the required specifications based on the proposed information output by the proposed device 100. Specifically, the user of the proposed device 100 can manufacture an electrode mixture by mixing an active material, a conductive assistant, and a binder according to a desired formulation of the electrode mixture contained in the proposed information. The electrode mixture manufactured in this way is predicted to have physical property values that meet the target values, so there is a high possibility that it will be an electrode mixture that meets the required specifications.

<変形例>
本実施形態では、1日後粘度変化率、7日後粘度変化率、塗膜抵抗、3点曲げ強度及び剥離強度を、学習済みモデルを用いて予測する構成を説明したが、これらの物性値は一例であって提案装置100が予測する物性値はこれらに限定されない。本実施形態は、電極用混合物又は電極用混合物を用いた電極の物性値であれば、任意の物性値を予測するように構成してもよい。また、複数の物性値を予測する構成に限定されることはなく、1つの物性値を予測するように構成してもよい。
<Modification>
In this embodiment, a configuration has been described in which the viscosity change rate after 1 day, the viscosity change rate after 7 days, the coating resistance, the three-point bending strength, and the peel strength are predicted using a trained model, but these physical property values are merely examples, and the physical property values predicted by the proposed device 100 are not limited to these. This embodiment may be configured to predict any physical property value as long as it is a physical property value of an electrode mixture or an electrode using an electrode mixture. In addition, the present embodiment is not limited to a configuration in which multiple physical property values are predicted, and may be configured to predict one physical property value.

<まとめ>
以上、本開示の一実施形態によれば、物性値が目標値を満たす電極用混合物の配合を提案することができる。例えば、提案装置100は、電極用混合物の候補配合に基づいて電極用混合物に関する物性値を予測し、物性値が目標値を満たす候補配合を出力する。したがって、本開示の一実施形態によれば、物性値が目標値を満たす電極用混合物の配合を提案することができる。
<Summary>
As described above, according to one embodiment of the present disclosure, it is possible to propose a formulation of an electrode mixture whose physical property values satisfy the target values. For example, the proposal device 100 predicts physical property values related to the electrode mixture based on the candidate formulations of the electrode mixture, and outputs the candidate formulations whose physical property values satisfy the target values. Therefore, according to one embodiment of the present disclosure, it is possible to propose a formulation of an electrode mixture whose physical property values satisfy the target values.

電極用混合物は、活物質と導電部材とバインダーとを含有する混合物であり、バインダーは、フッ素樹脂等の高分子を含有するバインダーを含んでもよい。したがって、本開示の一実施形態によれば、フッ素樹脂を含むバインダーと活物質と導電部材とを含有する電極用混合物の配合を提案することができる。 The electrode mixture is a mixture containing an active material, a conductive member, and a binder, and the binder may contain a binder containing a polymer such as a fluororesin. Therefore, according to one embodiment of the present disclosure, it is possible to propose a formulation of an electrode mixture containing a binder containing a fluororesin, an active material, and a conductive member.

提案装置100は、電極用混合物の2種以上の物性値を予測し、2種以上の物性値がいずれも目標値を満たす候補配合を出力してもよい。したがって、本開示の一実施形態によれば、複数の物性値が同時に目標値を満たす電極用混合物の配合を提案することができる。 The proposal device 100 may predict two or more physical property values of the electrode mixture and output a candidate formulation in which all of the two or more physical property values meet the target values. Therefore, according to one embodiment of the present disclosure, it is possible to propose a formulation of an electrode mixture in which multiple physical property values simultaneously meet the target values.

提案装置100のユーザは、提案装置100から出力された提案情報に含まれる候補配合に従って、活物質と導電部材とバインダーとを混合することで、電極用混合物を製造してもよい。提案情報に含まれる候補配合は、物性値が目標値を満たすことが予測されているため、候補配合に従って製造された電極用混合物は要求仕様を満たすものと考えられる。したがって、本開示の一実施形態によれば、要求仕様を満たす電極用混合物、電極又は二次電池を短いリードタイムで製造することができる。 A user of the proposed device 100 may manufacture an electrode mixture by mixing an active material, a conductive material, and a binder according to a candidate formulation included in the proposed information output from the proposed device 100. Since the candidate formulation included in the proposed information is predicted to have physical property values that satisfy target values, an electrode mixture manufactured according to the candidate formulation is considered to satisfy the required specifications. Therefore, according to one embodiment of the present disclosure, an electrode mixture, an electrode, or a secondary battery that satisfies the required specifications can be manufactured with a short lead time.

[補足]
上記で説明した実施形態の各機能は、一又は複数の処理回路によって実現することが可能である。ここで、本明細書における「処理回路」とは、電子回路により実装されるCPU(Central Processing Unit)又はGPU(Graphics Processing Unit)のようにソフトウェアによって各機能を実行するようプログラミングされたプロセッサや、上記で説明した各機能を実行するよう設計されたASIC(Application Specific Integrated Circuit)、DSP(Digital Signal Processor)、FPGA(Field Programmable Gate Array)や従来の回路モジュール等の機器を含むものとする。
[supplement]
Each function of the above-described embodiments can be realized by one or more processing circuits. Here, the term "processing circuit" in this specification includes a processor programmed to execute each function by software, such as a CPU (Central Processing Unit) or GPU (Graphics Processing Unit) implemented by an electronic circuit, and an ASIC (Application Specific Integrated Circuit), DSP (Digital Signal Processor), FPGA (Field Programmable Gate Array), conventional circuit module, and other devices designed to execute each function described above.

以上、実施形態を説明したが、特許請求の範囲の趣旨及び範囲から逸脱することなく、形態や詳細の多様な変更が可能なことが理解されるであろう。 Although the embodiments have been described above, it will be understood that various changes in form and details are possible without departing from the spirit and scope of the claims.

100 提案装置 100 Proposed device

Claims (8)

電極用混合物の配合を提案する制御部を有する提案装置であって、
前記制御部は、
前記電極用混合物の候補配合を生成し、
学習済みモデル及び前記候補配合に基づいて前記電極用混合物を用いて製造される電極の物性値を予測し、
前記物性値が目標値を満たす前記候補配合を出力し、
前記電極用混合物は、活物質と導電部材と複数のバインダーとを含有する混合物であり、
前記学習済みモデルは、前記候補配合に含まれる前記複数のバインダーの配合比に従って前記複数のバインダーの物性値を加重平均した物性値を説明変数に含む、
提案装置。
A proposal device having a control unit that proposes a blend of an electrode mixture,
The control unit is
generating candidate formulations for the electrode mixture;
Predicting physical properties of an electrode manufactured using the electrode mixture based on the trained model and the candidate formulation;
Outputting the candidate formulation in which the physical property value satisfies the target value;
The electrode mixture is a mixture containing an active material, a conductive material, and a plurality of binders,
The trained model includes, as explanatory variables, physical property values obtained by weighting the physical property values of the plurality of binders according to the blending ratio of the plurality of binders included in the candidate blend.
Proposed device.
前記学習済みモデルは、前記候補配合及び前記電極の製造条件を説明変数に含む、
請求項1に記載の提案装置。
The trained model includes the candidate formulation and the manufacturing conditions of the electrode as explanatory variables.
The proposal device according to claim 1 .
前記バインダーは、高分子を含む、
請求項1又は2に記載の提案装置。
The binder comprises a polymer.
The proposal device according to claim 1 or 2 .
前記高分子は、フッ素樹脂を含む、
請求項に記載の提案装置。
The polymer includes a fluororesin.
The proposal device according to claim 3 .
前記制御部は、
2種以上の前記物性値を予測し、
前記2種以上の前記物性値がいずれも目標値を満たす前記候補配合を出力する、
請求項1又は2に記載の提案装置。
The control unit is
Predicting two or more of the physical properties;
outputting the candidate formulation in which all of the two or more physical property values satisfy the target values;
The proposal device according to claim 1 or 2.
電極用混合物の配合を提案する提案装置が有する制御部が、
前記電極用混合物の候補配合を生成し、
学習済みモデル及び前記候補配合に基づいて前記電極用混合物を用いて製造される電極の物性値を予測し、
前記物性値が目標値を満たす前記候補配合を出力する、
処理を実行し、
前記電極用混合物は、活物質と導電部材と複数のバインダーとを含有する混合物であり、
前記学習済みモデルは、前記候補配合に含まれる前記複数のバインダーの配合比に従って前記複数のバインダーの物性値を加重平均した物性値を説明変数に含む、
提案方法。
A control unit of a proposal device for proposing a blend of an electrode mixture,
generating candidate formulations for the electrode mixture;
Predicting physical properties of an electrode manufactured using the electrode mixture based on the trained model and the candidate formulation;
outputting the candidate formulation in which the physical property value satisfies the target value;
Execute the process,
The electrode mixture is a mixture containing an active material, a conductive material, and a plurality of binders,
The trained model includes, as explanatory variables, physical property values obtained by weighting the physical property values of the plurality of binders according to the blending ratio of the plurality of binders included in the candidate blend.
Proposal method.
請求項に記載の提案方法により出力された候補配合に従って活物質と導電部材と複数のバインダーとを混合する工程を含む電極用混合物の製造方法。 A method for producing an electrode mixture, comprising the step of mixing an active material, a conductive material, and a plurality of binders according to a candidate mixture output by the proposal method according to claim 6 . 電極用混合物の配合を提案する提案装置が有する制御部に、
前記電極用混合物の候補配合を生成し、
学習済みモデル及び前記候補配合に基づいて前記電極用混合物を用いて製造される電極の物性値を予測し、
前記物性値が目標値を満たす前記候補配合を出力する、
処理を実行させ
前記電極用混合物は、活物質と導電部材と複数のバインダーとを含有する混合物であり、
前記学習済みモデルは、前記候補配合に含まれる前記複数のバインダーの配合比に従って前記複数のバインダーの物性値を加重平均した物性値を説明変数に含む、
プログラム。
A control unit of a proposal device for proposing a blend of an electrode mixture,
generating candidate formulations for the electrode mixture;
Predicting physical properties of an electrode manufactured using the electrode mixture based on the trained model and the candidate formulation;
outputting the candidate formulation in which the physical property value satisfies the target value;
Execute the process ,
The electrode mixture is a mixture containing an active material, a conductive material, and a plurality of binders,
The trained model includes, as explanatory variables, physical property values obtained by weighting the physical property values of the plurality of binders according to the blending ratio of the plurality of binders included in the candidate blend.
program.
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