JP7675111B2 - 試料の現場での放射線学的特性評価のためのアルファ線スペクトロメトリ測定とガンマ線スペクトロメトリ測定とを相関させるためのシステム - Google Patents

Description

本発明は、放射性廃棄物の特性評価のための核計装および測定の分野に関するものである。

通常、放射性廃棄物の特性評価は、様々な非破壊法（試料の破壊なし）およびパッシブ法（試料によって自然に放出される放射線の検出）を用いて実施される。これは、特に、ガンマ線スペクトロメトリとパッシブ中性子計数法との場合である。

ガンマ線スペクトロメトリは、ガンマ線放出放射性核種に関する定性的および定量的な情報を取得することを可能にする。しかしながら、ガンマ線スペクトロメトリは、一般的に低エネルギーである注目する低強度のピークに対する他の放射性核種（特に核分裂生成物）の干渉があるせいで、アルファ線放射体の識別および定量化には適さない。さらに、ガンマ線スペクトロメトリ測定、特に低エネルギー放射線の測定は、廃棄物の高密度マトリックス(high-density matrix)に敏感である。

パッシブ中性子計数法（全体計数であろうと同時計数であろうと）では、中性子放出放射性核種に関する情報を取得することができない。例示として、同時計数の場合、核分裂性物質の質量を明らかにするために^２４０Ｐｕの等価質量を明らかにすることが一般的である。それにもかかわらず、^２４４Ｃｍなどの自発核分裂による強い中性子放射体が存在する場合にこの種類の測定は適当でない。

非破壊測定では測定が困難であるかつアクセス不可能ですらある放射性核種の放射能の量を評価することは、放射性トレーサー元素の放射能の量を知ること、および生成廃棄物の特徴的な典型的スペクトルを知ることによって可能である。したがって、特性評価されるべき試料中に存在するさまざまな放射性核種の定量的インベントリを表す典型的スペクトルの知識は、パッシブ非破壊核測定に基づき放射性廃棄物のパッケージ中に存在するすべての放射性核種の放射能の量を十分な正確さで決定するために、またより具体的には、セーフティクリティカリティリスクを管理するためにアルファ線放出放射性核種の放射能の量を決定するために、信頼できるものでなければならない必須データである。

典型的スペクトルの決定は、通常、廃棄物パッケージを十分に表す所与の数の試料について破壊的測定を実行する、特に、これらの試料について放射化学分析を実行することによって確立される。

真空槽アルファ線スペクトロメトリは、アルファ線放出放射性核種の定量的インベントリを決定するために多くの場合に実装される技術である。これはグループ^２３９Ｐｕ＋^２４０Ｐｕ、グループ^２４１Ａｍ＋^２３８Ｐｕ、および最後に^２４４Ｃｍなどの、超ウラン元素のいくつかのグループを分別することを可能にする。この技術は、試料の調製時に上流の化学的分離を通して放射性核種グループの同位体分別を可能にする。しかしながら、この調製は、特に希釈によって試料の代表性を低下させる可能性がある。これは、また、費用と時間とを要し、したがって、工業生産によって課される速度に適合しない。

文献［１］では、アルファ粒子を放出するエアロゾルによる大気汚染を制御するためのデバイスを提案している。その目的は、周囲条件下（すなわち、周囲圧力および温度（真空下で行われる実験室のアルファ線スペクトロメトリとは対照的に））で動作するアルファ線スペクトロメトリによって、注目するアクチニドのラドン子孫核種の分別を可能にすることである。周囲条件下でのアルファ線スペクトロメトリは、取得されるアルファ線スペクトルを著しく劣化させ、分別を妨げるという事実を克服するために、文献［１］で説明されているデバイスは、最も減衰しないアルファ粒子を選択して使用可能なスペクトルを取得するためにコリメーショングリッドを使用する。この原理は、今日、いくつかのエアロゾルビーコン(aerosol beacon)で利用されている。

同じ原理で、文献［２］では、放射性核種^２３９Ｐｕ、^２４１Ａｍ、および^２４４Ｃｍを分別するためのフィルタ上のモバイルデバイスを説明している。これらの放射性核種^２３９Ｐｕ、^２４１Ａｍ、および^２４４Ｃｍは、使用済み燃料の多重中性子捕獲によって生成される。したがって、これらは、核燃料の再処理に由来する放射性廃棄物において、他のアルファ線放出放射線核種、特に^２３８Ｐｕと混在され得る。^２３８Ｐｕ同位体の問題は、^２４１Ａｍが放出するエネルギーに実質的に近いエネルギーでアルファ粒子を放出することである。それでも、使用されるアルファ線検出器のエネルギー分解能は、^２３８Ｐｕと^２４１Ａｍとを個別に定量化することができるほど十分に微細ではないので、アルファ線スペクトロメトリ測定とガンマ線スペクトロメトリ測定との相関を取る必要がある。

文献［３］は、ＰＩＰＳ（「Ｐａｓｓｉｖａｔｅｄ Ｉｍｐｌａｎｔｅｄ Ｐｌａｎａｒ Ｓｉｌｉｃｏｎ」の略）検出器によるアルファ線スペクトロメトリおよびＮａＩ検出器によるガンマ線スペクトロメトリでエアロゾルを特性評価するためのシステムを説明している。ガンマ線スペクトロメトリ測定およびアルファ線スペクトロメトリ測定は試料上で同時に行われるが、アルファ線スペクトロメトリおよびガンマ線スペクトロメトリによって測定されるデータは、異なるアルファ線放出放射性核種を定量化し、そこで試料中の放射性核種比を決定することができるように相関しているようには見えない。

文献［４］では、複数の測定経路を生成するシステム（ツリーと呼ばれる）に分散される複数のＳｉ／ダイヤモンド検出器を使用することによって、汚染排液中のアルファ線放射体を定量化するシステムを説明している。このシステムは、アルファ線放射体の定量化を改善することを可能にするが、排液についてのみ考慮され得る。

本発明は、アルファ線放射体によって汚染された物体または表面の現場での放射線学的特性評価を、一方では存在する放射性核種の性質を決定することによって定性的に、他方では後者の放射能部分を推定することによって定量的に、改善することを目的としている。

この情報の知識は、原子力産業の文脈において、特に放射性廃棄物の管理のために、セーフティクリティカリティに関係するリスク、さらには人間および環境への放射線影響を制御する上で不可欠である。

この目的は、アライメント軸に従って、アルファ線検出器、試料、およびガンマ線検出器をアライメントするためのアライメントデバイスによって達成され、試料は２つの検出器の間に配設されることを意図されており、デバイスは、
－ 上側面および下側面を有する取付ベースであって、上側面および下側面によって区切られかつアライメント軸を含む、取付ベースの少なくとも１つの部分が、ガンマ線を通過させることができる材料から作られている、取付ベースと、
－ 各々が取付ベースの上側面の上に装着される第１の支持手段および第２の支持手段であって、
－ 第１の支持手段は、少なくとも１つの開口部を有する本体部を備え、各開口部はアライメント軸に平行な、場合によってはアライメント軸と同軸の方向に従って開通し、アライメント軸において試料を支持するように構成されている軸方向当接部を備え、
－ 第２の支持手段は、アルファ線検出器を支持することを意図したものであり、取付ベースに対して固定された第１の要素と、第１の要素に装着され、前記取付ベースに対して垂直方向に移動することができる第２の要素と、を備える、第１の支持手段および第２の支持手段と、
－ 横方向当接部を形成するストップ要素であって、ガンマ線検出器が、横方向当接部に当たってアライメント軸にあるように置かれることを意図され、ストップ要素が、取付ベースの下側面に装着される、ストップ要素と、
を備える。

好ましくは、アライメント軸は垂直である。

「ガンマ線を通過させることができる材料」とは、所与のエネルギーを有する光子束の少なくとも７５％を通過させる材料であると理解されるべきである。一般に、これは原子番号が低く、体積質量が小さく、かつ厚みの小さい材料からなる。たとえば、厚さ５ｍｍのポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）（１．１９ｇ・ｃｍ^－３の体積質量および６．５６の平均原子番号を有する）の壁は、５９ｋｅＶの光子束の８９％をこの壁上に対して法線入射で通過させる。

このデバイスのいくつかの好ましいが非限定的である態様は、以下の通りである。
－ ストップ要素は、アライメント軸の方向に従って長手方向に延在しかつ断面に従って中心がアライメント軸と同軸である半月状の形状を有する本体部であり、
－ ストップ要素の本体部は、スクリーンを形成するトレイを受け入れかつトレイを取付ベースの下側面に平行に保持するように構成されている少なくとも１つのノッチを含み、
－ 第２の支持手段の第１の要素は、フレームであり、第２の支持手段の第２の要素は、第１の要素上に固定して装着されるシャフトと、シャフト上に垂直並進で移動可能に装着される、アルファ線検出器を保持するための手段、たとえばクランプリングと、を備え、
－ 第１の支持手段の本体部は、少なくとも２つの開口部を備えるトレイであり、第１の支持手段は、アライメント軸に対して平行でありかつアライメント軸に関してオフセットされた軸に従って延在するシャフトをさらに備え、トレイはシャフト上に回転可能に装着され、トレイの各開口部はトレイの回転によってアライメント軸に対向することができる。

本発明は、放射性核種を含む同じ試料のガンマ線スペクトロメトリ測定とアルファ線スペクトロメトリ測定とを相関させるためのシステムにも関する。このシステムは、
－ ガンマ線スペクトロメトリ測定を行うことができるガンマ線検出器と、
－ コリメーショングリッドを備えた、アルファ線スペクトロメトリ測定を行うことができるアルファ線検出器と、
－ アルファ線スペクトロメトリ測定値およびガンマ線スペクトロメトリ測定値を取得し分析するための手段と、
を備え、
－ ガンマ線検出器、アルファ線検出器、ならびにそれら２つの間の、測定されるべき試料をアライメントするように構成されている、本発明によるアライメントデバイスと、
－ 試料およびアルファ線検出器を収容することを意図されたグローブボックス型の格納容器であって、アライメントデバイスの取付ベースは格納容器の下側壁の全部または一部を形成する、格納容器と、
をさらに備えることを特徴とする。

好ましくは、格納容器は、複数のコンパートメントを含む。これらのコンパートメントには、試料パッケージングコンパートメントおよび測定コンパートメントがあり得る。

有利には、システムは、ガンマ線検出器の周りに位置決めされることを意図されたコリメータをさらに備え、前記コリメータは、２つの半管を連結することによって形成される、アライメント軸と同軸の管状本体部である。好ましくは、システムは、格納容器より下に配設された棚をさらに備え、棚は、ガンマ線検出器の通過を可能にする開口部を備え、その上側面の上に各半管に関連付けられている直線的ガイド要素、たとえばガイドレールを有し、各半管をその関連付けられている半管の方へガイドしてコリメータの管状本体部を形成することを可能にする。

最後に、本発明は、本明細書において上で定義されているようなシステムの実装によって、放射性核種ＸおよびＹを含む放射性核種を含む試料によって放出される放射性核種Ｘの放射能の量Ａ（Ｘ）および放射性核種Ｙの放射能の量Ａ（Ｙ）を決定するための方法に関し、この方法は、
－ 試料を第１の支持手段の本体部の開口部内に置くステップと、
－ 第２の支持手段の第２の要素の垂直方向移動によって試料に対してアライメント軸にアルファ線検出器を置くステップと、
－ ガンマ線検出器をストップ要素の横方向当接部に対してくさびで留めることによってガンマ線検出器をアライメント軸に置くステップと、
－ 好ましくは同時に、同じ計数時間中に、アルファ線スペクトルおよびガンマ線スペクトルを取得するステップと、
－ ２つのスペクトルのうちの一方において、放射性核種Ｘが識別可能であり、試料の他の放射性核種と干渉しないエネルギー線を選択し、放射性核種Ｘの放射能の量Ａ（Ｘ）を決定するステップと、
－ ２つのスペクトルのうちの他方において、放射性核種ＸおよびＹのみが干渉しているエネルギー線を選択し、前記線における放射性核種Ｘの寄与をパルスの数Ｎ（Ｘ）で計算し、前記線における放射性核種Ｙの寄与をパルスの数Ｎ（Ｙ）で決定するステップと、
－ 放射能の量Ａ（Ｙ）を決定するステップと、
を含む。

２つの測定デバイス（アルファ線およびガンマ線）は、それ自体の感度および検出限界を有するので、２つの測定デバイスの測定時間は、したがって、使用可能な結果を得るために異なっていてよい。したがって、アルファ線およびガンマ線の測定は、必ずしも同時に行う必要はなく、連続して行うことができる。重要なのは、測定値を相関させるために測定ジオメトリが固定されることである。測定を同時に実行することの利点は、方法によって課される速度に適応するために測定時間の最適化に主に関係することである。

第１の実施形態によれば、試料は、ガンマ線に対して透過的である材料から作られているサンプリング支持体のサンプリング面の上に存在する汚染物質であり、この方法は、好ましくは格納容器のコンパートメント内に試料をパッケージングするステップをさらに含み、パッケージングするステップは、汚染物質を含むサンプリング支持体のサンプリング面を保護フィルムの面と接着することによって、組み立てるステップを含み、保護フィルムは、少なくとも汚染物質と面することを意図されたアパーチャ内に、アルファ線に対して透過的な材料から作られる。

好ましくは、サンプリング支持体は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）から作られ、そのサンプリング面の上に、接着剤層を含む。

別の実施形態によれば、試料は、ガンマ線に対して透過的である材料から作られているサンプリング支持体のサンプリング面の上に存在する汚染物質であり、この方法は、好ましくは格納容器のコンパートメント内に試料をパッケージングするステップをさらに含み、パッケージングするステップは、
－ ガンマ線に対して透過的である材料から作られた平面状支持体の一方の面の上に試料を堆積するステップと、
－ 試料が堆積される平面状支持体の面を保護フィルムの面と接着することによって、組み立てるステップであって、保護フィルムは少なくとも汚染物質と面することを意図されたアパーチャ内に、アルファ線に対して透過的な材料から作られる、ステップと、
を含む。

好ましくは、平面状支持体の面は、接着剤層を含み、接着剤層は試料の堆積前に存在している。

好ましくは、平面状支持体は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）から作られる。

有利には、第１の実施形態であろうと第２の実施形態であろうと、少なくとも保護フィルムのアパーチャ、好ましくは保護フィルムの全体が、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）から作られる。好ましくは、ＰＥＴ保護フィルムのアパーチャは、６μｍ以下の厚さを有する。

本発明の主な利点は、これが通常実験室で行われるように、試料の費用がかかる長時間の調製を必要とすることなく、現場での測定が実行される点である。

従来技術の問題に対処するために、本発明では、移動可能で可搬性のあるシステムを提案し、これは解体現場に最も近い位置で測定を実施することを可能にする。

本発明によるシステムは、ガンマ線検出器（好ましくは、エネルギー分解能に関してより優れた実行を可能にするゲルマニウム検出器）、さらにはアルファ線検出器（好ましくは、周囲条件下で動作するシリコン検出器）を含む。周囲条件下でのアルファ線放射体の分別は、シリコン検出器の活性表面の反対側に位置決めされたコリメーショングリッドを追加することによって可能である。次いで、これは、最も減衰しないアルファ粒子のみを検出することを可能にし、これはエネルギー分解能を改善し、アルファ線放射体の識別を可能にする。

本発明によるアライメントデバイスのおかげで、アルファ線検出器およびガンマ線検出器は、試料の軸と同じ軸上に位置決めされる。さらに、アライメントデバイスのおかげで、測定ジオメトリは固定され、アルファ線スペクトロメトリおよびガンマ線スペクトロメトリの測定値を相関させることを可能にする。この相関は、異なる放射性核種間の比を推定するために必要である（典型的スペクトル）。

本発明は、添付図面を参照しつつ、非制限的な例としてのみ与えられている、次の説明を読んだ後によく理解されるであろう。

側面斜視図による、本発明による相関システムの一実施形態を示す簡略図である。 正面断面図による、本発明による相関システムの別の実施形態を示す簡略図である。 コリメーショングリッドを備えたアルファ線検出器と電着線源とを用いて実験室で行われた実験的アルファ線スペクトルを表す図である。 グローブボックスの下に置かれ、ガンマ線検出器のコリメータを支持することを意図された棚を表す頂面図である。 本発明によるアライメントデバイスの一実施形態を表す断面図である。 ストップ要素に当たるように位置決めされたガンマ線検出器を表す正面断面図である。 ストップ要素に当たるように位置決めされたガンマ線検出器を表す断面図である。 ストップ要素に当たるように位置決めされたガンマ線検出器を表す側面図である。 本発明によるアライメントデバイスの一実施形態を表す正面図である。 本発明によるアライメントデバイスの一実施形態を表す側面図である。 ガンマ線検出器と取付ベースの下側面（図示せず）との間のストップ要素に位置決めされたスクリーンを示す一実施形態を表す正面断面図である。 ガンマ線検出器と取付ベースの下側面（図示せず）との間のストップ要素に位置決めされたスクリーンを示す実施形態を表す断面図である。 ガンマ線検出器と取付ベースの下側面（図示せず）との間のストップ要素に位置決めされたスクリーンを示す実施形態を表す側面図である。 本発明によるアライメントデバイスの別の実施形態を表す正面（および部分的断面）図である。 試料のパッケージングの一例を表す図である。 電着線源をモデル化することによるシミュレーションによって取得されるアルファ線スペクトルの一例を示す図である。 シミュレートされたガンマ線スペクトルの一例を示す図である。 本発明による方法の動作原理を示す概略図である。

図１では、本発明による相関システム１の一実施形態の側面斜視図が表されている。

図２では、本発明による相関システム１の一実施形態が断面および正面図により表されている。特に、相関システム１は、グローブボックス２と、アルファ線検出器３と、ガンマ線検出器４と、試料６をアルファ線検出器およびガンマ検出器とアライメントすることを可能にするアライメントデバイス５と、を備える。図２において、アライメントデバイス５の第２の支持手段２１は、図の読み取りを円滑にするために表されていないことに留意されたい。

グローブボックス２は、解体現場の最も近くに位置決めされることが可能であるように移動可能（搬送可能）である。これは、試料の分析中に汚染物質が飛散しないことを保証することを可能にする。これは、分析されるべき試料６、さらにはアルファ線検出器３を収容することを意図されている。

好ましくは、グローブボックス２は、コンパートメントに分けられている。好ましい一実施形態によれば、グローブボックスは、３つの並置されたコンパートメントを含む（図２）。第１のコンパートメントＡは、分析されるべき試料６を受け取り、それをパッケージングする（たとえば、シュリンクラップする）ために使用される。第２のコンパートメントＢは、アルファ線スペクトロメトリによる試料の測定に使用される。第３のコンパートメントＣは、機器保守（特に、アルファ線スペクトロメトリチェーン(alpha spectrometry chain)の要素の除染）に使用される。

コンパートメントＢは、また、次のような他の測定装置を計装として備えてもよい。
－ アルファ線スペクトロメトリおよびガンマ線スペクトロメトリによって測定可能でない純粋なベータ線放出放射性核種を測定するためのベータ線スペクトロメトリ検出器、
－ 総アルファ線計数プローブ、
－ 総ベータ線計数プローブ。

必要な場合に、追加のコンパートメントが加えられてもよい。たとえば、コンパートメントＡとＢとの間にエアロックを追加することが可能である。実際、コンパートメントＡは試料のパッケージングが行われることから汚染される可能性が最も高いコンパートメントであるので、コンパートメントＡとＢとの間に追加のコンパートメント（移行エアロック(transition airlock)として働く）を加えることによって、コンパートメントＡ内にパッケージングされた試料の移送時にコンパートメントＢの過度の汚染が回避され得る。

アルファ線検出器およびガンマ線検出器の各々は、データ取得および分析手段７、たとえばマルチチャネルアナライザーおよびコンピュータ（図１）に接続されており、コンピュータは両方の検出器に共通であってよいことが規定されている。

知られている方式で、アルファ線検出器３は、コネクタを用いて、前置増幅器と関連付けられてよく、前置増幅器は、積分が堆積エネルギーに比例する信号を形成するために検出器内に生じた電荷を集めることを可能にし、全体が保護ケース内に収容され、保護ケースは、可視光およびアルファ線に対して不透明であり、アルファ線検出器の入口アパーチャ（活性アパーチャとも呼ばれる）の近くおよび対向する側に置かれるコリメーショングリッドによって閉じられる、開放キャビティを有する。たとえば、コリメーショングリッドは、ステンレス製である。コリメーショングリッドは、汚染があった場合には交換することができる。次いで、保護ケースは、ステンレス製であるものとしてよい。

アルファ線検出器３は、周囲条件下でのアルファ線の測定に適合している。好ましくは、これは、シリコン検出器、たとえばＰＩＰＳ（「Ｐａｓｓｉｖａｔｅｄ Ｉｍｐｌａｎｔｅｄ Ｐｌａｎａｒ Ｓｉｌｉｃｏｎ」の略）検出器またはＭＩＲＩＯＮ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社のＴＣＡＭ検出器（標準のＣＡＭ検出器の拡張版）である。アルファ線検出器３の可能な汚染除去を可能にするために、アルファ線検出器の入口アパーチャは、ワニスの層で保護される。

周囲条件下で動作するアルファ線検出器３は、アルファ線放出放射性核種を分別するという点で、真空槽内で動作する同種のアルファ線検出器が電着線源の場合に有する性能と実質的に同等である性能を有する。特に、これは、ウランをプルトニウムから、さらにはポロニウムなどのラドン子孫核種を注目するアクチニド（Ｐｕ、Ａｍ、Ｃｍ）から分離することができ、さらにはたとえば、グループ^２３９Ｐｕ＋^２４０Ｐｕ、グループ^２３８Ｐｕ＋^２４１Ａｍ、および最後に^２４４Ｃｍの放射性核種のグループを分離することができる。

アルファ線検出器のコリメーショングリッドは、上流で同位体分離を行うことなく、真空槽内にアルファ線検出器がある場合に得られるのと類似の性能を得るために、シミュレーションによってサイズ設定され得る。そのようにサイズ設定されたコリメータグリッドの性能は、実験室において電着線源で試験されている。エネルギー分解能に関する性能は、８ｍｍの線源／アルファ線検出器距離に対して、^２３９Ｐｕ、^２４１Ａｍ、および^２４４Ｃｍのアルファ線ピークで７０ｋｅＶから８０ｋｅＶである（図３）。エネルギー分解能に言及したときに、われわれがアルファ線ピークの半高さ幅について述べていることを想起されたい。７０ｋｅＶから８０ｋｅＶの分解能では、ピークを分別することが可能であることに留意されたい。

図１および図２に例示されているように、ガンマ線検出器４は、グローブボックス２の外側に配置されている。

好ましくは、ガンマ線検出器は高純度ゲルマニウム検出器である。知られている方式において、ガンマ線スペクトロメトリで使用されるゲルマニウム検出器は、高純度のものである。高純度ゲルマニウム検出器は、ガンマ線スペクトル内の注目するピークを識別することができることを可能にする、エネルギー分解能に関する現在最も一般的な検出器である。

好ましくは、ガンマ線検出器は、平面検出器である。平面検出器は、その厚さにより低から中程度のエネルギーのガンマ線を測定することに特化しており、注目する放射性核種のエネルギー線は主に低エネルギーで放出されるので、われわれの場合には有益である。平均値が低くエネルギー効率が高いことは、核分裂生成物（たとえば^１３７Ｃｓ）および放射化生成物（たとえば^６０Ｃｏ）などの寄生放射性核種の影響を制限する際に有益であり、そのコンプトンバックグラウンド内で注目するピークをかき消す可能性がある。

汚染物質中に存在する放射性核種の性質に起因して、ガンマ線測定においてコインシデンス効果が発生するおそれがある。コインシデンスは、２つまたはそれ以上のカスケードガンマ光子の同時検出によって反映され、これは、サムピーク（その名前が示すように、いくつかのピークの総和の結果である）を生成し、その結果が全エネルギーピークにおけるカウントの過大推定または過小推定である。

この現象を最もよく克服するために、ガンマ線検出器４は試料６から最小で距離１０ｃｍのところに置かれる。

平面ガンマ線検出器による^２４１Ａｍの識別および定量化の性能は、実験室で数値シミュレーションによって評価された。したがって、ＭＩＲＩＯＮ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ社のＬＥＧｅ（商標）平面検出器を使用することで、実験室試験が、^１３７Ｃｓのコンプトン連続バックグラウンドの中で^２４１Ａｍを定量化する可能性の妥当性を確認するために実施された。

０．０１のペナルティを課すＡｍ／Ｃｓ比が、極端な場合およびペナルティを課す場合を調べるために選択されている。この比は、４３，６０４Ｂｑの放射能を有する^２４１Ａｍの点線源をＬＥＧｅ（商標）検出器から１５５ｃｍのところに置き、２９６，０４３Ｂｑの放射能を有する^１３７Ｃｓの点線源を検出器から４０ｃｍのところに置くことによって実験的に表される。

この構成では、^２４１Ａｍの５９ｋｅＶの光電ピークを識別することが可能であったこと、およびこのピークにおけるパルスの数に関する不確実性は３０分間の取得で１０％に達したことが示されている。

ガンマ線スペクトルの取得時の周囲バックグラウンドノイズ（すなわち、周囲の物質中に自然に存在する放射性核種、宇宙線、さらにはコリメータの場の外に配置されている放射性源によって放出されるすべての寄生放射線）を制限するために、鉛のシールドがガンマ線検出器およびアライメントデバイスのストップ要素の周りに置かれる。このシールドは、試料６の寸法に対するガンマ線検出器４の立体角の減少を介してコリメータ８としても機能する。さらに、コリメータ８は、低エネルギーのガンマ線スペクトルを劣化させる鉛のＸ線を減衰させるために、その内壁の上を銅製のシース９で覆っておくことも可能である。このシールドは、ガンマ線検出器の電子機器が寄生放射線で飽和するのを回避することを可能にする。

ガンマ線検出器およびストップ要素の周りにコリメータ８を置くことに対する異なる可能性があるが、重要なことは、グローブボックスの構成（グローブボックスの下に利用可能な空間）およびガンマ線検出器の寸法に適応するようにコリメータを置くことである。たとえば、図２に例示されているように、コリメータ８は、グローブボックスより下に配置されている棚１０上に位置決めされ得る。棚は、ガンマ線検出器を通過させるようにサイズ設定された開口部１１（たとえば溝）をさらに有する。ここで、溝は、ガンマ線検出器が位置決めされた持ち上げ手段のロッドが通過することを可能にするようにサイズ設定される。この持ち上げ手段は、ガンマ線検出器と取付ベース１５の下側面（グローブボックスの下側壁の外側表面）との間の距離を調整することを可能にする。

図４に例示されている可能な構成によれば、コリメータは２つの部分８’および８’’（半管）に分かれており、これらは、一旦接合されるとコリメータを形成するように棚に存在するレール１２に沿って摺動する。コリメータの２つの部分８’および８’’の側壁に存在する段部１３は、コリメータの完全な閉鎖を確実にし、したがって、コリメータが閉鎖されているときの周囲放射線の減衰、したがってガンマ線検出器の放射線防護を確実にする。好ましくは、レール１２は、コリメータの２つの部分８’および８’’がそれぞれのレールに当接したときにコリメータが閉じられたとみなされるようにサイズ設定される。一変更形態によれば、レール１２上でのその移動を円滑にするために、ハンドルが各コリメータ部分８’および８’’の外面に追加され得る。

冷却器３５を使用することも可能であり、これは、動作中のガンマ線検出器の冷却を確実にする。ガンマ線検出器が高純度ゲルマニウム検出器の場合、ゲルマニウム検出器の冷却のために、液体窒素によるデュワー冷却または電気冷却器のいずれかを使用することが可能である。

アライメントデバイス５は、２つのアルファ線検出器およびガンマ線検出器によって取得された情報の結合の重要な要素である。実際、すでに示されているように、これは、アライメント軸１４に従って、アルファ線検出器／試料／ガンマ線検出器のセットをアライメントし、測定の再現性を保証するために、測定ジオメトリを制御することを可能にする。

アライメントデバイス５は、上側面および下側面を有する取付ベース１５を含む（図５および図９）。上側面および下側面によって区切られアライメント軸１４を含む取付ベース１５の少なくとも１つの部分１６は、ガンマ線を通過させることができる材料から作られている。取付ベース全体が、ガンマ線を通過させることができる材料から作られ得る。好ましくは、取付ベースは、グローブボックスの下側壁に対応する。部分１６がグローブボックスの下側壁の全体に対応していない場合、グローブボックスの閉じ込めを保証するために取付ベースとグローブボックスの下側壁との間の封止を保証するように注意が払われることになる。

取付ベースは、グローブボックス内に配置されている試料から放出されたガンマ線が、ガンマ線束の過度の減衰を起こすことなく、グローブボックスの外に配置されているガンマ線検出器４に到達することができるようにガンマ線を通過させる材料の少なくとも一部分を有する。ガンマ線を通過させる材料は、原子番号が小さく、体積質量が小さく、厚さが薄い材料である。たとえば、厚さ５ｍｍのポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）（１．１９ｇ・ｃｍ^－３の体積質量および６．５６の平均原子番号）の壁は、５９ｋｅＶの光子束の８９％をこの壁上に対して法線入射で通過させる。

また、試料中に核分裂性物質が存在することから、中性子を発生する塩素などの軽原子核上の反応（アルファ、ｎ）を回避するために、グローブボックスの内側に配置されているアライメントデバイスの部分（取付ベースならびに第１の支持手段および第２の支持手段）はＰＶＣ（ポリ塩化ビニル）タイプの材料で作ることはできないことに留意されたい。

アライメントデバイス５はまた、各々取付ベース１５の上側面の上に装着される第１の支持手段１７および第２の支持手段２１を備える。

第１の支持手段１７は、試料を支持する働きをする。これらは、少なくとも１つの開口部１９を有する本体部１８を備え、各開口部はアライメント軸と平行な方向、場合によっては同軸の方向に従って開通している。各開口部はまた、軸方向当接部２０を備え、この軸方向当接部は試料６をアライメント軸１４において支持するように構成されている。

図５に例示されているように、本体部１８は、単一の貫通開口部を含んでもよく、これはアライメント軸１４と同軸である。開口部は開通しているので、アライメント軸における試料とガンマ線検出器との間に取付ベースのみがある。

第２の支持手段２１は、アルファ線検出器３を支持し、アライメント軸においてセンタリングする働きをする。図７に例示されているように、第２の支持手段２１は、取付ベース１５に対して固定されている第１の要素２２（一般的に取付ベース上に固定される）と、この第１の要素２２に装着され、前記取付ベース１５に対して垂直方向に移動することができ、アルファ線検出器を保持する第２の要素２３と、を備える。図７に例示されているように、この第１の要素２２はフレームであってもよく、第２の要素２３は、第１の要素２２上に固定して装着されたシャフト２７と、シャフト２７上で垂直並進で移動可能に装着されているアルファ線検出器を保持するための手段２８、たとえばクランプリングと、を備え得る。第１の要素２２は、アルファ線検出器がアライメント軸にあるように（したがって、試料とアライメントされるように）固定される。アルファ線検出器３は、クランプリングによって保持され、シャフト２７上のクランプリングの垂直並進で垂直方向に移動されることによって試料に接触するかまたは疑似接触して位置決めされることが可能であることになる。

アライメントデバイス５はまた、横方向当接部を形成するストップ要素２４を備え、ガンマ線検出器４は、横方向当接部に当たってアライメント軸にあるように置かれることを意図されている。このストップ要素は、取付ベース１５の下側面に装着される。ガンマ線検出器は、試料６およびアルファ線検出器３とアライメントされるようにストップ要素２４に当接する位置に置かれる。図６ａ～図６ｃは、ガンマ線検出器をストップ要素に当てる配置の様々な図を示している。

ガンマ線検出器が置かれた後、コリメータ８は、ガンマ線検出器およびストップ要素の周りに置かれる。

低エネルギーガンマ光子のフルエンスを調節するためにグローブボックスの外側のガンマ線検出器と試料との間に、材料および厚さが異なる１つまたは複数のスクリーン２６を挿入することが可能である。ストップ要素２４内に形成された１つまたは複数のノッチ２５は、これらのスクリーンの位置決めを可能にする。図８ａ～図８ｃは、異なる視点から見たストップ要素の上にスクリーンを位置決めする例を表す。たとえば、スクリーンは、カドミウムまたは亜鉛から作られたスクリーンからなるものとしてよい。

特に、^２４１Ａｍが分析されるべき試料中に多量に存在する場合にスクリーン２６の使用が必要である。実際、５９ｋｅＶでのこの放射性核種の特性線は非常に強い。原子番号の低い材料（カドミウムまたは亜鉛など）および１ミリメートルから数ミリメートルまで変わり得る厚さを有するスクリーンを使用することで、ガンマ線検出器の電子機器の飽和を回避するために、５９ｋｅＶにおけるこの線を減衰することが可能であり、より高いエネルギーの線を減衰することを回避する。たとえば、亜鉛（原子番号３０、体積質量７．１３ｇ．ｃｍ^－３）の厚さ２ｍｍは、このスクリーン上の法線入射で５９ｋｅＶの光子束の９０％超を減衰させることを可能にする。

特に、^１３７Ｃｓを定量化することができるようにセシウムに比べてアメリシウムが非常に多い場合にこのスクリーンはあらゆる種類のＡｍ／Ｃｓ比に適応することができる。

グローブボックスの測定コンパートメントＢが異なる測定デバイスを収容する場合、試料６を一方の測定デバイスから他方の測定デバイスに手作業で移さなくても試料６の測定を実施することができるように第１の支持手段１７の本体部１８を適応させることは興味深い。この目的のために、図９に例示されているように、第１の支持手段１７は、取付ベース１５から独立して作られる。たとえば、本体部１８は、少なくとも２つの開口部１９を備えるトレイであり、第１の支持手段１７は、アライメント軸１４に対して平行でありかつオフセットされた軸に沿って延在するシャフト２９をさらに備え、トレイはシャフトに回転可能に装着され、トレイの各開口部は、トレイの回転によりアライメント軸と反対の側に置かれてよい。図９において、アルファ線検出器３の場合と同様に、他の測定装置３３は、第２の支持手段２１と同等の支持手段３４のおかげで試料より上に保持される。

したがって、トレイの回転により、試料を一方の測定プローブから他方の測定プローブへ通すことが可能である。トレイはまた、２つよりも多いアパーチャ、たとえば、各々試料を支持する働きをする４つのアパーチャを含んでもよく、トレイは、たとえば、四葉のクローバーのような形状を有してもよく、クローバーの各葉は開口部を含み、これは４つの測定プローブの１つを各試料より上に置くことによって４つの試料を同時に分析することを可能にする。

分析されるべき試料６は、好適な支持体を使用して汚染物体上に採取される汚染物質であると定義される。したがって、試料６は、汚染物質と、少なくとも、一般的に２つの平面的な主面を有するプレートとなるサンプリング支持体と、を含み、汚染物質は支持体の２つの主面のうちの少なくとも一方の上に配置される。

アルファ線検出器を使用して信頼性の高い測定を実行するためには、コリメーショングリッドおよびアルファ線検出器の活性表面での汚染のリスクを回避し、測定の結果に干渉するのを回避することが不可欠であることをまず想起すべきである。実際、アルファ線検出器は、除染され得るが、コリメーショングリッドはそうはいかない。

この欠点を克服するために、いくつかの提案が検討されてきた。

第１の提案によれば、アルファ線測定は、線源支持体（汚染物体）上で直接的に実行され得る。各測定の間に、アルファ線検出器は除染され、コリメーショングリッドが変更される。これは最も簡単な方法のうちの１つであるが、最も費用がかかる方法でもある。

第２の提案によれば、第１の提案のように、測定は、線源支持体上で直接的に実行され、各測定の間に、次のスペクトルから減算されるバックグラウンドノイズが形成される。この方法は、単純であるが、試料の特性評価の速度を相当低下させ、測定結果に関するより多くの不確実性を伴う。

これら２つの提案の欠点は、汚染によるアルファ線検出器の早期老朽化であり、結局、検出器の性能の劣化で終わる（検出器の活性領域への影響）。したがって、アルファ線検出器は、定期的に交換されなければならない。

また、好適な支持体上で汚染物質のサンプリングを続けることも可能である。

いくつかのサンプリング方法が考えられ得る。オペレータ（手動）によってまたはリモートから（遠隔操作、ロボット）実行される、擦過採取によるサンプリング（塗抹標本）を進めることが可能である。吸引によるサンプリング（フィルタ上で）を進めることも可能である。また、粘着材を使用する接着によるサンプリングを進めることも可能である。

擦過または吸引による採取の場合、試料の支持体の選択が本質的である。実際、アルファ粒子の過剰な自己吸収およびしたがってアルファ線スペクトルの劣化を回避するために、汚染物質が支持体の奥まで浸透しないように支持体の物理化学的パラメータが適合されるべきである。しかし、ここでも、アルファ線検出器の汚染の問題は解決されていない。

接着剤によるサンプリングの場合、汚染物質は「接着剤」に付着するので、接着剤材料の選択（物理化学的性質および厚み）は重要な基準である。この接着剤は、必然的に自己吸収現象を引き起こすが、表面に残る汚染物質が不安定でありすぎる場合がある擦過または吸引の方法とは異なり、汚染物質の大部分が支持体に固定されたままであることが利点である。粘着材を使用する接着によりサンプリングすると、汚染物質は、支持体上に固定され、それによって試料のところの不安定な汚染物質を低減することを可能にする。

擦過または吸引によるサンプリングの場合にアルファ線検出器の汚染を低減するために、または接着によるサンプリングの場合に汚染をなおいっそう低減するために、フィルムを使用して汚染を封じ込めることも提案される。

実験室では、数種類のフィルムが試験され、このフィルム内のアルファ粒子の減衰を観察している。厚さ６μｍのＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムは、分析のために許容可能なアルファ線スペクトルを取得しながら、アルファ線スペクトロメータを保護することを可能にすることが示されている（電着線源の場合、フィルムなしの７０ｋｅＶのエネルギー分解能からフィルムありの１１０ｋｅＶの分解能に切り替える）。この種のＰＥＴ材料は、通常、アルミニウムをドープされており（アルミニウムメッキＰＥＴ）、この検出器を周囲光から保護するためにアルファ線計数検出器で使用されていることに留意されたい。

有利には、試料のパッケージングはグローブボックスのコンパートメント（Ａ）内で行われ得る。

試料は、サンプリング支持体の面の少なくとも１つの上に存在する汚染物質であることを想起されたい。サンプリング方法によって、サンプリング支持体は異なるが、ガンマ線に対して透過的な材料から常に作られ、たとえば、フィルタ（吸引サンプリング）、粘着面を有するプレート（手動またはリモートサンプリング）などであってもよい。

第１の構成によれば、試料は、２つの平面状支持体の間にサンドイッチ状にパッケージングされ、２つの平面状支持体のうちの少なくとも１つは、部分的にＰＥＴから作られている（すなわち、ＰＥＴから作られた厚さが非常に薄いアパーチャを有する（したがってアルファ粒子はアルファ線検出器に到達することも可能である））か、または完全にＰＥＴから作られている。たとえば、非常に薄い厚さは、６μｍ以下である。これら２つの平面状支持体は、フィルムタイプまたはシートタイプであってよい。

たとえば、図１０に例示されている構成では、試料は、２つの平面状支持体の間に挟装され、２つの平面状支持体のうちの１つは保護フィルムである。スタックの下側要素を形成する平面状支持体は、剛性支持体であり、ガンマ線に対して透過的である材料から作られる（ガンマ線検出器に対向して置かれることを意図されているので）。試料は、平面状支持体の上側面に置かれ、この上側面および試料は、保護フィルムで覆われており、保護フィルムはアルファ線検出器に対向して置かれることを意図されている。この例では、保護フィルムは、厚さ６μｍのＰＥＴアパーチャを有し、保護フィルムの残り部分は、可撓性を有するが、好ましくは厚さ６μｍのＰＥＴアパーチャよりも剛性の高い材料から作られている。平面状支持体と保護フィルムとのうち少なくとも一方は粘着面を有し、これはこれら２つの要素を固定し、試料を封止することを可能にする。

図１０に例示されている構成では、これは試料を封止するためにＰＥＴアパーチャの外側にある粘着面を有する保護フィルムである。厚さ６μｍのＰＥＴアパーチャには、追加の減衰を回避するために、接着剤が付いてない。

平面状支持体は、好ましくは剛体である。これは、試料を可能な限り平らに保つことを可能にし、したがって任意の試料について測定ジオメトリを制御することを可能にする。剛性平面状支持体は、グローブボックス内でのオペレータによるパッケージングを容易にし、さらには第１の支持手段１７の本体部１８の開口部１９の軸方向当接部２０上に置くことも容易にする。

別の構成によれば、試料（汚染物質およびサンプリング支持体）は、２枚の厚さ６μｍのＰＥＴフィルムの間に挟装され、熱接着で封止される。汚染物質がサンプリング支持体の両面でサンプリングされた場合、試料は、これら２枚のＰＥＴフィルムの間に挟装された後、これら２つの面上のアルファ線検出器によって分析され得る（アルファ線検出器の反対側の面は、本明細書では重要でない）。この構成の欠点は、このセットがもはや剛体でないことである。さらに、単独で使用される６μｍのＰＥＴフィルムは、取り扱いが困難である。したがって、汚染物質の周りに２枚のＰＥＴフィルムを熱融着して試料をパッケージングするために追加の機器が必要である。

別の構成によれば、汚染物質は剛性のあるサンプリング支持体の粘着面からサンプリングされるので、試料のパッケージングは、サンプリング支持体の粘着面の上に保護フィルム（たとえば、厚さ６μｍのＰＥＴシート）を貼ることである。サンプリング支持体の粘着面の上にＰＥＴシートを貼ることで、汚染を捕捉することを可能にする。

試料をパッケージングするために選択された方法にかかわらず、このパッケージングの寸法は、試料が収納されることを意図されている開口部の幾何学的形状およびその対応する軸方向当接部に適合される。

一実施形態によれば、本発明によるシステムは、ガンマ線検出器とともに、アンチコンプトンデバイスを形成するアクティブシールドをさらに含み得る。アンチコンプトンデバイスは、低エネルギーガンマ光子を放出する放射性核種のガンマ線スペクトロメトリによる定量化における不確実性を低減するための興味深い選択肢である。実際、ガンマ線スペクトルの上のコンプトン信号を減少させることによって、これは、５９．５４ｋｅＶのガンマ光子を放出する^２４１Ａｍなどの注目する放射性核種の検出限界を下げる効果を有する。

たとえば、アンチコンプトンデバイスは、ゲルマニウム検出器、ゲルマニウム検出器を囲むシンチレータ型検出器、および２つの検出器によって形成されるセットを囲む鉛シールドを備える。鉛シールドの存在は、シンチレータの密度が周囲放射線を停止するのに十分でないので必要である。ガンマ光子がゲルマニウム検出器内で相互作用するときに、これは拡散され得る（これはいわゆるコンプトン拡散である）。ゲルマニウム検出器から漏れた場合、拡散した光子はシンチレータによって検出され得る。次いで、これは、ゲルマニウム検出器で取得されたガンマ線スペクトルから差し引かれ、コンプトンバックグラウンドを減少させ、放射性核種の定量化を改善する。

そのようなアンチコンプトンデバイスの性能は、検出ジオメトリ、さらには使用されるシンチレータに依存する。

本発明による方法に関して、これはアルファ線スペクトロメトリ測定とガンマ線スペクトロメトリ測定との相関に基づく。より具体的には、本発明による方法は、アルファ線スペクトロメトリまたはガンマ線スペクトロメトリのいずれか、またはその両方によって識別可能で定量化可能な放射性核種の検出に基づく。

この相関は、方程式を解くことによって様々な放射性核種の間の比を推定することを可能にする。アルファ線スペクトロメトリおよびガンマ線スペクトロメトリによって取得される測定値の結合（または相関）と比の決定とは、測定が固定された測定ジオメトリで同じ試料に対して実行されるので可能である。

前に説明されているように、放射性核種を識別するという文脈におけるアルファ線スペクトロメトリは、ウラン／プルトニウム混合物、ラドンアクチニド／子孫核種混合物などの場合の試料に適用され得る。

放射性核種の混合物を含む試料の例は、本明細書では、グループ^２３９Ｐｕ＋^２４０Ｐｕ、グループ^２３８Ｐｕ＋^２４１Ａｍ、およびアクチニド^２４４Ｃｍの、アクチニドの異なるグループを識別するために処理される。

図１１は、周囲条件下で動作するアルファ線検出器により取得され得るスペクトルの一例である。

各放射性核種について、アルファ線ピークは、試料によって放出された各アルファ粒子に対応する異なる線の総和を表す。各放射性核種の微細構造を識別することは不可能であり、非常に近いエネルギーでアルファ粒子を放出する異なる放射性核種（特に、一方では^２３９Ｐｕと^２４０Ｐｕ、他方では^２３８Ｐｕと^２４１Ａｍ）を識別することも不可能である。

以下に示すＴａｂｌｅ １（表１）は、図１１のアルファ線スペクトルの場合に放出されるアルファ粒子のエネルギーの一覧である。

目的は、これらの放射性核種を個別に記述できるようにすることである。

たとえば、放射性廃棄物中のプルトニウムを定量化するためには、^２３８Ｐｕと^２４１Ａｍとを分離できることが重要である。

ガンマ線スペクトロメトリで興味深いと思われる、^２３８Ｐｕおよび^２４１Ａｍを伴うエネルギー線は次の通りである。

ガンマ線の強度は低く、干渉は多数ある。エネルギーが５９．５４ｋｅＶおよび１２５．３ｋｅＶのガンマ線ピークのみが利用され得るが、それは、他の放射性核種との干渉がなく、強度を考慮すると５９．５４ｋｅＶのピークを選択することが好ましいからである。

図１２は、場合によっては利用できるエネルギー線の識別を伴うガンマ線スペクトルの一例を示している。図１１および図１２のスペクトルはシミュレーションによって作られたスペクトルであり、考慮されている試料は両方の場合において同一であることが指定されている。

ガンマ線スペクトロメトリによる^２４１Ａｍの定量化を通じて^２３８Ｐｕの放射能の量を決定することは、次のステップに従うことによって可能である。
－ ５９．５４ｋｅＶのガンマ線ピークを使用することによってガンマ線スペクトロメトリにより^２４１Ａｍの放射能の量を決定するステップ、
Ａ（^２４１Ａｍ）＝知られている （１）
－ アルファ線ピーク（^２４１Ａｍ＋^２３８Ｐｕ）における^２４１Ａｍの寄与（パルスの数Ｎ）を計算するステップ、
Ｎ_α（^２４１Ａｍ）＝Ａ（^２４１Ａｍ）×ε_α（^２４１Ａｍ）×Ｉ_α（^２４１Ａｍ）×ｔ （２）
ここで、ε_α（^２４１Ａｍ）は^２４１Ａｍのアルファ粒子によって放出されるエネルギーに対するアルファ効率に対応し、Ｉ_α（^２４１Ａｍ）は^２４１Ａｍのアルファ線放出強度に対応し、同じ放射性核種によって放出されるアルファ粒子は分別されないので１に等しく、ｔはアルファ線スペクトロメトリの計数時間に対応する。
－ 同じピークにおける^２３８Ｐｕの寄与（パルスの数Ｎ）を決定するステップ、
Ｎ_α（^２３８Ｐｕ）＝Ｎ_α（合計）－Ｎ_α（^２４１Ａｍ） （３）
ここで、Ｎ_α（合計）はアルファピーク^２４１Ａｍ＋^２３８Ｐｕにおけるパルスの総数に対応する。
－ ^２３８Ｐｕの放射能の量を決定するステップ、
Ａ（^２３８Ｐｕ）＝Ｎ_α（^２３８Ｐｕ）／［ε_α（^２３８Ｐｕ）×Ｉ_α（^２３８Ｐｕ）×ｔ］ （４）
ここで、ε_α（^２３８ＰＰｕ）は^２３８Ｐｕのアルファ粒子によって放出されるエネルギーに対するアルファ効率に対応し、Ｉ_α（^２３８Ｐｕ）は^２３８Ｐｕのアルファ放出強度に対応し、ｔはアルファ線スペクトロメトリの計数時間に対応する。

したがって、一般に、
－ ２つの放射性核種ＸおよびＹがアルファ線スペクトルにおいて干渉しており、放射性核種Ｘがガンマ線スペクトルによって識別可能であり、定量化可能である場合、Ｙの放射能の量は、
のように書くことができる。
－ 同様に、２つの放射性核種ＸおよびＹがガンマ線スペクトルにおいて干渉しており、放射性核種Ｘがアルファ線スペクトルによって識別可能であり、定量化可能である場合、Ｙの放射能の量は、
のように書くことができる。

アルファ線スペクトロメトリにおける計数時間ｔ_αおよびガンマ線スペクトロメトリの計数時間ｔ_γは異なる場合があることに留意されたい。

要約すると、本発明による方法について従うべきステップは、図１３に例示されており、Ａ（Ｘ）は放射線核種Ｘの放射能の量（Ｂｑ単位）に対応し、Ａ（Ｙ）は放射線核種Ｙの放射能の量（Ｂｑ単位）に対応し、Ｎ_γ（Ｘ）はガンマ線スペクトルにおける放射線核種Ｘに対応する光電子ピークのパルスの数に対応し、Ｎ_α（合計）＝Ｎ_α（Ｘ）＋Ｎ_α（Ｙ）であり、Ｎ_α（Ｘ）はアルファ線スペクトルにおける放射線核種Ｘに対応するアルファピークのパルスの数に対応し、Ｎ_α（Ｙ）はアルファ線スペクトルにおける放射線核種Ｙに対応するアルファピークのパルスの数に対応し、ε_γ（Ｘ）はガンマ線スペクトロメトリにおける放射線核種Ｘの特性光電子ピークのエネルギーに対する絶対効率に対応し、ε_α（Ｘ）はアルファ線スペクトロメトリにおける放射線核種Ｘの特性アルファピークの絶対エネルギー効率に対応し、ε_α（Ｙ）はアルファ線スペクトロメトリにおける放射線核種Ｙの特性アルファピークのエネルギーに対する絶対効率に対応し、Ｉ_α（Ｘ）は放射線核種Ｘによって放出されるアルファ粒子の強度に対応し（すなわち線が分別されないので１００％）、Ｉ_α（Ｙ）は放射線核種Ｙによって放出されるアルファ粒子の強度に対応し（すなわち線が分別されないので１００％）、Ｉ_γ（Ｙ）は放射線核種Ｙによって放出されるガンマ光子の強度に対応し、ｔ_γはガンマ線スペクトロメトリにおける計数時間に対応し、ｔ_αはアルファ線スペクトロメトリにおける計数時間に対応する。

上述の例の実現可能性は、ガンマ線スペクトロメトリによって実験室で検証済みであり、特に、放射性廃棄物中に強く存在する放射性核種である^１３７Ｃｓのバックグラウンド内にかき消される^２４１Ａｍを検出し、定量化することができる可能性が検証済みである。

核測定では、決定閾値（ＤＴ）と検出限界（ＤＬ）との概念を定義することが一般的な方法である。

具体的には、^２４１Ａｍの測定の場合、５９．５４ｋｅＶのピークにおけるパルスの数が検出限界より高い場合、^２４１Ａｍは定量化可能である。パルスの数が検出限界より低いが検出閾値より高い場合、^２４１Ａｍは検出可能であるが、定量化可能でない。パルスの数が検出閾値より低い場合、^２４１Ａｍを検出することは可能でない。

検出器閾値（ＤＴ）および検出限界（ＤＬ）は、
ＤＬ＝ｋ^２＋ｋ×ＤＴ （８）
のように書くことができる。
ここで、ＢｄＦはＢｄＦ＝Ｎ_ｂｒｕｔ－Ｎ_ｎｅｔとなるような考慮されているピークの下のバックグラウンドノイズであり、ｋは被覆率（ｋ＝２）であり、Ｎ_ｂｒｕｔは全エネルギーピークの積分であり、Ｎ_ｎｅｔは環境中に拡散されたガンマ線およびより高いエネルギーの放射線のコンプトンバックグラウンドに対応するバックグラウンドノイズの減算の後の全エネルギーピークの表面積である。

ピークの表面積Ｎ_ｎｅｔがＤＴより高い場合、Ｎ_ｎｅｔの不確実性は、
のようになる。

０．０１の範囲内の^２４１Ａｍ／^１３７Ｃｓ比を伴うペナルティを課す場合の文脈において、^２４１Ａｍの５９．５４ｋｅＶのガンマ線ピークは、この放射性核種の定量化を可能にし、１５分間の計数（パルスの数＞ＤＬ）後でもそうである。

この値の不確実性は、計数時間、さらには試料の放出に依存する。

次いで、結合の質は、いくつかの要因、特にガンマ線スペクトロメトリおよびアルファ線スペクトロメトリに関する計数時間および試料の放出に依存する。

ガンマ線スペクトロメトリによって推定される放射能の量に関する不確実性は、測定されるガンマ光子のエネルギーが低いのでなおいっそう著しいことに留意されたい。

次いで、アルファ線スペクトルに関係する不確実性は、特に試料の支持体の選択（フィルム、サンプリング方法、などの選択）に関してより多く、その物理化学的パラメータはアルファ線スペクトルの劣化に影響を及ぼす。実際、汚染物質が線源支持体に浸透すればするほど、アルファ線スペクトルは劣化する。

最後に、検出ジオメトリの制御は、不確実性の発生源を制限するこの方法の重要なポイントである。

結論として、本発明は、核計装および測定、特に燃料サイクル分野（主にサイクルの下流）での興味深いアプリケーションを使用することを可能にする。

放射性廃棄物を放射線学的特性評価を（ほぼ）リアルタイムで行うことは、その最初の応用例である。この放射線学的特性評価は、各廃棄物パッケージの標準スペクトル（放射性核種間の比）を決定することを可能にし、放射性物質インベントリに応じた好適な保管場所に向けた放射性廃棄物の配向の選択に加わる。

アルファ線放出元素の定量化は、セーフティクリティカリティに関連するリスクに関して非常に重要である。これまで、現在使用されている測定技術は、これらの放射性核種を定量化し、識別することすらできないか（これは、特にガンマ線スペクトロメトリおよび中性子測定の場合である）、またはリアルタイムで結果を取得することを可能にせず、実験室の真空槽内のアルファ線スペクトロメトリの場合のように、試料の長く費用のかかる調製を必要とした。

本発明による方法では、廃棄物の放射線学的特性評価をほぼリアルタイムで、廃棄物パッケージの構成の上流で長く費用のかかる試料調製を実施しなくても、取得することが可能である。したがって、本発明による方法は、多数の廃棄物の特性評価を行うための時間と費用とを節約することを可能にする。

さらに、本発明による方法では、測定は、解体現場に最も近い現場で実施され得る。

本発明は、他の分野、特に環境保護および監視（事故時または簡単な制御における）の分野だけでなく、防衛、医療、および教育分野にも適用され得ることに留意されたい。

（参考文献）
文献［１］ １９８４年４月２７日付けで出願された仏国特許第２５６３６３３号明細書
文献［２］ Pollanen et al.、 “In-situ alpha spectrometry from air filters at ambient air pressure”、 Radiation Measurements, vol. 53-54、 pp. 65-70, 2013
文献［３］ ２０１４年９月３日付けで出願された中国特許第１０４２１５９９７号明細書
文献［４］ ２０１０年１０月７日付けで出願された仏国特許第２９６５９３７号明細書

１ 相関システム
２ グローブボックス
３ アルファ線検出器
４ ガンマ線検出器
５ アライメントデバイス
６ 試料
７ データ取得および分析手段
８ コリメータ
８’ 半管
８’’ 半管
９ シース
１０ 棚
１１ 開口部
１２ レール
１３ 段部
１４ アライメント軸
１５ 取付ベース
１６ 部分
１７ 第１の支持手段
１８ 本体部
１９ 開口部
２０ 軸方向当接部
２１ 第２の支持手段
２２ 第１の要素
２３ 第２の要素
２４ ストップ要素
２５ ノッチ
２６ スクリーン
２７ シャフト
２８ アルファ線検出器を保持するための手段
２９ シャフト
３３ 測定装置
３４ 支持手段

Claims (15)

1. 放射性核種を含む同じ試料（６）のガンマ線スペクトロメトリ測定とアルファ線スペクトロメトリ測定とを相関させるためのシステム（１）であって、
   － ガンマ線スペクトロメトリ測定を行うことができるガンマ線検出器（４）と、
   － コリメーショングリッドを備えた、アルファ線スペクトロメトリ測定を行うことができるアルファ線検出器（３）と、
   － アルファ線スペクトロメトリ測定値およびガンマ線スペクトロメトリ測定値を取得し分析するための手段（７）と、
   を備え、
   前記システム（１）は、
   － 前記ガンマ線検出器（４）の周りに位置決めされることを意図されたコリメータ（８）であって、前記コリメータは、２つの半管（８’、８’’）を連結することによって形成される、アライメント軸と同軸の管状本体部である、コリメータ（８）と、
   － アライメント軸（１４）に従って、前記アルファ線検出器（３）、前記試料（６）、および前記ガンマ線検出器（４）をアライメントするためのアライメントデバイス（５）であって、前記試料は前記２つの検出器の間に配設されることを意図されており、前記アライメントデバイスは、
   － 前記試料（６）および前記アルファ線検出器（３）を収容することを意図されたグローブボックス型の格納容器（２）と、
   － 上側面および下側面を有する取付ベース（１５）であって、前記上側面および前記下側面によって区切られかつ前記アライメント軸を含む、前記取付ベース（１５）の少なくとも１つの部分（１６）が、ガンマ線を通過させることができる材料から作られ、前記アライメントデバイス（５）の前記取付ベース（１５）は、前記格納容器の下側壁の全部または一部を形成する、取付ベース（１５）と、
   － 各々が前記取付ベース（１５）の前記上側面の上に装着される第１の支持手段および第２の支持手段であって、
   － 前記第１の支持手段（１７）は、少なくとも１つの開口部（１９）を有する本体部（１８）を備え、各開口部は、前記アライメント軸に平行な、場合によっては前記アライメント軸と同軸の方向に従って開通し、前記アライメント軸（１４）において前記試料（６）を支持するように構成されている軸方向当接部（２０）を備え、
   － 前記第２の支持手段（２１）は、前記アルファ線検出器（３）を支持することを意図されており、前記取付ベース（１５）に対して固定された第１の要素（２２）と、前記第１の要素（２２）に装着され、前記取付ベース（１５）に対して垂直方向に移動することができる第２の要素（２３）と、を備える、第１の支持手段および第２の支持手段と、
   － 横方向当接部を形成するストップ要素（２４）であって、前記ガンマ線検出器（４）が、前記横方向当接部に当たって前記アライメント軸にあるように置かれることを意図され、前記ストップ要素が、前記取付ベース（１５）の前記下側面に装着される、ストップ要素（２４）と、
   を備えるアライメントデバイス（５）と、
   をさらに備えるシステム。
2. 前記ストップ要素（２４）は、前記アライメント軸の方向に従って長手方向に延在しかつ断面に従って中心が前記アライメント軸と同軸である半月状の形状を有する本体部である請求項１に記載のシステム。
3. 前記ストップ要素（２４）の前記本体部は、スクリーンを形成するトレイ（２６）を受け入れかつ前記トレイを前記取付ベース（１５）の前記下側面に平行に保持するように構成されている少なくとも１つのノッチ（２５）を備える請求項２に記載のシステム。
4. 前記第２の支持手段（２１）の前記第１の要素（２２）は、フレームであり、前記第２の支持手段（２１）の前記第２の要素（２３）は、前記第１の要素（２２）上に固定して装着されるシャフト（２７）と、前記シャフト上に垂直並進で移動可能に装着される、前記アルファ線検出器を保持するための手段（２８）、たとえばクランプリングと、を備える請求項１から３のいずれか一項に記載のシステム。
5. 前記第１の支持手段（１７）の前記本体部（１８）は、少なくとも２つの開口部（１９）を備えるトレイであり、前記第１の支持手段（１７）は、前記アライメント軸（１４）に対して平行でありかつ前記アライメント軸（１４）に関してオフセットされた軸に従って延在するシャフト（２９）をさらに備え、前記トレイは前記シャフト上に回転可能に装着され、前記トレイの各開口部は前記トレイの回転によって前記アライメント軸に対向することができる請求項１から４のいずれか一項に記載のシステム。
6. 前記格納容器（２）は、複数のコンパートメントを含む請求項１から５のいずれか一項に記載のシステム。
7. 前記システムは、前記格納容器（２）より下に配設された棚（１０）をさらに備え、前記棚は、前記ガンマ線検出器（４）の通過を可能にする開口部（１１）を備え、その上側面の上に、各半管（８’、８’’）に関連付けられている直線的ガイド要素（１２）、たとえばガイドレールを有し、各半管をその関連付けられている半管の方へガイドして前記コリメータの前記管状本体部を形成することを可能にする請求項１から６のいずれか一項に記載のシステム。
8. 請求項１から７のいずれか一項に記載のシステム（１）の実装によって、放射性核種ＸおよびＹを含む放射性核種を含む試料（６）によって放出される前記放射性核種Ｘの放射能の量Ａ（Ｘ）および前記放射性核種Ｙの放射能の量Ａ（Ｙ）を決定するための方法であって、
   － 前記試料（６）を前記第１の支持手段（１７）の前記本体部（１８）の開口部（１９）内に置くステップと、
   － 前記第２の支持手段（２１）の前記第２の要素（２３）の垂直方向移動によって前記試料に対して前記アライメント軸（１４）に前記アルファ線検出器（３）を置くステップと、
   － 前記ガンマ線検出器を前記ストップ要素（２４）の前記横方向当接部に対してくさびで留めることによって前記ガンマ線検出器（４）を前記アライメント軸に置くステップと、
   － 好ましくは同時に、同じ計数時間内に、アルファ線スペクトルおよびガンマ線スペクトルを取得するステップと、
   － 前記２つのスペクトルのうちの一方において、前記放射性核種Ｘが識別可能であり、前記試料の他の放射性核種と干渉しないエネルギー線を選択し、前記放射性核種Ｘの前記放射能の量Ａ（Ｘ）を決定するステップと、
   － 前記２つのスペクトルのうちの他方において、前記放射性核種ＸおよびＹのみが干渉しているエネルギー線を選択し、前記エネルギー線における前記放射性核種Ｘの寄与をパルスの数Ｎ（Ｘ）で計算し、前記エネルギー線における前記放射性核種Ｙの寄与をパルスの数Ｎ（Ｙ）で決定するステップと、
   － 前記放射能の量Ａ（Ｙ）を決定するステップと、
   を含む方法。
9. 前記試料（６）は、ガンマ線に対して透過的である材料から作られているサンプリング支持体のサンプリング面の上に存在する汚染物質であり、前記方法は、好ましくは前記格納容器（２）のコンパートメント内に前記試料（６）をパッケージングするステップをさらに含み、パッケージングする前記ステップは、前記汚染物質を含む前記サンプリング支持体の前記サンプリング面を保護フィルム（３１）の面と接着することによって、組み立てるステップを含み、前記保護フィルムは、少なくとも前記汚染物質と面することを意図されたアパーチャ（３２）内に、アルファ線に対して透過的な材料から作られる請求項８に記載の方法。
10. 前記サンプリング支持体は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）から作られ、そのサンプリング面の上に接着剤層を含む請求項９に記載の方法。
11. 前記試料（６）は、ガンマ線に対して透過的である材料から作られているサンプリング支持体のサンプリング面の上に存在する汚染物質であり、前記方法は、好ましくは前記格納容器（２）のコンパートメント内に前記試料（６）をパッケージングするステップをさらに含み、パッケージングする前記ステップは、
    － ガンマ線に対して透過的である材料から作られた平面状支持体（３０）の一方の面の上に前記試料（６）を堆積するステップと、
    － 前記試料が堆積される前記平面状支持体（３０）の前記面を保護フィルム（３１）の面と接着することによって組み立てるステップであって、前記保護フィルムは、少なくとも前記汚染物質と面することを意図されたアパーチャ（３２）内に、アルファ線に対して透過的な材料から作られる、ステップと、
    を含む請求項８に記載の方法。
12. 前記平面状支持体（３０）の前記面は、接着剤層を含み、前記接着剤層は前記試料（６）の前記堆積の前に存在している請求項１１に記載の方法。
13. 前記平面状支持体（３０）は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）から作られる請求項１１または請求項１２に記載の方法。
14. 少なくとも前記保護フィルム（３１）の前記アパーチャ（３２）、好ましくは前記保護フィルムの全体が、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）から作られる請求項９から１３のいずれか一項に記載の方法。
15. 前記ＰＥＴ保護フィルムの前記アパーチャ（３２）は、６μｍ以下の厚さを有する請求項１４に記載の方法。

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