JP7693170B2 - Method for producing the target nuclide - Google Patents
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Description
本発明は、親核種の放射壊変によって放射性の目的核種を生成する目的核種の生成方法に関する。 The present invention relates to a method for producing a target nuclide by radioactive decay of a parent nuclide.
α線放出核種は、医療分野、アイソトープ電池、分析機器等様々な分野に用いられている。例えば、医療分野においては、癌治療においてα線放出核種を用いる標的療法（Targeted Alpha Therapy, TAT）が行われている。 Alpha-particle emitting nuclides are used in a variety of fields, including medicine, isotope batteries, and analytical equipment. For example, in the medical field, targeted alpha therapy (TAT) using alpha-particle emitting nuclides is used to treat cancer.
このようなα線放出核種としては、例えば、Ｂｉ－２１３がある。Ｂｉ－２１３は、Ｒａ－２２５やＡｃ－２２５の放射壊変で得られることが知られている。例えば、特許文献１においては、Ｒａ－２２５及びＡｃ－２２５を親核種としてＢｉ－２１３を製造する方法が記載されている。 One example of such an alpha-ray emitting nuclide is Bi-213. It is known that Bi-213 can be obtained by radioactive decay of Ra-225 or Ac-225. For example, Patent Document 1 describes a method for producing Bi-213 using Ra-225 and Ac-225 as parent nuclides.
しかしながら、親核種であるＲａ－２２５やＡｃ－２２５から目的核種であるＢｉ－２１３を生成する前の段階で、Ｂｉ－２１３そのものやＢｉの同位体が、その親核種である原料や生成のために用いられている試薬に混在していることがある。 However, before producing the target nuclide Bi-213 from the parent nuclides Ra-225 and Ac-225, Bi-213 itself or Bi isotopes may be present in the raw materials that are the parent nuclides or in the reagents used for production.
そのような原料や試薬を用いて目的核種を生成すると、最終的に生成される生成物の中に、原料や試薬に混在していた目的核種やその目的核種の元素の同位体も混在することになる。すなわち、目的核種やその目的核種の元素の同位体が生成物に混在する量は、生成操作毎に異なる。 When a target nuclide is produced using such raw materials and reagents, the final product will contain the target nuclide and its elemental isotopes that were present in the raw materials and reagents. In other words, the amount of the target nuclide and its elemental isotopes that are present in the product will differ for each production process.
そのため、生成物に含まれる目的核種とその目的核種の元素の同位体との割合が、原料や試薬に混在していた目的核種とその目的核種の元素の同位体とによって、生成操作を行う毎に変化してしまうおそれがある。 Therefore, the ratio of the target nuclide and its elemental isotopes contained in the product may change each time the production process is performed, depending on the target nuclide and its elemental isotopes that were mixed in the raw materials and reagents.
ここで、例えば、Ｂｉ－２１３の同位体には、Ｂｉ－２０９のような非常に長い半減期を有する安定同位体がある。そのため、そのように目的核種とその目的核種の元素の同位体との割合が生成操作毎に変化してしまうと、最終的な生成物に期待されている比放射能が得られないおそれがある。 For example, among the isotopes of Bi-213, there are stable isotopes with extremely long half-lives, such as Bi-209. Therefore, if the ratio between the target nuclide and the isotope of the element of that target nuclide changes for each production operation, there is a risk that the expected specific radioactivity of the final product will not be obtained.
例えば、原料や試薬に、安定同位体が多い場合には、最終的な生成物の比放射能が想定よりも低くなってしまうことになる。一方で、安定同位体が少ない場合には、最終的な生成物の比放射能が想定よりも高くなってしまうことがある。 For example, if the raw materials or reagents contain a large amount of stable isotopes, the specific radioactivity of the final product will be lower than expected. On the other hand, if there are few stable isotopes, the specific radioactivity of the final product may be higher than expected.
すなわち、そのような原料や試薬を用いると、目的核種の元素の同位体によって最終的な生成物の比放射能が安定しなくなるおそれがある。しかし、目的核種とその目的核種の元素の同位体は同じ元素であるので、最終的な生成物からその同位体のみを取り除くことは困難である。 In other words, if such raw materials or reagents are used, there is a risk that the specific radioactivity of the final product will become unstable due to the isotopes of the target nuclide element. However, since the target nuclide and the isotope of the target nuclide element are the same element, it is difficult to remove only that isotope from the final product.
本発明は、親核種の放射壊変によって放射性の目的核種を生成する目的核種の生成方法において、生成される目的核種及びその目的核種の元素の同位体の割合の安定化、すなわち、比放射能の安定化を図ることが可能な目的核種の生成方法を提供することを目的とする。 The present invention aims to provide a method for producing a target nuclide, which produces a radioactive target nuclide by radioactive decay of a parent nuclide, that can stabilize the ratio of isotopes of the generated target nuclide and the elements of the target nuclide, i.e., stabilize the specific radioactivity.
本発明の目的核種の生成方法は、親核種の１又は、複数回の放射壊変によって放射性の目的核種を生成する方法であって、前記親核種を含む原料から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第１工程及び、前記目的核種を生成するために用いられる試薬から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第２工程の少なくとも一方を実行する除去工程を含むことを特徴とする目的核種の生成方法である。 The method for producing a target nuclide of the present invention is a method for producing a radioactive target nuclide by one or more radioactive decays of a parent nuclide, and is characterized in that it includes a removal step for performing at least one of a first step of removing the target nuclide and an isotope of the element of the target nuclide from a raw material containing the parent nuclide, and a second step of removing the target nuclide and an isotope of the element of the target nuclide from a reagent used to produce the target nuclide.
本発明の目的核種の生成方法によれば、第１工程及び第２工程において、目的核種及びその目的核種の元素の同位体を除去することによって、その段階における核種の純度を向上させることができる。 According to the method for producing a target nuclide of the present invention, in the first and second steps, the purity of the nuclide at that stage can be improved by removing the target nuclide and the isotopes of the element of the target nuclide.
これにより、最終的に生成される生成物には、目的核種を生成する前の段階に存在していた（すなわち、原料や試薬に混在していた）目的核種及びその目的核種の元素の同位体が混在してしまうことが抑制される。 This prevents the final product from being contaminated with the target nuclide and its elemental isotopes that were present in the stage prior to the production of the target nuclide (i.e., were present in the raw materials or reagents).
したがって、本発明の目的核種の生成方法によれば、原料や試薬に混在していた目的核種及びその目的核種の元素の同位体が、生成物に混入してしまうことが抑制されるので、生成物の目的核種とその目的核種の元素の同位体との割合を安定したものにできる。ひいては、最終的に生成される目的核種の比放射能を安定させることができる。 Therefore, according to the method for producing a target nuclide of the present invention, the target nuclide and its elemental isotopes that are mixed in the raw materials and reagents are prevented from being mixed into the product, so the ratio of the target nuclide in the product to its elemental isotopes can be stabilized. In turn, the specific activity of the target nuclide that is finally produced can be stabilized.
尚、本明細書において比放射能は、次のように定義される。
比放射能＝（目的とする目的核種の放射能量Bq）／[(目的とする目的核種の質量g) + (目的核種の元素の同位体の質量g)]
In this specification, the specific radioactivity is defined as follows.
Specific activity = (amount of radioactivity of the target nuclide of interest, Bq) / [(mass of the target nuclide of interest, g) + (mass of the isotope of the element of the target nuclide, g)]
本発明の目的核種の生成方法において、前記親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程と、前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、前記第１工程は、前記娘核種生成工程において前記親核種を含む前記原料から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を除去する工程を含むことが好ましい。 The method for producing a target nuclide of the present invention includes a daughter nuclide production step for producing a daughter nuclide from the parent nuclide, and a target nuclide production step for producing the target nuclide from the daughter nuclide, and it is preferable that the first step includes a step of removing the target nuclide and isotopes of the elements of the target nuclide from the raw material containing the parent nuclide in the daughter nuclide production step.
このような態様によれば、娘核種生成工程において親核種を含む原料から目的核種及びその目的核種の元素の同位体を除去することにより、目的核種生成工程に用いる原料の純度、すなわち娘核種の純度が高まるので、原料に含まれている目的核種及びその目的核種の元素の同位体を減少させることができる。その結果、最終的に得られる目的核種の比放射能を安定させることが可能となる。 According to this embodiment, by removing the target nuclide and the isotopes of the element of the target nuclide from the raw material containing the parent nuclide in the daughter nuclide production process, the purity of the raw material used in the target nuclide production process, i.e., the purity of the daughter nuclide, is increased, so that the target nuclide and the isotopes of the element of the target nuclide contained in the raw material can be reduced. As a result, it becomes possible to stabilize the specific radioactivity of the target nuclide finally obtained.
本発明の目的核種の生成方法において、前記親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程と、前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、前記第１工程は、前記目的核種生成工程の前に前記娘核種から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を除去する工程を含むことが好ましい。 The method for producing a target nuclide of the present invention includes a daughter nuclide production step for producing a daughter nuclide from the parent nuclide, and a target nuclide production step for producing the target nuclide from the daughter nuclide, and it is preferable that the first step includes a step of removing the target nuclide and isotopes of the elements of the target nuclide from the daughter nuclide prior to the target nuclide production step.
このような態様によれば、目的核種生成工程の前に娘核種を含む原料から目的核種及びその目的核種の元素の同位体を除去することにより、目的核種生成工程に用いる原料の純度、すなわち娘核種の純度が高まるので、原料に含まれている目的核種及びその目的核種の元素の同位体を減少させることができる。その結果、最終的に得られる目的核種の比放射能を安定させることが可能となる。 According to this embodiment, by removing the target nuclide and the isotopes of the element of the target nuclide from the raw material containing the daughter nuclide before the target nuclide production process, the purity of the raw material used in the target nuclide production process, i.e., the purity of the daughter nuclide, is increased, so that the target nuclide and the isotopes of the element of the target nuclide contained in the raw material can be reduced. As a result, it becomes possible to stabilize the specific radioactivity of the target nuclide finally obtained.
本発明の目的核種の生成方法において、親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程と、前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、前記除去工程は、前記第２工程を含み、前記目的核種生成工程は、前記娘核種から生成された前記目的核種を吸着材に吸着させる吸着工程と、前記試薬を用いて前記吸着材から前記目的核種を溶離させる溶離工程と、を含むこと、が好ましい。 The method for generating a target nuclide of the present invention preferably includes a daughter nuclide generation step for generating a daughter nuclide from a parent nuclide, and a target nuclide generation step for generating the target nuclide from the daughter nuclide, the removal step including the second step, and the target nuclide generation step including an adsorption step for adsorbing the target nuclide generated from the daughter nuclide to an adsorbent, and an elution step for eluting the target nuclide from the adsorbent using the reagent.
このような態様によれば、溶離工程に用いられる試薬にも、空気中に存在する目的核種の元素の同位体が、混入してしまうことがある。そこで、このように、その試薬からも目的核種及びその目的核種の元素の同位体を除去することによって、試薬の純度を高め、かつ溶離工程の溶離を効率的に行うことができるため、最終的に得られる目的核種の比放射能を安定させることが可能となる。 In this embodiment, isotopes of the target nuclide element present in the air may be mixed into the reagent used in the elution step. Therefore, by removing the target nuclide and its elemental isotopes from the reagent in this way, the purity of the reagent can be increased and the elution step can be carried out efficiently, making it possible to stabilize the specific radioactivity of the target nuclide that is ultimately obtained.
本発明の目的核種の生成方法において、前記第１工程は、前記親核種及び娘核種の少なくとも一方の半減期に基づいて定められたタイミングで実行されることが好ましい。 In the method for producing a target nuclide of the present invention, it is preferable that the first step is performed at a timing determined based on the half-life of at least one of the parent nuclide and the daughter nuclide.
このような態様によれば、親核種及び娘核種の少なくとも一方の半減期に基づいて定められたタイミングで除去工程を実行することにより、前記親核種の放射壊変によって生成される娘核種の生成の安定化を図ることができるので、目的核種の生成の安定化を図ることができる。 According to this aspect, by performing the removal process at a timing determined based on the half-life of at least one of the parent nuclide and the daughter nuclide, it is possible to stabilize the production of the daughter nuclide generated by the radioactive decay of the parent nuclide, and therefore it is possible to stabilize the production of the target nuclide.
例えば、親核種及び娘核種の少なくとも一方の半減期に基づいて定められたタイミングを、娘核種の量に応じたタイミングとすることにより、親核種から放射壊変によって生成される娘核種の比放射能を最適化できる。 For example, by changing the timing determined based on the half-life of at least one of the parent and daughter nuclides to a timing according to the amount of the daughter nuclide, the specific activity of the daughter nuclide generated by radioactive decay from the parent nuclide can be optimized.
本発明の目的核種の生成方法において、前記溶離工程は、前記娘核種及び目的核種の少なくとも一方の半減期に基づいて定められたタイミングで実行されることが好ましい。 In the method for producing a target nuclide of the present invention, it is preferable that the elution step is performed at a timing determined based on the half-life of at least one of the daughter nuclide and the target nuclide.
このような態様によれば、娘核種及び目的核種の少なくとも一方の半減期に基づいて定められたタイミングで除去工程を実行することにより、前記娘核種の放射壊変によって生成される目的核種の生成の安定化を図ることができるので、目的核種の比放射能の安定化を図ることができる。 According to this aspect, by performing the removal process at a timing determined based on the half-life of at least one of the daughter nuclide and the target nuclide, it is possible to stabilize the production of the target nuclide produced by the radioactive decay of the daughter nuclide, and therefore it is possible to stabilize the specific radioactivity of the target nuclide.
例えば、娘核種の半減期に基づいて定められたタイミングを、目的核種の量に応じたタイミングとすることにより、娘核種から放射壊変によって生成される目的核種の比放射能を最適化できる。 For example, by changing the timing determined based on the half-life of the daughter nuclide to a timing appropriate to the amount of the target nuclide, the specific activity of the target nuclide produced by radioactive decay from the daughter nuclide can be optimized.
また、例えば、目的核種の半減期に基づいて定められたタイミングを、目的核種の量に応じたタイミングとすることにより、放射壊変によって減少する目的核種の量を限りなく少なくすることができる。 In addition, for example, by changing the timing determined based on the half-life of the target nuclide to a timing according to the amount of the target nuclide, it is possible to minimize the amount of the target nuclide that is reduced by radioactive decay.
目的核種の生成方法は、親核種の放射壊変によって放射性の目的核種を生成する方法であって、前記親核種を含む原料から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第１工程及び、前記目的核種を生成するために用いられる試薬から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第２工程の少なくとも一方を実行する除去工程と、前記親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程と、前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、前記親核種は、Ｔｈ－２２８であり、前記娘核種は、Ｒａ－２２４であり、前記目的核種は、Ｐｂ－２１２であり、前記除去工程において、Ｐｂ－２０４、Ｐｂ－２０６、Ｐｂ－２０７及び、Ｐｂ－２０８のうち、少なくとも１種を除去することを特徴とする。 The method for producing a target nuclide is a method for producing a radioactive target nuclide by radioactive decay of a parent nuclide, and includes a removal step for performing at least one of a first step of removing the target nuclide and an isotope of the element of the target nuclide from a raw material containing the parent nuclide and a second step of removing the target nuclide and an isotope of the element of the target nuclide from a reagent used to produce the target nuclide, a daughter nuclide production step for producing a daughter nuclide from the parent nuclide, and a target nuclide production step for producing the target nuclide from the daughter nuclide, wherein the parent nuclide is Th-228, the daughter nuclide is Ra-224, and the target nuclide is Pb-212, and at least one of Pb-204, Pb-206, Pb-207, and Pb-208 is removed in the removal step.
このような態様によれば、生成される目的核種であるＰｂ－２１２の純度を高めることが可能となる。したがって、生成された目的核種の全Ｐｂ量あたりの比放射能を高めることが可能となる。 According to this embodiment, it is possible to increase the purity of the target nuclide, Pb-212, that is produced. Therefore, it is possible to increase the specific radioactivity per total Pb amount of the target nuclide that is produced.
本発明の目的核種の生成方法は、親核種の１又は、複数回の放射壊変によって放射性の目的核種を生成する方法である。 The method for producing a target nuclide of the present invention is a method for producing a radioactive target nuclide by one or more radioactive decays of a parent nuclide.
目的核種の生成方法は、例えば、親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程と、娘核種から目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含む。尚、本発明の目的核種の生成方法は、娘核種から目的核種を生成する目的核種生成工程のみが実行されてもよい。 The method for generating a target nuclide includes, for example, a daughter nuclide generation step for generating a daughter nuclide from a parent nuclide, and a target nuclide generation step for generating a target nuclide from the daughter nuclide. Note that the method for generating a target nuclide of the present invention may only include the target nuclide generation step for generating a target nuclide from a daughter nuclide.
目的核種は、実施するユーザが適宜設定することができ、例えば、親核種から生成された娘核種であってもよいし、娘核種から生成された孫核種であってもよい。本実施形態において、娘核種から生成された孫核種を目的核種とした例を説明する。 The target nuclide can be set appropriately by the user who performs the experiment, and may be, for example, a daughter nuclide generated from a parent nuclide, or a grandchild nuclide generated from a daughter nuclide. In this embodiment, an example will be described in which a grandchild nuclide generated from a daughter nuclide is used as the target nuclide.
目的核種は、放射性であれば特には限定されないが、例えば、Ｂｉ－２１３、Ｐｂ－２１１、Ｐｂ－２１２等が挙げられる。特に、Ｐｂ－２１１及びＰｂ－２１２は、天然（安定）同位体（Ｐｂ－２０４、Ｐｂ－２０６、Ｐｂ－２０７及び、Ｐｂ－２０８）を複数種類有するため、比放射能の安定化を図るという観点で目的核種として好ましい。 The target nuclide is not particularly limited as long as it is radioactive, but examples include Bi-213, Pb-211, Pb-212, etc. In particular, Pb-211 and Pb-212 have multiple natural (stable) isotopes (Pb-204, Pb-206, Pb-207, and Pb-208), and are therefore preferred as target nuclides from the perspective of stabilizing the specific radioactivity.
娘核種は、目的核種を生成可能な放射性のものであれば特には限定されないが、例えば、目的核種がＰｂ－２１２である場合、Ｒａ－２２４とするとよい。また、目的核種がＢｉ－２１３である場合、Ａｃ－２２５とするとよい。さらに、目的核種がＰｂ－２１１である場合、Ｒａ－２２３とするとよい。 The daughter nuclide is not particularly limited as long as it is radioactive and capable of producing the target nuclide, but for example, if the target nuclide is Pb-212, it may be Ra-224. If the target nuclide is Bi-213, it may be Ac-225. If the target nuclide is Pb-211, it may be Ra-223.
親核種は、娘核種を生成可能な放射性のものであれば特には限定されないが、例えば、娘核種がＲａ－２２４である場合、Ｔｈ－２２８とするとよい。また、娘核種がＡｃ－２２５である場合、親核種はＴｈ－２２９とするとよい。さらに、娘核種がＲａ－２２３である場合、親核種はＴｈ－２２７とするとよい。 The parent nuclide is not particularly limited as long as it is radioactive and capable of producing a daughter nuclide, but for example, if the daughter nuclide is Ra-224, it may be Th-228. Also, if the daughter nuclide is Ac-225, the parent nuclide may be Th-229. Furthermore, if the daughter nuclide is Ra-223, the parent nuclide may be Th-227.
以下、本発明の一実施形態として、親核種をＴｈ－２２８とし、娘核種をＲａ－２２４とし、目的核種であるＰｂ－２１２を生成する場合を説明する。 As one embodiment of the present invention, the case where the parent nuclide is Th-228, the daughter nuclide is Ra-224, and the target nuclide is Pb-212 is produced will be described below.
図１は、親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程を示すフロー図である。図１に示すように、上記の親核種（Ｔｈ－２２８）を含む原料から、目的核種（Ｐｂ－２１２）及びその目的核種の元素の同位体を取り除く除去工程である第１工程が行われる（ステップＳ１０１）。尚、この工程で目的核種自体も原料から除去される。第１工程は、親核種を含む原料の目的核種の元素の同位体の量が、例えば、第1工程が実行される前の1/10～1/10000となるように行われるとよく、好ましくは、1/100～1/10000となるように行われるとよく、さらに、好ましくは1/1000～1/10000となるように行われるとよい。 Figure 1 is a flow diagram showing the daughter nuclide production process for producing a daughter nuclide from a parent nuclide. As shown in Figure 1, the first process is a removal process for removing the target nuclide (Pb-212) and the isotopes of the element of the target nuclide from a raw material containing the parent nuclide (Th-228) (step S101). Note that the target nuclide itself is also removed from the raw material in this process. The first process may be performed so that the amount of isotopes of the element of the target nuclide in the raw material containing the parent nuclide is, for example, 1/10 to 1/10000 of that before the first process is performed, preferably 1/100 to 1/10000, and more preferably 1/1000 to 1/10000.
第１工程は、目的核種の元素の同位体を吸着する吸着材を用いて行うことができ、例えば、固相抽出剤を用いるカラム分離法によって行うことができる。尚、目的核種の元素の同位体の除去は、イオン交換樹脂カラム分離法、キレート樹脂カラム分離法、溶媒抽出法、沈殿法等によって行われてもよい。 The first step can be carried out using an adsorbent that adsorbs isotopes of the target nuclide element, for example, by a column separation method using a solid-phase extraction agent. Note that removal of isotopes of the target nuclide element may also be carried out by ion exchange resin column separation method, chelating resin column separation method, solvent extraction method, precipitation method, etc.
目的核種の元素の同位体の除去は、例えば、目的核種の元素をＰｂとした場合、Ｐｂを吸着可能な高選択性固相抽出剤に分類されるdi-t-butylcyclohexano 18-crown-6（クラウンエーテル）を用いることができる。このような、高選択性固相抽出剤としては、例えば、（商品名：Pb Resin(Pb レジン) eichrom社製）を用いることができる。また、Ｐｂを吸着可能な樹脂を用いて行ってもよく、このような樹脂としては、イオン交換樹脂やキレート樹脂を用いることができる。 For example, when the target nuclide is Pb, di-t-butylcyclohexano 18-crown-6 (crown ether), which is classified as a highly selective solid-phase extraction agent capable of adsorbing Pb, can be used to remove isotopes of the target nuclide. An example of such a highly selective solid-phase extraction agent is (product name: Pb Resin, manufactured by Eichrom). It may also be possible to use a resin capable of adsorbing Pb, and examples of such resins include ion exchange resins and chelating resins.
尚、目的核種をＰｂ－２１２とした場合、その元素の同位体は、例えば、Ｐｂ－２０４、Ｐｂ－２０６、Ｐｂ－２０７及び、Ｐｂ－２０８等が挙げられる。 If the target nuclide is Pb-212, the isotopes of that element include, for example, Pb-204, Pb-206, Pb-207, and Pb-208.
親核種を含む原料を所定期間保管することにより、親核種の放射壊変によって娘核種が生成される（ステップＳ１０２）。親核種を含む原料を保管する所定期間は、親核種から娘核種を効率的に生成することができる期間とするとよく、例えば、親核種の半減期及び娘核種の半減期に基づいて定められるとよい。 By storing the raw material containing the parent nuclide for a predetermined period of time, a daughter nuclide is generated by radioactive decay of the parent nuclide (step S102). The predetermined period for storing the raw material containing the parent nuclide may be a period during which the daughter nuclide can be efficiently generated from the parent nuclide, and may be determined based on, for example, the half-life of the parent nuclide and the half-life of the daughter nuclide.
親核種から娘核種を効率的に生成することができる期間は、例えば、シミュレーションソフトを用いて算出することができる。このようなシミュレーションソフトは、特には限定されないが、例えば、ORIGEN（ORNL Isotope Generation and Depletion Code）（リリース元：オークリッジ国立研究所（ORNL））を用いることができる。親核種を含む原料を保管する所定期間は、親核種がＴｈ－２２８である場合、例えば、１～１００日とするとよく、好ましくは１～３０日とするとよく、さらに好ましくは１０～２０日とするとよい。 The period during which daughter nuclides can be efficiently produced from a parent nuclide can be calculated, for example, using simulation software. Such simulation software is not particularly limited, but for example, ORIGEN (ORNL Isotope Generation and Depletion Code) (released by Oak Ridge National Laboratory (ORNL)) can be used. When the parent nuclide is Th-228, the specified period for storing raw materials containing a parent nuclide may be, for example, 1 to 100 days, preferably 1 to 30 days, and more preferably 10 to 20 days.
所定期間が１００日を超えると、当該原料中の目的核種（Ｐｂ－２１２）及びその目的核種の元素の同位体の量が増加し、除去工程である第１工程を行った効果が薄れる傾向がある。一方で、生成される娘核種であるＲａ－２２４の量を考慮すると、所定期間は３０日以内であることが好ましい。さらに、生成される娘核種であるＲａ－２２４の量及び生成される目的核種であるＰｂ－２１２の放射能量を考慮すると、所定期間は、１０～２０日であることが好ましい。 If the specified period exceeds 100 days, the amount of the target nuclide (Pb-212) and the isotopes of the element of the target nuclide in the raw material increases, and the effect of carrying out the first removal step tends to weaken. On the other hand, taking into consideration the amount of the daughter nuclide Ra-224 that is generated, it is preferable that the specified period is 30 days or less. Furthermore, taking into consideration the amount of the daughter nuclide Ra-224 that is generated and the amount of radioactivity of the target nuclide Pb-212 that is generated, it is preferable that the specified period is 10 to 20 days.
親核種を含む原料を保管する所定期間は、少なくとも必要とする放射能量のＲａ－２２４が得られる期間とするとよい。期間を短くすると必要とする放射能量のＲａ－２２４を得るために必要なＴｈ－２２８の放射能量は大きくなり、シミュレーションソフト（ORIGEN）を用いてシミュレーションすることができる。 The specified period for storing raw materials containing parent nuclides should be at least the period during which the required amount of radioactivity of Ra-224 is obtained. If the period is shortened, the amount of radioactivity of Th-228 required to obtain the required amount of Ra-224 will be greater, and this can be simulated using simulation software (ORIGEN).
放射壊変に要する十分な時間（所定期間）が経過すると、親核種を含む原料に対して分離操作が行われる（ステップＳ１０３）。分離操作は、アイソトープジェネレータ（以下、単にジェネレータとも称する）を用いて行うことができる。 After a sufficient time (predetermined period) required for radioactive decay has elapsed, a separation operation is performed on the raw material containing the parent nuclide (step S103). The separation operation can be performed using an isotope generator (hereinafter also simply referred to as the generator).
図２は、ジェネレータの構成の一例を示す概略構成図である。図２に示すように、ジェネレータ１００は、陰イオン交換樹脂カラム１０を有する。イオン交換樹脂カラム１０は、例えば、親核種を吸着させることが可能であり、かつ娘核種を吸着させることができない吸着材がカラム内に設けられている。 Figure 2 is a schematic diagram showing an example of the configuration of a generator. As shown in Figure 2, the generator 100 has an anion exchange resin column 10. The ion exchange resin column 10 has, for example, an adsorbent material provided within the column that is capable of adsorbing parent nuclides but is not capable of adsorbing daughter nuclides.
ジェネレータ１００は、第１シリンジポンプ２０を有する。第１シリンジポンプ２０には、例えば、親核種を含む原料が充填されている。 The generator 100 has a first syringe pump 20. The first syringe pump 20 is filled with a raw material that includes, for example, a parent nuclide.
第１シリンジポンプ２０及び第２シリンジポンプ３０は、三方コック４０を介して陰イオン交換樹脂カラム１０に充填物を供給可能に接続されている。 The first syringe pump 20 and the second syringe pump 30 are connected to the anion exchange resin column 10 via a three-way cock 40 so as to supply the filler thereto.
ジェネレータ１００は、回収部５０を有する。回収部５０は、イオン交換樹脂カラム１０で親核種を含む原料から分離された娘核種を含む原料を回収可能である。 The generator 100 has a recovery section 50. The recovery section 50 can recover raw material containing daughter nuclides that has been separated from raw material containing parent nuclides in the ion exchange resin column 10.
ジェネレータ１００は、第２シリンジポンプ３０を有する。第２シリンジポンプ３０には、例えば、陰イオン交換樹脂カラムに吸着された親核種を含む原料を溶離させることが可能な試薬が充填されている。 The generator 100 has a second syringe pump 30. The second syringe pump 30 is filled with a reagent capable of eluting a raw material containing a parent nuclide adsorbed to an anion exchange resin column, for example.
分離操作は、核種を吸着材に吸着させる吸着工程と、試薬を用いて吸着材から核種を溶離させる溶離工程と、を含む。吸着工程において、第１シリンジポンプ２０から親核種を含む原料が陰イオン交換樹脂カラム１０に供給されると、陰イオン交換樹脂カラム１０の吸着材が親核種を吸着する。娘核種は吸着材に吸着されずに陰イオン交換樹脂カラム１０から流出する。陰イオン交換樹脂カラム１０から流出された娘核種を含む流出液は、回収部５０において回収される。これによって親核種から娘核種を分離回収できる。 The separation operation includes an adsorption step in which nuclides are adsorbed to an adsorbent, and an elution step in which nuclides are eluted from the adsorbent using a reagent. In the adsorption step, when raw material containing parent nuclides is supplied from the first syringe pump 20 to the anion exchange resin column 10, the adsorbent of the anion exchange resin column 10 adsorbs the parent nuclides. The daughter nuclides flow out from the anion exchange resin column 10 without being adsorbed by the adsorbent. The effluent containing the daughter nuclides flowing out from the anion exchange resin column 10 is collected in the collection section 50. This allows the daughter nuclides to be separated and collected from the parent nuclides.
溶離工程において、第２シリンジポンプ３０から試薬が陰イオン交換樹脂カラム１０に供給されると、吸着材に吸着された親核種が溶離され、陰イオン交換樹脂カラム１０から流出する。親核種を含む流出液は、予め交換された回収部５０において回収される。回収された親核種を含む流出液は、必要に応じて原料の親核種として再利用されてもよい。 In the elution step, when the reagent is supplied from the second syringe pump 30 to the anion exchange resin column 10, the parent nuclide adsorbed to the adsorbent is eluted and flows out of the anion exchange resin column 10. The effluent containing the parent nuclide is recovered in the recovery section 50 that has been replaced in advance. The recovered effluent containing the parent nuclide may be reused as the parent nuclide of the raw material if necessary.
分離操作によって得られた娘核種を含む原料から、目的核種及びその目的核種の元素の同位体を取り除く除去工程である第１工程が行われる（ステップＳ１０４）。この第１工程は、ステップＳ１０１の第１工程と同様に行うことができる。すなわち、ステップＳ１０４では、ステップＳ１０１の親核種を含む原料を、娘核種を含む原料とし、例えば、固相抽出剤カラム分離法によって目的核種を除去することができる。 The first step is a removal step for removing the target nuclide and the isotopes of the element of the target nuclide from the raw material containing the daughter nuclide obtained by the separation operation (step S104). This first step can be performed in the same manner as the first step of step S101. That is, in step S104, the raw material containing the parent nuclide of step S101 is treated as a raw material containing the daughter nuclide, and the target nuclide can be removed by, for example, a solid-phase extraction column separation method.
ステップＳ１０４の第１工程は、娘核種の半減期に基づいて定められたタイミングで実行されるとよい。例えば、Ｒａ－２２４を娘核種とする場合、Ｒａ－２２４の半減期は、３．６３１９日である。 The first step of step S104 may be performed at a timing determined based on the half-life of the daughter nuclide. For example, if Ra-224 is the daughter nuclide, the half-life of Ra-224 is 3.6319 days.
よって、ステップＳ１０４の第１工程は、ステップＳ１０３の分離操作が実行された後、時間の経過に伴ってＲａ－２２４の放射能量が減衰するため、ステップＳ１０３の分離操作から連続して実施することが好ましい。 Therefore, it is preferable to carry out the first process of step S104 immediately after the separation operation of step S103, since the amount of radioactivity of Ra-224 will decrease over time after the separation operation of step S103 is performed.
例えば、ステップＳ１０３の分離操作から４日以上経過すると、Ｒａ－２２４は、ステップＳ１０３の工程が終了した直後から５０％より少ない放射能量に減衰する恐れがある。また、ステップS１０３の分離操作から２０日以上経過すると、Ｒａ－２２４は、ステップS１０３の工程が終了した直後から１０％より少ない放射能量に減衰する恐れがある。したがって、ステップＳ１０４の第１工程は、ステップＳ１０３の分離操作が終了してから４日以内に行われることが好ましい。 For example, if four or more days have passed since the separation operation in step S103, Ra-224 may decay to less than 50% of the radioactivity immediately after the process in step S103 is completed. Also, if twenty or more days have passed since the separation operation in step S103, Ra-224 may decay to less than 10% of the radioactivity immediately after the process in step S103 is completed. Therefore, it is preferable that the first step in step S104 is performed within four days after the separation operation in step S103 is completed.
このようにして得られたＲａ－２２４を含む原料は、娘核種から目的核種を生成する目的核種生成工程の原料となる（ステップＳ１０５）。 The raw material containing Ra-224 obtained in this manner becomes the raw material for the target nuclide production process, which produces the target nuclide from the daughter nuclide (step S105).
図３は、娘核種から目的核種を生成する目的核種生成工程を示すフロー図である。Ｐｂ－２１２は、半減期が１０．６４時間である。このため、Ｐｂ－２１２を長期間保管することは困難である。そこで、半減期がＰｂ－２１２よりも十分に長いＲａ－２２４を保管し、Ｐｂ－２１２が使用されるタイミングに応じて、これを放射壊変させてＰｂ－２１２を生成する。図３に示すように、娘核種であるＲａ－２２４を含む原料が所定期間、保管される（ステップＳ２０１）。 Figure 3 is a flow diagram showing the target nuclide production process for producing a target nuclide from a daughter nuclide. Pb-212 has a half-life of 10.64 hours. For this reason, it is difficult to store Pb-212 for long periods of time. Therefore, Ra-224, which has a half-life significantly longer than Pb-212, is stored, and Pb-212 is produced by radioactive decay of this depending on when Pb-212 is used. As shown in Figure 3, raw material containing the daughter nuclide Ra-224 is stored for a predetermined period of time (step S201).
上記の娘核種を含む原料から、目的核種及びその目的核種の元素の同位体を取り除く除去工程である第１工程が行われる（ステップＳ２０２）。この第１工程は、ステップＳ１０４と同様に行うことができる。このように、第１工程は、目的核種生成工程の前、すなわち、後述する放射壊変工程（ステップＳ２０３）が行われる前に娘核種から目的核種及びその目的核種の元素の同位体を除去する工程（ステップＳ２０２）を含む。 The first step is a removal step of removing the target nuclide and the isotopes of the element of the target nuclide from the raw material containing the daughter nuclide (step S202). This first step can be performed in the same manner as step S104. In this way, the first step includes a step (step S202) of removing the target nuclide and the isotopes of the element of the target nuclide from the daughter nuclide before the target nuclide production step, i.e., before the radioactive decay step (step S203) described below is performed.
娘核種を含む原料を所定期間を保管することにより、娘核種の放射壊変によって目的核種が生成される（放射壊変工程：ステップＳ２０３）。所定期間は、娘核種が生成する目的核種の量が十分に多く（最適な量であり）、かつそのような目的核種を生成することができる期間であるとよく、例えば、娘核種の半減期等に基づいて定められるとよい。 By storing the raw material containing the daughter nuclide for a predetermined period of time, the target nuclide is generated by radioactive decay of the daughter nuclide (radioactive decay process: step S203). The predetermined period may be a period during which the amount of the target nuclide generated by the daughter nuclide is sufficiently large (optimal amount) and such a target nuclide can be generated, and may be determined based on, for example, the half-life of the daughter nuclide.
娘核種を含む原料を保管する所定期間は、ステップＳ１０２と同様にシミュレーションによって算出することができる。所定期間は、娘核種がＲａ－２２４である場合、例えば、１時間～３６日とするとよく、１～４０時間とすることが好ましい。」 The specified period for storing raw materials containing daughter nuclides can be calculated by simulation, as in step S102. If the daughter nuclide is Ra-224, the specified period may be, for example, 1 hour to 36 days, and preferably 1 to 40 hours.
所定期間が、３６日を超えると、Ｒａ－２２４の放射能量が減少し、生成直後の１／１０００となる恐れがある。また、生成されるＰｂ－２１２の放射能量を考慮すると、１～４０時間とするとよい。 If the specified period exceeds 36 days, the amount of radioactivity of Ra-224 may decrease to 1/1000 of what it was immediately after production. Also, considering the amount of radioactivity of Pb-212 that is produced, it is recommended to set the period to 1 to 40 hours.
所定期間は、必要とする比放射能のＰｂ－２１２が得られる期間である。期間を短くするとより高い比放射能のＰｂ－２１２を得ることができるが、必要な放射能量のＰｂ－２１２を得るために必要なＲａ－２２４の放射能量は大きくなりシミュレーションソフト（ORIGEN）を用いてシミュレーションすることができる。 The specified period is the period during which the required specific activity of Pb-212 can be obtained. By shortening the period, it is possible to obtain Pb-212 with a higher specific activity, but the amount of Ra-224 radioactivity required to obtain the required amount of Pb-212 will be greater, and this can be simulated using simulation software (ORIGEN).
除去工程として、試薬に含有されている目的核種及びその目的核種の元素の同位体が除去される（第２工程）（ステップＳ２０４）。第２工程における目的核種の元素の同位体、特に安定同位体の除去は、ステップＳ１０１、ステップＳ１０４に準じた方法で行うことができる。試薬は、後述する溶離工程に用いられるものであることが好ましく、例えば、塩酸、硝酸等を用いることができる。 In the removal step, the target nuclide and the isotopes of the element of the target nuclide contained in the reagent are removed (second step) (step S204). The removal of the isotopes of the element of the target nuclide, particularly the stable isotopes, in the second step can be performed by a method similar to steps S101 and S104. The reagent is preferably one used in the elution step described below, and for example, hydrochloric acid, nitric acid, etc. can be used.
放射壊変に要する十分な時間（所定期間）が経過すると、娘核種を含む原料に対して分離操作が行われる（ステップＳ２０５）。分離操作は、ジェネレータを用いて、ステップＳ１０３と同様の方法で行うことができる。 When a sufficient time (predetermined period) required for radioactive decay has elapsed, a separation operation is performed on the raw material containing the daughter nuclide (step S205). The separation operation can be performed using a generator in a manner similar to that of step S103.
尚、ステップＳ２０５の分離操作は、ステップＳ１０３の分離操作の際に説明したジェネレータ１００を用いて行うことができる。また、ステップＳ２０５に用いるジェネレータ１００は、陰イオン交換樹脂カラム１０に代えて固相抽出材カラム１０を用いて行うとよい。 The separation operation in step S205 can be performed using the generator 100 described in the separation operation in step S103. In addition, the generator 100 used in step S205 may be a solid-phase extraction material column 10 instead of an anion exchange resin column 10.
すなわち、吸着工程において、第１シリンジポンプ２０から娘核種を含む原料が固相抽出材カラム１０に供給されると、固相抽出材カラム１０の吸着材が目的核種及びその目的核種の元素の同位体を吸着する。娘核種及び目的核種以外の目的核種（例えばBi-212など）は、吸着材に吸着されずに固相抽出材カラム１０から溶離する。これによって娘核種及び目的核種以外の核種（例えばBi-212）から目的核種を分離できる。なお、娘核種及び目的核種以外の核種（例えばBi-212）を含む固相抽出材カラム１０から溶離した溶離液は、回収部５０において回収される。尚、溶離液の娘核種は必要に応じて目的核種を生成するための原料として再利用されてもよい。 That is, in the adsorption step, when the raw material containing the daughter nuclide is supplied from the first syringe pump 20 to the solid-phase extraction column 10, the adsorbent of the solid-phase extraction column 10 adsorbs the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide. The daughter nuclide and the target nuclide other than the target nuclide (e.g., Bi-212) are eluted from the solid-phase extraction column 10 without being adsorbed by the adsorbent. This allows the target nuclide to be separated from the daughter nuclide and the target nuclide other than the target nuclide (e.g., Bi-212). The eluate eluted from the solid-phase extraction column 10 containing the daughter nuclide and the nuclide other than the target nuclide (e.g., Bi-212) is recovered in the recovery section 50. The daughter nuclide of the eluate may be reused as a raw material for generating the target nuclide as necessary.
溶離工程において、第２シリンジポンプ３０から試薬が固相抽出材カラム１０に供給されると、吸着材に吸着された目的核種及びその目的核種の元素の同位体が溶離される。目的核種及びその目的核種の元素の同位体を含む溶離液は、予め交換された回収部５０において回収される。 In the elution step, when the reagent is supplied from the second syringe pump 30 to the solid-phase extraction column 10, the target nuclide and the isotopes of the element of the target nuclide adsorbed to the adsorbent are eluted. The eluate containing the target nuclide and the isotopes of the element of the target nuclide is recovered in the recovery section 50, which has been replaced in advance.
ステップＳ２０５の溶離工程においては、ステップＳ２０４で精製した試薬を用いるとよい。また、当該溶離工程は、娘核種及び目的核種の少なくとも一方の半減期に基づいて定められたタイミングで実行されるとよい。 In the elution step of step S205, the reagent purified in step S204 may be used. In addition, the elution step may be performed at a timing determined based on the half-life of at least one of the daughter nuclide and the target nuclide.
例えば、Ｒａ－２２４を娘核種とする場合、Ｒａ－２２４の半減期は、３．６３１９日である。Ｐｂ－２１２を目的核種とする場合、Ｐｂ－２１２の半減期は、１０．６４時間である。 For example, if Ra-224 is the daughter nuclide, the half-life of Ra-224 is 3.6319 days. If Pb-212 is the target nuclide, the half-life of Pb-212 is 10.64 hours.
したがって、Ｐｂ－２１２を溶離させる場合、溶離工程のタイミングは、１時間後～３６日後とするとよく、さらには１～４０時間後とするとよい。 Therefore, when eluting Pb-212, the timing of the elution process should be between 1 hour and 36 days, and preferably between 1 and 40 hours.
このようにして生成されたＰｂ－２１２は、例えば、標的治療等の治療薬に用いることができる。（ステップＳ２０６）。 The Pb-212 produced in this way can be used, for example, as a therapeutic drug for targeted therapy (Step S206).
このように、本発明の目的核種の生成方法は、娘核種を含む原料から目的核種及びその目的核種の元素の同位体を取り除く第１工程及び、目的核種を生成するために用いられる試薬から目的核種及びその目的核種の元素の同位体を取り除く第２工程の少なくとも一方を実行する除去工程を含む。尚、除去工程は、第１工程及び第２工程のうちいずれかが、１回でも行われていればよく、第１工程及び第２工程の各々が複数回行われるようにしてもよい。 In this way, the method for producing a target nuclide of the present invention includes a removal step of performing at least one of a first step of removing a target nuclide and an isotope of the element of the target nuclide from a raw material containing a daughter nuclide, and a second step of removing a target nuclide and an isotope of the element of the target nuclide from a reagent used to produce the target nuclide. Note that, as for the removal step, it is sufficient that either the first step or the second step is performed at least once, and each of the first step and the second step may be performed multiple times.
尚、上記の除去工程においては、目的核種の元素の同位体に関係なく、目的核種及びその目的核種の元素の同位体は吸着材に吸着される。したがって、原料からは、目的核種の元素の同位体とともに、その目的核種が取り除かれる。 In addition, in the above removal process, the target nuclide and its elemental isotopes are adsorbed to the adsorbent regardless of the isotopes of the element of the target nuclide. Therefore, the target nuclide is removed from the raw material along with the isotopes of the element of the target nuclide.
例えば、Ｐｂ-２１２を目的とする目的核種とする場合、除去工程においては、Ｐｂ－２０４、Ｐｂ－２０６、Ｐｂ－２０７及び、Ｐｂ－２０８のうち、少なくとも１種が除去され、同位体を選択的に吸着することが可能な吸着材を用いない限り、これらは区別なく除去工程において除去される。 For example, if Pb-212 is the target nuclide, at least one of Pb-204, Pb-206, Pb-207, and Pb-208 will be removed in the removal process, and unless an adsorbent capable of selectively adsorbing isotopes is used, these will be removed without distinction in the removal process.
［試験例１］（比放射能の比較）
（比較例によるＰｂ－２１２の生成）
以下の手順で比較例によるＰｂ－２１２の生成を行った。
[Test Example 1] (Comparison of specific radioactivity)
(Production of Pb-212 by Comparative Example)
The comparative example of Pb-212 was produced according to the following procedure.
Ｔｈ-２２８（１０ＭＢｑ）の原料を取得した。Ｔｈ－２２８（１０ＭＢｑ）の原料は、使用するまで１００日間経過した後、さらに２週間保管されたものを使用した。
工程（１－１） 親核種（Ｔｈ－２２８）を含む上記の原料を陰イオン交換樹脂カラム分離法で３０分かけて娘核種を分離した。
工程（１－２） 工程（１－１）において分離された娘核種（Ｒａ－２２４）を含む原料を５０時間保管した。
工程（１－３） 娘核種（Ｒａ－２２４）を含む原料をさらに４０時間保管して放射壊変によりＰｂ－２１２を生成した。
工程（１－４） 工程（１－３）で生成した原料を２時間かけて、陽イオン交換樹脂カラム分離法でＲａ-２２４、Ｂｉ-２１２等からＰｂ-２１２を溶離した。
The raw material of Th-228 (10 MBq) was obtained. The raw material of Th-228 (10 MBq) was stored for 100 days before use and then for another 2 weeks.
Step (1-1) The above raw material containing the parent nuclide (Th-228) was subjected to separation into daughter nuclides by anion exchange resin column separation method for 30 minutes.
Step (1-2) The raw material containing the daughter nuclide (Ra-224) separated in step (1-1) was stored for 50 hours.
Step (1-3) The raw material containing the daughter nuclide (Ra-224) was stored for an additional 40 hours to generate Pb-212 through radioactive decay.
Step (1-4) The raw material produced in step (1-3) was subjected to a cation exchange resin column separation method for 2 hours to elute Pb-212 from Ra-224, Bi-212, etc.
上記の工程（１－１）～（１－４）が終了した時点でのそれぞれの溶液中に含まれる親核種Th-228、娘核種Ra-224、目的核種Pb-212及びその目的核種の元素の同位体Pb-208の放射能量と質量をシミュレーションソフト（ORIGEN）を用いて算出した。その結果を表１に示す。 The radioactivity and mass of the parent nuclide Th-228, daughter nuclide Ra-224, target nuclide Pb-212, and the isotope Pb-208 of the target nuclide contained in each solution at the end of the above steps (1-1) to (1-4) were calculated using simulation software (ORIGEN). The results are shown in Table 1.
表１に示すように、Th-228（10 MBq）を原料としたときの目的核種であるPb-212の生成放射能量は、4.4 MBq（8.6 x 10-11 g）であった。このPb-212には３．２ｘ１０－８ｇのPb-208が含まれる。 As shown in Table 1, the radioactivity of the target nuclide Pb-212 produced when Th-228 (10 MBq) was used as the raw material was 4.4 MBq (8.6 x 10 -11 g). This Pb-212 contains 3.2 x 10 -8 g of Pb-208.
Pb-212の比放射能を（Pb-212の放射能量Bq）／[(Pb-212の質量g) + (Pb-208の質量g)]と定義すると、Pb-212の比放射能は1.4 x 1014 Bq/gである。
ここで、キャリヤ―フリーのPb-212の比放射能である5.14 x 1016 Bq/gと比較すると、Pb-212の比放射能はその0.3%である。表３にその結果を示す。
If the specific activity of Pb-212 is defined as (amount of radioactivity of Pb-212 in Bq)/[(mass of Pb-212 in g) + (mass of Pb-208 in g)], then the specific activity of Pb-212 is 1.4 x 10 14 Bq/g.
Here, the specific activity of Pb-212 is 0.3% of that of carrier-free Pb-212, which is 5.14 x 10 16 Bq/g. The results are shown in Table 3.
（実施例によるＰｂ－２１２の生成）
以下の手順で実施例によるＰｂ－２１２の生成を行った。
(Production of Pb-212 by Example)
The production of Pb-212 according to the embodiment was carried out according to the following procedure.
Th-228(10 MBq)の原料を取得し、使用するまで100日間保管した。
工程（２－１） 原料を使用する直前に、Pb Resinを用いて、Th-228溶液に含まれる目的核種（Ｐｂ－２１２及びＰｂ－２０８等）をその量が１／１０００になるよう除去した（除去工程 第１工程）。
工程（２－２） Ｔｈ－２２８溶液における娘核種の量が１／１００になるように娘核種及び目的核種の除去を行った。娘核種及び目的核種の除去は、陰イオン交換樹脂カラム分離法で30分行った。
工程（２－３） 工程（２－３）実施後のＴｈ－２２８を所定期間（２週間）保管して放射壊変によりＲａ－２２４を生成した。
工程（２－４） 保管後の親核種を含む原料から30分かけて娘核種を分離した。
工程（２－５） Ｐｂ Ｒｅｓｉｎを用いて、Ｒａ－２２４溶液に含まれる目的核種（Ｐｂ-２１２及びＰｂ-２０８）をその量が１／１００になるよう除去した（除去工程 第１工程）。
工程（２－６） 工程（２－６）が行われた娘核種Ｒａ－２２４を含む原料を50時間保管した。
工程（２－７） Ｐｂ Ｒｅｓｉｎを用いて、Ｒａ－２２４溶液に含まれる目的核種（Ｐｂ－２１２及びＰｂ－２０８）をその量が１／１００になるよう除去した（除去工程 第１工程）。
工程（２－８） Ｒａ－２２４を含む原料を１０時間保管して放射壊変によりPb-212を生成した。
工程（２－９） 溶離工程に用いられる試薬に含まれる目的核種の元素の同位体（Ｐｂ－２０４， Ｐｂ－２０６， Ｐｂ－２０７及びＰｂ－２０８等）をＰｂ Ｒｅｓｉｎを用いてその濃度が１×１０－１２ ｇ ／ｍＬ （１ｐｐｔ）以下になるよう除去した（除去工程 第２工程）。
工程（２－１０） 工程（２－９）で生成したＰｂ－２１２等を含むＲａ－２２４原料を１時間かけて、固相抽出剤カラム分離法（Ｐｂ Ｒｅｓｉｎカラム法）で分離操作してRa-224、Bi-212等からPb-212を分離した。
Raw material Th-228 (10 MBq) was obtained and stored for 100 days before use.
Step (2-1) Just before using the raw material, the target nuclides (Pb-212, Pb-208, etc.) contained in the Th-228 solution were removed using Pb Resin so that the amount was reduced to 1/1000 (removal step, first step).
Step (2-2) Daughter nuclides and target nuclides were removed so that the amount of daughter nuclides in the Th-228 solution was reduced to 1/100. The daughter nuclides and target nuclides were removed by anion exchange resin column separation for 30 minutes.
Step (2-3) After step (2-3), Th-228 was stored for a predetermined period (2 weeks) to generate Ra-224 by radioactive decay.
Step (2-4): Daughter nuclides were separated from the stored raw material containing the parent nuclide over a period of 30 minutes.
Step (2-5) Using Pb Resin, the target nuclides (Pb-212 and Pb-208) contained in the Ra-224 solution were removed to 1/100 of their amount (removal step, first step).
Step (2-6) The raw material containing the daughter nuclide Ra-224 that had been subjected to step (2-6) was stored for 50 hours.
Step (2-7) Using Pb Resin, the target nuclides (Pb-212 and Pb-208) contained in the Ra-224 solution were removed to 1/100 of their amount (removal step, first step).
Step (2-8) The raw material containing Ra-224 was stored for 10 hours to generate Pb-212 through radioactive decay.
Step (2-9) The isotopes of the target nuclide elements (Pb-204, Pb-206, Pb-207, Pb-208, etc.) contained in the reagent used in the elution step were removed using Pb Resin so that the concentration was 1×10 −12 g/mL (1 ppt) or less (removal step, second step).
Step (2-10) The Ra-224 raw material containing Pb-212 etc. produced in step (2-9) was separated for 1 hour using a solid phase extraction column separation method (Pb Resin column method) to separate Pb-212 from Ra-224, Bi-212 etc.
上記の工程（２－１）～（２－１０）が終了した時点でのそれぞれの溶液中に含まれる親核種Ｔｈ－２２８、娘核種Ｒａ－２２４、目的核種Ｐｂ－２１２及びその目的核種の元素の同位体Ｐｂ－２０８の放射能量と質量をシミュレーションソフト（ORIGEN）を用いて算出した。その結果を表２に示す。 The radioactivity and mass of the parent nuclide Th-228, daughter nuclide Ra-224, target nuclide Pb-212, and the isotope Pb-208 of the target nuclide contained in each solution at the end of the above steps (2-1) to (2-10) were calculated using simulation software (ORIGEN). The results are shown in Table 2.
その結果によると、本発明の目的核種の生成方法を用いて、Ｔｈ－２２８（１０ ＭＢｑ）を原料としたときの目的核種であるＰｂ－２１２の放射能量は２．４ ＭＢｑ（４．７ × １０－１１ g）であった。このＰｂ－２１２には１．８ ×１０-１１ｇのＰｂ－２０８が含まれていた。 According to the results, when the method for producing a target nuclide of the present invention was used and Th-228 (10 MBq) was used as the raw material, the radioactivity of the target nuclide, Pb-212, was 2.4 MBq (4.7 × 10 -11 g). This Pb-212 contained 1.8 × 10 -11 g of Pb-208.
比較例の説明と同様にしてＰｂ－２１２の比放射能を定義し算出した結果、実施例で得られるPb-212の比放射能は３．７ × １０１６ Ｂｑ／ｇであった。この比放射能は、キャリヤフリーＰｂ-２１２の比放射能の７２％である。 The specific activity of Pb-212 was defined and calculated in the same manner as in the Comparative Example, and the specific activity of Pb-212 obtained in the Example was 3.7 x 10 16 Bq/g. This specific activity is 72% of the specific activity of carrier-free Pb-212.
上述の通り、本発明の目的核種の生成方法で得られる実施例のPb-212製品の比放射能は、既往の方法で生成した比較例のPb-212よりも約２４０倍高い。
As described above, the specific radioactivity of the Pb-212 product of the embodiment obtained by the method for producing a target nuclide of the present invention is about 240 times higher than that of the Pb-212 of the comparative example produced by the conventional method.
［試験例２］（目的核種の生成時間の比較）
試験例１で説明した、比較例の工程（１－６）の保管時間を１０時間とした場合、実施例の工程（２－９）の保管時間を１０時間とした場合の各々のＰｂ－２１２の量及び比放射能を表４に示す。ただし、条件を揃えるために分離操作時間を含めなかった。
[Test Example 2] (Comparison of generation times of target nuclides)
Table 4 shows the amount and specific radioactivity of Pb-212 when the storage time in step (1-6) of the comparative example was 10 hours and when the storage time in step (2-9) of the example was 10 hours, as explained in Test Example 1. However, the separation operation time was not included in order to keep the conditions uniform.
試験例１で説明した、比較例の工程（１－６）の保管時間を４０時間とした場合、実施例の工程（２－９）の保管時間を４０時間とした場合の各々のＰｂ－２１２の量及び比放射能を表５に示す。ただし、条件を揃えるために分離操作時間を含めなかった。 Table 5 shows the amount and specific radioactivity of Pb-212 when the storage time in step (1-6) of the comparative example is 40 hours and when the storage time in step (2-9) of the example is 40 hours, as explained in Test Example 1. However, the separation operation time was not included in order to keep the conditions consistent.
表４及び表５に示すように、実施例で生成したＰｂ-２１２の比放射能は、比較例よりも高いことが分かった。また、比較例及び実施例で生成したＰｂ－２１２の比放射能は、保管時間４０時間よりも保管時間１０時間の方が高いことが分かった。しかも実施例で顕著であった。 As shown in Tables 4 and 5, it was found that the specific radioactivity of the Pb-212 produced in the Examples was higher than that of the Comparative Examples. It was also found that the specific radioactivity of the Pb-212 produced in the Comparative Examples and Examples was higher when stored for 10 hours than when stored for 40 hours. Moreover, this was more noticeable in the Examples.
［試験例３］（酸濃度に対する吸着分配係数の測定）
酸濃度が異なる溶液を用いてPb吸着試験を行い、分配係数を算出した。すなわち、吸着材であるPb Resin（eichrom社製）へのＴｈ（IV）、Ｒａ(II)、Ｐｂ(II)及びＢｉ（III）の吸着挙動を試験した。
[Test Example 3] (Measurement of adsorption distribution coefficient versus acid concentration)
Pb adsorption tests were performed using solutions with different acid concentrations, and the distribution coefficients were calculated. That is, the adsorption behavior of Th(IV), Ra(II), Pb(II) and Bi(III) onto the adsorbent Pb Resin (manufactured by Eichrom) was examined.
（分配係数の算出）
分配係数（Kd）は、下記の式（１）によって求めた。
The partition coefficient (K d ) was calculated by the following formula (1).
（元素濃度及び放射能濃度の測定）
Ｔｈ、Ｐｂ、Ｂｉ等の元素濃度の測定は、誘導結合プラズマ質量分析法（ICP-MS；Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry）、放射能濃度の測定はＧｅ検出器を用いたガンマ線スペクトロメトリーにて行った。
(Measurement of elemental and radioactive concentrations)
The concentrations of elements such as Th, Pb, and Bi were measured by inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS), and the radioactivity concentrations were measured by gamma ray spectrometry using a Ge detector.
（酸濃度の測定）
酸として、硝酸溶液を用いた。硝酸溶液の酸濃度は、フェノールフタレインを指示薬として中和滴定により決定した。
(Measurement of Acid Concentration)
A nitric acid solution was used as the acid, and the acid concentration of the nitric acid solution was determined by neutralization titration using phenolphthalein as an indicator.
図４は、酸濃度に対する吸着分配係数の測定結果を示している。具体的には、図４は、Pb ResinへのRa(II)及びPb(II)の吸着挙動を調べた結果を示している。
図４に示すように、高濃度の硝酸溶液（例えば8M HNO3）からでもPb(II)が高効率でPb Resinに吸着すること（KD = 600～700mL/g）、及び8 M HNO3中からTh(IV)はPb Resinに吸着しないこと（KD = <10 mL/g）が解った。
Figure 4 shows the results of measuring the adsorption distribution coefficient versus acid concentration. Specifically, Figure 4 shows the results of investigating the adsorption behavior of Ra(II) and Pb(II) onto Pb Resin.
As shown in Figure 4, it was found that Pb(II) is adsorbed onto Pb Resin with high efficiency (KD = 600-700 mL/g) even from a highly concentrated nitric acid solution (e.g., 8 M HNO3), and that Th(IV) is not adsorbed onto Pb Resin from 8 M HNO3 (KD = <10 mL/g).
これに基づき、Pb Resinカラムを通して、主にTh-228、Pb-212及びPb-208を含む8 M HNO3溶液を流すことによって、Th-228溶液中に含まれる鉛の同位体、即ちPb-212及びPb-208等を、その当初含まれていた量の1,000分の１以下に低減することができる。 Based on this, by passing an 8 M HNO3 solution containing mainly Th-228, Pb-212 and Pb-208 through a Pb Resin column, the lead isotopes contained in the Th-228 solution, i.e. Pb-212 and Pb-208, can be reduced to less than one thousandth of the initial amount.
また、広範囲の濃度の硝酸溶液からPb(II)が高効率でPb Resinに吸着すること、及びRa(II)はPb Resinに吸着しないことが解った。例えば1M HNO3溶液からのPb Resinへの分配係数は、Pb(II)についてKD = 2,000～3,000 mL/g、及びRa(II)についてKD = 10mL/gであった。これに基づき、Pb Resinを用いて、Ra-224溶液中に含まれる鉛同位体の全量を、その初期量の100分の1以下に低減することができる。 It was also found that Pb(II) was highly efficiently adsorbed onto Pb Resin from nitric acid solutions of a wide range of concentrations, and Ra(II) was not adsorbed onto Pb Resin. For example, the distribution coefficients from 1M HNO3 solution to Pb Resin were KD = 2,000-3,000 mL/g for Pb(II) and KD = 10 mL/g for Ra(II). Based on this, the total amount of lead isotopes contained in Ra-224 solution can be reduced to less than one hundredth of its initial amount by using Pb Resin.
１００ ジェネレータ
１０ イオン交換樹脂カラム
２０ 第１シリンジポンプ
３０ 第２シリンジポンプ
Reference Signs List 100 Generator 10 Ion exchange resin column 20 First syringe pump 30 Second syringe pump
Claims (6)
前記親核種を含む原料から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第１工程を実行する除去工程と、
前記親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程と、
前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、
前記第１工程は、カラム分離法、溶媒抽出法、または、沈殿法により、前記娘核種生成工程において前記親核種を含む前記原料から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を除去する工程を含む
ことを特徴とする目的核種の生成方法。 A method for producing a radioactive target nuclide by one or more radioactive decays of a parent nuclide, comprising the steps of:
a removal step of performing a first step of removing the target nuclide and an isotope of an element of the target nuclide from a raw material containing the parent nuclide;
a daughter nuclide generation step of generating a daughter nuclide from the parent nuclide;
a target nuclide production step of producing the target nuclide from the daughter nuclide,
a step of removing the target nuclide and an isotope of an element of the target nuclide from the raw material containing the parent nuclide in the daughter nuclide production step by a column separation method, a solvent extraction method, or a precipitation method .
試薬を用いて前記吸着材から前記目的核種を溶離させる溶離工程と、を含み
前記除去工程は、前記溶離工程において用いられる前記試薬から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第２工程を実行する
ことを特徴とする請求項１に記載の目的核種の生成方法。 The target nuclide production step includes an adsorption step of adsorbing the target nuclide produced from the daughter nuclide to an adsorbent provided in an anion exchange resin column;
2. The method for producing a target nuclide according to claim 1, further comprising: an elution step of eluting the target nuclide from the adsorbent by using a reagent; and wherein the removal step includes a second step of removing the target nuclide and an isotope of an element of the target nuclide from the reagent used in the elution step.
ことを特徴とする請求項１又は２に記載の目的核種の生成方法。 3. The method for producing a target nuclide according to claim 1, wherein the first step includes a step of removing the target nuclide and an isotope of an element of the target nuclide from the daughter nuclide before the target nuclide production step.
前記親核種を含む原料から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第１工程を実行する除去工程と、
前記親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程と、
前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、
前記第１工程は、カラム分離法、溶媒抽出法、または、沈殿法により、前記娘核種生成工程において前記親核種を含む前記原料から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を除去する工程を含み、
前記親核種は、Ｔｈ－２２８であり、前記娘核種は、Ｒａ－２２４であり、前記目的核種は、Ｐｂ－２１２であり、
前記除去工程において、Ｐｂ－２０４、Ｐｂ－２０６、Ｐｂ－２０７及び、Ｐｂ－２０８のうち、少なくとも１種を除去することを特徴とする目的核種の生成方法。 A method for producing a radioactive target nuclide by radioactive decay of a parent nuclide, comprising the steps of:
a removal step of performing a first step of removing the target nuclide and an isotope of an element of the target nuclide from a raw material containing the parent nuclide;
a daughter nuclide generation step of generating a daughter nuclide from the parent nuclide;
a target nuclide production step of producing the target nuclide from the daughter nuclide,
The first step includes a step of removing the target nuclide and an isotope of an element of the target nuclide from the raw material containing the parent nuclide in the daughter nuclide production step by a column separation method, a solvent extraction method, or a precipitation method ,
The parent nuclide is Th-228, the daughter nuclide is Ra-224, and the target nuclide is Pb-212;
A method for producing a target nuclide, characterized in that in the removal step, at least one of Pb-204, Pb-206, Pb-207, and Pb-208 is removed.
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