JP7731425B2 - 繊維構造体、架橋成形体、および架橋成形体の製造方法 - Google Patents

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関連出願

本願は、日本国で２０２１年６月２４日に出願した特願２０２１－１０４６３４の優先権を主張するものであり、その全体を参照により本出願の一部をなすものとして引用する。

本発明は、少なくとも一方が繊維形状を有しており、熱架橋反応性（熱により生じる架橋反応性）を有する２種類の熱可塑性樹脂で構成された繊維構造体に関し、さらにこれらの熱可塑性樹脂を熱架橋反応させて得られる架橋成形体に関する。

プラスチック成形材料は、金属材料と比較すると軽量であり、成形性にも優れるため、ガラス繊維や炭素繊維などの強化繊維と組み合わせて、または組み合わせず、各種スポーツ用品、自転車、各種電気・電子機器などの筐体、さらには産業用部材として、その利用はますます拡大している。
プラスチック成形材料は、利用形態として熱硬化性樹脂を利用する場合と熱可塑性樹脂を利用する場合に大別することができる。

一般に、熱硬化性樹脂成形体では、架橋剤と熱硬化性樹脂とを組み合わせて、加熱により化学的架橋を発生させて熱硬化させ、目的とする成形体を製造することができる。

例えば、特許文献１（国際公開ＷＯ２０１６／１５２８５６号）には、マトリックス樹脂中に熱可塑性フェノキシ樹脂、熱硬化性エポキシ樹脂及び架橋剤を必須成分として含むとともに、前記フェノキシ樹脂は、１６０～２２０℃の温度域のいずれかにおいて溶融粘度が３，０００Ｐａ・ｓ以下である常温固形のフェノキシ樹脂であり、該マトリックス樹脂が平均粒子径（d50）１０～１５０μｍであり、該マトリックス樹脂の微粉末が粉体塗装法によって強化繊維基材に付着されている繊維強化プラスチック成形用材料が開示されている。この文献では、フェノキシ樹脂微粉末を繊維強化基材に付着させて、その後フェノキシ樹脂、エポキシ樹脂及び架橋剤を熱硬化反応により熱硬化させることにより、高い耐熱性や機械強度を有するＦＲＰ成形体を生産性が高く、低コストで得ることができる旨が記載されている。

また、熱可塑性樹脂成形体では、熱可塑性樹脂を一旦溶融させた後、所望の形状とした後に、冷却により形状を固定して、目的とする成形体を製造することが提案されている。

例えば、特許文献２（国際公開ＷＯ２０１４／０２１０８４号）には、耐熱性樹脂複合体を作製するために用いられる不織布であって、前記不織布は、耐熱性熱可塑性繊維と強化繊維とポリエステル系バインダー繊維とを含む耐熱性樹脂複合体用不織布が開示され、前記耐熱性熱可塑性繊維としては、ポリエーテルイミド系繊維、半芳香族ポリアミド系繊維、ポリエーテルエーテルケトン系繊維、及びポリカーボネート系繊維が挙げられている。

国際公開ＷＯ２０１６／１５２８５６号 国際公開ＷＯ２０１４／０２１０８４号

しかしながら、特許文献１では、強化繊維に対してマトリックス樹脂の微粉末を粉体塗装により付着させて樹脂成形用材料としているため、そのような樹脂成形用材料では、強化繊維に対するマトリックス樹脂の微粉末の量を調節することが困難である。一方、マトリックス樹脂として単なる微粉末を強化繊維に適用すると、強化繊維に対するマトリックス樹脂の微粉末の量を調節しやすいが、樹脂微粉末がこぼれ落ちやすく、取り扱い性の点で不利である。
一方、特許文献２では、耐熱性の熱可塑性繊維で不織布を樹脂成形体材料とし、熱処理により不織布を構成する熱可塑性繊維を溶融させて成形体を得ているが、熱可塑性繊維を構成する熱可塑性樹脂の耐熱性が高いため、溶融による成形温度が高くなり、成形性の点で不利である。

したがって、本発明の目的は、上記課題を解決するものであり、取り扱い性に優れるとともに、成形性が良好である（すなわち、架橋成形体を良好にすることができる）、繊維構造体を提供することである。

本発明の他の目的は、低温での成形性と、成形時よりも高温下で耐熱性を発揮することができる熱架橋成形体を提供することである。

本発明者らは、かかる問題を解決する観点から検討した結果、非晶性エポキシ系樹脂（またはフェノキシ樹脂）は、熱硬化性樹脂に存在する架橋性基を内在させながらも、比較的低温で成形可能な熱可塑性樹脂であることに着目し、（i）非晶性エポキシ系樹脂と、非晶性エポキシ系樹脂に対して熱により架橋する熱可塑性樹脂とを組み合わせることにより、熱可塑性樹脂として成形することが可能であるにもかかわらず、加熱後の成形体は、熱により架橋構造を形成することにより、加熱後の成形体の強度を向上させることができること、さらに、（ii）少なくとも一方の樹脂を繊維構造とすることにより、成形材料として繊維構造体を利用することができ、そのような繊維構造体は、繊維状の樹脂に由来して取り扱い性に優れるとともに、樹脂を均一に分布しやすく、そして（iii）前記繊維構造体では、非晶性エポキシ系樹脂と、他の架橋性樹脂との間で熱架橋を形成する前に、所望の形状に応じて繊維構造体を配置し、非晶性エポキシ系樹脂に由来して比較的低温の加熱で繊維構造体を成形することが可能である一方で、得られた成形体は、熱架橋により耐熱性を向上させることができることを見出し、本発明を完成した。

すなわち、本発明は、以下の態様で構成されうる。
〔態様１〕
互いに熱架橋反応性を有する熱可塑性樹脂ＡおよびＢを少なくとも含み、
前記熱可塑性樹脂Ａが非晶性エポキシ系樹脂であり、
前記熱可塑性樹脂ＡおよびＢの少なくとも一方が繊維形状を有している、繊維構造体。〔態様２〕
態様１に記載の繊維構造体であって、前記熱可塑性樹脂ＡおよびＢの双方が繊維形状を有している、繊維構造体。
〔態様３〕
態様１または２に記載の繊維構造体であって、前記熱可塑性樹脂Ａが、複屈折値が０．００５以下（好ましくは０．００４以下、より好ましくは０．００３以下、さらに好ましくは０．００２以下）を有する非晶性エポキシ系繊維を含む、繊維構造体。
〔態様４〕
態様１～３のいずれか一態様に記載の繊維構造体であって、前記熱可塑性樹脂Ａと前記熱可塑性樹脂Ｂとの含有比が、重量比で３０／７０～９０／１０（好ましくは３５／６５～７９／２１、より好ましくは４０／６０～７０／３０）である、繊維構造体。
〔態様５〕
態様１～４のいずれか一態様に記載の繊維構造体であって、不織布である、繊維構造体。
〔態様６〕
態様１～５のいずれか一態様に記載の繊維構造体であって、前記熱可塑性樹脂Ａのガラス転移温度が前記熱可塑性樹脂Ｂの軟化点より低く、これらの温度差が４０℃以上（好ましくは５０℃以上、さらに好ましくは５５℃以上）である、繊維構造体。
〔態様７〕
態様１～６のいずれか一態様に記載の繊維構造体であって、前記熱可塑性樹脂Ｂが、ポリカーボネート系樹脂で構成される、繊維構造体。
〔態様８〕
態様１～７のいずれか一態様に記載の繊維構造体であって、強化繊維を更に含む、繊維構造体。
〔態様９〕
態様８に記載の繊維構造体であって、前記熱可塑性樹脂Ａと前記熱可塑性樹脂Ｂの総量と、前記強化繊維との重量比が７０／３０～２５／７５（好ましくは６０／４０～３５／６５、より好ましくは５５／４５～４５／５５）である、繊維構造体。
〔態様１０〕
態様８または９に記載の繊維構造体であって、前記繊維構造体における前記強化繊維の繊維径を１００とした場合、熱可塑性樹脂ＡおよびＢの少なくとも一方からなる繊維の繊維径が、５～３５００（好ましくは３０～２０００、より好ましくは８０～５００）である、繊維構造体。
〔態様１１〕
態様１～１０のいずれか一態様に記載の繊維構造体であって、伸度が１％以上（好ましくは４％以上、より好ましくは１０％以上）である、繊維構造体。
〔態様１２〕
態様１～１１のいずれか一態様に記載された繊維構造体を準備する準備工程と、
前記繊維構造体を一枚ないしは多数枚重ね合わせ、熱可塑性樹脂ＡおよびＢの流動開始温度以上で加熱する加熱成形工程と、
を少なくとも備える架橋成形体の製造方法。
〔態様１３〕
態様１２に記載の架橋成形体の製造方法であって、加熱成形工程が、三次元形状を有する金型を用いて行われる、架橋成形体の製造方法。
〔態様１４〕
態様１２または１３に記載の架橋成形体の製造方法であって、加熱成形工程が、３００℃以下（好ましくは２８０℃以下、より好ましくは２５０℃以下、さらに好ましくは２３０℃以下）の加熱処理により行われる、架橋成形体の製造方法。
〔態様１５〕
態様１４に記載の架橋成形体の製造方法であって、加熱成形工程の加熱温度ＨＴに対して０～８０℃低い温度である、（ＨＴ－８０）～（ＨＴ－０）℃（好ましくは、（ＨＴ－６０）℃以上、より好ましくは（ＨＴ－３０）℃以上）で冷却工程が行われる、架橋成形体の製造方法。
〔態様１６〕
態様１～１１のいずれか一態様に記載された繊維構造体の架橋成形体であって、架橋成形体の荷重たわみ温度が、２５０℃以上（好ましくは２８０℃以上、より好ましくは３００℃以上）である、架橋成形体。
〔態様１７〕
態様１６に記載された架橋成形体であって、複雑形状領域を有している、架橋成形体。

なお、請求の範囲および／または明細書および／または図面に開示された少なくとも２つの構成要素のどのような組み合わせも、本発明に含まれる。特に、請求の範囲に記載された請求項の２つ以上のどのような組み合わせも本発明に含まれる。

本発明の繊維構造体は、繊維構造に由来して、取り扱い性に優れるだけでなく、繊維構造体中の樹脂が加熱により流動可能であるため、複雑形状を形成しやすい。さらに、互いに熱架橋性を有する樹脂で構成された繊維構造体を加熱して成形体を形成する場合、加熱により繊維構造体中の樹脂間で架橋反応を起こしつつ、成形することができる。さらに、成形体では樹脂が熱架橋することにより、成形体の強度が向上するとともに、成形温度よりも高温下に成形体を暴露した場合であっても、成形体は耐熱性に優れている。

本発明の繊維構造体は、互いに熱架橋反応性を有する熱可塑性樹脂ＡおよびＢを少なくとも含み、前記熱可塑性樹脂Ａが非晶性エポキシ系樹脂である。

（熱可塑性樹脂Ａ）
本発明で用いる熱可塑性樹脂Ａ、すなわち、非晶性エポキシ系樹脂とは、二価フェノール化合物とエピハロヒドリン（例えばエピクロロヒドリン）との縮合反応、または二価フェノール化合物と二官能エポキシ化合物との重付加反応から得ることができる熱可塑性樹脂であってもよい。

非晶性エポキシ系樹脂の原料となる二価フェノール化合物としては、例えば、ヒドロキノン、レゾルシン、４，４’－ジヒドロキシビフェニル、４，４’－ジヒドロキシジフェニルケトン、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン［ビスフェノールＡ］、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、ビス（４－ヒドロキシフェニル）メタン［ビスフェノールＦ］、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタン、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ブタン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１－フェニルエタン、ビス（４－ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）プロパン、２，２－ビス（３－フェニル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－ヒドロキシ－３－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）プロパン、１，３－ビス（２－（４－ヒドロキシフェニル）プロピル）ベンゼン、１，４－ビス（２－（４－ヒドロキシフェニル）プロピル）ベンゼン、２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１，１，１，３，３，３－ヘキサフルオロプロパン、９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン、ビス（４－ヒドロキシフェニル）スルホン［ビスフェノールＳ］等を挙げることができる。これらの二価フェノール化合物は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。また、二価フェノール化合物としては、ビスフェノール類を用いることが好ましく、特に、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦおよびビスフェノールＳからなる群から選択される少なくとも１種の二価フェノール化合物を用いることがより好ましい。

非晶性エポキシ系樹脂の原料となる二官能エポキシ化合物としては、上記の二価フェノール化合物とエピハロヒドリンとの縮合反応で得られるエポキシオリゴマー、例えば、ハイドロキノンジグリシジルエーテル、レゾルシンジグリシジルエーテル、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、メチルハイドロキノンジグリシジルエーテル、クロロハイドロキノンジグリシジルエーテル、４，４’－ジヒドロキシジフェニルオキシドジグリシジルエーテル、２，６－ジヒドロキシナフタレンジグリシジルエーテル、ジクロロビスフェノールＡジグリシジルエーテル、テトラブロモビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレンジグリシジルエーテル等を挙げることができる。これらの二官能エポキシ化合物は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。二官能エポキシ化合物としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂およびビスフェノールＦ型エポキシ樹脂からなる群から選択される少なくとも１種の二官能エポキシ化合物を用いることがより好ましい。

非晶性エポキシ系樹脂の製造は、無溶媒下または反応溶媒の存在下で行うことができ、用いる反応溶媒としては、非プロトン性有機溶媒、例えば、メチルエチルケトン、ジオキサン、テトラヒドロフラン、アセトフェノン、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、スルホラン等を好適に使用することができる。また、溶媒反応で得られた非晶性エポキシ系樹脂は、蒸発器等を用いた脱溶媒処理をすることにより、溶媒を含まない固形状の樹脂とすることができる。

非晶性エポキシ系樹脂の製造では、従来公知の重合触媒を使用することができ、例えば、アルカリ金属水酸化物、第三級アミン化合物、第四級アンモニウム化合物、第三級ホスフィン化合物、第四級ホスホニウム化合物等を好適に使用することができる。

本発明の非晶性エポキシ系繊維は、下記式で表される非晶性エポキシ系樹脂を含んでいてもよい。

式中、Ｘは二価フェノール残基、ｎは２０以上であってもよい。二価フェノール残基は、上記二価フェノール化合物に由来する化学構造であってもよく、１種または２種以上の化学構造を含んでいてもよい。例えば、Ｘは、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦおよびビスフェノールＳからなる群から選択される少なくとも１種の二価フェノール化合物に由来する化学構造を有していてもよい。ｎは、平均重合度を表し、例えば、２０～３００の範囲であってもよく、好ましくは４０～２８０、より好ましくは５０～２５０の範囲であってもよい。

また、非晶性エポキシ系樹脂は、末端に水酸基（例えば、フェノール性水酸基）、エポキシ基等の官能基を有していてもよい。

なお、本発明において、「非晶性」であることは、サンプルを示差走査型熱量計（ＤＳＣ）において、窒素中、１０℃／分の速度で昇温した際の、吸熱ピークの有無で確認することができる。吸熱ピークが非常にブロードであり明確に吸熱ピークを判断できない場合は、実使用においても問題ないレベルであるので、実質的に非晶性と判断してもよい。

非晶性エポキシ系樹脂の重量平均分子量は、形状に応じて、適宜選択することができ、例えば、１００００～２０００００の広い範囲から選択することができる。非晶性エポキシ系樹脂を繊維化する場合、紡糸性向上の観点から、非晶性エポキシ系樹脂の重量平均分子量は、１００００～１０００００程度であってもよく、好ましくは２００００～９００００程度、より好ましくは３００００～８００００程度であってもよい。なお、非晶性エポキシ系樹脂の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、ポリスチレン換算で算出することができる。

非晶性エポキシ系樹脂のガラス転移温度（以下、Ｔｇと称することがある）は、成形性の観点から、１００℃以下であってもよく、好ましくは９８℃以下、より好ましくは９５℃以下であってもよい。非晶性エポキシ系樹脂のガラス転移温度の下限について特に制限はないが、得られる成形体の耐熱性の観点から、例えば、３０℃以上であってもよく、好ましくは５０℃以上、より好ましくは６０℃以上であってもよい。なお、非晶性エポキシ系樹脂のガラス転移温度は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定される。

非晶性エポキシ系樹脂は、例えば、３００℃、せん断速度１０００ｓｅｃ^－１での溶融粘度が６００～４０００ｐｏｉｓｅであってもよく、好ましくは７００～３０００ｐｏｉｓｅ、より好ましくは８００～２０００ｐｏｉｓｅであってもよい。

非晶性エポキシ系樹脂は、本発明の繊維構造体を形成できる限り、繊維状、パウダー状、非晶性エポキシ系樹脂および溶媒または分散媒で構成された溶液やエマルション、またはこれらの組み合わせであってもよい。
例えば、パウダー状物は、原料樹脂を公知の粉砕機により粉砕し、所望の平均粒子径を有するように調整することができ、その平均粒子径は、例えば、１０～１００μｍであってもよく、好ましくは２０～８０μｍ、より好ましくは３０～６０μｍであってもよい。なお、平均粒子径は、後述の実施例に記載した方法により測定される値である。
これらのうち、非晶性エポキシ系樹脂は繊維状であることが好ましく、以下繊維について詳述する。

（非晶性エポキシ系繊維）
非晶性エポキシ系繊維は、非晶性エポキシ系樹脂で構成される限り特に限定されず、目的とする繊維構造体の形状に応じて、様々な繊維径を有することができる。非晶性エポキシ系繊維の単繊維の平均繊維径は、例えば、４０μｍ以下であってもよく、好ましくは３８μｍ以下、より好ましくは３５μｍ以下であってもよい。
例えば、非晶性エポキシ系繊維を強化繊維との複合材のマトリックス樹脂を形成する材料として用いる場合、単繊維の平均繊維径が上記範囲であると、強化繊維と混合させる上で有利である。また、単繊維の平均繊維径の下限値は、例えば、１μｍ以上であってもよく、好ましくは３μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上、さらに好ましくは１０μｍ以上、さらにより好ましくは１５μｍ以上、特に好ましくは２０μｍ以上であってもよい。なお、繊維断面形状が真円でない場合には、単繊維の平均繊維径は、繊維断面形状の外接円径により測定される値であってもよい。平均繊維径は、後述する実施例により測定される値である。

非晶性エポキシ系繊維は、総繊度を用途等により適宜調整することができ、例えば、１～１００００ｄｔｅｘであってもよく、好ましくは１０～５０００ｄｔｅｘ、より好ましくは５０～３０００ｄｔｅｘ、さらに好ましくは１００～１５００ｄｔｅｘであってもよい。

非晶性エポキシ系繊維は、フィラメント本数を用途等に応じて適宜調整することができ、モノフィラメントであってもよく、マルチフィラメントであってもよい。マルチフィラメントの場合、例えば、フィラメント本数は５～３０００本であってもよく、好ましくは１０～２０００本、より好ましくは３０～１５００本、さらに好ましくは５０～５００本であってもよい。

非晶性エポキシ系繊維は、繊維構造体の形状に応じて連続繊維であってもよいし、非連続繊維であってもよい。非晶性エポキシ系繊維は、捲縮繊維であっても、非捲縮繊維であってもよい。繊維構造体が不織布の場合は、不織布の種類に応じて適切な長さにカットされる。
非連続繊維である場合、非晶性エポキシ系繊維の平均繊維長は、例えば、３～８０ｍｍであってもよく、好ましくは７～７０ｍｍ、より好ましくは１５～６０ｍｍであってもよい。このような平均繊維長を有する場合、繊維間の絡まり合いを抑制することができるため混合の際の工程通過性に優れている。

好ましくは、非晶性エポキシ系繊維は、複屈折値が０．００５以下であってもよい。ここで、複屈折値は、非晶性エポキシ系樹脂の分子配向状態を示す指標であり、複屈折値が小さいほど、繊維軸方向に対する分子の配向性が低いことを表す。このような非晶性エポキシ系繊維は、高温下における収縮性を低減しつつ、熱架橋性を達成できるため好ましい。非晶性エポキシ系繊維の複屈折値は、好ましくは０．００４以下、より好ましくは０．００３以下、さらに好ましくは０．００２以下であってもよい。また、複屈折値の下限は特に限定されないが、例えば、０．０００１程度であってもよい。なお、複屈折値は、後述の実施例に記載した方法により測定される値である。

非晶性エポキシ系繊維は、非晶性エポキシ系樹脂を溶融紡糸により得ることができる。非晶性エポキシ系樹脂の溶融紡糸に際しては、公知の溶融紡糸装置を用いることができる。例えば、溶融押出し機で非晶性エポキシ系樹脂のペレットを溶融混練し、溶融ポリマーを紡糸筒に導く。そして、溶融ポリマーをギヤポンプで計量し、紡糸ノズルから所定の量を吐出させ、得られた糸条を巻き取ることによって、本発明の非晶性エポキシ系繊維を製造することができる。

特に、複屈折値が０．００５以下である非晶性エポキシ系繊維を得る場合、紡糸工程では、紡糸温度における溶融粘度を低下させることが好ましく、例えば、紡糸温度におけるせん断速度１０００ｓｅｃ^－１での溶融粘度が６００～４０００ｐｏｉｓｅになるように紡糸温度を調整してもよく、前記溶融粘度は、好ましくは７００～３０００ｐｏｉｓｅ、より好ましくは８００～２０００ｐｏｉｓｅであってもよい。また、例えば、紡糸温度は、２５０～３３０℃であってもよく、好ましくは２６０～３２０℃、より好ましくは２８０～３１５℃であってもよい。

紡糸ノズルからの吐出速度は、紡糸温度における溶融ポリマーの粘度や、ノズルの孔径、吐出量に応じて、適宜設定可能であるが、吐出速度を比較的低くすることにより、ノズル内で溶融ポリマーにかかるせん断応力を低下させることができる。例えば、吐出速度は、２．５４～４２．４ｍ／分の範囲であってもよく、好ましくは４．２４～３３．９ｍ／分、より好ましくは４．２４～２５．４ｍ／分であってもよい。

その際の紡糸速度（巻取速度）は、紡糸温度における溶融ポリマーの粘度や、ノズルの孔径、吐出量に応じて、適宜設定することが可能であるが、巻取速度を比較的低くすることにより、繊維の配向性を低下させることができる。例えば、吐出された糸は、巻取速度として１００～２０００ｍ／分の範囲で引き取ることが好ましく、より好ましくは１００～１５００ｍ／分、さらに好ましくは１００～１０００ｍ／分、特に好ましくは１００～７５０ｍ／分、最も好ましくは１００～５００ｍ／分であってもよい。

また、本発明における非晶性エポキシ系繊維の製造方法では、溶融紡糸後得られた繊維を延伸せずにそのまま未延伸糸として使用してもよく、また、紡糸工程により得られた繊維に対して、例えば、繊維径を調整する観点から、延伸する延伸工程を含んでいてもよい。
延伸温度は、非晶性エポキシ系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）を基準として、（Ｔｇ－３０）～（Ｔｇ＋２０）℃であることが好ましい。また、非晶性エポキシ系繊維の複屈折値を調整する観点から、紡糸ノズルから吐出された糸条に対して、延伸倍率を限りなく低く（例えば、延伸倍率１．０１～１．３程度、好ましくは延伸倍率１．０１～１．２程度）設定して延伸してもよいが、繊維径の調整との両立を考慮して、延伸温度に応じて延伸倍率を設定してもよい。例えば、延伸温度が（Ｔｇ－３０）℃以上（Ｔｇ－２０）℃未満の時は、延伸倍率が１．０１～１．２であることが好ましく、（Ｔｇ－２０）℃以上Ｔｇ℃未満の時は、延伸倍率が１．０１～１．４であることが好ましく、Ｔｇ℃以上（Ｔｇ＋２０）℃以下の時は、延伸倍率が１．０１～１．７であることが好ましい。

（熱可塑性樹脂Ｂ）
熱可塑性樹脂Ｂは、非晶性エポキシ系樹脂である熱可塑性樹脂Ａと、加熱により架橋可能な官能基を有している。熱可塑性樹脂は、熱硬化性樹脂と異なり、本来、異なる種類を加熱して双方を溶融させた場合には、架橋反応を起こさない。
しかしながら、非晶性エポキシ系樹脂は、樹脂中に二級水酸基を有しているためか、熱可塑性樹脂であるにも関わらず、二級水酸基と反応する官能基を有する他の熱可塑性樹脂との間で熱硬化性樹脂に類似する架橋反応を形成することが可能であり、その場合、加熱により、少なくとも一方の熱可塑性樹脂を溶融することができるだけでなく、双方の熱可塑性樹脂の間で架橋反応を発生させることができ、架橋反応後の成形体の耐熱性を向上することができる。

熱可塑性樹脂ＡおよびＢ間での架橋反応の発生の有無は、例えば、（ｉ）熱可塑性樹脂ＡおよびＢのいずれか高いガラス転移温度を有する樹脂のガラス転移温度以上に加熱した場合においても、架橋反応後の成形体が溶融または変形せず、形態が保持されていることや、（ｉｉ）実施例で示す荷重たわみ温度が前記ガラス転移温度以上であることなどにより確認できる。また、（ｉｉｉ）所定の高温下において成形体の溶融粘度が増加することにより架橋反応の発生を確認することもできる。さらに、（ｉｖ）膨張性を発揮可能な強化繊維が存在する場合、高温下において繊維の反発力に由来して成形体が膨張する場合があるが、本発明の架橋成形体では、樹脂の架橋構造に由来して、その膨張性を抑制することが可能であり、前記ガラス転移温度以上での加熱における膨張率（例えば厚さ方向の変化率）が、架橋していない成形体に比べて抑制されていることでも確認できる。架橋反応の発生の有無は、例えば（ｉ）～（ｉｖ）の少なくとも１つにより確認することが可能である。

熱可塑性樹脂Ｂは、熱可塑性樹脂ＡおよびＢ間での架橋反応が可能であり、繊維状、パウダー状、熱可塑性樹脂Ｂおよび溶媒または分散媒で構成された溶液やエマルション、またはこれらの組み合わせであってもよい。
パウダー状物は、原料樹脂を公知の粉砕機により粉砕し、所望の平均粒子径を有するように調整することができ、その平均粒子径は、例えば、１０～１００μｍであってもよく、好ましくは２０～８０μｍ、より好ましくは３０～６０μｍであってもよい。なお、平均粒子径は、後述する実施例により測定される値である。
これらのうち、熱可塑性樹脂Ｂは繊維状であることが好ましく、以下繊維について詳述する。

熱可塑性樹脂Ｂで構成される繊維（以下、繊維Ｂと略称する）は、樹脂の種類、目的とする繊維構造体の形状に応じて、様々な繊維径を有することができる。繊維Ｂの単繊維の平均繊維径は、例えば、非晶性エポキシ系繊維と同程度であってもよい。なお、繊維断面形状が真円でない場合には、単繊維の平均繊維径は、繊維断面形状の外接円径により測定される値であってもよい。平均繊維径は、後述する実施例により測定される値である。

または、熱可塑性樹脂Ａが比較的繊維径の大きい非晶性エポキシ系繊維で構成される場合、混抄性などを考慮すると、繊維Ｂの単繊維の平均繊維径は、非晶性エポキシ系繊維の平均繊維径より小さいことが好ましく、具体的には、例えば３５μｍ以下であってもよく、好ましくは３０μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以下であってもよい。また、繊維Ｂの単繊維の平均繊維径の下限値は、例えば、１μｍ以上であってもよく、好ましくは３μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上、さらに好ましくは１０μｍ以上、さらにより好ましくは１２μｍ以上、特に好ましくは１５μｍ以上であってもよい。

繊維Ｂは、総繊度を用途等により適宜調整することができ、例えば、１～１００００ｄｔｅｘであってもよく、好ましくは１０～５０００ｄｔｅｘ、より好ましくは５０～３０００ｄｔｅｘ、さらに好ましくは１００～１５００ｄｔｅｘであってもよい。

繊維Ｂは、フィラメント本数を用途等に応じて適宜調整することができ、モノフィラメントであってもよく、マルチフィラメントであってもよい。マルチフィラメントの場合、例えば、フィラメント本数は５～３０００本であってもよく、好ましくは１０～２０００本、より好ましくは３０～１５００本、さらに好ましくは５０～５００本であってもよい。

繊維Ｂは、繊維構造体の形状に応じて連続繊維であってもよいし、非連続繊維であってもよい。繊維Ｂは、捲縮繊維であっても、非捲縮繊維であってもよい。繊維構造体が不織布の場合は、不織布の種類に応じて適切な長さにカットされる。
非連続繊維である場合、繊維Ｂの平均繊維長は、例えば、３～８０ｍｍであってもよく、好ましくは７～７０ｍｍ、より好ましくは１５～６０ｍｍであってもよい。このような平均繊維長を有する場合、繊維間の絡まり合いを抑制することができるため混合の際の工程通過性に優れている。

耐熱性を向上する観点からは、熱可塑性樹脂Ｂの軟化点は、熱可塑性樹脂Ａのガラス転移温度より高いのが好ましい。ここで、軟化点は、熱可塑性樹脂Ｂが結晶性樹脂の場合は融点を指し、熱可塑性樹脂Ｂが非晶性樹脂の場合はガラス転移温度を指す。例えば、熱可塑性樹脂Ｂの軟化点と熱可塑性樹脂Ａのガラス転移温度の差は４０℃以上であってもよく、より好ましくは５０℃以上、さらに好ましくは５５℃以上であってもよい。熱架橋反応性を有する限り、熱可塑性樹脂Ａのガラス転移温度および熱可塑性樹脂Ｂの軟化点は適宜設定することができるが、例えば、熱可塑性樹脂Ｂの軟化点と熱可塑性樹脂Ａのガラス転移温度の差は２００℃以下であってもよい。

熱可塑性樹脂Ｂとしては、熱可塑性樹脂Ａと熱架橋反応、例えばエステル交換反応が可能である限り特に限定されず、カーボネート基、アルデヒド基、ケトン基、エステル基のような電子吸引性の官能基を有する樹脂、例えば、ポリカーボネート系樹脂が挙げられる。

（ポリカーボネート系樹脂）
本発明で用いるポリカーボネート系樹脂とは、下記式で示される繰り返し単位を含有するポリマーであり、溶融成形性を有するものであれば特に限定されない。

式中、Ｙは、直接結合、１～８個の炭素原子を有するアルキレン基、２～８個の炭素原子を有するアルキリデン基、５～１５個の炭素原子を有するシクロアルキレン基、５～１５個の炭素原子を有するシクロアルキリデン基、酸素原子、硫黄原子、－ＣＯ－、－ＳＯ－、－ＳＯ_２－であってもよい。

ポリカーボネート系樹脂は、Ｙがメチレン基であるビスフェノールＡ骨格を有しているのが好ましい。例えば、ポリカーボネート系樹脂中のモノマーユニットにおいて、ビスフェノールＡ骨格の全体に対する割合（モル比）は、６５％以上であってもよく、好ましくは７５％以上であってもよい。また、ポリカーボネート系樹脂は、分岐鎖を有していてもよいが、その分岐化度は、０．１モル％未満であるのが好ましい。

本発明で用いるポリカーボネート系樹脂の重量平均分子量は、形状に応じて、適宜選択することができ、例えば、１００００～１０００００の範囲から選択することができる。ポリカーボネート系樹脂を繊維化する場合、紡糸性向上の観点から、ポリカーボネート系樹脂の重量平均分子量は、２５０００～８００００程度であってもよく、好ましくは３５０００～６５０００程度であってもよく、より好ましくは４５０００～５５０００程度であってもよい。なお、ポリカーボネート系樹脂の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、ポリスチレン換算で算出することができる。

ポリカーボネート系樹脂のガラス転移温度（以下、Ｔｇと称することがある）は、成形性の観点から、２００℃以下であってもよく、好ましくは１９０℃以下、より好ましくは１８０℃以下であってもよい。ポリカーボネート系樹脂のガラス転移温度の下限について特に制限はないが、１３５℃以上であってもよく、好ましくは１４０℃以上、より好ましくは１４５℃以上であってもよい。なお、ポリカーボネート系樹脂のガラス転移温度は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定される。

ポリカーボネート系樹脂の溶融粘度は、例えば、３２０℃、せん断速度１０００ｓｅｃ^－１での溶融粘度が６００～４０００ｐｏｉｓｅであってもよく、より好ましくは８００～３０００ｐｏｉｓｅであってもよい。

ポリカーボネート系樹脂のＩＳＯ１１８３に準じて測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、例えば、８～３５ｇ／１０ｍｉｎであってもよく、より好ましくは１１～１８ｇ／１０ｍｉｎであってもよい。

これらのうち、熱可塑性樹脂Ｂは、繊維形状を有するのが好ましく、より好ましくは熱可塑性樹脂Ｂがポリカーボネート系繊維、特に好ましくは、配向度０．７０未満のポリカーボネート系繊維であってもよい。このような配向度を示すポリカーボネート系繊維は、高温下における収縮性を低減しつつ、熱架橋性を達成できるため好ましい。ここで、配向度は、下記式より配向度ｆｔとして求めることができる。
ｆｔ＝１－（Ｃｕ／Ｃ）^２
Ｃｕ：無配向ＰＣ系ポリマーの音速値（ｋｍ／ｓｅｃ）
本発明においては、Ｃｕ＝１．０とした。
Ｃ：実測した音速（ｋｍ／ｓｅｃ）

配向度は、好ましくは０．６８以下、より好ましくは０．６５以下、さらに好ましくは０．６２以下、特に好ましくは０．６１以下であってもよい。配向度の下限値については特に制限はないが、０．１以上であってもよい。

ポリカーボネート系繊維は、ポリカーボネート系樹脂を溶融紡糸により得ることができる。ポリカーボネート系樹脂の溶融紡糸に際しては、公知の溶融紡糸装置を用いることができる。例えば、溶融押出し機でポリカーボネート系樹脂のペレットを溶融混練し、溶融ポリマーを紡糸筒に導く。そして、溶融ポリマーをギヤポンプで計量し、紡糸ノズルから所定の量を吐出させ、得られた糸条を巻き取ることによって、ポリカーボネート系繊維を製造することができる。

例えば、ポリカーボネート系繊維の製造方法は、ポリカーボネート系樹脂を高温下（例えば、３０５℃以上、好ましくは３１０℃以上、さらに好ましくは３１５℃以上であって、樹脂の分解温度未満）において溶融混練する溶融ポリマーを得る溶融混練工程と、前記溶融ポリマーを紡糸ノズルから所定の量で吐出する吐出工程と、吐出された糸条（または溶融原糸）を所定の引取り速度（または紡糸速度）で巻き取る巻き取り工程とを備えていてもよい。

より詳細には、ポリカーボネート系繊維の溶融紡糸に際しては、公知の溶融紡糸装置を用いることができる。例えば、溶融押出し機でポリカーボネート系樹脂のペレットを溶融混練し、溶融ポリマーを紡糸筒に導く。そして溶融ポリマーをギヤポンプで計量し、紡糸ノズルから所定の量を吐出させ、得られた糸条を巻き取る。

紡糸ノズルからの吐出速度は、紡糸温度における溶融ポリマーの粘度や、ノズルの孔径、吐出量に応じて、適宜設定可能であるが、比較的低くすることにより、ノズル内で溶融ポリマーにかかるせん断応力を低下させることができる。

例えば、紡糸口金における紡糸孔（単孔）の大きさは、０．０２～１ｍｍ^２程度、好ましくは０．０３～０．５ｍｍ^２程度、より好ましくは０．０５～０．１５ｍｍ^２程度であってもよい。なお、紡糸孔の形状は、必要な繊維断面形状に応じて適宜選択することができる。

例えば、紡糸ノズルからの吐出量は、ノズルの孔数や孔径に応じて、適宜設定可能であるが、例えば、１０～３００ｇ／分程度、好ましくは２０～２８０ｇ／分程度であってもよい。

その際の紡糸速度（巻取速度）は、紡糸温度における溶融ポリマーの粘度や、ノズルの孔径、吐出量に応じて、適宜設定することが可能であるが、巻取速度を比較的低くすることにより、繊維の配向性を低下させることができる。例えば、５００～４０００ｍ／分の範囲で引き取ることが好ましく、より好ましくは６００～３０００ｍ／分、さらに好ましくは８００～２５００ｍ／分であってもよい。

また、ポリカーボネート系繊維の製造方法では、溶融紡糸後得られた繊維を延伸せずにそのまま未延伸糸として使用してもよく、または、紡糸ノズルから吐出された糸条に対して、延伸倍率を限りなく低く（例えば、延伸倍率１．０１～１．３程度、好ましくは延伸倍率１．０１～１．２程度）設定して延伸してもよい。

（繊維構造体）
本発明の繊維構造体では、前記熱可塑性樹脂ＡおよびＢの少なくとも一方が繊維形状を有しており、前記熱可塑性樹脂ＡおよびＢの双方が繊維形状を有しているのが好ましい。
本発明の繊維構造体の形状としては、用途に応じて適宜設定することができ、例えば、紐状物、ロープ状物などの線条体、不織布、織物、編物などの各種の布類であってもよく、不織布は、乾式不織布であっても、湿式不織布であってもよい。
繊維構造体が不織布、織物、編物などの布類である場合、目付が１０～１５００ｇ／ｍ^２であってもよく、好ましくは３０～１１００ｇ／ｍ^２であってもよく、より好ましくは、５０～７００ｇ／ｍ^２であってもよい。
乾式不織布は、所定の繊維から形成したウェブを水流交絡法やニードルパンチ法などにより機械的に三次元絡合させてもよい。
例えば、乾式不織布である場合、繊維構造体は、目付が２００～１５００ｇ／ｍ^２であってもよく、好ましくは３００～１１００ｇ／ｍ^２、より好ましくは４００～７００ｇ／ｍ^２であってもよい。
湿式不織布は、繊維と溶媒とを含むスラリーを作製し、ついでこのスラリーを通常の抄紙工程に供することにより得てもよい。
例えば、湿式不織布である場合、繊維構造体は、目付が１０～３００ｇ／ｍ^２であってもよく、好ましくは３０～２５０ｇ／ｍ^２、より好ましくは５０～１５０ｇ／ｍ^２であってもよい。

本発明の効果を損なわない範囲で、繊維構造体を形成する熱可塑性樹脂Ａおよび熱可塑性樹脂Ｂには、これらの熱可塑性樹脂以外の成分が含まれていてもよい。このような熱可塑性樹脂Ｂ以外の成分としては、酸化防止剤、熱安定剤、可塑剤、帯電防止剤、ラジカル抑制剤、艶消し剤、紫外線吸収剤、難燃剤、染料、顔料、その他のポリマー等が挙げられる。

繊維構造体中において、熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂとの含有比は、樹脂の種類および繊維構造体の用途等に応じて適宜設定することができるが、重量比で、例えば、熱可塑性樹脂Ａ／熱可塑性樹脂Ｂ＝３０／７０～９０／１０であってもよく、好ましくは３５／６５～７９／２１、より好ましくは４０／６０～７０／３０であってもよい。熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂとの含有比が上記範囲内であれば、架橋成形体の架橋密度が十分高くなり、より優れた耐熱性の向上効果が得られる。

繊維構造体は、本発明の効果を損なわない限り、他の繊維をさらに組み合わせてもよい。例えば、繊維構造体は、熱可塑性樹脂Ａおよび／または熱可塑性樹脂Ｂからなる繊維と、他の繊維とを組み合わせた混繊糸や布類であってもよい。

例えば、繊維構造体は、さらに強化繊維を含んでいてもよい。複合材に用いる強化繊維の種類は特に限定されないが、得られる複合材の機械的強度の観点から、ガラス繊維、炭素繊維、液晶ポリエステル繊維、アラミド繊維、ポリパラフェニレンベンゾビスオキサゾール繊維、ポリパラフェニレンベンゾビスイミダゾール繊維、ポリパラフェニレンベンゾビスチアゾール繊維、セラミック繊維、および金属繊維からなる群から選択される少なくとも１種が挙げられる。これらの強化繊維は単独で、または２種以上を組み合わせてもよい。中でも、力学物性を高める観点から、炭素繊維またはガラス繊維が好ましい。

強化繊維は、連続繊維であっても、非連続繊維であってもよい。非連続繊維である場合、強化繊維の平均繊維長は、例えば、３～８０ｍｍであってもよく、好ましくは７～７０ｍｍ、より好ましくは１５～６０ｍｍであってもよい。このような平均繊維長を有する強化繊維は、成形体の強度を向上させることができるとともに、繊維間の絡まり合いを抑制することができるため混合の際の工程通過性にも優れている。また、このような平均繊維長を有する強化繊維は、膨張性を発揮可能な強化繊維として利用することができる。なお、本発明における強化繊維の平均繊維長は、後述する測定方法にて求められる。

強化繊維の平均繊維径は特に限定されないが、例えば、２５μｍ以下であってもよく、好ましくは２０μｍ以下、より好ましくは１５μｍ以下であってもよい。また、強化繊維の平均繊維径の下限値は、例えば、３μｍ以上であってもよく、好ましくは５μｍ以上であってもよい。さらに、熱可塑性樹脂ＡおよびＢの少なくとも一方からなる繊維の平均繊維径との関係において、強化繊維の平均繊維径を１００とした場合、熱可塑性樹脂ＡおよびＢの少なくとも一方からなる繊維の平均繊維径が、５～３５００であってもよく、好ましくは３０～２０００、より好ましくは８０～５００であってもよい。強化繊維の平均繊維径に対して、熱可塑性樹脂ＡおよびＢの少なくとも一方からなる繊維の平均繊維径が上記範囲内であれば、強化繊維と良好に混合することができるため、工程通過性に優れる。

本発明の繊維構造体における強化繊維の割合は、例えば、繊維構造体中、熱可塑性樹脂Ａと熱可塑性樹脂Ｂの総量と、強化繊維との重量比として、（熱可塑性樹脂Ａ＋熱可塑性樹脂Ｂ）／（強化繊維）＝７０／３０～２５／７５であってもよく、好ましくは６０／４０～３５／６５、より好ましくは５５／４５～４５／５５であってもよい。強化繊維の重量比が上記下限値より大きいと、強化繊維による補強効果が大きくなり、成形体の強度をより高くすることができる。また、強化繊維の重量比が上記上限値より小さいと、樹脂による含浸部分が多くなり、成形体の強度をより高くすることができる。

繊維構造体中の繊維の割合は、例えば８０重量％以上であってもよく、好ましくは９０重量％以上、より好ましくは９５重量％以上、特に好ましくは１００重量％であってもよい。繊維構造体中にパウダー状物が含まれる場合であっても、繊維の割合を高めるほど、パウダー状物の脱落を抑制することができ、好ましい。

繊維構造体は、伸度が高いのが好ましく、例えば、室温における破断伸度が１％以上であってもよく、好ましくは４％以上、より好ましくは１０％以上であってもよい。破断伸度の上限は特に限定されないが、例えば、２００％程度であってもよい。伸度が高い繊維構造体の場合、曲面形状に対する適合性が良好であり好ましい。なお、ここで、破断伸度は、後述する実施例に記載した方法により測定される値である。

本発明の繊維構造体は、産業資材分野、農業資材分野、土木資材分野、電気電子分野、光学材料分野、航空機・自動車・船舶分野などをはじめとして多くの用途に有効に使用することができ、特に、後述する架橋成形体を得るための中間材料として有用である。

（架橋成形体の製造方法）
本発明の繊維構造体を熱処理し、繊維構造体中の熱可塑性樹脂Ａおよび／またはＢを軟化または溶融させ、熱架橋反応を生ぜしめることにより、架橋成形体を得ることができる。
具体的には、架橋成形体の製造方法は、前記繊維構造体を準備する準備工程と、前記繊維構造体を単独でまたは多数重ね合わせ、熱可塑性樹脂ＡおよびＢの流動開始温度以上で加熱する加熱成形工程と、を少なくとも備えていてもよい。

（準備工程）
準備工程では、所望の繊維構造体が、単独または複数準備される。繊維構造体が強化繊維を含む場合、繊維構造体のみで強化繊維により補強された複合材を得ることができる。
繊維構造体が複数準備される場合、同一の種類または異なる種類の繊維構造体が準備されてもよい。
なお、必要に応じて、繊維構造体とともに、強化繊維からなる強化繊維基材を単独または複数準備してもよい。強化繊維基材は、用途等に応じて適宜用いることができ、例えば、織物、ノンクリンプファブリック（ＮＣＦ）、一方向引き揃え材（ＵＤ材）、編物、不織布などの布類、マルチフィラメントが束ねられたトウ、モノフィラメントなどであってもよい。これらの強化繊維基材は、単独で、または２種類以上を組み合わせて用いてもよい。また、強化繊維としては、繊維構造体において述べた強化繊維が挙げられる。
強化繊維基材が複数準備される場合、同一の種類または異なる種類の強化繊維基材が準備されてもよい。

（加熱成形工程）
準備された繊維構造体は、加熱成形工程に供される。加熱成形方法については、繊維構造体中の熱可塑性樹脂ＡおよびＢのうち少なくとも一方を加熱によりマトリックス化できる限り特に制限はなく、一般的な成形体の成形方法を使用することができる。
加熱成形工程時に、熱可塑性樹脂ＡおよびＢは溶融し、両者の接触界面において熱架橋反応を起こす。この架橋反応については、熱可塑性樹脂Ａ中に存在する水酸基と、熱可塑性樹脂Ｂ中に存在するカーボネート基やエステル基などとが、エステル交換反応などによって３次元架橋を形成すると考えられる。

加熱成形工程では、準備された繊維構造体および必要に応じて強化繊維基材を、加熱圧縮させてもよい。言い換えると、成形体は、強化繊維を含まない成形体であってもよく、強化繊維を含む成形体であってもよい。

本発明の成形体が強化繊維を含む複合材である場合、複合材の製造方法としては、繊維構造体と強化繊維布類（例えば、強化繊維織物）等とを積層した積層体を加熱成形する製造方法や、強化繊維を含む繊維構造体を加熱成形する製造方法等が挙げられる。

成形方法としては、例えば、加熱により軟化させ、外部応力により要望の形状とする工法であってもよく、例えば、熱プレス成型、真空成型、圧空成型などであってもよい。

加熱成形工程では、必要に応じて、加熱盤または所望の形状の金型を利用してもよい。
金型としては、三次元形状のものであってもよく、例えば、曲面形状を有していてもよく、凹凸形状を有していてもよい。

また、加熱成形工程では、絞り成形、張出し成形、フランジ成形、曲げ成形などが行われてもよい。例えば、絞り成形では、円筒深絞り成型において、深さ／絞り径比率の値が０．５以上であってもよく、深さ／絞り径比率の値が０．７以上であってもよい。

さらに、加熱成形工程では、仕様の異なる繊維構造体を複数積層したり、仕様の異なる繊維構造体をある大きさの金型の中に別々に配置したりして、加熱成形することも可能である。場合によっては、他の強化繊維基材や複合材と併せて成形することもできる。

加熱成形工程では、熱可塑性樹脂ＡおよびＢのうち少なくとも一方（好ましくは熱可塑性樹脂Ａである非晶性エポキシ系樹脂、より好ましくは熱可塑性樹脂ＡおよびＢの双方）のガラス転移温度以上で加熱することにより対象とする樹脂を軟化または溶融して所望の形状に成形できる限り制限はなく、例えば、その加熱温度は、３００℃以下であってもよく、好ましくは２８０℃以下であってもよい。また、成形体の劣化を防ぐ観点から、加熱温度は、２５０℃以下であってもよく、好ましくは２３０℃以下であってもよい。

成形体を加熱成形する際に、加圧下で成形してもよい。その圧力も特に制限はないが、通常は０．０５Ｎ／ｍｍ^２以上（例えば０．０５～１５Ｎ／ｍｍ^２）の圧力で行われる。加熱成形する際の時間も特に制限はないが、長時間高温に曝すとポリマーが劣化してしまう可能性があるので、通常は３０分以内であることが好ましい。

加熱成形工程後、冷却工程を行ってもよいし、省略してもよい。すなわち、冷却工程は、例えば、加熱成形工程の加熱温度ＨＴに対して０～８０℃低い温度である、（ＨＴ－８０）～（ＨＴ－０）℃で行われてもよい。例えば、冷却せずに取り出す場合、すなわち（ＨＴ－０）℃である場合、金型を一定温度のまま加熱圧縮するとともに、加熱時と同一の温度で圧力を開放し取り出す工程が行われてもよい。

本発明の繊維構造体を用いて成形体を製造する場合、繊維構造体中の熱可塑性樹脂ＡおよびＢが加熱により架橋するため、加熱工程の後のマトリックス樹脂の膨張性や流動性を低減させるための冷却処理を省略でき、または通常より高い温度で行うことが可能である。そのため、冷却温度は、作業効率の観点から、好ましくは、（ＨＴ－６０）℃以上、より好ましくは（ＨＴ－３０）℃以上で行われてもよい。

また、冷却工程を省略または通常より高い温度で行うことにより、加熱工程と冷却工程とを合わせた成形処理時間を短縮し、成形サイクル性を向上させることができる。例えば、本発明の繊維構造体を用いて成形体を製造する場合、加熱工程と冷却工程とを合わせた成形処理時間を、例えば、２０分以内にすることが可能となる。

（架橋成形体）
本発明の架橋成形体は、熱可塑性樹脂ＡおよびＢの少なくとも一方をマトリックス樹脂として備えており、必要に応じて強化繊維により強化されている。熱可塑性樹脂ＡおよびＢは加熱成形の際に架橋反応を起こしているため、架橋構造を有する成形体（すなわち架橋成形体）は、例えば、加熱成形時の温度よりも高い温度において耐熱性を発揮することができる。

例えば、架橋成形体は、２５０℃における耐熱性を有していてもよく、好ましくは２８０℃における耐熱性を有していてもよい。耐熱性は、対象となる温度のプレートヒータ上に成形体を置いて加熱した際に、架橋成形体が形態を保持できる場合、前記温度における耐熱性を有すると判断することができる。

また、架橋成形体は耐熱性に優れるため、荷重たわみ温度も高い値であり、架橋成形体の荷重たわみ温度は、例えば、２５０℃以上であってもよく、好ましくは２８０℃以上、より好ましくは３００℃以上であってもよい。耐熱温度の上限値については特に制限はないが、４００℃以下であってもよい。

成形体の製造工程では、冷却工程を省略または通常より高い温度で行うことが可能となるため、熱変化により発生する金型の寸法変化を抑制することできる。その場合、得られる架橋成形体の寸法精度を向上することができる。例えば、架橋成形体の寸法精度は、一定の厚みを有する成形体の複数箇所の肉厚を測定し、そのバラつきにより判断してもよい。

本発明の架橋成形体は、その密度が２．００ｇ／ｃｍ^３以下であることが好ましい。好ましくは１．９５ｇ／ｃｍ^３以下、より好ましくは１．９０ｇ／ｃｍ^３以下である。密度の下限値は、材料の選択などに応じて適宜決定されるが、例えば０．１ｇ／ｃｍ^３程度であってもよい。

また、本発明の架橋成形体は、その厚みが０．０５ｍｍ以上（好ましくは０．１ｍｍ以上）であることが好ましい。より好ましくは０．３ｍｍ以上、さらに好ましくは０．５ｍｍ以上であってもよい。また、厚みの上限は、成形体に求められる厚みに応じて適宜設定することができるが、例えば１０ｍｍ程度であってもよい。

さらに、本発明の架橋成形体は、膨張性を発揮可能な強化繊維が存在する場合における高温時の寸法変化を制御することができる。このような強化繊維が存在する場合、高温下において繊維の反発力に由来して成形体が膨張する場合があるが、本発明の架橋成形体では、樹脂の架橋構造に由来して、その膨張性を抑制することが可能である。本発明の架橋成形体は、高温時の厚さ方向の寸法変化として、例えば、２６０℃に加熱した熱風炉中に入れ、１０分加熱した後の厚さ方向の寸法変化（加熱後の熱架橋成形体の厚さ）が、常温（２５℃）での厚さ（加熱前の熱架橋成形体の厚さ）に対するパーセント表示として、例えば、１５０％以下であってもよく、好ましくは１４５％以下、より好ましくは１４１％以下であってもよい。

本発明の架橋成形体は、一次元形状構造体（例えば、棒状構造体）、二次元形状構造体（例えば、平板状構造体）であってもよいが、繊維構造体を経由して形成できるため、形状の自由度が高まり、三次元形状構造体として有用である。三次元形状構造体としては、例えば、深絞り成形体、張り出し成形体、フランジ成形体、曲げ成形体、これらの組み合わせ体などが挙げられる。これらの成形体では、いずれも引張応力や曲げ応力などにより伸びが発生するため、繊維構造体の伸度を利用して良好に加工することが可能である。
さらに、本発明の架橋成形体は、複雑形状領域を含んでいてもよい。複雑形状領域とは、面方向または厚み方向において三次元形状を有する領域であり、例えば、突部、凹部、湾曲部、肉厚変化部、リブ部、ボス部などが挙げられる。例えば、突部または凹部としては、断面形状において、突部の高さまたは凹部の深さと、突部または凹部の最大幅との比が０．２以上である突部または凹部が存在していてもよい。

本発明の架橋成形体は、複雑形状を形成できることから、例えば、パソコン、ディスプレイ、ＯＡ機器、携帯電話、携帯情報端末、デジタルビデオカメラ、光学機器、オーディオ、エアコン、照明機器、玩具用品、家電製品、電気・電子機器部品、その他電気・電子機器製品などの部品・筐体；内装部材、外装部材、支柱、パネル、補強材などの土木・建材用部品；乗り物（自転車、自動車、二輪車、船舶、航空機など）の各種メンバ、各種フレーム、各種ヒンジ、各種アーム、各種車軸、各種車輪用軸受、各種ビーム、各種ピラー、各種サポート、各種レール；インストルメントパネル、シートフレーム、ドアトリム、ピラートリム、ハンドル、各種モジュールなどの乗り物用内装部品；シャーシ、トレイ、外板、またはボディー部品、バンパー、モール、アンダーカバー、エンジンカバー、整流板、スポイラー、カウルルーバー、エアロパーツなどの乗り物用外装部品；モーター部品、ＣＮＧタンク、ガソリンタンク、燃料ポンプ、エアーインテーク、インテークマニホールド、キャブレターメインボディー、キャブレタースペーサー、各種配管、各種バルブなどの乗り物用燃料系、排気系、または吸気系部品；ランディングギアポッド、ウィングレット、スポイラー、エッジ、ラダー、エレベーター、フェイリング、リブなどのドローン・航空機用部品、ラケット、釣竿等のスポーツレジャー用品などとして、好適に用いられる。

以下、実施例により本発明をより詳細に説明するが、本発明は本実施例により何等限定されるものではない。なお、以下の実施例において、各種物性は下記の方法により測定したものを示す。

［複屈折値］
ベレック型コンペンセーターを備え付けた、オリンパス株式会社製偏光顕微鏡「ＢＸ５３」を用い、λ＝５４６．１ｎｍ（ｅ－ｌｉｎｅ）の光源下で測定したレタデーションから複屈折値を下記式より算出した。なお、繊維の厚みは、繊維径を示す。
Δｎ＝Ｒ／ｄ
Δｎ：複屈折値、Ｒ：レタデーション（ｎｍ）、ｄ：繊維の厚み（ｎｍ）

［配向度］
分子全体の配向度は音速から求めた。音速の測定は、Ｒｈｅｏｖｉｂｒｏｎ社製ＤＤＶ－５－Ｂを用いて行った。繊維長５０ｃｍの繊維束を装置に固定し、荷重：０．１ｇ／ｄｔｅｘをかけ、音源から検出器までの距離が５０、４０、３０、２０、１０ｃｍとなる夫々の点での音波の伝搬速度を測定し、距離と伝搬時間の関係から音速を求めた（ｎ＝５）。
分子全体の配向度の指標となる音速を測定し、以下式より配向度ｆｔを求めた。
ｆｔ＝１－（Ｃｕ／Ｃ）^２
Ｃｕ：無配向ＰＣ系ポリマーの音速値（ｋｍ／ｓｅｃ）
本発明においては、Ｃｕ＝１．０とした。
Ｃ：実測した音速（ｋｍ／ｓｅｃ）

［平均繊維長］
ランダムに選択した１００本の繊維について、その繊維長を測定し、その平均値を平均繊維長とした。

［平均繊維径（μｍ）］
走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて、所定の倍率で拡大撮影し、ランダムに選択した１００本の繊維径を測定した値の平均値を平均繊維径とした。

［平均粒子径（μｍ）］
レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置（堀場製作所製ＬＡ－９５０Ｖ２を用い、粒子群にレーザ光を照射し、そこから発せられる回折・散乱光の強度分布パターンから計算によって粒度分布を求め、平均粒子径を算出した。

［ガラス転移温度 Ｔｇ（℃）、融点（℃）］
樹脂のガラス転移温度及び融点は、メトラー社製「ＴＡ３０００－ＤＳＣ」を用いて、窒素雰囲気下、昇温速度１０℃／分で３５０℃までサンプルを昇温することにより測定した。ガラス転移温度はＤＳＣチャートの変曲点とし、融点は吸熱ピーク温度とした。

［伸度（％）］
精密万能試験機（（株）島津製作所製「オートグラフＡＧＳ－Ｄ型」）を用いて、繊維構造体の伸度の測定を行った。５０ｍｍ幅、２００ｍｍ長の試験片を採取し、つかみ部分間の距離を１００ｍｍに設定したのち、それぞれの試験片の端部をつかみ部分で固定し、１００ｍｍ／ｍｉｎの速度で破断するまで引っ張り、破断時の試験力の平均値を破断強力とし、移動した距離をつかみ部分間の距離を１００ｍｍで除した値の百分率を伸度とした。

［成形性評価］
成形性は成形温度により評価し、２８０℃で成形可能である場合は〇、２８０℃では成形できない場合は×として評価した。

［耐熱性］
２８０℃に加熱されたプレートヒータの上に試験サンプルを置き、２分経過後の試験サンプルの形状を目視により確認し、試験サンプルが溶融せず、その形態が保持されている場合は〇、試験サンプルが溶融してその形態が保持されていない場合は×として評価した。

［高温下での荷重たわみ温度評価］
サンプルを長さ８０ｍｍ、幅１０ｍｍ、厚さ４ｍｍに切り出し、Ｓ－３Ｍ ＨＤＴテスター（株式会社東洋精機製作所製）を用いて、ＩＳＯ７５Ａ－ｆを参考にして、荷重１．８ＭＰａで、フラットワイズ試験にて荷重たわみ温度を測定した。

［加熱前後での厚さ方向の寸法変化］
加熱前のサンプルの２５℃における厚さを測定した後、このサンプルを、２６０℃に加熱した熱風炉中に入れ、１０分加熱した。次いで、加熱前のサンプルの厚さおよび加熱後のサンプルの厚さから、下記式に従って厚さ方向の寸法変化率を算出した。
厚さ方向の寸法変化率（％）＝加熱後のサンプルの厚さ（ｍｍ）／加熱前のサンプルの厚さ（ｍｍ）×１００

［取扱性評価］
繊維構造体を金型にセットするまでの工程で、繊維構造体から脱落する繊維および／またはパウダーの有無を目視により確認し、脱落がない場合を〇、脱落がある場合を×として評価した。

［成形サイクル性］
加熱工程と、冷却工程とを合わせた成形時間を測定し、成形時間が２０分以内である場合を〇、成形時間が２０分を超える場合を×として評価した。

［実施例１］
（１）非晶性エポキシ系繊維の作製
非晶性エポキシ系樹脂として、重量平均分子量が６００００、ガラス転移温度が８４℃、３００℃でのせん断速度１０００ｓｅｃ^－１の溶融粘度が８９０ｐｏｉｓｅであるビスフェノールＡ（ＢＰＡ）型フェノキシ樹脂（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製、「ＹＰ－５０ｓ」）を使用した。この樹脂を２軸押出機にて溶融押出し、０．２ｍｍΦ×１００ホールの丸孔ノズルより紡糸温度３００℃で吐出し、吐出速度と巻取速度との比（ドラフト）を３７．１に調節し、巻取速度１６７ｍ／分で巻き取った。得られた非晶性エポキシ系繊維の複屈折値は０．００１４６、平均繊維径は３３μｍであり、Ｔｇは８４℃であった。

（２）ポリカーボネート系繊維の作製
ポリカーボネート系樹脂として、重量平均分子量が５２３００、ガラス転移温度が１４５℃である樹脂を使用した。この樹脂を２軸押出機にて溶融押出し、０．２ｍｍΦ×１００ホールの丸孔ノズルより紡糸温度３２０℃で吐出し、吐出速度と巻取速度との比（ドラフト）を１４３に調節し、巻取速度１５００ｍ／分の範囲で巻き取った。得られたポリカーボネート系繊維の配向度は０．５７、平均繊維径は１５μｍであり、Ｔｇは１４５℃であった。
（３）繊維構造体の作製
（１）で得た非晶性エポキシ系繊維（フィラメントに捲縮を施した後、カットして繊維長約５１ｍｍとして使用）２０重量部、（２）で得たポリカーボネート系繊維（フィラメントに捲縮を施した後、カットして繊維長約５１ｍｍとして使用）３０重量部、強化繊維としてガラス繊維（日本電気硝子株式会社製：平均繊維径１４μｍ、フィラメントをカットして繊維長５１ｍｍとして使用）５０重量部を、ニードルパンチ法にて、目付６５０ｇ／ｍ^２の乾式不織布を繊維構造体として得た。
（４）架橋成形体の作製
（３）で得た繊維構造体を、５枚重ね合わせ、金型（２５０ｍｍ角）に配置し、２８０℃で５Ｎ／ｍｍ^２の加圧下でプレス成形し、その後金型を２２０℃になるまで冷却し、厚み２ｍｍの成形体を得た。なお、冷却工程は、金型の圧力を解放して、取出し後に成形体にさらなる膨張が起こらない温度を冷却終了の目安とした。得られた成形体は表面の荒れ、厚みムラ、収縮、反りがなく良好な外観であった。得られた繊維構造体および成形体の評価を行い、結果を表１に示す。

［実施例２］
非晶性エポキシ系繊維を４０重量部、ポリカーボネート系繊維を１０重量部とする以外は、実施例１と同様にして、ニードルパンチ法にて、目付６５０ｇ／ｍ^２の乾式不織布として繊維構造体を作製し、ついで成形体を得た。得られた成形体は表面の荒れ、厚みムラ、収縮、反りがなく良好な外観であった。得られた繊維構造体および成形体の評価を行い、結果を表１に示す。

［実施例３］
強化繊維を炭素繊維（帝人株式会社製：平均繊維径７μｍ、フィラメントをカットして繊維長５１ｍｍとして使用）とする以外は、実施例１と同様にして、ニードルパンチ法にて、目付６００ｇ／ｍ^２の乾式不織布として繊維構造体を作製し、ついで成形体を得た。得られた成形体は表面の荒れ、厚みムラ、収縮、反りがなく良好な外観であった。得られた繊維構造体および成形体の評価を行い、結果を表１に示す。

［実施例４］
実施例１の（１）で得た非晶性エポキシ系繊維（フィラメントをカットして繊維長１３ｍｍとして使用）４０重量部、（２）で得たポリカーボネート系繊維（フィラメントをカットして繊維長１３ｍｍとして使用）１０重量部、強化繊維としてガラス繊維（日本電気硝子株式会社製：平均繊維径１１μｍ、繊維長１３ｍｍ、比重２．５ｇ／ｃｍ^３）５０重量部を含むスラリーを用いて、ウェットレイドプロセスにより目付１６０ｇ／ｍ^２の湿式不織布（混抄紙）を繊維構造体として得た。この繊維構造体を、２０枚重ね合わせ、金型（２５０ｍｍ角）に配置し、２８０℃で５Ｎ／ｍｍ^２の加圧下でプレス成形し、その後金型を２２０℃になるまで冷却し、厚み２ｍｍの成形体を得た。得られた成形体は表面の荒れ、厚みムラ、収縮、反りがなく良好な外観であった。得られた繊維構造体および成形体の評価を行い、結果を表１に示す。

［実施例５］
非晶性エポキシ系繊維を２０重量部、ポリカーボネート系繊維を３０重量部とする以外は、実施例４と同様にして、ウェットレイドプロセスにより目付１６０ｇ／ｍ^２の湿式不織布として繊維構造体を作製し、ついで成形体を得た。得られた成形体は表面の荒れ、厚みムラ、収縮、反りがなく良好な外観であった。得られた繊維構造体および成形体の評価を行い、結果を表１に示す。

［実施例６］
強化繊維を炭素繊維（帝人株式会社製：平均繊維径７μｍ、繊維長１３ｍｍ）とする以外は、実施例５と同様にして、ウェットレイドプロセスにより目付１５０ｇ／ｍ^２の湿式不織布として繊維構造体を作製し、ついで成形体を得た。得られた成形体は表面の荒れ、厚みムラ、収縮、反りがなく良好な外観であった。得られた繊維構造体および成形体の評価を行い、結果を表１に示す。

［実施例７］
非晶性エポキシ系繊維を３５重量部、ポリカーボネート系繊維を３５重量部、強化繊維を３０重量部とする以外は、実施例１と同様にして繊維構造体を作製し、ついで成形体を得た。得られた成形体は表面の荒れ、厚みムラ、収縮、反りがなく良好な外観であった。得られた繊維構造体および成形体の評価を行い、結果を表１に示す。

［実施例８］
吐出速度と巻取速度との比（ドラフト）を１８．６に調節し、巻取速度１６７ｍ／分で巻き取り、さらに延伸温度１００℃、延伸速度１２ｍ／分、延伸倍率１．５倍で延伸して繊維を得た以外は、実施例１と同様にして、非晶性エポキシ系繊維を得た。得られた非晶性エポキシ系繊維の複屈折値は０．００３５１、平均繊維径は２５μｍであり、Ｔｇは８４℃であった。この非晶性エポキシ系繊維を使用した以外は、実施例１と同様にして、ニードルパンチ法にて、目付６５０ｇ／ｍ^２の乾式不織布として繊維構造体を作製し、ついで成形体を得た。得られた成形体は、表面の荒れや厚みムラが若干見られたが、成形体全体としての収縮および反りは観察されず、比較的良好な外観であった。得られた繊維構造体および成形体の評価を行い、結果を表１に示す。

［実施例９］
吐出速度と巻取速度との比（ドラフト）を１８．６に調節し、巻取速度１６７ｍ／分で巻き取り、さらに延伸温度１００℃、延伸速度１２ｍ／分、延伸倍率１．７５倍で延伸して繊維を得た以外は、実施例１と同様にして、非晶性エポキシ系繊維を得た。得られた非晶性エポキシ系繊維の複屈折値は０．００８０９、平均繊維径は３６μｍであり、Ｔｇは８４℃であった。この非晶性エポキシ系繊維を使用した以外は、実施例１と同様にして、ニードルパンチ法にて、目付６５０ｇ／ｍ^２の乾式不織布として繊維構造体を作製し、ついで成形体を得た。得られた成形体は、成形体全体としての収縮および反りは観察されなかったものの、表面の荒れや厚みムラが見られた。得られた繊維構造体および成形体の評価を行い、結果を表１に示す。

［比較例１］
非晶性エポキシ系繊維およびポリカーボネート系繊維を含まない以外は実施例５と同様にして、ガラス繊維（日本電気硝子株式会社製：平均繊維径１１μｍ、繊維長１３ｍｍ）５０重量部を含むスラリーを用いて、ウェットレイドプロセスにより湿式不織布を得た。
次に、非晶性エポキシ系樹脂を２０重量部、ポリカーボネート樹脂を３０重量部用意し、それぞれを粉砕して平均粒子径６０μｍである粉体にしたパウダーを、乾式粉体混合機によってブレンドした後、前記湿式不織布上に全量を付着させて目付１６０ｇ／ｍ^２の繊維構造体を作製した。
得られた繊維構造体を２０枚重ね合わせ、金型（２５０ｍｍ角）に配置し、２８０℃で５Ｎ／ｍｍ^２の加圧下でプレス成形し、その後金型を２２０℃になるまで冷却し、厚み２ｍｍの成形体を得た。得られた繊維構造体および成形体の評価を行い、結果を表１に示す。

［比較例２］
非晶性エポキシ系繊維を０重量部、ポリエーテルイミド系繊維（株式会社クラレ製：平均繊維径１５μｍ、捲縮繊維として繊維長約５１ｍｍ）を５０重量部、強化繊維を５０重量部とする以外は、実施例１と同様にして繊維構造体を作製し、ついで、成形温度を３４０℃、冷却温度を１８０℃とする以外は、実施例１と同様にして成形体を得た。得られた繊維構造体および成形体の評価を行い、結果を表１に示す。

［比較例３］
非晶性エポキシ系繊維を２０重量部、ポリエーテルイミド系繊維（株式会社クラレ製：平均繊維径１５μｍ、捲縮繊維として繊維長約５１ｍｍ）を３０重量部、強化繊維を５０重量部とする以外は、実施例１と同様にして繊維構造体を作製し、ついで、比較例２と同様にして成形体を得た。得られた成形体は表面の荒れ、厚みムラ、収縮、反りがなく良好な外観であった。得られた繊維構造体および成形体の評価を行い、結果を表１に示す。

表１に示すように、実施例１～９では、成形体を成形する上で、いずれも繊維構造体の取り扱い性が良好であり、さらに、成形サイクル性にも優れている。
また、繊維構造体から成形体に加工するための成形温度が２８０℃であるにもかかわらず、成形後の成形体は、成形温度である２８０℃まで上昇した場合でも耐熱性を示している。さらに、荷重たわみ温度測定においても、いずれの成形体も荷重たわみ温度が２８０℃以上であり、特に実施例１，３，５－９においては、３００℃を超える。
さらに、強化繊維だけでなく、熱可塑性樹脂ＡおよびＢの少なくとも一方が繊維であるため、繊維構造体は伸ばして使用することが可能であり、特に乾式繊維構造体では、伸度を向上することができる。
さらに、熱架橋反応が行われていない比較例２および３と比べると、いずれの実施例においても、加熱前後の厚さ方向における変化を低減させることができ、高温時の寸法変化を制御することができる。

一方、比較例１は、熱可塑性樹脂ＡおよびＢがいずれもパウダー状であるため、強化繊維により繊維構造体が形成されていても、繊維構造体の持ち運びや適切なサイズにカットする段階で脱落物があり、取り扱い性に劣っている。また、比較例１では繊維構造体の伸度を試験することができなった。
また、比較例２および３では、熱可塑性樹脂Ｂが熱可塑性樹脂Ａと架橋性を有していないポリエーテルイミド樹脂であるため、成形温度が３４０℃と高温であるにもかかわらず、成形体の耐熱性を評価するに当たり、２８０℃では、ガラス転移温度である２１７℃を上回るため、耐熱性を示していない。また、いずれの成形体も、実施例と比べると荷重たわみ温度が大きく低減している。

本発明の繊維構造体は、各種用途において好適に利用することができ、さらに、本発明の繊維構造体中の熱可塑性樹脂を熱架橋させてマトリックス化した架橋成形体は、架橋構造により耐熱性を向上することができるだけでなく、複雑形状物を有用に形成できるため、例えば、電気・電子機器類の筐体、土木・建材用部品、乗り物用部材、スポーツレジャー用品などとして、極めて有効に使用することができる。

以上のとおり、本発明の好適な実施態様を説明したが、当業者であれば、本件明細書を見て、自明な範囲内で種々の変更および修正を容易に想定するであろう。したがって、そのような変更および修正は、請求の範囲から定まる発明の範囲内のものと解釈される。

Claims (17)

1. 互いに熱架橋反応性を有する熱可塑性樹脂ＡおよびＢを少なくとも含み、
   前記熱可塑性樹脂Ａが非晶性エポキシ系樹脂であり、
   前記熱可塑性樹脂Ｂがポリカーボネート系樹脂であり、
   前記熱可塑性樹脂ＡおよびＢの少なくとも一方が繊維形状を有しており、
   前記熱可塑性樹脂Ｂが、配向度０.７０未満のポリカーボネート系繊維を含み、
   繊維構造体中の繊維の割合が８０重量％以上である、繊維構造体。
2. 互いに熱架橋反応性を有する熱可塑性樹脂ＡおよびＢを少なくとも含み、
   前記熱可塑性樹脂Ａが非晶性エポキシ系樹脂であり、
   前記熱可塑性樹脂ＡおよびＢの少なくとも一方が繊維形状を有しており、
   前記熱可塑性樹脂Ａが、複屈折値が０．００５以下を有する非晶性エポキシ系繊維を含み、
   繊維構造体中の繊維の割合が８０重量％以上である、繊維構造体。
3. 互いに熱架橋反応性を有する熱可塑性樹脂ＡおよびＢを少なくとも含み、
   前記熱可塑性樹脂Ａが非晶性エポキシ系樹脂であり、
   前記熱可塑性樹脂ＡおよびＢの少なくとも一方が繊維形状を有しており、
   不織布形状を有し、
   繊維構造体中の繊維の割合が８０重量％以上である、繊維構造体。
4. 互いに熱架橋反応性を有する熱可塑性樹脂ＡおよびＢを少なくとも含み、
   前記熱可塑性樹脂Ａが非晶性エポキシ系樹脂であり、
   前記熱可塑性樹脂ＡおよびＢの少なくとも一方が繊維形状を有しており、
   伸度が１％以上であり、
   繊維構造体中の繊維の割合が８０重量％以上である、繊維構造体。
5. 請求項１～４のいずれか一項に記載の繊維構造体であって、前記熱可塑性樹脂ＡおよびＢの双方が繊維形状を有している、繊維構造体。
6. 請求項１～４のいずれか一項に記載の繊維構造体であって、前記熱可塑性樹脂Ａと前記熱可塑性樹脂Ｂとの含有比が、重量比で３０／７０～９０／１０である、繊維構造体。
7. 請求項１～４のいずれか一項に記載の繊維構造体であって、前記熱可塑性樹脂Ａのガラス転移温度が前記熱可塑性樹脂Ｂの軟化点より低く、これらの温度差が４０℃以上である、繊維構造体。
8. 請求項１～４のいずれか一項に記載の繊維構造体であって、前記熱可塑性樹脂Ｂが、ポリカーボネート系樹脂で構成される、繊維構造体。
9. 請求項１～４のいずれか一項に記載の繊維構造体であって、強化繊維を更に含む、繊維構造体。
10. 請求項９に記載の繊維構造体であって、前記熱可塑性樹脂Ａと前記熱可塑性樹脂Ｂの総量と、前記強化繊維との重量比が７０／３０～２５／７５である、繊維構造体。
11. 請求項９に記載の繊維構造体であって、前記繊維構造体における前記強化繊維の繊維径を１００とした場合、熱可塑性樹脂ＡおよびＢの少なくとも一方からなる繊維の繊維径が、５～３５００である、繊維構造体。
12. 請求項１～４のいずれか一項に記載された繊維構造体を準備する準備工程と、
    前記繊維構造体を一枚ないしは多数枚重ね合わせ、熱可塑性樹脂ＡおよびＢの流動開始温度以上で加熱する加熱成形工程と、
    を少なくとも備える架橋成形体の製造方法。
13. 請求項１２に記載の架橋成形体の製造方法であって、加熱成形工程が、三次元形状を有する金型を用いて行われる、架橋成形体の製造方法。
14. 請求項１２に記載の架橋成形体の製造方法であって、加熱成形工程が、３００℃以下の加熱処理により行われる、架橋成形体の製造方法。
15. 請求項１４に記載の架橋成形体の製造方法であって、加熱成形工程の加熱温度ＨＴに対して０～８０℃低い温度である、（ＨＴ－８０）～（ＨＴ－０）℃で冷却工程が行われる、架橋成形体の製造方法。
16. 請求項１～４のいずれか一項に記載された繊維構造体の架橋成形体であって、架橋成形体の荷重たわみ温度が、２５０℃以上である、架橋成形体。
17. 請求項１６に記載された架橋成形体であって、複雑形状領域を有している、架橋成形体。