JP7744779B2 - Method for solidifying radioactive waste, solidified radioactive waste, and method for burying solidified radioactive waste - Google Patents
Method for solidifying radioactive waste, solidified radioactive waste, and method for burying solidified radioactive wasteInfo
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Description
本明細書の技術分野は、原子力施設などから発生する放射性廃棄物の固化処理方法、固化処理された放射性廃棄物固化体、及び、放射性廃棄物固化体の埋設方法に関する。 The technical field of this specification relates to a method for solidifying radioactive waste generated from nuclear facilities, etc., solidified radioactive waste products, and a method for burying solidified radioactive waste products.
従来から、放射性廃棄物の固化処理方法として、放射性廃棄物をセメントなどの水硬性材料とともにドラム缶などの容器に充填し、固化させる固化処理方法が知られている（例えば、特許文献１及び２）。 Conventionally, a known method for solidifying radioactive waste involves filling a container such as a drum with radioactive waste together with a hydraulic material such as cement and solidifying the waste (see, for example, Patent Documents 1 and 2).
しかし、従来の放射性廃棄物の固化処理方法は、放射性廃棄物を直接、セメントなどの水硬性材料によって固化させるため、放射性廃棄物との反応や中性化などによってセメント硬化体（モルタル）が腐食した際に、放射性廃棄物が流出するおそれがあるという課題があった。 However, conventional radioactive waste solidification methods involve directly solidifying radioactive waste using hydraulic materials such as cement, which poses the risk of radioactive waste leaking when the hardened cement (mortar) corrodes due to reaction with the radioactive waste or carbonation.
本明細書の技術が解決しようとする課題は、上述の点に鑑みてなされたものであり、放射性廃棄物の流出を抑制することができる放射性廃棄物の固化処理方法を提供することを目的とする。 The problem that the technology of this specification aims to solve was conceived in light of the above points, and its objective is to provide a method for solidifying and treating radioactive waste that can prevent the outflow of radioactive waste.
本明細書の実施形態に係る放射性廃棄物の固化処理方法は、
溶融させた包含樹脂と、該包含樹脂に包含させる放射性廃棄物の処理対象物と、を混合し、包含樹脂固化物を形成する包含樹脂固化物形成工程と、
該包含樹脂固化物に、該包含樹脂固化物を被覆する被覆樹脂を用いて被覆樹脂層を形成させ、該包含樹脂固化物と該被覆樹脂層からなる放射性廃棄物固化体を形成する放射性廃棄物固化体形成工程と、
を有することを特徴とする。
The radioactive waste solidification treatment method according to an embodiment of the present specification includes:
a process of forming a solidified product made of encapsulating resin by mixing the molten encapsulating resin with the radioactive waste to be encapsulated in the encapsulating resin;
a radioactive waste solidification process in which a coating resin layer is formed on the encapsulating resin solidified material using a coating resin that coats the encapsulating resin solidified material, thereby forming a radioactive waste solidified material consisting of the encapsulating resin solidified material and the coating resin layer;
The present invention is characterized by having the following.
本明細書の実施形態に係る放射性廃棄物の固化処理方法によれば、放射性廃棄物の処理対象物は、包含樹脂と混合されて包含樹脂固化物が形成され、包含樹脂に固定される。包含樹脂固化物は、被覆樹脂に被覆され、被覆樹脂層が形成される。放射性廃棄物の処理対象物は、包含樹脂に固定され、さらに、被覆樹脂に被覆されるため、放射性廃棄物固化体からの流出を抑制されたものとすることができる。 In accordance with the radioactive waste solidification treatment method according to an embodiment of the present specification, the radioactive waste to be treated is mixed with an encapsulating resin to form an encapsulating resin solidified material, which is then fixed in the encapsulating resin. The encapsulating resin solidified material is then coated with a coating resin to form a coating resin layer. Because the radioactive waste to be treated is fixed in the encapsulating resin and then further coated with the coating resin, it is possible to prevent the waste from leaking out of the solidified radioactive waste.
ここで、上記放射性廃棄物の固化処理方法において、前記放射性廃棄物が酸性の廃水溶液であり、
前記包含樹脂固化物形成工程の前に、
該廃水溶液を中和する中和工程と、
中和された該廃水溶液を加熱して、前記処理対象物としての塩を析出する塩析工程と、
を有するものとすることができる。
Here, in the radioactive waste solidification treatment method, the radioactive waste is an acidic wastewater solution,
Before the step of forming the encapsulated resin solidified product,
a neutralization step of neutralizing the wastewater solution;
a salting-out step of heating the neutralized wastewater solution to precipitate salt as the treatment target;
The present invention can be applied to a semiconductor device having a semiconductor substrate.
これによれば、放射性廃棄物の酸性の廃水溶液について、処理対象物としての量を減らすことができる。 This will reduce the amount of acidic wastewater solution from radioactive waste that needs to be treated.
また、上記放射性廃棄物の固化処理方法において、前記廃水溶液がＳｒ（ストロンチウム）分析で使用した塩酸水溶液とすることができる。 Furthermore, in the above-mentioned radioactive waste solidification treatment method, the wastewater solution can be the hydrochloric acid solution used in Sr (strontium) analysis.
これによれば、Ｓｒ分析で使用した塩酸水溶液を好適に処理することができる。 This allows for optimal treatment of the hydrochloric acid aqueous solution used in Sr analysis.
また、上記放射性廃棄物の固化処理方法において、前記包含樹脂がパラフィンであるとすることができる。 Furthermore, in the above-mentioned radioactive waste solidification treatment method, the encapsulating resin may be paraffin.
これによれば、包含樹脂としてのパラフィンを容易に溶融させることができる。 This allows the paraffin used as the encapsulating resin to be easily melted.
また、上記放射性廃棄物の固化処理方法において、前記被覆樹脂がエポキシ樹脂であるとすることができる。 Furthermore, in the above-mentioned radioactive waste solidification treatment method, the coating resin may be an epoxy resin.
これによれば、エポキシ樹脂が硬化特性に優れるため、包含樹脂固化物を適切に被覆することができる。 This allows the epoxy resin to have excellent curing properties, allowing it to properly coat the solidified encapsulated resin.
ここで、本明細書の実施形態に係る放射性廃棄物固化体は、放射性廃棄物の処理対象物と該処理対象物を包含する包含樹脂とが混合された包含樹脂固化物と、該包含樹脂固化物を被覆する被覆樹脂から形成される被覆樹脂層と、を備えることを特徴とする。 Here, the solidified radioactive waste according to an embodiment of the present specification is characterized by comprising an encapsulating resin solidified material in which the radioactive waste to be treated and an encapsulating resin that encapsulates the treated radioactive waste are mixed, and a coating resin layer formed from a coating resin that coats the encapsulating resin solidified material.
本明細書の実施形態に係る放射性廃棄物固化体によれば、放射性廃棄物の処理対象物は、包含樹脂に固定され、さらに、被覆樹脂に被覆されるため、放射性廃棄物固化体からの流出を抑制することができる。 In the solidified radioactive waste according to the embodiments of this specification, the radioactive waste to be treated is fixed in the encapsulating resin and further coated with the coating resin, thereby preventing leakage from the solidified radioactive waste.
また、上記放射性廃棄物固化体において、前記放射性廃棄物が酸性の廃水溶液であり、前記処理対象物が該廃水溶液の中和水溶液から析出された塩であるものとすることができる。 Furthermore, in the above-mentioned solidified radioactive waste, the radioactive waste may be an acidic wastewater solution, and the material to be treated may be a salt precipitated from a neutralized aqueous solution of the wastewater solution.
これによれば、放射性廃棄物の酸性の廃水溶液について、処理対象物としての量を減らすことができる。 This will reduce the amount of acidic wastewater solution from radioactive waste that needs to be treated.
また、上記放射性廃棄物固化体において、前記廃水溶液がＳｒ（ストロンチウム）分析で使用した塩酸水溶液であるとすることができる。 Furthermore, in the above-mentioned solidified radioactive waste, the wastewater solution may be the hydrochloric acid solution used in Sr (strontium) analysis.
これによれば、Ｓｒ分析で使用した塩酸水溶液から析出された塩を適切に固化することができる。 This allows the salt precipitated from the hydrochloric acid aqueous solution used in Sr analysis to be properly solidified.
また、上記放射性廃棄物固化体において、前記包含樹脂がパラフィンであるとすることができる。 Furthermore, in the above-mentioned solidified radioactive waste, the encapsulating resin may be paraffin.
これによれば、包含樹脂としてのパラフィンが疎水性であるため、処理対象物の水分への流出を抑制することができる。 This means that the paraffin used as the encapsulating resin is hydrophobic, preventing the material being treated from leaking into the water.
また、上記放射性廃棄物固化体において、前記被覆樹脂がエポキシ樹脂であるとすることができる。 Furthermore, in the above-mentioned solidified radioactive waste, the coating resin may be an epoxy resin.
これによれば、エポキシ樹脂が高い強度を有しているため、放射性廃棄物固化体を耐衝撃性に優れるものとすることができる。 As a result, the epoxy resin has high strength, making it possible to give the solidified radioactive waste excellent impact resistance.
ここで、本明細書の実施形態に係る放射性廃棄物の埋設方法は、上記の放射性廃棄物の固化処理方法で形成された放射性廃棄物固化体、又は、上記の放射性廃棄物固化体、の埋設方法であって、
金属容器に、前記放射性廃棄物固化体を搬入し、結合材を注入して封入する、封入工程と、
該放射性廃棄物固化体が封入された該金属容器を地中に埋設する、埋設工程と、
を有することを特徴とする。
Here, a method for burying radioactive waste according to an embodiment of the present specification is a method for burying a solidified radioactive waste formed by the above-mentioned method for solidifying radioactive waste, or the above-mentioned solidified radioactive waste, comprising the steps of:
an encapsulation step of transporting the solidified radioactive waste into a metal container and encapsulating it by injecting a binder;
a burying step of burying the metal container in which the solidified radioactive waste is sealed in the ground;
The present invention is characterized by having the following.
これによれば、放射性廃棄物固化体から、放射性廃棄物の流出を抑制して埋設することができる。 This makes it possible to bury radioactive waste while preventing it from leaking from the solidified radioactive waste body.
また、上記放射性廃棄物固化体の埋設方法において、前記結合材がポルトランドセメント（ＪＩＳ Ｒ ５２１０－２０１９）を含有するものとすることができる。 Furthermore, in the above-mentioned method for burying solidified radioactive waste, the binder may contain Portland cement (JIS R 5210-2019).
これによれば、金属容器の腐食を抑制することができる。 This helps prevent corrosion of metal containers.
また、上記放射性廃棄物固化体の埋設方法において、前記埋設工程がピット処分（核燃料物質又は核燃料物質によつて汚染された物の第二種廃棄物埋設の事業に関する規則に規定されるピット処分）であるものとすることができる。 Furthermore, in the above-mentioned method for burying solidified radioactive waste, the burial process can be pit disposal (pit disposal as defined in the regulations concerning the business of Category 2 waste burial of nuclear fuel material or material contaminated by nuclear fuel material).
これによれば、放射性廃棄物を適切に処分することができる。 This will allow radioactive waste to be disposed of appropriately.
本明細書の放射性廃棄物の固化処理方法によれば、放射性廃棄物の処理対象物は、包含樹脂に固定され、被覆樹脂に被覆されるため、放射性廃棄物固化体からの流出を抑制することができる。 According to the radioactive waste solidification treatment method described in this specification, the radioactive waste to be treated is fixed in the encapsulating resin and coated with the coating resin, thereby preventing leakage from the solidified radioactive waste.
以下、本明細書の実施形態に係る放射性廃棄物の固化処理方法、及び、放射性廃棄物固化体について説明する。なお、本発明の範囲は、実施形態で開示される範囲に限定されるものではない。図３に示すように、実施形態に係る放射性廃棄物固化体３は、放射性廃棄物の処理対象物と処理対象物を包含する包含樹脂とが混合された包含樹脂固化物１と、包含樹脂固化物１を被覆する被覆樹脂から形成される被覆樹脂層２と、を備える。 The following describes a radioactive waste solidification treatment method and a solidified radioactive waste body according to an embodiment of this specification. Note that the scope of the present invention is not limited to the scope disclosed in the embodiment. As shown in Figure 3, a solidified radioactive waste body 3 according to an embodiment includes an encapsulated resin solidified material 1, which is a mixture of radioactive waste to be treated and an encapsulating resin that encapsulates the radioactive waste, and a coating resin layer 2 formed from a coating resin that coats the encapsulated resin solidified material 1.
実施形態の放射性廃棄物とは、原子力施設などから発生する放射性廃棄物である。別の実施形態として低レベル放射性廃棄物とすることができ、さらに別の実施形態として放射性レベルの比較的低い廃棄物としての廃液とすることができる。廃液（廃水溶液）として、放射性廃液、例えば、Ｓｒ（ストロンチウム）分析で使用した高濃度塩酸水溶液がある。 In one embodiment, the radioactive waste refers to radioactive waste generated from nuclear facilities, etc. In another embodiment, it can be low-level radioactive waste, and in yet another embodiment, it can be waste liquid with a relatively low level of radioactivity. The waste liquid (wastewater solution) can be radioactive waste liquid, such as a highly concentrated hydrochloric acid solution used in Sr (strontium) analysis.
放射性廃棄物の処理対象物とは、放射性廃棄物のうち、実際に包含樹脂に包含させて固化処理するものであり、例えば、固体の放射性廃棄物そのもの、又は、液体の放射性廃棄物（例えば、廃水溶液）から水分を揮発させた不揮発分、若しくは、塩がある。 Radioactive waste to be treated refers to radioactive waste that is actually encapsulated in an encapsulating resin and solidified. Examples include solid radioactive waste itself, non-volatile matter obtained by volatilizing water from liquid radioactive waste (e.g., wastewater solution), or salt.
実施形態の包含樹脂とは、放射性廃棄物の処理対象物を包含する樹脂である。包含樹脂として、パラフィン（脂肪族飽和炭化水素）、ポリプロピレン、ポリエチレン、エチレンプロピレン共重合樹脂、ポリアミド、ポリスチレン、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、アクリルアミド樹脂、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＡＢＳ樹脂（アクリロニトリル、ブタジエン、スチレン共重合体）、塩化ビニル樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂などを使用することができる。別の実施形態として包含樹脂は、パラフィンを使用することができる。パラフィンは、放射能遮蔽性に優れ、かつ、疎水性であるため、処理対象物の水分への流出を抑制し、後述する金属容器に対して、放射性廃棄物の処理対象物を無害化することができるためである。 The encapsulating resin in this embodiment is a resin that encapsulates the radioactive waste to be treated. Examples of encapsulating resins that can be used include paraffin (an aliphatic saturated hydrocarbon), polypropylene, polyethylene, ethylene-propylene copolymer resin, polyamide, polystyrene, acrylic resin, methacrylic resin, acrylamide resin, PET (polyethylene terephthalate), ABS resin (acrylonitrile, butadiene, styrene copolymer), vinyl chloride resin, epoxy resin, and urethane resin. In another embodiment, paraffin can be used as the encapsulating resin. This is because paraffin has excellent radiation shielding properties and is hydrophobic, preventing the material to be treated from leaking into water and rendering the radioactive waste to be treated harmless in the metal containers described below.
包含樹脂の滴点は、８０～１５０℃とすることができる。好適に放射性廃棄物の処理対象物を包含することができるためである。包含樹脂の滴点が８０℃未満だと、後に述べるコンクリート（セメント）での封入の際に樹脂が軟化するおそれがある。一方、１５０℃を超えると樹脂を溶融させる際にエネルギーを要し熱効率が劣るおそれがある。別の実施形態として、包含樹脂の滴点は、９０～１３０℃とすることができ、さらに別の実施形態として、包含樹脂の滴点は、１００～１２０℃とすることができる。 The dropping point of the encapsulating resin can be set to 80-150°C. This is because it can optimally encapsulate the radioactive waste to be treated. If the dropping point of the encapsulating resin is below 80°C, there is a risk that the resin will soften when encapsulated in concrete (cement), as described below. On the other hand, if it exceeds 150°C, energy is required to melt the resin, and thermal efficiency may be poor. In another embodiment, the dropping point of the encapsulating resin can be set to 90-130°C, and in yet another embodiment, the dropping point of the encapsulating resin can be set to 100-120°C.
実施形態の処理対象物と包含樹脂との混合比率は、包含樹脂１００質量部に対して処理対象物が２００～４００質量部とすることができる。処理対象物を好適に包含させることができるためである。包含樹脂１００質量部に対して処理対象物が２００未満である場合には、包含させる処理対象物が少なく、不経済となるおそれがある。一方、包含樹脂１００質量部に対して処理対象物が４００質量部を超えると、包含樹脂固化物１の表面に処理対象物が析出するおそれがある。別の実施形態として、処理対象物と包含樹脂との混合比率は、包含樹脂１００質量部に対して処理対象物が２５０～３６０質量部とすることができ、さらに別の実施形態として、包含樹脂１００質量部に対して処理対象物が３００～３４０質量部とすることができる。 In one embodiment, the mixing ratio of the material to be treated to the encapsulating resin can be 200 to 400 parts by weight of material to 100 parts by weight of encapsulating resin. This allows the material to be encapsulated effectively. If the ratio is less than 200 parts by weight of material to 100 parts by weight of encapsulating resin, there is a risk of inclusion of too little material, which could be uneconomical. On the other hand, if the ratio is more than 400 parts by weight of material to 100 parts by weight of encapsulating resin, there is a risk of the material precipitating on the surface of the encapsulating resin solidified material 1. In another embodiment, the mixing ratio of the material to be treated to the encapsulating resin can be 250 to 360 parts by weight of material to 100 parts by weight of encapsulating resin. In yet another embodiment, the ratio can be 300 to 340 parts by weight of material to 100 parts by weight of encapsulating resin.
実施形態の被覆樹脂とは、放射性廃棄物の処理対象物と包含樹脂とが固化した包含樹脂固化物１を被覆する樹脂である。被覆樹脂として、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、アクリルアミド樹脂、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＡＢＳ樹脂（アクリロニトリル、ブタジエン、スチレン共重合体）、塩化ビニル樹脂、パラフィン（脂肪族飽和炭化水素）、ポリプロピレン、ポリエチレン、エチレンプロピレン共重合樹脂、ポリアミド、ポリスチレンなどを使用することができる。別の実施形態として、被覆樹脂は、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂などの反応硬化型樹脂を使用することができる。反応硬化型樹脂は、強度を有しているため、包含樹脂固化物１を適切に保護することができるためである。さらに別の実施形態として、被覆樹脂は、エポキシ樹脂を使用することができる。エポキシ樹脂は、ポットライフ（可使時間）が１０分程度あり、硬化特性に優れるためである。 In this embodiment, the coating resin is a resin that coats the encapsulated resin solidified material 1, which is a mixture of the radioactive waste to be treated and the encapsulated resin. Examples of coating resins that can be used include epoxy resin, urethane resin, acrylic resin, methacrylic resin, acrylamide resin, PET (polyethylene terephthalate), ABS resin (acrylonitrile, butadiene, styrene copolymer), vinyl chloride resin, paraffin (aliphatic saturated hydrocarbon), polypropylene, polyethylene, ethylene-propylene copolymer resin, polyamide, and polystyrene. In another embodiment, the coating resin can be a reaction-curing resin such as epoxy resin, urethane resin, or acrylic resin. This is because reaction-curing resins have strength and can adequately protect the encapsulated resin solidified material 1. In yet another embodiment, the coating resin can be an epoxy resin. This is because epoxy resin has a pot life (usable time) of approximately 10 minutes and excellent curing characteristics.
被覆樹脂から形成される被覆樹脂層２の厚みは、０．５～２．０ｃｍとすることができる。好適に包含樹脂固化物１を被覆することができるためである。被覆樹脂層２の厚みが０．５ｃｍ未満である場合には、被覆樹脂層２の強度が不足して、放射性廃棄物固化体３が衝撃を受けた際に、被覆樹脂層２に割れが生じるおそれがある。一方、被覆樹脂層２の厚みが２．０ｃｍを超えると、過剰な厚みであり、不経済となるおそれがある。別の実施形態として、被覆樹脂から形成される被覆樹脂層２の厚みは、０．７～１．５ｃｍとすることができ、さらに別の実施形態として、０．８～１．２ｃｍとすることができる。なお、実施例で示される包含樹脂固化物１が３９０ｇの場合には、使用する被覆樹脂（主剤と硬化剤の合計量）は、１３０～６００ｇとすることができる。別の実施形態として、使用する被覆樹脂は、１８０～４００ｇとすることができ、さらに別の実施形態として、２００～３３０ｇとすることができる。 The thickness of the coating resin layer 2 formed from the coating resin can be 0.5 to 2.0 cm. This allows for optimal coating of the encapsulated resin solidified material 1. If the thickness of the coating resin layer 2 is less than 0.5 cm, the strength of the coating resin layer 2 may be insufficient, and cracks may occur in the coating resin layer 2 when the solidified radioactive waste 3 is impacted. On the other hand, if the thickness of the coating resin layer 2 exceeds 2.0 cm, the thickness is excessive and may be uneconomical. In another embodiment, the thickness of the coating resin layer 2 formed from the coating resin can be 0.7 to 1.5 cm, and in yet another embodiment, 0.8 to 1.2 cm. Note that, in the example, when the encapsulated resin solidified material 1 is 390 g, the coating resin used (total amount of base resin and curing agent) can be 130 to 600 g. In another embodiment, the coating resin used can be 180 to 400 g, and in yet another embodiment, 200 to 330 g.
次に、実施形態の放射性廃棄物固化体の埋設方法について説明する。実施形態の放射性廃棄物固化体の埋設方法では、金属容器にドラム缶（２００Ｌオープンヘッドドラム）、結合材にモルタルスラリ（ポルトランドセメント（ＪＩＳ Ｒ ５２１０－２０１９）、砂及び水の混合物）であるものを例に説明する。 Next, a method for burying solidified radioactive waste will be described. The method for burying solidified radioactive waste will be described using an example in which the metal container is a drum (200 L open-head drum) and the binder is mortar slurry (a mixture of Portland cement (JIS R 5210-2019), sand, and water).
実施形態の放射性廃棄物固化体の埋設方法は、ドラム缶に、放射性廃棄物固化体３を搬入しモルタルスラリを注入して封入する封入工程と、放射性廃棄物固化体３が封入されたドラム缶を地中にピット処分（核燃料物質又は核燃料物質によつて汚染された物の第二種廃棄物埋設の事業に関する規則）によって埋設する埋設工程と、から構成される。 The method for burying solidified radioactive waste in this embodiment comprises an encapsulation process in which the solidified radioactive waste (3) is transported into a drum and sealed with mortar slurry, and an burial process in which the drum containing the solidified radioactive waste (3) is buried in the ground using pit disposal (regulations regarding the business of burying type 2 waste from nuclear fuel material or material contaminated by nuclear fuel material).
封入工程では、ドラム缶に、放射性廃棄物固化体３を搬入して敷き詰め、放射性廃棄物固化体３の隙間に、モルタルスラリを注入して封入した。このとき、モルタルスラリのポルトランドセメントの水和熱により、ドラム缶内が８０℃程度まで上昇することが想定されるが、パラフィンの滴点が８０℃以上であれば、パラフィンが溶融するおそれは少ない。 In the encapsulation process, the solidified radioactive waste 3 was brought into a drum and laid out, and mortar slurry was poured into the gaps between the solidified radioactive waste 3 to encapsulate it. At this time, it is expected that the temperature inside the drum will rise to around 80°C due to the heat of hydration of the Portland cement in the mortar slurry, but if the dropping point of paraffin is above 80°C, there is little risk of the paraffin melting.
ピット処分によって埋設する埋設工程では、ドラム缶を、核燃料物質又は核燃料物質によつて汚染された物の第二種廃棄物埋設の事業に関する規則に従い、地中に埋設させた。このとき、結合材がポルトランドセメントを主体とするモルタルスラリであるため、長期的に、ドラム缶が腐食されるのを抑制することができる。 During the pit disposal process, the drums were buried underground in accordance with the regulations for Category 2 waste disposal operations for nuclear fuel materials or materials contaminated by nuclear fuel materials. Because the binder used here is a mortar slurry primarily made of Portland cement, corrosion of the drums can be prevented over the long term.
実施例の放射性廃棄物固化体３は、以下のように作成した。実施例の放射性廃棄物の固化処理方法（放射性廃棄物固化体３の作成方法）では、放射性廃棄物がＳｒ（ストロンチウム）分析で使用した塩酸水溶液（濃度約１８％）、包含樹脂がパラフィン（滴点約１１０℃）、被覆樹脂はエポキシ樹脂、を使用した。 The solidified radioactive waste form 3 of the example was prepared as follows. In the example radioactive waste solidification treatment method (method for preparing solidified radioactive waste form 3), the radioactive waste used was an aqueous hydrochloric acid solution (concentration approximately 18%) used in Sr (strontium) analysis, the encapsulating resin was paraffin (dropping point approximately 110°C), and the coating resin was epoxy resin.
実施例の放射性廃棄物固化体３の作成は、１．塩酸水溶液を中和する中和工程、２．中和水溶液から塩を析出する塩析工程、３．包含樹脂と塩とを混合して包含樹脂固化物を形成する包含樹脂固化物形成工程、４．包含樹脂固化物に被覆樹脂を被覆させて放射性廃棄物固化体を形成する放射性廃棄物固化体形成工程、を経て作成した。 The radioactive waste solidified body 3 of the embodiment was produced through the following steps: 1. a neutralization process in which an aqueous hydrochloric acid solution is neutralized; 2. a salting-out process in which salt is precipitated from the neutralized aqueous solution; 3. an encapsulating resin solidified body formation process in which an encapsulating resin and salt are mixed to form an encapsulating resin solidified body; and 4. a radioactive waste solidified body formation process in which the encapsulating resin solidified body is coated with a coating resin to form a radioactive waste solidified body.
１．中和工程では、塩酸水溶液にアルカリ溶液（水酸化ナトリウム水溶液）を滴下して、ｐＨ６以上となるまで中和した。Ｓｒ（ストロンチウム）分析で使用した塩酸水溶液は、２０１１年度に追加された原子力学会の分析標準（イオン交換法）で排出されるものであり、全国の原子力設備などから発生するものである。 1. In the neutralization process, an alkaline solution (aqueous sodium hydroxide solution) was added dropwise to the hydrochloric acid solution to neutralize it until the pH reached 6 or higher. The hydrochloric acid solution used in the Sr (strontium) analysis was discharged in accordance with the Atomic Energy Society's analytical standard (ion exchange method) added in 2011, and was generated from nuclear power facilities across the country.
２．塩析工程は、中和工程で中和された塩酸水溶液を加熱して、水分を揮発させて、塩を析出させた。 2. In the salting out process, the hydrochloric acid solution neutralized in the neutralization process was heated to evaporate the water and precipitate the salt.
３．包含樹脂固化物形成工程では、図１に示す手順で、パラフィンを加熱容器中で加熱し、溶融させ、溶融させたパラフィンに、塩析工程で得られた塩を混合させ、塩が混合されたパラフィンをシリコン製容器に流し込み、固化させることによって、包含樹脂固化物１を形成した。パラフィンには、LICOLUB H4（クラリアントジャパン株式会社製）を使用した。混合量は、パラフィン９０ｇに塩を３００ｇとした。シリコン製容器に流し込んだパラフィンと塩の混合物（包含樹脂固化物１）は、固化するまでに２～３時間要し、固化後に、シリコン製容器から取り出し、表面張力によってシリコン製容器の縁に固化した余分なパラフィンをそぎ落とした。パラフィンに塩は溶けないため、塩は沈殿し、縁に固化したパラ粉には塩は含まれず、縁に固化した余分なパラフィンをそぎ落とすことにより、次の工程で使用する被覆樹脂の使用量を削減することができるためである。 3. In the process of forming the encapsulated resin solidified product, paraffin was heated and melted in a heating vessel, as shown in Figure 1. The salt obtained in the salting-out process was mixed with the molten paraffin, and the salt-mixed paraffin was poured into a silicone container and allowed to solidify, forming encapsulated resin solidified product 1. LICOLUB H4 (Clariant Japan Co., Ltd.) was used as the paraffin. The mixture was 90 g of paraffin and 300 g of salt. The paraffin and salt mixture poured into the silicone container (encapsulated resin solidified product 1) took 2-3 hours to solidify. After solidification, it was removed from the silicone container, and excess paraffin that had solidified to the edge of the silicone container due to surface tension was scraped off. Because salt does not dissolve in paraffin, the salt precipitates, and the paraffin powder solidified to the edge does not contain salt. By scraping off the excess paraffin that solidified to the edge, the amount of coating resin used in the next process can be reduced.
４．放射性廃棄物固化体形成工程では、図２に示す手順で、包含樹脂固化物１に被覆樹脂を被覆させて、放射性廃棄物固化体３を形成した。放射性廃棄物固化体形成工程では、包含樹脂固化物形成工程で使用したシリコン製容器よりひと回り大きいポリプロピレン製容器（ＰＰ容器）を使用し、包含樹脂固化物１を被覆する被覆樹脂は、底面、前後左右の側面及び天面の順に分けて被覆させた。被覆樹脂は、２液反応硬化型のエポキシ樹脂（主剤（EPOXY RESIN XNR7425）及び硬化剤（HARDNER HY956）（ともにナガセケムテックス株式会社製））を使用し、包含樹脂固化物１の３９０ｇに対して、２６０ｇ（主剤及び硬化剤の合計量）使用した。主剤：硬化剤の混合比率は、５：１である。被覆樹脂の硬化条件は、被覆樹脂の硬化条件に従うが、実施形態では、後述する耐熱試験の結果より、ＰＰ容器に被覆樹脂注入後冷水で１５時間以上冷却し、その後加熱養生（４０℃以上・５時間以上）とすることができる。 4. In the radioactive waste solidification process, the encapsulated resin solidified material 1 was coated with a coating resin to form a radioactive waste solidified material 3, following the procedure shown in Figure 2. In the radioactive waste solidification process, a polypropylene container (PP container) slightly larger than the silicone container used in the encapsulated resin solidification process was used, and the coating resin for the encapsulated resin solidified material 1 was applied in the following order: bottom, front, back, left, and right sides, and top. The coating resin used was a two-component reaction-curing epoxy resin (base (EPOXY RESIN XNR7425) and hardener (HARDNER HY956) (both manufactured by Nagase ChemteX Corporation)), with 260 g (total amount of base and hardener) used for 390 g of encapsulated resin solidified material 1. The base:hardener mixture ratio was 5:1. The curing conditions for the coating resin follow the curing conditions of the coating resin, but in this embodiment, based on the results of the heat resistance test described below, after pouring the coating resin into the PP container, it can be cooled in cold water for 15 hours or more, and then heat cured (at 40°C or higher for 5 hours or more).
このようにして作成した放射性廃棄物固化体３について、塩溶出試験、圧縮強度試験及び耐熱試験を行ない、その評価を行なった。 The solidified radioactive waste form 3 thus produced was subjected to a salt leaching test, a compressive strength test, and a heat resistance test, and its performance was evaluated.
塩溶出試験
塩溶出試験は、上記の通り作成された放射性廃棄物固化体３と、被覆樹脂が被覆されていない放射性廃棄物固化体３（つまり、包含樹脂固化物１）について行った。
Salt Elution Test The salt elution test was carried out on the solidified radioactive waste 3 prepared as described above and the solidified radioactive waste 3 not coated with a coating resin (i.e., the resin-encapsulated solidified matter 1).
放射性廃棄物固化体３の塩溶出試験は、放射性廃棄物固化体３を１Ｌの脱塩水中に沈め、１００時間の塩溶出試験を行った。試験液はイオンクロマトグラフで塩化物イオンとして定量した。試験結果を表１に記載する。試験の結果、０．１～０．４ｍｇ／Ｌの塩化物イオンが検出されたものの、この塩分は、樹脂成型時の剥離剤や、エポキシ樹脂に含まれている成分が由来しているものと推察する。放射性廃棄物として処分するドラム缶内面は、元来、海風による塩分の影響で数ｍｇ／ｍ2の塩化物が含まれているため、本試験結果の塩分は問題ない数値と言える。この結果、パラフィンの疎水性効果と樹脂による保護によって、内容物の塩分は、完全に埋包され、塩を無害化出来ている結果を得られた。 The radioactive waste solidification body 3 was submerged in 1 L of demineralized water for a 100-hour salt elution test. The test solution was quantified as chloride ions using ion chromatography. The test results are shown in Table 1. Although 0.1 to 0.4 mg/L of chloride ions were detected as a result of the test, this salt content is presumed to be derived from the release agent used during resin molding and components contained in the epoxy resin. Since the interior surfaces of drums used for disposal of radioactive waste naturally contain several mg/ m² of chloride due to the salt content of sea breezes, the salt content in this test result is considered to be acceptable. The hydrophobic effect of paraffin and the protection provided by the resin completely embedded and neutralized the salt in the contents.
包含樹脂固化物１の塩溶出試験は、包含樹脂固化物１の３体を２．５Ｌの脱塩水中に沈め、１００時間の塩溶出試験を行った。試験は前後重量で評価した。試験結果を表２に記載する。試験の結果、塩溶出率は３．３～４．０％となった。試験後のパラフィン固化物は全て原型を留めており、大部分の塩を保持していることから、パラフィンの疎水性が有効に働いている結果が得られた。 The salt elution test for Encapsulated Resin Solidified Material 1 was conducted by submerging three pieces of Encapsulated Resin Solidified Material 1 in 2.5 L of demineralized water and conducting a salt elution test for 100 hours. The test was evaluated based on the weight before and after. The test results are shown in Table 2. As a result of the test, the salt elution rate was 3.3-4.0%. After the test, all of the paraffin-solidified materials retained their original shape and most of the salt, demonstrating that the hydrophobic properties of paraffin were working effectively.
圧縮強度試験は、上記の通り作成された放射性廃棄物固化体３について行った。結果を表３に記載する。
耐熱試験
耐熱試験は、上記の通り作成された放射性廃棄物固化体３を、封入工程におけるモルタルスラリのポルトランドセメントの水和熱を想定した高温試験（８０℃・５時間）と、寒冷地でのピット処分を想定した低温試験（－１８℃・８０時間）、を行ない、変形や割れなどの異常の発生の有無を確認した。
Heat resistance test The radioactive waste solidified body 3 prepared as described above was subjected to a high temperature test (80°C, 5 hours) simulating the heat of hydration of Portland cement in the mortar slurry during the encapsulation process, and a low temperature test (-18°C, 80 hours) simulating pit disposal in a cold region, to check for the occurrence of abnormalities such as deformation or cracks.
結果は、被覆樹脂の養生条件によって異なるものとなった。ＰＰ容器に被覆樹脂注入後冷水で１５時間冷却した試験体の高温試験では、被覆樹脂層２の内部にクラックが発生していた。被覆樹脂の硬化が不十分であったためと考えられる。ＰＰ容器に被覆樹脂注入後冷水で１５時間冷却し、その後加熱養生（４０℃・５時間）させた試験体は、高温試験と低温試験ともに、変形や割れなどの異常の発生は確認されなかった。このため、加熱養生することにより、放射性廃棄物固化体３は、封入工程におけるポルトランドセメントの水和熱によって、異常は発生せず、寒冷地でのピット処分でも異常は発生しないことが確認された。 The results varied depending on the curing conditions of the coating resin. In high-temperature tests on test specimens in which the coating resin was poured into a PP container and then cooled in cold water for 15 hours, cracks appeared inside the coating resin layer 2. This is thought to be due to insufficient hardening of the coating resin. In test specimens in which the coating resin was poured into a PP container and then cooled in cold water for 15 hours, and then heat-cured (40°C for 5 hours), no abnormalities such as deformation or cracks were observed in either the high-temperature or low-temperature tests. Therefore, it was confirmed that by heat curing, the radioactive waste solidified form 3 will not develop abnormalities due to the heat of hydration of Portland cement during the encapsulation process, and will not develop abnormalities even when disposed of in a pit in a cold region.
１…包含樹脂固化物、２…被覆樹脂層、３…放射性廃棄物固化体。 1...Encapsulated resin solidified material, 2...Coating resin layer, 3...Solidified radioactive waste body.
Claims (17)
該包含樹脂固化物に、該包含樹脂固化物を被覆する被覆樹脂を用いて被覆樹脂層を形成させ、該包含樹脂固化物と該被覆樹脂層からなる放射性廃棄物固化体を形成する放射性廃棄物固化体形成工程と、を有し、
該包含樹脂固化物形成工程の前に、該放射性廃棄物を加熱して、該処理対象物としての塩を析出する塩析工程と、を有する、
ことを特徴とする放射性廃棄物の固化処理方法。 a process of forming a solidified product made of encapsulating resin by mixing the molten encapsulating resin with the radioactive waste to be encapsulated in the encapsulating resin;
and a radioactive waste solidification process for forming a radioactive waste solidification product comprising the encapsulating resin solidification product and the coating resin layer by forming a coating resin layer on the encapsulating resin solidification product ,
and a salting-out step of heating the radioactive waste to precipitate salt as the treatment target prior to the resin-containing solidification step.
A method for solidifying radioactive waste.
前記塩析工程の前に、
該廃水溶液を中和する中和工程と、を有することを特徴とする請求項１に記載の放射性廃棄物の固化処理方法。 the radioactive waste is a wastewater solution;
Before the salting out step ,
2. The method for solidifying radioactive waste according to claim 1 , further comprising a neutralization step of neutralizing the wastewater solution.
該処理対象物は、該放射性廃棄物が加熱されて析出された塩であることを特徴とする放射性廃棄物固化体。 The method comprises: a resin-containing solidified material obtained by mixing a radioactive waste to be treated with an encapsulating resin that encapsulates the radioactive waste; and a coating resin layer formed from a coating resin that coats the resin-containing solidified material ;
The object to be treated is a salt precipitated by heating the radioactive waste .
金属容器に、該放射性廃棄物固化体を搬入し、結合材を注入して封入する、封入工程と、
該放射性廃棄物固化体が封入された該金属容器を地中に埋設する、埋設工程と、
を有することを特徴とする放射性廃棄物固化体の埋設方法。 A method for burying solidified radioactive waste, comprising: a resin-containing solidified material obtained by mixing a radioactive waste to be treated with an encapsulating resin that encapsulates the radioactive waste; and a coating resin layer formed from a coating resin that coats the resin- containing solidified material,
an encapsulation step of transporting the solidified radioactive waste into a metal container and injecting a binder thereinto to encapsulate the solidified radioactive waste;
a burying step of burying the metal container in which the solidified radioactive waste is sealed in the ground;
A method for burying solidified radioactive waste, comprising:
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