JP7749009B2 - 燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法 - Google Patents

Description

本開示は、電極部材とガスケットとが接着部材により一体化されている燃料電池セルアセンブリ、およびその製造方法に関する。

燃料電池は、多数のセルが積層されたスタック構造を呈している。セルの積層体は、積層方向両側に配置されたエンドプレートにより締結されている。例えば、固体高分子型燃料電池のセルは、膜電極接合体（ＭＥＡ）およびガス拡散層を有する電極部材と、電極部材に積層されるセパレータと、電極部材の周囲に配置され、反応ガスや冷媒に対して電極部材をシールするゴム製のガスケットと、を有している。

ガスケットの材料としては、シリコーンゴムが用いられることが多い（例えば、特許文献１～３参照）。シリコーンゴムは、硬化前の状態が液体であるため射出成形などにより成形が容易であり、比較的低温で硬化する。また、液状のシリコーンゴムを射出成形すると、材料の一部が電極部材のガス拡散層に含浸されるため、シール性を高めることができる。しかしながら、シリコーンゴムは、燃料電池の作動環境においてシロキサン結合（Ｓｉ－Ｏ－Ｓｉ結合）が加水分解するおそれがあり、シール性の低下が懸念される。また、シリコーンゴムの加水分解により生成した分解物が、ＭＥＡを構成する電解質膜および電極触媒層を汚染して、これらを劣化させるおそれがある。

このため、シリコーンゴムに代わるガスケット材料が検討されている。例えば、耐久性および高温特性に優れ、ガス透過性が小さいなどの観点から、エチレン－プロピレン－ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、フッ素ゴムなどが挙げられる。

米国特許第７０７０８７６号明細書 米国特許第６７１６５５０号明細書 特開２０１３－１６８３５３号公報 特開２００７－６６７６６号公報

しかしながら、ＥＰＤＭおよびフッ素ゴムは、硬化前の状態が固体、すなわちソリッドゴムであるため、シリコーンゴム並の流動性が得られない。また、固体高分子型燃料電池の電解質膜には、全フッ素系スルホン酸膜などの高分子膜が用いられる。よって、ガスケットの材料を電解質膜の近くに配置して硬化させる場合には、硬化時の加熱により電解質膜が変質しないように、さらには射出圧などの成形時の応力によりガス拡散層を破損しないように、配慮する必要がある。しかしながら、電解質膜の耐熱温度を考慮した温度下では、ＥＰＤＭおよびフッ素ゴムを実用性がある比較的短時間で硬化させることは難しい。このように、ＥＰＤＭおよびフッ素ゴムなどのソリッドゴムを用いる場合、比較的低温下で、射出成形により、ガスケットを電極部材に一体成形することは難しい。

例えば、特許文献２には、ＭＥＡと、フレーミングシールと、一体型シールと、を備える膜電極シーリングアセンブリが記載されている。フレーミングシールは、シリコーン、ＥＰＤＭなどから別部材として形成され、ＭＥＡの端部を厚さ方向に挟むように配置されている。一体型シールは、熱可塑性樹脂などの液状シーラント材料、シリコーンなどの液状エラストマーから形成され、ＭＥＡの流体分配層（ガス拡散層）に含浸されている。フレーミングシールと一体型シールとは、接着されていない。

特許文献３には、ＭＥＡおよびガス拡散層を有する電極部材と、該電極部材の外周に配置される樹脂製枠部材と、セパレータと、シール部材（ガスケット）と、を備える燃料電池が記載されている。樹脂製枠部材は、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）などからなり、接着剤層を介してＭＥＡに接着され、樹脂含浸部を介してガス拡散層に接着されている。シール部材は、シリコーンゴム、ＥＰＤＭなどからなり、セパレータに一体化されており、樹脂製枠部材には接着されていない。

特許文献４には、ＭＥＡおよびガス拡散層を有する電極部材と、該電極部材の外周に配置されるガスケット構造体と、を備える接合体が記載されている。電解質膜の両面には面積が異なるガス拡散層が配置されている。ガスケット構造体は、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などから形成されている。ガスケット構造体は、ガス拡散層の面積が小さい側に露出した電解質膜の表面や、ガス拡散層の外周端面に、接着層を介して接着されている。接着層は、ポリオレフィンなどのホットメルト系接着剤からなる。接着層の厚さは、ガス拡散層の厚さよりも小さく、電解質膜の外周端面には接していない。

特許文献２、３には、ガスケットの材料としてシリコーンゴム、ＥＰＤＭなどが同列に記載されており、シリコーンゴムを使用する場合のシール性の低下や、分解物によるＭＥＡの汚染を考慮する記載はない。また、特許文献２、３に記載されている構造は、ガスケットと電極部材とが接着部材を介して一体化される構造ではない。特許文献４に記載されている接合体においては、ガスケットと電解質膜とが接着層を介して接着されている。しかしながら、接着層は電解質膜の外周端面を被覆しておらず、その厚さはガス拡散層の厚さより小さい。また、ガス拡散層への含浸もない。このため、電極部材に対する保持力が小さく、ハンドリングにより破損したり、スタッキング時の振動などの外部入力により破損するおそれがある。

本開示は、このような実情に鑑みてなされたものであり、ソリッドゴム製のガスケットと電極部材とが一体化され、シール性、耐久性、および生産性に優れる燃料電池セルアセンブリ、およびその製造方法を提供することを課題とする。

（１）上記課題を解決するため、本開示の燃料電池セルアセンブリは、電解質膜および電極触媒層を有する膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面の少なくとも片面に配置されるガス拡散層と、を有する電極部材と、該電極部材の積層方向に対して交差する方向を面方向として、該電極部材の面方向外側に枠状に配置されるソリッドゴム製のガスケットと、熱可塑性ポリマーを有し、該電極部材の面方向外側に枠状に配置され、該電極部材および該ガスケットに接着して該電極部材および該ガスケットを一体化する接着部材と、を備え、該電極部材に対する該接着部材の接着形態は、該ガス拡散層への含浸および該膜電極接合体への接着の少なくとも一方であり、該接着部材は該電解質膜の少なくとも外周端面を被覆し、該電極部材の積層方向において、該接着部材の厚さは該膜電極接合体の該片面に配置される該ガス拡散層の厚さ以上であり、該接着部材の厚さ方向一面の少なくとも一部は該ガスケットで被覆されることを特徴とする。

（２）上記（１）の構成の燃料電池セルアセンブリの製造方法の第一例としての本開示の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、ソリッドゴムからガスケットを成形するガスケット成形工程と、電解質膜および電極触媒層を有する膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面の少なくとも片面に配置されるガス拡散層と、を有する電極部材と、成形された該ガスケットと、熱可塑性ポリマーを有する接着部材と、を配置する配置工程と、該接着部材を溶融させてから硬化して、該電極部材と該ガスケットとを該接着部材により一体化する一体化工程と、を有することを特徴とする。

（３）上記（１）の構成の燃料電池セルアセンブリの製造方法の第二例としての本開示の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、ソリッドゴムからガスケットを成形するガスケット成形工程と、電解質膜および電極触媒層を有する膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面の少なくとも片面に配置されるガス拡散層と、を有する電極部材と、成形された該ガスケットと、を成形型内に配置する配置工程と、該成形型に熱可塑性ポリマーを有する液状組成物を注入し硬化させることにより、該電極部材と該ガスケットとを該液状組成物の硬化物である接着部材により一体化する一体化工程と、を有することを特徴とする。

（４）上記（１）の構成の燃料電池セルアセンブリは、さらに、前記電極部材および前記ガスケットに積層されるセパレータを備え、前記接着部材は、該電極部材、該ガスケットおよび該セパレータに接着して該電極部材、該ガスケットおよび該セパレータを一体化する形態でもよい。

（５）上記（４）の構成のセパレータを備える燃料電池セルアセンブリの製造方法の第一例としての本開示の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、ソリッドゴムからガスケットを成形するガスケット成形工程と、セパレータの一面に、電解質膜および電極触媒層を有する膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面の少なくとも片面に配置されるガス拡散層と、を有する電極部材と、成形された該ガスケットと、熱可塑性ポリマーを有する接着部材と、を配置する配置工程と、該接着部材を溶融させてから硬化して、該電極部材、該ガスケットおよび該セパレータを該接着部材により一体化する一体化工程と、を有することを特徴とする。

（６）上記（４）の構成のセパレータを備える燃料電池セルアセンブリの製造方法の第二例としての本開示の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、ソリッドゴムからガスケットを成形するガスケット成形工程と、成形型内にセパレータを配置して、さらにその一面に、電解質膜および電極触媒層を有する膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面の少なくとも片面に配置されるガス拡散層と、を有する電極部材と、成形された該ガスケットと、を配置する配置工程と、該成形型に熱可塑性ポリマーを有する液状組成物を注入し硬化させることにより、該電極部材、該ガスケットおよび該セパレータを該液状組成物の硬化物である接着部材により一体化する一体化工程と、を有することを特徴とする。

（１）本開示の燃料電池セルアセンブリによると、ガスケットは液状ゴムではなくソリッドゴムから製造される。液状のシリコーンゴムを使用しなくてよいため、シロキサン結合の加水分解によるシール性の低下や、分解物によるＭＥＡの汚染問題を解消することができる。ガスケットは、接着部材により電極部材に接着される。これにより、接着性およびシール性を高めるために、ガスケットを電極部材のガス拡散層に含浸させる必要はない。ガスケットと電極部材との接触が少なくなるため、ガスケットの材料に起因したシール性の低下やＭＥＡの汚染などの懸念が少ない。よって、ガスケットの材料選択の自由度が大きくなる。

本開示の燃料電池セルアセンブリにおける、電極部材に対する接着部材の接着形態は、ガス拡散層への含浸および膜電極接合体（以下、本開示においても適宜「ＭＥＡ」と称す）への接着の少なくとも一方である。これにより、高い接着性およびシール性が実現される。また、接着部材は電解質膜の少なくとも外周端面を被覆するため、電解質膜が保護、補強されて変形が抑制されると共に、シール性も向上する。電極部材の積層方向において、接着部材の厚さは膜電極接合体の片面に配置されるガス拡散層の厚さ以上である。こうすることにより、接着部材の強度、接着性が確保される。加えて、電解質膜の変形を抑制して耐久性を高めることができ、ハンドリング性も向上する。接着部材の厚さ方向一面の少なくとも一部は、ガスケットで被覆される。これにより、燃料電池セルアセンブリを積層して燃料電池を構成した場合に、シール性を高めることができる。また、隣り合うセル間で接着部材の粘着（タック）が抑制されるため、積層される部材に接着部材の跡が付きにくくなる。さらには、一部のセルに修理や取り替えが必要になった場合に、セルを取り出しやすいため、リペア性が向上する。

（２）上記（１）の構成の燃料電池セルアセンブリの製造方法の第一例である、本開示の燃料電池セルアセンブリの第一の製造方法（以下適宜、「本開示の第一の製造方法」と称す）によると、ガスケット成形工程において、予め、ソリッドゴムからガスケットを製造しておく。ガスケットを製造する工程を、電極部材と一体化する工程と別にすることで、液状材料と比較して流動性が低いソリッドゴムを用いてガスケットを製造することができる。そして、ソリッドゴムの硬化温度を、電解質膜の耐熱温度に関係なく設定することができる。これにより、ガスケットの製造を高温下で短時間に行うことができる。したがって、本開示の第一の製造方法によると、高耐久性のガスケットを高い生産性で製造することができる。また、一体化工程においては、熱可塑性ポリマーを有する接着部材を溶融、硬化することにより、電極部材とガスケットとを接着する。これにより、接着部材を電極部材のガス拡散層と接するように配置する場合に、接着部材をガス拡散層に含浸させて、より強固な接着性および高いシール性を実現することができる。

（３）上記（１）の構成の燃料電池セルアセンブリの製造方法の第二例である、本開示の燃料電池セルアセンブリの第二の製造方法（以下適宜、「本開示の第二の製造方法」と称す）においては、成形型内に電極部材とガスケットと配置した状態で、熱可塑性ポリマーを有する液状組成物を注入し硬化させることにより、該電極部材と該ガスケットとを該液状組成物の硬化物である接着部材により一体化する。本開示の第二の製造方法によると、先の第一の製造方法により奏される作用効果に加えて、燃料電池セルアセンブリの製造が効率化されるため、より生産性を高めることができる。

（４）本開示の燃料電池セルアセンブリがセパレータを備える形態において、セパレータを含めてセルの主な構成要素が接着部材により一体化されると、燃料電池セルアセンブリを積層する際に扱いやすくなり、スタッキング工程を簡略化することができる。また、積層時における部材のずれなども生じにくくなる。これにより、作業性が向上して生産性が向上する。また、接着部材とセパレータとが接着されることにより、シール性も向上する。

（５）上記（４）の構成のセパレータを備える燃料電池セルアセンブリの製造方法の第一例である、本開示の燃料電池セルアセンブリの第三の製造方法（以下適宜、「本開示の第三の製造方法」と称す）によると、セパレータの一面に、電極部材、ガスケットおよび接着部材を配置して、接着部材を溶融、硬化することにより、上記（２）に記載された第一の製造方法により奏される作用効果に加えて、電極部材、ガスケット、およびセパレータを容易に一体化することができる。

（６）上記（４）の構成のセパレータを備える燃料電池セルアセンブリの製造方法の第二例である、本開示の燃料電池セルアセンブリの第四の製造方法（以下適宜、「本開示の第四の製造方法」と称す）によると、セパレータの一面に、電極部材およびガスケットを配置した状態で、熱可塑性ポリマーを有する液状組成物を注入し硬化させることにより、上記（３）に記載された第二の製造方法により奏される作用効果に加えて、電極部材、ガスケット、およびセパレータを容易に一体化することができる。

第一実施形態の燃料電池セルアセンブリの上面図である。 図１のＩＩ－ＩＩ断面図である。 ガスケット成形時の成形型の断面模式図である。 接着部材を塗布したセパレータの断面模式図である。 配置工程における各部材の断面模式図である。 一体化工程における各部材の断面模式図である。 第二実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法の接着部材固定工程において、接着部材を接着したガスケットの断面模式図である。 同製造方法の配置工程における各部材の断面模式図である。 第三実施形態の燃料電池セルアセンブリの部分断面図である。 第三実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法の配置工程における各部材の断面模式図である。 同製造方法の一体化工程における成形型の断面模式図である。 第四実施形態の燃料電池セルアセンブリの部分断面図である。 第五実施形態の燃料電池セルアセンブリの部分断面である。

＜第一実施形態＞
［燃料電池セルアセンブリの構成］
まず、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの構成について説明する。図１に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの上面図を示す。図２に、図１のＩＩ－ＩＩ断面図を示す。図の方位のうち、前後左右方向は各部材の面方向、上下方向は各部材の厚さ方向、積層方向を示す。図１においては、説明の便宜上、積層されている部材を透過して示し、接着部材についてはハッチングを施して示す。図１、図２に示すように、燃料電池セルアセンブリ１０は、電極部材２と、ガスケット３０と、接着部材４０と、セパレータ５０と、を備えている。

セパレータ５０は、カーボン製のバイポーラプレートであり、矩形薄板状を呈している。電極部材２、ガスケット３０、および接着部材４０は、セパレータ５０の上面に配置されている。セパレータ５０の上面および下面の電極部材２と重なる領域には、凹凸状の流路が形成されている。

電極部材２は、矩形薄膜状を呈している。電極部材２は、ＭＥＡ２０と、その厚さ方向両面に配置される一対の上側ガス拡散層２１および下側ガス拡散層２２と、からなる。ＭＥＡ２０、上側ガス拡散層２１および下側ガス拡散層２２の面方向の大きさ（面積）は、同じである。ＭＥＡ２０は、電解質膜とその厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる。電解質膜は、全フッ素系スルホン酸膜であり、電極触媒層は、白金を含む触媒を担持したカーボン粒子を有している。上側ガス拡散層２１および下側ガス拡散層２２の構成は同じであり、各々、カーボンペーパーを有している。上側ガス拡散層２１は、接着部材４０が含浸されている上側含浸部２１０を有している。上側含浸部２１０は、上側ガス拡散層２１の外周端部に配置されている。同様に、下側ガス拡散層２２も、接着部材４０が含浸されている下側含浸部２２０を有している。下側含浸部２２０は、下側ガス拡散層２２の外周端部に配置されている。

ガスケット３０は、上方から見て枠状を呈しており、電極部材２の外側に配置されている。ガスケット３０は、ＥＰＤＭを有するゴム組成物の架橋物からなる。ガスケット３０は、本体部３００と、重なり部３０１と、を有している。本体部３００は、枠の外側に配置され、厚さ方向に突出する二つのリップ部３０２を有している。二つのリップ部３０２の頂部は、曲面状を呈している。重なり部３０１は、枠の内側に配置され、接着部材４０の上面および電極部材２の上面外縁部（上側含浸部２１０および下側含浸部２２０に対応する領域）を被覆するように、本体部３００から延在している。ガスケット３０は、燃料電池を構成した場合に、積層される別の燃料電池セルアセンブリのセパレータに弾接する。

接着部材４０は、上方から見て枠状を呈しており、電極部材２の外側に配置されている。接着部材４０は、面方向において電極部材２とガスケット３０との間に配置されている。接着部材４０の厚さＴ_２は、電極部材２の厚さと同じであり、上側ガス拡散層２１、下側ガス拡散層２２の厚さＴ_１より大きい。接着部材４０の上面は、ガスケット３０の重なり部３０１で被覆されている。ガスケット３０の重なり部３０１と接着部材４０との合計厚さＴ_３は、電極部材２の厚さより大きい。接着部材４０は、酸により変性されたオレフィン系熱可塑性樹脂（以下適宜、「酸変性オレフィン系熱可塑性樹脂」と称す）を有している。酸変性オレフィン系熱可塑性樹脂の融点は、１３０℃程度である。酸変性オレフィン系熱可塑性樹脂は、接着性を有している。前述したように、接着部材４０の一部は、上側ガス拡散層２１の上側含浸部２１０および下側ガス拡散層２２の下側含浸部２２０に含浸している。加えて、接着部材４０は、接触している部材、具体的には、電解質膜を含むＭＥＡ２０の外周端面、ガスケット３０、およびセパレータ５０に接着している。このようにして、電極部材２、ガスケット３０、およびセパレータ５０は、接着部材４０により一体化されている。

［燃料電池セルアセンブリの製造方法］
次に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法について説明する。本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、ガスケット成形工程と、配置工程と、一体化工程と、を有している。

（１）ガスケット成形工程
本工程においては、ＥＰＤＭを有するゴム組成物を射出成形してガスケット３０を成形する。図３に、ガスケット成形時の成形型の断面模式図を示す。なお、図３を含む以下の図面は全て、図２に対応しており、図１のＩＩ－ＩＩ断面に相当する部分を示す。図３に示すように、成形型８は、上型８０と下型８１とを備えている。上型８０と下型８１とを合わせることにより、ガスケット３０と型対称の形状を有するキャビティ８２が区画されている。まず、成形型８を型締めし、予め１００℃程度に加熱されているゴム組成物をキャビティ８２に注入する。そのまま１７０℃下で１０分間保持して架橋させた後、成形型８の型開きを行い、ガスケット３０を取り出す。

（２）配置工程
本工程においては、セパレータ５０の上面に、電極部材２と、成形されたガスケット３０と、接着部材４０と、を配置する。図４に、接着部材を塗布したセパレータの断面模式図を示す。図５に、配置工程における各部材の断面模式図を示す。まず、図４に示すように、セパレータ５０の上面の所定位置に、充分に流動性を有するよう１５０℃以上の温度に加熱した接着部材４０を、ディスペンサーを用いて枠状に塗布する。次に、図５に示すように、セパレータ５０の上面において、接着部材４０の内側に電極部材２を配置し、接着部材４０の外側にガスケット３０を配置する。

（３）一体化工程
本工程においては、接着部材４０を溶融させてから硬化して、電極部材２、ガスケット３０およびセパレータ５０を接着部材４０により一体化する。図６に、一体化工程における各部材の断面模式図を示す。先の配置工程においてセットされたセパレータ５０、電極部材２、ガスケット３０、および接着部材４０の積層体を、ホットプレス機に設置して、図６に下向きの白抜き矢印で示すように、１４０℃に加熱された押圧部材８３により接着部材４０を押圧する。これにより、接着部材４０が溶融して、図６に横向きの白抜き矢印で示すように、上側ガス拡散層２１および下側ガス拡散層２２の外周端部に含浸すると共に、ＭＥＡ２０の外周端面、ガスケット３０、およびセパレータ５０に接着する。その後、積層体を常温に戻すことにより、接着部材４０が硬化して、電極部材２、ガスケット３０、およびセパレータ５０が接着部材４０を介して一体化された燃料電池セルアセンブリ１０が製造される（前出図２参照）。

［作用効果］
次に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法の作用効果について説明する。本実施形態の燃料電池セルアセンブリ１０において、ガスケット３０はＥＰＤＭ製である。このため、ガスケット３０は耐久性に優れる。また、シリコーンゴムを使用しないため、シール性の低下や、分解物によるＭＥＡ２０の汚染が少ない。

接着部材４０は、酸変性オレフィン系熱可塑性樹脂を有するため、接着性が良好である。接着部材４０の一部は、上側ガス拡散層２１、下側ガス拡散層２２に含浸される。これにより、高い接着性およびシール性が実現される。接着部材４０の上面は、全てガスケット３０で被覆される。そして、ガスケット３０と接着部材４０とが積層される部分の厚さＴ_３は、電極部材２の厚さより大きい。これにより、燃料電池セルアセンブリ１０を積層して燃料電池を構成した場合に、シール性を高めることができる。接着部材４０の上面全てがガスケット３０で被覆されることにより、隣り合うセル間で接着部材４０の粘着（タック）が抑制される。よって、積層される部材に接着部材４０の跡が付きにくくなる。また、一部のセルに修理や取り替えが必要になった場合に、セルを取り出しやすいため、リペア性が高い。接着部材４０は、ＭＥＡ２０の電解質膜の外周端面を被覆する。これにより、電解質膜が保護、補強されて変形が抑制されると共に、シール性も向上する。接着部材４０の厚さＴ_２は、下側ガス拡散層２２の厚さＴ_１より大きい。これにより、接着部材４０の強度、接着性が確保される。加えて、電解質膜の変形を抑制して耐久性を高めることができ、ハンドリング性が向上する。

燃料電池セルアセンブリ１０においては、電極部材２およびガスケット３０と共に、セパレータ５０も一体化される。これにより、燃料電池セルアセンブリ１０のスタッキング工程を簡略化することができ、部材のずれなども生じにくい。よって、作業性が向上して生産性が向上する。また、接着部材４０とセパレータ５０とが接着されることにより、シール性も向上する。

本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、本開示の第一の製造方法、第三の製造方法の概念に含まれる。本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法によると、ガスケット成形工程において、予め、ＥＰＤＭを有するゴム組成物からガスケット３０を製造しておく。ガスケット３０を製造する工程を、電極部材２と一体化する工程と別にすることで、液状材料と比較して流動性が低いソリッドゴムを用いてガスケット３０を製造することができる。また、成形時の温度を、電解質膜の耐熱温度に関係なく２００℃前後の高温に設定することができるため、ガスケット３０の製造を短時間に行うことができる。このように、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法によると、高耐久性のガスケット３０を高い生産性で製造することができる。

一体化工程においては、ホットプレスにより接着部材４０を溶融、硬化させて、電極部材２、ガスケット３０、およびセパレータ５０を容易に一体化することができる。接着部材４０の材料である熱酸変性オレフィン系熱可塑性樹脂の融点は１３０℃程度であり、ホットプレスを１４０℃で行うため、加熱時に電解質膜が変質するおそれは少ない。溶融した接着部材４０は、電極部材２の上側ガス拡散層２１および下側ガス拡散層２２に含浸する。これにより、接着性およびシール性が高くなる。

＜第二実施形態＞
本実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法と、第一実施形態のそれとの相違点は、製造方法の一部のみであり、配置工程において、セパレータに接着部材を塗布するのではなく、成形されたガスケットに予め接着部材を固定しておく点である。ここでは、主に相違点を説明する。

本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、第一実施形態と同様に、ガスケット成形工程と、配置工程と、一体化工程と、を有しており、配置工程として、接着部材固定工程が追加されている。本実施形態では、配置工程の最初に接着部材固定工程を行い、ガスケットに接着部材を接着する。図７に、接着部材固定工程において、接着部材を接着したガスケットの断面模式図を示す。図８に、配置工程における各部材の断面模式図を示す。

まず、図７に示すように、ガスケット成形工程（前出図３参照）の後、上型８０のみを取り外した状態で、得られたガスケット３０の重なり部３０１に対応する部分の上面に、接着部材４０を枠状に塗布する。接着部材４０の塗布は、第一実施形態の配置工程と同様に、充分に流動性を有するよう１５０℃以上の温度に加熱した状態でディスペンサーを用いて行う。それから、別の成形型を使用して、接着部材４０を所定の形状に成形して冷却する。このようにして、接着部材付きガスケット３０を製造する。次に、図８に示すように、セパレータ５０の上面に、製造した接着部材付きガスケット３０を反転させて配置し、接着部材４０の内側に電極部材２を配置する。それから、第一実施形態の一体化工程と同様に、接着部材４０をホットプレスにより溶融させてから硬化して、電極部材２、ガスケット３０およびセパレータ５０を接着部材４０により一体化する。

本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法によると、接着部材固定工程において、予めガスケット３０の表面に接着部材４０を固定しておく。こうすることにより、ガスケット３０が補強されるため、次の一体化工程において、ガスケット３０を配置する際のハンドリング性が向上する。また、接着部材４０の枠に合わせて電極部材２を配置することができるため、電極部材２を配置する際の位置決めが容易になる。

＜第三実施形態＞
本実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法と、第一実施形態のそれとの相違点は、接着部材およびガスケットの形状などと、接着部材を射出成形により成形する点である。ここでは、主に相違点を説明する。

［燃料電池セルアセンブリの構成］
まず、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの構成について説明する。図９に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの部分断面図を示す。図９において、図２と対応する部位については、同じ符号で示す。図９に示すように、燃料電池セルアセンブリ１１は、電極部材２と、ガスケット３１と、接着部材４１と、セパレータ５０と、を備えている。

ガスケット３１は、上方から見て枠状を呈しており、電極部材２の外側に配置されている。ガスケット３１は、第一実施形態のガスケット３０と同じ材料、すなわちＥＰＤＭを有するゴム組成物の架橋物からなる。ガスケット３１は、本体部３１０と、重なり部３１１と、を有している。本体部３１０は、枠の外側に配置され、厚さ方向に突出する二つのリップ部３１２を有している。二つのリップ部３１２の頂部は、曲面状を呈している。重なり部３１１は、枠の内側に配置され、接着部材４１の一部に積層されている。

接着部材４１は、上方から見て枠状を呈しており、電極部材２の外側に配置されている。接着部材４１は、面方向において電極部材２とガスケット３１との間に配置されている。接着部材４１の厚さ方向断面はＬ字状を呈しており、外側に張り出した部分がガスケット３１の重なり部３１１に積層されている。接着部材４１の下面の一部は、ガスケット３１で被覆されている。接着部材４１の上面は、ガスケット３１のリップ部３１２を除く本体部３１０と面一である。ガスケット３１の重なり部３１１と接着部材４１との合計厚さＴ_３は、電極部材２の厚さと同じである。電極部材２に接触している接着部材４１の厚さＴ_２は、電極部材２の厚さと同じであり、上側ガス拡散層２１、下側ガス拡散層２２の厚さＴ_１より大きい。接着部材４１は、第一実施形態の接着部材４０と同じ材料からなり、酸変性オレフィン系熱可塑性樹脂を有している。接着部材４１の一部は、電極部材２における上側ガス拡散層２１の上側含浸部２１０、および下側ガス拡散層２２の下側含浸部２２０に含浸している。加えて、接着部材４１は、接触している部材、具体的には、電解質膜を含むＭＥＡ２０の外周端面、ガスケット３１、およびセパレータ５０に接着している。このようにして、電極部材２、ガスケット３１、およびセパレータ５０は、接着部材４１により一体化されている。

［燃料電池セルアセンブリの製造方法］
次に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法について説明する。本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、ガスケット成形工程と、配置工程と、一体化工程と、を有している。ガスケット成形工程は、第一実施形態と同様であるため説明を省略する。

（１）配置工程
図１０に、配置工程における各部材の断面模式図を示す。図１０に示すように、本工程においては、成形型の下型８５に、セパレータ５０を配置して、セパレータ５０の上面の所定位置に電極部材２とガスケット３１とを配置する。面方向における電極部材２とガスケット３１との間には、次の一体化工程において、接着部材４１の材料である液状組成物が注入される空間が配置されている。

（２）一体化工程
本工程においては、成形型に液状組成物を注入し硬化させることにより、電極部材２、ガスケット３１およびセパレータ５０を該液状組成物の硬化物である接着部材４１により一体化する。図１１に、一体化工程における成形型の断面模式図を示す。図１１に示すように、成形型８は、上型８４と下型８５とを備えている。下型８５には、セパレータ５０、電極部材２、およびガスケット３１が配置されている。上型８４と下型８５とを合わせることにより、接着部材４１と型対称の形状を有するキャビティ８６が区画されている。上型８４は、キャビティ８６に接続されるゲート８７を有している。

まず、成形型８を型締めし、酸変性オレフィン系熱可塑性樹脂を有する液状組成物４１０を、射出成形機のノズルから、ランナ（図略）およびゲート８７を通して、キャビティ８６に注入する。液状組成物４１０は、１４０℃程度に加熱されている。注入された液状組成物は、図１１に白抜き矢印で示すように、上側ガス拡散層２１および下側ガス拡散層２２の外周端部に含浸すると共に、ＭＥＡ２０の外周端面、ガスケット３１、およびセパレータ５０に接着する。その後、成形型８を冷却することにより、液状組成物４１０は硬化して接着部材４１になる。このようにして、電極部材２、ガスケット３１、およびセパレータ５０が接着部材４１を介して一体化された燃料電池セルアセンブリ１１が製造される（前出図９参照）。

［作用効果］
次に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法の作用効果について説明する。本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、本開示の第二の製造方法、第四の製造方法の概念に含まれる。本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法によると、一体化工程において、成形型８内にセパレータ５０、電極部材２、およびガスケット３１を配置した状態で、熱酸変性オレフィン系熱可塑性樹脂を有する液状組成物４１０を注入し硬化させることにより、電極部材２、ガスケット３１、およびセパレータ５０を容易に一体化することができる。液状組成物４１０の射出成形を１４０℃程度で行うため、加熱時に電解質膜が変質するおそれは少ない。液状組成物４１０は、電極部材２の上側ガス拡散層２１および下側ガス拡散層２２に含浸する。これにより、接着性およびシール性が高くなる。本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法によると、燃料電池セルアセンブリ１１の製造が効率化されるため、より生産性を高めることができる。

第一、第二実施形態のように、接着部材を予め塗布しておく方法においては、接着部材の量が有限であるため、ガスケットと電極部材との隙間が大きい場合や、隙間の大きさのばらつきが大きい場合などには、接着部材が不足するおそれがある。この点、本実施形態の射出成形によると、液状組成物が流動してガスケット３１と電極部材２との隙間に過不足無く充填されるため、隙間が大きい場合や、隙間の大きさのばらつきが大きい場合などに有効である。

＜第四実施形態＞
本実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法と、第一実施形態のそれとの相違点は、電極部材におけるガス拡散層の大きさおよび接着部材の接着形態である。ここでは、主に相違点を説明する。図１２に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの部分断面図を示す。図１２において、図２と対応する部位については、同じ符号で示す。図１２に示すように、燃料電池セルアセンブリ１２は、電極部材２と、ガスケット３０と、接着部材４２と、セパレータ５０と、を備えている。

電極部材２は、ＭＥＡ２０と、その厚さ方向両面に配置される一対の上側ガス拡散層２３および下側ガス拡散層２４と、からなる。上側ガス拡散層２３および下側ガス拡散層２４の構成は同じであるが、面方向の大きさ（面積）は異なる。すなわち、上側ガス拡散層２３の面積は、下側ガス拡散層２４の面積より小さい。このため、電極部材２を上方から見ると、ＭＥＡ２０の外縁部が露出している。上側ガス拡散層２３の外周端部には、接着部材４２が含浸されている上側含浸部２３０が配置されている。同様に、下側ガス拡散層２４の外周端部にも、接着部材４２が含浸されている下側含浸部２４０が配置されている。

接着部材４２は、上方から見て枠状を呈しており、電極部材２の外側に配置されている。接着部材４２の厚さＴ_２は、電極部材２の厚さと同じであり、上側ガス拡散層２３、下側ガス拡散層２４の厚さＴ_１より大きい。接着部材４２の上面は、ガスケット３０の重なり部３０１により被覆されている。ガスケット３０の重なり部３０１と接着部材４２との合計厚さＴ_３は、電極部材２の厚さより大きい。接着部材４２は、第一実施形態の接着部材４０と同じ材料からなり、酸変性オレフィン系熱可塑性樹脂を有している。接着部材４２の一部は、電極部材２における上側ガス拡散層２３の上側含浸部２３０、および下側ガス拡散層２４の下側含浸部２４０に含浸している。また、接着部材４２は、上側ガス拡散層２３側に露出したＭＥＡ２０の上面に接着している。さらに、接着部材４２は、電解質膜を含むＭＥＡ２０の外周端面、ガスケット３０、およびセパレータ５０にも接着している。このようにして、電極部材２、ガスケット３０、およびセパレータ５０は、接着部材４２により一体化されている。燃料電池セルアセンブリ１２の製造方法は、第一実施形態の製造方法と同じである。

本実施形態の燃料電池セルアセンブリ１２においては、上側ガス拡散層２３の面積は、下側ガス拡散層２４の面積より小さく、上方に露出したＭＥＡ２０の上面に接着部材４２が接着される。このような構成を採用することにより、電極部材２の外周端部で生じやすいクロスリークを抑制することができる。結果、発電性能の低下、電解質膜の劣化などが抑制される。

＜第五実施形態＞
本実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法と、第一実施形態のそれとの相違点は、電極部材におけるガス拡散層の大きさ、接着部材の接着形態、およびガスケットの形状などである。ここでは、主に相違点を説明する。図１３に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの部分断面図を示す。図１３において、図２と対応する部位については、同じ符号で示す。図１３に示すように、燃料電池セルアセンブリ１３は、電極部材２と、ガスケット３２と、接着部材４３と、セパレータ５０と、を備えている。

電極部材２は、ＭＥＡ２０と、その厚さ方向両面に配置される一対の上側ガス拡散層２５および下側ガス拡散層２６と、からなる。上側ガス拡散層２５および下側ガス拡散層２６の構成および大きさは同じである。ＭＥＡ２０の面方向の大きさ（面積）は、上側ガス拡散層２５および下側ガス拡散層２６のそれより大きい。このため、電極部材２を上方から見ると、ＭＥＡ２０の外縁部が外側に突出して露出している。

接着部材４３は、上方から見て枠状を呈しており、電極部材２の外側に配置されている。接着部材４３の厚さＴ_２は、ＭＥＡ２０と下側ガス拡散層２６との合計厚さと同じであり、下側ガス拡散層２６の厚さＴ_１より大きい。接着部材４３は、第一実施形態の接着部材４０と同じ材料からなり、酸変性オレフィン系熱可塑性樹脂を有している。接着部材４３は、電極部材２の外側に突出したＭＥＡ２０の下面、外周端面、および下側ガス拡散層２６の外周端面に接着している。接着部材４３は、ガスケット３２、およびセパレータ５０にも接着している。このようにして、電極部材２、ガスケット３２、およびセパレータ５０は、接着部材４３により一体化されている。

ガスケット３２は、上方から見て枠状を呈しており、電極部材２の外側に配置されている。ガスケット３２は、第一実施形態のガスケット３０と同じ材料、すなわちＥＰＤＭを有するゴム組成物の架橋物からなる。ガスケット３２は、本体部３２０と、重なり部３２１と、を有している。本体部３２０は、枠の外側に配置され、厚さ方向に突出する二つのリップ部３２２を有している。二つのリップ部３２２の頂部は、曲面状を呈している。重なり部３２１は、枠の内側に配置され、接着部材４３の上面、上側ガス拡散層２５の外周端面、および電極部材２の外側に突出したＭＥＡ２０の上面を被覆している。ガスケット３２の重なり部３２１と接着部材４３との合計厚さＴ_３は、電極部材２の厚さより大きい。燃料電池セルアセンブリ１３の製造方法は、第一実施形態の製造方法と同じである。

本実施形態の燃料電池セルアセンブリ１３においては、ＭＥＡ２０の面積が上側ガス拡散層２５および下側ガス拡散層２６の面積より大きく、ＭＥＡ２０の外縁部が外側に突出している。接着部材４３は、露出したＭＥＡ２０の下面、外周端面、および下側ガス拡散層２６の外周端面に接着される。ここで、接着部材４３の厚さＴ_２は、ＭＥＡ２０と下側ガス拡散層２６との合計厚さと同じであり、下側ガス拡散層２６の厚さＴ_１より大きい。他方、露出したＭＥＡ２０の上面、および上側ガス拡散層２５の外周端面は、ガスケット３２により被覆される。このような構成を採用することにより、電極部材２の高いシール性を実現している。また、接着部材４３の強度、接着性を確保して、電解質膜の変形を抑制している。

＜その他の実施形態＞
以上、本開示の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法の実施の形態について説明した。しかしながら、実施の形態は上記形態に限定されるものではない。当業者が行いうる種々の変形的形態、改良的形態で実施することも可能である。

本開示の燃料電池セルアセンブリは、所定の電極部材、ガスケット、および接着部材を必須の構成要素としていればよい。本開示の燃料電池セルアセンブリにおいては、これら必須の構成要素に加えて他の構成要素が存在していてもよく、その種類は限定されない。上記実施形態においては、本開示の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法を、セパレータを備える形態で示した。しかしながら、本開示の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法は、セパレータを備えない形態で実施してもよい。本開示の第一の製造方法または第二の製造方法は、セパレータを備えない形態の本開示の燃料電池セルアセンブリの製造方法にも対応する。燃料電池セルアセンブリがセパレータを備える形態においても、セパレータは必ずしも接着部材により一体化される必要はない。例えば、電極部材およびガスケットが接着部材により一体化された所定のガスケット付き電極部材を、セパレータに積層させて、燃料電池セルアセンブリを構成してもよい。

［電極部材］
本開示の燃料電池セルアセンブリの構成要素のうち、電極部材は、ＭＥＡとガス拡散層とを有する。ＭＥＡは、電解質膜と、電解質膜の両面に配置される一対の電極触媒層と、を有する。電解質膜としては、燃料電池に用いられるプロトン伝導性のイオン交換膜を用いればよい。電極触媒層は、白金、白金合金などの触媒を担持した導電性の担体などを含んで構成すればよい。電極触媒層は、必ずしも電解質膜の表面全体に形成される必要はない。電極触媒層は、ＭＥＡにおける発電領域に応じて、電解質膜の表面に適宜形成すればよい。ガス拡散層としては、カーボンペーパー、カーボンクロスなどのカーボン多孔質体、金属メッシュなどの金属多孔質体などを用いればよい。

ガス拡散層は、ＭＥＡの厚さ方向の片面または両面に配置すればよい。ガス拡散層は、単層でも二層以上でもよい。ガス拡散層をＭＥＡの厚さ方向の両面に配置する場合、厚さ方向の一面と他面とにおいて、ガス拡散層の厚さ、面方向の大きさ（面積）などは同じでも異なってもよい。例えば、一面に配置されるガス拡散層の面積が、他面に配置されるガス拡散層の面積よりも小さい場合、面積が小さい方のガス拡散層側に、ＭＥＡの外縁部が露出する。この場合、電解質膜を保護する観点から、露出したＭＥＡの外縁部に接着部材を接着させることが望ましい。また、ガス拡散層の面積よりも、ＭＥＡの面積が大きい場合にも、ＭＥＡの外縁部が露出する。この場合も、電解質膜を保護する観点から、露出したＭＥＡの外縁部に接着部材を接着させることが望ましい。

［ガスケット］
ガスケットは、ソリッドゴムを用いて製造される。例えば、ソリッドゴムをゴム成分とするゴム組成物を、射出成形、プレス成形などして製造すればよい。ソリッドゴムとしては、シリコーンゴム以外が望ましく、例えば、ＥＰＤＭ、フッ素ゴム、ブチルゴム（ＩＩＲ）、エチレン－プロピレンゴム（ＥＰＭ）、アクリロニトリル－ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル－ブタジエンゴム（Ｈ－ＮＢＲ）、スチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）などが挙げられる。ガスケットの耐久性などを考慮すると、ＥＰＤＭ、フッ素ゴムが好適である。ゴム組成物は、ゴム成分の他に、架橋剤、架橋助剤、可塑剤、補強剤、老化防止剤、加工助剤などを含んでいてもよい。架橋剤としては、硫黄などの揮発成分を含まないという理由から、有機過酸化物を用いることが望ましい。上記実施形態においては、燃料電池セルアセンブリを積層した際のシール性を高めるという観点から、ガスケットにリップ部を配置した。リップ部の有無を含めて、ガスケットの形状、厚さなどは適宜決定すればよい。

［セパレータ］
セパレータの材質としては、ステンレス鋼、チタン、銅、マグネシウム、アルミニウム、カーボン、グラファイト、セラミックス、導電性樹脂（カーボン、グラファイト、ポリアクリロニトリル系炭素繊維などを有する熱可塑性樹脂または熱硬化性樹脂）などが挙げられる。また、これらの材料からなる本体部の表面に、物理蒸着（ＰＶＤ）、化学蒸着（ＣＶＤ）などの処理によりダイヤモンドライクカーボン膜（ＤＬＣ膜）、グラファイト膜などの炭素薄膜が形成されたものでもよい。形成される流路、貫通孔などを含めて、セパレータの構成は限定されない。

［接着部材］
接着部材は、熱可塑性ポリマーを有し、少なくとも電極部材およびガスケットに接着するものであればよい。燃料電池の作動温度、電解質膜の耐熱温度を考慮すると、熱可塑性ポリマーとしては、融点が７０℃以上１７０℃以下のものを選択することが望ましい。融点が１４０℃以下のものがより好適である。融点が比較的低い熱可塑性ポリマーとしては、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系熱可塑性樹脂が挙げられる。なかでも、接着性が良好であるという観点から、酸変性オレフィン系熱可塑性樹脂が好適である。酸変性オレフィン系熱可塑性樹脂とは、酸、酸無水物、酸エステル、メタロセンなどにより変性された、オレフィン系熱可塑性樹脂を意味する。酸による変性は、オレフィン系熱可塑性樹脂に酸成分をグラフト化してもよく、共重合してもよく、あるいはこれらを組み合わせて行ってもよい。

接着部材の形状は、電極部材およびガスケットに接着し、両者を一体化できれば特に限定されない。燃料電池セルアセンブリがセパレータを備える場合、接着部材がセパレータにも接着し、電極部材およびガスケットと共にセパレータを一体化してもよい。接着部材は、ガス拡散層に含浸することにより電極部材と接着されてもよく、ＭＥＡに接着することにより電極部材と接着されてもよく、その両方でもよい。接着部材がガス拡散層に含浸される場合には、接着性およびシール性が向上する。接着部材がＭＥＡに接着される場合には、電解質膜が接着部材により保護されることにより、電解質膜の変形、破損などが抑制される。接着部材がＭＥＡに接着される場合には、ＭＥＡの電解質膜に接着されてもよく、電解質膜の表面に配置される電極触媒層に接着されてもよい。接着部材がガス拡散層に含浸し、ＭＥＡの厚さ方向両面には接着しない形態においても、接着部材は電解質膜の少なくとも外周端面を被覆する。これにより、電解質膜が保護されると共にシール性が向上する。

接着部材の強度および接着性の観点から、接着部材の厚さは、ＭＥＡの片面に配置されるガス拡散層の厚さ以上である。本明細書において「厚さ」とは、電極部材の積層方向の長さを意味する。接着部材の厚さとガス拡散層の厚さと比較する場合、接着部材については、電極部材に接触している部分の厚さで比較する。例えば、上記第三実施形態においては、接着部材４１の厚さは枠の内外方向で異なる。この場合は、電極部材２に接触している部分の厚さＴ_２と、ガス拡散層（下側ガス拡散層２２または上側ガス拡散層２１）の厚さＴ_１と、を比較する。また、燃料電池セルアセンブリを積層して燃料電池を構成した場合に、シール性を高めるという観点から、ガスケットと接着部材とが電極部材の積層方向に積層される部分の厚さは、電極部材の厚さ以上であることが望ましい。

燃料電池セルアセンブリのシール性およびリペア性の観点から、接着部材の厚さ方向一面の少なくとも一部は、ガスケットで被覆される。接着部材の厚さ方向一面は、上記第一実施形態における上面でも、上記第三実施形態における下面でもよい。接着部材のガスケットで被覆される部分は、厚さ方向の一面でも両面でもよく、一面のうちの全体でも一部でもよい。これとは別に、接着部材の厚さ方向の一面を全くガスケットで被覆しない形態で燃料電池セルアセンブリを実施してもよい。この形態においては、ガスケットが、本体部から接着部材に重なるように延在する重なり部（第一実施形態における重なり部３０１、第三実施形態における重なり部３１１など）を有しない。したがって、ガスケットの形状が単純になり、ガスケットの製造が容易になる。

［燃料電池セルアセンブリの製造方法］
本開示の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、予めガスケットを成形しておき、成形されたガスケットと電極部材とを、熱可塑性ポリマーの溶融、硬化を利用して接着し一体化することを特徴とする。熱可塑性ポリマーを有する接着部材の供給方法の違いにより、次の（ａ）、（ｂ）の形態が挙げられる。
（ａ）ソリッドゴムからガスケットを成形するガスケット成形工程と、電解質膜および電極触媒層を有する膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面の少なくとも片面に配置されるガス拡散層と、を有する電極部材と、成形された該ガスケットと、熱可塑性ポリマーを有する接着部材と、を配置する配置工程と、該接着部材を溶融させてから硬化して、該電極部材と該ガスケットとを該接着部材により一体化する一体化工程と、を有する燃料電池セルアセンブリの製造方法。
（ｂ）ソリッドゴムからガスケットを成形するガスケット成形工程と、電解質膜および電極触媒層を有する膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面の少なくとも片面に配置されるガス拡散層と、を有する電極部材と、成形された該ガスケットと、を成形型内に配置する配置工程と、該成形型に熱可塑性ポリマーを有する液状組成物を注入し硬化させることにより、該電極部材と該ガスケットとを該液状組成物の硬化物である接着部材により一体化する一体化工程と、を有する燃料電池セルアセンブリの製造方法。

ガスケット成形工程においては、ソリッドゴムをゴム成分とするゴム組成物を、所定温度で所定時間保持することにより、ガスケットを成形する。ガスケットの成形には、射出成形、プレス成形などの公知の方法を用いればよい。

配置工程において、熱可塑性ポリマーを有する接着部材を配置する場合には、接着部材をガスケットの表面、またはセパレータなどの基材の表面に配置すればよい。上記第二実施形態のように、予めガスケットの表面に接着部材を固定しておくと、ガスケットが補強されるため、ガスケットを配置する際のハンドリング性が向上する。また、接着部材の枠に合わせて電極部材を配置することができるため、電極部材を配置する際の位置決めが容易になる。配置工程において、配置される接着部材は、固体でも液体でもよい。接着部材の配置方法としては、刷毛塗り、ディスペンサーなどの塗工機、スプレーなどを使用して塗布する方法、成形型を使用する方法、予め接着部材を枠状シートに成形しておき、それを配置する方法などが挙げられる。

一体化工程において、接着部材を溶融、硬化させる場合には、ホットプレス機などを使用すればよい。あるいは、成形型に熱可塑性ポリマーを有する液状組成物を注入し硬化させる場合には、射出成形機などを使用すればよい。液状組成物を注入する形態を含めて接着部材を溶融して接着させる際、必ずしも加圧することは必要ではない。接着部材を溶融させた状態で加圧すると、ガス拡散層に含浸しやすくなる。接着部材を溶融させるための加熱温度は、電解質膜の耐熱温度、熱可塑性ポリマーの融点、燃料電池が使用される環境温度などを考慮して適宜決定すればよく、例えば、１１０℃以上１５０℃以下にすればよい。

１０、１１、１２、１３：燃料電池セルアセンブリ、２：電極部材、２０：ＭＥＡ、２１、２３、２５：上側ガス拡散層、２２、２４、２６：下側ガス拡散層、２１０、２３０：上側含浸部、２２０、２４０：下側含浸部、３０、３１、３２：ガスケット、３００、３１０、３２０：本体部、３０１、３１１、３２１：重なり部、３０２、３１２、３２２：リップ部、４０、４１、４２、４３：接着部材、４１０：液状組成物、５０：セパレータ、８：成形型、８０、８４：上型、８１、８５：下型、８２、８６：キャビティ、８３：押圧部材、８７：ゲート。

Claims (12)

1. 電解質膜および電極触媒層を有する膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面の少なくとも片面に配置されるガス拡散層と、を有する電極部材と、
   該電極部材の積層方向に対して交差する方向を面方向として、
   該電極部材の面方向外側に枠状に配置されるソリッドゴム製のガスケットと、
   熱可塑性ポリマーを有し、該ガスケットとは別に該電極部材の面方向外側に枠状に配置され、該電極部材および該ガスケットに接着して該電極部材および該ガスケットを一体化する接着部材と、
   を備え、
   該電極部材に対する該接着部材の接着形態は、該ガス拡散層への含浸および該膜電極接合体への接着の少なくとも一方であり、
   該接着部材は該電解質膜の少なくとも外周端面を被覆し、
   該電極部材の積層方向において、該接着部材の厚さは該膜電極接合体の該片面に配置される該ガス拡散層の厚さ以上であり、該接着部材の厚さ方向一面の少なくとも一部は該ガスケットで被覆されることを特徴とする燃料電池セルアセンブリ。
2. 前記ガス拡散層は、前記膜電極接合体の厚さ方向両面に配置され、
   前記接着部材は、二つの該ガス拡散層の少なくとも一方に含浸される請求項１に記載の燃料電池セルアセンブリ。
3. 前記ガス拡散層は、前記膜電極接合体の厚さ方向両面に配置され、
   前記電極部材を積層方向から見た場合に、二つの該ガス拡散層の面方向の大きさは異なり、
   前記接着部材は、小さい方の該ガス拡散層側に露出した該膜電極接合体に接着される請求項１または請求項２に記載の燃料電池セルアセンブリ。
4. 前記電極部材を積層方向から見た場合に、前記膜電極接合体の面方向の大きさは、前記ガス拡散層の面方向の大きさより大きく、
   前記接着部材は、外側に突出した該膜電極接合体の少なくとも一面に接着される請求項１ないし請求項３のいずれかに記載の燃料電池セルアセンブリ。
5. 前記ガスケットと前記接着部材とが前記電極部材の積層方向に積層される部分の厚さは、該電極部材の厚さ以上である請求項１ないし請求項４のいずれかに記載の燃料電池セルアセンブリ。
6. さらに、前記電極部材および前記ガスケットに積層されるセパレータを備え、
   前記接着部材は、該電極部材、該ガスケットおよび該セパレータに接着して該電極部材、該ガスケットおよび該セパレータを一体化する請求項１ないし請求項５のいずれかに記載の燃料電池セルアセンブリ。
7. 前記ソリッドゴムは、エチレン－プロピレン－ジエンゴム（ＥＰＤＭ）またはフッ素ゴムである請求項１ないし請求項６のいずれかに記載の燃料電池セルアセンブリ。
8. 前記熱可塑性ポリマーは、酸により変性されたオレフィン系熱可塑性樹脂を有する請求項１ないし請求項７のいずれかに記載の燃料電池セルアセンブリ。
9. 請求項１に記載の燃料電池セルアセンブリの製造方法であって、
   ソリッドゴムからガスケットを成形するガスケット成形工程と、
   電解質膜および電極触媒層を有する膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面の少なくとも片面に配置されるガス拡散層と、を有する電極部材と、成形された該ガスケットと、熱可塑性ポリマーを有する接着部材と、を配置する配置工程と、
   該接着部材を溶融させてから硬化して、該電極部材と該ガスケットとを該接着部材により一体化する一体化工程と、
   を有することを特徴とする燃料電池セルアセンブリの製造方法。
10. 請求項１に記載の燃料電池セルアセンブリの製造方法であって、
    ソリッドゴムからガスケットを成形するガスケット成形工程と、
    電解質膜および電極触媒層を有する膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面の少なくとも片面に配置されるガス拡散層と、を有する電極部材と、成形された該ガスケットと、を成形型内に配置する配置工程と、
    該成形型に熱可塑性ポリマーを有する液状組成物を注入し硬化させることにより、該電極部材と該ガスケットとを該液状組成物の硬化物である接着部材により一体化する一体化工程と、
    を有することを特徴とする燃料電池セルアセンブリの製造方法。
11. 請求項６に記載の燃料電池セルアセンブリの製造方法であって、
    ソリッドゴムからガスケットを成形するガスケット成形工程と、
    セパレータの一面に、電解質膜および電極触媒層を有する膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面の少なくとも片面に配置されるガス拡散層と、を有する電極部材と、成形された該ガスケットと、熱可塑性ポリマーを有する接着部材と、を配置する配置工程と、
    該接着部材を溶融させてから硬化して、該電極部材、該ガスケットおよび該セパレータを該接着部材により一体化する一体化工程と、
    を有することを特徴とする燃料電池セルアセンブリの製造方法。
12. 請求項６に記載の燃料電池セルアセンブリの製造方法であって、
    ソリッドゴムからガスケットを成形するガスケット成形工程と、
    成形型内にセパレータを配置して、さらにその一面に、電解質膜および電極触媒層を有する膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面の少なくとも片面に配置されるガス拡散層と、を有する電極部材と、成形された該ガスケットと、を配置する配置工程と、
    該成形型に熱可塑性ポリマーを有する液状組成物を注入し硬化させることにより、該電極部材、該ガスケットおよび該セパレータを該液状組成物の硬化物である接着部材により一体化する一体化工程と、
    を有することを特徴とする燃料電池セルアセンブリの製造方法。