JP7804574B2 - 高周波誘電加熱接着シート - Google Patents

Description

本発明は、高周波誘電加熱接着シートに関する。

近年、一般的に接着することが困難な被着体同士を接着する方法として、例えば、所定の樹脂中に発熱材料を配合してなる接着剤を被着体の間に介在させ、誘電加熱処理、誘導加熱処理、超音波溶着処理、又はレーザー溶着処理等を行う方法が提案されている。
被着体としてガラスを用いる場合の接着方法としては、以下のような技術がある。

例えば、特許文献１には、ガラスと無機強化熱可塑性樹脂とを接着するための熱可塑性樹脂組成物として、高周波誘導で発熱する発熱体と、水分の存在下で無機物と反応する官能基を含む単量体で変性された融点が９０℃～２００℃の熱可塑性樹脂を含有する熱可塑性樹脂組成物が記載されている。

例えば、特許文献２には、同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体を接着するための誘電加熱接着フィルムが記載されており、この誘電加熱接着フィルムは、極性部位を有するポリオレフィン系樹脂と、所定の割合で配合された誘電フィラーとを含む。

また、他の接着方法として、例えば、特許文献３には、真空ラミネート法によってガラス面に密着させるためのガラス密着シートが記載されており、このガラス密着シートは、低密度ポリエチレンにエチレン性不飽和シラン化合物をグラフト重合したシラン変性ポリエチレン系樹脂を含んでいる。

特開２００２－０９７４４５号公報 国際公開第２０１８／１４７３５２号 特開２０１６－０６８４２６号公報

特許文献１に記載の熱可塑性樹脂組成物を用いる場合、ガラスとの接着に必要な消費エネルギーが多く、特許文献３に記載のガラス密着シートを用いる場合、ガラスとの接着に必要な真空ラミネートする際の圧力保持時間が長い。
特許文献２には、被着体の一例としてガラス材料も記載されているが、特許文献２に記載の誘電加熱接着フィルムでは、ガラス材料に対する十分な接着強度を得にくい。

本発明の目的は、少ない消費エネルギーでも、高い接着強度でガラスと接着できる高周波誘電加熱接着シートを提供することである。

本発明の一態様によれば、熱可塑性樹脂（Ａ）及び高周波電界の印加により発熱する誘電材料を少なくとも含有する接着層を有する高周波誘電加熱接着シートであって、
前記接着層は、前記熱可塑性樹脂（Ａ）としてのシラン変性ポリオレフィンを含有し、
前記熱可塑性樹脂（Ａ）の１９０℃におけるＭＦＲが２ｇ／１０ｍｉｎ以上、５０ｇ／１０ｍｉｎ以下である、高周波誘電加熱接着シートが提供される。

本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記高周波誘電加熱接着シートの軟化温度は、５０℃以上であることが好ましい。

本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記高周波誘電加熱接着シートの２０℃での貯蔵弾性率は、５ＭＰａ以上であることが好ましい。

本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記高周波誘電加熱接着シートの損失正接ピーク温度は、３０℃以下であることが好ましい。

本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記接着層中の前記誘電材料の体積含有率は、５体積％以上、５０体積％以下であることが好ましい。

本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記誘電材料は、誘電フィラー（Ｂ）であることが好ましい。

本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記誘電フィラー（Ｂ）は、酸化亜鉛、炭化ケイ素、チタン酸バリウム及び酸化チタンからなる群から選択される少なくともいずれかを含むことが好ましい。

本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記誘電フィラー（Ｂ）の体積平均粒子径は、１μｍ以上、３０μｍ以下であり、前記体積平均粒子径は、レーザー回折・散乱法により、前記誘電フィラー（Ｂ）の粒度分布を測定し、当該粒度分布測定の結果からＪＩＳ Ｚ ８８１９－２：２００１に準じて算出した体積平均粒子径であることが好ましい。

本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記高周波誘電加熱接着シートの厚さは、５μｍ以上であることが好ましい。

本発明の一態様によれば、少ない消費エネルギーでも、高い接着強度でガラスと接着できる高周波誘電加熱接着シートを提供できる。

一実施態様に係る高周波誘電加熱接着シートの概略断面図である。 一実施態様に係る高周波誘電加熱接着シートの概略断面図である。 一実施態様に係る高周波誘電加熱接着シートの概略断面図である。 一実施態様に係る高周波誘電加熱接着シート及び誘電加熱装置を用いた高周波誘電加熱処理を説明する概略図である シートの濡れ広がり性評価を説明するための図である。 シートの濡れ広がり性評価を説明するための図である。 シートの濡れ広がり性評価を説明するための図である。

［高周波誘電加熱接着シート］
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、熱可塑性樹脂（Ａ）及び高周波電界の印加で発熱する誘電材料を少なくとも含有する接着層を有する。接着層は、熱可塑性樹脂（Ａ）としてのシラン変性ポリオレフィンを含有し、熱可塑性樹脂（Ａ）の１９０℃におけるＭＦＲが２ｇ／１０ｍｉｎ以上、５０ｇ／１０ｍｉｎ以下である。高周波電界とは、高周波で向きが反転する電界である。

誘電材料は、高周波電界の印加により発熱する材料であり、周波数域が３ＭＨｚ以上、３００ＭＨｚ以下の高周波電界を印加した時に発熱する材料であることが好ましい。誘電材料は、誘電樹脂及び誘電フィラーの少なくともいずれかであることが好ましい。高周波誘電加熱接着シートを加工したときに、高周波誘電加熱接着シートに含まれる誘電材料の劣化を抑制しやすい観点で、誘電材料は、誘電フィラー（Ｂ）であることがより好ましい。
以下、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートが、誘電材料として、誘電フィラー（Ｂ）を含む場合について説明する。

＜熱可塑性樹脂（Ａ）＞
接着層は、１種又は複数種の熱可塑性樹脂（Ａ）を含有し、少なくとも、熱可塑性樹脂（Ａ）としてのシラン変性ポリオレフィンを含有する。

（熱可塑性樹脂のＭＦＲ）
熱可塑性樹脂（Ａ）の１９０℃におけるＭＦＲは、２ｇ／１０ｍｉｎ以上であり、２．５ｇ／１０ｍｉｎ以上であることが好ましく、３ｇ／１０ｍｉｎ以上であることがさらに好ましい。
熱可塑性樹脂（Ａ）の１９０℃におけるＭＦＲは、５０ｇ／１０ｍｉｎ以下であり、３０ｇ／１０ｍｉｎ以下であることが好ましく、２０ｇ／１０ｍｉｎ以下であることがさらに好ましい。
熱可塑性樹脂（Ａ）の１９０℃におけるＭＦＲが２ｇ／１０ｍｉｎ以上であることにより、シート成形性が優れ、また、接合時において、接着層の濡れ広がりが良いため、短時間で接合強度が得られやすい。
熱可塑性樹脂（Ａ）の１９０℃におけるＭＦＲが５０ｇ／１０ｍｉｎ以下であることにより、誘電加熱処理時に接着層の粘度が低くなりすぎることを抑制しやすい。接着層の粘度が低くなりすぎると、接合時に被着体間の樹脂量が減少して接着強度が得られにくくなるが、粘度低下を抑制することで、接着強度が得られやすい。
接着層が熱可塑性樹脂（Ａ）としてシラン変性ポリオレフィンのみを含有する場合は、シラン変性ポリオレフィンの１９０℃におけるＭＦＲが、上述の熱可塑性樹脂（Ａ）の１９０℃におけるＭＦＲの範囲を満たす。
また、接着層中の熱可塑性樹脂（Ａ）が、シラン変性ポリオレフィンだけでなく、その他の熱可塑性樹脂も含有する混合物である場合、接着層中の熱可塑性樹脂の混合物の１９０℃におけるＭＦＲが、上述の熱可塑性樹脂（Ａ）の１９０℃におけるＭＦＲの範囲を満たす。
熱可塑性樹脂（Ａ）の１９０℃におけるＭＦＲは、後述する実施例の項目において説明する方法により測定できる。

（シラン変性ポリオレフィン）
シラン変性ポリオレフィンは、特に限定されないが、例えば、シリル基含有化合物とオレフィンとの共重合体、及びポリオレフィンをシリル基含有化合物でグラフト重合したシラン変性ポリオレフィンからなる群から選択される少なくとも一種であることが好ましい。

シリル基含有化合物と共重合させるオレフィンは、例えば、炭素数２～２０のα－オレフィンであることが好ましく、炭素数２～２０のα－オレフィンは、例えば、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－ヘプテン、４－メチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ヘキセン、及び４，４－ジメチル－１－ペンテンからなる群から選択される少なくともいずれかのオレフィンであることが好ましく、エチレン及びプロピレンの少なくともいずれかのオレフィンであることがより好ましい。シリル基含有化合物と共重合させるオレフィンは、１種でもよいし、２種以上でもよい。
シリル基含有化合物でグラフト重合するポリオレフィンとしては、上記オレフィンの単独重合体、及び二種以上のオレフィン同士の共重合体等が挙げられ、エチレン及びプロピレンの少なくともいずれかのオレフィン由来のモノマー単位を有する単独重合体又は共重合体が好ましい。また、予め反応性基を有するポリオレフィンを、シリル基含有化合物でグラフト重合したシラン変性ポリオレフィンであることも好ましい。

シリル基含有化合物としては、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリプロポキシシラン、ビニルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、ビニルトリフェノキシシラン、ビニルトリベンジルオキシシラン、ビニルトリメチレンジオキシシラン、ビニルプロピオニルオキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、ビニルトリカルボキシシラン、ビニルトリアセチルシラン、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリスメチルエチルケトオキシムシラン、ビニルトリイソプロペノキシシラン、及びビニルメチルジメトキシシラン等のビニルシラン；（メタ）アクリロキシメチルトリメトキシシラン等の（メタ）アクリルシラン類；スチリルトリメトキシシラン等のスチリルシラン類等が挙げられる。なお、本明細書において、「（メタ）アクリル」は、「アクリル」及び「メタクリル」の双方を表す場合に用いる表記であり、他の類似用語についても同様である。

（その他の熱可塑性樹脂）
接着層は、本発明の目的を達成できる範囲内であれば、シラン変性ポリオレフィンとは異なるその他の熱可塑性樹脂を含有していてもよく、他の熱可塑性樹脂も特に制限されない。
接着層が熱可塑性樹脂として、シラン変性ポリオレフィンと、その他の熱可塑性樹脂と、を含有する混合物を含んでいる場合、当該接着層の粘度を調整しやすく、高周波誘電加熱接着シートに加工適性を付与しやすい。また、意図しない架橋反応を抑制できるため、経時での接着力の低下を防ぎ易い。
接着層が熱可塑性樹脂の主成分としてシラン変性ポリオレフィンを含む場合、当該接着層は、ガラスに対する高い接着力を得やすい。

接着層が、シラン変性ポリオレフィンとその他の熱可塑性樹脂とを含有する場合、接着層中の熱可塑性樹脂（Ａ）中において、シラン変性ポリオレフィンの含有率は、１０体積％以上であることが好ましく、２０体積％以上であることがより好ましく、４０体積％以上であることがさらに好ましい。また、接着層中の熱可塑性樹脂（Ａ）中において、シラン変性ポリオレフィンの含有率は、１００体積％以下であることが好ましい。

その他の熱可塑性樹脂は、例えば、融解し易いとともに、所定の耐熱性を有する等の観点から、ポリオレフィン系樹脂、スチレン系樹脂、ポリアセタール系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリ（メタ）アクリル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、フェノキシ系樹脂、及びポリエステル系樹脂からなる群から選択される少なくとも一種であることが好ましい。

本明細書において、「その他の熱可塑性樹脂」としてのポリオレフィン系樹脂は、極性部位を有するポリオレフィン系樹脂及び極性部位を有さないポリオレフィン系樹脂を含み、かつ、シラン変性ポリオレフィンとは異なる樹脂である。ポリオレフィン系樹脂における極性部位の有無を特定する場合に、極性部位を有するポリオレフィン系樹脂又は極性部位を有さないポリオレフィン系樹脂のように記載される。

接着層は、熱可塑性樹脂（Ａ）として、さらに、極性部位を有するポリオレフィン系樹脂を含有することも好ましく、極性部位を有するポリオレフィン系樹脂は、酸変性ポリオレフィン系樹脂であることが好ましい。
接着層が、シラン変性ポリオレフィンと極性部位を有するポリオレフィン系樹脂とを含有する場合、接着層中のシラン変性ポリオレフィンと極性部位を有するポリオレフィン系樹脂との体積比は、１０：９０～９０：１０であることが好ましく、２０：８０～８５：１５であることがより好ましく、３０：７０～８０：２０であることがさらに好ましい。

（ポリオレフィン系樹脂）
接着層が熱可塑性樹脂（Ａ）としてのポリオレフィン系樹脂を含有する場合、当該ポリオレフィン系樹脂は、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン及びポリメチルペンテン等のホモポリマーからなる樹脂、並びにエチレン、プロピレン、ブテン、ヘキセン、オクテン及び４－メチルペンテン等からなる群から選択されるモノマーの共重合体からなるα－オレフィン樹脂等が挙げられる。熱可塑性樹脂（Ａ）としてのポリオレフィン系樹脂は、一種単独の樹脂でもよいし、二種以上の樹脂の組み合わせでもよい。

（極性部位を有するポリオレフィン系樹脂）
極性部位を有するポリオレフィン系樹脂における極性部位は、ポリオレフィン系樹脂に対して極性を付与できる部位であれば特に限定されない。極性部位を有するポリオレフィン系樹脂は、被着体に対して高い接着力を示すので好ましい。
極性部位を有するポリオレフィン系樹脂は、オレフィン系モノマーと極性部位を有するモノマーとの共重合体であってもよい。また、極性部位を有するポリオレフィン系樹脂は、オレフィン系モノマーの重合によって得られたオレフィン系ポリマーに極性部位を付加反応等の変性により導入させた樹脂でもよい。

極性部位を有するポリオレフィン系樹脂を構成するオレフィン系モノマーの種類については、特に制限されない。オレフィン系モノマーとしては、例えば、エチレン、プロピレン、ブテン、ヘキセン、オクテン及び４－メチル－１－ペンテン等が挙げられる。オレフィン系モノマーは、これらの一種単独で用いられてもよく、二種以上の組み合わせで用いられてもよい。
オレフィン系モノマーは、機械的強度に優れ、安定した接着特性が得られるという観点から、エチレン及びプロピレンの少なくともいずれかが好ましい。
極性部位を有するポリオレフィン系樹脂におけるオレフィン由来の構成単位は、エチレン又はプロピレンに由来する構成単位であることが好ましい。

極性部位としては、例えば、水酸基、カルボキシ基、エポキシ基、酢酸ビニル構造、及び酸無水物構造等が挙げられる。極性部位としては、酸変性によってポリオレフィン系樹脂に導入される酸変性構造等も挙げられる。

極性部位としての酸変性構造は、熱可塑性樹脂（例えば、ポリオレフィン系樹脂）を酸変性することによって導入される部位である。熱可塑性樹脂（例えば、ポリオレフィン系樹脂）を酸変性する際に用いる化合物としては、不飽和カルボン酸、不飽和カルボン酸の酸無水物及び不飽和カルボン酸のエステルのいずれかから導かれる不飽和カルボン酸誘導体成分が挙げられる。本明細書において、酸変性構造を有するポリオレフィン系樹脂を酸変性ポリオレフィン系樹脂と称する場合がある。

不飽和カルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸及びシトラコン酸などが挙げられる。

不飽和カルボン酸の酸無水物としては、例えば、無水マレイン酸、無水イタコン酸及び無水シトラコン酸等の不飽和カルボン酸の酸無水物などが挙げられる。

不飽和カルボン酸のエステルとしては、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、マレイン酸ジメチル、マレイン酸モノメチル、フマル酸ジメチル、フマル酸ジエチル、イタコン酸ジメチル、イタコン酸ジエチル、シトラコン酸ジメチル、シトラコン酸ジエチル及びテトラヒドロ無水フタル酸ジメチル等の不飽和カルボン酸のエステルなどが挙げられる。

熱可塑性樹脂（Ａ）としてのポリオレフィン系樹脂がオレフィン系モノマーと極性部位を有するモノマーとの共重合体である場合、当該共重合体は、極性部位を有するモノマー由来の構成単位を２質量％以上含むことが好ましく、４質量％以上含むことがより好ましく、５質量％以上含むことがさらに好ましく、６質量％以上含むことがよりさらに好ましい。また、当該共重合体は、極性部位を有するモノマー由来の構成単位を３０質量％以下含むことが好ましく、２５質量％以下含むことがより好ましく、２０質量％以下含むことがさらに好ましく、１５質量％以下含むことがよりさらに好ましい。
当該共重合体が極性部位を有するモノマー由来の構成単位を２質量％以上含むことで、高周波誘電加熱接着シートの接着強度が向上する。また、当該共重合体が極性部位を有するモノマー由来の構成単位を３０質量％以下含むことで、熱可塑性樹脂（Ａ）のタックが強くなり過ぎることを抑制できる。その結果、高周波誘電加熱接着シートの成形加工が困難になるのを防止し易くなる。

熱可塑性樹脂（Ａ）としてのポリオレフィン系樹脂が酸変性構造を有する場合、酸による変性率は、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましく、０．２質量％以上であることがさらに好ましい。
熱可塑性樹脂（Ａ）としてのポリオレフィン系樹脂が酸変性構造を有する場合、酸による変性率は、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以下であることがさらに好ましい。
熱可塑性樹脂（Ａ）が酸変性構造を有する場合、酸による変性率が、０．０１質量％以上であることで、高周波誘電加熱接着シートの接着強度が向上する。また、酸による変性率が３０質量％以下であることで、熱可塑性樹脂（Ａ）のタックが強くなり過ぎることを抑制できる。その結果、高周波誘電加熱接着シートの成形加工が困難になるのを防止し易くなる。
本明細書において、酸による変性率は、酸変性ポリオレフィンの総質量に対する酸に由来する部分の質量の百分率である。

（無水マレイン酸変性ポリオレフィン）
熱可塑性樹脂（Ａ）としてのポリオレフィン系樹脂は、酸変性構造として、酸無水物構造を有することがより好ましい。酸無水物構造は、無水マレイン酸構造であることがより好ましい。無水マレイン酸構造は、熱可塑性樹脂をグラフト変性することによって導入された基でもよいし、無水マレイン酸構造を含む単量体を共重合して得た無水マレイン酸共重合体でもよい。
無水マレイン酸変性ポリオレフィンにおいて、無水マレイン酸による変性率は、熱可塑性樹脂（Ａ）としてのポリオレフィン系樹脂が酸変性構造を有する場合の変性率と同様の範囲であることが好ましく、当該範囲内であることで得られる効果も、熱可塑性樹脂（Ａ）としてのポリオレフィン系樹脂が酸変性構造を有する場合と同様である。
無水マレイン酸変性ポリオレフィンがオレフィン系モノマーと無水マレイン酸構造を含むモノマーとの共重合体である場合、当該共重合体における無水マレイン酸構造を含むモノマー由来の構成単位の割合は、オレフィン系モノマーと極性部位を有するモノマーとの共重合体である場合の極性部位を有するモノマー由来の構成単位の割合と同様の範囲であることが好ましく、当該範囲内であることで得られる効果も、熱可塑性樹脂（Ａ）としてのポリオレフィン系樹脂がオレフィン系モノマーと極性部位を有するモノマーとの共重合体である場合と同様である。

無水マレイン酸変性ポリオレフィンにおけるオレフィン由来の構成単位は、エチレン又はプロピレンに由来する構成単位であることが好ましい。すなわち、無水マレイン酸変性ポリオレフィンは、無水マレイン酸変性ポリエチレン樹脂又は無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂であることが好ましい。

接着層が熱可塑性樹脂（Ａ）として、シラン変性ポリオレフィンと、その他の熱可塑性樹脂として、酸変性樹脂とを含有する場合、酸変性樹脂もガラスに対する接着性が良いため、接着層中のシラン変性ポリオレフィンの割合が下がっても、接着力の低下を抑えやすい。接着層が熱可塑性樹脂（Ａ）として、シラン変性ポリオレフィンと、酸変性樹脂とを含有する場合、熱可塑性樹脂（Ａ）中のシラン変性ポリオレフィン及び酸変性樹脂の体積含有率の合計は、８０体積％以上であることが好ましく、９０体積％以上であることがより好ましく、９９体積％以上であることがさらに好ましい。

＜誘電フィラー（Ｂ）＞
誘電フィラー（Ｂ）は、高周波電界の印加により発熱するフィラーである。
誘電フィラー（Ｂ）は、周波数域が３ＭＨｚ以上、３００ＭＨｚ以下の高周波電界を印加した時に発熱するフィラーであることが好ましい。誘電フィラー（Ｂ）は、周波数域３ＭＨｚ以上、３００ＭＨｚ以下のうち、例えば、周波数１３．５６ＭＨｚ、２７．１２ＭＨｚ又は４０．６８ＭＨｚ等の高周波電界の印加により発熱するフィラーであることが好ましい。

（種類）
誘電フィラー（Ｂ）は、酸化亜鉛、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、アナターゼ型酸化チタン、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、チタン酸鉛、ニオブ酸カリウム、ルチル型酸化チタン、水和ケイ酸アルミニウム、アルカリ金属の水和アルミノケイ酸塩等の結晶水を有する無機材料又はアルカリ土類金属の水和アルミノケイ酸塩等の結晶水を有する無機材料等の一種単独又は二種以上の組み合わせが好適である。

誘電フィラー（Ｂ）は、酸化亜鉛、炭化ケイ素、チタン酸バリウム及び酸化チタンからなる群から選択される少なくともいずれかを含むことが好ましい。

例示した誘電フィラーの中でも、種類が豊富であり、様々な形状及びサイズから選択でき、高周波誘電加熱接着シートの接着特性及び機械特性を用途に合わせて改良できるため、誘電フィラー（Ｂ）は、酸化亜鉛であることがさらに好ましい。誘電フィラー（Ｂ）として酸化亜鉛を用いることで、無色の高周波誘電加熱接着シートを得ることができる。酸化亜鉛は、誘電フィラーの中でも密度が小さいため、誘電フィラー（Ｂ）として酸化亜鉛を含有する高周波誘電加熱接着シートを用いて被着体を接合した場合、他の誘電フィラーを含有するシートを用いた場合と比べて、接合体の総重量が増大し難い。酸化亜鉛は、セラミックの中でも硬度が高過ぎないため、高周波誘電加熱接着シートの製造装置を傷つけ難い。酸化亜鉛は、不活性な酸化物であるため、熱可塑性樹脂と配合しても、熱可塑性樹脂に与えるダメージが少ない。
また、誘電フィラー（Ｂ）としての酸化チタンは、アナターゼ型酸化チタン及びルチル型酸化チタンの少なくともいずれかであることが好ましく、誘電特性に優れるという観点から、アナターゼ型酸化チタンであることがより好ましい。

（体積含有率）
接着層中の誘電フィラー（Ｂ）の体積含有率は、５体積％以上であることが好ましく、８体積％以上であることがより好ましく、１０体積％以上であることがさらに好ましい。
接着層中の誘電フィラー（Ｂ）の体積含有率は、５０体積％以下であることが好ましく、４０体積％以下であることがより好ましく、３５体積％以下であることがさらに好ましく、２５体積％以下であることがよりさらに好ましい。
接着層中の誘電フィラー（Ｂ）の体積含有率が５体積％以上であることで、発熱性が向上し、接着層とガラス製の被着体とを強固に接着し易い。
接着層中の誘電フィラー（Ｂ）の体積含有率が５０体積％以下であることで、シートとしてのフレキシブル性を得やすく、靱性の低下も防止しやすくなるので、後工程で高周波誘電加熱接着シートを所望の形状に加工しやすい。

なお、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シート中に、熱可塑性樹脂（Ａ）及び誘電フィラー（Ｂ）が含まれているため、熱可塑性樹脂（Ａ）及び誘電フィラー（Ｂ）の合計体積に対して、誘電フィラー（Ｂ）の体積含有率は、５体積％以上であることが好ましく、８体積％以上であることがより好ましく、１０体積％以上であることがさらに好ましい。熱可塑性樹脂（Ａ）及び誘電フィラー（Ｂ）の合計体積に対して、誘電フィラー（Ｂ）の体積含有率は、５０体積％以下であることが好ましく、４０体積％以下であることがより好ましく、３５体積％以下であることがさらに好ましく、２５体積％以下であることがよりさらに好ましい。

上記では、接着層中の誘電材料の体積含有率として、誘電材料が誘電フィラー（Ｂ）である場合の体積含有率について説明した。接着層中の誘電材料の体積含有率は、誘電材料が誘電フィラー（Ｂ）である場合に限らず、誘電フィラー（Ｂ）以外の誘電材料の場合でも、接着層中の誘電フィラー（Ｂ）の体積含有率と同様の範囲であることが好適である。すなわち、接着層中の誘電材料の体積含有率は、５体積％以上であることが好ましく、５０体積％以下であることが好ましい。

（平均粒子径）
誘電フィラー（Ｂ）の体積平均粒子径は、１μｍ以上であることが好ましく、２μｍ以上であることがより好ましく、３μｍ以上であることがさらに好ましい。
誘電フィラー（Ｂ）の体積平均粒子径は、３０μｍ以下であることが好ましく、２５μｍ以下であることがより好ましく、２０μｍ以下であることがさらに好ましい。
誘電フィラー（Ｂ）の体積平均粒子径が１μｍ以上であることで、高周波誘電加熱接着シートは、高周波電界の印加時に高い発熱性能を発現し、接着層は、ガラス製の被着体と短時間で強固に接着できる。
誘電フィラー（Ｂ）の体積平均粒子径が３０μｍ以下であることで、高周波誘電加熱接着シートは、高周波電界の印加時に高い発熱性能を発現し、接着層は、ガラス製の被着体と短時間で強固に接着できる。また、誘電フィラー（Ｂ）の体積平均粒子径が３０μｍ以下であることで、高周波誘電加熱接着シートの強度低下を防止できる。

誘電フィラー（Ｂ）の体積平均粒子径は、次のような方法によって測定される。レーザー回折・散乱法により、誘電フィラー（Ｂ）の粒度分布測定を行い、当該粒度分布測定の結果からＪＩＳ Ｚ ８８１９－２：２００１に準じて体積平均粒子径を算出する。

本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、誘電フィラー（Ｂ）の平均粒子径Ｄ_Ｆと接着層の厚さＴとが、１≦Ｔ／Ｄ_Ｆ≦２５００の関係を満たすことが好ましい。
Ｔ／Ｄ_Ｆは、１以上であることが好ましく、２以上であることが好ましく、５以上であることが好ましく、１０以上であることがより好ましく、２０以上であることがさらに好ましい。Ｔ／Ｄ_Ｆが１以上であれば、接着時に誘電フィラー（Ｂ）と被着体とが接触することに起因する接着強度の低下を防止できる。
Ｔ／Ｄ_Ｆは、２５００以下であることが好ましく、２０００以下であることが好ましく、１７５０以下であることが好ましく、１０００以下であることがより好ましく、５００以下であることがさらに好ましく、１００以下であることがよりさらに好ましく、５０以下であることがさらになお好ましい。Ｔ／Ｄ_Ｆが２５００以下であれば、高周波誘電加熱接着シートの作製時に、シート製造装置への負荷を抑制できる。

（添加剤）
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、添加剤を含んでいてもよいし、添加剤を含んでいなくてもよい。本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートが、複数の層からなる場合、当該複数の層の少なくともいずれかの層が添加剤を含んでいてもよいし、添加剤を含んでいなくてもよい。当該複数の層の少なくともいずれかの層が添加剤を含んでいる場合、接着層が添加剤を含んでいてもよいし、添加剤を含んでいなくてもよい。

本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートが添加剤を含む場合、添加剤としては、例えば、粘着付与剤、可塑剤、ワックス、着色剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、抗菌剤、カップリング剤、粘度調整剤、有機充填剤、及び無機充填剤等が挙げられる。添加剤としての有機充填剤、及び無機充填剤は、誘電材料（誘電フィラー）とは異なる。

粘着付与剤及び可塑剤は、高周波誘電加熱接着シートの溶融特性、及び接着特性を改良できる。
粘着付与剤としては、例えば、ロジン誘導体、ポリテルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂の水素化物、テルペンフェノール樹脂、クマロン・インデン樹脂、脂肪族石油樹脂、芳香族石油樹脂、及び芳香族石油樹脂の水素化物が挙げられる。
可塑剤としては、例えば、石油系プロセスオイル、天然油、二塩基酸ジアルキル、及び低分子量液状ポリマーが挙げられる。石油系プロセスオイルとしては、例えば、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、及び芳香族系プロセスオイル等が挙げられる。天然油としては、例えば、ひまし油、及びトール油等が挙げられる。二塩基酸ジアルキルとしては、例えば、フタル酸ジブチル、フタル酸ジオクチル、及びアジピン酸ジブチル等が挙げられる。低分子量液状ポリマーとしては、例えば、液状ポリブテン、及び液状ポリイソプレン等が挙げられる。

本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートが添加剤を含む場合、高周波誘電加熱接着シート中の添加剤の含有率は、通常、高周波誘電加熱接着シートの全体量基準で、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．０５質量％以上であることがより好ましく、０．１質量％以上であることがさらに好ましい。また、高周波誘電加熱接着シート中の添加剤の含有率は、２０質量％以下であることが好ましく、１５質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以下であることがさらに好ましい。

本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、溶剤を含有しないことが好ましい。溶剤を含有しない高周波誘電加熱接着シートによれば、被着体との接着に用いる接着剤に起因するＶＯＣ（Ｖｏｌａｔｉｌｅ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ）の問題が発生し難い。

本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの接着層は、炭素又は炭素を主成分とする炭素化合物（例えば、カーボンブラック等）及び金属等の導電性物質を含有しないことが好ましい。接着層は、例えば、炭素鋼、α鉄、γ鉄、δ鉄、銅、黄銅、アルミ、鉄－ニッケル合金、鉄－ニッケル－クロム合金、カーボンファイバー及びカーボンブラックを含有しないことが好ましい。

接着層が導電性物質を含有する場合、接着層中の導電性物質の含有率は、それぞれ独立に、接着層の全体量基準で、２０質量％以下であることが好ましく、１０質量％以下であることがより好ましく、５質量％以下であることがさらに好ましく、１質量％以下であることがよりさらに好ましく、０．１質量％以下であることがさらになお好ましい。
接着層中の導電性物質の含有率は、０質量％であることが特に好ましい。
接着層中の導電性物質の含有率が２０質量％以下であれば、誘電加熱処理した際に電気絶縁破壊して接着部及び被着体の炭化という不具合を防止し易くなる。

本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの接着層中、熱可塑性樹脂（Ａ）及び誘電フィラー（Ｂ）の合計含有率は、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましく、９９質量％以上であることがさらに好ましい。

本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、一態様としては高周波誘電接着性の接着層の一層のみからなる。なお、本発明に係る高周波誘電加熱接着シートは、接着層の一層のみからなる態様に限定されず、高周波誘電加熱接着シートの別の態様としては、接着層以外の層が積層されている態様も挙げられる。
このように、高周波誘電加熱接着シートは、高周波誘電接着性の接着層の一層のみからなる場合があるため、本明細書において、「高周波誘電加熱接着シート」という用語と、「接着層」という用語は、場合によっては、互いに入れ替えることが可能である。
図１Ａ～図１Ｃには、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの複数の態様の概略図が例示されている。

図１Ａに示された高周波誘電加熱接着シート１Ａは、単一の接着層１０のみから構成される。高周波誘電加熱接着シート１Ａは、第一表面１１及び第一表面１１とは反対側の第二表面１２を有する。
高周波誘電加熱接着シートは、単一の接着層のみからなることが好ましい。単一の接着層のみからなることで、高周波誘電加熱接着シートの厚さを薄くすることができ、また簡単に成形することができる。

図１Ｂに示された高周波誘電加熱接着シート１Ｂは、接着層１０と、接着層１０を支持する基材３０を有し、高周波誘電加熱接着シート１Ａと同様、接着層１０は、第一表面１１を有する。基材３０としては、接着層１０を支持できる部材であれば特に限定されないが、例えば、ポリエチレン樹脂やポリプロピレン樹脂等のポリオレフィン樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂やポリエチレンテレフタレート樹脂等のポリエステル樹脂、アセテート樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリスチレン樹脂、及び塩化ビニル樹脂等からなる群から選択される少なくとも１種以上の樹脂を含む樹脂フィルム又は樹脂シートが挙げられる。基材３０は、誘電フィラー（Ｂ）を含んでいてもよく、接着層１０中の誘電フィラー（Ｂ）と基材３０中の誘電フィラーとは、互いに同一であるか又は異なる。

図１Ｃに示された高周波誘電加熱接着シート１Ｃは、接着層１０と、接着層２０と、接着層１０及び接着層２０の間に配置された中間層４０と、を有する。高周波誘電加熱接着シート１Ｃは、第一表面１１及び第一表面１１とは反対側の第二表面２１を有する。高周波誘電加熱接着シート１Ｃにおける接着層１０を第一接着層と称する場合があり、接着層２０を第二接着層と称する場合がある。第一接着層と第二接着層との間に中間層が配置された構成の高周波誘電加熱接着シートにおいては、第一接着層が本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの接着層の条件を満たしていればよく、一態様においては、第一接着層及び第二接着層の両方が同じ組成及び特性の層であり、一態様においては、第二接着層が第一接着層とは組成及び特性の少なくともいずれかの点で異なる高周波誘電加熱接着性の層であり、一態様においては、第二接着層が、高周波誘電加熱接着性の層ではない一般的な接着剤の層であり、高周波誘電加熱接着性ではない第二接着層としては、例えば、水又は溶剤が蒸発して乾燥固化する乾燥固化型の接着剤の層、又は粘着剤（感圧性接着剤）から形成される粘着剤の層である。

＜高周波誘電加熱接着シートの形態及び特性＞
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、一態様では、接着層の一層のみからなり、別の態様では、複数の層からなる場合がある。高周波誘電加熱接着シートが接着層の一層のみからなる場合、当該接着層そのものが高周波誘電加熱接着シートに相当するため、高周波誘電加熱接着シートの形態及び特性は、接着層の形態及び特性に相当する。

（軟化温度）
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの軟化温度は、５０℃以上であることが好ましく、５５℃以上であることがより好ましく、６０℃以上であることがさらに好ましい。
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの軟化温度は、１６０℃以下であることが好ましく、１３０℃以下であることがより好ましく、１００℃以下であることがさらに好ましい。
高周波誘電加熱接着シートの軟化温度が、５０℃以上であることで、高周波誘電加熱接着シートを用いてガラス製の被着体を接着した接合体に外力が加わった際に、高周波誘電加熱接着シートの変形を抑制し易い。例えば、高周波誘電加熱接着シートの変形が抑制され易いという特性は、当該接合体を高温となりやすい使用環境で用いることに好適である。軟化温度が５０℃以上の高周波誘電加熱接着シートは、例えば、屋外に晒される、建築物や自動車等の移動体の用途に好適である。
高周波誘電加熱接着シートの軟化温度が、１６０℃以下であることで、短時間で接着強度を得られ易くなる。
高周波誘電加熱接着シートの軟化温度は、次の方法により測定できる。降下式フローテスター（株式会社島津製作所製，型番「ＣＦＴ－１００Ｄ」）を用いて下記降下式フローテスター試験条件において、測定試料の温度を昇温速度１０℃／分で上昇させながら、昇温とともに変動するストローク変位速度（ｍｍ／分）を測定して、試料のストローク変位速度の温度依存性チャートを得て、この温度依存性チャートにおいて、低温側に得られるピークトップの温度を軟化温度とする。高周波誘電加熱接着シートを切断することにより得られる３ｍｍ四方のフレーク状の測定試料を用いて、軟化温度を測定する。
＜降下式フローテスター試験条件＞
・試験温度：１９０℃
・荷重：５ｋｇ
・ダイ：穴形状φ２．０ｍｍ、長さ５．０ｍｍ
・シリンダー径：１１．３２９ｍｍ

（貯蔵弾性率）
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの２０℃での貯蔵弾性率は、５ＭＰａ以上であることが好ましく、１０ＭＰａ以上であることがより好ましく、２０ＭＰａ以上であることがさらに好ましい。
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの２０℃での貯蔵弾性率は、６００ＭＰａ以下であることが好ましく、４００ＭＰａ以下であることがより好ましく、３００ＭＰａ以下であることがさらに好ましく、２００ＭＰａ以下であることがよりさらに好ましい。
高周波誘電加熱接着シートの２０℃での貯蔵弾性率が、５ＭＰａ以上であることで、当該シートは、柔らかくなりすぎず、自立性を有し、当該シートを用いた作業効率の低下を防ぎやすい。
高周波誘電加熱接着シートの２０℃での貯蔵弾性率が、６００ＭＰａ以下であることで、当該シートが加工し難くなる。
高周波誘電加熱接着シートの２０℃での貯蔵弾性率は、後述する実施例の項目において説明する方法により測定できる。

（損失正接ピーク温度）
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの損失正接ピーク温度は、３０℃以下であることが好ましく、２０℃以下であることがより好ましく、１０℃以下であることがさらに好ましく、０℃以下であることがよりさらに好ましい。
高周波誘電加熱接着シートの損失正接ピーク温度は、通常、－６０℃以上である。
高周波誘電加熱接着シートの損失正接ピーク温度が３０℃以下であることで、低温域での耐衝撃性を得やすい。また、当該損失正接ピーク温度が３０℃以下であることで、振動や衝撃などによる、被着体と接着層との界面での剥離を抑制し、接合強度を確保しやすい。
高周波誘電加熱接着シートの損失正接ピーク温度は、後述する実施例の項目において説明する方法により測定できる。

（高周波誘電加熱接着シートの厚さ）
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの厚さは、５μｍ以上であることが好ましく、１０μｍ以上であることがより好ましく、３０μｍ以上であることがさらに好ましく、５０μｍ以上であることがよりさらに好ましい。
高周波誘電加熱接着シートの厚さが５μｍ以上であれば、被着体と接着する際に、高周波誘電加熱接着シートが被着体の凹凸に追従しやすく、接着強度が発現しやすくなる。
高周波誘電加熱接着シートが複数の層からなる多層構成の場合、接着層の厚さは、５μｍ以上であることが好ましく、１０μｍ以上であることがより好ましく、３０μｍ以上であることがさらに好ましく、５０μｍ以上であることがよりさらに好ましい。
高周波誘電加熱接着シートが多層構成のシートである場合、接着層の厚さが５μｍ以上であれば、被着体と接着する際に、接着層が被着体の凹凸に追従しやすく、接着強度が発現しやすくなる。
高周波誘電加熱接着シートの厚さの上限は、特に限定されない。高周波誘電加熱接着シートの厚さが増すほど、高周波誘電加熱接着シートと被着体とを接着して得られる接合体全体の重量も増加するため、高周波誘電加熱接着シートは、実使用上問題ない範囲の厚さであることが好ましい。高周波誘電加熱接着シートの実用性及び成形性も考慮すると、高周波誘電加熱接着シートの厚さは、２０００μｍ以下であることが好ましく、１０００μｍ以下であることがより好ましく、６００μｍ以下であることがさらに好ましい。

（高周波誘電加熱接着シートの製造方法）
単層の高周波誘電加熱接着シートは、上述の各成分を予備混合し、押出機、及び熱ロール等の公知の混練装置を用いて混錬し、押出成形、カレンダー成形、インジェクション成形、及びキャスティング成形等の公知の成形方法により製造できる。
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートが多層構成の場合は、例えば、上述の各成分を予備混合し、多層押出機を用いた共押出法によって製造できる。また、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを構成する各層（例えば、第一接着層、中間層及び第二接着層）の単層シートを個別に作製し、複数の単層シートをラミネート処理して積層させることによっても、多層構成のシートを製造できる。複数の単層シートをラミネート処理する際には、例えば、熱ラミネーターを使用する。
また、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、溶融した接着層を基材の上にコーティングする熱押出コーティング、又はホットメルトコーティングによっても製造でき、接着層組成物を溶媒中に分散又は溶解させた塗布液を基材の上にコーティングするウェットコーティングによっても製造できる。

（高周波誘電加熱接着シートの使用方法）
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、被着体との接着に使用できる。また、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、複数の被着体同士の接着にも使用できる。
被着体の材質は、特に限定されない。被着体の材質は、有機材料、及び無機材料（金属材料等を含む。）のいずれの材料でもよく、有機材料と無機材料との複合材料でもよい。
被着体の材質としての有機材料は、例えば、プラスチック材料、及びゴム材料が挙げられる。プラスチック材料としては、例えば、ポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリウレタン樹脂、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体樹脂（ＡＢＳ樹脂）、ポリカーボネート樹脂（ＰＣ樹脂）、ポリアミド樹脂（ナイロン６及びナイロン６６等）、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ樹脂）及びポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ樹脂）等）、ポリアセタール樹脂（ＰＯＭ樹脂）、ポリメチルメタクリレート樹脂、及びポリスチレン樹脂等が挙げられる。ゴム材料としては、スチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ）、及びシリコーンゴム等が挙げられる。また、被着体は、有機材料の発泡材でもよい。
被着体の材質としての無機材料としては、ガラス材料、セメント材料、セラミック材料、及び金属材料等が挙げられる。また、被着体は、繊維と上述したプラスチック材料との複合材料である繊維強化樹脂（Ｆｉｂｅｒ Ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ Ｐｌａｓｔｉｃｓ，ＦＲＰ）でもよい。この繊維強化樹脂におけるプラスチック材料は、例えば、ポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリウレタン樹脂、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体樹脂（ＡＢＳ樹脂）、ポリカーボネート樹脂（ＰＣ樹脂）、ポリアミド樹脂（ナイロン６及びナイロン６６等）、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ樹脂）及びポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ樹脂）等）、ポリアセタール樹脂（ＰＯＭ樹脂）、ポリメチルメタクリレート樹脂、及びポリスチレン樹脂等からなる群から選択される少なくとも一種である。繊維強化樹脂における繊維は、例えば、ガラス繊維、ケブラー繊維、及び炭素繊維等が挙げられる。
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを用いて複数の被着体同士を接着する場合、複数の被着体は、互いに同じ材質であるか、又は異なる材質である。
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、ガラス製の被着体との接着に好適に使用できる。複数の被着体同士を接着する場合は、少なくともいずれかの被着体がガラス製であれば、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、当該ガラス製の被着体と強固に接着できる。
被着体の形状は、特に限定されないが、高周波誘電加熱接着シートを貼り合わせることのできる面を有することが好ましく、シート状又は板状であることが好ましい。複数の被着体同士を接着する場合は、それら被着体の形状及び寸法は、互いに同じでも異なっていてもよい。

［接着方法］
本実施形態に係る接着方法は、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを用いる接着方法である。
以下、本実施形態に係る接着方法の一例として、単一の接着層からなる高周波誘電加熱接着シートを用いて、第一の被着体と第二の被着体とを接着する態様を挙げて説明するが、本発明は、この態様に限定されない。第二の被着体の材質も特に限定されない。

本実施形態の一態様に係る接着方法は、以下の工程Ｐ１及び工程Ｐ２を含む。

・工程Ｐ１
工程Ｐ１は、第一の被着体と第二の被着体との間で本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを挟持する工程である。工程Ｐ１では、ガラス製の第一の被着体を高周波誘電加熱接着シートの第一表面に接触させる。また、工程Ｐ１では、第二の被着体を高周波誘電加熱接着シートの第二表面に接触させる。

高周波誘電加熱接着シートは、第一の被着体と第二の被着体とを接着できるように、第一の被着体と第二の被着体の間に挟持すればよい。高周波誘電加熱接着シートは、第一の被着体と第二の被着体との間の一部において、複数箇所において又は全面において挟持すればよい。第一の被着体と第二の被着体との接着強度を向上させる観点から、第一の被着体と第二の被着体との接着面全体に亘って高周波誘電加熱接着シートを挟持することが好ましい。また、第一の被着体と第二の被着体との間の一部において高周波誘電加熱接着シートを挟持する一態様としては、第一の被着体と第二の被着体との接着面の外周に沿って高周波誘電加熱接着シートを枠状に配置して、第一の被着体と第二の被着体との間で挟持する態様が挙げられる。このように高周波誘電加熱接着シートを枠状に配置することで、第一の被着体と第二の被着体との接着強度を得るとともに、接着面全体に亘って高周波誘電加熱接着シートを配置した場合に比べて接合体を軽量化できる。また、第一の被着体と第二の被着体との間の一部に高周波誘電加熱接着シートを挟持する一態様によれば、用いる高周波誘電加熱接着シートのサイズを小さくできるため、接着面全体に亘って高周波誘電加熱接着シートを配置した場合に比べて高周波誘電加熱処理時間を短縮できる。

・工程Ｐ２
工程Ｐ２は、工程Ｐ１において第一の被着体と第二の被着体との間で挟持した高周波誘電加熱接着シートに対して、３ＭＨｚ以上、３００ＭＨｚ以下の高周波電界を印加して、第一の被着体と第二の被着体とを高周波誘電加熱接着シートにより接着する工程である。
例えば、誘電加熱接着装置を用いることにより、高周波誘電加熱接着シートに対して高周波電界を印加できる。なお、本明細書において、「誘電加熱装置」を「誘電加熱接着装置」又は「高周波誘電加熱装置」と称する場合がある。

図２には、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シート及び誘電加熱装置を用いた高周波誘電加熱処理を説明する概略図が示されている。

（誘電加熱接着装置）
図２には、誘電加熱接着装置５０の概略図が示されている。
誘電加熱接着装置５０は、第一高周波電界印加電極５１と、第二高周波電界印加電極５２と、高周波電源５３と、を備えている。
第一高周波電界印加電極５１と、第二高周波電界印加電極５２とは、互いに対向配置されている。第一高周波電界印加電極５１及び第二高周波電界印加電極５２は、プレス機構を有している。このプレス機構により、第一の被着体１１０、高周波誘電加熱接着シート１Ａ及び第二の被着体１２０を、第一高周波電界印加電極５１と第二高周波電界印加電極５２との間で加圧処理できる。

第一高周波電界印加電極５１と第二高周波電界印加電極５２とが互いに平行な１対の平板電極を構成している場合、このような電極配置の形式を平行平板タイプと称する場合がある。
高周波電界の印加には平行平板タイプの高周波誘電加熱装置を用いることも好ましい。平行平板タイプの高周波誘電加熱装置であれば、高周波が電極間に位置する高周波誘電加熱接着シートを貫通するので、高周波誘電加熱接着シート全体を温めることができ、被着体と高周波誘電加熱接着シートとを短時間で接着できる。

第一高周波電界印加電極５１及び第二高周波電界印加電極５２のそれぞれに、例えば、周波数１３．５６ＭＨｚ程度、２７．１２ＭＨｚ程度又は周波数４０．６８ＭＨｚ程度の高周波電界を印加するための高周波電源５３が接続されている。
誘電加熱接着装置５０は、図２に示すように、第一の被着体１１０及び第二の被着体１２０との間に挟持した高周波誘電加熱接着シート１Ａを介して、誘電加熱処理する。さらに、誘電加熱接着装置５０は、誘電加熱処理に加えて、第一高周波電界印加電極５１及び第二高周波電界印加電極５２による加圧処理によって、第一の被着体１１０と第二の被着体１２０とを接着する。なお、加圧処理を行わずに第一の被着体１１０と第二の被着体１２０とを接着してもよい。

第一高周波電界印加電極５１及び第二高周波電界印加電極５２の間に、高周波電界を印加すると、高周波誘電加熱接着シート１Ａにおける接着剤成分中に分散された誘電フィラー（図示せず）が、高周波エネルギーを吸収する。
そして、誘電フィラーは、発熱源として機能し、誘電フィラーの発熱によって、熱可塑性樹脂成分を溶融させ、短時間処理であっても、最終的には、第一の被着体１１０と第二の被着体１２０とを強固に接着できる。

第一高周波電界印加電極５１及び第二高周波電界印加電極５２は、プレス機構を有することから、プレス装置としても機能する。そのため、第一高周波電界印加電極５１及び第二高周波電界印加電極５２による圧縮方向への加圧及び高周波誘電加熱接着シート１Ａの加熱溶融によって、第一の被着体１１０と第二の被着体１２０とをより強固に接着できる。

（高周波誘電加熱接着条件）
高周波誘電加熱接着条件は、適宜変更できるが、以下の条件であることが好ましい。

高周波電界の出力は、１０Ｗ以上であることが好ましく、３０Ｗ以上であることがより好ましく、５０Ｗ以上であることがさらに好ましく、８０Ｗ以上であることがよりさらに好ましい。
高周波電界の出力は、５０，０００Ｗ以下であることが好ましく、２０，０００Ｗ以下であることがより好ましく、１５，０００Ｗ以下であることがさらに好ましく、１０，０００Ｗ以下であることがよりさらに好ましく、１，０００Ｗ以下であることがさらになお好ましい。
高周波電界の出力が１０Ｗ以上であれば、誘電加熱処理時に温度が上昇し難いという不具合を防止できるので、良好な接着力を得やすい。
高周波電界の出力が５０，０００Ｗ以下であれば、誘電加熱処理による温度制御が困難となる不具合を防ぎ易い。

高周波電界の印加時間は、１秒以上であることが好ましい。
高周波電界の印加時間は、３００秒以下であることが好ましく、２４０秒以下であることがより好ましく、１８０秒以下であることがさらに好ましく、１２０秒以下であることがよりさらに好ましく、１００秒以下であることがさらになお好ましい。
高周波電界の印加時間が１秒以上であれば、誘電加熱処理時に温度が上昇し難いという不具合を防止できるので、良好な接着力を得やすい。
高周波電界の印加時間が３００秒以下であれば、第一の被着体と第二の被着体とを接着させた接合体の製造効率が低下したり、製造コストが高くなったり、さらには、被着体が熱劣化するといった不具合を防ぎ易い。

印加する高周波電界の周波数は、１ｋＨｚ以上であることが好ましく、１ＭＨｚ以上であることがより好ましく、５ＭＨｚ以上であることがさらに好ましく、１０ＭＨｚ以上であることがよりさらに好ましい。
印加する高周波電界の周波数は、３００ＭＨｚ以下であることが好ましく、１００ＭＨｚ以下であることがより好ましく、８０ＭＨｚ以下であることがさらに好ましく、５０ＭＨｚ以下であることがよりさらに好ましい。具体的には、国際電気通信連合により割り当てられた工業用周波数帯１３．５６ＭＨｚ、２７．１２ＭＨｚ又は４０．６８ＭＨｚが、本実施形態の高周波誘電加熱接着方法（接着方法）にも利用される。

（本実施形態の効果）
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートによれば、少ない消費エネルギーでも、高い接着強度でガラスと接着できる。

本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、塗布が必要な接着剤を用いる場合と比べて、取り扱い易く、被着体との接着時の作業性も向上する。

本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、一般的な粘着剤に比べて、耐水性及び耐湿性が優れる。

本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、高周波電界の印加により加熱されるため、高周波誘電加熱接着シートが局所的に加熱される。それゆえ、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートによれば、被着体との接着時に被着体全体が溶融するという不具合を防ぎやすい。

本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法によれば、誘電加熱接着装置によって、外部から、所定箇所のみを局所的に加熱することができる。そのため、被着体が、大型で且つ複雑な立体構造体又は厚さが大きく且つ複雑な立体構造体等であり、さらに高い寸法精度を求められる場合でも、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法は、有効である。

また、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートによれば、高周波誘電加熱接着シートの厚さなどを適宜制御できる。そのため、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートをロール・ツー・ロール方式に適用することもでき、かつ、抜き加工等により、被着体との接着面積、並びに被着体の形状に合わせて、高周波誘電加熱接着シートを任意の面積及び形状に加工できる。そのため、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、製造工程の観点からも、利点が大きい。

〔実施形態の変形〕
本発明は、前記実施形態に限定されない。本発明は、本発明の目的を達成できる範囲での変形及び改良等を含むことができる。

前記実施形態とは別の実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートとしては、例えば、次の高周波誘電加熱接着シートが挙げられる。
〔１〕 一実施形態において、高周波誘電加熱接着シートは、熱可塑性樹脂（Ａ）及び高周波電界の印加により発熱する誘電材料（好ましくは、誘電フィラー（Ｂ））を少なくとも含有する接着層を有し、前記熱可塑性樹脂（Ａ）は、第一の熱可塑性樹脂（Ａ１）及び第二の熱可塑性樹脂（Ａ２）を少なくとも含み、前記第一の熱可塑性樹脂（Ａ１）は、シラン変性ポリオレフィンであり、前記第二の熱可塑性樹脂（Ａ２）は、シラン変性ポリオレフィンとは異なるその他の熱可塑性樹脂である。
〔２〕 前記〔１〕に係る高周波誘電加熱接着シートおいて、前記第二の熱可塑性樹脂（Ａ２）は、酸変性構造を有する樹脂であることが好ましい。
〔３〕 前記〔１〕又は〔２〕に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記第二の熱可塑性樹脂（Ａ２）は、酸変性構造を有するポリオレフィン系樹脂であることが好ましい。
前記〔１〕～〔３〕に係る高周波誘電加熱接着シートにおいてシラン変性ポリオレフィン及びシラン変性ポリオレフィンとは異なるその他の熱可塑性樹脂は、例えば、前記実施形態で説明した樹脂である。
接着層が熱可塑性樹脂として、シラン変性ポリオレフィンと、その他の熱可塑性樹脂と、を含有する混合物である場合、当該接着層の粘度を調整しやすく、高周波誘電加熱接着シートに加工適性を付与しやすい。また、意図しない架橋反応を抑制できるため、経時での接着力の低下を防ぎ易い。

高周波誘電加熱接着シートは、粘着部を有していてもよい。粘着部を有することで、被着体と被着体との間に高周波誘電加熱接着シートを挟持する際に、位置ずれを防止して、正確な位置に配置できる。粘着部は、高周波誘電加熱接着シートの一方の面に設けてもよいし、両面に設けてもよい。また、粘着部は、高周波誘電加熱接着シートの面に対して、部分的に設けられていてもよい。高周波誘電加熱接着シートは、粘着部を有していない場合でも、第一の被着体と第二の被着体とを強固に接着できる。

高周波誘電加熱処理は、前記実施形態で説明した電極を対向配置させた誘電加熱接着装置に限定されず、格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を用いてもよい。格子電極タイプの高周波誘電加熱装置は、一定間隔ごとに第一極性の電極と、第一極性の電極とは反対極性の第二極性の電極とを同一平面上に交互に配列した格子電極を有する。
例えば、第一の被着体の端部と第二の被着体の端部とを重ね合わせて接着した接合体を製造する場合は、第一の被着体側又は第二の被着体側に格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を配置して高周波電界を印加する。

格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を用いて第一の被着体と第二の被着体とを接着させる場合に、第一の被着体側に第一の格子電極を配置し、第二の被着体側に第二の格子電極を配置して、第一の被着体、高周波誘電加熱接着シート及び第二の被着体を、第一の格子電極と第二の格子電極との間に挟んで同時に高周波電界を印加してもよい。

格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を用いて第一の被着体と第二の被着体とを接着させる場合に、第一の被着体及び第二の被着体の一方の面側に格子電極を配置し、高周波電界を印加し、その後、第一の被着体及び第二の被着体の他方の面側に格子電極を配置し、高周波電界を印加してもよい。

高周波電界の印加には格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を用いることも好ましい。格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を用いることで、第一の被着体及び第二の被着体の厚さの影響を受けず、第一の被着体及び第二の被着体の表層側、例えば、高周波誘電加熱接着シートまでの距離が近い被着体側から誘電加熱することにより、被着体同士を接着できる。また、格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を用いることで、接合体の製造の省エネルギー化を実現できる。

なお、図においては、簡略化のために電極を対向配置させた誘電加熱接着装置を用いた態様を例示した。

以下、実施例を挙げて本発明をさらに詳細に説明する。本発明はこれら実施例に何ら限定されない。

［高周波誘電加熱接着シートの作製］
（実施例１～５及び比較例１～４）
表１に示す材料を予備混合した。予備混合した材料を３０ｍｍφ二軸押出機のホッパーに供給し、シリンダー設定温度を１８０℃以上、２００℃以下、ダイス温度を２００℃に設定し、予備混合した材料を溶融混練した。溶融混錬した材料を冷却した後に、当該材料をカットすることにより、粒状のペレットを作製した。次いで、作製した粒状ペレットを、Ｔダイを設置した単軸押出機のホッパーに投入し、シリンダー温度を２００℃、ダイス温度を２００℃の条件として、Ｔダイから、フィルム状溶融混練物を押出し、冷却ロールにて冷却させることにより、実施例１～５及び比較例１～４に係る厚さ４００μｍの高周波誘電加熱接着シートのそれぞれを作製した。

表１に示す熱可塑性樹脂及びフィラーの説明は、次の通りである。
・シラン変性ＰＥ１：シラン変性ポリエチレン、三菱ケミカル株式会社製、製品名「リンクロンＳＳ７３２Ｎ」
・シラン変性ＰＥ２：シラン変性ポリエチレン、三菱ケミカル株式会社製、製品名「リンクロンＳＦ８００Ｎ」
・シラン変性ＰＰ１：シラン変性ポリプロピレン、三菱ケミカル株式会社製、製品名「リンクロンＰＭ７００Ｎ」
・シラン変性ＰＰ２：シラン変性ポリプロピレン、三菱ケミカル株式会社製、製品名「リンクロンＰＫ５００Ｎ」
・ｍ－ＰＰ：無水マレイン酸変性ポリプロピレン、三菱ケミカル株式会社製、製品名「モディックＰ５６５」
・ｍ－ＰＥ：無水マレイン酸変性ポリエチレン、三菱ケミカル株式会社製、製品名「モディックＭ５４５」
・ＥＶＡ：エチレン酢酸ビニル共重合体、三井・デュポンポリケミカル株式会社製、製品名「エバフレックスＥＶ５６０」
・酸化亜鉛（ＺｎＯ）：体積平均粒子径１１μｍの酸化亜鉛。堺化学工業株式会社製、製品名「ＬＰ－ＺＩＮＣ１１」
・鉄粉：体積平均粒子径１０μｍの鉄粉

（ＭＦＲ：Ｍｅｌｔ ｆｌｏｗ ｒａｔｅ）
熱可塑性樹脂の１９０℃におけるＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ ７２１０－１：２０１４に準じて、降下式フローテスター（株式会社島津製作所製，型番「ＣＦＴ－１００Ｄ」）を用いて測定した。
複数種の熱可塑性樹脂を混合して用いる場合は、当該複数種の樹脂を表１に示す比率で二軸混錬して、混合樹脂ペレットを作製し、その混合樹脂ペレットのＭＦＲを上述と同様に測定した。

（誘電フィラーの体積平均粒子径）
レーザー回折・散乱法により、誘電フィラーの粒度分布を測定した。粒度分布測定の結果からＪＩＳ Ｚ ８８１９－２：２００１に準じて体積平均粒子径を算出した。算出した酸化亜鉛（ＺｎＯ）の体積平均粒子径は、１１μｍであり、鉄粉の体積平均粒子径は、１０μｍであった。

〔高周波誘電加熱接着シートの評価〕
以下に示すとおり高周波誘電加熱接着シートを評価し、評価結果を表１に示す。

（濡れ広がり性評価）
高周波接着性評価の一つの指標として、接着シートの濡れ広がり性を評価した。作製した高周波誘電加熱接着シートを、１３ｍｍ×６．５ｍｍの大きさに切断した。切断した高周波誘電加熱接着シートを、一対の被着体としてのソーダライムガラス（２５ｍｍ×１００ｍｍ×３ｍｍ（厚さ））の間に配置した。ソーダライムガラスの重ね合わせ部分の面積は、２５ｍｍ×１２．５ｍｍ＝３１２．５ｍｍ^２とした。具体的には、図３Ａに示すような寸法、並びに図３Ｂに示すように、ガラス製の被着体ＷＫ１と、ガラス製の被着体ＷＫ２と、接着シートＡＳ１（作製した高周波誘電加熱接着シートに相当）と、を配置した。このように配置した後、一対の被着体と高周波誘電加熱接着シートとを高周波誘電加熱装置（山本ビニター社製、製品名「ＹＲＰ－４００Ｔ－Ａ」）の電極間に固定した。高周波誘電加熱装置の一対の電極の面積は、それぞれ、８００ｍｍ^２（＝４０ｍｍ×２０ｍｍ）とし、被着体（ソーダライムガラス）の重ね合わせ部分を覆うように当該一対の電極を配置した。固定した状態で、下記高周波印加条件で高周波電界を印加して、高周波誘電加熱接着シートと被着体を接着させた。
・高周波印加条件
周波数 ：４０.６８ＭＨｚ
出力 ：２００Ｗ
印加時間 ：９０秒
押し圧：０．５ＭＰａ
高周波印加時の押し圧は、第一の被着体と第二の被着体との接合部に加えた圧力である。

高周波電界を印加した後、平面視した際、被着体ＷＫ１及び被着体ＷＫ２の重ね合せ部分の面積を１００％とした場合に、当該重ね合わせ部分の面積に対して濡れ広がった接着シートＡＳ１の面積が、何％を占めているかを画像解析ソフトにより測定し、下記基準に沿って、接着シートの濡れ広がり性を評価した。印加前の、被着体の重ね合わせ部分の面積に占める接着シートの面積割合は２７％である。
Ａ：被着体の重ね合わせ部分の面積に占める接着シートの面積割合が８０％以上。
Ｂ：被着体の重ね合わせ部分の面積に占める接着シートの面積割合が５５％以上、８０％未満。
Ｆ：被着体の重ね合わせ部分の面積に占める接着シートの面積割合が５５％未満。
図３Ｃは、高周波電界を印加した後に被着体の重ね合わせ部分が全て埋まった上、樹脂が被着体からはみ出した状態を示す平面図であり、この場合は、評価Ａである。

（接着力（引張せん断力））
高周波誘電加熱接着シートを、２５ｍｍ×１２．５ｍｍの大きさに切断し、被着体の重ね合わせ部分と一致するように接着シートを配置したこと以外は、前述の（濡れ広がり性評価）と同様にして、接着力評価用の試験片を作製した。この接着力評価用の試験片を用いて、接着力としての引張せん断力（単位：ＭＰａ）を測定した。引張せん断力の測定には、万能引張試験機（インストロン社製、製品名「インストロン５５８１」）を用いた。引張せん断力の測定における引張速度は、１０ｍｍ／分とした。なお、表中の引張せん断力の項目の「接着せず」とは、引張せん断力の測定に用いる前に容易に被着体と接着シートとが剥がれたことを意味する。また、表中の「４＜」は、引張せん断力が４ＭＰａ超であったことを意味する。
また、引張せん断力の測定における高周波接着性評価用の試験片の破壊モードを観察して、下記基準に沿って、接着性を評価した。ＪＩＳ Ｋ ６８５０：１９９９に準じて引張せん断力を測定した。
Ａ：高周波誘電加熱接着シートの凝集破壊
Ｂ：被着体の破壊
Ｆ：高周波誘電加熱接着シートと被着体との界面剥離

（軟化温度）
降下式フローテスター（株式会社島津製作所製，型番「ＣＦＴ－１００Ｄ」）を用いて下記降下式フローテスター試験条件において、測定試料の温度を昇温速度１０℃／分で上昇させながら、昇温とともに変動するストローク変位速度（ｍｍ／分）を測定して、試料のストローク変位速度の温度依存性チャートを得た。このチャートにおいて、低温側に得られるピークトップの温度を軟化温度とした。高周波誘電加熱接着シートを切断することにより得た３ｍｍ四方のフレーク状の測定試料を用いて、軟化温度を測定した。
＜降下式フローテスター試験条件＞
・試験温度：１９０℃
・荷重：５ｋｇ
・ダイ：穴形状φ２．０ｍｍ、長さ５．０ｍｍ
・シリンダー径：１１．３２９ｍｍ

（貯蔵弾性率及び損失正接ピーク温度）
高周波誘電加熱接着シートの２０℃での貯蔵弾性率Ｅ’は、動的粘弾性測定装置（株式会社オリエンテック製、レオバイブロンＤＤＶ－０１ＦＰ）を使用して粘弾性測定を行って得た。具体的には、動的粘弾性測定装置に、測定間距離（チャック間距離）が１０ｍｍになるように、サンプル幅４ｍｍの高周波誘電加熱接着シートを装着し、周波数１１Ｈｚ、ひずみ量０．００１５、昇温４℃／分、－１００℃～１３０℃の範囲の引張モードにより、高周波誘電加熱接着シートの粘弾性を測定することで得た。
高周波誘電加熱接着シートの損失正接ピーク温度は、上述の粘弾性測定で得られたｔａｎδ（損失弾性率／貯蔵弾性率）の最大点における温度とした。

実施例１～５の高周波誘電加熱接着シートによれば、少ない消費エネルギーでも、ガラス製の被着体同士を高い接着強度で接着できた。

１０…接着層（第一接着層）、１１…第一表面、１２…第二表面、１１０…第一の被着体、１２０…第二の被着体、１Ａ…高周波誘電加熱接着シート、１Ｂ…高周波誘電加熱接着シート、１Ｃ…高周波誘電加熱接着シート、２０…接着層（第二接着層）、２１…第二表面、３０…基材、４０…中間層、５０…誘電加熱接着装置、５１…第一高周波電界印加電極、５２…第二高周波電界印加電極、５３…高周波電源、ＡＳ１…接着シート、ＷＫ１…被着体、ＷＫ２…被着体。

Claims (5)

1. 熱可塑性樹脂（Ａ）及び高周波電界の印加により発熱する誘電材料を少なくとも含有する接着層を有する高周波誘電加熱接着シートであって、
   前記接着層は、前記熱可塑性樹脂（Ａ）としてのシラン変性ポリオレフィンを含有し、
   前記熱可塑性樹脂（Ａ）中の前記シラン変性ポリオレフィンの含有率は、４０体積％以上、１００体積％以下であり、
   前記熱可塑性樹脂（Ａ）の１９０℃におけるＭＦＲが２ｇ／１０ｍｉｎ以上、５０ｇ／１０ｍｉｎ以下であり、
   前記高周波電界の周波数域が３ＭＨｚ以上、３００ＭＨｚ以下であり、
   前記誘電材料は、誘電フィラー（Ｂ）であり、
   前記接着層中の前記誘電フィラー（Ｂ）の体積含有率は、１０体積％以上、４０体積％以下であり、
   前記誘電フィラー（Ｂ）は、酸化亜鉛であり、
   前記接着層の損失正接ピーク温度は、３０℃以下であり、
   前記損失正接ピーク温度は、周波数１１Ｈｚ、ひずみ量０．００１５、昇温４℃／分、－１００℃～１３０℃の範囲の引張モードにより、前記接着層の粘弾性を測定することで得られたｔａｎδ（損失弾性率／貯蔵弾性率）の最大点における温度である、
   高周波誘電加熱接着シート。
2. 前記接着層の軟化温度は、５０℃以上、１６０℃以下である、
   請求項１に記載の高周波誘電加熱接着シート。
3. 前記接着層の２０℃での貯蔵弾性率は、５ＭＰａ以上であり、
   前記貯蔵弾性率は、周波数１１Ｈｚ、ひずみ量０．００１５、昇温４℃／分、－１００℃～１３０℃の範囲の引張モードにより、前記接着層の粘弾性を測定することで得られる、
   請求項１又は請求項２に記載の高周波誘電加熱接着シート。
4. 前記誘電フィラー（Ｂ）の体積平均粒子径は、１μｍ以上、３０μｍ以下であり、
   前記体積平均粒子径は、レーザー回折・散乱法により、前記誘電フィラー（Ｂ）の粒度分布を測定し、当該粒度分布測定の結果からＪＩＳ Ｚ ８８１９－２：２００１に準じて算出した体積平均粒子径である、
   請求項１に記載の高周波誘電加熱接着シート。
5. 前記高周波誘電加熱接着シートの厚さは、５μｍ以上である、
   請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の高周波誘電加熱接着シート。