JP7828153B2 - Spherical magnesium oxide, its manufacturing method, resin filler, and resin composition - Google Patents
Spherical magnesium oxide, its manufacturing method, resin filler, and resin compositionInfo
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Description
本発明は真球度が高く、耐湿性に優れる球状酸化マグネシウム及びその製造方法並びに前記球状酸化マグネシウムを含有する樹脂フィラー及びそれを含有する樹脂組成物に関する。 The present invention relates to spherical magnesium oxide with high sphericity and excellent moisture resistance, a method for producing the same, a resin filler containing the spherical magnesium oxide, and a resin composition containing the same.
酸化マグネシウムは、電気絶縁性、熱伝導性、耐熱性などに優れており、耐火物原料、ヒーター用絶縁材、研磨材、ゴムの加硫促進剤、塗料・インキ用顔料等の工業用材料として様々な用途に使用されている。また、樹脂に耐熱性等の特性を付与することを目的に樹脂フィラーとしても使用されている。特許文献１には、食品などの包装用途に使用する樹脂フィルムにガスバリア性を付与する目的で酸化マグネシウムが使用されている。特許文献２には、樹脂に添加する白色顔料として酸化マグネシウムが使用されている。特許文献３には、樹脂の耐光性を改善する目的で酸化マグネシウムが使用されている。特許文献４には、エポキシ樹脂の熱伝導性を向上させる目的で酸化マグネシウムが使用されている。しかしながら、樹脂に配合した際、酸化マグネシウムは吸湿性が高く、大気中の水分と水和することでフィラーの体積膨張によるクラックが発生したりする等の問題が発生することから、長期間の使用でも上記の問題が生じない耐湿性に優れる酸化マグネシウムが望まれている。また、酸化マグネシウムを樹脂フィラーとして使用する場合、優れた性能を得るために、樹脂組成物への高い充填性も求められている。 Magnesium oxide has excellent electrical insulation, thermal conductivity, and heat resistance, and is used in a variety of industrial applications, including as a refractory raw material, heater insulating material, abrasive, rubber vulcanization accelerator, and paint and ink pigment. It is also used as a resin filler to impart properties such as heat resistance to resins. Patent Document 1 describes the use of magnesium oxide to impart gas barrier properties to resin films used in food packaging and other applications. Patent Document 2 describes the use of magnesium oxide as a white pigment added to resins. Patent Document 3 describes the use of magnesium oxide to improve the light resistance of resins. Patent Document 4 describes the use of magnesium oxide to improve the thermal conductivity of epoxy resins. However, when incorporated into resins, magnesium oxide is highly hygroscopic, and hydration with atmospheric moisture can cause problems such as cracks due to volume expansion of the filler. Therefore, there is a need for magnesium oxide with excellent moisture resistance that does not cause these problems even with long-term use. Furthermore, when magnesium oxide is used as a resin filler, high loading capacity into resin compositions is also required to achieve superior performance.
酸化マグネシウムを樹脂フィラーとして使用する場合、充填性と耐湿性が必要である。特許文献５には、リチウム含有量が一定範囲の水酸化マグネシウムを噴霧乾燥して造粒したものを焼成することにより真球度が高く充填性に優れる球状酸化マグネシウムを製造する方法が提案されている。特許文献６には、ホウ素と鉄の含有量を一定の範囲に調整した酸化マグネシウムの分散液を噴霧乾燥して造粒したものを焼成することにより真球度が高く、充填性及び耐湿性に優れる球状酸化マグネシウムを製造する方法が提案されている。 When magnesium oxide is used as a resin filler, it needs to have good packing properties and moisture resistance. Patent Document 5 proposes a method for producing spherical magnesium oxide with high sphericity and excellent packing properties by spray-drying magnesium hydroxide with a certain range of lithium content, granulating the resulting product, and then firing the resulting product. Patent Document 6 proposes a method for producing spherical magnesium oxide with high sphericity, excellent packing properties, and moisture resistance by spray-drying a dispersion of magnesium oxide with a certain range of boron and iron content, granulating the resulting product, and then firing the resulting product.
しかしながら、上述した方法は、耐湿性や樹脂への充填性が高い球状酸化マグネシウムが得られるものの、噴霧乾燥のような特別な造粒工程が必要であり、製造工程が多段階となることからコストアップの要因となる。また、噴霧乾燥で粒子径の小さい造粒体を作製する場合には、ノズル等の目詰まりが起きやすくなるとともに、噴霧乾燥時に造粒体が装置の配管などへ付着しやすくなるため、歩留まりが悪くなるといった課題があった。そこで、本発明は、必ずしも噴霧乾燥のような造粒工程を必要としない製造方法を開発し、これにより、真球度が高く、耐湿性及び樹脂への充填性が優れる球状酸化マグネシウムを提供することを課題とする。 However, while the above-mentioned methods produce spherical magnesium oxide with high moisture resistance and excellent fillability in resin, they require a special granulation process such as spray drying, which increases the cost due to the multi-stage manufacturing process. Furthermore, when producing granules with small particle sizes using spray drying, nozzles and other components are prone to clogging, and the granules tend to adhere to the equipment's piping during spray drying, resulting in poor yield. Therefore, the objective of the present invention is to develop a manufacturing method that does not necessarily require a granulation process such as spray drying, thereby providing spherical magnesium oxide with high sphericity, moisture resistance, and excellent fillability in resin.
上記の課題を解決するために、本発明者らは、球状酸化マグネシウムの製造方法について種々検討を重ねた結果、酸化マグネシウムの前駆体として、炭酸マグネシウムを用いた場合には、必ずしも噴霧乾燥のような特別な造粒工程を必要とせずに球状とすることができ、真球度が高く、耐湿性及び樹脂への充填性に優れる球状酸化マグネシウムが得られることを見出した。 In order to solve the above problems, the inventors conducted extensive research into methods for producing spherical magnesium oxide, and discovered that when magnesium carbonate is used as a magnesium oxide precursor, spherical magnesium oxide can be produced without necessarily requiring a special granulation process such as spray drying, and that spherical magnesium oxide with high sphericity, moisture resistance, and excellent fillability into resin can be obtained.
すなわち、本発明は、球状を有する炭酸マグネシウムを焼成して得た酸化マグネシウムであって、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）が１～２００μｍの範囲で、ＳＥＭ写真から読み取れる真球度が１．００～１．２０であることを特徴とする球状酸化マグネシウムにある。 That is, the present invention relates to spherical magnesium oxide obtained by firing spherical magnesium carbonate, characterized in that the volume-based cumulative 50% particle diameter (D 50 ) measured by laser diffraction/scattering particle size distribution measurement is in the range of 1 to 200 μm, and the sphericity readable from an SEM photograph is 1.00 to 1.20.
また、本発明は、上記球状酸化マグネシウムを含有する樹脂フィラーにある。 The present invention also relates to a resin filler containing the above-mentioned spherical magnesium oxide.
また、本発明は、上記樹脂フィラーを含有する樹脂組成物にある。 The present invention also relates to a resin composition containing the above-mentioned resin filler.
また、本発明は、球状炭酸マグネシウム粒子を焼成して、球状酸化マグネシウムを得る工程を含むことを特徴とする、球状酸化マグネシウムの製造方法にある。 The present invention also relates to a method for producing spherical magnesium oxide, which comprises the step of calcining spherical magnesium carbonate particles to obtain spherical magnesium oxide.
本発明によれば、必ずしも噴霧乾燥のような造粒工程を必要としない製造方法により、真球度が高く、耐湿性及び樹脂への充填性が優れる球状酸化マグネシウムを提供することができる。 The present invention makes it possible to provide spherical magnesium oxide with high sphericity, excellent moisture resistance, and excellent fillability into resins using a manufacturing method that does not necessarily require a granulation process such as spray drying.
本発明の球状酸化マグネシウムは、球状を有する炭酸マグネシウムを焼成して得た酸化マグネシウムであって、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）が１～２００μｍの範囲で、ＳＥＭ写真から読み取れる真球度が１．００～１．２０である。 The spherical magnesium oxide of the present invention is magnesium oxide obtained by calcining spherical magnesium carbonate, and has a volume-based cumulative 50% particle size (D 50 ) in the range of 1 to 200 μm as measured by laser diffraction/scattering particle size distribution measurement, and a sphericity of 1.00 to 1.20 as readable from an SEM photograph.
本発明の酸化マグネシウムにおいて、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）は、１～２００μｍの範囲であり、好ましくは５～１００μｍ、より好ましくは１０～５０μｍとすることができる。 In the magnesium oxide of the present invention, the volume-based cumulative 50% particle size (D 50 ) determined by laser diffraction/scattering particle size distribution measurement can be in the range of 1 to 200 μm, preferably 5 to 100 μm, and more preferably 10 to 50 μm.
本発明の酸化マグネシウムにおいて、耐湿性及び樹脂への充填性に影響を与えるＳＥＭ写真から読み取れる真球度は、１．００～１．２０であり、好ましくは１．００～１．１５、より好ましくは１．００～１．１０とすることができる。なお、本発明においては、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて撮影した電子顕微鏡写真の１００個の粒子について、粒子の中心を通る長径と短径の長さを計測し、長径／短径の比を求め、その平均値を真球度としている。 The sphericity of the magnesium oxide of the present invention, which can be read from an SEM photograph and which affects moisture resistance and fillability into resin, is 1.00 to 1.20, preferably 1.00 to 1.15, and more preferably 1.00 to 1.10. In the present invention, the major and minor axis lengths passing through the center of 100 particles in an electron micrograph taken using a scanning electron microscope (SEM) are measured, the major axis/minor axis ratio is calculated, and the average value is used as the sphericity.
本発明の酸化マグネシウムにおいて、ＢＥＴ比表面積は、例えば０．０１～１．００ｍ２／ｇであり、好ましくは０．０５～０．８０ｍ２／ｇ、より好ましくは０．１０～０．６０ｍ２／ｇである。 In the magnesium oxide of the present invention, the BET specific surface area is, for example, 0.01 to 1.00 m 2 /g, preferably 0.05 to 0.80 m 2 /g, and more preferably 0.10 to 0.60 m 2 /g.
本発明において、酸化マグネシウムのホウ素含有量は、特に制限されないが、例えば、１０ｐｐｍ未満であり、好ましくは９ｐｐｍ未満、より好ましくは８ｐｐｍ未満である。ホウ素含有量が低い場合、酸化マグネシウムの特性の低下が抑制され、樹脂へ配合した際に高い特性を付与することができる。なお、明細書中ｐｐｍとは、特に断りのない限り、質量ｐｐｍを意味する。 In the present invention, the boron content of the magnesium oxide is not particularly limited, but is, for example, less than 10 ppm, preferably less than 9 ppm, and more preferably less than 8 ppm. A low boron content prevents the deterioration of the properties of the magnesium oxide, and can impart high properties when blended into a resin. Note that, in this specification, ppm means ppm by mass unless otherwise specified.
本発明において、酸化マグネシウムのリチウム含有量は、特に制限されないが、例えば、１５ｐｐｍ未満であり、好ましくは１０ｐｐｍ未満、より好ましくは５ｐｐｍ未満である。リチウム含有量が低い場合、酸化マグネシウムの絶縁性低下が抑制される。また、樹脂への溶出が低減されるため、最終製品の性能低下を防ぐことができる。 In the present invention, the lithium content of the magnesium oxide is not particularly limited, but is, for example, less than 15 ppm, preferably less than 10 ppm, and more preferably less than 5 ppm. A low lithium content suppresses deterioration of the insulating properties of the magnesium oxide. In addition, leaching into the resin is reduced, preventing deterioration in the performance of the final product.
本発明において、酸化マグネシウムのカルシウムの含有量は、特に制限されないが、例えば真球度及び耐湿性の観点から、７００ｐｐｍ未満が好ましく、６００ｐｐｍ未満がより好ましく、５００ｐｐｍ未満が特に好ましい。 In the present invention, the calcium content of the magnesium oxide is not particularly limited, but from the standpoint of, for example, sphericity and moisture resistance, it is preferably less than 700 ppm, more preferably less than 600 ppm, and particularly preferably less than 500 ppm.
本発明において、酸化マグネシウムのケイ素、アルミニウム、リン、塩素、臭素、チタン及び鉄の合計含有量は、特に制限されないが、真球度の観点から、例えば、５００～１２，０００ｐｐｍが好ましく、５００～１０，０００ｐｐｍがより好ましく、５００～８，０００ｐｐｍが特に好ましい。 In the present invention, the total content of silicon, aluminum, phosphorus, chlorine, bromine, titanium, and iron in the magnesium oxide is not particularly limited, but from the viewpoint of sphericity, it is preferably 500 to 12,000 ppm, more preferably 500 to 10,000 ppm, and particularly preferably 500 to 8,000 ppm.
本発明の球状酸化マグネシウムは、球状を有する炭酸マグネシウムを焼成することで得られる球状酸化マグネシウムであり、球状を有する炭酸マグネシウムを焼成すること以外は任意の工程を採用して製造してもよく、例えば、以下の製造方法を一例として参照できる。
１）マグネシウム源と炭酸源とを反応させて炭酸マグネシウムスラリーを得、
２）前記炭酸マグネシウムスラリーから球状炭酸マグネシウム粒子を得、
３）前記球状炭酸マグネシウム粒子を焼成して、目的の球状酸化マグネシウムを得る。
この製造方法は、酸化マグネシウムの前駆体として、炭酸マグネシウムを用いる。炭酸マグネシウムスラリーは、適切な温度条件で保持することで容易に凝集させることができることから、必ずしも噴霧乾燥法によらず、球状炭酸マグネシウム粒子を得ることができて好ましい。これを焼成することで目的の球状酸化マグネシウムを得ることができる。
The spherical magnesium oxide of the present invention is obtained by calcining spherical magnesium carbonate, and may be produced by any process other than calcining spherical magnesium carbonate. For example, the following production method can be referred to as an example.
1) reacting a magnesium source with a carbonate source to obtain a magnesium carbonate slurry;
2) obtaining spherical magnesium carbonate particles from the magnesium carbonate slurry;
3) The spherical magnesium carbonate particles are calcined to obtain the desired spherical magnesium oxide.
This production method uses magnesium carbonate as a precursor to magnesium oxide. Magnesium carbonate slurry can be easily agglomerated by maintaining it under appropriate temperature conditions, which is preferable because it can produce spherical magnesium carbonate particles without necessarily relying on a spray drying method. The target spherical magnesium oxide can be obtained by calcining this.
上記マグネシウム源には、例えば、マグネシウム塩水溶液、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム等を用いることができる。これらの中でもマグネシウム塩水溶液を用いることが好ましい。マグネシウム塩水溶液におけるマグネシウム塩としては特に限定されないが、例えば、塩化マグネシウム、硝酸マグネシウム、硫酸マグネシウム及び酢酸マグネシウム並びにこれらの組合せから選択して用いることができる。 The magnesium source can be, for example, an aqueous magnesium salt solution, magnesium hydroxide, magnesium oxide, etc. Among these, it is preferable to use an aqueous magnesium salt solution. The magnesium salt in the aqueous magnesium salt solution is not particularly limited, but can be selected from, for example, magnesium chloride, magnesium nitrate, magnesium sulfate, magnesium acetate, and combinations thereof.
上記炭酸源には、例えば、炭酸塩水溶液や炭酸ガス等を用いることができる。これらの中でも炭酸塩水溶液を用いることが好ましい。炭酸塩水溶液における炭酸塩としては特に限定されないが、例えば、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム及び炭酸アンモニウム並びにこれらの組合せから選択して用いることができる。 The carbonate source can be, for example, an aqueous carbonate solution or carbon dioxide gas. Among these, it is preferable to use an aqueous carbonate solution. The carbonate in the aqueous carbonate solution is not particularly limited, but can be selected from, for example, sodium carbonate, potassium carbonate, ammonium carbonate, and combinations thereof.
例えば、炭酸マグネシウムを生成させるために、マグネシウム源としてマグネシウム塩水溶液を使用し、炭酸源として炭酸塩水溶液を使用する場合、マグネシウム塩水溶液のマグネシウム塩濃度は、１～３０質量％であることが好ましく、炭酸塩水溶液の炭酸塩濃度は、１～３０質量％であることが好ましい。マグネシウム塩水溶液と炭酸塩水溶液との反応は、例えば、溶液中の［Ｍｇ２＋］：［ＣＯ３ ２－］のイオン濃度比が１．２：１～１：１．５となる条件で行うことができる。 For example, when an aqueous magnesium salt solution is used as the magnesium source and an aqueous carbonate solution is used as the carbonate source to produce magnesium carbonate, the magnesium salt solution preferably has a magnesium salt concentration of 1 to 30 mass%, and the carbonate solution preferably has a carbonate concentration of 1 to 30 mass%. The reaction between the aqueous magnesium salt solution and the aqueous carbonate solution can be carried out under conditions such that the ion concentration ratio of [Mg 2+ ]:[CO 3 2− ] in the solution is 1.2:1 to 1:1.5.
マグネシウム源と炭酸源を反応させた後、得られた炭酸マグネシウムスラリーから球状炭酸マグネシウム粒子を得る。炭酸マグネシウムスラリーから球状炭酸マグネシウム粒子を得る方法は特に限定されず、噴霧乾燥等の一般的な方法によって炭酸マグネシウムスラリーから球状炭酸マグネシウム粒子とすることができるが、例えば、炭酸マグネシウムスラリーにおいて炭酸マグネシウムを球状に凝集させ、これを濾過、水洗及び乾燥することが好ましい。 After reacting the magnesium source and carbonate source, spherical magnesium carbonate particles are obtained from the resulting magnesium carbonate slurry. There are no particular limitations on the method for obtaining spherical magnesium carbonate particles from the magnesium carbonate slurry, and spherical magnesium carbonate particles can be obtained from the magnesium carbonate slurry by common methods such as spray drying. However, it is preferable, for example, to aggregate the magnesium carbonate into spherical particles in the magnesium carbonate slurry, which are then filtered, washed with water, and dried.
具体的には、マグネシウム源と炭酸源を反応させて得た炭酸マグネシウムを、例えば６０～１００℃の温度に加温し、０．１～５時間保持することで、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）が例えば１～２００μｍ、５～１２０μｍ、１０～７０μｍ、真球度が例えば１．００～１．３０、１．００～１．２５、１．００～１．２０の球状に凝集させることができる。そして、球状に凝集した炭酸マグネシウムスラリーを、当該技術分野における一般的な方法によって、球状炭酸マグネシウム粒子とする。球状炭酸マグネシウムスラリーから球状炭酸マグネシウム粒子を得る方法は特に限定されないが、例えば、球状炭酸マグネシウムスラリーを濾過、水洗及び乾燥して球状炭酸マグネシウム粒子を得ることができ、また噴霧乾燥法を用いても球状炭酸マグネシウム粒子を得ることができる。 Specifically, magnesium carbonate obtained by reacting a magnesium source with a carbonate source is heated to a temperature of, for example, 60 to 100°C and maintained for 0.1 to 5 hours, thereby agglomerating the magnesium carbonate into spherical particles having a volume-based cumulative 50% particle diameter (D 50 ) of, for example, 1 to 200 μm, 5 to 120 μm, or 10 to 70 μm as measured by laser diffraction/scattering particle size distribution measurement, and a sphericity of, for example, 1.00 to 1.30, 1.00 to 1.25, or 1.00 to 1.20. The spherically agglomerated magnesium carbonate slurry is then converted into spherical magnesium carbonate particles by a method commonly used in the art. The method for obtaining spherical magnesium carbonate particles from the spherical magnesium carbonate slurry is not particularly limited, and for example, the spherical magnesium carbonate particles can be obtained by filtering, washing with water, and drying the spherical magnesium carbonate slurry. Alternatively, spherical magnesium carbonate particles can be obtained by spray drying.
上記製造方法において得られる炭酸マグネシウム粒子は、無水炭酸マグネシウム、正炭酸マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウムのいずれであってもよいが、塩基性炭酸マグネシウムであることが好ましい。 The magnesium carbonate particles obtained by the above manufacturing method may be anhydrous magnesium carbonate, normal magnesium carbonate, or basic magnesium carbonate, but basic magnesium carbonate is preferred.
得られた球状炭酸マグネシウム粒子は、大気雰囲気中で焼成して酸化マグネシウムとする。炭酸マグネシウム粒子の焼成条件は炭酸マグネシウムが酸化マグネシウムに熱分解する範囲であれば特に限定されないが、例えば、温度を１０００℃～１８００℃とするのが好ましく、１１００℃～１７００℃とするのがより好ましく、１２００℃～１６００℃とするのが特に好ましい。焼成時間は焼成温度によるが、例えば０．５～１０時間であることが好ましい。焼成温度１０００℃に満たないと、十分に焼結せず、１８００℃を超えると、粒子同士が焼結し粗大な凝集体を形成するから上記の範囲に調整する。 The resulting spherical magnesium carbonate particles are fired in an air atmosphere to form magnesium oxide. The firing conditions for the magnesium carbonate particles are not particularly limited as long as they are within a range in which magnesium carbonate can thermally decompose to magnesium oxide. For example, a temperature of 1000°C to 1800°C is preferred, 1100°C to 1700°C is more preferred, and 1200°C to 1600°C is particularly preferred. The firing time depends on the firing temperature, but is preferably 0.5 to 10 hours, for example. If the firing temperature is less than 1000°C, the particles will not sinter sufficiently, and if it exceeds 1800°C, the particles will sinter together and form coarse agglomerates, so the temperature should be adjusted to the above range.
また、上記製造方法において、炭酸マグネシウムにケイ素化合物、アルミニウム化合物、ホウ素化合物、リン化合物、ハロゲン化合物、チタン化合物及び鉄化合物からなる群より選択される少なくとも一種以上を加え、混合して焼成することで、耐湿性に優れ、球状形状を保持し、真球度を高め、かつ表面が平滑である球状酸化マグネシウムを安定して得ることができる。上記化合物を添加するタイミングは、球状炭酸マグネシウム粒子の焼成前であればよく、具体的には、例えば、ａ）マグネシウム源（例えばマグネシウム塩水溶液）及び／又は炭酸源（例えば炭酸塩水溶液）に添加する、ｂ）炭酸マグネシウムスラリー（球状炭酸マグネシウムスラリーも含む）に添加する、ｃ）球状炭酸マグネシウム粒子に添加することができる。添加後は、これらを十分に混合する。 In addition, in the above-mentioned production method, by adding at least one compound selected from the group consisting of silicon compounds, aluminum compounds, boron compounds, phosphorus compounds, halogen compounds, titanium compounds, and iron compounds to magnesium carbonate, mixing, and firing, it is possible to consistently obtain spherical magnesium oxide that has excellent moisture resistance, retains its spherical shape, has high sphericity, and has a smooth surface. The above-mentioned compounds can be added before firing the spherical magnesium carbonate particles. Specifically, they can be added, for example, a) to the magnesium source (e.g., an aqueous magnesium salt solution) and/or the carbonate source (e.g., an aqueous carbonate solution), b) to the magnesium carbonate slurry (including spherical magnesium carbonate slurry), or c) to the spherical magnesium carbonate particles. After addition, these are thoroughly mixed.
上記化合物の添加量の合計は、焼成直前の球状炭酸マグネシウム粒子に含まれる化合物の量として、焼成直前の球状炭酸マグネシウム粒子（上記化合物を含まない）に対して、０．０１～５．０質量％となるように決定することが好ましく、０．０５～３．０質量％であることがより好ましく、０．１～３．０質量％であることが特に好ましい。したがって、焼成直前の球状炭酸マグネシウム粒子に含まれる化合物の量が、上記範囲となるように実際の添加量が決められる。 The total amount of the above compounds added is preferably determined so that the amount of compounds contained in the spherical magnesium carbonate particles immediately before firing is 0.01 to 5.0 mass%, more preferably 0.05 to 3.0 mass%, and particularly preferably 0.1 to 3.0 mass%, relative to the spherical magnesium carbonate particles immediately before firing (not including the above compounds). Therefore, the actual amount added is determined so that the amount of compounds contained in the spherical magnesium carbonate particles immediately before firing is within the above range.
上記化合物の中でも、ケイ素化合物、アルミニウム化合物、ホウ素化合物、リン化合物、ハロゲン化合物及びチタン化合物からなる群から選択される少なくとも一種以上であることが好ましい。また、ケイ素化合物、アルミニウム化合物、ホウ素化合物及びチタン化合物からなる群より選択される少なくとも一種以上であることがより好ましい。また、ケイ素化合物、アルミニウム化合物及びチタン化合物からなる群より選択される少なくとも一種以上であることも好ましい。 Among the above compounds, at least one selected from the group consisting of silicon compounds, aluminum compounds, boron compounds, phosphorus compounds, halogen compounds, and titanium compounds is preferred. Furthermore, at least one selected from the group consisting of silicon compounds, aluminum compounds, boron compounds, and titanium compounds is even more preferred. Furthermore, at least one selected from the group consisting of silicon compounds, aluminum compounds, and titanium compounds is also preferred.
ケイ素化合物としては、例えば、酸化ケイ素、ケイ酸塩等が使用できる。酸化ケイ素としては、例えば、結晶性シリカ、非晶質ヒュームドシリカ、コロイダルシリカ等が挙げられる。ケイ酸塩としては、例えば、ケイ酸ナトリウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸カリウム、ケイ酸カルシウム等が挙げられる。 Examples of silicon compounds that can be used include silicon oxide and silicates. Examples of silicon oxide include crystalline silica, amorphous fumed silica, and colloidal silica. Examples of silicates include sodium silicate, magnesium silicate, potassium silicate, and calcium silicate.
アルミニウム化合物としては、例えば、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭酸アルミニウム、塩化アルミニウム、硝酸アルミニウム、酢酸アルミニウム、硫酸アルミニウム等が使用できる。 Examples of aluminum compounds that can be used include aluminum hydroxide, aluminum oxide, aluminum carbonate, aluminum chloride, aluminum nitrate, aluminum acetate, and aluminum sulfate.
ホウ素化合物としては、例えば、ホウ酸、酸化ホウ素、水酸化ホウ素、窒化ホウ素、炭化ホウ素、ホウ酸アンモニウム等が使用できる。 Examples of boron compounds that can be used include boric acid, boron oxide, boron hydroxide, boron nitride, boron carbide, and ammonium borate.
リン化合物としては、例えば、リン酸、リン酸塩等が使用できる。リン酸塩としては、例えば、リン酸マグネシウム、リン酸ナトリウム、リン酸カリウム、リン酸アンモニウム等が挙げられる。 Examples of phosphorus compounds that can be used include phosphoric acid and phosphates. Examples of phosphates include magnesium phosphate, sodium phosphate, potassium phosphate, and ammonium phosphate.
ハロゲン化合物としては、例えば、塩化物、フッ化物、臭化物、ヨウ化物が使用できる。塩化物としては、例えば、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化マグネシウム等が挙げられる。 Halogen compounds that can be used include, for example, chlorides, fluorides, bromides, and iodides. Examples of chlorides include sodium chloride, potassium chloride, and magnesium chloride.
チタン化合物としては、例えば、酸化チタン（アナターゼ型、ルチル型）、塩化チタン、水酸化チタン、臭化チタン、フッ化チタン、チタン酸マグネシウム等が挙げられる。 Examples of titanium compounds include titanium oxide (anatase type, rutile type), titanium chloride, titanium hydroxide, titanium bromide, titanium fluoride, magnesium titanate, etc.
鉄化合物としては、例えば、酸化鉄（II）、酸化鉄（III）、四三酸化鉄、水酸化鉄、塩化鉄、窒化鉄、臭化鉄、フッ化鉄等が挙げられる。 Examples of iron compounds include iron (II) oxide, iron (III) oxide, iron tetroxide, iron hydroxide, iron chloride, iron nitride, iron bromide, and iron fluoride.
また、例えば、最終焼成後の球状酸化マグネシウムのホウ素含有量を１０ｐｐｍ未満、リチウム含有量を１５ｐｐｍ未満、カルシウム含有量を７００ｐｐｍ未満になるよう制御することも好ましい。 It is also preferable to control the boron content of the spherical magnesium oxide after final firing to less than 10 ppm, the lithium content to less than 15 ppm, and the calcium content to less than 700 ppm.
ホウ素含有量、リチウム含有量及びカルシウム含有量を低減させる方法は、特に限定されないが、例えば、前駆体炭酸マグネシウムケーキの再スラリー化とろ過後水洗を繰り返すリパルプ洗浄、マグネシウム塩水溶液の吸着剤による前処理の実施、焼成時の昇温プロファイル調整など、既知のプロセスを用いることができ、またはそれらを組み合わせて用いることができる。また、これら元素を含まない原材料を選択し、製造工程での含有可能性を適切に管理することでも、上記各元素の含有量を低く制御することができる。 The method for reducing the boron, lithium, and calcium contents is not particularly limited, but known processes can be used, such as repulping, which involves repeatedly reslurrying the precursor magnesium carbonate cake and filtering it, followed by water washing, pretreating the magnesium salt aqueous solution with an adsorbent, or adjusting the temperature rise profile during firing, or a combination of these processes. The content of each of the above elements can also be kept low by selecting raw materials that do not contain these elements and appropriately managing their possible inclusion during the manufacturing process.
なお、本発明の製造方法において、前述のようにホウ素を添加した場合であっても、ホウ素は上記の添加量の範囲であれば大部分が焼成により揮発することから、原材料、製造工程等の適切な管理をすれば、最終焼成後の球状酸化マグネシウムのホウ素含有量を前述のとおり低く制御することができる。 In the manufacturing method of the present invention, even if boron is added as described above, most of the boron will volatilize during firing as long as the amount added is within the above-mentioned range. Therefore, by properly managing the raw materials, manufacturing process, etc., it is possible to control the boron content of the spherical magnesium oxide after final firing to a low level as described above.
本発明の球状酸化マグネシウムは、表面処理を行わずとも十分な耐湿性を有するのを特徴とするが、さらに耐湿性を改善する目的で公知の方法を用いて表面処理を施すこともできる。本発明の球状酸化マグネシウムに表面処理を施すにあたり、使用する表面処理剤は特に限定されないが、例えば、コロイダルシリカ、シラン系カップリング剤、チタニアゾル、チタネート系カップリング剤、リン化合物、アルミナゾル、アルミネート系カップリング剤、ジルコニウム系カップリング剤等を用いることができる。 The spherical magnesium oxide of the present invention is characterized by having sufficient moisture resistance even without surface treatment, but can also be surface treated using known methods to further improve moisture resistance. When surface treating the spherical magnesium oxide of the present invention, there are no particular limitations on the surface treatment agent used, but examples that can be used include colloidal silica, silane-based coupling agents, titania sol, titanate-based coupling agents, phosphorus compounds, alumina sol, aluminate-based coupling agents, and zirconium-based coupling agents.
シラン系カップリング剤としては、例えば、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリアルコキシシラン、グリシドキシプロピルトリアルコキシシラン、メタクリロキシプロピルメチルジアルコキシシラン等が挙げられる。 Examples of silane coupling agents include vinyltrichlorosilane, vinyltrialkoxysilane, glycidoxypropyltrialkoxysilane, and methacryloxypropylmethyldialkoxysilane.
チタネート系カップリング剤としては、例えば、テトライソプロピルチタネート、テトラノルマルブチルチタネート、テトラオクチルチタネート、テトラステアリルチタネート、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート等が挙げられる。 Examples of titanate coupling agents include tetraisopropyl titanate, tetra-normal-butyl titanate, tetraoctyl titanate, tetrastearyl titanate, isopropyl triisostearoyl titanate, tetraoctyl bis(ditridecyl phosphite) titanate, and bis(dioctyl pyrophosphate)oxyacetate titanate.
リン化合物としては、例えば、酸化マグネシウムと反応してリン酸マグネシウム系化合物を形成し得る化合物であれば特に限定されないが、例えば、リン酸、リン酸塩、酸性リン酸エステルが挙げられる。これらは単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。酸性リン酸エステルとしては、例えば、イソプロピルアシッドホスフェート、２－エチルヘキシルアシッドホスフェート、オレイルアシッドホスフェート、メチルアシッドホスフェート、エチルアシッドホスフェート、プロピルアシッドホスフェート、ブチルアシッドホスフェート、ラウリルアシッドホスフェート、ステアリルアシッドホスフェート等が挙げられる。 The phosphorus compound is not particularly limited as long as it is a compound that can react with magnesium oxide to form a magnesium phosphate compound, but examples include phosphoric acid, phosphates, and acidic phosphate esters. These may be used alone or in combination of two or more. Examples of acidic phosphate esters include isopropyl acid phosphate, 2-ethylhexyl acid phosphate, oleyl acid phosphate, methyl acid phosphate, ethyl acid phosphate, propyl acid phosphate, butyl acid phosphate, lauryl acid phosphate, and stearyl acid phosphate.
アルミネート系カップリング剤としては、例えば、アルミニウムイソプロピレート、モノｓｅｃ－ブトキシアルミニウムジイソプロピレート、アルミニウムｓｅｃ－ブチレート、アルミニウムエチルアセトアセテートジイソプロピレート、アルミニウムトリス（エチルアセトアセテート）、アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート等が挙げられる。 Examples of aluminate coupling agents include aluminum isopropylate, monosec-butoxyaluminum diisopropylate, aluminum sec-butylate, aluminum ethylacetoacetate diisopropylate, aluminum tris(ethylacetoacetate), and aluminum alkylacetoacetate diisopropylate.
ジルコニウム系カップリング剤としては、例えば、ノルマルプロピルジルコネート、ノルマルブチルジルコネート等が挙げられる。 Examples of zirconium-based coupling agents include normal propyl zirconate and normal butyl zirconate.
本発明の球状酸化マグネシウムは、真球度が高く、耐湿性に優れ、樹脂への充填性も優れるため、好適に充填材として樹脂に配合することができ、樹脂フィラーとして有用である。例えば、熱伝導性フィラー、耐熱性フィラー、ガスバリア性フィラー、耐光性フィラー等として好適に使用でき、中でも熱伝導性フィラーとして優れる。 The spherical magnesium oxide of the present invention has high sphericity, excellent moisture resistance, and excellent fillability into resins, making it suitable for blending into resins as a filler and useful as a resin filler. For example, it can be used as a thermally conductive filler, heat-resistant filler, gas barrier filler, light-resistant filler, etc., and is particularly excellent as a thermally conductive filler.
本発明で使用可能な樹脂としては、例えば、熱硬化性樹脂、又は熱可塑性樹脂が挙げられる。熱硬化性樹脂としては特に限定されないが、例えば、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、アルキド樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ポリウレタン樹脂、又はシリコーン樹脂が挙げられる。熱可塑性樹脂としては特に限定されないが、例えば、ポリアミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリスルフォン樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、フッ素樹脂、又は液晶ポリマーが挙げられる。 Resins that can be used in the present invention include, for example, thermosetting resins and thermoplastic resins. Thermosetting resins are not particularly limited, but examples include phenolic resins, urea resins, melamine resins, alkyd resins, polyester resins, epoxy resins, diallyl phthalate resins, polyurethane resins, and silicone resins. Thermoplastic resins are not particularly limited, but examples include polyamide resins, polyacetal resins, polycarbonate resins, polybutylene terephthalate resins, polyolefin resins, polysulfone resins, polyamideimide resins, polyetherimide resins, polyarylate resins, polyphenylene sulfide resins, polyether ether ketone resins, fluororesins, and liquid crystal polymers.
本発明の樹脂組成物における球状酸化マグネシウムの配合量は、樹脂組成物に求められる特性に応じて適宜決定すればよく、特に限定されない。しかし、一例として樹脂１００質量部に対し、球状酸化マグネシウム０．１～１００質量部の範囲で使用すればよい。 The amount of spherical magnesium oxide blended in the resin composition of the present invention can be determined appropriately depending on the properties desired for the resin composition, and is not particularly limited. However, as an example, spherical magnesium oxide may be used in the range of 0.1 to 100 parts by mass per 100 parts by mass of resin.
本発明の球状酸化マグネシウムを含む樹脂組成物は、その樹脂の特性に応じて種々の分野で利用することができる。 The resin composition containing the spherical magnesium oxide of the present invention can be used in a variety of fields depending on the properties of the resin.
下記の実施例により本発明を詳細に説明するが、これらの実施例は本発明をいかなる意味においても制限するものではない。 The present invention will be described in detail by the following examples, but these examples are not intended to limit the present invention in any way.
＜測定方法・評価方法＞
（１）元素含有量の測定方法
元素含有量の測定は、ＩＣＰ発光分光分析により行った。測定試料を、酸に加えて完全に溶解させた後、ＩＣＰ測定装置（ＰＳ３５２０ ＶＤＤ、株式会社日立ハイテクサイエンス製）を用いて各元素の含有量を測定した。なお、下記表１では、各元素の含有量が検出限界を下回る場合、痕跡量として＜１ｐｐｍと表記した。
<Measurement and evaluation methods>
(1) Measurement method of element content The element content was measured by ICP atomic emission spectroscopy. The measurement sample was added to acid and completely dissolved, and then the content of each element was measured using an ICP measurement device (PS3520 VDD, Hitachi High-Tech Science Corporation). In Table 1 below, when the content of each element was below the detection limit, it was expressed as a trace amount of <1 ppm.
（２）ＢＥＴ比表面積の測定方法
比表面積測定装置（Ｍａｃｓｏｒｂ、Ｍｏｕｎｔｅｃｈ Ｃｏ．Ｌｔｄ．製）を使用して、窒素ガスを用いたガス吸着法（ＢＥＴ法）によりＢＥＴ比表面積を測定した。
(2) Method for Measuring BET Specific Surface Area The BET specific surface area was measured by a gas adsorption method (BET method) using nitrogen gas using a specific surface area measuring device (Macsorb, manufactured by Mountech Co. Ltd.).
（３）体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）
測定試料０．１×１０－３ｋｇを精密に秤量し、４０ｍＬのメタノールで分散し、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置（ＭＴ３３００ 日機装株式会社製）を用いて測定した。
(3) Volume-based cumulative 50% particle size (D 50 )
0.1×10 −3 kg of the measurement sample was precisely weighed and dispersed in 40 mL of methanol, and the particle size distribution was measured using a laser diffraction scattering particle size distribution analyzer (MT3300, manufactured by Nikkiso Co., Ltd.).
（４）ＳＥＭ写真から読み取れる真球度及び表面の平滑性
走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（ＪＳＭ６５１０ＬＡ 日本電子株式会社製）を用いた。撮影した電子顕微鏡写真の１００個の粒子について、粒子の中心を通る長径と短径の長さを計測し、長径／短径の比を求め、その平均値を真球度とした。また、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で撮影した電子顕微鏡写真の球状酸化マグネシウムの表面状態について、球状酸化マグネシウム表面に微細粒子がほとんど存在せず表面が平滑になっているものを○、球状酸化マグネシウム表面に微細粒子が複数存在するが、表面が平滑になっているもの又は表面に微細粒子がほとんど存在しないが表面が凸凹しており平滑でないものを△、球状酸化マグネシウム表面に微細粒子が複数存在し、表面が凸凹しており平滑でないものを×、として評価を行った。
(4) Sphericity and surface smoothness readable from SEM photographs A scanning electron microscope (SEM) (JSM6510LA, manufactured by JEOL Ltd.) was used. For 100 particles in the electron microscope photographs, the lengths of the major axis and minor axis passing through the center of the particle were measured to determine the ratio of the major axis to the minor axis, and the average value was taken as the sphericity. Furthermore, the surface condition of the spherical magnesium oxide in the electron microscope photographs taken with the scanning electron microscope (SEM) was evaluated as follows: ◯: a spherical magnesium oxide surface with almost no fine particles present and a smooth surface; Δ: a spherical magnesium oxide surface with a plurality of fine particles present but a smooth surface, or a spherical magnesium oxide surface with almost no fine particles present but an uneven and non-smooth surface; and ×: a spherical magnesium oxide surface with a plurality of fine particles present and an uneven and non-smooth surface.
（５）恒温恒湿試験による耐湿性評価
球状酸化マグネシウムの耐湿性は、恒温恒湿試験による質量増加率によって評価した。
恒温恒湿機はアドバンテック東洋株式会社製ＴＨＮ０４０ＦＡを使用した。球状酸化マグネシウム１０ｇを、恒温恒湿機を用いて８５℃８５％ＲＨの環境下に１６８時間曝露した後の質量増加率を求めた。
(5) Evaluation of Moisture Resistance by Constant Temperature and Humidity Test The moisture resistance of the spherical magnesium oxide was evaluated by the mass increase rate in a constant temperature and humidity test.
The thermo-hygrostat used was THN040FA manufactured by Advantec Toyo Co., Ltd. 10 g of spherical magnesium oxide was exposed to an environment of 85°C and 85% RH for 168 hours using the thermo-hygrostat, and the mass increase rate was then determined.
＜実施例１＞
硝酸マグネシウム六水和物（関東化学社製 特級）をイオン交換水に溶解して、約２０質量％の硝酸マグネシウム水溶液を調製した。炭酸カリウム（関東化学社製 特級）をイオン交換水に溶解して、約１５質量％の炭酸カリウム水溶液を調整した。［Ｍｇ２＋］：［ＣＯ３
２－］のイオン濃度比が１：１となるよう、硝酸マグネシウム水溶液と炭酸カリウム水溶液を反応させて炭酸マグネシウムを合成した。反応後、炭酸マグネシウムスラリーを９０℃まで加熱し、１時間保持することで、球状炭酸マグネシウムのスラリーを準備した。その後、二酸化ケイ素（関東化学社製 特級）を炭酸マグネシウムに対して、０．５質量％添加、混合した。その後濾過、水洗、乾燥し、球状炭酸マグネシウム粒子を得た。得られた球状炭酸マグネシウム粒子を、電気炉を用いて１５００℃で１時間焼成し、球状酸化マグネシウム粒子を得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２１．３μｍ、真球度は１．１０であった。
Example 1
Magnesium nitrate hexahydrate (Kanto Chemical Co., Inc., special grade) was dissolved in ion-exchanged water to prepare an approximately 20% by mass aqueous magnesium nitrate solution. Potassium carbonate (Kanto Chemical Co., Inc., special grade) was dissolved in ion-exchanged water to prepare an approximately 15% by mass aqueous potassium carbonate solution. Magnesium carbonate was synthesized by reacting the magnesium nitrate aqueous solution with the potassium carbonate aqueous solution so that the ion concentration ratio of [Mg 2+ ]:[CO 3 2- ] was 1:1. After the reaction, the magnesium carbonate slurry was heated to 90°C and held for 1 hour to prepare a spherical magnesium carbonate slurry. Silicon dioxide (Kanto Chemical Co., Inc., special grade) was then added and mixed in an amount of 0.5% by mass relative to the magnesium carbonate. The mixture was then filtered, washed with water, and dried to obtain spherical magnesium carbonate particles. The obtained spherical magnesium carbonate particles were calcined in an electric furnace at 1500°C for 1 hour to obtain spherical magnesium oxide particles. The particle diameter (D 50 ) of the spherical magnesium carbonate particles before firing was 21.3 μm and the sphericity was 1.10.
＜実施例２＞
二酸化ケイ素の添加量を炭酸マグネシウムに対して、１．０質量％としたほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２１．５μｍ、真球度は１．１１であった。
Example 2
Spherical magnesium oxide was obtained in the same manner as in Example 1, except that the amount of silicon dioxide added was 1.0 mass % relative to the magnesium carbonate. The particle diameter (D 50 ) of the spherical magnesium carbonate particles before firing was 21.5 μm and the sphericity was 1.11.
＜実施例３＞
二酸化ケイ素の添加に代えて、酸化アルミニウム（関東化学社製 鹿特級）を炭酸マグネシウムに対して、０．５質量％添加したほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２０．５μｍ、真球度は１．１０であった。
Example 3
Spherical magnesium oxide was obtained in the same manner as in Example 1, except that 0.5 mass % of aluminum oxide (Kanto Chemical Co., Ltd., Deer Special Grade) was added to the magnesium carbonate instead of silicon dioxide. The particle diameter ( D50 ) of the spherical magnesium carbonate particles before firing was 20.5 μm and the sphericity was 1.10.
＜実施例４＞
二酸化ケイ素の添加に代えて、ホウ酸（関東化学社製 特級）を炭酸マグネシウムに対して、０．５質量％添加したほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２２．０μｍ、真球度は１．１０であった。
Example 4
Spherical magnesium oxide was obtained in the same manner as in Example 1, except that boric acid (special grade, manufactured by Kanto Chemical Co., Inc.) was added in an amount of 0.5 mass% relative to the magnesium carbonate instead of silicon dioxide. The particle diameter ( D50 ) of the spherical magnesium carbonate particles before firing was 22.0 μm and the sphericity was 1.10.
＜実施例５＞
二酸化ケイ素に代えて、酸化チタン（関東化学社製 アナターゼ型 鹿１級）を炭酸マグネシウムに対して、０．５質量％添加したほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２１．８μｍ、真球度は１．１１であった。
Example 5
Spherical magnesium oxide was obtained in the same manner as in Example 1, except that titanium oxide (Kanto Chemical Co., Inc., anatase type, Shika Grade 1) was added in an amount of 0.5 mass% relative to the magnesium carbonate instead of silicon dioxide. The particle diameter ( D50 ) of the spherical magnesium carbonate particles before firing was 21.8 μm, and the sphericity was 1.11.
＜比較例１＞
二酸化ケイ素の添加を行わなかったほかは、実施例１と同様の方法により酸化マグネシウム粒子を得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２１．３μｍ、真球度は１．１１であった。
<Comparative Example 1>
Except for not adding silicon dioxide, magnesium oxide particles were obtained in the same manner as in Example 1. The particle diameter (D 50 ) of the spherical magnesium carbonate particles before firing was 21.3 μm and the sphericity was 1.11.
＜結果＞
実施例１～５および比較例１の球状酸化マグネシウムについて、上記の測定及び評価を行った。結果を以下の表１に示す。
<Results>
The above measurements and evaluations were carried out on the spherical magnesium oxides of Examples 1 to 5 and Comparative Example 1. The results are shown in Table 1 below.
表１から明らかなように、実施例１～５の球状酸化マグネシウムは、真球度が高く、耐湿性にも優れていた。 As is clear from Table 1, the spherical magnesium oxide of Examples 1 to 5 had high sphericity and excellent moisture resistance.
これより、本発明の球状酸化マグネシウムは、真球度が高く、耐湿性に優れることがわかった。よって、本発明の球状酸化マグネシウムは、優れた樹脂フィラーとして有用であることがわかった。 This demonstrates that the spherical magnesium oxide of the present invention has high sphericity and excellent moisture resistance. Therefore, it has been demonstrated that the spherical magnesium oxide of the present invention is useful as an excellent resin filler.
本発明の球状酸化マグネシウムは、真球度が高く、耐湿性に優れることから、優れた樹脂フィラーとして有用である。 The spherical magnesium oxide of the present invention has high sphericity and excellent moisture resistance, making it useful as an excellent resin filler.
Claims (9)
ケイ素化合物、アルミニウム化合物、ホウ素化合物、リン化合物、ハロゲン化合物、チタン化合物及び鉄化合物からなる群より選択される少なくとも一種以上を焼成までに添加する、球状酸化マグネシウムの製造方法であって、
前記球状炭酸マグネシウム粒子の真球度が１．００～１．３０であり、前記球状酸化マグネシウムの真球度が１．００～１．２０である、製造方法。 The method includes a step of calcining the spherical magnesium carbonate particles to obtain spherical magnesium oxide,
A method for producing spherical magnesium oxide , comprising adding at least one compound selected from the group consisting of silicon compounds, aluminum compounds, boron compounds, phosphorus compounds, halogen compounds, titanium compounds and iron compounds before firing ,
The method for producing the spherical magnesium carbonate particles has a sphericity of 1.00 to 1.30, and the spherical magnesium oxide has a sphericity of 1.00 to 1.20 .
前記炭酸マグネシウムスラリーから球状炭酸マグネシウム粒子を得る工程と、
をさらに含む、請求項７または８に記載の球状酸化マグネシウムの製造方法。 reacting a magnesium source with a carbonate source to obtain a magnesium carbonate slurry;
obtaining spherical magnesium carbonate particles from the magnesium carbonate slurry;
The method for producing spherical magnesium oxide according to claim 7 or 8 , further comprising:
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