JP7828313B2 - 熱伝導材およびその製造方法 - Google Patents
熱伝導材およびその製造方法Info
- Publication number
- JP7828313B2 JP7828313B2 JP2023009113A JP2023009113A JP7828313B2 JP 7828313 B2 JP7828313 B2 JP 7828313B2 JP 2023009113 A JP2023009113 A JP 2023009113A JP 2023009113 A JP2023009113 A JP 2023009113A JP 7828313 B2 JP7828313 B2 JP 7828313B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- particles
- conductive material
- thermally conductive
- resin
- plate
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
- C08K3/28—Nitrogen-containing compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
- C08K3/38—Boron-containing compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K7/00—Use of ingredients characterised by shape
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L101/00—Compositions of unspecified macromolecular compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
- C09K5/00—Heat-transfer, heat-exchange or heat-storage materials, e.g. refrigerants; Materials for the production of heat or cold by chemical reactions other than by combustion
- C09K5/08—Materials not undergoing a change of physical state when used
- C09K5/14—Solid materials, e.g. powdery or granular
-
- H—ELECTRICITY
- H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10W—GENERIC PACKAGES, INTERCONNECTIONS, CONNECTORS OR OTHER CONSTRUCTIONAL DETAILS OF DEVICES COVERED BY CLASS H10
- H10W40/00—Arrangements for thermal protection or thermal control
- H10W40/20—Arrangements for cooling
- H10W40/25—Arrangements for cooling characterised by their materials
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Medicinal Chemistry (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Polymers & Plastics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Combustion & Propulsion (AREA)
- Thermal Sciences (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Cooling Or The Like Of Semiconductors Or Solid State Devices (AREA)
Description
本発明は、窒化アルミニウムからなる球状粒子と窒化ホウ素からなる板状粒子とを含むフィラーが、樹脂からなるマトリックス中に分散してなる熱伝導材であって、該球状粒子に対する該板状粒子の体積比が0.4~1.5であり、該球状粒子に対する該板状粒子の粒径比が0.05~0.5であり、該熱伝導材全体に対するフィラーの体積割合が73~93体積%である熱伝導材である。
本発明は、熱伝導材の製造方法としても把握される。例えば、本発明は、窒化アルミニウムからなる球状粒子と窒化ホウ素からなる板状粒子と樹脂との混合物を得る調製工程と、その混合物を成形体にする成形工程とを備える上述した熱伝導材の製造方法でもよい。
本発明は、熱伝導部材としても把握される。熱伝導部材は、例えば、加工前の素材(バルク材)でもよいし、所望形態に成形、加工等された製品(放熱部材、基板、ケース、シート、フィルム等)でもよい。本明細書では、このような熱伝導部材も含めて「熱伝導材」という。
本明細書でいう「x~y」は、特に断らない限り、下限値xおよび上限値yを含む。本明細書に記載した種々の数値または数値範囲に含まれる任意の数値を新たな下限値または上限値として「a~b」のような範囲を新設し得る。本明細書でいう「x~yμm」は、特に断らない限り、xμm~yμmを意味する。他の単位系(W/mK、Ωm等)についても同様である。
フィラーは、少なくとも、窒化アルミニウムからなる球状粒子(「AlN粒子」ともいう。)と、窒化ホウ素からなる板状粒子(「BN粒子」ともいう。)とを含む。窒化ホウ素は、主に六方晶系窒化ホウ素(h-BN)である。
球状粒子は略球状であればよい。「略球状」とは、例えば、粒子の観察像(例えばSEM像)から求まる円形度が0.6以上さらには0.7以上であればよい。円形度の理論的な上限値は1であるが、実質的な上限値は0.98以下である。
粒子の形状を問わず、粒子のサイズを「粒径」という。「粒径」は、例えば、粒子の最大長(L)により指標する。複数の粒子について求めた最大長(L)の平均値を「粒径」としてもよい。この場合、例えば、上述した観察像の視野内(650μm×450μm)にある各粒子の粒径の算術平均値を「粒径」とすればよい。こうして、熱伝導材(複合材)に含まれる粒子または熱伝導材から分離・抽出した粒子について「粒径」が求まる。
球状粒子の粒径(L1)に対する板状粒子の粒径(L2)の比率(粒径比:L2/L1)は、例えば、0.05~0.5、0.08~0.35、0.15~0.3または0.18~0.25である。粒径比が過小でも過大でも、熱伝導材の熱伝導率が低下し得る。
球状粒子の合計体積(V1)に対する板状粒子の合計体積(V2)の比率(体積比:V2/V1)は、例えば、0.4~1.5、0.5~1.4または0.6~1.2である。体積比が過小でも過大でも熱伝導材の熱伝導率が低下し得る。また体積比が過大になると、板状粒子の増加により原料コストも上昇し得る。
フィラーには、上述した粒子(AlN粒子とBN粒子)以外の他粒子が一種以上含まれてもよい。他粒子として、例えば、酸化アルミニウム(Al2O3等)、酸化ケイ素(SiO2等)、立方晶系窒化ホウ素(c-BN)などがある。なお、電子機器等に用いる熱伝導材は、いずれの粒子も非伝導物質(絶縁材)からなるとよい。
フィラーの全体または一部は、マトリックスとの親和性を高める表面処理がなされてもよい。表面処理により、マトリックス中におけるフィラーの分散性、充填性、密着性等が向上し、熱伝導材の熱伝導率の向上が図られる。
フィラーは、樹脂からなるマトリックス中に略均一的に分散して保持される。樹脂(ゴム・エラストマー等を含む。)は、熱硬化性樹脂でも、熱可塑性樹脂でもよい。熱硬化性樹脂は、適宜、熱硬化処理(キュア処理)がなされてもよい。
フィラーは、例えば、熱伝導材全体に対して73~93体積%、75~90体積%または77~87体積%含まれる。フィラーが過少では熱伝導率が低下し得る。フィラーが過多になると、成形自体が困難になる。なお、フィラー以外の残部は、通常、樹脂(マトリックス)である。
熱伝導材は、例えば、少なくとも球状粒子と板状粒子と樹脂が混在した混合物を得る調製工程と、その混合物を成形体にする成形工程とを経て得られる。
粒子(粉末)と樹脂の混合は、一工程でなされてもよいし、複数工程でなされてもよい。複数工程は、例えば、粒子および/または樹脂の一部を混合した第1混合物を得る第1混合工程と、粒子および/または樹脂の残部と第1混合物とを混合した第2混合物を得る第2混合工程とからなる。このとき、粒子を分割して混合してもよいし、樹脂を分割して混合してもよいし、両方を分割して混合してもよい。分割は、混合量を分けてもよいし、種類を分けてもよい。例えば、第1混合工程で球状粒子と板状粒子の一方と樹脂の一部とを混合し、第2混合工程で球状粒子と板状粒子の他方と樹脂の残部とを混合してもよい。
成形体は、例えば、混合物(コンパウンド)を加圧成形して得られる。成形圧力は、例えば、10~100MPaさらには20~50MPaである。成形工程は、圧縮成形の他、射出成形、トランスファー成形等によりなされてもよい。
熱伝導材は、例えば、放熱シート、基板、ケース等の熱伝導部材として用いられる。その熱伝導率は、例えば、10~40W/mK、15~30W/mKまたは20~25W/mKとなり得る。熱伝導材は、熱伝導率が異方的でも等方的でもよい。直交2方向の熱伝導率差が、例えば、6W/mK以下、4mK以下さらには2W/mK以下であると、熱伝導材の用途が拡大され得る。電子機器等に用いられる熱伝導材は、その比抵抗が、例えば、105~1012Ωmまたは108~1010Ωmであるとよい。
下記に示す球状粒子と板状粒子の一種以上をフィラーとした。
球状粒子源として、下記に示す複数の窒化アルミニウム粉末を用意した。各粉末は、略球状(例えば円形度:0.90)のAlN粒子からなる。
粉末a1:古河電子株式会社製FAN-f50/D50:50μm
粉末a2:古河電子株式会社製FAN-f80/D50:90μm
板状粒子源として、下記に示す複数の窒化ホウ素粉末を用意した。各粉末は、板状(扁平状/例えばAR:4~18)のBN粒子からなる。
粉末b1:デンカ株式会社製HGP /D50:5μm
粉末b2:デンカ株式会社製GP /D50:13μm
粉末b3:デンカ株式会社製SGP /D50:20μm
粉末b4:モメンティブ社製PT110 /D50:40μm
フィラーを保持するマトリックスには、エポキシ樹脂(セメダイン株式会社製EP-160/一液加熱硬化形エポキシ系接着剤)を用いた。このエポキシ樹脂は、常温域で高粘度な液状であった。
(1)粒子源となる粉末と樹脂を用いて、表1に示す多数の試料(複合材)を製作した。試料C1と試料C31は、球状粒子のみをフィラーとした。試料C32は、板状粒子のみ(粉末b3)をフィラーとした。試料41~49で用いた板状粒子は、粒度調整して用いた。
試料33、試料C31および試料C32に係る複合材の断面(複合材の成形時の加圧方向に平行な面)を、走査型電子顕微鏡(SEM)で観察した。それらの観察像を図2A~図2C(これらを併せて「図2」という。)にそれぞれに示した。図2Aと図2Bには、全体像と拡大像とを併せて示した。
(1)空隙率
各試料の複合材に係る空隙率も表1に併せて示した。空隙率は、複合材の真密度(ρ)と理論密度(ρth)から、{(ρth-ρ)/ρth}×100(%)として求めた。ρは、複合材について実測した質量と体積(アルキメデス法)から算出した。ρthは、複合材の製作に供した原料(粒子と樹脂)の配合割合と密度に基づいて算出した。
各試料の複合材に係る熱伝導率も表1に併せて示した。熱伝導率(λ)はナノフラッシュ法(測定装置:NETZSCH製LFA447)により求めた。具体的にいうと、ナノフラッシュ法で測定した熱拡散率(α)と、示差走査熱量計(DSC)で求めた比熱(Cp)と、アルキメデス法で求めた密度(ρ)とから、λ=α・Cp・ρとして熱伝導率を算出した。
(1)体積比
表1に示した試料31~36、試料C31および試料C32に基づいて、体積比と熱伝導率の関係を図3Aに示した。図3Aから明らかなように、フィラーが球状粒子と板状粒子からなり、それらの体積比が0.4~1.5のときに熱伝導率が顕著に大きくなることが明らかとなった。
表1に示した試料41~49に基づいて、粒径比と熱伝導率の関係を図3Bに示した。図3Bから明らかなように、フィラーが球状粒子と板状粒子からなり、それらの粒径比が0.05~0.5のときに熱伝導率が顕著に大きくなることが明らかとなった。
表1に示した試料11~C1、試料21~C2、試料31~C32および試料41~49は、フィラーの充填率がそれぞれ異なる。これらを比較すると、上述した傾向(熱伝導率と体積比または粒径比との関係)は、フィラーの充填率が70体積%超(73体積%以上)のときに生じ得ることもわかった。
図2Aに示した試料33の観察像から、高い熱伝導率を発現する熱伝導材は、空隙がなく、板状粒子が球状粒子間を架橋して多くの熱伝導パスを形成していることがわかった。
Claims (7)
- 窒化アルミニウムからなる球状粒子と窒化ホウ素からなる板状粒子とを含むフィラーが、樹脂からなるマトリックス中に分散してなる熱伝導材であって、
該球状粒子に対する該板状粒子の体積比が0.4~1.5であり、
該球状粒子に対する該板状粒子の粒径比が0.05~0.5であり、
該熱伝導材全体に対するフィラーの体積割合が73~93体積%である熱伝導材。 - 前記体積比は、0.6~1.2である請求項1に記載の熱伝導材。
- 前記粒径比は、0.08~0.35である請求項1に記載の熱伝導材。
- 前記樹脂は、熱硬化性樹脂である請求項1に記載の熱伝導材。
- 窒化アルミニウムからなる球状粒子と窒化ホウ素からなる板状粒子と樹脂との混合物を得る調製工程と、
該混合物を成形体にする成形工程とを備え、
請求項1~4のいずれかに記載の熱伝導材が得られる製造方法。 - 前記調製工程は、前記樹脂全体の5~25質量%と前記球状粒子および前記板状粒子とからなる第1混合物を得る第1混合工程と、
該第1混合物と該樹脂全体の残部とからなる第2混合物を得る第2混合工程と、
を備える請求項5に記載の熱伝導材の製造方法。 - 前記樹脂は、熱硬化性樹脂であり、
前記成形体を加熱して該樹脂を硬化させる熱硬化工程をさらに備える請求項5に記載の熱伝導材の製造方法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2023009113A JP7828313B2 (ja) | 2023-01-25 | 2023-01-25 | 熱伝導材およびその製造方法 |
| PCT/JP2023/029739 WO2024157502A1 (ja) | 2023-01-25 | 2023-08-17 | 熱伝導材およびその製造方法 |
| CN202380077832.0A CN120112613A (zh) | 2023-01-25 | 2023-08-17 | 导热材料及其制造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2023009113A JP7828313B2 (ja) | 2023-01-25 | 2023-01-25 | 熱伝導材およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2024104770A JP2024104770A (ja) | 2024-08-06 |
| JP7828313B2 true JP7828313B2 (ja) | 2026-03-11 |
Family
ID=91970181
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2023009113A Active JP7828313B2 (ja) | 2023-01-25 | 2023-01-25 | 熱伝導材およびその製造方法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP7828313B2 (ja) |
| CN (1) | CN120112613A (ja) |
| WO (1) | WO2024157502A1 (ja) |
Citations (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2008153430A (ja) | 2006-12-18 | 2008-07-03 | Mitsubishi Electric Corp | 放熱基板並びに熱伝導性シートおよびこれらを用いたパワーモジュール |
| JP2011184507A (ja) | 2010-03-05 | 2011-09-22 | Denki Kagaku Kogyo Kk | 高熱伝導性フィラー |
| JP2014105297A (ja) | 2012-11-28 | 2014-06-09 | Tokuyama Corp | シート状成形体 |
| JP2016124908A (ja) | 2014-12-26 | 2016-07-11 | 株式会社トクヤマ | 樹脂成形体 |
| JP2016155937A (ja) | 2015-02-24 | 2016-09-01 | デンカ株式会社 | 熱伝導性粒子組成物、熱伝導性粒子組成物の製造方法、熱伝導性樹脂組成物および熱伝導性樹脂硬化体 |
| JP2018162335A (ja) | 2017-03-24 | 2018-10-18 | 株式会社豊田中央研究所 | 熱伝導性複合材料 |
| JP2019172935A (ja) | 2018-03-29 | 2019-10-10 | Jnc株式会社 | 2成分型熱伝導樹脂組成物、熱伝導シート、金属製品、電子機器 |
| JP2021181381A (ja) | 2020-05-18 | 2021-11-25 | 株式会社Adeka | 無機粉末組成物、それを含有する樹脂組成物及び放熱材 |
| WO2022264895A1 (ja) | 2021-06-16 | 2022-12-22 | デクセリアルズ株式会社 | 熱伝導シート及び熱伝導シートの製造方法 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2019038912A (ja) * | 2017-08-24 | 2019-03-14 | 積水化学工業株式会社 | 熱伝導性発泡体シート |
-
2023
- 2023-01-25 JP JP2023009113A patent/JP7828313B2/ja active Active
- 2023-08-17 WO PCT/JP2023/029739 patent/WO2024157502A1/ja not_active Ceased
- 2023-08-17 CN CN202380077832.0A patent/CN120112613A/zh active Pending
Patent Citations (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2008153430A (ja) | 2006-12-18 | 2008-07-03 | Mitsubishi Electric Corp | 放熱基板並びに熱伝導性シートおよびこれらを用いたパワーモジュール |
| JP2011184507A (ja) | 2010-03-05 | 2011-09-22 | Denki Kagaku Kogyo Kk | 高熱伝導性フィラー |
| JP2014105297A (ja) | 2012-11-28 | 2014-06-09 | Tokuyama Corp | シート状成形体 |
| JP2016124908A (ja) | 2014-12-26 | 2016-07-11 | 株式会社トクヤマ | 樹脂成形体 |
| JP2016155937A (ja) | 2015-02-24 | 2016-09-01 | デンカ株式会社 | 熱伝導性粒子組成物、熱伝導性粒子組成物の製造方法、熱伝導性樹脂組成物および熱伝導性樹脂硬化体 |
| JP2018162335A (ja) | 2017-03-24 | 2018-10-18 | 株式会社豊田中央研究所 | 熱伝導性複合材料 |
| JP2019172935A (ja) | 2018-03-29 | 2019-10-10 | Jnc株式会社 | 2成分型熱伝導樹脂組成物、熱伝導シート、金属製品、電子機器 |
| JP2021181381A (ja) | 2020-05-18 | 2021-11-25 | 株式会社Adeka | 無機粉末組成物、それを含有する樹脂組成物及び放熱材 |
| WO2022264895A1 (ja) | 2021-06-16 | 2022-12-22 | デクセリアルズ株式会社 | 熱伝導シート及び熱伝導シートの製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2024104770A (ja) | 2024-08-06 |
| CN120112613A (zh) | 2025-06-06 |
| WO2024157502A1 (ja) | 2024-08-02 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Zhang et al. | Hybrid fillers of hexagonal and cubic boron nitride in epoxy composites for thermal management applications | |
| US10834854B2 (en) | Methods for the manufacture of thermal interfaces, thermal interfaces, and articles comprising the same | |
| CN107501673A (zh) | 导热复合材料及其制备方法 | |
| JP5405890B2 (ja) | 熱伝導性成形体とその用途 | |
| JP6063589B2 (ja) | 熱伝導性セラミック−ポリマー複合体及びその製造方法 | |
| JP6285155B2 (ja) | 放熱部材およびその用途 | |
| JPH11302545A (ja) | シリコーンゴム複合物 | |
| JP7333914B2 (ja) | 熱伝導性樹脂成形体とその製造方法 | |
| Pan et al. | Fabrication and characterization of micro-nano AlN co-filled PTFE composites with enhanced thermal conductivity: a morphology-promoted synergistic effect | |
| CN114644908B (zh) | 一种强韧高导热薄膜及其制备方法 | |
| JP7292941B2 (ja) | 窒化アルミニウム複合フィラー | |
| JP2013194223A (ja) | 熱伝導性材料 | |
| WO2013069327A1 (ja) | 熱伝導シート | |
| JP7828313B2 (ja) | 熱伝導材およびその製造方法 | |
| JP7757932B2 (ja) | 熱伝導材およびその製造方法 | |
| TW202311420A (zh) | 導熱片材前驅物、前驅物組成物、由導熱片材前驅物獲得之導熱片材、及用於生產導熱片材之方法 | |
| WO2020065499A1 (en) | Thermally conductive sheet precursor, thermally conductive sheet obtained from precursor, and method for manufacturing same | |
| JP2026010711A (ja) | 熱伝導材およびその製造方法 | |
| CN111542920A (zh) | 导热片前体、通过该前体获得的导热片以及它们的制作方法 | |
| JP7308636B2 (ja) | 窒化アルミニウムからなる複合構造体 | |
| JP7342905B2 (ja) | 複合材の製造方法 | |
| JP2022145088A (ja) | 熱伝導材およびその製造方法 | |
| JP7658234B2 (ja) | 複合材およびその製造方法 | |
| JP2015096587A (ja) | 複合材料及びその製造方法 | |
| JP7533144B2 (ja) | 熱伝導材の製造方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A711 | Notification of change in applicant |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A711 Effective date: 20230224 |
|
| A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A821 Effective date: 20230224 |
|
| A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20241216 |
|
| TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20260210 |
|
| A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20260227 |
|
| R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 7828313 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |