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JPS589399B2 - 黒鉛のガス化反応における触媒添加方法 - Google Patents
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JPS589399B2 - 黒鉛のガス化反応における触媒添加方法 - Google Patents

黒鉛のガス化反応における触媒添加方法

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JPS589399B2
JPS589399B2 JP52024601A JP2460177A JPS589399B2 JP S589399 B2 JPS589399 B2 JP S589399B2 JP 52024601 A JP52024601 A JP 52024601A JP 2460177 A JP2460177 A JP 2460177A JP S589399 B2 JPS589399 B2 JP S589399B2
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JP
Japan
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graphite
catalyst
gasification
present
iron
Prior art date
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JP52024601A
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杉川進
前田充
辻野毅
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Japan Atomic Energy Agency
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Japan Atomic Energy Research Institute
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Publication date
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    • G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
    • G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
    • G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
    • G21C19/48—Non-aqueous processes
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B32/00—Carbon; Compounds thereof
    • C01B32/40—Carbon monoxide
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は黒鉛のガス化反応におけるガス化触媒の新規な
添加方法に関する。
より詳細に述べれば、本発明は黒鉛のガス化反応におい
て硝酸を溶媒とするガス化触媒の硝酸塩の水溶液を用い
ることを特徴とする黒鉛に該ガス化触媒を均一に添加す
る方法に関する。
本発明は殊に、高温ガス炉等の黒鉛減速型原子炉の使用
済み核燃料の再処理前処理工程としての黒鉛の炭酸ガス
による除去方法あるいは黒鉛減速型原子炉の使用済み汚
染減速材あるいは反射材の処理方法としての黒鉛の炭酸
ガスによるガス化等に極めて有効に利用出来る。
それ故、本発明者等は当該技術の従来技術の概要および
その欠点を明らかにして本発明の正当な評価のだめの一
助としだい。
従来、高温ガス炉等黒鉛減速型原子炉の使用済み核燃料
の再処理前処理方法あるいは黒鉛減速型原子炉の使用済
み汚染減速材あるいは反射材の処理方法として酸素ある
いは空気による黒鉛の燃焼除去法が開発されてきた。
然しながらこの従来法は、放射能放出の低減化と廃棄物
量の最少化という観点から、燃焼オフガス中の放射性Ｃ
−１４の固定化処理あるいは分離という解決すべき課題
を有している。
即ち、酸素あるいは空気による燃焼法は著しい発熱反応
である上、放射性Ｃ−１４を含む炭酸ガスをライムなど
により固定化する必要があり大量の廃棄物を伴う。
この解決策の一つとして、放射性Ｃ−１４のオフガス処
理を考慮した前処理の代替法として、ガス化剤として炭
酸ガスを使用し発熱をともなうことなく黒鉛をガス化し
、生成する一酸化炭素を熱分解して炭素を回収、炭酸ガ
スはリサイクルする方法が本発明者等により研究されて
いる。
炭酸ガスによる黒鉛のガス化反応は反応速度が極めて遅
いために、触媒を使用することが不町欠である。
触媒としては、鉄などのガス化触媒が一般に知られてお
り、触媒の添加方法としては、黒鉛を粉末化処理して触
媒粉末と混合する方法あるいは非硝酸系の触媒水溶液に
含浸させる方法が基礎研究で行なわれている。
然しなから、再処理工程が高放射能下での操作を必要と
するということを考えて見れば、複雑な粉粒体の取扱い
および被覆粒子の破損を伴なう黒鉛の粉末化処理は避け
ることが望ましい。
従って、本発明の主要目的は黒鉛のガス化反応において
、黒鉛を破壊することなくガス化触媒を黒鉛に直接添加
する簡単な方法を提供することにある。
本発明の更なる目的は、黒鉛のガス化反応において、黒
鉛を硝酸を溶媒とするガス化触媒の硝酸塩の水溶液に浸
すことにより該ガス化触媒を黒鉛に均一に添加する簡単
な方法を提供することにある。
更に本発明の特定的な目的は、黒鉛のガス化反応におい
て、鉄、コバルトあるいはニッケル等のガス化触媒を黒
鉛に直接添加する簡単な方法を提供することにある。
更に、本発明の特定的な目的は、高温ガス炉などの黒鉛
減速型原子炉の使用済み核燃料の再処理前処理工程とし
ての黒鉛の炭酸ガスによる除去法あるいは黒鉛減速型原
子炉の使用済み汚染減速材あるいは反射材処理法として
の炭酸ガスによる黒鉛のガス化において、鉄、コバルト
あるいはニッケルなどのガス化触媒を直接添加する方法
を提供することにある。
本発明の他の目的および利点は以下逐次明らかにされる
。
本発明者等は、上述した従来技術がかかえている問題点
を解決するだめに、黒鉛のガス化におけるガス化触媒の
添加方法を鋭意研究した結果、濃度１Ｍ／ｌ以上の硝酸
を溶媒とする鉄等ガス化触媒の硝酸塩の水溶液に黒鉛を
浸すことによって該触媒を黒鉛の中心部まで添加するこ
とができることを発見した。
従って、本発明はこの事実および後処理により黒鉛に含
浸された硝酸を簡単に分解除去し触媒を賦活し得るとい
う事実に基づく。
即ち、本発明は黒鉛のガス化反応においてガス化触媒を
添加する方法として、硝酸を溶媒とする鉄、コバルト、
ニッケル等ガス化触媒の硝酸塩の水溶液を触媒の含浸溶
液として利用することを一大特徴とするものである。
ガス化触媒として鉄を例にとった本発明の一態様に基づ
き本発明の構成を述べる。
黒鉛ブロックまたはコンパクトを１〜１４Ｍ−ＨＮＯ３
と０． ２ ２Ｍ−Ｆｅ（Ｎ０３）３から成る温度２０
〜９０℃の触媒溶液に浸すと、鉄が黒鉛の中心部まで４
００〜２０００ｐｐｍ添加される。
この様にして触媒添加された黒鉛を約２０〜１００℃で
１時間乾燥し、８５０〜１０００℃で１００％ＣＯある
いはＮ２を約３０分間流して触媒を賦活し、この温度で
さらにＣＯ２を流すと黒鉛ブロックあるいはコンパクト
が触媒を使用しない場合よりも約７倍以上速くガス化さ
れて一酸化炭素になる。
本発明で使用される硝酸鉄と硝酸は安価であり、硝酸鉄
は鉄くずの硝酸による溶解などからも得ることができる
。
さらに、この混合溶液は、使用量も少ないために繰返し
て使用できる。
以下、実施例を記載して本発明を具体的に解説する。
実施例 １〜７ 黒鉛ブロック（横２ｃｍ、縦２ｃｍ、および長さ４．５
ｃｍ）あるいは黒鉛コンパクト（直径２．４ｃｍ、内径
０． ８ ｃｍおよび長さ４． ５ ｃｍ）を１Ｍ−Ｈ
ＮＯ３あるいは１４Ｍ−ＨＮＯ３と０．２２Ｍ−Ｆｅ（
ＮＯａ）３から成る触媒水溶液に２０〜９０℃で１〜５
時間浸漬した後、黒鉛を取り出し、二つに割り中心部を
採取し鉄等ガス化触媒の分析を行なった結果、表−１に
示すように、黒鉛ブロックあるいは黒鉛コンパクトの中
心部に鉄、ニッケル、あるいはコバルトを４００〜２０
００ｐｐｍ添加することができた。
比較例 １ 実施例３で使用した黒鉛について、触媒を含浸させずに
１０００℃の温度で１ ０ ０％Ｃ０２を流したところ
２１％をガス化するのに７時間を要した。
下記の参考例２及び３は実施例３の黒鉛ガス化反応にお
ける触媒添加方法の有効性を確認するものである。
参考例 ２ 実施例３の方法で鉄を添加した黒鉛コンパクトを空気中
１００℃で１時間乾燥し、１０００℃で１００％ＣＯを
３０分流した後、１００％ＣＯ２を４．５時間流したと
ころ８８％がガス化した。
参考例 ３ 直径２．４ｃｍ、内径０．８ｃｍ、長さ４．５ｃｍの燃
料被覆粒子の入った高温ガス炉模擬燃料黒鉛コンパクト
を実施例３の方法で鉄を添加し、比較例２と同じ方法で
乾燥、触媒賦活、ガス化したところ黒鉛マトリックスの
部分を６時間で、ほゞ４００％ガス化除去できた。
以上の実施例および比較例により、本発明方法により黒
鉛のガス化反応においてガス化触媒が黒鉛に容易に添加
されることおよびかくして触媒添加された黒鉛が触媒無
添加の黒鉛にくらべて極めて迅速にガス化されることが
明らかにされた。
【図面の簡単な説明】
図は本発明の触媒添加方法を示すフローシ一トである。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 黒鉛のガス化反応において、硝酸を溶媒とするガス
    化触媒の硝酸塩の水溶液に黒鉛を浸漬することを特徴と
    する黒鉛にガス化触媒を均一に添加する方法。 ２ ガス化触媒が鉄、コバルトおよびニッケルから成る
    群から選択される特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 溶媒としての硝酸濃度が１〜１４Ｍ／ｌであること
    を特徴とする特許請求の範囲第１項記載の方法。 ４ 硝酸を溶媒とするガス化触媒の硝酸塩の温度２０〜
    ９０℃の水溶液に黒鉛を浸漬することを特徴とする特許
    請求の範囲第１項記載の方法。
JP52024601A 1977-03-07 1977-03-07 黒鉛のガス化反応における触媒添加方法 Expired JPS589399B2 (ja)

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US05/883,801 US4228141A (en) 1977-03-07 1978-03-06 Process for a gasification of graphite
DE2809686A DE2809686C3 (de) 1977-03-07 1978-03-07 Verfahren zum Vergasen von Graphit

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