JPS6136863B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPS6136863B2 JPS6136863B2 JP56143817A JP14381781A JPS6136863B2 JP S6136863 B2 JPS6136863 B2 JP S6136863B2 JP 56143817 A JP56143817 A JP 56143817A JP 14381781 A JP14381781 A JP 14381781A JP S6136863 B2 JPS6136863 B2 JP S6136863B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- synthetic resin
- molded product
- resin molded
- thin film
- film
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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- Coating Of Shaped Articles Made Of Macromolecular Substances (AREA)
- Laminated Bodies (AREA)
Description
この発明は帯電防止剤、防曇剤、防かび剤等の
表面改質剤から成る極薄膜を形成せしめて表面改
質を施した合成樹脂成型品に関するものであり、
その目的とするところは合成樹脂成型品の表面外
観は改質前と全く変わらずに改質効果が優れ、長
期間その効果を保持し、耐摩耗性、感圧保護膜の
圧着剥離の反復作動等による剥離耐性等にも優
れ、さらに被処理物たる合成樹脂材料の選択性が
なく低コストで成形しうる表面改質を合成樹脂成
型品を提供するものである。 従来これらの表面改質剤を種々の方法で合成樹
脂成型品に塗布していたが、第１図に示す如く、
鏡面仕上げをした合成樹脂成型品の表面であつて
も極めて凹凸があり、表面改質剤からなる処理膜
は凹凸形状に沿つて均一に被つておらず、多数箇
所に夫々凝集してしまつている。これは処理膜が
厚く、処理膜の表面張力が合成樹脂の表面張力よ
り大きいためである。 一方合成樹脂の臨界表面張力は、例えば塩化ビ
ニール樹脂39dyne／cm、ポリエチレン31dyne／
cm、ポリスチレン33dyne／cm、ポリメチルメタ
アクリレート樹脂39dyne／cm等である。 この発明はこれらの点に着目し、表面改質剤を
含む薄い濃度の水溶液又は水分散液の表面張力を
フツ素系界面活性剤によつて30dyne／cm25℃以
下にしたものを適当な方法で煙霧状とし、このエ
アロゾルの粒経５μ以下のものに選択したものを
合成樹脂成型品の表面に吸着させることにより、
粒子が凝集せずに合成樹脂成型品表面に拡がり、
粒子が微細なことと相俟つて水分は急速に気化
し、膜厚400mμ以下、即ち可視光線波長以下
の、表面改質剤から成る極薄膜が均一にまんべん
なく合成樹脂成型品の表面を被つたものである。
従つて第２図に示す如く、合成樹脂成型品１の表
面２の約１μ以下の凹凸３の細部にまで極薄膜４
が凹凸３の形状に沿つてまんべんなく形成される
ものである。 ここで表面改質剤とは帯電防止剤、防曇剤、防
かび剤等適宜の薬剤を含むものである。またフツ
素系界面活性剤としては例えばフロロアルキルカ
ルボン酸塩（アルカリ金属塩、アルカリ土類金属
塩、アミン塩）、パーフロロアルキルカルボン酸
塩、フロロアルキル燐酸エステル塩、パーフロロ
アルキル燐酸エステル塩、ポリオキシエチレン・
パーフロロアルキル燐酸エステル塩、パーフロロ
アルキル硫酸エステル塩、ポリオキシエチレンパ
ーフロロアルキル硫酸エステル塩、パーフロロア
ルキルスルホンアミド誘導体、パーフロロアルキ
ルアミン塩、パーフロロアルキル第四級アンモニ
ウム塩、パーフロロアルキルイミダゾリン誘導
体、パーフロロアルキルベダイン、ポリオキシエ
チレンパーフロロアルキルエーテル、ポリオキシ
エチレンパーフロロアルキルフエノール、ポリオ
キシエチレンパーフロロアルキルアミン、パーフ
ロロアルキルカルボン酸ソルビタンエステル等が
挙げられ、これらの内でフツ化アルキル基の炭素
数は特に限定されるものではないが、特に６―22
の範囲にあるのが好んで使用される。具体例を示
せば、16―フロロヘキサデシルカルボン酸、パー
フロロオクチルカルボン酸Ｎ，Ｎ―ジエタノール
アミン、パーフロロオクチル燐酸エステルナトリ
ウム、パーフロロデシル燐酸エステルナトリウ
ム、ポリオキシエチレンパーフロロオクチル燐酸
エステルナトリウム、Ｎ―ポリオキシエチレン―
Ｎ−エチルパーフロロオクチルスルホンアミド、
Ｎ，Ｎ―ジ（ポリオキシエチレン）パーフロロオ
クチルスルホンアミド、Ｎ―ポリオキシエチレン
―Ｎ―ブチルパーフロロデシルホンアミド、Ｎ―
ポリオキシエチレン―Ｎ―エチルパーフロロオク
タデシルスルホンアミド、パーフロロドデシルト
リメチルアンモニウム塩、パーフロロオクタデシ
ル―Ｎ―エチルジメチルアンモニウム塩、パーフ
ロロオクタデシルベタイン、ポリオキシエチレン
パーフロロオクチルエーテル、ポリオキシエチレ
ンパーフロロオクタデセニルエーテル、ポリオキ
シエチレンパーフロロヘキシルアミン、パーフロ
ロドデシルカルボン酸ソルビタンエステル等であ
り、これらを単独又は複数で使用するものであ
る。 これにより表面改質剤から成る極薄膜４は可視
光線波長以下のものであるため、合成樹脂成型品
１の表面外観は改質前と全く変らない表面状態で
あり、従つて透明な合成樹脂シートの場合表面改
質を施しても透明度が変らず、所期の性質効果を
損なわない、また上述の如く合成樹脂成型品１の
表面２の約１μ以下の微細な凹凸３の細部にまで
極薄膜４が被われているため、合成樹脂成型品１
の表面２を摩擦しても凹凸３の凸部３ａ先端の極
薄膜４が極局部的に削られるだけで、凹部３ｂ内
の極薄膜４は削られることはない。従つてこれら
の極薄膜４は平面的にはつながつており、表面改
質効果に影響がない。また極薄膜４の表面改質剤
によつては削られた部分は周縁の極薄膜４が伸び
再び凸部３ａの先端を被う。従つて摩擦により帯
電防止の表面改質効果が減少することなく、長時
間の摩擦に耐えられる等耐摩耗性は極めて像れて
いる。またこの発明は上述の如く合成樹脂成型品
１の表面２の微細な凹凸３に沿つて極薄膜４が形
成されているため、感圧保護膜の圧着剥離の反復
動作に耐え、極薄膜４の剥離耐性が極めて強い。
またこの発明の極薄膜４は従来の樹脂練込法や塗
布法による処理膜とは異なつた形成膜であるため
ブリードや塗布膜の厚さ等によるべたつきがな
い。またこの表面改質剤から成る極薄膜はいかな
る合成樹脂材料にも全く同じような特性を有して
いるため、被処理物たる合成樹脂成型品の選択性
がない。さらにこの発明では合成樹脂成型品の単
位面積あたりの表面改質剤の量は極めて微量とな
り、しかも乾式にて簡単に表面処理の実施が可能
であるため、工業的量産に低コスト処理のインラ
インプロセスを適用できるものである。 以下にこの発明を実施例について詳述するが、
この発明はその要旨を超えない限り以下の実施例
に限定されるものではない。 実施例 １ (a)帯電防止剤としてラウリールジエタノールア
ミン
表面改質剤から成る極薄膜を形成せしめて表面改
質を施した合成樹脂成型品に関するものであり、
その目的とするところは合成樹脂成型品の表面外
観は改質前と全く変わらずに改質効果が優れ、長
期間その効果を保持し、耐摩耗性、感圧保護膜の
圧着剥離の反復作動等による剥離耐性等にも優
れ、さらに被処理物たる合成樹脂材料の選択性が
なく低コストで成形しうる表面改質を合成樹脂成
型品を提供するものである。 従来これらの表面改質剤を種々の方法で合成樹
脂成型品に塗布していたが、第１図に示す如く、
鏡面仕上げをした合成樹脂成型品の表面であつて
も極めて凹凸があり、表面改質剤からなる処理膜
は凹凸形状に沿つて均一に被つておらず、多数箇
所に夫々凝集してしまつている。これは処理膜が
厚く、処理膜の表面張力が合成樹脂の表面張力よ
り大きいためである。 一方合成樹脂の臨界表面張力は、例えば塩化ビ
ニール樹脂39dyne／cm、ポリエチレン31dyne／
cm、ポリスチレン33dyne／cm、ポリメチルメタ
アクリレート樹脂39dyne／cm等である。 この発明はこれらの点に着目し、表面改質剤を
含む薄い濃度の水溶液又は水分散液の表面張力を
フツ素系界面活性剤によつて30dyne／cm25℃以
下にしたものを適当な方法で煙霧状とし、このエ
アロゾルの粒経５μ以下のものに選択したものを
合成樹脂成型品の表面に吸着させることにより、
粒子が凝集せずに合成樹脂成型品表面に拡がり、
粒子が微細なことと相俟つて水分は急速に気化
し、膜厚400mμ以下、即ち可視光線波長以下
の、表面改質剤から成る極薄膜が均一にまんべん
なく合成樹脂成型品の表面を被つたものである。
従つて第２図に示す如く、合成樹脂成型品１の表
面２の約１μ以下の凹凸３の細部にまで極薄膜４
が凹凸３の形状に沿つてまんべんなく形成される
ものである。 ここで表面改質剤とは帯電防止剤、防曇剤、防
かび剤等適宜の薬剤を含むものである。またフツ
素系界面活性剤としては例えばフロロアルキルカ
ルボン酸塩（アルカリ金属塩、アルカリ土類金属
塩、アミン塩）、パーフロロアルキルカルボン酸
塩、フロロアルキル燐酸エステル塩、パーフロロ
アルキル燐酸エステル塩、ポリオキシエチレン・
パーフロロアルキル燐酸エステル塩、パーフロロ
アルキル硫酸エステル塩、ポリオキシエチレンパ
ーフロロアルキル硫酸エステル塩、パーフロロア
ルキルスルホンアミド誘導体、パーフロロアルキ
ルアミン塩、パーフロロアルキル第四級アンモニ
ウム塩、パーフロロアルキルイミダゾリン誘導
体、パーフロロアルキルベダイン、ポリオキシエ
チレンパーフロロアルキルエーテル、ポリオキシ
エチレンパーフロロアルキルフエノール、ポリオ
キシエチレンパーフロロアルキルアミン、パーフ
ロロアルキルカルボン酸ソルビタンエステル等が
挙げられ、これらの内でフツ化アルキル基の炭素
数は特に限定されるものではないが、特に６―22
の範囲にあるのが好んで使用される。具体例を示
せば、16―フロロヘキサデシルカルボン酸、パー
フロロオクチルカルボン酸Ｎ，Ｎ―ジエタノール
アミン、パーフロロオクチル燐酸エステルナトリ
ウム、パーフロロデシル燐酸エステルナトリウ
ム、ポリオキシエチレンパーフロロオクチル燐酸
エステルナトリウム、Ｎ―ポリオキシエチレン―
Ｎ−エチルパーフロロオクチルスルホンアミド、
Ｎ，Ｎ―ジ（ポリオキシエチレン）パーフロロオ
クチルスルホンアミド、Ｎ―ポリオキシエチレン
―Ｎ―ブチルパーフロロデシルホンアミド、Ｎ―
ポリオキシエチレン―Ｎ―エチルパーフロロオク
タデシルスルホンアミド、パーフロロドデシルト
リメチルアンモニウム塩、パーフロロオクタデシ
ル―Ｎ―エチルジメチルアンモニウム塩、パーフ
ロロオクタデシルベタイン、ポリオキシエチレン
パーフロロオクチルエーテル、ポリオキシエチレ
ンパーフロロオクタデセニルエーテル、ポリオキ
シエチレンパーフロロヘキシルアミン、パーフロ
ロドデシルカルボン酸ソルビタンエステル等であ
り、これらを単独又は複数で使用するものであ
る。 これにより表面改質剤から成る極薄膜４は可視
光線波長以下のものであるため、合成樹脂成型品
１の表面外観は改質前と全く変らない表面状態で
あり、従つて透明な合成樹脂シートの場合表面改
質を施しても透明度が変らず、所期の性質効果を
損なわない、また上述の如く合成樹脂成型品１の
表面２の約１μ以下の微細な凹凸３の細部にまで
極薄膜４が被われているため、合成樹脂成型品１
の表面２を摩擦しても凹凸３の凸部３ａ先端の極
薄膜４が極局部的に削られるだけで、凹部３ｂ内
の極薄膜４は削られることはない。従つてこれら
の極薄膜４は平面的にはつながつており、表面改
質効果に影響がない。また極薄膜４の表面改質剤
によつては削られた部分は周縁の極薄膜４が伸び
再び凸部３ａの先端を被う。従つて摩擦により帯
電防止の表面改質効果が減少することなく、長時
間の摩擦に耐えられる等耐摩耗性は極めて像れて
いる。またこの発明は上述の如く合成樹脂成型品
１の表面２の微細な凹凸３に沿つて極薄膜４が形
成されているため、感圧保護膜の圧着剥離の反復
動作に耐え、極薄膜４の剥離耐性が極めて強い。
またこの発明の極薄膜４は従来の樹脂練込法や塗
布法による処理膜とは異なつた形成膜であるため
ブリードや塗布膜の厚さ等によるべたつきがな
い。またこの表面改質剤から成る極薄膜はいかな
る合成樹脂材料にも全く同じような特性を有して
いるため、被処理物たる合成樹脂成型品の選択性
がない。さらにこの発明では合成樹脂成型品の単
位面積あたりの表面改質剤の量は極めて微量とな
り、しかも乾式にて簡単に表面処理の実施が可能
であるため、工業的量産に低コスト処理のインラ
インプロセスを適用できるものである。 以下にこの発明を実施例について詳述するが、
この発明はその要旨を超えない限り以下の実施例
に限定されるものではない。 実施例 １ (a)帯電防止剤としてラウリールジエタノールア
ミン
【式】を２％、
(b)フツ素系界面活性剤として非イオン界面活性
剤（例、旭硝子社製サーフロン〓商標名〓Ｓ―
145）を0.1％含む水分散液をつくり、これを例え
ば超音波によつてエアロゾルにし、このエアロゾ
ルの粒子を５μ以下のものに選択し、この５μ以
下の粒子から成るエアロゾルの雰囲気中に(c)被処
理物たるポリエチレンフイルムを曝らした。ポリ
エチレンフイルムの表面に吸着した微粒子の表面
張力は17dyne／cmであるためポリエチレンフイ
ルムの表面張力31dyne／cmよりはるかに小さ
く、従つてポリエチレンフイルムの表面で微粒子
は薄膜状に拡がり、均一な可視光線波長以下の極
薄膜が形成された。 実施例 ２ (a)としてラウリールトリメチールアンモニウム
クロライド
剤（例、旭硝子社製サーフロン〓商標名〓Ｓ―
145）を0.1％含む水分散液をつくり、これを例え
ば超音波によつてエアロゾルにし、このエアロゾ
ルの粒子を５μ以下のものに選択し、この５μ以
下の粒子から成るエアロゾルの雰囲気中に(c)被処
理物たるポリエチレンフイルムを曝らした。ポリ
エチレンフイルムの表面に吸着した微粒子の表面
張力は17dyne／cmであるためポリエチレンフイ
ルムの表面張力31dyne／cmよりはるかに小さ
く、従つてポリエチレンフイルムの表面で微粒子
は薄膜状に拡がり、均一な可視光線波長以下の極
薄膜が形成された。 実施例 ２ (a)としてラウリールトリメチールアンモニウム
クロライド
【式】を２
％、
(b)として非イオン界面活性剤（上記サーフロン
((商標名))Ｓ―141）を0.1％含む水溶液をつく
り、上記実施例と同様な条件でアクリル樹脂板表
面に極薄膜を形成した。この場合水溶液の表面張
力は16dyne／cmであつた。 実施例 ３ (a)としてラウリールジエタノールアミド
((商標名))Ｓ―141）を0.1％含む水溶液をつく
り、上記実施例と同様な条件でアクリル樹脂板表
面に極薄膜を形成した。この場合水溶液の表面張
力は16dyne／cmであつた。 実施例 ３ (a)としてラウリールジエタノールアミド
【式】を２％、(b)として両
性界面活性剤（上記サーフロン((商標名))Ｓ―
131）を0.1％含む水溶液をつくり、上記実施例１
と同様な条件でポリスチレンシート表面に極薄膜
を形成した。この場合の水溶液の表面張力は
17dyne／cmであつて。 実施例 ４ 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な条件でABS樹脂板表面に極薄膜を形成し
た。 実施例 ５ 実施施例１の水分散液をつくり、上記実施例１
と同様な条件で発泡ポリスチレンシート表面に極
薄膜を形成した。 実施例 ６ 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な条件でポリカーボネイト樹脂シートの表面
に極薄膜を形成した。 実施例 ７ 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な条件でポリエチレンテレフタレート樹脂成
型品（瓶）の表面に極薄膜を形成した。 実施例 ８ 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な硬質塩化ビニールシートの表面に極薄膜を
形成した。 実施例 ９ 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な条件でポリプロピレンフイルム表面に極薄
膜を形成した。 実施例 10 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な条件でレコード盤表面に極薄膜を形成し
た。 実施例 11 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な条件でフツ素樹脂シート表面に極薄膜を形
成した。 以上の実施例１〜11について各極薄膜は可視光
線波長以下の厚さであり、温度25℃、相対湿度45
％の測定条件下で測定した結果、以下の表に示す
如く、いずれもこれらの表面改質処理成型品の電
気表面固有抵抗はほぼ1010Ωオーダーを示し、ま
た電荷半減時間は1.2〜7.2秒と極めて短いもので
あつた。
131）を0.1％含む水溶液をつくり、上記実施例１
と同様な条件でポリスチレンシート表面に極薄膜
を形成した。この場合の水溶液の表面張力は
17dyne／cmであつて。 実施例 ４ 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な条件でABS樹脂板表面に極薄膜を形成し
た。 実施例 ５ 実施施例１の水分散液をつくり、上記実施例１
と同様な条件で発泡ポリスチレンシート表面に極
薄膜を形成した。 実施例 ６ 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な条件でポリカーボネイト樹脂シートの表面
に極薄膜を形成した。 実施例 ７ 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な条件でポリエチレンテレフタレート樹脂成
型品（瓶）の表面に極薄膜を形成した。 実施例 ８ 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な硬質塩化ビニールシートの表面に極薄膜を
形成した。 実施例 ９ 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な条件でポリプロピレンフイルム表面に極薄
膜を形成した。 実施例 10 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な条件でレコード盤表面に極薄膜を形成し
た。 実施例 11 実施例１の水分散液をつくり、上記実施例１と
同様な条件でフツ素樹脂シート表面に極薄膜を形
成した。 以上の実施例１〜11について各極薄膜は可視光
線波長以下の厚さであり、温度25℃、相対湿度45
％の測定条件下で測定した結果、以下の表に示す
如く、いずれもこれらの表面改質処理成型品の電
気表面固有抵抗はほぼ1010Ωオーダーを示し、ま
た電荷半減時間は1.2〜7.2秒と極めて短いもので
あつた。
【表】
なお実施例２について、アクリル樹脂板の感圧
保護膜の圧着、剥離反復テスト10回において静電
防止性能を全く損なわなかつた。また実施例10の
レコード盤の場合、レコード針によつて溝が摩擦
を受け、従来の帯電防止膜ではすぐに削りとられ
て静電防止効果を消滅するものであつたが、この
発明の処理膜はレコード盤の溝の微細な表面に吸
着されているためレコード針による剥離がなく、
多数回の使用後においても帯電防止効果が保持さ
れた。 以上の実施例は帯電防止剤を使用した場合であ
るが、防曇剤を使用した場合と同様な効果を奏し
た。
保護膜の圧着、剥離反復テスト10回において静電
防止性能を全く損なわなかつた。また実施例10の
レコード盤の場合、レコード針によつて溝が摩擦
を受け、従来の帯電防止膜ではすぐに削りとられ
て静電防止効果を消滅するものであつたが、この
発明の処理膜はレコード盤の溝の微細な表面に吸
着されているためレコード針による剥離がなく、
多数回の使用後においても帯電防止効果が保持さ
れた。 以上の実施例は帯電防止剤を使用した場合であ
るが、防曇剤を使用した場合と同様な効果を奏し
た。
第１図は従来の処理膜を施した合成樹施成型品
の断面図、第２図はこの発明の表面改質を施した
合成樹脂成型品の断面図である。 なお図中、１は合成樹脂成型品、２は表面、３
は凹凸、４は極薄膜である。
の断面図、第２図はこの発明の表面改質を施した
合成樹脂成型品の断面図である。 なお図中、１は合成樹脂成型品、２は表面、３
は凹凸、４は極薄膜である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 表面改質剤とフツ素系界面活性剤とを含む薄
い濃度の水溶液又は水分散液の表面張力を
30dyne／Cm25℃以下にしたものを適宜の方法で
煙霧状にし、このエアロゾルの粒径５μ以下のも
のに選択したものを合成樹脂成型品の表面に吸着
させ、表面改質剤から成る極薄膜を形成せしめた
ことを特徴とする表面改質を施した合成樹脂成型
品。 ２ 表面改質剤が帯電防止剤、防曇剤、防かび剤
等の少なくとも一つであることを特徴とする特許
請求の範囲１項記載の表面改質を施した合成樹脂
成型品。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14381781A JPS5845237A (ja) | 1981-09-14 | 1981-09-14 | 表面改質を施した合成樹脂成型品 |
| EP82304114A EP0080790A3 (en) | 1981-08-10 | 1982-08-04 | Method and apparatus for forming an extremely thin film on the surface of an object |
| US06/412,988 US4605574A (en) | 1981-09-14 | 1982-08-30 | Method and apparatus for forming an extremely thin film on the surface of an object |
| US06/745,876 US4656963A (en) | 1981-09-14 | 1985-06-18 | Method and apparatus for forming an extremely thin film on the surface of an object |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14381781A JPS5845237A (ja) | 1981-09-14 | 1981-09-14 | 表面改質を施した合成樹脂成型品 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5845237A JPS5845237A (ja) | 1983-03-16 |
| JPS6136863B2 true JPS6136863B2 (ja) | 1986-08-20 |
Family
ID=15347645
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP14381781A Granted JPS5845237A (ja) | 1981-08-10 | 1981-09-14 | 表面改質を施した合成樹脂成型品 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5845237A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6088043A (ja) * | 1983-10-21 | 1985-05-17 | Tokyo Copal Kagaku Kk | 合成樹脂成型品への表面改質剤塗布法 |
| JPS6451446A (en) * | 1987-08-21 | 1989-02-27 | Kanegafuchi Chemical Ind | Polyolefin resin foam having antistatic property and its production |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS52127974A (en) * | 1976-04-19 | 1977-10-27 | Konishiroku Photo Ind | Method of antistatic treatment of plastic film |
-
1981
- 1981-09-14 JP JP14381781A patent/JPS5845237A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5845237A (ja) | 1983-03-16 |
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